JP5085950B2 - 電池ケース、電池及び非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
電池21の場合、電池蓋27の負極端子29が設けられている部分以外の全体及び電池ケース26の全体が正極(端子)とされるが、この電池21においては、扁平巻状電極群22のセパレータ25がめくれて負極23が露出した場合、負極23と電池ケース26との短絡を防ぐ必要がある。
また、電池の中には電池ケースが負極とされる場合もあるが、この場合、扁平巻状電極群のセパレータがめくれて正極が露出したときに、正極と電池ケースとの短絡を防ぐ必要がある。
また、塗り付けによる場合、被膜の厚みにムラが生じやすく、均一な連続膜を形成することが非常に困難であるという問題があった。そして、電池ケースが、簡単な形状を有する場合はまだ容易であるが、複雑な立体構造を有する場合は、細部にまで連続した膜を形成することが困難であるという問題があった。従って、形成された膜の電気絶縁性が不十分であるという問題があった。
また、本発明においては、膜厚を制御することも可能である。
本発明においては、このカチオン電着塗料組成物を用いるので、つきまわり性が良好であり、ムラなく均一な厚みで膜が形成され、被膜の電気絶縁性が良好である。また、電着時に、被塗物である電池ケースが陰極となるので、酸化反応が生じず、電池ケース内に電解質を収容した場合に全く影響がない。得られた被膜は、耐酸性、耐アルカリ性及び耐熱性に優れる。
本発明においては、電解活性型電着塗料組成物を用いた電着塗装により電気絶縁性の被膜を形成するので、電気絶縁性がさらに良好である。電気絶縁性が良好であるので、膜厚を薄くすることができる。また、形成された被膜は熱・化学的に安定である。
実施の形態1.
図1は、本発明の実施の形態1に係る非水電解質二次電池(以下、電池という)を示す断面図である。図1において、1は電池、2は扁平巻状電極群、3は負極、4は正極、5はセパレータ、6は角型平板状の電池ケース、7は電池蓋、8は安全弁、9は負極端子、10は負極リード、11は絶縁被膜、12は正極リードである。扁平巻状電極群2は、正極4と負極3とをセパレータ5を介して巻回したものである。電池蓋7は負極端子9及び安全弁8を有し、扁平巻状電極群2は、巻回軸を電池蓋7に平行にした状態で電池ケース6に収容してあり、電池蓋7と電池ケース6とはレーザー溶接されている。負極端子9は負極リード10と接続され、正極リード12は電池蓋7と接続されている。電池1の場合、電池蓋7の負極端子9が設けられている部分以外の全体及び電池ケース6の全体が正極(端子)とされる。
電池ケース6内には、扁平巻状電極群2とともに、非水電解質が収容されている。
本実施の形態の電池1に用いる正極活物質としては、リチウムを吸蔵放出可能な化合物である、組成式Lix MO2 、又はLiy M2 O4 (ただしMは遷移金属、0≦x≦1、0≦y≦2)で表される複合酸化物、トンネル状の空孔を有する酸化物、層状構造の金属カルコゲン化物を用いることができる。その具体例としては、LiCoO2 、LiNiO2 、LiMn2 O4 、Li2 Mn2 O4 等があり、これらを混合して用いてもよい。
本実施の形態の扁平巻状電極群2は、板状の前記正極4及び負極3がセパレータ5を介し、巻回されて得られる。
また、電池1の形状は、図1に示した角形に限定されるものではなく、本発明は、円筒形、長円筒形、コイン形、ボタン形、シート形電池等の様々な形状の非水電解質二次電池に適用可能である。
図2(a)は、図1の電池1の電池ケース6を縦置きしたときの横断面図、図2(b)は電池ケース6の平面に平行な面で切断したときの縦断面図、図2(c)は電池ケース6の平面に垂直な面で切断したときの縦断面図である。
図1及び図2に示されるように、電池ケース6の内面には、電池蓋7の電池ケース6への嵌合部及び注液孔13付近以外の全面に、絶縁被膜11が形成されている。
電着塗料組成物としては、スルホニウム基又は中和アミノ基を水和基として含有するカチオン電着塗料組成物が好ましい。そして、基体樹脂固形分100gあたりスルホニウム基10〜300mmol及び炭素−炭素不飽和結合50〜2000mmolを含有する基体樹脂に、アミン化合物を、前記基体樹脂固形分100gあたり1〜50mmolであって、かつ、前記基体樹脂に含有されるスルホニウム基の含有量の5mol%以上配合してなるものがさらに好ましい。以下、これを「電解活性型電着塗料組成物」という。
ここで、樹脂固形分100gあたりのスルホニウム基の含有量が10mmol/100g未満である場合、十分な電気絶縁性、つきまわり性及び硬化性を発揮することができず、また、水和性、浴安定性が悪くなる。300mmol/100gを超える場合、電池ケース6への被膜の析出が悪くなる。より好ましくは、基体樹脂固形分100gあたり10〜250mmolであり、10〜150mmolが更に好ましい。
なお、前記炭素−炭素不飽和結合の含有量は、例えば、長鎖不飽和脂肪酸等の分子内に複数個の炭素−炭素二重結合をもつ分子が導入された場合であっても、導入された、分子内に複数個の炭素−炭素二重結合をもつ分子自体の含有量をもって表すものとする。これは、複数個の炭素−炭素二重結合をもつ分子が導入されても、硬化反応に関与するのは、実質的にそのうちの一つの炭素−炭素二重結合のみであると考えられるからである。
スルフィドの導入後にスルホニウム化反応を行う場合も、前記に準じて行うことができる。
図3は、本発明の実施の形態2に係る電池14を示す断面図、図4(a)は、図3の電池14の電池ケース16を縦置きしたときの中央部の横断面図、図4(b)は電池ケース16の平面に平行な面で切断したときの縦断面図、図4(c)は電池ケース16の中央部を平面に垂直な面で切断したときの縦断面図である。図中、図1、図2と同一部分は同一符号を付して詳細な説明を省略する。
図4(b)に示すように、電池ケース16の平面(幅広の側面)の内面の横方向の両端側部分、及び底面側部分には、絶縁被膜15が形成されている。例えば電池ケース16のサイズが縦50mm、横34mm、厚み略4.2mmである場合、電池ケース16の平面において、絶縁被膜15は、横方向の両端部から2〜6mmの幅、底面側端部から0〜5mmの幅を有したコの字状に形成されている。
電池ケース16の底面、及び平面の底面側端部には、扁平巻状電極群2の外周面(正極4)が対向するので、必ずしも絶縁被膜15を形成させることはないが、絶縁被膜15を形成させる方が好ましい。
絶縁被膜15は、電池ケース16の内面の、扁平巻状電極群2の外周面が当接する部分の一部又は全部について形成せず、前記外周面と電池ケース16との金属−金属接触による集電が可能であればよいが、前記外周面が当接する部分の全部について形成しないのが好ましい。絶縁被膜15の非形成範囲は、扁平巻状電極群2の外周面が当接する部分より少し広い範囲であってもよい。
なお、電池ケース16の平面は、側面視が中央部が少し凹んだ円弧状をなしているが、これに限定されるものではなく、前記平面は平坦であってもよい。
電着塗装は、電着過程は、(i)電池ケース16の内面の絶縁被膜15を形成させない部分にマスキングテープを貼付する過程、(ii)電着塗料組成物に電池ケース16を浸漬する過程、(iii)電池ケース16を陰極として、陽極との間に電圧を印加し、被膜を析出させる過程、(iv)析出させた被膜に、電圧を更に印加することにより、被膜の単位体積あたりの電気抵抗値を増加させる過程から構成されることが好ましい。電圧を印加する時間は、一般には、2〜4分とすることができる。
上述のようにして得られた被膜は、電着過程の終了後、そのまま又は水洗した後、120〜260℃、好ましくは160〜220℃で、10〜30分間焼き付けることにより硬化させて、塗装を完了する。
硬化後の被膜の膜厚は1μm以上30μm以下であるのが好ましい。
実施例1に係る電池は、実施の形態1に係る図1の電池1と同一の構成を有する。
実施例1においては、正極活物質としてのLiCoO2 94質量%と、導電助剤としてのアセチレンブラック3質量%と、バインダとしてのポリフッ化ビニリデン(PVDF)3質量%とを混合して正極合剤を得、これに溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量加えて攪拌することで、正極ペーストを得た。調製した正極ペーストを厚み20μmのアルミニウム集電体に均一に塗布して乾燥させた後、ロールプレスで正極合剤層の密度が3.4g/cm3 となるように圧縮成形することにより正極を作製した。
エポキシ当量200.4のクレゾールノボラック型エポキシ樹脂(エポトートYDCN−701(商品名)、東都化成社製)100.0gにプロパルギルアルコール13.5g、アリルアルコール10.5g、ハイドロキノン0.05g、ジメチルベンジルアミン0.3gを攪拌機、温度計、窒素導入管及び還流冷却管を備えたセパラブルフラスコに加え、105℃に昇温し、3時間反応させ、エポキシ当量1590のプロパルギル基とビニル基とを含有する樹脂を得た。このものに、1−(2−ヒドロキシエチルチオ)−2,3−プロパンジオール10.6g、氷酢酸4.7g、脱イオン水7.0gを入れ、75℃で保温しつつ6時間反応させ、残存酸価が5以下であることを確認した後、脱イオン水45.6gを加え、目的の樹脂溶液を得た。このものの固形物濃度は、70.9重量%、スルホニウム価は27.6mmol/100gワニスであった。
以上のようにして得られた電池のサイズは、幅34mm、厚み略4.2mm、高さ50mmであり、容量は850mAhである。
絶縁被膜のコーティング厚みを下記の表1に示したように、厚みを1μm〜40μmに変えたこと以外は、実施例1と同様にして、電池ケースの内面に絶縁被膜を形成し、電池を作製した。絶縁被膜の厚みの制御は、液温度、印加電圧及び電着時間を変えることにより行った。
実施例10においては、予め、電池ケースの平面の内面の、扁平巻状電極群の外周面が当接する部分より少し広い範囲、すなわち、前記平面の横方向の両端部から5mmの幅、底面側端部から3mmの幅を有したコの字状の部分を除いた範囲に、マスキングテープ(マスキングテープ(商品名)、日東電工(株)製)を貼付して、マスキングを行った。その後は、電池ケースの内面のマスキングをした部分を除く範囲に、実施例1と同様にして、コーティング厚みが10μmとなるように絶縁被膜を形成し、電池を作製した。
エポキシアクリレート樹脂を基体樹脂とする塗料組成物を用い、スプレー塗装、UV照射して、電池ケースの内面に被膜を形成した。塗料組成物、電池ケースへのコーティング方法を変えたこと以外は、実施例1と同様にして、電池を作製した。
変性ポリアミドイミド樹脂を基体樹脂とする塗料組成物を用い、スプレー塗装、乾燥して、電池ケースの内面に被膜を形成した。塗料組成物、電池ケースへのコーティング方法を変えたこと以外は、実施例1と同様にして、電池を作製した。
電池ケースの内面に絶縁被膜を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様にして電池を作製した。
各実施例及び各比較例の電池を100セルずつ作製し、これらの電池を、電流850mAで、電圧4.2Vまで定電流・定電圧で3時間充電し、その後、電流850mAで、電圧3Vまで放電を行い、初期の電池厚みを測定し、その標準偏差を算出した。
上述のようにして初期厚みを測定した各電池につき、電流850mAで、電圧4.2Vまで定電流・定電圧で3時間充電した各電池をオーブン内に載置し、5℃/分の速度で150℃まで昇温し、90分間保持し、短絡(電圧の急激な低下)の有無を確認した。
各実施例及び各比較例の電池5セルにつき、25℃の周囲温度下、電流850mAで、電圧4.2Vまで定電流・定電圧で3時間充電し、その後、電流850mAで、電圧3Vまで放電を行い、初期の放電容量を測定した。その後、上述の充電を再度行った後、電流1700mAで電圧3Vまで放電を行い、放電容量を測定した。この放電容量の初期の放電容量に対する比率(容量保持率(%))を算出し、5セルの平均値を求めた。
比較例2の電池の場合、塗装時にダレが生じるために、局所的に膜厚が厚い部分ができる。このために電池の標準偏差、初期厚みともに大きい。比較例2の変性ポリアミドイミド樹脂に限らず、他の樹脂を用いた場合でも、塗り付けにより成膜する限り、同様の問題が生じることが確認されている。
コーティング厚みが30μmを超える場合、絶縁被膜のコーティング厚みは均一であり、標準偏差は小さいが、電池ケースの内寸に対する、扁平巻状電極群が電解質によって膨潤・湿潤した後の厚みの比として定義される挿入係数が大きくなるので、電池の初期厚みが大きくなる。
従って、コーティング厚みは30μm以下であるのが好ましい。
比較例1及び2の電池の場合、ともにオーブンでの加熱時に被膜が割れて、ケース内面のAlが露出してしまうために、短絡が生じる。被膜の割れは、被膜の伸び率が小さいために電池ケースの変形に追従できないことから生じる。
比較例3の場合、電池ケースの内面に被膜が形成されていないので、短絡は100%生じている。
従って、コーティング厚みは1μm以上であるのが好ましい。
実施例1〜9、比較例1及び2は、電池ケースの内面の全面に絶縁被膜が形成されており、前記内面の扁平巻状電極群の外周面と接触する部分にも被膜が形成されているので、該部分から集電することができず、比較例3より前記容量保持率が低下している。実施例10の場合、前記部分には絶縁被膜が形成されておらず、該部分から集電することが可能であるので、比較例3と略同等の容量保持率を有する。
但し、カチオン電着塗料組成物を用いて電着した場合、被塗物である電池ケースが陰極となるので、酸化反応が生じず、成膜後に電池ケース内に電解質を収容した場合に全く影響がない。そして、つきまわり性が良好であるので、ムラなく均一な厚みで膜が形成され、形成された膜の電気絶縁性が良好である。
そして、電解活性型電着塗料組成物を用いて電着した場合、被膜の電気絶縁性がさらに良好である。電気絶縁性が良好であるので、膜厚を薄くすることができる。
2、22 扁平巻状電極群
3、23 負極
4、24 正極
5、25 セパレータ
6、16、26 電池ケース
7、27 電池蓋
8、28 安全弁
9、29 負極端子
10、30 負極リード
11、15 絶縁被膜
12、31 正極リード
13 注液孔
Claims (8)
- 合成樹脂を基材とする電解活性型電着塗料組成物を用いた電着塗装により電気絶縁性の被膜を形成してあることを特徴とする電池ケース。
- 前記合成樹脂は、エポキシ樹脂を骨格とする樹脂である請求項1に記載の電池ケース。
- 前記エポキシ樹脂は、ノボラッククレゾール型エポキシ樹脂及びノボラックフェノール型エポキシ樹脂からなる群から選択された少なくとも1種である請求項2に記載の電池ケース。
- その内面に、前記被膜が形成してある請求項1乃至3のいずれかに記載の電池ケース。
- 前記被膜は、厚みが1μm以上30μm以下である請求項1乃至4のいずれかに記載の電池ケース。
- 正極及び負極を含む発電要素と、
該発電要素を収容する、請求項1乃至5のいずれかに記載の電池ケースと
を備えることを特徴とする電池。 - 正極、負極及びセパレータを含む発電要素と、
非水電解質と、
前記発電要素及び非水電解質を収容する、請求項1乃至5のいずれかに記載の電池ケースと
を備えることを特徴とする非水電解質二次電池。 - 前記発電要素は、板状の正極及び負極をセパレータを介し積層し、又は巻回してなり、外面の一部が前記電池ケースの内面に当接するように構成されており、
前記内面の、前記発電要素の外面が当接する部分の一部又は全部には、前記被膜は形成されていない請求項7に記載の非水電解質二次電池。
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