JP5003109B2 - 強磁性トンネル接合素子、その製造方法、及びそれを用いた磁気ヘッド、磁気メモリ - Google Patents

強磁性トンネル接合素子、その製造方法、及びそれを用いた磁気ヘッド、磁気メモリ Download PDF

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Description

本発明は、強磁性トンネル接合素子及びその製造方法に関し、特に磁気記録装置の再生ヘッドや磁気メモリに適用され、外部磁場に応じて電気抵抗が変化する強磁性トンネル接合素子及びその製造方法に関する。
絶縁膜を金属で挟んだ「金属／絶縁膜／金属」構造を持つ接合において、両側の金属間に電圧を印加すると、絶縁膜が十分薄い場合には僅かに電流が流れる。通常、絶縁膜は電流を通さないが、その厚さが十分薄い場合、例えば厚さが数ｎｍ以下の場合には、量子力学的効果によって、ある確率で電子が絶縁膜を透過するためである。絶縁膜を透過する電子による電流を「トンネル電流」と呼び、この構造を「トンネル接合」と呼ぶ。
トンネル接合の絶縁膜として、通常、金属の酸化膜が用いられる。例えば、アルミニウムの表層部を自然酸化、プラズマ酸化、または熱酸化することにより、酸化アルミニウムからなる薄い絶縁膜が形成される。酸化条件を調節することにより、トンネル接合に適用可能な厚さ数ｎｍ以下の絶縁膜を形成することができる。
トンネル接合を有する素子は、非線形の電流電圧特性を示すことから、非線形素子として用いられてきた。
トンネル接合の両側の金属を強磁性材料で形成した構造は、「強磁性トンネル接合」と呼ばれる。強磁性トンネル接合においては、トンネル確率（トンネル抵抗）が、両側の強磁性材料の磁化状態に依存する。このため、外部磁場を発生させて磁化状態を変化させることによって、トンネル抵抗を制御することができる。一方の強磁性材料の磁化方向と他方の強磁性材料の磁化方向との相対角度をθとすると、トンネル抵抗Ｒは、下記の式で表される。
Ｒ＝Ｒｓ＋０．５ΔＲ（１−ｃｏｓθ）
ここで、Ｒｓは、磁化方向の相対角度θが０、すなわち磁化方向が平行であるときのトンネル抵抗を表し、ΔＲは、磁化方向の相対角度が１８０°、すなわち磁化方向が反平行であるときのトンネル抵抗と、磁化方向が平行であるときのトンネル抵抗との差を表す。
強磁性材料の磁化方向によってトンネル抵抗が変化する現象は、強磁性材料内の電子が分極していることに起因する。金属内には、通常、上向きのスピン状態の電子（アップ電子）と、下向きのスピン状態の電子（ダウン電子）が存在する。非磁性金属内には、アップ電子とダウン電子とが同数存在するため、全体として磁性を示さない。一方、強磁性材料内では、アップ電子数（Ｎｕｐ）と、ダウン電子数（Ｎｄｏｗｎ）とが異なるため、強磁性材料は、全体としてアップまたはダウンの磁性を示す。
電子がトンネル現象によってバリア層を透過するとき、電子のスピン状態が保たれることが知られている。このため、トンネル先の強磁性材料内に空きの電子状態が存在すれば、電子はバリア層を透過することが可能であるが、空きの電子状態がなければ、電子はバリア層を透過することはできない。
トンネル抵抗の変化率ΔＲ／Ｒｓは、下記の式で表される。
ΔＲ／Ｒｓ＝２Ｐ１Ｐ２／（１−Ｐ１Ｐ２）
ここで、Ｐ１及びＰ２は、それぞれバリア層の両側の強磁性材料の偏極率である。偏極率Ｐは、下記の式で与えられる。
Ｐ＝２（Ｎｕｐ−Ｎｄｏｗｎ）／（Ｎｕｐ＋Ｎｄｏｗｎ）
例えば、ＮｉＦｅ、Ｃｏ、及びＣｏＦｅの偏極率はそれぞれ０．３、０．３４、及び０．４６である。従って、理論的には、それぞれ約２０％、２６％、及び５４％のトンネル抵抗の変化率が実現できる。このトンネル抵抗の変化率は、異方性磁気抵抗効果（ＡＭＲ）や巨大磁気抵抗効果（ＧＭＲ）による抵抗変化率よりも大きい。このため、強磁性トンネル接合素子を用いた磁気ヘッドは、高分解能な磁気記録再生に有効であると期待されている（例えば、特許文献１参照）。
バリア層に酸化マグネシウム（ＭｇＯ）を用い、強磁性層に単結晶の鉄（Ｆｅ）を用いたＦｅ（００１）／ＭｇＯ（００１）／Ｆｅ（００１）積層体を有する強磁性トンネル接合素子が提案されている（非特許文献１参照）。ここで、「（００１）」は、単結晶の（００１）面が基板面に平行に配向していることを意味する。この強磁性トンネル接合素子が、室温において、２００％以上のトンネル抵抗変化率を示すことが報告されている。
また、単結晶のＦｅの代わりに、非晶質のＣｏＦｅを用いたＣｏＦｅ／ＭｇＯ（００１）／ＣｏＦｅ積層体からなる強磁性トンネル接合素子が、室温において２２０％のトンネル抵抗変化率を示すことが報告されている（非特許文献２参照）。また、ＣｏＦｅＢ／ＭｇＯ／ＣｏＦｅＢ積層体からなる強磁性トンネル接合素子も、極めて高いトンネル抵抗変化率を示すことが報告されている（非特許文献３参照）。
図９Ａに、ＣｏＦｅＢ／ＭｇＯ／ＣｏＦｅＢ積層体からなる強磁性トンネル接合素子の一例を示す。ＳｉやＳｉＯ２からなる支持基板１００の上に、Ｔａからなる厚さ５０ｎｍの下地層１０１、ＰｔＭｎからなる厚さ１５ｎｍのピニング層１０２、ＣｏＦｅからなる厚さ３ｎｍの第１のピンド層１０３、Ｒｕからなる厚さ０．８ｎｍの非磁性結合層１０４、ＣｏＦｅＢからなる厚さ３ｎｍの第２のピンド層１０５、ＭｇＯからなる厚さ２ｎｍのバリア層１０６、ＣｏＦｅＢからなる厚さ３ｎｍのフリー層１０７、Ｔａからなる厚さ１０ｎｍの第１のキャップ層１０８、及びＲｕからなる厚さ１０ｎｍの第２のキャップ層１０９がこの順番に積層されている。
図９Ｂに、外部磁場と抵抗変化率との関係を示す。ピンド層１０３、１０５の磁化方向と、フリー層１０７の磁化方向とが平行のときの素子抵抗をＲｓ、外部磁場を印加したときの素子抵抗をＲとしたとき、抵抗変化率は、（Ｒ−Ｒｓ）／Ｒｓと定義される。最大値が約２００％の抵抗変化率が得られていることがわかる。
特許第２８７１６７０号公報 Yuasa et al., Nature Materialsvol.3 (2004) p.868-p.871 Parkin et al., NatureMaterials vol.3 (2004) p.862-p.867 Tsunekawa et al., Effect ofCapping Layer Material on Tunnel Magnetoresistance in CoFeB/MgO/CoFeB magneticTunnel Junctions, International MagneticConference 2005, HP-08, p.992
強磁性トンネル接合素子を磁気ヘッドに適用する場合、磁化特性、磁歪特性、保磁力、異方性等の磁気特性を所望の特性とすることが求められる。例えば、図９Ｂに示した測定結果から、この強磁性トンネル接合素子のフリー層１０７の磁化を反転させるのに必要な磁場（保磁力）が約５０Ｏｓであることがわかる。磁気ヘッドに適用するには、保磁力をより小さくする必要がある。ＣｏＦｅＢからなるフリー層１０７の上に、より保磁力の小さな軟磁性材料を積層することにより、実効的な保磁力を小さくすることが可能である。
ところが、ＣｏＦｅＢからなるフリー層の上に、保磁力の小さなＮｉＦｅ等の軟磁性材料からなる層を積層すると、抵抗変化率が低下してしまうことが、上記非特許文献３に報告されている。
本発明の目的は、良好な磁気特性を有し、かつトンネル抵抗変化率の低下を抑制することができる強磁性トンネル接合素子を提供することである。本発明の他の目的は、このような強磁性トンネル接合素子の製造方法を提供することである。
本発明の一観点によると、
磁化方向が固定された強磁性材料からなるピンド層と、
前記ピンド層の上に配置され、電子がトンネル現象により透過する厚さのバリア層と、
前記バリア層の上に配置され、外部磁場の影響を受けて磁化方向が変化する非晶質または微結晶質の軟磁性材料で形成された第１のフリー層と、
前記第１のフリー層の上に配置され、外部磁場の影響を受けて磁化方向が変化するとともに、前記第１のフリー層と交換結合した結晶質の軟磁性材料で形成された第２のフリー層と、
前記第１のフリー層と第２のフリー層との間に配置され、前記第２のフリー層の結晶構造を引き継いで前記第１のフリー層が結晶化されることを防止する結晶化抑制層と
を有する強磁性トンネル接合素子が提供される。
本発明の他の観点によると、
（ａ）支持基板の上に、反強磁性材料からなるピニング層を形成する工程と、
（ｂ）前記ピニング層の上に、該ピニング層との交換相互作用により磁化方向が固定された強磁性材料からなるピンド層を形成する工程と、
（ｃ）前記ピンド層の上に、電子がトンネル現象により透過する厚さのバリア層を形成する工程と、
（ｄ）前記バリア層の上に、ＣｏＦｅに、Ｂ、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＺｒからなる群より選択された少なくとも１つの添加元素を含有させた非晶質または微結晶質の軟磁性材料からなる第１のフリー層を形成する工程と、
（ｅ）前記第１のフリー層を、窒素プラズマで表面処理する工程と、
（ｆ）窒素プラズマで表面処理された前記第１のフリー層の上に、結晶質の軟磁性材料からなる第２のフリー層を形成する工程と、
（ｇ）前記支持基板から第２のフリー層までの積層構造体を磁場中に配置して、前記ピニング層の規則化熱処理を行う工程と
を有する強磁性トンネル接合素子の製造方法が提供される。
本発明のさらに他の観点によると、
（ａ）支持基板の上に、反強磁性材料からなるピニング層を形成する工程と、
（ｂ）前記ピニング層の上に、該ピニング層との交換相互作用により磁化方向が固定された強磁性材料からなるピンド層を形成する工程と、
（ｃ）前記ピンド層の上に、電子がトンネル現象により透過する厚さのバリア層を形成する工程と、
（ｄ）前記バリア層の上に、非晶質または微結晶質の軟磁性材料からなる第１のフリー層を形成する工程と、
（ｅ）前記第１のフリー層の上に、結晶化抑制層を形成する工程と、
（ｆ）前記結晶化抑制層の上に、結晶質の軟磁性材料からなる第２のフリー層を形成する工程と、
（ｇ）前記支持基板から第２のフリー層までの積層構造体を磁場中に配置して、前記ピニング層の規則化熱処理を行う工程と
を有し、前記結晶化抑制層は、前記工程ｇにおいて、前記第２のフリー層の結晶構造を引き継いで前記第１のフリー層が結晶化することを抑制する強磁性トンネル接合素子の製造方法が提供される。
本発明のさらに他の観点によると、上記強磁性トンネル接合素子を備えた磁気ヘッドが提供される。
本発明のさらに他の観点によると、
上記強磁性トンネル接合素子と、
前記強磁性トンネル接合素子に磁場を印加して、該強磁性トンネル接合素子の第１及び第２のフリー層の磁化方向を変化させる書込手段と、
前記強磁性トンネル接合素子にセンス電流を流して、該強磁性トンネル接合素子の抵抗を検出する読出手段と
を有する磁気メモリが提供される。
第１のフリー層が非晶質または微結晶質であるため、（１１１）配向している場合に比べて、大きな抵抗変化率を実現することができる。
第１のフリー層の表面を窒素プラズマに晒すことにより、または、第１のフリー層の上に結晶化抑制層を配置することにより、第１のフリー層と第２のフリー層との界面から、第１のフリー層内への結晶化の進行を抑制することができる。これにより、第１のフリー層を、非晶質または微結晶質に維持することが可能になる。
図１Ａ及び図１Ｂに、それぞれ第１の実施例による強磁性トンネル接合素子の断面図及び平面図を示す。図１Ｂの一点鎖線１Ａ−１Ａにおける断面図が図１Ａに対応する。
図１Ａに示すように、Ｓｉ上にＳｉＯ２膜が形成された支持基板１０の上に、ＮｉＦｅからなる導電層１２が形成されている。支持基板１０として、その他の材料、例えばＡｌＴｉＣ等のセラミック材料、石英ガラス等を用いることも可能である。ＮｉＦｅ導電層１２の表面は、化学機械研磨（ＣＭＰ）により平坦化されている。導電層１２の一部の領域上に、円柱状の強磁性トンネル接合素子４０が形成されている。
強磁性トンネル接合素子４０は、第１の下地層１３、第２の下地層１４、ピニング層１８、第１のピンド層２０、非磁性結合層２１、第２のピンド層２２、バリア層２５、第１のフリー層３０、第２のフリー層３２、第１のキャップ層３５、及び第２のキャップ層３６がこの順番に積層されて構成される。
第１の下地層１３は、Ｔａで形成されており、その厚さは約５ｎｍである。第１の下地層１３を、ＣｕまたはＡｕで形成してもよいし、これらの材料からなる層の積層体としてもよい。第２の下地層１４は、Ｒｕで形成されており、その厚さは約２ｎｍである。
ピニング層１８は、ＩｒＭｎで形成されており、その厚さは約７ｎｍである。なお、ピニング層１８は、ＩｒＭｎ以外の反強磁性材料、例えばＰｔ、Ｐｄ、Ｎｉ、Ｉｒ、及びＲｈからなる群より選択された少なくとも１つの元素とＭｎとの合金で形成してもよい。ピニング層１８の厚さは、５ｎｍ〜３０ｎｍの範囲内にすることが好ましく、１０ｎｍ〜２０ｎｍの範囲内にすることがより好ましい。ピニング層１８は、成膜後に磁場中で熱処理を行うことにより、規則化されており、反強磁性が出現している。
第１のピンド層２０は、Ｃｏ７４Ｆｅ２６で形成されており、その厚さは、例えば２ｎｍである。非磁性結合層２１は、Ｒｕで形成されており、その厚さは、例えば０．８ｎｍである。第２のピンド層２２は、Ｃｏ６０Ｆｅ２０Ｂ２０で形成されており、その厚さは、例えば２ｎｍである。第１のピンド層２０の磁化方向は、ピニング層１８との交換相互作用により、所定の方向に固定される。すなわち、第１のピンド層２０は、外部磁場が印加されても、その磁場強度が交換相互作用よりも弱い範囲であれば、磁化方向が変化しない。第１のピンド層２０と第２のピンド層２２とは、非磁性結合層２１を介して反強磁性的に交換結合する。
非磁性結合層２１の厚さは、第１のピンド層２０と第２のピンド層２２とが反強磁性的に交換結合する範囲に設定される。その範囲は、０．４ｎｍ〜１．５ｎｍであり、好ましくは０．４ｎｍ〜０．９ｎｍである。第１のピンド層２０及び第２のピンド層２２は、Ｃｏ、Ｎｉ、及びＦｅのうちいずれか１つを含む強磁性材料で形成してもよい。非磁性結合層２１は、Ｒｕ以外に、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｕ系合金、Ｒｈ系合金、Ｉｒ系合金等の非磁性材料で形成してもよい。Ｒｕ系合金の例として、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、及びＭｎからなる群より選択された少なくとも１つの元素とＲｕとの合金が挙げられる。
第１のピンド層２０の磁化方向と、第２のピンド層２２の磁化方向とが反平行になるため、第１及び第２のピンド層２０、２２からの正味の漏洩磁場の強度が低下する。このため、漏洩磁場が、第１及び第２のフリー層３０、３２の磁化方向を変化させてしまうという悪影響が抑制される。これにより、第１及び第２のフリー層３０、３２の磁化が、磁気記録媒体からの漏洩磁場に正確に反応でき、磁気記録媒体に記録されている磁化の検出精度が向上する。
バリア層２５は、ＭｇＯで形成されており、その厚さは、例えば１．０ｎｍである。バリア層２５を形成するＭｇＯは結晶質であることが好ましく、特に、ＭｇＯの（００１）面が、基板面にほぼ平行になるように配向していることが好ましい。また、バリア層２５の厚さは、その膜質が良好な観点から、０．７ｎｍ〜２．０ｎｍの範囲内とすることが好ましい。なお、バリア層２５を、ＭｇＯ以外に、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＺｒＯｘ、ＡｌＮ、ＴｉＮ、ＺｒＮ等で形成してもよい。バリア層２５をＭｇＯ以外の材料で形成する場合には、その厚さを０．５ｎｍ〜２．０ｎｍの範囲内とすることが好ましく、０．７ｎｍ〜１．２ｎｍの範囲内とすることがより好ましい。
第１のフリー層３０は、非晶質のＣｏ６０Ｆｅ２０Ｂ２０で形成され、その厚さは、約２ｎｍである。第１のフリー層３０を非晶質にさせやすいという観点から、Ｂの濃度を１０原子％〜２５原子％の範囲内とすることが好ましい。なお、第１のフリー層３０を、ＣｏＦｅＢの他に、ＣｏＦｅに、Ｂ、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＺｒからなる群より選択された少なくとも１つの元素が添加された軟磁性材料で形成してもよい。
第２のフリー層３２は、Ｎｉ８０Ｆｅ２０で形成され、その厚さは、例えば４ｎｍである。第２のフリー層３２は、第１のフリー層３０よりも保磁力の小さな軟磁性材料で形成される。第２のフリー層３２の材料の例として、ＮｉＦｅの他に、面心立方構造を有する組成範囲のＣｏＮｉＦｅが挙げられる。さらに、ＮｉＦｅやＣｏＮｉＦｅに、Ｂ、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＺｒからなる群より選択された少なくとも１つの元素を添加してもよい。ただし、添加元素の濃度は、第１のフリー層３０の添加元素の濃度よりも低くする。
第１のフリー層３０に、保磁力の小さな第２のフリー層３２を強磁性的に結合させることにより、外部磁場の変化に対する感度を向上させることができる。一般に、強磁性膜は、その保磁力が小さいほど、外部磁場の方向の変化に反応しやすくなる。第２のフリー層３２の保磁力が第１のフリー層３０の保磁力よりも小さいため、外部磁場の方向が変化すると、第１のフリー層３０の磁化方向の変化よりも先に、第２のフリー層３２の磁化方向が変化する。第１のフリー層３０は、第２のフリー層３２と強磁性的に交換結合しているため、第１のフリー層３０の磁化方向が、第２のフリー層３２の磁化方向の変化に追随して変化する。このため、第１のフリー層３０の磁化方向が、外部磁場の方向の変化の影響を受けやすくなる。第１のフリー層３０の磁化方向が抵抗変化率に寄与するため、第２のフリー層３２を配置することにより、強磁性トンネル接合素子の感度を高めることができる。
第１のキャップ層３５はＴａで形成されており、その厚さは、例えば５ｎｍである。第２のキャップ層３６はＲｕで形成されており、その厚さは、例えば１０ｎｍである。第１のキャップ層３５及び第２のキャップ層３６は、熱処理の際に、その下の強磁性層等が酸化されるのを防止する。なお、第１のキャップ層３５をＲｕで形成し、第２のキャップ層３６をＴａで形成してもよい。また、より一般的に、キャップ層を、Ａｕ、Ｔａ、Ａｌ、Ｗ、Ｒｕ等の非磁性金属で形成してもよいし、これらの金属層の積層構造としてもよい。キャップ層の厚さは、合計で５ｎｍ〜３０ｎｍの範囲内とすることが好ましい。
導電層１２の表面のうち、強磁性トンネル接合素子４０が配置されていない領域が、ＳｉＯ２等の絶縁材料からなる絶縁膜４８で覆われている。強磁性トンネル接合素子４０及び絶縁膜４８の上に、第１の電極４５が形成されている。第１の電極４５は、第２のキャップ層３６に電気的に接続されている。絶縁膜４８に、導電層１２まで達するビアホールが形成されており、その中に第２の電極４６が充填されている。第２の電極４６は、導電層１２に電気的に接続されている。第１の電極４５及び第２の電極４６は、例えばＣｕで形成される。
次に、図２Ａ〜図２Ｄを参照して、第１の実施例による強磁性トンネル接合素子の製造方法について説明する。
図２Ａに示すように、支持基板１０の上に、導電層１２から第１のフリー層３０までの各層を、マグネトロンスパッタリング装置を用いて成膜する。
図２Ｂに示すように、第１のフリー層３０を、窒素プラズマ３８に晒す。このプラズマ処理は、例えば、以下の条件で行う。
・窒素ガス流量：１００ｓｃｃｍ
・ＲＦ電力：５０Ｗ
・処理時間：３０秒
図２Ｃに示すように、窒素プラズマで表面処理された第１のフリー層３０の上に、第２のフリー層３２、第１のキャップ層３５、及び第２のキャップ層３６を、マグネトロンスパッタリング装置を用いて成膜する。その後、基板を真空中に配置し、磁場を印加した状態で、ピニング層１８の規則化熱処理を行う。熱処理温度は、例えば２７０℃とし、熱処理時間は、例えば４時間とする。なお、熱処理温度を２５０℃〜４００℃の範囲内としてもよい。
図２Ｄに示すように、第１の下地層１３から第２のキャップ層３６までの層をパターニングすることにより、円柱状の強磁性トンネル接合素子４０を形成する。これらの層のパターニングには、Ａｒイオンミリングを用いることができる。その後、図１Ａに示したように、絶縁膜４８の形成、第１の電極４５の形成、絶縁膜４８を貫通するビアホールの形成、及び第２の電極４６の形成を行う。
図３Ａに、上記第１の実施例による方法で作製した強磁性トンネル接合素子の抵抗変化率を示す。参考のために、図２Ｂに示した窒素プラズマ処理を行わないで作製した比較例の抵抗変化率を示す。窒素プラズマ処理を行わなかった比較例の強磁性トンネル接合素子は、抵抗変化率の最大値が約２０％であるのに対し、第１の実施例による方法で作製した強磁性トンネル接合素子は、抵抗変化率の最大値が約６０％である。いずれの素子においても、第１のフリー層３０の上に、保磁力の小さな第２のフリー層３２を配置したことにより、フリー層の実効的な保磁力は５Ｏｓ以下であった。図９Ａに示した強磁性トンネル接合素子のフリー層１０７の保磁力が約５０Ｏｓであったことと対比すると、第２のフリー層３２を配置したことの効果が明白である。
第２のフリー層３２を配置すると、保磁力を小さくすることができるが、単に第１のフリー層３０の上に第２のフリー層３２を形成しただけでは、図３Ｂに示したように、抵抗変化率が低下してしまう。第１の実施例のように、第１のフリー層３０を形成した後、第２のフリー層３２を形成する前に、第１のフリー層３０を窒素プラズマ３８に晒すことにより、抵抗変化率を高く維持することができる。以下、抵抗変化率を高く維持することができる理由について考察する。
図４Ａ及び図４Ｂに、それぞれ第１の実施例及び比較例による強磁性トンネル接合素子の断面の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真を示す。比較例においては、図４Ｂに示すように、ＣｏＦｅＢからなる第１のフリー層３０が多結晶化していることがわかる。ピニング層１８の規則化熱処理時等に、第１のフリー層３０と第２のフリー層３２との界面から、第１のフリー層３０内に向かって結晶化が進むと考えられる。このため、第１のフリー層３０は、成膜直後には非晶質であるが、その後の熱処理により、結晶化してしまう。第１のフリー層３０を形成するＣｏＦｅＢは、ＴＥＭ写真に現れている結晶面の間隔から、その（１１１）面が基板面に平行になるように優先的に配向していることがわかる。
図４Ａに示すように、第１の実施例の場合には、第１のフリー層３０内に結晶構造が観察されず、第１のフリー層３０が非晶質になっている。バリア層２５に接する強磁性層が、（１１１）配向していると、抵抗変化率が低下してしまうことが知られている。第１の実施例では、第１のフリー層３０を非晶質にすることにより、抵抗変化率の低下が抑制されている。
第１の実施例による強磁性トンネル接合素子の第２のフリー層３２を形成するＮｉＦｅは、ＴＥＭ写真から（１１１）配向していることがわかる。ところが、第２のフリー層３２は、バリア層２５に接していないため、第２のフリー層３２が（１１１）配向していることは、抵抗変化率低下の要因にはならない。
第１の実施例では、第２のフリー層３２が、面心立方構造を有する結晶質の強磁性材料であって、かつ（１１１）配向している。第１のフリー層３０を形成した後、その表面をプラズマ処理することにより、第１のフリー層３０が、その上の第２のフリー層３２の結晶構造を引き継いで結晶化されてしまうことを防止できる。なお、第２のフリー層３２の結晶粒の配向方向がランダムである場合にも、第１のフリー層３０を非晶質にすることにより、抵抗変化率を低下を抑制することができる。
第１の実施例では、第１のフリー層３０を形成するＣｏ、Ｆｅ、及びＢの組成比を、それぞれ６０原子％、２０原子％、及び２０原子％とした。Ｂは、ＣｏＦｅ合金を非晶質にするために添加されている。第１のフリー層３０を非晶質にするために、Ｂの濃度を１０原子％以上にすることが好ましい。
一般的に、非晶質と微結晶質とを明確に区別することは困難である。図４Ｂに示すように、第１のフリー層３０内に明瞭な結晶格子像が観察できる場合には、第１のフリー層３０は結晶質であるといえる。明瞭な結晶格子像が観察できない場合には、第１のフリー層３０は、非晶質かまたは微結晶質であるといえる。第１のフリー層３０が微結晶質であっても、結晶質である場合に比べて、抵抗変化率の低下を抑制することが可能である。また、第１のフリー層３０を構成するＣｏＦｅＢのＸ線回折パターンに、鋭いピークが現れない場合には、第１のフリー層３０は、非晶質かまたは微結晶質であるといえる。
なお、バリア層２５と第１のフリー層３０との界面近傍の極薄い部分は結晶化する場合もあるが、第１のフリー層３０の大部分が非晶質または微結晶質であれば、抵抗変化率の低下を抑制する十分な効果が得られる。結晶化している極薄い部分の厚さが０．５ｎｍ程度であれば、第１のフリー層３０は、全体として非晶質または微結晶質であるといえる。
図５に、第２の実施例による強磁性トンネル接合素子の断面図を示す。第２の実施例においては、第１のフリー層３０と第２のフリー層３２との間に、結晶化抑制層５０が挿入されている。結晶化抑制層５０は、例えば厚さ０．２ｎｍのＴａ層であり、マグネトロンスパッタリングにより形成される。第２の実施例では、第１の実施例の図２Ｂに示した窒素プラズマによる第１のフリー層３０の表面処理は行われない。その他の構成は、第１の実施例の構成と同じである。
第２の実施例では、ピニング層１８の規則化熱処理時に、結晶化抑制層５０が、第１のフリー層３０の結晶化を抑制する。このため、第１の実施例の場合と同様に、第１のフリー層３０を非晶質の状態に維持することができる。第１のフリー層３０と第２のフリー層３２とを交換結合させるために、結晶化抑制層５０の厚さを０．５ｎｍ以下にすることが好ましい。また、結晶化抑制層５０は、結晶化の抑制効果が得られれば、１原子層まで薄くすることも可能である。
図６Ａに、第２の実施例による強磁性トンネル接合素子の抵抗変化率と印加磁場との関係を示す。比較のために、図６Ｂに、結晶化抑制層５０を配置していない強磁性トンネル接合素子の抵抗変化率と印加磁場との関係を示す。第２の実施例による強磁性トンネル接合素子の抵抗変化率の最大値が約６２％であるのに対し、比較例の抵抗変化率の最大値は１７％程度であった。また、第２の実施例及び比較例の強磁性トンネル接合素子の保磁力は、それぞれ４．９Ｏｓ及び４．３Ｏｓであった。結晶化抑制層５０を配置することにより、大きな抵抗変化率が得られることがわかる。
なお、結晶化抑制層５０として、第１のフリー層３０の結晶化を抑制することができる他の導電性材料を用いてもよい。使用可能な材料として、例えば、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｐｄ等が挙げられる。
図７に、上記第１及び第２の実施例による強磁性トンネル接合素子を適用した磁気ヘッドの、磁気記録媒体に対向する面の要部を示す。Ａｌ２Ｏ３−ＴｉＣ等からなる基体７５の上にアルミナ膜７６が形成されている。アルミナ膜７６の上に、再生素子８０が配置され、その上に誘導型記録素子９０が配置されている。
誘導型記録素子９０は、下部磁極９１と上部磁極９２、及び両者の間に配置された記録ギャップ層９３を含む。上部磁極９２は、磁気記録媒体のトラック幅に相当する幅を有する。さらに、下部磁極９１と上部磁極９２とを磁気的に結合するヨーク（図示せず）、及びヨークに巻かれたコイル（図示せず）を含む。コイルに記録電流を流すことにより、記録磁界が誘起される。
下部磁極９１及び上部磁極９２は、軟磁性材料で形成されている。下部磁極９１及び上部磁極９２の材料として、飽和磁束密度の大きな材料、例えばＮｉ８０Ｆｅ２０、ＣｏＺｒＮｂ、ＦｅＮ、ＦｅＳｉＮ、ＦｅＣｏ合金等を用いることが好ましい。なお、誘導型記録素子９０として、他の構造のものを用いることも可能である。
次に、再生素子８０の構造について説明する。アルミナ膜７６の上に下部電極８１が形成されている。下部電極８１の一部の領域上に、強磁性トンネル接合素子８５が形成されている。強磁性トンネル接合素子８５は、第１または第２の実施例による強磁性トンネル接合素子と同じ構成を有する。
強磁性トンネル接合素子８５の側面、及びそれに連続する下部電極８１の表面が、絶縁膜８２で覆われている。さらに、強磁性トンネル接合素子８５の両側に、磁区制御膜８３が配置されている。磁区制御膜８３は、例えば、下部電極８１側からＣｒ膜及び強磁性のＣｏＣｒＰｔ膜が積層された積層構造を有する。磁区制御膜８３は、強磁性トンネル接合素子８５を構成するピンド層及びフリー層の単磁区化を図ることにより、バルクハウゼンノイズの発生を防止する。
強磁性トンネル接合素子８５及び磁区制御膜８３の上に、アルミナ膜８６が形成され、その上に上部電極８７が形成されている。上部電極８７の一部が、アルミナ膜８６を貫通して強磁性トンネル接合素子８５の上面に電気的に接続されている。
下部電極８１及び上部電極８７は、ＮｉＦｅ、ＣｏＦｅ等の軟磁性合金で形成されており、センス電流の流路としての機能に加え、磁気シールドとしての機能も併せ持つ。さらに、下部電極８１と強磁性トンネル接合素子８５との界面に、Ｃｕ、Ｔａ、またはＴｉ等からなる導電膜を配置してもよい。
再生素子８０及び誘導型記録素子９０は、腐食等を防止するために、アルミナ膜や水素化カーボン膜等で覆われる。
強磁性トンネル接合素子８５を、その厚さ方向にセンス電流が流れる。強磁性トンネル接合素子８５のトンネル抵抗の変化が、電圧変化として検出される。
図８Ａに、第１及び第２の実施例による強磁性トンネル接合素子を用いた磁気ランダムアクセスメモリ（ＭＲＡＭ）の断面図を示し、図８Ｂにその等価回路図を示す。シリコン基板６０の上に、読出用ワード線６２、ＭＯＳトランジスタ６３、書込用ワード線６８、ビット線６９、及び強磁性トンネル接合素子７０が配置されている。読出用ワード線６２と書込用ワード線６８とは、１対１に対応し、第１の方向（図８Ａにおいて紙面に垂直な方向、図８Ｂにおいて縦方向）に延在する。ビット線６９は、第１の方向と交差する第２の方向（図８Ａ及び図８Ｂにおいて横方向）に延在する。
ＭＯＳトランジスタ６３は、読出用ワード線６２とビット線６９との交差箇所に配置されている。読出用ワード線６２が、ＭＯＳトランジスタ６３のゲート電極を兼ねる。すなわち、読出用ワード線６２に与えられる電圧によって、ＭＯＳトランジスタ６３の導通状態が制御される。
強磁性トンネル接合素子７０は、書込用ワード線６８とビット線６９との交差箇所に配置されており、上記第１または第２の実施例による強磁性トンネル接合素子と同一の構造を有する。
書込用ワード線６８とビット線６９とに書込用電流を流すと、その交差箇所に位置する強磁性トンネル接合素子７０のフリー層の磁化方向が変化する。これにより、データの書き込みが行われる。書込用電流が流される書込用ワード線６８とビット線６９との交差箇所以外に配置された強磁性トンネル接合素子７０においては、フリー層の磁化方向を変化させるのに必要な大きさの磁場が発生せず、書き込みは行われない。
強磁性トンネル接合素子７０の最下層の導電膜が、配線６７、多層配線層を貫通する複数のプラグ６４及び孤立配線６５を介して、ＭＯＳトランジスタ６３の一方の不純物拡散領域６１に接続されている。強磁性トンネル接合素子７０の最上層の導電膜が、ビット線６９に接続されている。すなわち、配線６７及びビット線６９が、強磁性トンネル接合素子７０に、その厚さ方向のセンス電流を流す電極となる。
ＭＯＳトランジスタ６３のもう一方の不純物拡散領域６１が、プラグ６４を介してプレート線６６に接続されている。ＭＯＳトランジスタ６３を導通状態にすると、ビット線６９とプレート線６６との間に、強磁性トンネル接合素子７０の抵抗に応じた電流が流れる。この電流の大きさを判定することにより、データの読み出しを行うことができる。
強磁性トンネル接合素子７０を、上述の第１または第２の実施例の構造と同一にすることにより、そのフリー層の保磁力を低下させ、かつ電流変化量を大きくすることができる。これにより、書込電流を小さくすることができ、かつ、記憶されたデータの読出し時に大きなマージンを確保することができる。
以上実施例に沿って本発明を説明したが、本発明はこれらに制限されるものではない。例えば、種々の変更、改良、組み合わせ等が可能なことは当業者に自明であろう。
上記実施例から、以下の付記に示す発明が導出される。
（付記１）
磁化方向が固定された強磁性材料からなるピンド層と、
前記ピンド層の上に配置され、電子がトンネル現象により透過する厚さのバリア層と、
前記バリア層の上に配置され、外部磁場の影響を受けて磁化方向が変化する非晶質または微結晶質の軟磁性材料で形成された第１のフリー層と、
前記第１のフリー層の上に配置され、外部磁場の影響を受けて磁化方向が変化するとともに、前記第１のフリー層と交換結合した結晶質の軟磁性材料で形成された第２のフリー層と
を有する強磁性トンネル接合素子。
（付記２）
前記第１のフリー層は、ＣｏＦｅに、Ｂ、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＺｒからなる群より選択された少なくとも１つの添加元素を含有させた軟磁性材料で形成されている付記１に記載の強磁性トンネル接合素子。
（付記３）
前記第１のフリー層は、ＣｏＦｅＢで形成されており、Ｂ濃度が１０原子％以上である付記１に記載の強磁性トンネル接合素子。
（付記４）
前記第２のフリー層は、面心立方構造を有する多結晶質であり、無配向または（１１１）面が優先的に基板表面に平行に配向している付記１乃至３のいずれか１項に記載の強磁性トンネル接合素子。
（付記５）
前記第２のフリー層の保磁力が、前記第１のフリー層の保磁力よりも小さい付記１乃至４のいずれか１項に記載の強磁性トンネル接合素子。
（付記６）
さらに、前記第２のフリー層の結晶構造を引き継いで前記第１のフリー層が結晶化されることを防止する結晶化抑制層が、該第１のフリー層と第２のフリー層との間に配置されている付記１乃至５のいずれか１項に記載の強磁性トンネル接合素子。
（付記７）
前記結晶化抑制層がＴａで形成されている付記６に記載の強磁性トンネル接合素子。
（付記８）
（ａ）支持基板の上に、反強磁性材料からなるピニング層を形成する工程と、
（ｂ）前記ピニング層の上に、該ピニング層との交換相互作用により磁化方向が固定された強磁性材料からなるピンド層を形成する工程と、
（ｃ）前記ピンド層の上に、電子がトンネル現象により透過する厚さのバリア層を形成する工程と、
（ｄ）前記バリア層の上に、非晶質または微結晶質の軟磁性材料からなる第１のフリー層を形成する工程と、
（ｅ）前記第１のフリー層の表面を、窒素プラズマに晒す工程と、
（ｆ）窒素プラズマに晒された前記第１のフリー層の上に、結晶質の軟磁性材料からなる第２のフリー層を形成する工程と、
（ｇ）前記支持基板から第２のフリー層までの積層構造体を磁場中に配置して、前記ピニング層の規則化熱処理を行う工程と
を有する強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記９）
前記工程ｇは、前記第１のフリー層と第２のフリー層との界面から該第１のフリー層内に向かって結晶化が進まない条件で行う付記８に記載の強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１０）
前記第１のフリー層は、ＣｏＦｅに、Ｂ、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＺｒからなる群より選択された少なくとも１つの添加元素を含有させた軟磁性材料で形成される付記８または９に記載の強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１１）
前記第１のフリー層は、ＣｏＦｅＢで形成されており、Ｂ濃度が１０原子％以上である付記８または９に記載の強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１２）
前記第２のフリー層は、面心立方構造を有する多結晶質であり、無配向または（１１１）面が優先的に基板表面に平行に配向する条件で成膜される付記８乃至１１のいずれか１項に記載の強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１３）
前記第２のフリー層の保磁力が、前記第１のフリー層の保磁力よりも小さい付記８乃至１２のいずれか１項に記載の強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１４）
（ａ）支持基板の上に、反強磁性材料からなるピニング層を形成する工程と、
（ｂ）前記ピニング層の上に、該ピニング層との交換相互作用により磁化方向が固定された強磁性材料からなるピンド層を形成する工程と、
（ｃ）前記ピンド層の上に、電子がトンネル現象により透過する厚さのバリア層を形成する工程と、
（ｄ）前記バリア層の上に、非晶質または微結晶質の軟磁性材料からなる第１のフリー層を形成する工程と、
（ｅ）前記第１のフリー層の上に、結晶化抑制層を形成する工程と、
（ｆ）前記結晶化抑制層の上に、結晶質の軟磁性材料からなる第２のフリー層を形成する工程と、
（ｇ）前記支持基板から第２のフリー層までの積層構造体を磁場中に配置して、前記ピニング層の規則化熱処理を行う工程と
を有し、前記結晶化抑制層は、前記工程ｇにおいて、前記第２のフリー層の結晶構造を引き継いで前記第１のフリー層が結晶化することを抑制する強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１５）
前記第１のフリー層は、ＣｏＦｅに、Ｂ、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＺｒからなる群より選択された少なくとも１つの添加元素を含有させた軟磁性材料で形成される付記１４に記載の強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１６）
前記第１のフリー層は、ＣｏＦｅＢで形成されており、Ｂ濃度が１０原子％以上である付記１４に記載の強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１７）
前記第２のフリー層は、面心立方構造を有する多結晶質であり、無配向または（１１１）面が優先的に基板表面に平行に配向する条件で成膜される付記１４乃至１６のいずれか１項に記載の強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１８）
前記第２のフリー層の保磁力が、前記第１のフリー層の保磁力よりも小さい付記１４乃至１７のいずれか１項に記載の強磁性トンネル接合素子の製造方法。
（付記１９）
付記１乃至７のいずれか１項に記載された強磁性トンネル接合素子を備えた磁気ヘッド。
（付記２０）
付記１乃至７のいずれか１項に記載された強磁性トンネル接合素子と、
前記強磁性トンネル接合素子に磁場を印加して、該強磁性トンネル接合素子の第１及び第２のフリー層の磁化方向を変化させる書込手段と、
前記強磁性トンネル接合素子にセンス電流を流して、該強磁性トンネル接合素子の抵抗を検出する読出手段と
を有する磁気メモリ。
（１Ａ）及び（１Ｂ）は、それぞれ第１の実施例による強磁性トンネル接合素子の断面図及び平面図である。 （２Ａ）及び（２Ｂ）は、第１の実施例による強磁性トンネル接合素子の製造途中段階における断面図である。 （２Ｃ）及び（２Ｄ）は、第１の実施例による強磁性トンネル接合素子の製造途中段階における断面図である。 （３Ａ）及び（３Ｂ）は、それぞれ第１の実施例及び比較例による強磁性トンネル接合素子の抵抗変化率と印加磁場との関係を示すグラフである。 （４Ａ）及び（４Ｂ）は、それぞれ第１の実施例及び比較例による強磁性トンネル接合素子の断面ＴＥＭ写真である。 第２の実施例による強磁性トンネル接合素子の断面図である。 （６Ａ）及び（６Ｂ）は、それぞれ第２の実施例及び比較例による強磁性トンネル接合素子の抵抗変化率と印加磁場との関係を示すグラフである。 第１及び第２の実施例による強磁性トンネル接合素子を用いた磁気ヘッドの正面図である。 （８Ａ）は、第１及び第２の実施例による強磁性トンネル接合素子を用いたＭＲＡＭの断面図であり、（８Ｂ）は、その等価回路図である。 （９Ａ）は、従来の強磁性トンネル接合素子の断面図であり、（９Ｂ）は、その抵抗変化率と印加磁場との関係を示すグラフである。
符号の説明
１０ 支持基板
１２ 導電層
１３ 第１の下地層
１４ 第２の下地層
１８ ピニング層
２０ 第１のピンド層
２１ 非磁性結合層
２２ 第２のピンド層
２５ バリア層
３０ 第１のフリー層
３２ 第２のフリー層
３５ 第１のキャップ層
３６ 第２のキャップ層
３８ 窒素プラズマ
４０ 強磁性トンネル接合素子
４５ 第１の電極
４６ 第２の電極
４８ 絶縁膜
５０ 結晶化抑制層
６０ 半導体基板
６１ 不純物拡散層
６２ 読出用ワード線
６３ ＭＯＳトランジスタ
６４ プラグ
６５ 孤立配線
６６ プレート線
６７ 配線
６８ 書込用ワード線
６９ ビット線
７０ 強磁性トンネル接合素子
７５ 基体
７６ アルミナ膜
８０ 再生素子
８１ 下部電極
８２ 絶縁膜
８３ 磁区制御膜
８５ 強磁性トンネル接合素子
８６ アルミナ膜
８７ 上部電極
９０ 誘導型記録素子
９１ 下部磁極
９２ 上部磁極
９３ 記録ギャップ層

Claims (9)

  1. 磁化方向が固定された強磁性材料からなるピンド層と、
    前記ピンド層の上に配置され、電子がトンネル現象により透過する厚さのバリア層と、
    前記バリア層の上に配置され、外部磁場の影響を受けて磁化方向が変化する非晶質または微結晶質の軟磁性材料で形成された第１のフリー層と、
    前記第１のフリー層の上に配置され、外部磁場の影響を受けて磁化方向が変化するとともに、前記第１のフリー層と交換結合した結晶質の軟磁性材料で形成された第２のフリー層と、
    前記第１のフリー層と第２のフリー層との間に配置され、前記第２のフリー層の結晶構造を引き継いで前記第１のフリー層が結晶化されることを防止する結晶化抑制層と
    を有する強磁性トンネル接合素子。
  2. 前記第１のフリー層は、ＣｏＦｅに、Ｂ、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＺｒからなる群より選択された少なくとも１つの添加元素を含有させた軟磁性材料で形成されている請求項１に記載の強磁性トンネル接合素子。
  3. 前記第１のフリー層は、ＣｏＦｅＢで形成されており、Ｂ濃度が１０原子％以上である請求項１に記載の強磁性トンネル接合素子。
  4. 前記第２のフリー層は、面心立方構造を有する多結晶質であり、無配向または（１１１）面が優先的に基板表面に平行に配向している請求項１乃至３のいずれか１項に記載の強磁性トンネル接合素子。
  5. 前記第２のフリー層の保磁力が、前記第１のフリー層の保磁力よりも小さい請求項１乃至４のいずれか１項に記載の強磁性トンネル接合素子。
  6. （ａ）支持基板の上に、反強磁性材料からなるピニング層を形成する工程と、
    （ｂ）前記ピニング層の上に、該ピニング層との交換相互作用により磁化方向が固定された強磁性材料からなるピンド層を形成する工程と、
    （ｃ）前記ピンド層の上に、電子がトンネル現象により透過する厚さのバリア層を形成する工程と、
    （ｄ）前記バリア層の上に、ＣｏＦｅに、Ｂ、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、及びＺｒからなる群より選択された少なくとも１つの添加元素を含有させた非晶質または微結晶質の軟磁性材料からなる第１のフリー層を形成する工程と、
    （ｅ）前記第１のフリー層を、窒素プラズマで表面処理する工程と、
    （ｆ）窒素プラズマで表面処理された前記第１のフリー層の上に、結晶質の軟磁性材料からなる第２のフリー層を形成する工程と、
    （ｇ）前記支持基板から第２のフリー層までの積層構造体を磁場中に配置して、前記ピニング層の規則化熱処理を行う工程と
    を有する強磁性トンネル接合素子の製造方法。
  7. （ａ）支持基板の上に、反強磁性材料からなるピニング層を形成する工程と、
    （ｂ）前記ピニング層の上に、該ピニング層との交換相互作用により磁化方向が固定された強磁性材料からなるピンド層を形成する工程と、
    （ｃ）前記ピンド層の上に、電子がトンネル現象により透過する厚さのバリア層を形成する工程と、
    （ｄ）前記バリア層の上に、非晶質または微結晶質の軟磁性材料からなる第１のフリー層を形成する工程と、
    （ｅ）前記第１のフリー層の上に、結晶化抑制層を形成する工程と、
    （ｆ）前記結晶化抑制層の上に、結晶質の軟磁性材料からなる第２のフリー層を形成する工程と、
    （ｇ）前記支持基板から第２のフリー層までの積層構造体を磁場中に配置して、前記ピニング層の規則化熱処理を行う工程と
    を有し、前記結晶化抑制層は、前記工程ｇにおいて、前記第２のフリー層の結晶構造を引き継いで前記第１のフリー層が結晶化することを抑制する強磁性トンネル接合素子の製造方法。
  8. 請求項１乃至５のいずれか１項に記載された強磁性トンネル接合素子を備えた磁気ヘッド。
  9. 請求項１乃至５のいずれか１項に記載された強磁性トンネル接合素子と、
    前記強磁性トンネル接合素子に磁場を印加して、該強磁性トンネル接合素子の第１及び第２のフリー層の磁化方向を変化させる書込手段と、
    前記強磁性トンネル接合素子にセンス電流を流して、該強磁性トンネル接合素子の抵抗を検出する読出手段と
    を有する磁気メモリ。
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