JP3020490B2 - イオントラップを利用した質量分析方法 - Google Patents

イオントラップを利用した質量分析方法

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JP3020490B2
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Description

【発明の詳細な説明】 【０００１】 【産業上の利用分野】本発明は、イオントラップをＭＳ
／ＭＳモードで使用する方法に関するものである。 【０００２】 【発明が解決しようとする問題点】イオントラップ質量
分析計、すなわち四極子イオン貯蔵装置は、かなり前か
ら知られており、解説書も多数ある。これらは、無線周
波数（ＲＦ）、直流（ＤＣ）およびそれらの組合せ等の
静電界を用いた物理的構造の中でイオンを作り、貯蔵す
る装置である。一般に、４極子電界は、双曲線電極構造
または同等な４極子トラッピング電界を発生する球形電
極構造を使用してイオン貯蔵領域を提供する。 【０００３】一般に、質量貯蔵は、質量対電荷量比が有
限範囲内にあるイオンが、装置内部で安定して捕捉され
るように設定したＲＦ電圧Ｖ、その周波数ｆ、直流電圧
Ｕ、および装置サイズｒ0 の値でトラップ電極を動作さ
せることによって行なわれる。上記のパラメータは、操
作パラメータと呼ばれることもあり、捕捉されたイオン
の質量対電荷量比と一定の関係がある。捕捉されたイオ
ンについては、質量対電荷量比の各値に対し明確な固有
振動数（secuiar frequency)がある。イオンを検出する
一方法では、これらの固有振動数をトラップ内のイオン
の振動連動に結合する周波数共振回路で測定したあと、
改良された分析技術を用いて質量対電荷量比を求めるこ
とができる。 【０００４】イオントラップ質量分析計とそれを使用し
て試料の質量分析を行なう方法がかなり以前より知られ
ていたにもかかわらず、最近まで普及しなかったのは、
質量選別技術が十分であいこと、実施が難かしいこと、
質量分析結果が劣ること、さらに質量範囲に制限がある
ことのためである。新しいイオントラップ動作方法（米
国特許第2,939,952 号、同特許出願第453,351 号）は、
過去の制約の大部分を克服したものであり、イオントラ
ップ検出装置と呼ばれる製品として評判を得ている。 【問題点を解決するための手段】本発明の目的は、イオ
ントラップをＭＳ／ＭＳと呼ばれる動作モードで動作さ
せる新しい方法を提供することである。 【０００５】本発明に従って提供される、イオントラッ
プをＭＳ／ＭＳモードで使用する新しい方法は、イオン
トラップ内でイオンを作って貯蔵すること、それらを質
量分析計で質量選別を行なうこと、ガスまたは表面によ
る衝突を用いてそれらを解離すること、および質量すな
わちエネルギー分析計によってイオン片を分析すること
の諸ステップから成っている。 【０００６】 【実施例】図１を参照すると、３次元イオントラップ１
０は、リング電極１１と互いに向い合った２つのエンド
・キャップ１２、１３を備えている。リング電極１１に
接続された無線周波数（ＲＦ）電圧発生器１４は、エン
ドキャップとリング電極の間に無線周波数電圧Ｖsin wt
（基本ＲＦ電圧）を供給して、イオン貯蔵領域すなわち
半径ｒ0 と垂直寸法Ｚ0 (Z0 2＝ｒ0 2 ／２）を有する空
間１６内にイオンを捕える４極子電界を発生させる。捕
捉に必要な電界は、図示のように結合変成器３２を介し
て同相接地されたキャップ電極１２、１３とリング電極
１１との間にＲＦ電圧を印加して形成される。エンドキ
ャップ２２、２３に接続された補助ＲＦ電圧発生器３５
は、両エンドキャップ間に無線周波数電圧Ｖ2 sin w2t
を供給し、捕択したイオンをその主軸共振周波数で共振
させる。イオン貯蔵領域１６に導入された試料分子をイ
オン化するために、フィラメント電源１８に接続され、
イオン化電子ビームを発生するフィラメント１７が設置
されている。円筒形ゲート電極とレンズ１９は、フィラ
メントレンズ制御器２１で駆動される。ゲート電極は、
所望通り電子ビームをゲートするオンオフ制御を行な
う。エンドキャップ１２には、電子ビームが通過する開
口が設けられている。反対側のエンドキャップ１３には
多数の孔があけられている。それらの孔を通って出たイ
オントラップ電界内の不安定イオンは、電子増倍管２４
が検出して線２６にイオン信号を発生する。線２６上の
信号は、静電電位計２７によって電流から電圧に変換さ
れる。この信号は、装置２８によって加算されたあと記
憶され、装置２９によって処理される。制御器３１は、
基本ＲＦ電圧発生器１４に接続されていて、質量選別の
ため、基本ＲＦ電圧の大きさと（または）周波数を変化
させる。また、制御器３１は、補助ＲＦ電圧発生器３５
にも接続されていて、補助ＲＦ電圧の大きさと（また
は）周波数を変化させる、すなわちゲートする。また、
制御器３１は、線３２を通じて、フィラメントレンズ制
御器２１をゲートし、走査時間以外の時間だけイオン化
電子ビームを供給する。イオントラップの機械的細部構
造は、たとえば米国特許第2,939,952 号、最近のもので
は本出願人による米国特許出願第454,351 号に記載され
ている。 【０００７】イオントラップ１０の対称電界により図２
に示すような周知の安定度グラフが得られる。図２のパ
ラメータａとｑは、次式で定義される。 【０００８】ａ＝−８ｅＵ／mr0 2ｗ2 ｑ＝４ｅＶ／mr0 2ｗ2 ここで、ｅとｍは、それぞれ荷電粒子の電荷量と質量で
ある。任意の特定イオンについて、もしそのイオンがイ
オントラップの４極子電界内に捕捉されるものであれ
ば、ａとｑの値は、安定包絡線内になければならない。 【０００９】荷電粒子が前述の３次元４極子電界内でと
る軌道の形は、安定度グラフの上に位置するように、粒
子の比質量ｍ／ｅと、電界パラメータＵ、Ｖ、ｒ0 、ｗ
がどのように組み合わされるかによって決まる。もし走
査パラメータが安定包絡線の内側に位置するように組み
合わされれば、一定の粒子は形成された電界内で安定軌
道をとる。３次元４極子電界内で安定軌道をとる荷電粒
子は、電界の中心まわりの周期的軌道に拘束され、この
ような粒子は、電界によって捕捉されたと考えることが
できる。もし、粒子ｍ／ｅについて、Ｕ、Ｖ、ｒ0 およ
びｗが安定度グラフの安定包絡線の外側に位置するよう
に組み合わされれば、その一定の粒子は形成された電界
内で不安定な軌道をとる。３次元４極子電界内で不安定
な軌道をとる粒子は、電界の中心から偏れていき、時間
の経過と共に無限大に近ずく。このような粒子は、電界
から離脱していると考えられ、したがって捕捉できない
とみなされる。 【００１０】Ｕ、Ｖ、ｒ0 、およびｗで定義される３次
元４極子電界に対して、全ての可能な質量対電荷量比の
軌跡は、原点を通り勾配が−２Ｕ／Ｖの１本の直線とし
て安定度グラフ上に描かれる（この軌跡は、走査線とも
呼ばれる）。全ての可能な質量対電荷量比の軌跡のうち
安定領域内に位置する部分は、粒子が加えた電界内に捕
択されるべきものであれば、その粒子がとることのでき
る質量対電荷量比の領域を規定する。ＵとＶの大きさを
適当に選ぶことによって、捕捉可能な粒子に対する比質
量の範囲を選択することができる。もし、可能な比質量
の軌跡が安定領域の頂点を通るように（図２の直線Ａ）
ＵとＶの比を選べば、非常に限られた範囲内の比質量を
もつ粒子のみが安定軌道をとるであろう。これに対し、
可能な比質量の軌跡が安定領域の中央を通るように（図
２の直線Ｂ）、ＵとＶの比を選べば、広い範囲の比質量
をもつ粒子が安定軌跡をとるであろう。 【００１１】本発明によれば、上述形式のイオントラッ
プは、以下のように操作される。まず電子のバーストを
フィラメント１７からトラップの中にゲートすることに
よってトラップの空間１６内にイオンが作られる。所望
する質量または質量範囲のイオンは安定であるが、他の
全てのイオンは不安定であり、トラップ構造から追い出
されるように、ＤＣおよびＲＦ電圧が３次元電極構造に
印加される。このステップは、捕捉されたイオンが図２
の安定度グラフの原点を通る水平線上にあるように（ａ
＝０）、ＲＦ電圧のみを使って実施することができる。
次に電子ビームが遮断され、この過程を通じて捕捉され
た全ての安定イオンの軌跡が安定度グラフの安定領域の
内側にとどまるようなやり方で、Ｕが０にあるまでトラ
ッピング電圧が下げられる。関心のあるイオンばかりで
なく、以下に延べる次の解離過程においてそれらから生
じた全てのイオン片も捕捉されたままであるように、ｑ
の値を減少させ十分低くしなければならない（質量対電
荷量が小さいことは、ｑ値が大きいことを意味するから
である）。 【００１２】解離過程では、関心のあるイオンがイオン
片に解離され、それらがトラップ内に、すなわち図２の
安定領域内に残るように、ガスと衝突させられる。破砕
すべきイオンは、ガスとの衝突によって破砕されるだけ
の十分なエネルギーを有しているとは限らないので、シ
ステムがイオンの破砕を引き起す十分なエネルギーをも
っているように、関心のあるイオンにエネルギーを付与
するか、あるいは高エネルギー状態すなわち励起された
中性粒子と衝突させる必要があるかもしれない。解離の
あと、イオン片は、検出のため、図２の水平線（ａ＝
０）に沿ってＲＦ電圧によりイオントラップから追い出
される。 【００１３】上記ステップにおいて、活動的中性粒子
は、既知のどの方法を用いて作ってもよい。アルゴンま
たはヘキサノンの励起された中性粒子を適当な時間にパ
ルス駆動されたガンから注入してもよいし、代りに放電
源を使用してもよい。また、イオンもしくは中性粒子の
どちらかを介してシステムにエネルギーを供給するため
レーザーパルスを使用してもよい。 【００１４】次に、ニトロベンゼンイオン（分子量Ｍ＝
１２３、電離度Ｚ＝１）のケースにおいて、背景ガスた
とえばアルゴンと衝突させることにより親イオンの解離
を生じさせたとき、イオン片（娘イオン）、イオン片の
イオン片（孫娘イオン）等が生じたことも判定するいく
つかの実験結果を示す。得られたイオンは、イオントラ
ップから出され、それらの質量スペクトルを求めるため
走査される。 【００１５】図３Ａは、ニトロベンゼンの電子イオン化
質量スペクトログラムである。線Ｍ／Ｚ＝１２４は、光
子をＭ／Ｚ＝１２３に加えるイオン分子反応によって生
じる。 【００１６】Ｕ＝０、アルゴンの圧力が１×１０-4トル
の状態のモードで動作中、最初に、１２０以上のＭ／Ｚ
を有するイオンのみが、試料のイオン化が終ったとき、
イオントラップ内に貯蔵されるように、ＲＦ電圧を調整
した。次に、カットオフ値（この値より大きいＭ／Ｚを
有するイオンは、イオントラップの中で捕捉される、す
なわち安定である）がＭ／Ｚ＝２０であるように、ＲＦ
電圧を下げた。イオン化後、イオントラップの中に捕捉
されて残ったＭＺ＝１２３を有する親イオンは、アルゴ
ンの背景ガスと衝突して、解離された。次に、ＲＦ電圧
を上げて走査し、図３Ｂに示す質量スペクトログラムを
得た。この質量スペクトログラムは、Ｍ／Ｚ＝１２３を
有する親イオンからイオン片が生じたことを表わしてい
る。 ＲＦ電界などＡＣ電界を重畳することにより、い
ろいろな新しい走査モードが可能である。イオントラッ
プ内に貯蔵された任意のイオンについて、任意の空間座
標における偏位は、時間の周期関数の合成でなければな
らない。もし、個々のイオン粒子について運動の部分振
動数のどれかに一致する補助ＲＦ電圧を印加すれば、そ
のイオンはその座標に沿って増大した振幅で振動し始め
るであろう。イオンは、トラップから放出されるか、電
極に当るか、それとも十分な圧力の試料または減衰用不
活性ガスの存在のもとで補助ＲＦ電位の印加前よりも大
きな平均偏位の安定軌道をトラップ内でとるかもしれな
い。もし、補助ＲＦ電圧を限られた時間印加すれば、低
い圧力状態のもとであっても安定軌道をとることがてで
きる。 【００１７】図４は、ノッチフィルタモードのとき使用
することができるプログラムを示す。この図を参照する
と、期間Ａにおいて関心のある質量範囲のイオンが作ら
れたあと貯蔵される。次に、一定値以下のＭ／Ｚの全て
のイオンを追い出すため、リング電極に印加される基本
ＲＦ電圧が増加される。そのあと、基本ＲＦ電圧は、別
の一定値以上のＭ／Ｚの全てのイオンを捕捉する一定レ
ベルに保たれる（期間Ｄ）。次に、両エンドキャップ間
に適当な周波数と大きさの補助ＲＦ電圧が印加され、特
定のＭ／Ｚ値の全てのイオンがトラップから追い出され
る。次に、補助ＲＦ電圧がターンオフされたあと、トラ
ップ内になお残っているイオンの質量スペクトルを得る
ため、基本ＲＦ電圧が走査される（期間Ｅ）。 【００１８】図５Ａは、ヘキサノンのスペクトルを示
す。このケースでは、図４と同様に、基本ＲＦ電圧が走
査されるが、補助ＲＦ電圧は使用されない。図５Ｂは、
期間ＤにおいてＭ／Ｚ−１３１のイオンを追い出すため
適当な周波数と大きさの補助ＲＦ電圧が使用されている
ことを除いて同じ条件のもとで得られたスペクトルを示
す。図５Ｂは、上記のイオンの大部分がトラップから除
去されたことを示している。ノッチフィルタモードを実
際に使うには多くのやり方がある。たとえば、イオン化
期間は、補助ＲＦ電圧をターンオンし、他の全ての時間
はターンオンすれば、大量に存在するイオンが追い出さ
れるのでわずかに存在するイオンの調査は容易になるで
あろう。 【００１９】基本ＲＦ電圧またはその関連ＤＣ成分が一
定レベルに維持される期間でなく、走査される期間にお
いて、補助電界を使用すれば、別の有効な走査モードが
可能である。たとえば、もし、期間Ｅ（期間Ｄの代り
に）のとき十分な振幅と一定の周波数の補助電圧をター
ンオンすれば、基本ＲＦ電圧により、補助電圧の周波数
に一致する共振振動が各イオン粒子内に連続的に発生す
るので、トラップから連続的にイオンが放出される。こ
のように、基本ＲＦ電圧の減少した最大値により、特定
範囲のＭ／Ｚ値について質量スペクトルを得ることがで
きる、すなわち、基本ＲＦ電圧の一定の最大値に対し、
より大きな最大Ｍ／Ｚ値を達成することができる。通常
の走査モードにおける質量範囲は、基本ＲＦ電圧の最大
達成可能値によって制限されるから、補助ＲＦ電圧によ
って装置の質量範囲が拡張される。また、補助ＲＦ電圧
の周波数を走査することによって、有効な走査モードが
可能である。たとえば、基本ＲＦ電圧を固定しておいて
補助ＲＦ電圧の周波数を走査することができる。これ
は、期間Ｅを除いて、期間Ｄのとき補助ＲＦ電圧の周波
数を走査するようにした図４に相当する。イオンが連続
的に共振されるので、質量スペクトルが得られる。この
動作モードにおいては、高い質量分解能が可能である。
また、基本ＲＦ電圧が一定であるため、拡張された質量
範囲が得られる。 【００２０】補助ＲＦ電圧が存在することによって、共
振もしくはそれに近い状態でイオンの破砕を引き起すこ
とができる。図６Ａは、図４の走査プログラムにより、
ただし補助ＲＦ電圧なしで得られたニトロベンゼンの質
量スペクトル（１×10-3トルのヘリウムを用いて）を示
す。Ｍ／Ｚが１１８以下の全てのイオンは、周期Ｂへの
前およびその間に追い出されるから、Ｍ／Ｚ＝９３にお
ける小ピークは、周期Ｂのあとであって、周期Ｅにおい
てＭ／Ｚ＝９３のイオンが放出される前に形成されたに
違いない。図６Ｂは、周期ＤのときＭ／Ｚ＝１２３の共
振周波数で補助ＲＦ電圧を印加したことを除いて同一条
件のもとで得られたスペクトルを示す。この質量スペク
トルは、Ｍ／Ｚ＝９３と６５における大量の破砕を示し
ている。同様に、図６Ｃは、Ｍ／Ｚが８８以上の全ての
イオンが期間Ｂの前およびその間に放出されたことを除
いて、図６Ａと同じ条件のもとで得たものである。図６
Ｄは、期間ＤのときＭ／Ｚ＝９３の共振周波数で補助Ｒ
Ｆ電圧を印加したことを除いて図６Ｃと同じ条件のもと
で得られたものである。この質量スペクトルは、Ｍ／Ｚ
＝６５における大量の破砕を示している。 【００２１】補助ＲＦ電圧により娘イオンが生じ、次
に、娘イオンが共振状態になるように、基本ＲＦ電界ま
たは補助ＲＦ電界の電圧もしくは周波数などの条件を調
節することによって、これらの娘イオンから孫娘イオン
が生じるような逐次実験が可能である。図７は、娘イオ
ンを作ることができる独自の方法を示す。補助ＲＦ電圧
は、一定のままであるが、娘イオンが発生するように個
々の親イオンを共振させるため、期間ＤＡのとき、基本
ＲＦ電圧が調節される。次に孫娘イオンが発生するよう
に個々の娘イオンを共振させるため、期間ＤＢのとき、
基本ＲＦ電圧が調節される。図８Ａは、補助ＲＦ電圧を
使っていないことを除いて、図７の走査プログラムを使
って得たｎ−ヘプタンのスペクトルを示す。Ｍ／Ｚが９
５以下のすべてのイオンは期間Ｂの前およびその間に放
出されるので、Ｍ／Ｚ＝７０、７１における小ピーク
は、期間Ｂのあとに形成されたイオンによるものに違い
ない。図８Ｂは、補助ＲＦ電圧の周波数をＭ／Ｚ＝１０
０の共振周波数にして、図４の走査プログラムを使って
得たものである。Ｍ／Ｚ＝７０、７１において大量の娘
イオンが見られ、またＭ／Ｚ＝５５、５６、５７におけ
る微弱なピークもはっきりわかる。図８Ｃは、補助ＲＦ
電圧を使ったことを除き、図８Ａのとき使った走査プロ
グラムで得たものである。期間ＤＡとＤＢにおける基本
ＲＦ電圧および補助ＲＦ電圧の周波数は、娘イオンが発
生するように、期間ＤＡにおいてＭ／Ｚ＝１００が共振
状態であるように、選んだ。期間ＤＡのとき発生したＭ
／Ｚ＝７０の個々の娘イオンから孫娘イオンが発生する
ように期間ＤＢにおいて共振状態にされた。これらの孫
娘イオンは、図８ＣにおいてＭ／Ｚ＝５５、５６、５７
における増大したピークの強さから明らかである。図８
Ｄは、期間ＤＡにおいてＭ／Ｚ＝１００が共振状態であ
り、期間ＤＢにおいてＭ／Ｚ＝７１が共振状態にあるこ
とを除いて、図８Ａに類似した図である。 【００２２】逐次娘走査は、他の多くの方法を用いて実
施できる。たとえば、補助ＲＦ電圧を変化させる代り
に、補助ＲＦ電圧の周波数を変化させてもよい。また、
娘イオンが発生したあと、孫娘イオンが発生する前に、
不用のイオンをトラップから追い出すことができる。も
ちろん、基本ＲＦ電圧もしくは補助ＲＦ電圧の周波数を
逐次変化させ、連続する破砕の生成物を共振させること
によって、その次の破砕を引き起すことができる。 【００２３】以上により、限られた数の実例についての
み本発明を説明したが、本発明の範囲内で、なお、それ
らに対しなし得るさまざまな修正が考えられる。たとえ
ば、印加するＲＦ電圧は正弦波である必要はなく、周期
的でありさえすればよい。異なる安定度グラフができる
であろうが、その一般的特性は、走査線を含め、類似し
ている。言い替えると、ＲＦ電圧は、方形波、三角形波
等で構成することができよう。それでも、４極子イオン
トラップは、順次同様に動作するであろう。以上、イオ
ントラップの側面を双曲線として述べたが、イオントラ
ップを円筒形すなわち円筒トラップ側面で作ることもで
きる。近似的３次元４極子電圧を発生するものであれ
ば、どの電極構造でも使うことができよう。本発明の範
囲は、特許請求の範囲によってのみ限定される。
【図面の簡単な説明】 【図１】４極子イオントラップの略図と本発明の方法に
従って使用されるように構成された関連電荷回路のブロ
ック図である。 【図２】図１に示した形式のイオン貯蔵装置の安定度包
絡線を示すグラフである。 【図３Ａ】本発明の方法を用いて、ニトロベンゼン試料
について一連の実験で得られたスペクトログラムを示す
グラフである。 【図３Ｂ】本発明の方法を用いて、ニトロベンゼン試料
について一連の実験で得られたスペクトログラムを示す
グラフである。 【図４】ノッチフィルタ走査モードの場合に、補助電圧
について使用することができるプログラムを示すタイム
チャートである。 【図５Ａ】図４の方法を用いて、ヘキサノン試料で得ら
れたスペクトログラムを示すグラフである。 【図５Ｂ】図４の方法を用いて、ヘキサノン試料で得ら
れたスペクトログラムを示すグラフである。 【図６Ａ】図４の方法を用いて、ニトロベンゼン試料で
得られたスペクトログラムを示すグラフである。 【図６Ｂ】図４の方法を用いて、ニトロベンゼン試料で
得られたスペクトログラムを示すグラフである。 【図６Ｃ】図４の方法を用いて、ニトロベンゼン試料で
得られたスペクトログラムを示すグラフである。 【図６Ｄ】図４の方法を用いて、ニトロベンゼン試料で
得られたスペクトログラムを示すグラフである。 【図７】本発明のイオン走査モードのための別のプログ
ラムを示すタイムチャートである。 【図８Ａ】図４と図７の両方法を用いた一連の実験で得
られたｎ−ヘプタン試料についてのスペクトログラムを
示すグラフである。 【図８Ｂ】図４と図７の両方法を用いた一連の実験で得
られたｎ−ヘプタン試料についてのスペクトログラムを
示すグラフである。 【図８Ｃ】図４と図７の両方法を用いた一連の実験で得
られたｎ−ヘプタン試料についてのスペクトログラムを
示すグラフである。 【図８Ｄ】図４と図７の両方法を用いた一連の実験で得
られたｎ−ヘプタン試料についてのスペクトログラムを
示すグラフである。 【符号の説明】 １０ イオントラップ １１ リング電極 １２ エンドキャップ １３ エンドキャップ １４ 無線周波数（ＲＦ）電圧発生器 １６ イオン貯蔵領域 １７ フィラメント １８ フィラメント電源 １９ 円筒形ゲート電極とレンズ ２１ フィラメントレンズ制御器 ２２ エンドキャップ ２３ エンドキャップ ２４ 電子増倍管 ２６ 線 ２７ 静電電位計 ２８ 信号出力記憶加算装置 ２９ 処理装置 ３１ 計算機制御器 ３２ 結合変成器 ３５ 補助ＲＦ電圧発生器
フロントページの続き (72)発明者 ジョン ネイサン ローリス アメリカ合衆国 カリフォルニア州 94086 サニーヴェイル アパートメン ト 114 ウエスト カリフォルニア アベニュー 201 (72)発明者 ポール イー ケリー アメリカ合衆国 カリフォルニア州 95132 サン ホセ ロザリオ ドライ ヴ 2898 (72)発明者 ジョージ シー スタッフォード アメリカ合衆国 カリフォルニア州 95118 サン ホセ イリカイ アベニ ュー 1463 (72)発明者 ウォルター イー レイノルズ アメリカ合衆国 カリフォルニア州 94062 ウッドサイド スウェット ロ ード 360 (56)参考文献 特開 昭59−134546（ＪＰ，Ａ) 特公 昭48−6516（ＪＰ，Ｂ１) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01J 49/00 - 49/42 G01N 27/62

Claims (1)

  1. (57)【特許請求の範囲】 １．実質的に４極子トラッピング電界の中に捕捉され
    た、質量対電荷量比が所定範囲内にあるイオンを検出す
    る方法であって、 少なくとも無線周波数電圧で実質的に４極子トラッピン
    グ電界を形成し、 前記トラッピング電界に重畳する補助交流電界を加えて
    その混合された電界が前記質量対電荷量比が所定範囲内
    にあるイオンを捕捉するようにし、 その後、前記無線周波数電圧の強度を走査して前記混合
    電界が連続する質量対電荷量比のイオンを前記トラッピ
    ング電界から放出するようにし、 前記放出されたイオンを検出する、 ことから成る方法。 ２．試料を質量分析する方法であって、 質量対電荷量比が所定範囲内にあるイオンを捕捉するよ
    うに構成された実質的に３次元電界をもつトラップ空間
    を形成するステップを有し、 前記３次元電界は、リング電極と隔置されたエンドキャ
    ップ電極を有するイオントラップにより発生され、該エ
    ンドキャップ電極とリング電極の間に少なくとも無線周
    波数電圧を加えることにより定められ、 さらに、前記エンドキャップ電極の間に、前記３次元電
    界に重畳する補助交流電界を加えることにより混合電界
    を形成するステップと、 前記トラップ空間の中に試料イオンを形成するか又は注
    入して前記質量対電荷量比が所定範囲内にあるイオンを
    前記トラップ空間の中に捕捉するステップと、 前記混合電界を走査して連続する質量対電荷量比のイオ
    ンを前記トラップ空間から放出させて検出するステップ
    と、 を有する方法。 ３．前記混合電界の走査は補助交流電界の周波数を走査
    することにより行なわれる請求項２に記載の方法。 ４．前記混合電界の走査は無線周波数電圧の強度を走査
    することにより行なわれる請求項２に記載の方法。
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