JP3017699B2 - 結合層およびポリケトンの層を有する多層構造物 - Google Patents

結合層およびポリケトンの層を有する多層構造物

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明が属する技術分野】本発明は、結合層とそれに直
接結合したポリケトン層とを有する多層構造物に関する
ものである。結合層はヒドロキシ基またはエポキシ基を
有するポリマーか、エチレンとアルキル（メタ）アクリ
レートとのコポリマーである。本発明はさらに、結合層
側に直接結合した熱可塑性ポリマー（Ｆ）、例えばポリ
エチレン、ゴムまたは金属の層を有する構造物の関する
ものである。本発明の結合層はポリケトン層と、金属、
熱可塑性樹脂またはゴムの層とを接着をさせる。本発明
の構造物は軟質または硬質の包装材、例えば袋やボトル
あるいは管の製造に用いられる。これらの製品は共押
出、積層または共押出吹込成形で製造することができ
る。ポリケトンは酸化炭素と少なくとも１種の不飽和モ
ノマーとが交互に結合した直鎖のコポリマーである。
【０００２】
【従来の技術】国際特許出願 WO 95/09212には、ポリケ
トンの層とポリオレフィンの層とからなる多層構造物が
記載されている。これら２層の間に挟まれた結合層は無
水マレイン酸をグラフトしたポリオレフィンとジアミン
との反応物である。米国特許第 5,369,170号にも同様な
結合層が記載されている。しかし、従来の結合層は架橋
させて製造するため、使用が複雑になり、共押出しが実
施できなくなるような溶融指数（ＭＦＩ）値になる可能
性がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明ははるかに単純
な結合層を有する構造物を提供する。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は下記 (1)と(2)
を有する多層構造物を提供する： (1) 下記の中から選択される結合層： (a) 少なくとも１つのヒドロキシ基を有する熱可塑性ポ
リマー (ヒドロキシ基を有するポリマー、各々が少なく
とも１つのヒドロキシ基を有するポリマーの混合物、少
なくとも１つのヒドロキシ基を有するポリマーと別のポ
リマーとの混合物または他の任意の組合せにすることが
できる) (b) 少なくとも１つのエポキシ基を有する熱可塑性ポリ
マー (エポキシ基を有するポリマー、各々が少なくとも
１つのエポキシ基を有するポリマーの混合物、少なくと
も１つのエポキシ基を有するポリマーと別のポリマーと
の混合物または他の任意の組合せにすることができる) (c) エチレン単位と少なくとも１つのアルキル（メタ）
アクリレート単位とを有する熱可塑性ポリマー、 (2) 結合層に直接結合したポリケトンの層。
【０００５】ヒドロキシ基を有する結合層のヒドロキシ
基は、１種または複数の適当なモノマーの重合またはグ
ラフトによるか、ポリマー中に存在する適当な官能基の
化学的改質によるか、少なくとも１つのヒドロキシ基を
有する化合物と予め官能化されたポリマーまたは官能基
を有するポリマーとの反応によってポリマーと一体化さ
れる。これらの各反応（重合、グラフトまたは改質）は
固体または溶融状態または溶液で公知の方法で実施する
ことができる。
【０００６】一般に、ヒドロキシ基は官能性アクリルモ
ノマー、例えばＨＥＡまたはＨＥＭＡ（ヒドロキシエチ
ルアクリレートまたはメタクリレート）や重合可能また
はグラフト可能な官能基（例えばビニル）を有するアル
コール、例えばビニルフェノールによって与えられる。
このモノマーはヒドロキシ基と殆どまたは全く反応しな
い他の官能基、例えばアミドまたはアミンを有していて
もよい。
【０００７】ヒドロキシ基はポリマー中に存在する適当
な官能基から適当な反応、例えばビニルアルキレート基
の触媒加水分解によって得ることもできる。ポリマー中
に他のモノマー、例えば１種または複数のオレフィン
（エチレン、プロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテ
ン、4-メチルペンテン、ビニルノルボルネン等）、アル
キルアクリレートまたはメタクリレートまたはビニルア
ルキルが存在してもよい。これらモノマーは共存するこ
とができる。
【０００８】得られた化合物は単独で使用することがで
き、また、ヒドロキシ官能基を含んでも含まなくてもよ
いポリマーとの混合物として使用することができる。混
合物の場合にはポリマーとの良好な混合および相溶化を
保証するために添加剤または別のポリマーを使用する必
要があろう。さらに、カルボン酸または無水カルボン酸
基を有するポリマーから作ることもできる。この場合、
カルボン酸または無水カルボン酸官能基を例えば共重合
またはグラフトで与え、これをジオール、例えばエチレ
ングリコールまたはポリエーテルジオール、例えばポリ
エチレングリコール、ポリプロピレングリコールまたは
ポリテトラメチレングリコールで中和する。
【０００９】ヒドロキシ基をグラフトで与えるポリマー
としてはポリオレフィンが有利である。ヒドロキシ基ま
たはヒドロキシ基に変換可能な官能基を有するモノマー
と重合させるモノマーもオレフィンにするのが有利であ
る。カルボン酸または無水カルボン酸基を有するポリマ
ーもポリオレフィンが有利である。
【００１０】ポリオレフィンという用語は下記を意味す
る： (1) エチレンまたはプロピレンのホモポリマー、(2) エ
チレンと酢酸ビニルとのコポリマー、(3) エチレンと少
なくとも１種のアルキル（メタ）アクリレートとの共重
合体。アルキル（メタ）アクリレートのアルキル基は10
以下の炭素原子を有し、直鎖、分岐鎖または環状鎖にす
ることができる。アルキル（メタ）アクリレートの例と
しては、n-ブチルアクリレート、メチルアクリレート、
イソブチルアクリレート、2-エチルヘキシルアクリレー
ト、シクロヘキシルアクリレート、メチルメタクリレー
トおよびエチルメタクリレートを挙げることができる。
これら（メタ）アクリレートの中ではエチルアクリレー
ト、メチルアクリレート、n-ブチルアクリレート、メチ
ルメタクリレートが好ましい。(4) エチレンとブテンま
たはエチレンとヘキセンとのコポリマー、(5) 非晶質ポ
リ−α−オレフィン（ＡＰＡＯs ）。好ましくはエチレ
ン、プロピレン、ブテンまたはヘキセンから誘導された
ＡＰＡＯs を用いる。ブテン含有率が高いエチレンプロ
ピレンブテンコポリマーまたはプロピレン含有率が高い
エチレンプロピレンブテンまたはブテンのホモ−または
コポリマーを用いるのが有利である。
【００１１】特に、エチレン／アルキル（メタ）アクリ
レートコポリマーを用いるのが有利である。すなわち、
ヒドロキシ基を有する結合層は、例えばエチレン／（メ
タ）アクリレート／ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ
ートコポリマー、エチレン／酢酸ビニル／ヒドロキシエ
チル（メタ）アクリレートコポリマーまたはヒドロキシ
エチル（メタ）アクリレートをグラフトしたエチレン／
アルキルまたはエチレン（メタ）アクリレート／酢酸ビ
ニルコポリマーにすることができる。
【００１２】ヒドロキシエチルポリアクリレートまたは
ポリメタクリレートは常に熱可塑性であるわけではな
い。そのため、他のポリマーと混合して樹脂が熱可塑性
を有するのが有利である。樹脂が熱可塑性であれば、例
えば共押出で容易にフィルムに成形することができる。
少なくとも１種のヒドロキシ基を有するポリマーが熱可
塑性ポリマーの場合でも、他の熱可塑性ポリマーと混合
することができる。
【００１３】ヒドロキシ基を有するポリマーと混合可能
なポリマーの例としては下記を挙げることができる： (1) ポリエチレン、ポリプロピレン、 (2) (i) 不飽和カルボン酸の塩およびエステル、(ii)
飽和カルボン酸のビニルエステル、(iii) α−オレフィ
ンからなる群の中から選択される少なくとも１種の化合
物とエチレンとのコポリマー（モノマー(i) 〜(iii) は
グラフトまたは共重合することができる）、 (3) スチレン／エチレン−ブテン／スチレン (SEBS) ブ
ロックコポリマー、 (4) スチレン／ブタジエン／スチレン (SBS)ブロックコ
ポリマー、 (5) スチレン／イソプレン／スチレン (SIS)ブロックコ
ポリマー。
【００１４】混合物の組成、コモノマー含有率、ヒドロ
キシ基の量およびポリマー構造は、望ましい接着性およ
び実施特性に応じて最適化する。樹脂の均質性を促進す
るために樹脂に相溶化剤を添加する必要があろう。相溶
化剤自体は公知であり、例えば官能化されたポリオレフ
ィン、例えば (i)不飽和カルボン酸、その塩およびエス
テル、(ii)不飽和ジカルボン酸、その塩、エステル、ヘ
ミエステルおよび無水物、(iii) 飽和カルボン酸のビニ
ルエステル、(iv)α−オレフィンからなる群の中から選
択される少なくとも１種の化合物とエチレンとのコポリ
マーを挙げることができる（モノマー (i)〜(iv)はグラ
フトまたは共重合することができる）。
【００１５】少なくとも１種のヒドロキシ基を有する熱
可塑性樹脂の例としては下記を挙げることができる： (1) 下記混合物： (a) エチレン／ビニルアルコール（ＥＶＯＨ）コポリマ
ーまたはポリ（ヒドロキシエチル (メタ) アクリレー
ト）、 (b) (i) 不飽和カルボン酸、その塩およびエステル、(i
i)不飽和ジカルボン酸、その塩、エステル、ヘミエステ
ルおよび無水物、(iii) 飽和カルボン酸のビニルエステ
ルから選択される少なくとも１種の化合物とエチレンの
コポリマー（モノマー(i) 〜(iii) はグラフトまたは共
重合することができる） (b) ポリエチレン、エチレンとα−オレフィンとのコポ
リマー (2) 下記混合物： (a) ポリエチレン、不飽和カルボン酸エステルとエチレ
ンとのコポリマーまたは飽和カルボン酸のビニルエステ
ルとエチレンとのコポリマー (b) ポリエチレンまたはエチレンとα−オレフィンとの
コポリマー（これらポリマーの１種または両者はヒドロ
キシエチル (メタ) アクリレートで別々または同時にグ
ラフトされている） (3) 部分的または完全に加水分解されたエチレン／酢酸
ビニルコポリマー（これらコポリマーはアルキル (メ
タ) アクリレートを含んでいてもよい）
【００１６】下記樹脂を用いるのが有利である： (1) 下記混合物： a) エチレン／アルキル（メタ）アクリレートコポリマ
ー、ＥＶＯＨ b) エチレン／アルキル（メタ）アクリレート／無水マ
レイン酸またはグリシジル（メタ）アクリレートコポリ
マー (2) 下記混合物： a) エチレン／アルキル（メタ）アクリレートコポリマ
ー b) ＥＶＯＨ c) 無水マレイン酸をグラフトした直鎖低密度ポリエチ
レン d) ＥＰＲ（エチレン−プロピレン）エラストマー (3) 下記混合物： a) エチレン／アルキル（メタ）アクリレートコポリマ
ー b) ポリ（ヒドロキシエチル (メタ) アクリレート） (4) 下記混合物： a) エチレン／アルキル（メタ）アクリレートコポリマ
ー b) エチレン／α−オレフィンコポリマー（これらポリ
マーの１種または両者はヒドロキシエチル (メタ) アク
リレートで別々または同時にグラフトされている） (5) エチレン／酢酸ビニル／ビニルアルコール／アルキ
ル (メタ) アクリレートコポリマー。
【００１７】結合層のフィルム厚さは例えば５〜50μｍ
にすることができる。溶融状態のポリオレフィンにラジ
カル開始剤の存在下でグラフト化することができる。こ
のグラフト化反応は、単軸または２軸スクリュー押出機
の供給ホッパにポリオレフィンを例えば顆粒の形で供給
し、押出機の第１帯域でポリオレフィンを加熱溶融し、
次いで、第２帯域で溶融したポリオレフィン中に反応物
を導入する。
【００１８】ラジカル開始剤は、過酸化物、過酸、過酸
エステルおよび過酸アセタールから選択することができ
る。これらは一般にグラフトされるポリオレフィンに対
して0.01〜0.5 重量％の比率で用いられる。例としては
下記が挙げられる： (1) ジクミルペルオキシド（ＤＩＣＵＰ） (2) 2,5- ジメチル- 2,5-ジ- tert- ブチルペルオキシ
ヘキサン（ＤＨＢＰ） (3) α，α’（ジ-tert-ブチルペルオキシイソプロピ
ル）ベンゼン(Y1490)
【００１９】ラジカル開始剤は導入前にグラフト化合物
中に液体で溶かし、例えば計量ポンプを用いて溶融状態
のポリオレフィンに導入するのが好ましい。反応物の導
入区域は、反応物が良好に分散し、ラジカル開始剤がで
きるだけ低い温度で熱分解するのに十分な距離および十
分な低温を有しているのが好ましい。
【００２０】グラフト反応はラジカル開始剤の完全分解
を保証するのに適した温度の押出機の第３帯域で行われ
る。溶融物が押出機ヘッドから出る前に脱気帯域を設け
て開始剤の分解化合物および未反応グラフト化合物を例
えば真空脱気する。押出機ヘッドで空冷されたグラフト
化ポリオレフィンは例えば顆粒ロッドの形で回収され
る。グラフト化ポリマーに対するグラフトの重量比は一
般に 0.1〜５％、好ましくは0.15〜2.5 ％である。
【００２１】エポキシ基を有する結合層では、この官能
基はグラフトまたは共重合で導入することができる。グ
ラフト化は任意の熱可塑性ポリマーで実施できるが、ポ
リオレフィンに対して行うのが有利である。ヒドロキシ
基のグラフト化で既に述べたポリオレフィンを用いるこ
とができる。エチレン／アルキル（メタ）アクリレート
コポリマーを用いるのが有利である。
【００２２】不飽和エポキシドの例としてはグリシジル
エステルおよびエーテル、グリシジルイタコネート、ビ
ニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテルお
よびビニルシクロヘキセンモノオキサイドを挙げること
ができる。さらに、脂環式グリシジルエステルおよびエ
ーテル、例えば 2- シクロヘキセン-1- グリシジルエー
テル、シクロヘキセン-4,5- ジグリシジルカルボキシレ
ート、シクロヘキセン-4- グリシジルカルボキシレー
ト、5-ノルボルネン-2- メチル-2- グリシジルカルボキ
シレートおよびエンドシス- ビシクロ- (2.2.1)-5-ヘプ
テン-2,3- ジグリシジルジカルボキシレートを挙げるこ
とができる。これら不飽和エポキシドの中ではグリシジ
ルアクリレートとメタクリレートが好ましい。
【００２３】不飽和エポキシドをポリオレフィンにグラ
フトする方法は、ヒドロキシ基を有するモノマーのグラ
フト化で使用した方法と同じ方法を用いることができ
る。エポキシ基を共重合したポリマーは、不飽和エポキ
シドと不飽和エポキシドと共重合可能な任意の他のモノ
マーとのコポリマーである。このコモノマーとしてはオ
レフィン、アルキル（メタ）アクリレートおよび飽和カ
ルボン酸のビニルエステルが有利である。エポキシ基を
有する共重合体からなる結合層は、エチレンと少なくと
も１種の不飽和エポキシドとのコポリマーにするのが有
利である。
【００２４】エチレンと少なくとも１種の不飽和エポキ
シドとのコポリマーのエポキシドは不飽和エポキシドを
グラフトしたポリオレフィンの結合層用に既に述べたグ
ループと同じグループの中から選択することができる。
なお、エチレンと少なくとも１種の不飽和エポキシドと
のこのコポリマーはアルキル（メタ）アクリレートまた
はビニルアセテートを含むこともできる。このアルキル
（メタ）アクリレートはヒドロキシ基を含むモノマーを
グラフトしたポリオレフィンで選択したコモノマーと同
じグループの中から選択することができる。エチレンと
少なくとも１種の不飽和エポキシドとのコポリマーの例
としては、エチレンとアルキル（メタ）アクリレートと
グリシジルメタクリレート（重量％で２〜10％、好まし
くは６〜８％のグリシジルメタクリレートと少なくとも
50％のエチレンを含む）のコポリマーを挙げることがで
きる。
【００２５】エチレン単位と少なくとも１種のアルキル
（メタ）アクリレート単位とを含む熱可塑性ポリマーと
しては、ポリオレフィンの一般的説明で説明したエチレ
ン／アルキル（メタ）アクリレートコポリマーを挙げる
ことができる。重量％で20〜40％、好ましくは25〜38％
の（メタ）アクリレートを含むコポリマーを使用するの
が有利であり、その溶融指数（ＭＦＩ）は例えば１〜50
0 にする。
【００２６】これらコポリマーはポリエチレンのホモポ
リマー、エチレンと少なくとも１種のα−オレフィンと
のコポリマー、非晶質ポリ−α−オレフィン、エチレン
と酢酸ビニルとのコポリマー、ＳＥＢＳ、ＳＢＳまたは
ＳＩＳブロックコポリマーと混合して用いることができ
る。本発明の結合層の少なくとも２種の混合物を使用し
ても本発明から逸脱するものではない。
【００２７】ポリケトンは不飽和モノマーの１モルに対
してほぼ１モルの酸化炭素を有するポリマーである。こ
の不飽和モノマーは炭素数２〜12のα−オレフィンまた
はその置換誘導体から選択することができ、さらにはス
チレンまたはアルキル置換されたその誘導体、例えばメ
チルスチレン、エチルスチレンおよびイソプロピルスチ
レンから選択することもできる。ポリケトンはエチレン
と酸化炭素とのコポリマーまたはエチレンとポリプロピ
レンと酸化炭素とのコポリマーにするのが好ましい。ポ
リケトンがエチレンと第２モノマーと酸化炭素とのコポ
リマーの場合には、第２モノマーの１単位に対してエチ
レンを少なくとも２単位、好ましくはエチレン単位を10
〜100 にする。
【００２８】ポリケトンは下記の式で表すことができ
る： −（−ＣＯ−ＣＨ2 −ＣＨ2 −）x −（−ＣＯ−Ａ−）
y − （ここで、Ａは少なくとも３つの炭素原子を有する不飽
和モノマーを表し、比率ｘ／ｙは少なくとも２である） 単位−（−ＣＯ−ＣＨ2 −ＣＨ2 −）および−（−ＣＯ
−Ａ−）はポリケトン鎖中で不規則に配列している。
【００２９】数平均モル分子量（ゲル透過クロマトグラ
フィーで測定）は1000〜200,000 にすることができ、2
0,000〜90,000にするのが有利である。融点は175 〜300
℃、一般に200 〜270 ℃にすることができる。これら
ポリケトンの合成法は米国特許第 4,843,144号、第 4,8
80,903号および第 3,694,412号に記載されている。ポリ
ケトンの層は任意の厚さにすることができる。
【００３０】熱可塑性の層（Ｆ）はポリオレフィン、特
に上記定義のポリオレフィン、ポリアミド、フルオロポ
リマーまたはポリエステル、例えばＰＥＴまたはＰＢＴ
にすることができる。熱可塑性の層（Ｆ）はさらに、ゴ
ム、例えばＥＰＤＭ（エチレン／プロピレン／ジエ
ン）、ＮＢＲ（ニトリル／ブタジエン）またはＨＮＢＲ
（水素化ニトリル／ブタジエン）にすることもできる。
本発明はポリエチレンまたはポリプロピレン（ホモ−ま
たはコポリマー）からなる層（Ｆ）の場合に特に有効で
ある。
【００３１】ポリオレフィンの層は、例えばポリエチレ
ン、ポリプロピレンまたはエチレンのコポリマー、例え
ばエチレン／プロピレン、エチレン／ブテン、エチレン
／ヘキセン、エチレン／オクテンまたはエチレン／プロ
ピレン／ブテンまたは飽和カルボン酸ビニルエステルお
よび不飽和カルボン酸のエステルおよび塩の中から選択
される少なくとも１種の化合物とエチレンとのコポリマ
ーの層である。この層はポリオレフィンに加えて別のポ
リマーを含むことができ、必要に応じてさらに相溶化剤
を含むことができる。さらに、ポリオレフィンの混合物
を含むこともできる。
【００３２】金属層は、例えばアルミニウム、鉄、銅、
錫またはニッケル等の金属または主成分としてこれら金
属を少なくとも２種含む合金の箔またはフィルムにする
ことができる。このフィルムまたは箔の厚さは約0.01〜
0.2 mmにすることができる。本発明の結合層の上に貼合
わせる前に金属層の表面を脱脂する。本発明の結合層、
ポリケトン、層（Ｆ）の熱可塑性樹脂およびゴムは一般
的な添加剤、例えば可塑剤、酸化防止剤およびＵＶ防止
剤を含むことができる。
【００３３】本発明構造物は積層法、共押出法、押出／
積層法、レイヤー法(couchage)で製造することができ
る。本発明構造物は他の層を有することもできる。例え
ば本発明の結合層に別の層を乗せることもでき、例え
ば、ポリケトン、次いで別の層（Ｆ）を載せた下記構造
にすることもできる： 層（Ｆ）／本発明結合層／ポリケトン／本発明結合層／
層（Ｆ）
【００３４】
【実施例】
実施例で使用した化合物： 1) ＥＰＣＯ：オレフィン／カーボンモノオキサイドの
交互コポリマー。融点が204 ℃で、240 ℃、５kgの荷重
下で測定した溶融指数は44g/10分。 2) ロタデール（Lotader)１：エチレン／エチルアクリ
レート／グリシジルメタクリレートコポリマー (重量比
率は66.9／25.5／7.6)、ＭＦＩは６（190 ℃2.16kg）。 3) ロタデール（Lotader)２：エチレン／エチルアクリ
レート／グリシジルメタクリレートコポリマー（重量比
率は71／27／2 ）、ＭＦＩは６。 4) ロタデール（Lotader)３：エチレン／エチルアクリ
レート／無水マレイン酸コポリマー (重量比率は91.5／
５／3.5)、ＭＦＩは５。 5) ロトリル（Lotryl）１：エチレン／エチルアクリレ
ートコポリマー（29重量％のアクリレート）、ＭＦＩは
３。 6) ロトリル（Lotryl）２：エチレン／ブチルアクリレ
ートコポリマー（35重量％のアクリレート）、ＭＦＩは
40。 7) ロトリル（Lotryl）３：エチレン／ブチルアクリレ
ートコポリマー。35重量％のアクリレートを含み、ＭＦ
Ｉは320 。 8) オルバック（Orevac）１：１％のＭＡＨを含む無水
マレイン酸−グラフトしたポリプロピレン。 9) オルバック（Orevac）２：0.4 ％のＭＡＨを含む無
水マレイン酸−グラフトしたポリエチレン、ＭＦＩは
１。
【００３５】50μｍのＥＰＣＯ（ポリケトン）のフィル
ムを作った。各化合物をこのフィルム上に下記構成でヒ
ートシールした： ＥＰＣＯ（50μｍ）／結合層（200 μｍ）／ＥＰＣＯ
（50μｍ） ヒートシール操作は220 ℃、１分間、350 バールの油圧
で行った。結合層フィルムとＥＰＣＯフィルムとの接着
力をＴ型剥離試験で200 mm／分で測定した。得られた剥
離強度は下記の通り：
【００３６】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 101/02 Ｃ０８Ｌ 101/02 (72)発明者 クリストフ ル ロワ フランス国 27000 エヴルー リュ ピエールマンデ−フランス レジダンス レ ソル（番地なし) (56)参考文献 特開 平７−266503（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−26609（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−147178（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−295724（ＪＰ，Ａ) 国際公開95／16748（ＷＯ，Ａ１) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B32B 27/00 - 27/42 C08L 1/00 - 101/14

Claims (5)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも１つのエポキシ基を有する熱
    可塑性ポリマーからなる結合層と、この結合層に直接結
    合したポリケトンの層とを有する多層構造物。
  2. 【請求項２】 ポリケトンの層と反対側の結合層側に熱
    可塑性ポリマーの層（Ｆ）、ゴムの層または金属層が直
    接結合している請求項１に記載の構造物。
  3. 【請求項３】 結合層がエチレン／アルキル（メタ）ア
    クリレート／グリシジル（メタ）アクリレートコポリマ
    ーである請求項１または２に記載の構造物。
  4. 【請求項４】 ポリケトンが、酸化炭素と、α−オレフ
    ィンおよびその置換誘導体、スチレンおよびそのアルキ
    ル置換誘導体の中から選択される少なくとも１種の不飽
    和モノマーとを交互に結合させた直鎖コポリマーである
    請求項１〜３のいずれか一項に記載の構造物。
  5. 【請求項５】 熱可塑性ポリマーの層（Ｆ）がポリエチ
    レンのホモ−またはコポリマーである請求項１〜４のい
    ずれか一項に記載の構造物。
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