JP2977070B2 - 窒化アルミニウム体及びその形成方法 - Google Patents

窒化アルミニウム体及びその形成方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、窒化アルミニウム焼結
体の製造方法に関し、特に非焼結窒化アルミニウム体、
及びこのような窒化アルミニウム非焼結体を形成した後
に従来技術よりも低い温度で焼結することによる焼結を
行なって、高密度かつ十分な熱伝導性を有する窒化アル
ミニウム焼結体を形成するための方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化アルミニウムは、最近、その高い熱
伝導率、シリコンの熱膨張と一致する熱膨張、低い比誘
電率（８．５）及び高い電気抵抗のために、電子パッケ
ージへの応用に関心がもたれている。
【０００３】優れた熱伝導率を有する窒化アルミニウム
焼結体の製造には、窒化アルミニウム粉末を形成した後
に焼結して高密度体を得ることが必要である。
【０００４】窒化アルミニウムそのものは、大気圧で焼
結することが困難なために、従来の常圧の窒化アルミニ
ウム焼結法は焼結助剤添加を用いて実施されていた。
【０００５】例えば、特開平4-154670号公報は、アルミ
ナ及び酸化カルシウム（calcia:カルシア）添加により
達成した高密度焼結の窒化アルミニウム体を開示してい
る。
【０００６】従来提案された大抵の添加物は高融点材料
であり、焼結の初期の段階では固体の状態を保持してい
る。焼結の過程において、意図的に添加された酸化アル
ミニウム、又は窒化アルミニウム中に不純物として存在
する酸化アルミニウムと反応して添加物の中には液相を
最終的に形成するものもある。このようにして形成され
た液相は、窒化アルミニウムの高密度燒結に寄与するこ
とが報告されていた。しかし、これらの添加物の高融点
特性のために、窒化アルミニウムの焼結に必要な温度
は、アルミナにおける１５００〜１６００℃の焼結温度
に比較して、かなり高い（１８００〜２０００℃）もの
であった。
【０００７】酸化カルシウム（カルシアと称されること
もある）及びアルミナに加えて、酸化ホウ素（ボリアと
称されることもある）のような低溶融の添加物を用いる
ものも提案されている。特開平2-275769号公報は窒化ア
ルミニウム粉末にアルミニウム、酸化カルシウム及び酸
化ホウ素を添加した後１４００〜２０００℃で焼結する
ことを開示している。しかし、１９２Ｗ／ｍ−Ｋの熱伝
導率を有する完全な高密度体を得るためには、この組成
を１８００℃で４時間焼結する必要がある。特開昭62-1
76961号公報は、焼結体を得るために、窒化アルミニウ
ムにアルミナ、酸化カルシウム及び酸化ホウ素（並びに
そのほか）を添加して混合することを開示している。一
実施例では７重量％の３Ａｌ2Ｏ3・５ＣａＯ及び１重量
％のＢ2Ｏ3の混合物を窒化アルミニウムに加えて２時間
焼結した。その結果の熱伝導率は７０Ｗ／ｍ−Ｋであっ
た。しかし、酸化ホウ素そのものは約４５０℃で溶融し
てしまうので、電子パッケージングへの応用は困難であ
る。例えば、電子応用では使用する基板から実質的に全
ての残留カーボンを除去することが必要である。低い溶
融点の酸化ホウ素はこのようないわゆるバインダ・バー
ンオフ処理を妨げている。
【０００８】最後に、ガラス質材料の形状による焼結助
剤の添加を用いるものも提案されている。特開平3-2189
77号公報は、焼結前に窒化アルミニウム粉末に０．１重
量％のガラス粉末焼結助剤を添加することを開示してい
る。このガラス粉末は０〜３８モル％のアルミナ、３０
〜８０モル％の酸化ホウ素及び２０〜５６％の酸化カル
シウムからなる。これは、重量％では、０〜２８重量％
のアルミナ、２７〜７７重量％の酸化ホウ素、及び２３
〜６４重量％の酸化カルシウムである。窒化アルミニウ
ム体は１６５０℃以上の温度で焼結されるが、この温度
は好ましくない高温である。その結果の窒化アルミニウ
ム・サンプルの最大熱伝導率は１１０Ｗ／ｍ−Ｋであ
り、アルミナより良好であるが、純窒化アルミニウムよ
りかなり低い。更に、大部分のサンプルの熱伝導率は１
００Ｗ／ｍ−Ｋ又はそれ以下である。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の１つ
の目的は、酸化カルシウム−アルミナ−酸化ホウ素系ガ
ラスを均質に含有し、高密度高熱伝導体の窒化アルミニ
ウム体の製造に適している鋳込形成の未燒結窒化アルミ
ニウム体を提供することである。
【００１０】本発明の他の目的は、従来の焼結温度より
も低い焼結温度で酸化カルシウム−アルミナ−酸化ホウ
素系ガラス含有窒化アルミニウム焼結体を製造する方法
を提供することである。
【００１１】本発明の他の目的は、スラリー鋳込みの際
にゲル化を生じない組成比に選択されている酸化カルシ
ウム−アルミナ−酸化ホウ素系ガラス含有の鋳込形成の
未燒結窒化アルミニウム体を比較的低い焼結温度で燒結
して窒化アルミニウム焼結体を製造する方法を提供する
ことである。
【００１２】本発明のこれらの目的及びその他の目的は
以下の詳細な本発明の説明を参照するすることにより更
に明らかとなるであろう。
【００１３】
【課題を解決するための手段】本発明の目的は、本発明
の第１の特徴によれば、５重量％乃至１５重量％の酸化
ホウ素、３０重量％乃至４０重量％のアルミナ及び４５
重量％乃至５５重量％の酸化カルシウムから成る重量比
で１％乃至５％のガラス質粉末と、バランス量の窒化ア
ルミニウム粉末とを含む鋳込成形シート状の未焼結窒化
アルミニウム体により達成される。
【００１４】本発明の第２の特徴によれば、５重量％乃
至１５重量％の酸化ホウ素、３０重量％乃至４０重量％
のアルミナ及び４５重量％乃至５５重量％の酸化カルシ
ウムから成るガラス成分の混合物を調合するステップ
と、前記混合物を加熱して溶融体を形成させるステップ
と、前記溶融体を急冷してガラス質固体を生成するステ
ップと、前記ガラス質固体を粉砕してガラス質粉末を形
成するステップと、重量比で１％乃至５％の前記ガラス
質粉末をバランス量の窒化アルミニウム粉末に添加する
ステップと、前記ガラス質粉末及び前記窒化アルミニウ
ム粉末の混合物を１５５０℃乃至１６５０℃の範囲の温
度で焼結させるステップとから成る窒化アルミニウム体
を形成する方法が提供される。
【００１５】
【実施例】本発明は、高密度かつ良好な熱伝導率を有す
る窒化アルミニウム体の製造方法に関する。更に具体的
には、本発明は、従来行なわれていた焼結温度よりも低
い焼結温度で窒化アルミニウム体を製造する方法に関す
る。本発明によれば、窒化アルミニウム体は、 （ａ）（イ）３と２５重量％との間の酸化ホウ素と、
（ロ）１０重量％と５０重量％との間のアルミナと、
（ハ）４０重量％と８０重量％との間の酸化カルシウム
との割合によった酸化ホウ素、アルミナ及び酸化カルシ
ウムの混合物を調合し、 （ｂ）前記混合物を溶融して均質な液体を形成し、 （ｃ）前記液体を焼き入れして、均質なガラス質固体を
形成し、 （ｄ）ガラス質固体を微粉砕して所定の粒子寸法のもの
にし、 （ｅ）１重量％と５重量％との間で微粉砕したガラス質
固体及びバランスとして窒化アルミニウム粉末の割合に
より、前記窒化アルミニウム粉末に微粉砕した前記ガラ
ス質固体を加え、 （ｆ）十分な温度で前記微粉砕したガラス質固体と前記
窒化アルミニウム粉末とにより得られた混合物を焼結さ
せて前記混合物を高密度の窒化アルミニウム体に高密度
化させる ことにより、製造されてもよい。
【００１６】本発明により製造された窒化アルミニウム
体は、特に、窒化アルミニウム体と共に金属ペーストが
焼結されているコ・ファイアの(co-fired)多層電子パッ
ケージに適している。前記窒化アルミニウム体は、スラ
リー鋳造、ホット・プレス、又は当該技術分野において
周知の他のいくつかの方法により製造されてもよい。形
成処理及び所望の密度及び熱伝導率は、以下の説明から
明らかとなるように、前記窒化アルミニウム体の組成を
定めるものとになる。
【００１７】本発明の処理は、酸化ホウ素（Ｂ2Ｏ3)、
アルミナ（Ａｌ2Ｏ3)及び酸化カルシウム（ＣａＯ）の
混合物により開始する。重量％による各成分の割合は、
酸化ホウ素３〜２５％、アルミナ１０〜５０％、及び酸
化カルシウム４０〜８０％である。この混合物は炉内の
適当なるつぼに配置された後、約１４５０℃に加熱され
て成分を均質に溶融させる。その後、この溶融物を、例
えば鋼板間のスプラット(splat)急冷により、又は冷却
したドラム間のロラー急冷により急速に冷却させ、これ
によって一旦室温まで冷却された溶融物は透明なガラス
特性の固体を形成する。
【００１８】ガラス質固体は、焼き入れにより、本発明
にとって適当でないガラス・リボンの形状になる。そこ
で、ガラス質固体は微粉砕される、又は粉末にされて所
望の粒子寸法のものにされる。本発明にとって望ましい
粒子寸法は約３〜５ミクロンである。ガラス質固体の粒
子は通常の手段により乾燥され、次の処理行程のために
蓄積される。
【００１９】窒化アルミニウム体は以下のように形成さ
れる。微粉砕されたガラス質固体の１〜５重量％の量を
窒化アルミニウム粉末に加える。窒化アルミニウム粉末
は約１〜１．５ミクロンの粒子寸法を有する必要があ
る。窒化アルミニウム粉末は、多数の供給者、例えば徳
山ソーダ（等級Ｆ及びＨ）及びダウ・ケミカル（等級４
４及び４８）から入手可能である。本発明の最も好まし
い実施例では、本発明者が発見したことだが、より高密
度化かつより高い熱伝導率が得られる低酸素含有量及び
更に均質な粒子分布のためには、例えば徳山ソーダ、等
級Ｆの窒化アルミニウム粉末が好ましい。焼結の前にグ
リーン状態で窒化アルミニウム体を一緒に保持するのに
役立つバインダを前記混合物に加えてもよい。適当なバ
インダはエチル・セルロース、ポリビニル・ブチラー
ル、ポリメチル・メタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）であ
り、これらは全て通常かつ周知のものである。バインダ
剤の量は窒化アルミニウム体の形成に利用される実際の
形成処理に依存することになる。
【００２０】例えば、窒化アルミニウム体をホット・プ
レスにより形成するときは、窒化アルミニウムと微粉砕
されたガラス質固体との混合物に約５重量％のバインダ
剤のみを加える必要がある。
【００２１】この発明ではスラリー鋳込成形法も用いる
ことができるが、これは更に複雑なプロセスである。ス
ラリー鋳込成形プロセスにおいては、セラミック材料
（窒化アルミニウム粉末＋微粉砕されたガラス質固体）
と、バインダと、溶媒と、可塑剤及び酸化防止剤のよう
な少数の通常成分とからなる混合物が作られる。このバ
インダは５〜１５重量％であってもよく、一方溶媒は約
２０〜４５重量％に達し、残りはセラミック材料であ
る。スラリーは通常、ポリマ材料のキャリア・シート上
にシート状に鋳込み成形される。このポリマ材料は通常
マイラーが可能である。乾燥により、キャリア・シート
を除去して製品のテープを製作する。このテープは所望
の使用目的物の形状に打ち抜きされる。使用目的物の例
としては、多層セラミック・パッケージを製作するため
のグリーンシートが擧げられる。
【００２２】多層セラミック・パッケージは次の処理に
より製作される。一連のグリーンシートを打ち抜いて
「バイアス(vias)」を形成し、次いで金属ペーストをグ
リーンシート上にスクリーニングして導電性の線を形成
し、前記バイアスに異なるグリーンシート層間に導電性
の経路を形成させる。窒化アルミニウム製品のときは、
好ましい金属ペーストにはモリブデン、タングステン、
又はモリブデンとタングステンとの混合物が含まれる。
次いで、グリーンシートを積み重ね、積層し、かつ焼結
して多層セラミック・パッケージを得る。使用において
は、この多層セラミック・パッケージ上に少なくとも一
つの半導体デバイスが搭載される。この多層セラミック
・パッケージは本発明の好ましい使用である。
【００２３】窒化アルミニウム体は保護雰囲気が存在す
る限り、通常の炉により焼結されてもよい。好ましい環
境は、窒素と水素との混合物を含む成形ガスである。典
型的な焼結スケジュールを以下のように設定することが
できる。非焼結窒化アルミニウム体を焼結炉に挿入す
る。乾燥成形ガス（Ｎ2+１０−２０％Ｈ2)の保護雰囲気
は焼結処理を通じて使用される。約５時間の期間におい
て、温度を室温から約６００℃まで上昇させてバインダ
を熱分解させる。次いで、約８時間の期間にわたって温
度を約１５５０〜１６５０℃の焼結温度に上昇させ、約
５時間、この焼結温度を保つ。次いで、約５時間の期間
にわたって、温度を室温に降下させる。
【００２４】前述のように、ガラス質固体の成分の割合
は、重量％で３〜２５％の酸化ホウ素、１０〜５０％の
アルミナ、及び４０〜８０％の酸化カルシウムである。
しかし、酸化カルシウム及び酸化ホウ素が量が過剰なと
きは、鋳込むスラリーをゲル化させて、意図及び目的が
どのようであっても、鋳込み成形が困難になる恐れがあ
ることが判った。従って、スラリー鋳造のときは、ガラ
ス質体の成分の割合は、重量％で５〜２０％酸化ホウ
素、２０〜４５％アルミナ、及び４５〜６５％の酸化カ
ルシウムであることが好ましい。更に高い密度及び熱伝
導率を得るときは、ガラス質体の成分の割合は、重量％
で５〜１５％の酸化ホウ素、３０〜４０％のアルミナ及
び４５〜５５％の酸化カルシウムであることが最も好ま
しい。
【００２５】一般的に、酸化ホウ素が多過ぎるときは、
ガラスは雰囲気に過度に反応し易くなり、一方酸化ホウ
素が少な過ぎる（例えば、３重量％以下の）ときは、効
果的な作用がほとんどない。酸化ホウ素が重量％で約２
０％以上では、スラリー鋳造に好ましくないゲル化が存
在する。アルミナに関しては、アルミナが多過ぎると熱
伝導率を低下させ、一方アルミナが少な過ぎるとガラス
の化学的な耐性が低下したものとなり、従って実用的で
なくなる。更に、酸化カルシウムも量が多過ぎると、ス
ラリー鋳造をゲル化させるので、制限される必要があ
る。
【００２６】本発明には３つの大きな特徴がある。第１
は焼結助剤がそのままで液相を形成する個別的な成分と
してよりも、ガラス質の添加物として導入されることで
ある。このようにして、ガラス質の添加物が液化する明
確な温度が存在し、より均質な焼結が得られる。この酸
化ホウ素−アルミナ−酸化カルシウム系では、粘性流が
８００℃近傍で始まり、実際にはガラス質の添加物は１
２７０℃で液化する。焼結温度は１５５０℃と１６５０
℃との間に存在する。このような焼結の初期の段階でこ
の系に液相を形成すると、窒化アルミニウム体の高密度
化に役立つ。三元の酸化ホウ素−アルミナ−酸化カルシ
ウム系では、熱的により安定なガラスが得られるガラス
形成範囲は、オーエン（A.E.Owen,Phys.Chem.Glasses,2
[3]第87頁〜第98頁，1961）により報告された、３０重
量％以上の酸化ホウ素を有する組成が知られている。し
かし、本発明により、（イ）急冷によって僅かな酸化ホ
ウ素を取り込むことにより、報告されたガラスの形成範
囲から大きく外れた組成についてガラス質固体を形成す
ることができること、（ロ）このような僅かな酸化ホウ
素の粘性流が、大抵のバインダが熱分解を起こす温度範
囲より高い８００℃又はそれ以上の温度で発生するこ
と、（ハ）このような僅かな酸化ホウ素のガラスは約９
００℃で結晶化して粘性流を制限するので、酸化カルシ
ウム体が多孔性のままとなり、バインダ残査成分である
炭素の放散又は付加的な反応が容易になる。（ニ）この
ような僅かな酸化ホウ素の結晶化相のガラスは、酸化カ
ルシウム−アルミナの二元系相の共晶温度より１００℃
低い約１２５０℃で溶融することが判った。
【００２７】第２の重要な特徴は一時的な組成である逃
散組成を使用することである。この逸散組成の酸化ホウ
素は、２相の液相線を低下させて高密度化を促進させる
が、焼結工程で、蒸発するので最終的には当該系から抜
け出し、従って焼結後の第２相の体積分を低下させ、こ
れによって、焼結助剤により焼結した窒化アルミニウム
体の熱伝導率の劣化の可能性を最小化させる。逃散組成
の蒸発を制御するために、例えばモリブデンのバッフル
により窒化アルミニウム体をカプセル封じすることが必
要である。窒化アルミニウム、窒化ホウ素又はグラファ
イトのバッフルは良好に働くと思われる。このようにカ
プセル封じは気密過ぎてはならないが、適当なカプセル
封じがないときは、焼結する窒化アルミニウム体におけ
る酸化ホウ素成分の不均質が深刻なそり、及び不均質な
高密度化を発生させる。
【００２８】本発明の最後の重要な特徴は、バインダ剤
の熱分解による生成物の炭素残査をうまく用いてその状
態で成分酸化物に対して炭素熱による還元及び窒化作用
を起こさせることである。非酸化雰囲気のために残留炭
素を焼却することはできない。しかし、残留炭素は、窒
化アルミニウムの形成の際の反応プロセスと同じである
炭素熱還元及び窒化の反応プロセスに利用され、その結
果、焼結した窒化アルミニウム体における酸素含有量が
最小になる。実際には、成形ガス雰囲気（例えば、Ｎ2+
２０％Ｈ2)を用いる。このような還元性ガス雰囲気は、
下記の化学反応から見て炭素熱窒化に好ましいものとな
る。 Ａｌ2Ｏ3+Ｎ2+３Ｃ＝２Ａ１Ｎ＋３ＣＯ↑ ３ＣａＯ＋Ｎ2+３Ｃ＝Ｃａ3Ｎ2+３ＣＯ↑ 第１の反応が起こることは周知であり、一方第２の反応
は実現可能であるが、定説になっていない。しかし、最
終結果は、存在する酸化物の還元であり、これによって
熱伝導率を増大させる。
【００２９】本発明の効果は次の例を参照すれば明らか
となる。
【００３０】例 次の方法により多数のサンプルを作成した。酸化カルシ
ウム、酸化ホウ素及びアルミナの相対的な割合を変更し
ていくつかの異なるガラス組成を作成した。ガラス粒子
は１４〜１５時間、メタノール（ジルコニア媒体及びア
ルミナ・ジャー）と一緒にボール・ミルにより微粉砕さ
れ、次いで浅いトレーに注いで乾燥させる。次いで、粉
砕したガラス粒子を窒化アルミニウム粒子及び１０％の
ポリビニル・ブチリル・バインダ溶液に加え、アルミナ
・ジャー（ナイロン又はアルミナ媒体）内で１４時間ボ
ール・ミルにより粉砕して均質なスラリーを調合する。
窒化アルミニウム粉末はダウ・ケミカル等級４４又は４
８、又は徳山ソーダ等級Ｆであった。ボール・ミルによ
り粉砕したスラリーはドクタ・ブレード法によりテープ
・キャストした。このテープを方形のシートに打つ抜
き、その２０枚を積み重ねて積層し、かつ１５８０℃で
１０時間焼結し（２４時間焼結した１サンプル（＊＊）
を除き）、次いで室温に冷却する。その結果を下記の表
１に示す。理論値に対する焼結したサンプルの寸法によ
り百分率の高密度化（燒結密度）を判断し、かつ熱伝導
率をレーザ・フラッシュ法により判断した。なお、表１
中、「％級」と表示した欄に記載された数値は、ガラス
質粉末の添加量を重量％で表わしたものである。
【００３１】
【表１】 ＊ 使用したＡＩＮの型式のときに、Ｄ４８はダウ・ケ
ミカル等級４８であり、Ｄ４４はダウ・ケミカル等級４
４であり、Ｔ−Ｆは徳山ソーダ等級Ｆである。 ＊＊ 焼結を２４時間行った。
【００３２】表１から明らかなように、６０及び７０重
量％の酸化カルシウムを有するサンプルをゲル化した。
本発明は鋳造可能なスラリーに最も関心があるので、こ
れらのサンプルについてはこれ以上調査はしなかった。
最良のサンプル（即ち、徳山ソーダ等級Ｆの粉末により
作成したもの）を採用すれば、１１０〜１２０Ｗ／ｍ−
Ｋの熱伝導率を１５８０℃の比較的に低い焼結温度で高
密度の窒化アルミニウム体を得ることができる。焼結時
間を２４時間に延長すれば、熱伝導率を更に高めること
ができる。従って、本発明の効果は、比較的に低い焼結
温度で常圧の焼結結果として、十分な熱伝導率を有する
高密度の窒化アルミニウム体にあることが明らかであ
る。窒化アルミニウム粉末及び焼結時間を最適化するこ
とにより、熱伝導率を更に増加可能なことが期待され
る。
【００３３】ここで詳細に説明した前記実施例以外に、
本発明の精神から逸脱することなく、本発明の他の変形
を作成可能なことは、この開示を参照し、当該技術分野
に習熟する者には明らかである。従って、このような変
形は請求の範囲によってのみ限定される本発明の範囲内
にあるとみなされる。
【００３４】
【発明の効果】本発明により、 低い焼結温度による焼
結処理が適用可能な非焼結窒化アルミニウム体が提供さ
れると共に、該非焼結窒化アルミニウム体を前記比較的
に低い焼結温度で常圧により焼焼結することにより、高
密度かつ高い熱伝導率を有する窒化アルミニウム焼結体
が得られる。窒化アルミニウム粉末及び焼結時間を最適
化することにより、熱伝導率を更に増加することができ
る。
【００３５】（１）（ａ）（イ）３乃至２５重量％の酸
化ホウ素と、（ロ）１０重量％乃至５０重量％のアルミ
ナと、（ハ）４０重量％乃至８０重量％の酸化カルシウ
ムとの割合による酸化ホウ素、アルミナ及び酸化カルシ
ウムを有する１〜５重量％のガラス質固体と、（ｂ）窒
化アルミニウム体のバランスとして窒化アルミニウム粉
末とを含む非焼結窒化アルミニウム体。 （２）前記酸化ホウ素は前記ガラス質固体中に５〜２０
重量％存在し、前記アルミナは前記ガラス質固体中に２
０〜４５重量％存在し、かつ前記酸化カルシウムは前記
ガラス質固体中に４５〜６５重量％存在することを特徴
とする上記（１）に記載の非焼結窒化アルミニウム体。 （３）前記酸化ホウ素は前記ガラス質固体中に５〜１５
重量％存在し、前記アルミナは前記ガラス質固体中に３
０〜４０重量％存在し、かつ前記酸化カルシウムは前記
ガラス質固体中に４５〜５５重量％存在することを特徴
とする上記（１）に記載の非焼結窒化アルミニウム体。 （４）更に、有機バインダ剤を含むことを特徴とする上
記（１）に記載の非焼結窒化アルミニウム体。 （５）前記窒化アルミニウム体はグリーンシート材料で
あることを特徴とする上記（４）に記載の非焼結窒化ア
ルミニウム体。 （６）複数のグリーンシートが存在し、更に前記グリー
ンシートのうちの少なくとも一つの上に金属組成を備え
ていることを特徴とする上記（５）に記載の非焼結窒化
アルミニウム体。 （７）前記金属組成はモリブデン、タングステン又はそ
れらの混合物を備えていることを特徴とする上記（６）
に記載の非焼結窒化アルミニウム体。 （８）（ａ）（イ）３重量％乃至２５重量％の酸化ホウ
素と、（ロ）１０重量％乃至５０重量％のアルミナと、
（ハ）４０重量％乃至８０重量％の酸化カルシウムとの
割合により、酸化ホウ素、アルミナ及び酸化カルシウム
のガラス質固体粉末を調合するステップと、（ｂ）前記
混合物を溶融して液体を形成させるステップと、（ｃ）
前記液体を焼き入れしてガラス質固体を得るステップ
と、（ｄ）ガラス質固体を粉砕するステップと、（ｅ）
（イ）１重量％乃至５重量％の粉砕したガラス質固体
と、（ロ）バランスとしての窒化アルミニウム粉末との
割合により、前記窒化アルミニウム粉末に微粉砕した前
記ガラス質固体を加えるステップと、（ｆ）所定の温度
で粉砕したガラス質固体と前記窒化アルミニウム粉末と
による混合物を焼結させるステップとを備えた窒化アル
ミニウム体を形成する方法。 （９）前記所定の温度は１５５０〜１６５０℃の範囲に
あることを特徴とする上記（８）に記載の窒化アルミニ
ウム体を形成する方法。 （１０）更に、ステップ（ｅ）とステップ（ｆ）との間
にバインダ剤を前記粉砕したガラス質固体及び窒化アル
ミニウム粉末と組合わせてスラリーを形成し、かつ前記
スラリーを複数のグリーンシートに鋳込むステップを備
えていることを特徴とする上記（８）に記載の窒化アル
ミニウム体を形成する方法。 （１１）ステップ（ａ）において、存在する前記酸化ホ
ウ素の量は５重量％乃至２０重量％であり、かつ存在す
る前記酸化カルシウムの量は４５重量％乃至６５重量％
であることを特徴とする上記（８）に記載の窒化アルミ
ニウム体を形成する方法。 （１２）存在する前記酸化ホウ素の量は５重量％乃至１
５重量％であり、存在する前記アルミナの量は３０重量
％乃至４０重量％であり、かつ存在する前記酸化カルシ
ウムの量は４５重量％乃至５５重量％であることを特徴
とする上記（１１）に記載の窒化アルミニウム体を形成
する方法。 （１３）複数のグリーンシートが存在し、更に前記複数
のグリーンシートのうちの少なくとも一つの上に金属組
成を堆積するステップを備えていることを特徴とする上
記（１０）に記載の窒化アルミニウム体を形成する方
法。 （１４）前記金属組成はモリブデン、タングステン又は
それらの混合物を備えていることを特徴とする上記（１
３）に記載の窒化アルミニウム体を形成する方法。
【００３６】
【発明の効果】本発明により、 低い焼結温度による焼
結処理が適用可能な非焼結窒化アルミニウム体が提供さ
れると共に、該非焼結窒化アルミニウム体を前記比較的
に低い焼結温度で常圧により焼焼結することにより、高
密度かつ高い熱伝導率を有する窒化アルミニウム焼結体
が得られる。窒化アルミニウム粉末及び焼結時間を最適
化することにより、熱伝導率を更に増加することができ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ピーター・リチャード・ダンコンベ アメリカ合衆国10566 ニューヨーク州、 ピークスキル、リンゴールド・ストリー ト 401 (72)発明者 サブハッシュ・ラクスマン・シンデ アメリカ合衆国10520 ニューヨーク州、 クロトン−オン−ハドソン、ハーフ・ム ーン・ベイ・ドライブ 518 (72)発明者 タケシ・タカモリ アメリカ合衆国10541 ニューヨーク州、 マホパック、ファウン・ドライブ ４ (56)参考文献 特開 平３−218977（ＪＰ，Ａ)

Claims (9)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】５重量％乃至１５重量％の酸化ホウ素、３
    ０重量％乃至４０重量％のアルミナ及び４５重量％乃至
    ５５重量％の酸化カルシウムから成る重量比で１％乃至
    ５％のガラス質粉末と、 残り（以下、バランス量という）の窒化アルミニウム粉
    末とを含む鋳込成形シート状の未焼結窒化アルミニウム
    体。
  2. 【請求項２】更に、有機バインダ剤を含むことを特徴と
    する請求項１記載の未焼結窒化アルミニウム体。
  3. 【請求項３】前記窒化アルミニウム体はグリーンシート
    部材であることを特徴とする請求項２記載の未焼結窒化
    アルミニウム体。
  4. 【請求項４】前記グリーンシートのうちの少なくとも一
    つの上に金属組成を備えていることを特徴とする請求項
    ３記載の未焼結窒化アルミニウム体。
  5. 【請求項５】前記金属組成はモリブデン、タングステン
    又はそれらの混合物から成ることを特徴とする請求項４
    記載の未焼結窒化アルミニウム体。
  6. 【請求項６】５重量％乃至１５重量％の酸化ホウ素、３
    ０重量％乃至４０重量％のアルミナ及び４５重量％乃至
    ５５重量％の酸化カルシウムから成るガラス成分の混合
    物を調合するステップと、 前記混合物を加熱して溶融体を形成させるステップと、 前記溶融体を急冷してガラス質固体を生成するステップ
    と、 前記ガラス質固体を粉砕してガラス質粉末を形成するス
    テップと、 重量比で１％乃至５％の前記ガラス質粉末をバランス量
    の窒化アルミニウム粉末に添加するステップと、 前記ガラス質粉末及び前記窒化アルミニウム粉末の混合
    物を１５５０℃乃至１６５０℃の範囲の温度で焼結させ
    るステップとから成る窒化アルミニウム体を形成する方
    法。
  7. 【請求項７】５重量％乃至１５重量％の酸化ホウ素、３
    ０重量％乃至４０重量％のアルミナ及び４５重量％乃至
    ５５重量％の酸化カルシウムから成るガラス成分の混合
    物を調合するステップと、 前記混合物を加熱して溶融体を形成させるステップと、 前記溶融体を急冷してガラス質固体を生成するステップ
    と、 前記ガラス質固体を粉砕してガラス質粉末を形成するス
    テップと、 重量比で１％乃至５％の前記ガラス質粉末をバランス量
    の窒化アルミニウム粉末に添加するステップと、 前記ガラス質粉末及び前記窒化アルミニウム粉末にバイ
    ンダ成分を添加してスラリーを形成し、該スラリーを複
    数のグリーンシート状に鋳込み成形するステップと、 前記グリーンシートを１５５０℃乃至１６５０℃の範囲
    の温度で焼結させるステップとから成る鋳込成形シート
    状の窒化アルミニウム体を形成する方法。
  8. 【請求項８】前記グリーンシートの燒結に先だって、複
    数のグリーンシートのうちの少なくとも一つの上に金属
    組成を堆積するステップを含むことを特徴とする請求項
    ７記載の窒化アルミニウム体を形成する方法。
  9. 【請求項９】前記金属組成がモリブデン、タングステン
    又はそれらの混合物から成ることを特徴とする請求項８
    記載の窒化アルミニウム体を形成する方法。
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