JP2019515103A - 硬化可能な接着剤及びそれをベースとする反応性接着テープ - Google Patents

Abstract

熱硬化可能な接着剤であって、次の成分：（Ａ）（前記の硬化可能な接着剤全体を基準にして）４．９〜３４．９重量％の、５０００ｇ／モル〜２０００００ｇ／モルの範囲の重量平均分子量を有するエポキシド官能化（コ）ポリマーであって、（前記のエポキシド官能化（コ）ポリマーが基づくモノマー全体を基準にして）３０超〜１００重量％、好ましくは５０〜１００重量％の少なくとも一種のエポキシ基官能化（メタ）アクリル系（コ）モノマー（ａ）をベースとするエポキシド官能化（コ）ポリマー、（Ｂ）（前記の硬化可能な接着剤全体を基準にして）０．１〜５重量％の、エポキシドのカチオン性硬化のための少なくとも一種の熱活性化可能な硬化剤、（Ｃ）（前記の硬化可能な接着剤全体を基準にして）６５〜９５重量％の、成膜剤としての少なくとも一種のマトリックスポリマー、（Ｄ）任意選択的に、０〜３０重量％の更に別の構成分、からなる、熱硬化可能な接着剤。

Description

本発明は、ポリ（メタ）アクリレートベースの熱硬化可能な接着剤、このような接着剤を用いた接着方法並びに対応する接着複合体に関する。

接着テープは、現在、様々な形で、例えばプロセスにおける補助材として及び異なる物品の結合のために使用されている。この際、感圧接着剤を含む自着テープは、永続的な接着性を有する。これらは、通常は接着の直後に、更なる硬化なくそれらの接着目的を果たすことができる。このような自着テープを用いると、時折、非常に高い接着強度が実現可能である。それにもかかわらず、特定の用途では、更により高い接着強度を可能する接着液への要望がある。このような接着系の多くは、ホットプレスステップにおいて適用される。これらは溶融し、接着下地を濡らし、そして冷却の間に固化することによって強度を発達させる。加えて、このような接着系は、なおも化学反応性を有することができる。接着テープの形で使用される幾つかのホットプレス可能な接着系は、ホットプレス条件下に望ましくないはみ出し（（ウージング）Ｏｏｚｉｎｇ）を示す、なぜならば温度と共に溶融粘度が低下するかまたは温度を起因とした凝集力の損失によって接着系が流動性になるからである。液状接着系では、はみ出しの問題は既に室温で起こる。これに対し、接着プロセスでは、接着層の最適な接着面を達成するために、接着すべき基材上での良好な流動性が必要である。これは、プレス条件下での接着系のある程度の流動挙動を必要とする。

「はみ出し」または「ウージング」（試験Ａ）という用語は、本発明の意味では、硬化していないまたは十分に硬化していない接着剤が、接着層または接着複合体から横にはみ出ることと理解される。これは、低温流れとして及び／または加圧下に及び／または高められた温度で起こり得、そして望ましくない。

加えて、反応性接着テープでは、接着系を（詳しくは、硬化反応の開始のための活性化時間に関して）素早く加工できるようにする要望がある。活性化の他、所望の硬化度までの硬化も迅速に進行するべきである。これに関連して、特に有利な反応系の一つは、エポキシドをベースとする。

接着テープの形で使用されるエポキシドベースの硬化可能な接着系は多くの場合に成膜剤成分（これは熱可塑性ポリマー、エラストマーまたは熱可塑性エラストマーであることができる）、及び多くの場合に反応性樹脂（ここではエポキシドベースの反応性樹脂）からなる反応性成分、及び硬化系（活性剤系または開始剤系とも称する）を含む。例は、ＥＰ１０２８１５１Ｂ１（特許文献１）（ポリ（メタ）アクリレート／低分子量エポキシ樹脂）、ＥＰ６２０２５９Ａ１（特許文献２）（ポリエステル／低分子量エポキシド樹脂）、ＥＰ７２１９７５（特許文献３）（ポリオレフィン／低分子量エポキシド樹脂）及びＤＥ１９５１９４９９Ａ１（特許文献４）（熱可塑性ポリウレタン／低分子量エポキシド樹脂）に見つけることができる。

「硬化可能な接着剤」という用語は、本発明の意味では、追加的な刺激としての高められた温度と組み合わせた硬化剤成分の作用によって、調合物の少なくとも一つの構成分の分子量の発達及び／または架橋反応を招く反応に関与できる官能基を含む調合物のことと解される。

「硬化剤」、「開始剤」、「活性化剤」という用語は、本発明の意味では同義語として使用される。これらは、高められた温度との組み合わせでエポキシド官能基が関与した硬化反応を引き起こすことができる物質または物質混合物のことである。

更に、反応性接着テープの形で使用するべき硬化可能な接着系の場合には、通常は、実際の反応性が活性化ステップにおいて及び活性化条件下に始めて明るみに出る前に、反応性接着テープを複雑でない方法で輸送及び貯蔵できるように貯蔵条件下での十分な貯蔵安定性を保証することが不可避である。このような潜在性がないと、上記の接着テープの実用性は制限されてしまう。多くのエポキシド系は然るべき硬化剤と一緒にＵＶ放射線によって硬化し得るが、熱硬化法が多くの工業的な接着プロセスにおいて好ましい、というのも放射線源を製造ラインに常に統合できるわけではないからである。加えて、物陰の領域にある接着剤は放射線では容易に活性化できない。すなわち、複雑な接着接合部の形状での放射線硬化は一般的に可能ではない。

これらの及び他の場合において、特にカチオン硬化性エポキシド系及びここで中でも、酸形成性開始剤を用いた活性化により熱的に（熱酸発生剤、ＴＡＧ）及び／または紫外線の作用下に（光酸発生剤、ＰＡＧ）反応する（環状）脂肪族エポキシドをベースする系が適している。（環状）脂肪族エポキシドは、グリシジルエーテルよりも、これらの開始剤を用いてより効率よく硬化できる（Ｊ．Ｖ．Ｃｒｉｖｅｌｌｏ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．Ａ Ｐｏｌｙｍ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，３７，４２４１−５４（非特許文献１））。しかし、このような活性化に特に適した（環状）脂肪族エポキシドをベースとする調合物では、グリシジルエーテルベースの反応性樹脂の場合のような様々な反応性樹脂の豊富さを当業者は決して利用できない。更に、（環状）脂肪族エポキシドをベースとする利用可能な反応性樹脂は低分子量であり、これは、ホットプレス条件下にはみ出しの問題を招く虞がある、というのも未だ反応していない低分子量反応性樹脂が可塑剤として機能するからである。それ故、上記の欠点を持たないかまたは軽減した形でしか持たない、フィルム形態の接着系のための反応性樹脂が求められている。

ＷＯ９８／２１２８７Ａ１（特許文献５）は、熱硬化可能な接着系のための放射線で硬化可能な前駆体であって、（ａ）（中でもポリ（メタ）アクリレート成分と解すべき）放射線硬化可能なモノマー／プレポリマーシロップ、（ｂ）エポキシド樹脂成分、（ｃ）光開始剤成分及び（ｄ）求核性熱活性化剤を含む前駆体を記載している。オリゴマー性及びポリマー性エポキシドを、成分（ｂ）として使用することができる。環状脂肪族エポキシドで官能化された（コ）コポリマーは明示的には記載されていない。その上、環状脂肪族エポキシドは基本的にはあまり有利ではないものと記載されている（明細書第１９頁第２行参照）。ＴＡＧを用いた硬化は意図されていない。

ＵＳ４，５５２，６０４Ａ（特許文献６）は、いわゆる「デュアルキュア（ｄｕａｌ ｃｕｒｅ）」系の更なる例であり、ここでは、ポリ（メタ）アクリレートは、エポキシド樹脂の存在下での光重合によって構成されている。液状組成物の光重合はライナー上で行われる。光重合されたフィルムは、接着のために、最後は熱的に硬化させる。この光重合は、熱硬化性エポキシド成分のためのポリマー性マトリックを形成するために利用される。超酸を形成する開始剤を用いた硬化は記載されていない。

ＥＰ９１４０２７Ａ１（特許文献７）も同様に硬化可能な接着フィルムを記載しており、これは、ポリアクリレート、エポキシド成分及び潜在性硬化剤を含むことができる。前記ポリアクリレートは、少量のグリシジル（メタ）アクリレートを含むことができる。

ＷＯ２０１３／１０１６９３Ａ１（特許文献８）は、光開始によってラジカル重合されるアクリレートモノマー混合物とエポキシド成分とから生成された熱硬化性接着フィルムを開示している。エポキシド官能化（メタ）アクリレートモノマーは記載されていない。

ＷＯ２０１５／０４８０１２Ａ１（特許文献９）は、ベンゾキサジン類と反応し得るポリメタクリレート成分を含む熱硬化性感圧接着系を記載している。このために、これらは、中でも、好ましくはコモノマーとしてのグリシジルメタクリレートを介してポリマー中に導入された状態でエポキシド基を含むことができる。明細書は、いわゆるＦｏｘ式（Ｕ．Ｗ．Ｇｅｄｄｅ，Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｐｈｙｓｉｃｓ，１９９９，Ｋｌｕｗｅｒ，Ｄｏｒｔｒｅｃｈｔ，ｐ．７０（非特許文献２））により計算されたガラス転移温度を記載している。このＦｏｘ式は、均一な混合物のガラス転移温度の計算による評価を可能とし、そしてこのために、混合物の出発成分の各々の混合割合により重みを付けて、これらの出発成分のガラス転移温度を利用する。そこで使用している基礎データは、対応するコモノマーの仮定のホモポリマーについてのガラス転移温度に基づく。このためには、非常に大きいモル質量を有するホモポリマー、すなわちガラス転移温度が分子量では変化しないホモポリマーについてリストしたテーブル値を使用できる。上記のＦｏｘ式は、ガラス転移温度に対するポリマーモル質量の影響を記載するいわゆるＦｏｘ−Ｆｌｏｒｙ関係（式Ｇ１）と混同すべきではない。それ故、ＷＯ２０１５／０４８０１２Ａ１（特許文献９）に記載のポリマーの場合は、非常に大きい分子量を出発点とすることができ、そしてより小さい分子量を持つポリマーの利用は考慮されなかった。

ＷＯ１９９９／０５７２１６Ａ１（特許文献１０）は、２０〜８０重量％のエチレンビニルアセテートコポリマー及び２０〜８０重量％のエポキシド成分（これは重合体であることもできる）を含む調合物を開示している。具体例としては、グリシジルメタクリレートを含むポリマーが挙げられている。記載された調合物は光化学的に硬化される。（環状）脂肪族エポキシドで置換された（メタ）アクリレートのポリマーは記載されていない。

ＥＰ１０２８１５１Ｂ１ ＥＰ６２０２５９Ａ１ ＥＰ７２１９７５ ＤＥ１９５１９４９９Ａ１ ＷＯ９８／２１２８７Ａ１ ＵＳ４，５５２，６０４Ａ ＥＰ９１４０２７Ａ１ ＷＯ２０１３／１０１６９３Ａ１ ＷＯ２０１５／０４８０１２Ａ１ ＷＯ１９９９／０５７２１６Ａ１ ＷＯ２０１５／０８２１４３Ａ１ ＷＯ９６／２４６２０Ａ１ ＷＯ９８／４４００８Ａ１ ＤＥ１９９４９３５２Ａ１ ＵＳ５，９４５，４９１Ａ ＵＳ５，８５４，３６４Ａ ＵＳ５，７８９，４８７Ａ ＷＯ９８／０１４７８Ａ１ ＷＯ９９／３１１４４Ａ１ ＵＳ２０１４／０３６７６７０Ａ１ ＵＳ５，２４２，７１５ ＥＰ３９３８９３Ａ１ ＷＯ２０１３／１５６５０９Ａ２ ＪＰ２０１４／０６２０５７Ａ１ ＪＰ２０１２−０５６９１５Ａ１ ＥＰ３９３８９３Ａ１ ＥＰ８９４８４１Ｂ１ ＥＰ１３０８４９２Ｂ１

Ｊ． Ｖ． Ｃｒｉｖｅｌｌｏ， Ｊ． Ｐｏｌｙｍ． Ｓｃｉ． Ａ Ｐｏｌｙｍ． Ｃｈｅｍ．， １９９９， ３７， ４２４１−５４ Ｕ．Ｗ．Ｇｅｄｄｅ，Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｐｈｙｓｉｃｓ，１９９９，Ｋｌｕｗｅｒ，Ｄｏｒｔｒｅｃｈｔ，ｐ．７０ Ｔ．Ｆｏｘ，Ｐ．Ｊ．Ｆｌｏｒｙ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，１９５４，１４，３１５−３１９ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｈａｎｄｂｏｏｋ（Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｅ．Ｈ．Ｉｍｍｅｒｇｕｔ，Ｅ．Ａ．Ｇｒｕｌｋｅ（Ｈｒｓｇ．），４．Ａｕｆｌ．，１９９９，Ｊ．Ｗｉｌｅｙ，Ｈｏｂｏｋｅｎ，Ｂｄ．１，Ｋａｐｉｔｅｌ ＶＩ／１９３ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｈａｎｄｂｏｏｋ（Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｅ．Ｈ．Ｉｍｍｅｒｇｕｔ，Ｅ．Ａ．Ｇｒｕｌｋｅ（Ｈｒｓｇ．），４．Ａｕｆｌ．，１９９９，Ｊ．Ｗｉｌｅｙ，Ｈｏｂｏｋｅｎ，Ｂｄ．１，Ｋａｐｉｔｅｌ ＶＩ／１９３ Ｈｏｕｂｅｎ Ｗｅｙｌ，Ｍｅｔｈｏｄｅｎ ｄｅｒ Ｏｒｇａｎｉｓｃｈｅｎ Ｃｈｅｍｉｅ，Ｖｏｌ． Ｅ １９ａ、６０〜１４７頁 Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，２０００，３３，２４３−２４５ Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．Ａ，１９９５，３３，５０５ｆｆ Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．Ｂ，２００１，３９，２３９７ｆｆ Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９９０，２３，４３１ｆｆ Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９９１，２４，２６８９ Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．，２００１，２０２，２５５４ｆｆ Ｃ．Ｄｏｎｋｅｒ，ＰＳＴＣ Ａｎｎｕａｌ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ，Ｓ．１４９−１６４，Ｍａｉ ２００１

更に、活性化することによって高い接着強度を発達することができ、そして活性化ステップにおいて最小のはみ出し傾向を有するが、同時に、プレス条件下においてそれでもなお非常に良好な流動挙動を示し、それ故、高い接着強度を可能にする、反応性接着テープ用の硬化可能な接着剤への要望がある。

それ故、これらの互いに相反する要求の間で最適にバランスを取るために、特に均衡のとれた粘弾性挙動を有する接着系が求められる。加えて、湿気／熱貯蔵に対する良好な耐性が望ましい。

上記課題は、最小モル質量より大きくかつ最大モル質量未満の本発明によるモル質量範囲からのモル質量を有する少なくとも一種の反応性（コ）ポリマーを含む硬化可能な接着剤によって解決できた。最小モル質量より大きい本発明によるモル質量範囲は、未硬化の反応性（コ）ポリマーのガラス転移温度がそのモル質量に依存するようなモル質量範囲を含む。ポリマーモル質量Ｍとガラス転移温度Ｔ_Ｇとの間の依存性はそれ自体は既知であり、Ｆｏｘ−Ｆｌｏｒｙ関係によって近似的に表される。
１／Ｔ_Ｇ＝１／Ｔ_Ｇ ^∞＋ｃｏｎｓｔ／Ｍ （Ｇ１）

式中、Ｔ_Ｇ ^∞は、ポリマーのガラス転移温度であり、ここでＴ_Ｇはもはやモル質量では変化せず、そしてｃｏｎｓｔは、ポリマーのタイプに依存する定数である（Ｔ．Ｆｏｘ，Ｐ．Ｊ．Ｆｌｏｒｙ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，１９５４，１４，３１５−３１９（非特許文献３））。すなわち、反応性（コ）ポリマーはそれらの未硬化の状態で、このモル質量範囲において、プレスプロセスのために優れた粘弾性挙動を有し、詳しくは、プレス温度がガラス転移温度よりも高い場合に、良好な流動挙動と低減したはみ出し挙動との特に有利なバランスを有することが見出された。更に、この反応性は、硬化した接着剤の非常に良好な接着強度を可能とする。本発明によるモル質量範囲ではガラス転移温度はモル質量で変化するため、ガラス転移温度は硬化反応の間に高まり、これは、接着系の内部強度を高め及び負荷可能な接着状態をもたらす。

ウージング試験の図解。 ウージング試験の図解。 ガラス転移温度の評価図。

本発明による接着剤への要求は、以下の条件の少なくとも一つ、より良好には少なくとも二つ、特に三つ全てが満たされる場合に、本発明により特に良好に満たされると見なされる。
−活性化ステップにおいて、試験Ａによる最小のはみ出し傾向、すなわち１．０ｍｍ未満、好ましくは０．５ｍｍ未満、非常に好ましくは０ｍｍのはみ出し傾向。
−及び／または、少なくとも１．５Ｎ／ｍｍ^２、好ましくは少なくとも２．５Ｎ／ｍｍ^２、非常に好ましくは少なくとも３．５Ｎ／ｍｍ^２の試験Ｂに従うプッシュアウト耐性を可能とする高い接着強度。
−及び／または、少なくとも１．５Ｎ／ｍｍ^２、好ましくは少なくとも２．５Ｎ／ｍｍ^２、非常に好ましくは少なくとも３．５Ｎ／ｍｍ^２の試験Ｅに従う、湿気／熱貯蔵に対する良好な耐性。

応じて、本発明は、熱硬化可能な接着剤であって、次の成分、すなわち：
（Ａ）（前記の硬化可能な接着剤全体を基準にして）４．９〜３４．９重量％の、５０００ｇ／モル〜２０００００ｇ／モルの範囲の重量平均分子量を有するエポキシド官能化（コ）ポリマーであって、（前記のエポキシド官能化（コ）ポリマーが基づくモノマー全体を基準にして）３０超〜１００重量％、好ましくは５０〜１００重量％の少なくとも一種のエポキシ基官能化（メタ）アクリル系（コ）モノマー（ａ）をベースとするエポキシド官能化（コ）ポリマー、
（Ｂ）（前記の硬化可能な接着剤全体を基準にして）０．１〜５重量％の、エポキシドのカチオン硬化のための少なくとも一種の熱活性化可能な硬化剤、
（Ｃ）（前記の硬化可能な接着剤全体を基準にして）６５〜９５重量％の、成膜剤としての少なくとも一種のマトリックスポリマー、
（Ｄ）任意選択的に、０〜３０重量％の更に別の構成分、
からなる接着剤に関する。

モル質量についてのデータは、測定方法ＣによるＧＰＣを用いた測定に関する。

「（コ）ポリマー」という用語は、本発明の意味においてホモポリマーまたはコポリマーをひとまとめにして使用される。それ故、本明細書の枠内においてポリマーについて言及するときは、これは、各々の文脈から他の意味であることが明らかでない限り、（コ）ポリマーを意味する。

「（コ）ポリ（メタ）アクリレート」という用語は、本発明の意味では、（メタ）アクリル系モノマー並びに場合によっては更に別の共重合可能なコモノマーからなるポリアクリレート−及びポリメタクリレート−ホモポリマーまたはコポリマーのことと解される。

「（メタ）アクリレート」という用語及び「（メタ）アクリル系」という形容詞は、アクリル酸誘導体（例えば特にアクリル酸エステル）及びメタクリル酸誘導体（例えば特にメタクリル酸エステル）からなる群からの化合物を纏めて指すものである。

「（共）重合可能」とは、本発明の意味では、一種のモノマーまたは少なくとも二種のモノマーの混合物を、モル質量の増成によって（共）重合体を形成できる能力を意味する。

好ましくは、エポキシドの少なくとも一つの基で官能化された（コ）ポリマー（ａ）の重量平均モル質量は少なくとも１０，０００ｇ／モル、非常に好ましくは少なくとも２０，０００ｇ／モルである。更に好ましくは、エポキシドの少なくとも一つの基で官能化された（コ）ポリマー（ａ）の重量平均モル質量は大きくとも１５０，０００ｇ／モル、非常に好ましくは大きくとも１００，０００ｇ／モルである。

エポキシド官能化（コ）ポリマーが基づくモノマー全体中での割合に応じて、
エポキシ基で官能化された（メタ）アクリル系（コ）モノマー（ａ）は、エポキシド官能化（コ）ポリマー中で、３０重量％超〜１００重量％、好ましくは少なくとも５０重量％の（コ）モノマー割合を有する。

好ましくは、エポキシド官能化モノマーの少なくとも一部中のエポキシ基の全てまたは一部中のエポキシド酸素原子は、脂肪族Ｃ−Ｃ結合を橋掛けする（脂肪族エポキシ基）。好ましくは、エポキシド官能化モノマーの少なくとも一部中のエポキシ基の全てまたは一部中のエポキシド酸素原子は、（場合によってはヘテロ置換された）脂肪族炭化水素環の構成要素であるＣ−Ｃ結合を橋掛けする（環状脂肪族エポキシ基）。

それ故、非常に好ましくは、エポキシド基で官能化された（メタ）脂肪族系（コ）モノマー（ａ）としては環状脂肪族エポキシドが使用されるか、またはエポキシ基で官能化された複数の（メタ）アクリル系（コ）モノマー（ａ）が存在する場合には、エポキシ基で官能化された（メタ）アクリル系（コ）モノマー（ａ）の一つ、一つ超または全てのために環状脂肪族エポキシドが使用される。特に有利には、５０重量％超の（コ）モノマー（ａ）のために環状脂肪族エポキシドが使用され、特に好ましくは、（コ）モノマー（ａ）の意味では環状脂肪族エポキシドが排他的に使用される。

官能化された（コ）コポリマーの少なくとも一種は、任意選択に、以下のモノマーに由来する構成単位を含むことができ（この場合は必ずコポリマーが存在する）、ここで、以下に記載のモノマー種（ｂ）、（ｃ）及び（ｄ）は、それぞれ、各々の場合の他のモノマー種の存在には依存せずに、存在することができる：
（ｂ）コポリマー中、０重量％〜７０重量％未満、好ましくは多くとも５０重量％までのコモノマー割合で、少なくとも２５℃、特に少なくとも５０℃のガラス転移温度を有する一種以上のコモノマー、
及び／または
（ｃ）コポリマー中、０重量％〜７０重量％未満、好ましくは多くとも５０重量％までのコモノマー割合で、２５℃未満、特に高くとも０℃のガラス転移温度を有する一種以上のコモノマー、
及び／または
（ｄ）コポリマー中、０重量％〜１０重量％、好ましくは５重量％までのコモノマー割合での、エポキシ基とは異なる少なくとも一つの他の官能基、特にケイ素含有基を有する一種以上のコモノマー。

ポリマー中のモノマー割合または（コ）モノマー割合とは、本明細書の枠内では、関連するポリマー中でのこれらの（コ）モノマーに由来する繰り返し単位（構成単位）の割合のことである。対応するコポリマーの製造のために重合するべきポリマー混合物中でのモノマー割合は応じて有利に選択される。

本明細書中のガラス転移温度の数値は、方法Ｄに従うＤＳＣを用いた測定に関連する。

該接着剤中の官能化（コ）ポリマー（Ａ）の割合は、少なくとも４．９重量％から多くとも３４．９重量％、好ましくは多くとも１９．９重量％、非常に好ましくは１２．９重量％までである。

該官能化（コ）ポリマー（Ａ）のガラス転移温度は、好ましくは少なくとも０℃、非常に好ましくは少なくとも２５℃、更により好ましくは少なくとも３５℃である。これは、好ましくは高くとも１００℃、好ましくは高くとも８０℃である。本発明の代替的な態様では、該官能化（コ）ポリマー（Ａ）のガラス転移温度は、０℃未満であることもできる。

接着剤中の少なくとも一種の硬化剤（Ｂ）の割合は、少なくとも０．１重量％から多くとも５重量％である。硬化可能な接着剤の全処方を基準にして少なくとも０．３重量％から３重量％が好ましい。

該接着剤中のマトリックスポリマー（Ｃ）中の割合は、それぞれ硬化可能な接着剤の全処方を基準にして、少なくとも６５重量％でかつ多くとも９５重量％、好ましくは少なくとも８０重量％から多くとも９５重量％、非常に好ましくは少なくとも８７重量％でかつ多くとも９５重量％である。

更に別の任意選択の構成分（Ｄ）の割合は、それが使用される場合には、それの種類に応じて、多くとも３０重量％、好ましくは２５重量％以下、特に１５重量％以下である。それぞれ硬化可能な接着剤の全処方に対して多くとも５重量％の量も考慮可能である。

好ましくは、該硬化可能な接着剤は、硬化してない状態で、反応性接着フィルムと接着するべき基材とからなる該接着複合体を積層によって生成する時の温度よりも低い第一のガラス転移温度を有し、そうして、その調合物は、加圧下の積層条件下に規定の時間内に、一つの基材／複数の基材上での十分な湿潤を可能にする。積層に利用される温度は、本発明の意味では「積層温度」と称される。積層温度とガラス転移温度との間の温度差は、好ましくは少なくとも４０℃、特に少なくとも７０℃、またはそれどころか少なくとも１００℃であり、この際、積層温度はガラス転移温度よりも高い。積層温度は、有利には、４０℃と１００℃との間、特に５０℃と８０℃との間である。これは、活性化温度、すなわち硬化可能な接着剤の硬化が開始される温度よりも低い。積層温度と活性化温度との差異は、有利には少なくとも２０℃、特に少なくとも４０℃である。

更に有利には、該（コ）ポリマー（Ａ）は、硬化されていない状態でも既に、接着フィルムと接着すべき基材とからなる接着複合体が積層によって生成される時の温度よりも低い第一のガラス転移温度を有する。この場合、積層温度と未硬化の（コ）ポリマーのガラス転移温度との間の温度差は、好ましくは少なくとも２０℃、特に少なくとも４０℃であり、この際、積層温度はガラス転移温度よりも高い。

これに対して、硬化した接着剤のガラス転移温度は、非常に好ましくは、未硬化の接着系よりも少なくとも４０℃高く、特に少なくとも１００℃高い。（コ）ポリマー（Ａ）及び場合により更に別の構成分（Ｃ）中の反応基の数が多いことによって、硬化した状態のガラス転移温度が、高い架橋度の故に、決定可能ではないかまたは分解温度よりも高くなることが起こり得る。

更に有利には、硬化された（コ）ポリマー（Ａ）自体のガラス転移温度は、未硬化の（コ）ポリマーよりも少なくとも４０℃、特に少なくとも１００℃高い。（コ）ポリマー（Ａ）中の反応基の数が多いことによって、硬化した状態のガラス転移温度が、高い架橋度の故に、決定可能ではないかまたは分解温度よりも高くなることが起こり得る。

「硬化した系」または「硬化した接着剤」という言い方は、本発明の意味では、該官能化（コ）ポリマー（Ａ）を含む接着剤が、硬化剤成分及び更なる刺激としての高められた温度の作用によって活性化され、そして反応が、前記（コ）ポリマー（Ａ）の官能基の関与下で起こったことを意味する。しかし、硬化反応に化学的に関与し得る全ての官能性基が反応している必要はない。むしろ、官能性基の５０％の転化率でも既に、十分に高いガラス転移温度をもたらし得、そして接着用途には非常に良好に適している。この場合、５０％の転化率は例示的に挙げたものである。同様に、上記の記載は６０％、７０％、８０％、９０％または１００％などのより高い転化率あるいはそれどころか４０％または３０％などのより低い転化率にも該当し得る。特に以下に記載の表１及び２に提示するように、硬化の実施の後の接着特性が用途に適したものであることが重要である。

該接着剤は、標準的な条件（２３℃、５０％相対湿度）下に感圧接着性であることができる。この場合、これは、未硬化の状態で０℃未満、好ましくは高くとも−２５℃のガラス転移温度を有する。これらの特徴は、後での接着プロセスのためのまたは更には接着製品構造物の製造や部材の接着の際の積層ステップのための接着テープ断片の予備寸法決めなどの仕上げ処理を簡素化する。この場合、積層プロセスでは、高められた温度で作業することは必ずしも必要はなく、むしろ、室温で積層することができる。というのも、積層圧だけで既に、接着剤と接着すべき基材との間に十分な接触を実現できるからである。

「感圧接着剤」または「感圧接着性接着剤」（ＰＳＡ；英語：「ｐｕｒｅｓｓｕｒｅ ｓｅｎｓｉｔｉｖｅ ａｄｈｅｓｉｖｅｓ」）という用語とは、通常通り、（場合によっては、更に別の成分、例えば粘着樹脂との適当な活性化によって）使用温度（他に定義しない場合には、室温、すなわち２３℃）で持続的に粘着性でありそして永続的に接着可能であり、そして接触時に数多くの表面上に付着し、特に直ぐに付着する（いわゆる「タック」（接着性または付着性とも称する）を有する）粘弾性のポリマー性組成物のことと解される。これらは、溶媒や熱によって活性化することもなく使用温度で既に（場合によっては、幾らか高い圧力の作用下に）、接着すべき基材を十分に濡らすことができ、それによって、接着剤と基材との間に付着のために十分な相互作用を形成することができる。

しかし、該接着剤は、標準的な条件（２３℃、５０％相対湿度）下に非感圧接着性であるかまたは僅かにしか感圧接着性でないこともできる。これを調整するためには、これは、未硬化の状態で少なくとも０℃、好ましくは少なくとも２５℃のガラス転移温度を有することができる。これは、マトリックスポリマー（Ｃ）のために半結晶性ポリマーが使用される場合には特に、明らかにより低い値であることもできる（例えば−２５℃またはそれ未満）。この特徴は、接着プロセスにおける接着製品の有利な配置を可能とし、そして誤った位置での表面上への時期尚早の付着を防ぐ。更に、この特徴は、潜在的に反応性の接着系に有利であることが分かった。というのも、ひっとしたら存在する反応性はガラス様／粘弾性状態で大きく（速度論的に）低下し、そしてそれによって向上した潜在性が達成されるからである。その時、積層プロセスのためには、圧力の他、高められた温度も必要である。

使用する際、特に加温及び加圧下に積層する場合には、接着系は軟化し、その湿潤挙動を高め、そしてそれによって接着すべき基材との接触を形成することができる。これに関連して、本発明による官能化された（コ）ポリマー（Ａ）のモル質量は中心的な意味を持つ。というのも、これは、所与の組成物において、溶融物の粘弾特性に、ここでは特に溶融粘度にも影響を及ぼすからである。モル質量が大きいほど、一時的な架橋点としての絡み合いが、粘弾性挙動により顕著に作用するようになる。本発明による官能化された（コ）ポリマー（Ａ）のモル質量が、それの絡み合い分子量よりも小さい場合には、対応するこれらの（コ）ポリマーを含む接着剤は、プレス条件下に、すなわちガラス転移温度よりも高い温度で非常に流動性が高く、そして強いはみ出し挙動のリスクをはらむ。これに対して、モル質量が大きすぎる場合、すなわちガラス転移温度がもはやモル質量で変化しなくなるモル質量範囲である場合は、ポリマーは既に強く絡み合い、それによって流動挙動が低下して、プレス条件下に接着剤の良好な流動がもはや保証されなくなる。この振る舞いは、（コ）ポリマー（Ａ）のために本発明のモル質量範囲内でモル質量を選択する本発明のコンセプトを説明し得るものである。

加えて、本発明による官能化された（コ）ポリマー（Ａ）は更なる利点を供する。すなわち、本発明は、反応性系が、はみ出しが発生し得る接着ステップにおいて、硬化反応の活性化によって分子量を発達させるという知見を利用するものである。この際、鎖の成長と架橋の二つのプロセスが起こる。両プロセスは速度論的に制御され、そして時間を要する。接着条件下に熱を使用する場合は、系の粘度がそれの温度依存性に応じて低減して、はみ出しをまねく虞がある。分子量の発達が十分に迅速ではない場合には、これは、粘度の温度依存性に対して原則的に反作用する粘度のモル質量依存性のために、熱の導入によって引き起こされる粘度の低下を相殺できない。その結果は、接着材料の望ましくないはみ出しと、綺麗な状態ではない接着結果である。

しかし、本発明による（コ）ポリマー（Ａ）は、既にベースモル質量を有し、その結果、少なくとも、鎖成長の第一ステップが活性化の前に既に起こっており、そして凝集を発達させるためには架橋のみを進行させる必要がある。更なる分子量の発達は活性化の後に自然にも進行し、そして架橋と一緒になって有利な接着結果をもたらす。

以下には、本発明による接着剤の個々の構成分をより詳しく記載するが、以下の列挙は例として理解されるべきである。

（コ）ポリマー（Ａ）

（コ）モノマー（ａ）
（コ）モノマー（ａ）には式（Ｉ）のモノマーが使用される。

式中、−Ｒ^１は−Ｈまたは−ＣＨ_３であり、−Ｘ−は−Ｎ（Ｒ^３）−または−Ｏ−であり、−Ｒ^３は−Ｈまたは−ＣＨ_３であり、そして−Ｒ^２はエポキシ官能化（ヘテロ）ヒドロカルビル基を表す。

更に好ましくは、基Ｒ^２には、エポキシ基で官能化されている、炭素原子数２〜３０の線状、分岐状、環状または多環式炭化水素が包含される。この基の特に好ましい代表例は、３，４−エポキシシクロヘキシル置換モノマー、例えば３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレート、３，４−エポキシシクロヘキシルメチルアクリレート、３，４−エポキシシクロヘキシルメタクリレート、３，４−エポキシシクロヘキシルアクリレートである。

それほどは好ましいものではないが、なおも本発明に包含されるコ（モノマー）（ａ）は、グリシジル基含有（コ）モノマー、例えばグリシジルアクリレートまたはグリシジルメタクリレートである。しかし、グリシジル基中のオキシラン単位の硬化特性は、特にカチオン性硬化では、（環状）脂肪族エポキシドのそれとは異なる。加えて、グリシジルエーテルをベースとする系は、それの製造プロセスを原因として大概は残留ハロゲンを含む。しかし、本発明による接着剤は、特に塩素及び臭素に基づいて、好ましくは非常に低いハロゲン含有率（＜１０００ｐｐｍ、それどころか好ましくは＜１００ｐｐｍ）を有する。

コモノマー（ｂ）
コモノマー（ｂ）は、特にエポキシ基を含まない。コモノマー（ｂ）の意味では、当業者には既知の全ての（エポキシ基を含まない）（メタ）アクリレートモノマー及び他の共重合可能なビニルモノマーが使用でき、これらは、（コ）モノマー（ａ）及び場合により存在するコモノマー（ｃ）及び／または（ｄ）と共重合可能であり、そして仮定のホモポリマーとして少なくとも２５℃、特に少なくとも５０℃のガラス転移温度を有する（これに関連して、モル質量に依存しないガラス転移温度範囲内の対応するモノマーからなるホモポリマーのガラス転移温度Ｔｇ^∞が意味される）。このようなモノマーは、本明細書の枠内では「硬質モノマー」とも称する。このようなコモノマーの選択のためには、例えばＰｏｌｙｍｅｒ Ｈａｎｄｂｏｏｋ（Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｅ．Ｈ．Ｉｍｍｅｒｇｕｔ，Ｅ．Ａ．Ｇｒｕｌｋｅ（Ｈｒｓｇ．），４．Ａｕｆｌ．，１９９９，Ｊ．Ｗｉｌｅｙ，Ｈｏｂｏｋｅｎ，Ｂｄ．１，Ｋａｐｉｔｅｌ ＶＩ／１９３（非特許文献４））を参考にし得る。また、ＷＯ２０１５／０８２１４３Ａ１（特許文献１１）に従ういわゆるマクロマーも有利に使用し得る。好ましいものは、化学的構造の故に硬化反応の開始の前には（コ）モノマー（ａ）のエポキシド官能基との反応性を本質的に持たないかまたはエポキシド官能基の反応に関連して開始的もしくは触媒的に作用するかまたはエポキシド官能基との反応性が他のやり方で抑制されたコモノマーである。

コモノマー（ｃ）
コモノマー（ｃ）は、特にエポキシ基を含まない。コモノマー（ｃ）の意味では、当業者には既知の全ての（特にエポキシ基を含まない）（メタ）アクリレートモノマー及び他の共重合可能なビニルモノマーが使用でき、これらは、（コ）モノマー（ａ）及び場合により存在するコモノマー（ｂ）及び／または（ｄ）と共重合可能であり、そして仮定のホモポリマーとして２５℃未満、特に高くとも０℃のガラス転移温度を有する（これに関連して、モル質量に依存しないガラス転移温度範囲内の対応するモノマーからなるホモポリマーのガラス転移温度Ｔｇ^∞が意味される）。このようなモノマーは、本明細書の枠内では「軟質モノマー」とも称される。このようなコモノマーの選択のためには、例えばＰｏｌｙｍｅｒ Ｈａｎｄｂｏｏｋ（Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｅ．Ｈ．Ｉｍｍｅｒｇｕｔ，Ｅ．Ａ．Ｇｒｕｌｋｅ（Ｈｒｓｇ．），４．Ａｕｆｌ．，１９９９，Ｊ．Ｗｉｌｅｙ，Ｈｏｂｏｋｅｎ，Ｂｄ．１，Ｋａｐｉｔｅｌ ＶＩ／１９３（非特許文献５））を参考にし得る。また、ＷＯ２０１５／０８２１４３Ａ１（特許文献１１）に従ういわゆるマクロマーも有利に使用し得る。好ましいものは、硬化反応の開始の前には、その化学構造の故に、エポキシド官能基の反応に関して本質的に開始的にしくは触媒的に作用せず、特に（コ）モノマー（ａ）のエポキシド官能基との反応性を持たない及び／またはエポキシド官能基との反応性が他のやり方で抑制されているコモノマーである。

コモノマー（ｄ）
コモノマー（ｄ）の意味では、特に、（コ）モノマー（ａ）及び場合により存在するコモノマー（ｂ）及び／または（ｃ）と共重合可能であり、及び本発明によるコポリマーの接着特性を最適化するモノマーが使用される。これに関連して、特に、ケイ素含有コモノマー及びここではアクリル化もしくはメタクリル化アルコキシシラン含有モノマーを有利なものとして挙げ得る。例は、３−（トリエトキシシリル）プロピルメタクリレート、３−（トリエトキシシリル）−プロピルアクリレート、３−（トリメトキシシリル）プロピルアクリレート、３−（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレート、メタクリルオキシメチルトリエトキシシラン、（メタクリルオキシメチル）トリメトキシシラン、（３−アクリルオキシプロピル）メチル−ジメトキシシラン、（メタクリルオキシメチル）メチルジメトキシシラン、γ−メタクリルオキシプロピルメチル−ジメトキシシラン、メタクリルオキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−（ジメトキシメチルシリル）プロピル−メタクリレート、メタクリルオキシプロピルジメチルエトキシシラン、メタクリルオキシプロピルジメチルメトキシシランである。上記の化合物のうち、３−（トリエトキシシリル）プロピルメタクリレート、３−（トリエトキシシリル）−プロピルアクリレート、３−（トリメトキシシリル）プロピルアクリレート及び３−（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレートが特に好ましい。

コモノマー（ｄ）も、好ましくはエポキシ基を含まない。

製造法
（コ）ポリマー（Ａ）の製造は、それが基礎とする（コ）モノマーの（共）重合によって行われ、そして塊状で、１種もしくは複数の有機溶剤の存在下で、水の存在下で、または有機溶剤および水からなる混合物中で実施することができる。その際、使用する溶剤量をできるだけ少なく保つことが目標とされる。適当な有機溶剤は、純粋なアルカン（例えば、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、イソオクタン、イソヘキサン、シクロヘキサン）、芳香族炭化水素（例えばベンゼン、トルエン、キシレン）、エステル（例えば酢酸エチルエステル、酢酸プロピルエステル、酢酸ブチルエステルまたは酢酸ヘキシルエステル）、ハロゲン化炭化水素（例えばクロロベンゼン）、アルカノール（例えばメタノール、エタノール、エチレングリコール、エチレングリコールモノメチルエーテル）、ケトン（例えばアセトン、ブタノン）及びエーテル（例えばジエチルエーテル、ジブチルエーテル）またはこれらの混合物である。硬化反応の開始の前にエポキシド官能基と反応し得るかまたはエポキシド官能基の反応を開始もしくは触媒し得るかまたはエポキシド官能基との反応性が他のやり方で抑制された化合物は避けられる。

反応混合物がモノマーの転化の間に均一な相の形で存在することを保証するために、水性重合反応は、水と混合可能な共溶剤または親水性共溶剤と混合することができる。

本発明において有利に使用可能な共溶剤は、脂肪族アルコール、グリコール、エーテル、グリコールエーテル、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、エステル、アルコール誘導体、ヒドロキシエーテル誘導体、ケトン及び類似物、並びにこれらの誘導体及び混合物からなる群から選択される。エポキシド官能基と反応し得る及び／またはエポキシド官能基の反応を開始もしくは触媒し得る及び／またはエポキシド官能基との反応が他のやり方で抑制されていない化合物は避けられる。

本発明による（コ）ポリマーの製造のためには、慣用のラジカル重合または制御ラジカル重合が有利に実施される。ラジカル進行性の重合には、重合のためのラジカル開始剤（重合開始剤）、とりわけ熱によって分解してラジカルを生成するアゾ開始剤またはペルオキソ開始剤を含有する開始剤系を用いるのが好ましい。ただし原理的には、アクリレート及び／またはメタクリレートに関して当業者に周知の通常の全ての重合開始剤が適している。炭素中心ラジカルの生成は、Ｈｏｕｂｅｎ−Ｗｅｙｌ，Ｍｅｔｈｏｄｅｎ ｄｅｒ Ｏｒｇａｎｉｓｃｈｅｎ Ｃｈｅｍｉｅ，Ｖｏｌ． Ｅ １９ａ、６０〜１４７頁（非特許文献６）に記載されている。これらの方法を相応に適用することが好ましい。

（コ）ポリマー（Ａ）の製造に関連した挙げたラジカル重合開始剤は、硬化可能な接着剤の硬化に使用される硬化剤または活性化剤と混同するべきではない。

ラジカル源の例は、過酸化物、ヒドロペルオキシド及びアゾ化合物である。ここで、典型的なラジカル開始剤の数種の排他的ではない例としては、ペルオキソ二硫酸カリウム、ジベンゾイルペルオキシド、クメンヒドロペルオキシド、シクロヘキサノンペルオキシド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシド、アゾビスイソブチロニトリル、シクロヘキシルスルホニルアセチルペルオキシド、ジイソプロピルペルカーボネート、ｔｅｒｔ−ブチルペルオクタエート、ベンズピナコールが挙げられる。特に好ましくは、ラジカル重合開始剤としては、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）または２，２−アゾビス−（２，４−ジメチルバレロニトリル）が使用される。

重合時間は、温度及び所望の転化率に応じて４〜７２時間の間である。反応温度をより高く選択し得るほど、つまり反応混合物の熱安定性が高ければそれだけ、反応期間をより短く選択することができる。

重合を開始するためには、熱分解性重合開始剤の場合は熱の導入が本質的である。重合は、熱分解性開始剤の場合には、開始剤のタイプに応じて５０℃またはそれ超に加熱することによって開始することができる。高くとも１００℃、非常に好ましくは高くとも８０℃の開始温度が好ましい。

ラジカル安定化のためには、有利なやり方ではニトロキシド類、例えば（２，２，５，５−テトラメチル−１−ピロリジニル）オキシル（ＰＲＯＸＹＬ）、（２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジニル）オキシル（ＴＥＭＰＯ）、ＰＲＯＸＹＬもしくはＴＥＭＰＯの誘導体、及び他の当業者には周知のニトロキシド類が使用される。

該接着剤を代替的なやり方で製造できる一連の更に別の重合方法は従来技術から選択できる：ＷＯ９６／２４６２０Ａ１（特許文献１２）は、非常に具体的なラジカル化合物、例えばイミダゾリジンをベースとするリン含有ニトロキシド類が使用される重合方法を記載している。ＷＯ９８／４４００８Ａ１（特許文献１３）は、モルホリン類、ピペラジノン類及びピペラジンジオン類をベースとする具体的なニトロキシル類を開示している。ＤＥ１９９４９３５２Ａ１（特許文献１４）は、制御ラジカル重合における調節剤としてのヘテロ環式アルコキシアミン類を記載している。

更に別の制御重合法としては、原子移動ラジカル重合（ＡＴＲＰ）を使用でき、この際、重合開始剤としては、好ましくは、単官能性または二官能性の第二級または第三級のハロゲン化物、およびこの（これらの）ハロゲン化物の引き抜きのためにＣｕ錯体、Ｎｉ錯体、Ｆｅ錯体、Ｐｄ錯体、Ｐｔ錯体、Ｒｕ錯体、Ｏｓ錯体、Ｒｈ錯体、Ｃｏ錯体、Ｉｒ錯体、Ａｇ錯体、またはＡｕ錯体を使用することが好ましい。ＡＴＲＰの異なる可能性は、更に、ＵＳ５，９４５，４９１Ａ（特許文献１５）、ＵＳ５，８５４，３６４Ａ（特許文献１６）及びＵＳ５，７８９，４８７Ａ（特許文献１７）の明細書に記載されている。

更に別の製造方法としては、ＲＡＦＴ重合の一変形（可逆的付加解裂鎖移動重合）が行われる。この重合方法は、例えばＷＯ９８／０１４７８Ａ１（特許文献１８）及びＷＯ９９／３１１４４Ａ１（特許文献１９）の明細書中に詳しく記載されている。製造のためには、一般構造式Ｒ’’’−Ｓ−Ｃ（Ｓ）−Ｓ−Ｒ’’’のトリチオカーボネートが特に有利に適している（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，２０００，３３，２４３−２４５（非特許文献７））。

非常に有利な変形の一つでは、例えば、トリチオカーボネート（ＴＴＣ１）及び（ＴＴＣ２）またはチオ化合物（ＴＨＩ１）及び（ＴＨＩ２）が重合に使用され、この際、φは、官能化されていないかまたは（直接またはエステル−もしくはエーテルブリッジを介して結合した）アルキル−もしくはアリール置換基によって官能化されていることができるフェニル環、シアノ基、または飽和もしくは不飽和脂肪族残基であることができる。フェニル環φは、数種を例に挙げれば、任意選択的に、一つ以上のポリマーブロック、例えばポリブタジエン、ポリイソプレンまたはポリスチレンを有することができる。官能化は、例えばハロゲン、ヒドロキシ基、エポキシド基であることができるが、このリストは完全なものではない。

上記の制御ラジカル進行重合と組み合わせて、ラジカル重合開始剤を含み、特に既に先に列記した熱分解性ラジカル形成性アゾまたはペルオキソ開始剤を含む重合開始剤系が好ましい。ただし原理的には、アクリレート及び／またはメタクリレートのための既知の通常の全ての重合開始剤が適している。更に、ＵＶ照射して始めてラジカルを放出するラジカル源も使用できる。重要なことは、これらの重合開始剤が、エポキシド官能基との反応を活性化し得ないことである。

モル質量の調節の目的のためには、従来技術に従い連鎖移動試薬も使用できるが、但し、これらがエポキシド基に対して反応性を持たないかまたはエポキシド基とのそれらの反応性が他のやり方で抑制されている場合に限る。

所望のモル質量は、好ましくは（制御重合方法であろうとまたは非制御重合方法であろうと）重合方法によって調節され、この際、接着フィルムの硬化反応の開始の前にエポキシド官能基と反応し得るかまたはエポキシド官能基の反応を開始もしくは触媒し得るかまたはエポキシド官能基との反応性が他のやり方で抑制されている剤は使用されない。

加えて及び特に好ましくは、所望のモル質量の調節は、重合開始剤及び（コ）モノマー（複数種可）の使用比率及び／または（コ）モノマーの濃度を介して実現することができる。

硬化剤（Ｂ）
本発明による接着剤は、少なくとも一種の硬化剤を含む。硬化剤は、生じる調合物が、その反応性に関して非常に顕著な潜在性を持つように選択される。すなわち、該接着性またはそれをベースとする接着フィルムは、規定の条件下（例えば室温下または僅かに高められた温度下、例えば３５℃、またはそれどころか５０℃）で本質的に反応を示さないかまたはそれどころか全く反応を示さないことを意味する。この反応は、高められた温度によって引き起こし得る活性化刺激に続いて起こる。本発明の意味では、潜在性は、ＤＳＣ実験によって求めることができる活性化温度を介して定義される（試験Ｆ）。こうして求められた活性化温度は、本発明による硬化剤では、少なくとも６０℃、好ましくは少なくとも７５℃、非常に好ましくは少なくとも９０℃である。これは高くとも１５０℃、好ましくは高くとも１２０℃である。

この意味で特に適した硬化剤の例としては、熱活性化可能な酸発生剤（ＴＡＧ）が挙げられる。熱の導入によって、エポキシド基の開環を引き越し得る強い酸、いわゆる超酸がこの開始剤物質から形成される。本発明の意味において使用可能な熱活性化可能な開始剤は、エポキシド基のカチオン性硬化の場合には、特にピリジニウム塩、アンモニウム塩（特にアニリニウム塩）及びスルホニウム塩（特にチオラニウム塩）並びにランタノイドトリフレートである。

非常に有利なものは、Ｎ−ベンジルピリジニウム塩及びベンジルピリジニウム塩であり、ここで、芳香族部分は、例えばアルキル基、アルコキシ基、ハロゲン基またはシアノ基で置換されていることができる。Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．Ａ，１９９５，３３，５０５ｆｆ（非特許文献８）、ＵＳ２０１４／０３６７６７０Ａ１（特許文献２０）、ＵＳ５，２４２，７１５（特許文献２１）、Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．Ｂ，２００１，３９，２３９７ｆｆ（非特許文献９）、ＥＰ３９３８９３Ａ１（特許文献２２）、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９９０，２３，４３１ｆｆ（非特許文献１０）、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９９１，２４，２６８９（非特許文献１１）、Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．，２００１，２０２，２５５４ｆｆ）（非特許文献１２）、ＷＯ２０１３／１５６５０９Ａ２（特許文献２３）及びＪＰ２０１４／０６２０５７Ａ１（特許文献２４）が、本発明の意味で使用可能な対応する化合物を記載している。

商業的に入手可能な硬化剤系のうち、非常に有利に使用可能な化合物の例としては、Ｓａｎｓｈｉｎ社のＳａｎ−Ａｉｄ ＳＩ ８０ Ｌ、Ｓａｎ−Ａｉｄ ＳＩ １００ Ｌ、Ｓａｎ−Ａｉｄ ＳＩ １１０ Ｌ、Ｓａｎ−Ａｉｄ ＳＩ Ｂ２Ａ、Ｓａｎ−Ａｉｄ ＳＩ Ｂ３、Ｓａｎ−Ａｉｄ ＳＩ Ｂ３Ａ及びＳａｎ−Ａｉｄ ＳＩ Ｂ４、Ａｄｅｋａ社のＯｐｔｏｎ ＣＰ−６６及びＯｐｔｏｎ ＣＰ−７７、及びＫｉｎｇ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社のＫ−Ｐｕｒｅ ＴＡＧ ２６７８、Ｋ−Ｐｕｒｅ ＣＸＣ １６１２及びＫ−Ｐｕｒｅ ＣＸＣ １６１４、Ｋ−Ｐｕｒｅ ＣＸＣ １６１５、Ｋ−Ｐｕｒｅ ＣＸＣ １８２１が挙げられる。

加えて、サマリウム−ＩＩＩ−トリフレート、イッテリビウム−ＩＩＩ−トリフレート、エルビウム−ＩＩＩ−トリフレートまたはジスプロジウム−ＩＩＩ−トリフレート（Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社から入手可能）及びランタン−ＩＩＩ−トリフレート（Ａｌｆａ Ａｅｓａｒ社から入手可能）などのランタノイドトリフレート類も使用可能である。

上記のカチオンの対イオンとして役立つアニオンの例としては、テトラフルオロボレート、テトラフェニルボレート、ヘキサフルオロホスフェート、パークロレート、テトラクロロフェレート、ヘキサフルオロアルセネート、ヘキサフルオロアンチモネート、ペンタフルオロヒドロキシアンチモネート、ヘキサクロロアンチモネート、テトラキスペンタフルオロフェニルボレート、テトラキス（ペンタフルオロメチルフェニル）ボレート、ビ（トリフルオロメチルスルホニル）アミド、およびトリス（トリフルオロメチルスルホニル）メチドが挙げられる。加えて、ＪＰ２０１２−０５６９１５Ａ１（特許文献２５）及びＥＰ３９３８９３Ａ１（特許文献２６）に記載のアニオンも使用可能である。本質的に塩素及び臭素を含まない硬化剤が好ましい。アニオンは好ましくはアルセネート−及びアンチモネート不含である。

当業者には他の系も既知であり、これらも同様に本発明に従い使用可能である。カチオン性硬化のための潜在反応性の熱活性化可能な硬化剤は、単独で、または二種以上の熱活性化可能な硬化剤の組み合わせとして使用される。

本発明の意味において有利な活性化温度、すなわち官能化（コ）ポリマーのカチオン性硬化を開始できる温度は、少なくとも６０℃、好ましくは少なくとも７５℃、更に好ましくは少なくとも９０℃である。熱に弱い基材が熱的にダメージを受けないようにするために、これらの温度範囲内の硬化／開始が好ましい。耐熱性の基材の場合には、より高い硬化温度、例えば１２０℃、１５０℃、１８０℃、２００℃またはそれより高い温度も考慮可能であり、それどころか幾つかの接着目的には好ましい。この際、硬化時間は、１５分間以上で２時間以下であることができるが、それよりかなり短い硬化時間（例えば１０秒間、３０秒間、６０秒間、１２０秒間、２４０秒間、５分間または１０分間）またはより長い硬化時間も排除されない。

マトリックスポリマー（Ｃ）
本発明による接着剤のための成膜剤としては、熱可塑性材料、エラストマー及び熱可塑性エラストマーが適している。これらは、特に、幾つかの特に重要な要件のみを挙げれば、一方では接着テープ製造業者側での、他方では接着テープ使用者側での加工性に関して、接着技術的特性に関して、並びに接着製品の提供に関連する接着フィルムの分法安定性の更なる向上に及び熱積層プロセスにおけるはみ出し挙動に関して有利な接着剤を、他の処方構成分との組み合わせて入手可能とするように選択される。

有利なやり方では、熱可塑性材料がマトリックスポリマー（Ｃ）として使用される。例は、半結晶性ポリオレフィン及びエチレン−酢酸ビニルコポリマー（ＥＶＡ）である。好ましいポリオレフィンは、エチレン、プロピレン、ブチレン及び／またはヘキシレンから製造され、この際、それぞれの場合に純粋なモノマーを重合することができ、または上記のモノマーの混合物が共重合される。重合方法によって及びモノマーの選択によって、ポリマーの物理的及び機械的特性、例えば軟化温度及び／または特定の機械的特性を制御できる。

エラストマーがマトリックスポリマー（Ｃ）として非常に有利に使用可能である。例としては、ゴムまたは合成ゴムが該接着剤の原料として挙げられる。ここで、天然ゴムまたは合成ゴムの群からの合成ゴムであろうとあるいは天然ゴム及び／または合成ゴムからなる任意のブレンドからの合成ゴムであろうと様々な可能なバリエーションがあり；１種または複数種の天然ゴムは、例えばクレープタイプ、ＲＳＳタイプ、ＡＤＳタイプ、ＴＳＲタイプ、またはＣＶタイプのような全ての入手可能な品質から、必要な純度および粘度レベルに応じて選択することができ、及び１種または複数種の合成ゴムは、統計的に共重合されたスチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、合成ポリイソプレン（ＩＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（ＸＩＩＲ）、アクリレートゴム（ＡＣＭ）、ＥＰＤＭ、ポリブチレンまたはポリイソブチレンから選択することができる。エラストマーは（部分）水素化されていてもよい。

非常に有利なものは、ニトリルゴム、特に熱重合されたニトリルゴム、及び１５％と５０％との間、好ましくは３０％と４５％との間のアクリルニトリル含有率並びに３０と１１０との間、好ましくは６０と９０との間のムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）を有するニトリルゴムである。

また、（コ）モノマー（ｂ）、（ｃ）及び／または（ｄ）から構成されかつ少なくとも２５０，０００ｇ／モル、典型的には大きくとも５，０００，０００ｇ／モル、特に少なくとも５００，０００ｇ／モルで多くとも２，０００，０００ｇ／モルの重量平均分子量を有するポリ（メタ）アクリレートも非常に有利である。これらのポリ（メタ）アクリレートのガラス転移温度は、特に２５℃未満またはそれどころか０℃未満、特に−２５℃未満であることができる。このようにして、感圧接着性の反応性接着系を得ることができる。

更に、熱可塑性エラストマー及びここでは特に３００，０００ｇ／モル以下、好ましくは２００，０００ｇ／モル以下のモル質量Ｍｗ（重量平均）を有するブロック型、星型及び／またはグラフト型コポリマーが有利である。この際、分子量が小さい方が、それのより良好な加工性の故に好ましい。前記モル質量は、５０，０００ｇ／モル未満であるべきではない。

具体例は、スチレン−ブタジエンブロックコポリマー（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレンブロックコポリマー（ＳＩＳ）、スチレン−（イソプレン／ブタジエン）ブロックコポリマー（ＳＩＢＳ）及び（部分）水素化物、例えばスチレン−（エチレン／ブチレン）ブロックコポリマー（ＳＥＢＳ）、スチレン−（エチレン／プロピレン）ブロックコポリマー（ＳＥＰＳ、ＳＥＥＰＳ）、スチレン−（ブチレン／ブチル）ブロックコポリマー（ＳＢＢＳ）、スチレン−ｉｓｏ−ブチレンブロックコポリマー（ＳｉＢＳ）及びポリメチルメタクリレート−ポリアクリレートブロックコポリマーである。これらのブロックコポリマーは、線状またはマルチアーム状構造として、ジブロックコポリマーとして、トリブロックコポリマーまたはマルチブロックコポリマー並びに様々なタイプの混合物として使用することができる。

熱可塑性エラストマーの更に別の有利な例は、熱可塑性ポリウレタン（ＴＰＵ）である。ポリウレタンは、化学的及び／または物理的に架橋された重縮合物であり、これは典型的にはポリオール及びイソシアネートから構成され並びに軟質及び硬質セグメントを含む。軟質セグメントは、例えば、ポリエステル、ポリエーテル、ポリカーボネート（これらは本発明の意味ではそれぞれ好ましくは脂肪族系である）、及びポリイソシアネート硬質セグメントからなる。個々の成分の種類及び使用比に応じて、本発明の意味において有利に使用できる材料を得ることができる。処方者が利用できる原料は、例えばＥＰ８９４８４１Ｂ１（特許文献２７）及びＥＰ１３０８４９２Ｂ１（特許文献２８）に記載されている。

更に、ポリオレフィンベースの熱可塑性エラストマー、ポリエーテルエステルエラストマー、ポリアミド、例えばポリエステルアミド、ポリエーテルエステルアミド、ポリカーボネートエステルアミド及びポリエーテルブロックアミドを、マトリックスポリマー（Ｃ）の熱可塑性エラストマーとして使用できる。

他の任意選択的構成分（Ｄ）
本発明による接着剤には、任意選択的に、該接着系の特性を望み通りに調節する更に別の構成分を加えることができる。これに関連して、粘着樹脂（Ｄ１：典型的には、全処方を基準に２５重量％まで）、低粘性反応性樹脂（Ｄ２：典型的には、全処方を基準に１５重量％まで）、及び更に別の添加剤（Ｄ３：典型的には、全処方を基準に１０重量％まで）が挙げられる。

（Ｄ１）粘着樹脂
本発明による接着剤は、任意選択的に、一種以上の粘着樹脂、有利には、（コ）ポリマー（Ａ）及び／またはマトリックスポリマー（Ｃ）と適合性の一種以上の粘着樹脂を含む。

この粘着樹脂が、２５℃超、特に８０℃超の粘着樹脂軟化温度（ＡＳＴＭ Ｅ２８）を有する場合に有利である。

粘着樹脂（Ｄ１）としては、例えばロジン及びロジン誘導体をベースとする部分的もしくは完全に水素化されたまたは不均化された樹脂、インデン−クロマン樹脂、テルペン−フェノール樹脂、フェノール樹脂、ジシクロペンタジエンの水素化重合体、Ｃ５−、Ｃ５／Ｃ９−もしくはＣ９−モノマー流をベースとする部分的、選択的もしくは完全に水素化された炭化水素樹脂、α−ピネン及び／またはβ−ピネン及び／またはδ−リモネンをベースとするポリテルペン樹脂、水素化重合体、好ましくは純粋なＣ８−及びＣ９−芳香族の水素化重合体を該接着剤中に使用することができる。前述の粘着樹脂は、単独でまたは混合物としても使用し得る。

高い老化及びＵＶ安定性を保証するためには、水素化度が少なくとも９０％、好ましくは少なくとも９５％の水素化樹脂が好ましい。

更に、特に非極性成膜剤との組み合わせで、３０℃超のＤＡＣＰ値（ジアセトンアルコール曇点）及び５０℃超のＭＭＡＰ値（混合メチルシクロヘキサンアニリン点）、特に３７℃超のＤＡＣＰ値及び６０℃超のＭＭＡＰ値を有する非極性樹脂が好ましい。ＤＡＣＰ値及びＭＭＡＰ値は、それぞれ、規定の溶剤混合物中での溶解性を決定する。ＤＡＣＰ及びＭＭＡＰ値の定義及び決定のためには、Ｃ．Ｄｏｎｋｅｒ，ＰＳＴＣ Ａｎｎｕａｌ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ，Ｓ．１４９−１６４，Ｍａｉ ２００１（非特許文献１３）を参照されたい。ＭＭＡＰに関しては、ＡＳＴＭ Ｃ６１１も参考にできる。

（Ｄ２）低粘性反応性樹脂
任意選択的に、しかし有利に、低分子量反応性樹脂を使用できる。これらは、好ましくは、全処方中多くとも１５重量％、好ましくは多くとも１０重量％の割合で使用される。低粘性反応性樹脂は、特に、環状エーテル、すなわち少なくとも一つのオキシラン基を有する化合物、またはオキセタンである。これらは、芳香族またはとりわけ脂肪族もしくは環状脂肪族の性質であることができる。使用可能な反応性樹脂は、一官能性、二官能性、三官能性、四官能性、またはより高い官能性乃至多官能性に形成することができ、この官能性は環状エーテル基に関する。

例は、これに制限されないが、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート（ＥＥＣ）及び誘導体、ジシクロペンタジエンジオキシド及び誘導体、３−エチル−３−オキセタンメタノール及び誘導体、テトラヒドロフタル酸ジグリシジルエステル及び誘導体、ヘキサヒドロフタル酸ジグリシジルエステル及び誘導体、１，２−エタンジグリシジルエーテル及び誘導体、１，３−プロパンジグリシジルエーテル及び誘導体、１，４−ブタンジオールジグリシジルエーテル及び誘導体、より高級な１，ｎ−アルカンジグリシジルエーテル及び誘導体、ビス［（３，４−エポキシシクロヘキシル）メチル］アジペート及び誘導体、ビニルシクロヘキシルジオキシド及び誘導体、１，４−シクロヘキサンジメタノール−ビス−（３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート）及び誘導体、４，５−エポキシテトラヒドロフタル酸ジグリシジルエステル及び誘導体、ビス［１−エチル（３−オキセタニル）メチル）エーテル及び誘導体、ペンタエリトリトールテトラグリシジルエーテル及び誘導体、ビスフェノール−Ａ−ジグリシジルエーテル（ＤＧＥＢＡ）、水素化されたビスフェノール−Ａ−ジグリシジルエーテル、ビスフェノール−Ｆ−ジグリシジルエーテル、水素化されたビスフェノール−Ｆ−ジグリシジルエーテル、エポキシフェノールノボラック、水素化されたエポキシフェノールノボラック、エポキシクレゾールノボラック、水素化されたエポキシクレゾールノボラック、２−（７−オキサビシクロスピロ［１，３−ジオキサン−５，３’−（７−オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン））、１，４−ビス（（２，３−エポキシプロポキシ）メチル）シクロヘキサンである。ここで、（環状）脂肪族エポキシドも好ましい。

ＷＯ２０１３／１５６５０９Ａ２（特許文献２３）に従う化合物も同様に、本発明の意味において反応性樹脂として使用できる。

反応性樹脂は、特に重量平均分子量が５，０００ｇ／モルに達しない限り、そのモノマーの形態で、またはダイマーの形態、トリマーの形態など乃至そのオリゴマーの形態でも用いることができる。

反応性樹脂同士の混合物や、他の共反応性化合物、例えばアルコール（一官能性もしくは多官能性）またはビニルエーテル（一官能性もしくは多官能性）との混合物も、同様に可能である。

更に別の任意選択的な構成分（Ｄ）として、該接着剤には通例の添加剤、例えば老化防止剤（抗オゾン酸、酸化防止剤、光保護剤など）を添加剤として加えることができる。

該接着系の可能な添加剤としては、以下のものが挙げられる：
・一次酸化防止剤、例えば立体障害性フェノール
・二次酸化防止剤、例えばホスファイトまたはチオエーテル
・プロセス安定化剤、例えばＣラジカルスカベンジャー
・光保護剤、例えばＵＶ吸収剤または立体障害性アミン
・加工助剤、例えばレオロジー活性添加剤（例えば増粘剤）
・湿潤添加剤
・発泡剤、例えば化学的発泡剤及び／または膨張したもしくは膨張可能なマイクロバルーン及び／または中空ビード、例えばガラス中空ビード
・接着促進剤
・相溶化剤
・染料／顔料。

これらの添加剤は必須ではなく、本発明の接着剤の利点の一つは、追加的な添加剤を単独でまたは任意の組み合わせで添加しない場合でも、それらの有利な特性を示す点にある。それでもなお、具体的なケースでは、該接着剤の特定の他の特性を添加剤配合によって調節することが有利で望ましい場合もある。

例えば、接着剤の透明性及びそれの色に影響を与えることができる。幾つかの処方は光学的に透明であり、他は不透明であり、更に別のものは有彩色、黒色、白色または灰色に調整されている。

任意選択的な添加剤には、硬化反応の開始の前にはエポキシド官能基と本質的に反応しないもしくは全く反応しないか、またはエポキシド官能基の反応を開始も触媒もしないもの、あるいはエポキシド官能基との反応が他のやり方で抑制されているものが選択される。

（使用される場合には）シランベースのコモノマー（ｄ）との組み合わせでまたは代替的にも、接着促進剤として、本発明による官能化された（コ）ポリマー（Ａ）中には重合によって組み入れられない更に別のシランを接着促進剤として使用することができる。本発明の意味において使用可能なシランの例は、以下に限定することは意図しないが、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、ｉｓｏ−ブチルトリメトキシシラン、ｉｓｏ−ブチルトリエトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、ｉｓｏ−オクチルトリメトキシシラン、ｉｓｏ−オクチルトリエトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリエトキシシラン、オクタデシルメチルジメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシランである。

本発明に従い使用できるシリル官能化オリゴマーまたはポリマーの例は、トリメトキシシラン基と結合したポリエチレングリコールである。

少なくとも一つの官能基を有する使用可能なシランの更に別の例は、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリ（２−メトキシエトキシ）−シラン、ビニルトリイソプロポキシシラン、ビニルジメトキシメチルシラン、ビニルトリアセトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）−エチルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルジエトキシメチルシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルトリイソプロポキシシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルジメトキシメチルシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルジエトキシメチルシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、２−ヒドロキシ−４−（３−トリエトキシシリルプロポキシ）−ベンゾフェノン、４−（３’−クロロジメチルシリルプロポキシ）−ベンゾフェノンである。

本発明による官能化（コ）ポリマーと組み合わせてＴＡＧ系が好ましい場合でも、他の開始剤系／硬化剤系も組み合わせて使用可能である。この場合も、該処方中で潜在性を示す系が好ましい。

例としては、潜在反応性ジアミンまたは多官能性アミン、ジカルボン酸または多官能性カルボン酸、二官能性酸無水物または多官能性酸無水物、第一級ジチオールまたは多官能性第一級チオールが挙げられる。潜在性に関して特に有利なものは、室温において固形でありかつ本発明によるポリマー中にまたは該ポリマーを含む混合物中に非軟化状態で可溶性ではないが、軟化状態では可溶性であるかまたは両溶融物が互いに混和性であるような反応パートナーである。

カプセル化された状態で存在しそして熱の導入下にフィルムマトリックス中に分布して反応することができる開始剤／硬化剤も考慮される。

フィラー粒子が使用される場合には、これらは、それらの構造に関して好ましくは球形、小棒状または小板状で存在することができる。この際、しばしば一次粒子とも称される分離した粒子も、複数の一次粒子から形成された凝集物と同様に本発明内のものである。このような系は、多くの場合は、フラクタル上部構造（ｆｒａｋｔａｌｅ Ｕｅｂｅｒｓｔｒｕｋｔｕｒ）を示す。粒子が結晶子から形成される場合には、一次粒子形態は結晶格子の種類に依存する。小板状の系は、積層体の形でも存在し得る。フィラーが使用される場合には、これらは典型的には１５重量％までの量で使用される。

本発明の有利な実施形態の一つでは、一種のフィラーが、本質的に、個別の球形粒子の形で接着剤処方中に存在する。この時、粒子直径は、５００ｎｍ未満、好ましくは１００ｎｍ未満、非常に好ましくは２５ｎｍ未満の値を有する。本発明の更に別の有利な設計の一つでは、前記少なくとも一種の官能化されたフィラーは、本質的に、個別の小板状粒子の形で接着剤中に存在する。この時、このような小板状物の層厚は、好ましくは１０ｎｍ未満の値を有し、そして好ましくは１０００ｎｍ未満の最大径を有する。本発明の更に別の有利な設計の一つでは、前記少なくとも一種のフィラーは、本質的に、個別の小棒状粒子の形で接着剤中に存在する。この場合、これらの小棒は、１００ｎｍ未満の直径及び１５μｍ未満の長さを有する。これらの小棒状物は湾曲した状態で存在する及び／または柔軟であることもできる。更に、本発明の意味では、前記少なくとも一種のフィラーは、一次粒子の凝集物の形で接着剤中に存在することが有利に可能である。これらの凝集物は、１０００ｎｍ未満、好ましくは２５０ｎｍ未満の回転半径（これはポリマーから既知の用語「回転半径」と同様に解釈すべきである）を有する。特に好ましいものは、本発明の意味では、空間的な伸びが、少なくとも一つの方向において２５０ｎｍ未満、好ましくは１００ｎｍ未満、非常に好ましくは５０ｎｍ未満であるフィラー粒子が使用される。更に、本発明の意味では、上記の種類のフィラーからなる組み合わせを使用することができる。

フィラーの典型的で及び他の本発明に従い有利な部類の化合物は、無機系の酸化物（特に金属酸化物及び／または半金属酸化物）、アルカリ土類金属の塩、並びにシリケートベースの鉱物、特に粘土鉱物及び粘土類である。本発明に使用可能な非晶質または結晶性金属酸化物には、例えば、二酸化ケイ素、酸化アルミニウム、二酸化チタン、二酸化ジルコニウム及び酸化亜鉛などが挙げられる。当業者には他の系も周知であり、これらも同様に本発明に従い使用可能である。アルカリ土類金属塩には、例えば、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム及びバリウムの炭酸塩、硫酸塩、水酸化物、リン酸塩及びリン酸水素塩などが挙げられる。本発明に従い使用可能な粘土鉱物及び粘土類には、特にシリケート系物質、例えばサーペンタイン類、カオリン類、タルク、ピロフィリット、スメクタイト類、例えば特にモンモリロナイト、バーミキュライト、イライト、グリマー、脆雲母、クロライト、セピオリス及びパリゴルスカイトなどが挙げられる。更に、合成粘土鉱物、例えばヘクトライト類及びそれらの類似の系統、例えばＬａｐｏｒｔｅ社のＬａｐｏｎｉｔｅ（登録商標）並びにフルオルヘクトライト類及びそれの類似の系統、例えばＣｏ−Ｏｐ社のＳｏｍａｓｉｆ（登録商標）を本発明に従い使用できる。

フィラー粒子はそれらの表面が官能化されていることができ、疎水性にもしくは親水性に調節されていることができる。硬化反応に関与し得るエポキシド含有化合物を用いた官能化が特に有利である。

フィラーは必ずしも必要なものではなく、接着剤は、フィラーを単独でまたは任意の組み合わせで添加しなくても機能する。任意選択的なフィラーにも、硬化プロセスの開始の前にはエポキシド官能基と本質的に反応しないもしくは全く反応しないか、またはエポキシド官能基の反応を開始または触媒しないもの、あるいはエポキシド官能基との反応が他のやり方で抑制されているものが選択される。
反応性接着テープ
本発明の更なる対象は、特に以下により詳しく説明する方法に従って、（ここに記載のいずれの形態も包含して）本発明に従う熱硬化可能な接着剤を用いて、この接着剤を硬化させつつ二つの基材を接着することによって得ることができる複合体である。

本発明による官能化された（コ）ポリマーを含む処方をベースとする接着系は、該接着系の少なくとも一つの層を含む接着フィルムの形での使用に特に適している。

このような反応性接着テープ中の本発明による硬化可能な接着剤の前記少なくとも一つの層の層厚は、典型的には少なくとも１０μｍと大きくとも５００μｍとの間、好ましくは少なくとも２０μｍと大きくとも２５０μｍとの間である。有用な層厚は、３０μｍ、５０μｍ、７５μｍ、１００μｍ、１２５μｍ、１５０μｍ及び２００μｍである（それぞれ通常の許容誤差範囲内で）。

該反応性接着テープは、片面接着性の接着製品も同様に可能であるものの、特に両面接着性接着製品である。本発明に従い硬化可能な接着剤の少なくとも一つの層を含むこのような接着製品は、最も簡単なケースでは、再剥離可能な（一次的な）キャリア材料上に施与された状態で単層の形で使用される（そのため、前記硬化可能な接着剤層と前記反応性接着テープは同一である）。一次的なキャリア材料としては、従来技術から既知でありかつ片面もしくは両面に剥離層が備えられた全ての剥離フィルム及び剥離紙が役立つ。シリコーン加工された紙が好ましい。紙は、片面または両面がポリエチレンまたはポリプロピレンでコーティングされていることができる。製品が巻回された状態で存在しない場合でも、再剥離可能なキャリア材料の二つの層を使用して、接着フィルムの上面及び下面が覆われているようにすることもできる。一次的なキャリア材料は、接着された複合体の一部ではない。これは、基材の接着の前に、反応性接着テープから除去される。

加えて、本発明による硬化可能な接着剤の少なくとも一つの層を含む反応性接着テープは、接着後にも該複合体の一部である更に別のキャリア材料（永続的なキャリア）を含むことができる。このためにも同様に、フィルム及び紙が役に立つが、レイドスクリム（Ｇｅｌｅｇｅ）、織物及び編物も役に立つ。上記キャリア材料の表面は、それぞれ互いに独立して、化学的に（プライマー、プラズマ）及び／または物理的に（コロナ、火炎、プラズマ）前処理することができ、そうして、キャリア材料上への硬化可能な接着フィルム層の特に良好な固定を達成することができる。永続的なキャリア材料への固定化向上の目的のために、接着剤を物理的に前処理することもできる（コロナ、火炎、プラズマ）。不織布が好ましい。キャリア不織布としては、最も好ましいケースでは、個々の繊維からなる平坦形成物が使用される。この際、規格ＤＩＮ ＥＮ２９０９２に従い定義される全ての不織布を使用できる。この不織布は、まだ互いに結合していない緩く一纏めにされた繊維からなる。その強度は、繊維に固有の付着性から生じる。固定化された不織布と固定化されていない不織布も区別される。繊維はランダムに分配される。この不織布は、繊維材料に基づいて区別化できる。繊維材料としては、鉱物性繊維、例えばガラス、ミネラルウールもしくはバサルト、動物性繊維、例えば綿もしくは羊毛、植物性繊維、例えば木綿、セルロース、化学繊維、例えばポリアミド、ポリプロピレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアクリロニトリル、ポリイミド、ポリテトラフルオロエチレン、アラミドもしくはポリエステル、または上記の物質の混合物を使用できる。上記繊維は、ニードリングまたはウォータージェットによって機械的に、バインダーの添加によって化学的に、または適当なガス流中で、加熱されたローラ間でもしくは蒸気流中で軟化することによって熱的に固定することができる。

本発明の非常に好ましい設計の一つでは、セルロースをベースとする不織布が使用される。該不織布の坪量は、好ましくは４ｇ／ｍ^２と１００ｇ／ｍ^２との間、特に好ましくは１０ｇ／ｍ^２と７０ｇ／ｍ^２との間である。このような不織布は、例えば、Ｇｌａｔｆｅｌｔｅｒ社から商業的に入手できる。該不織布の厚さは、好ましくは２０μｍと１００μｍとの間、非常に好ましくは３０μｍと６０μｍとの間である。

永続的なキャリアを有する反応性接着テープは、上面及び下面に、異なる厚さの硬化可能な接着剤層及び／または好ましくは、異なる種類の硬化可能な接着剤層を有することができる。異なる硬化可能な接着剤層が使用される場合には、特に両者が、本発明による硬化可能な接着剤についての上記形態を満たす。

本発明による硬化可能な接着剤の少なくとも一つの層を含む反応性接着テープは、二層もしくは多層の形及び永続的キャリア無しの形でも使用することができる。好ましくは、最上層が及び非常に好ましくは最下層も、本発明による硬化可能な接着剤からなる層であり、この場合、これらは、厚さ及び／または種類に関して異なることができる。異なる硬化可能な接着フィルム層が使用される場合には、特に両者が、本発明による硬化可能な接着剤についての上記形態を満たす。永続的なキャリアを備えるかまたは備えない多層型反応性接着テープの場合では、本発明による硬化可能な接着剤を上面に有し及び他の接着剤、例えば感圧接着剤もしくはホットメルト接着剤の層を下面に有するような形態も原則的に可能である。

多層型反応性接着テープ及び永続的キャリア含有反応性接着テープは、３０μｍ〜１０００μｍ、好ましくは７５μｍ〜３００μｍの厚さを有することができる。

該反応性接着テープは、ロール状製品として、シート状製品としてまたはダイカットとしてウェブ形態で仕上げることができ、そして該複合体の構成に使用することができる。該反応性接着テープは、好ましくは室温において非感圧接着性である、というのも、その材料は、一次的なキャリア無しでも非常に有利に仕上げる（例えばダイカットする）ことができ及び更なる加工プロセスのために供することができるからである。しかし、感圧接着性の構成も考慮可能でありかつ有利である。

第一の接着基材、第二の接着基材、及びその間に配置された本発明による反応性接着テープを含む複合体も本発明の一部である。該複合体では、該反応性接着テープは硬化した状態で存在する。例示的に、本発明による反応性接着テープを利用したこのような複合体の典型的な製造法を挙げる。

最も簡単なケースでは、一次的なキャリア無しの反応性接着テープのダイカットピースを、（例えばピンセットを用いて）手作業で第一の部材上にまたは組み合わせるべき部材間に位置決めする。更に別の形態の一つでは、反応性接着テープのダイカットピースを、第一の部材上に位置決めした後に熱源で処理して、第一の部材に対するダイカットピースの付着を高める。これは、積層温度で行われる。最も簡単なケースでは、熱源としては、ＩＲ放射器、アイロンまたはホットプレートを使用することができる。このプロセスのためには、工具または熱源上への接着フィルムの付着を防止するためにダイカットピースになおも一次的なキャリア材料が備えられていることが有利である。

更に別の有利な形態の一つでは、前記の第一の部材を、該反応性接着テープのダイカットピース上に位置決めする。この位置決めは、開放面側に行われる。裏面には、一次的なキャリア材料がなおも存在する。次いで、熱源によって、第一の部材を介して反応性接着テープ中に熱を導入する。これは、積層温度で行われる。それによって、接着フィルムがタックを有するようになり、すなわち粘着性になり、そして一次的キャリアよりも第一の部材上により強く付着するようになる。これは、第一の部材を介して加熱される。

熱の導入のためには、好ましい設計の一つではホットプレスが使用される。この際、ホットプレスのラムを、例えばアルミニウム、真鍮または青銅から作製し、そしてそれの形状は通常は、部材の輪郭またはダイカットピースの寸法に適合させる。第一の部材上へのダイカットピースの正確な位置決めを保証するためには、通常は、接着すべき部材の輪郭に適合された型を使用して、位置ずれを防止する。型中のガイドピンと、反応性接着テープの一次的なキャリア材料中の対応するガイドホールとによって、ダイカットピースと第一の部材との間の正確な位置決めを保証できる。他の位置決め方法も考慮し得る。熱活性化の後に、第一の部材を、接着フィルムが積層された第一の部材を型から取り除く。プロセス全体を、自動的なプロセスに変えることもできる。

それ故、本発明による複合体を製造するための該方法は、以下のステップを含むサブプロセスにも関する：
ａ）第一の部材（基材）を型部材（ホルダー）に固定するステップ；
ｂ）接着すべき第二の部材（基材）を、本発明による硬化可能な接着剤層を用いた反応性接着テープで、第二の部材（基材）上に位置決めするステップ；
ｃ）特にホットプレスラムを用いて、圧力及び温度を適用するステップ；
ｄ）接着された複合体を、型部材（ホルダー）から取り除くステップ、
を含み、
ここで、ステップｃ）とステップｄ）との間で、任意選択的に再冷却を行うこともできる。ステップｃ）では、圧力及び温度を適用する。この温度は、活性化温度である。これは、良好な熱伝導性を持つ材料からなる加熱ラムによって行われる。有利な材料は、例えば銅、真鍮、青銅またはアルミニウムである。しかし、他の金属または合金も使用することができる。更に、ホットプレスラムは、好ましくは一つの部材の上面の形状を取るのがよい。他方、この形状は、２次元または３次元であることができる。圧力は、有利には空気圧シリンダによって適用される。しかし、この適用は、必ずしも空気圧を介して行う必要はない。また、例えば、水圧プレス装置または電気機械的作動装置、例えばスピンドルによる電気機械式作動装置も可能である。更に、例えば直接接続または回転原理によりプロセス処理量を高めるために、圧力及び温度を何度も導入することが有利であり得る。この場合、ホットプレスラムの全てを、同一の温度及び／または同じ圧力で動かす必要はない。更に、ラムの接触時間もいろいろと選択することができる。

本発明による接着製品は、少なくとも左側の値列に記載の値の範囲内で初期プッシュアウト耐性及びはみ出し傾向に関しての要求を満たし、好ましいと記載の値ほど良好である：

非常に好ましくは、湿気／熱貯蔵の後のプッシュアウト耐性に関する要求も満たされる：

試験方法
試験Ａ−はみ出し（ウージング）
ウージング試験は、接着剤のはみ出し挙動についての説明を可能にする（図１も参照されたい）。やり方については、図１ａ及び１ｂも参照されたい。このためには、２１ｍｍの直径を有するポリカーボネート製の円形の基材（１）を、試験すべき接着フィルム（３）を用いて、陽極酸化処理されたアルミニウムでできた第二の基材（２）上に接着する。この第二の基材は直径が９ｍｍの円形の穴を有し、第一の基材を、この接着製品でこの穴の上に中央に施与した。（転写式接着テープサンプルとしての）接着製品（３）も同様に２１ｍｍの直径及び１００μｍの厚さを有し、そして相応して切断または打ち抜いた。

基材（１）（ポリカーボネート；Ｍａｃｒｏｌｏｎ ０９９）及び基材（２）（陽極酸化処理したアルミニウム；Ｅ６ＥＶ１）からなる複合体を試験した。基材（１）は、１．０ｍｍの厚さを有し、基材（２）は３．０ｍｍの厚さを有する。

接着製品／接着フィルムは、７０℃で基材（１）上に予積層し、次いでこの複合体（基材（１）と接着製品（３））を基材（２）上に予積層する。予積層プロセス中の温度作用（７０）の総時間は３０秒を超えてはいけない。次いで、この複合体全体を圧力及び温度作用下にプレスする。温度、圧力及びプレス時間は、結果とともに記録する。ここでは、プレス条件としては、１８０℃、１２秒間、１０ｂａｒを選択した。

プレス後、接着フィルムのはみ出し挙動を決定した。それぞれ円形のポリカーボネート基材をベースとしてそれぞれ半径方向で互いに直交する四つの位置「北」、「東」、「南」及び「西」で、ポリカーボネート基材の縁から、対応する側でのはみ出した組成物（Ｏｚ）の最も外側の縁までの最大距離Ａを、１／１０ｍｍの目盛りの度を有する精密スケールルーペを用いて測定する。結果は、四回の個々の測定の平均値であった。

試験Ｂ−プッシュアウト耐性（Ｐｕｓｈ−ｏｕｔ）
プッシュアウト試験は、接着層法線方向への接着製品の接着強度についての説明を可能にする。このためには、直径２１ｍｍの円形の基材（１）を、試験すべき接着フィルムを用いて第二の基材（１または２）上に接着する。この第二の基材は、直径が９ｍｍの円形の穴を有し、第一の基材を、この接着製品で中央にこの穴の上に施与した。この接着製品も同様に２１ｍｍの直径を有し、そして相応して切断またはダイカットした。

基材（１）（ポリカーボネート；Ｍａｃｒｏｌｏｎ ０９９）及び基材（２）（陽極酸化処理したアルミニウム；Ｅ６ＥＶ１）からなる複合体を試験した。基材（１）は、１．０ｍｍの厚さを有し、基材（２）は３．０ｍｍの厚さを有する。

この接着製品／接着フィルムは７０℃で基材（１）上に予積層し、次いでこの複合体（基材（１）及び接着製品）を基材（２）上に予積層する。予積層プロセス中の温度作用（７０℃）の総時間は３０秒を超えてはいけない。次いで、この複合体全体を圧力及び温度作用下にプレスする。温度、圧力及びプレス時間は、結果とともに記録する。
Ｂ１：プレス条件１８０℃、１２秒間、１０ｂａｒ
Ｂ２：プレス条件１５０℃、３０秒間、１０ｂａｒ

引っ張り試験機中に取り付けたシリンダラム（直径７ｍｍ）を用いて、基材（２）中の穴を通して複合体（基材（１）及び接着製品）に押し付けて、該複合体中の接着継ぎ目に対して力をかける。基材（２）は、できるだけ全面的で平坦な積載／固定が保証されるように引っ張り試験機中に固定し、ここで基材（１）はラムによって自由に押し出すことができる。試験速度は１０ｍｍ／秒である。接着が利かなくなり、基材（１）が基材（２）から剥がれる時の力を記録する。この力は、接着面積（２８２ｍｍ^２）に基づくものであり、その結果、プッシュアウト耐性は、Ｎ／ｍｍ^２の単位となる。試験環境は２３℃及び５０％相対湿度であり、試験片は、プレス後にこの試験環境で４８時間貯蔵する。結果は、三回の個々の試験からの平均値であり、そしてＮ／ｍｍ^２で提示される。

試験Ｃ−モル質量（ＧＰＣ）
モル質量の決定は、清澄ろ過した試料１００μＬ（試料濃度１．５ｇ／Ｌ）に対して行われる。溶離液としては、０．１体積％のトリフルオロ酢酸を含むテトラヒドロフランを使用し、内部標準としては２００ｐｐｍ（ｍ／Ｖ）のトルエンを使用した。測定は２５℃で行われる。

プレカラムとして、ＰＳＳ−ＳＤＶタイプ、１０μｍ、ＩＤ８．０ｍｍ×５０ｍｍのカラム（データはここおよび以下では順番に：タイプ、粒子サイズ、内径×長さ）を使用する。分離のためには、ＰＳＳ−ＳＤＶタイプ、１０μｍリニア、ＩＤ８．０ｍｍ×３００ｍｍを使用する（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｔａｎｄａｒｄｓ Ｓｅｒｖｉｃｅ社のカラム及び検出器； 検出器ＰＳＳ−ＳＥＣｕｒｉｔｙ １２６０ ＲＩＤを用いて検出）。貫流量は１分当たり０．５ｍＬである。キャリブレーションは、カラムの分離領域においてポリスチレン標準を用いて行い、そしてポリメチルメタクリレートキャリブレーションにおいて万能の既知のマルク・ホウインク定数ａ及びＫを利用して換算する。

試験Ｄ−ガラス転移温度（ＤＳＣ）
ガラス転移温度（Ｔ_Ｇ）の決定は、Ｎｅｔｚｓｃｈ社のＤＳＣ ２０４ Ｆ１で動的示差熱測定（ＤＳＣ：英語 Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ）による行う。試料を、補強したアルミニウム坩堝（手作業で穴を開けた蓋）中に秤量して入れる。加熱プログラムは二つの加熱ランプを実行する、すなわち先ず２５℃から、液体窒素を用いて−１００℃まで冷却し、そして１０Ｋ／分で１８０℃まで加熱する。ガラス転移は、サーモグラムにおける段差として認識される。ガラス転移温度は次のように評価する（図２を参照）。段差の前の１および後の２のサーモグラムのベースラインにそれぞれ接線を当てがう。段差の領域で、適合直線３を座標に並行に、この適合直線が両方の接線と交わるように、つまり同じ面積の２つの面４及び５（それぞれ１つの接線と、適合直線と、測定曲線との間）が生じるように置く。このように位置決めされた適合直線と測定曲線との交点がガラス転移温度になる。

次いで、再び−１００℃まで冷却し、そして１０Ｋ／分で２５０℃まで加熱する。第一及び第二の加熱ランプを評価する。第一の加熱曲線のこうして求められたガラス転移温度は、架橋されていないポリマーのガラス転移温度に相当する。第二の加熱曲線の結果としての求められたガラス転移温度は、測定の熱負荷によって架橋したポリマーのガラス転移温度に、または（活性剤がポリマーまたは調合物中に存在する場合には）熱架橋剤／開始剤の活性化によって架橋したポリマーまたは調合物のガラス転移温度に相当する。非反応性系の場合も、ガラス温度を上記のように決定できる。この際、第二の加熱曲線中の段差が結果として評価される。

試験Ｅ−湿気／熱耐性
測定すべき複合体を、プレス後に、気候制御室中８５℃及び８５％相対湿度で７２時間貯蔵する（貯蔵のやり方は、結果と共に記録する）。プッシュアウト試験のための試験環境は２３℃及び５０％相対湿度であり、試験片は、湿気／熱貯蔵後にこの試験環境中で２４時間貯蔵する。
Ｅ１：プレス条件１８０℃、１２秒間、１０ｂａｒ
Ｅ２：プレス条件１５０℃、３０秒間、１０ｂａｒ

試験片の調製及びプッシュアウト試験の実施に関しては、試験Ｂを参照されたい。

試験Ｆ−活性化温度（ＤＳＣ）
カチオン硬化性反応性樹脂の熱硬化に必要な活性化温度を、示差走査熱分析（ＤＳＣ）を用いて決定する。サンプルを、穴を開けた蓋を有するＡｌ坩堝中で窒素雰囲気下に測定する。坩堝の底を試料で十分に覆うために、装置中のサンプルを先ず４０℃に加熱し、そして再び２５℃に冷却する。実際の測定は、２５℃で開始し、加熱曲線は１０Ｋ／分の加熱速度で進行する。第一の加熱曲線を分析評価する。熱的に開始された硬化反応の開始は、測定装置によって、それに伴う放出された反応エンタルピーにより記録し、そしてサーモグラム中に発熱信号（ピーク）として示される。測定曲線がベースラインから逸れ始めるこの信号の温度を活性化温度として使用する（この点を見出すための手段として、サーモグラムの第一の逸脱を使用できる；反応の開始は、開始領域中でのピークの第一の逸脱とサーモグラムのベースラインの第一の逸脱との間の差異が０．０１ｍＷ／（Ｋ分）の値となるサーモグラム中の点と関連付けることができる；図中の発熱信号が上方に示されている場合は、符合は正であり、これが下方に示されている場合には符合は負である）。加えて、秤量したサンプルの量で正規化した積分値も記録する。

接着剤及び反応性接着テープサンプルの製造：
例Ａ
ラジカル重合に慣用の２Ｌ容積耐圧重合反応器に、１００ｇの３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレート及び３９６ｇのメチルエチルケトンを充填した。撹拌しながら窒素ガスを４５分間導通させた後に、反応器を７０℃の材料温度に加熱し、そして沸騰するまで排気した。次いで、４．０ｇのメチルエチルケトン中に溶解した２．０ｇの２，２−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）を加えた。反応を、７０℃の一定の材料温度で、沸騰冷却下に行う。１時間の反応時間の後に、７０℃に予め温度調節し、そして４５分間窒素を導通した１００ｇの３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレートを加え、そして４．０ｇのメチルエチルケトン中に溶解した２．０ｇの２，２−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）を加えた。２時間の反応時間の後に、７０℃に予め温度調節し、そして４５分間窒素を導通した１００ｇの３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレートを加え、そして４．０ｇのメチルエチルケトン中に溶解した２．０ｇの２，２−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）を加えた。３時間の反応時間の後に、７０℃に予め温度調節し、そして４５分間窒素を導通した１００ｇの３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレートを加え、そして４．０ｇのメチルエチルケトン中に溶解した２．０ｇの２，２−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）を加えた。反応を２４時間の反応時間の後に停止し、そして室温に冷却した。

生じたポリマーのモル質量は１５，９００ｇ／モルであった。

未硬化のポリマーのガラス転移温度は３２℃（第一の加熱ランプ）または７２℃（第二の加熱ランプ）であった。

例Ｂ
ラジカル重合に慣用の２Ｌ容積耐圧重合反応器に、４００ｇの３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレート、４２０ｇのイソプロパノール及び７２６ｇのメチルエチルケトンを充填した。撹拌しながら窒素ガスを４５分間導通させた後に、反応器を６５℃の材料温度に加熱し、そして沸騰するまで排気した。次いで、８．０ｇのメチルエチルケトン中に溶解した４．０ｇの２，２−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）を加えた。反応を、６５℃の一定の材料温度で、沸騰冷却下に行う。７時間の反応時間の後、８．０ｇのメチルエチルケトン中に溶解した４．０ｇの２，２−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）を加えた。反応を２４時間の反応時間の後に停止し、そして室温に冷却した。

生じたポリマーのモル質量は２５，９００ｇ／モルであった。

未硬化のポリマーのガラス転移温度は３４℃（第一の加熱ランプ）または６８℃（第二の加熱ランプ）であった。

例Ｃ
ラジカル重合に慣用の２Ｌ容積耐圧重合反応器に、４００ｇの３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレート、４２０ｇのイソプロパノール及び１５０ｇのメチルエチルケトンを充填した。撹拌しながら窒素ガスを４５分間導通させた後に、反応器を６５℃の材料温度に加熱し、そして沸騰するまで排気した。次いで、３０．４ｇのイソプロパノール中に溶解した１．６ｇの２，２−アゾビス（２，４−ジメチルバレロラクトン）を加えた。反応を、６５℃の一定の材料温度で、沸騰冷却下に行う。７時間の反応時間の後、３０．４ｇのイソプロパノール中に溶解した１．６ｇの２，２−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）を加えた。１４時間の反応時間後、１００ｇのメチルエチルケトンで希釈した。反応を２４時間の反応時間の後に停止し、そして室温に冷却した。

生じたポリマーのモル質量は３０，６００ｇ／モルであった。

未硬化のポリマーのガラス転移温度は３８℃（第一の加熱ランプ）または７０℃（第二の加熱ランプ）であった。

上記の三つの例の両加熱ランプの求められたガラス転移温度から、本発明の硬化剤が存在しないと既に、非常に高い温度で自己架橋が起こり、そして未硬化のポリマーが、（部分）硬化ポリマーと比べてそれぞれより低いガラス転移温度を有することが確認できる。

反応性接着テープサンプル（例Ｅ１〜Ｅ８及び比較例Ｖ１〜Ｖ５）の製造のためには、それぞれ必要な処方構成分の全て（表３及び４参照）を溶剤中に溶解しまたは場合により存在する不溶性の構成分、例えば無機フィラーを分散ディスクで懸濁し、そして溶液または分散液としてコーティングした。溶液中の溶剤含有率は８０重量％であった。溶剤としては、メチルエチルケトンを使用した。コーティングは、シリコーン加工した剥離紙に対して行った。コーティング及び乾燥したサンプルを３０分間、５０℃で乾燥した。乾燥後、コーティングの接着層厚は１００μｍ（通常の許容誤差の枠内）であった。２４時間の後、この反応性接着テープサンプルを加工して試験片とし、次いでこれを更に４８時間後に測定した。試験片についての詳細は、それぞれの試験法に記載してある。試験結果を表３及び４にまとめて記す。

比較例Ｖ１は、接着強度を単に軟化及び固化を介して発達させる、非反応性の接着テープの達成可能な接着強度を示す。接着強度が高いレベルにある場合でも、この種の接着テープは、小さいはみ出し傾向に関する要求を満たさない。

例Ｅ１〜Ｅ４及びＶ２、Ｖ３は、硬化可能な（コ）ポリマー（Ａ）の本発明による割合が強い接着強度をもたらし、しかし、同時に、小さいはみ出し傾向の要求も良好に満たす（例Ｅ２及びＥ４）または非常に良好に満たす（例Ｅ１及びＥ３）ことを示している。（コ）ポリマー（Ａ）の量が多すぎる場合には、小さいはみ出し傾向に関する要求はもはや満たされない（比較例Ｖ２及びＶ３）。

比較例Ｖ４及びＶ５は、本発明による硬化可能な（コ）ポリマー（Ａ）の代わりに従来技術に従う低分子量反応性樹脂が使用された場合には柔らか過ぎる接着剤が生じることを明らかにしている。小さなはみ出し傾向に関する要求はこの方法では満たされない。

例Ｅ５〜Ｅ８は、本発明による処置の利点を裏付けており、加えて、非常に良好な湿気／熱耐性が達成されることを示している。

Claims (10)

1. 熱硬化可能な接着剤であって、次の成分：
   （Ａ）（前記の硬化可能な接着剤全体を基準にして）４．９〜３４．９重量％の、５０００ｇ／モル〜２０００００ｇ／モルの範囲の重量平均分子量を有するエポキシド官能化（コ）ポリマーであって、（前記のエポキシド官能化（コ）ポリマーが基づくモノマー全体を基準にして）３０超〜１００重量％、好ましくは５０〜１００重量％の少なくとも一種のエポキシ基官能化（メタ）アクリル系（コ）モノマー（ａ）をベースとするエポキシド官能化（コ）ポリマー、
   （Ｂ）（前記の硬化可能な接着剤全体を基準にして）０．１〜５重量％の、エポキシドのカチオン性硬化のための少なくとも一種の熱活性化可能な硬化剤、
   （Ｃ）（前記の硬化可能な接着剤全体を基準にして）６５〜９５重量％の、成膜剤としての少なくとも一種のマトリックスポリマー、
   （Ｄ）任意選択的に、０〜３０重量％の更に別の構成分、
   からなる、熱硬化可能な接着剤。
2. 前記エポキシド官能化（コ）ポリマーの重量平均モル質量が少なくとも１０，０００ｇ／モル、好ましくは少なくとも２０，０００ｇ／モルであることを特徴とする、請求項１に記載の熱硬化可能な接着剤。
3. 前記エポキシド官能化（コ）ポリマーの重量平均モル質量が大きくとも１５０，０００ｇ／モル、好ましくは大きくとも１００，０００ｇ／モルであることを特徴とする、請求項１または２に記載の熱硬化可能な接着剤。
4. 感圧接着特性を特徴とする、請求項１〜３のいずれか一つに記載の熱硬化可能な接着剤。
5. 上記のエポキシ基で官能化された（メタ）アクリル系（コ）モノマー（ａ）の一つの、複数のまたは全てに、環状脂肪族エポキシドが使用されることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一つに記載の熱活性化可能な接着剤。
6. 環状脂肪族エポキシドとして、３，４−エポキシシクロヘキシル置換モノマーが選択され、特に３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレート、３，４−エポキシシクロヘキシルメチルアクリレート、３，４−エポキシシクロヘキシルメタクリレート、３，４−エポキシシクロヘキシルアクリレートの群から選択される３，４−エポキシシクロヘキシル置換モノマーが選択されることを特徴とする、請求項５に記載の熱硬化可能な接着剤。
7. エポキシドのカチオン性硬化のための前記の少なくとも一種の熱活性化可能な硬化剤が、熱活性化可能な酸発生剤（Ｔｈｅｒｍａｌ Ａｃｉｄ Ｇｅｎｅｒａｔｏｒ、ＴＡＧ）であることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一つに記載の熱硬化可能な接着剤。
8. エポキシドのカチオン性硬化のための熱活性化可能な硬化剤として、次のリスト、すなわちピリジニウム塩、アンモニウム塩、例えば特にアニリニウム塩、スルホニウム塩、例えば特にチオラニウム塩、ランタノイドトリフレートのリストからの一種以上の代表物が使用されることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか一つに記載の熱硬化可能な接着剤。
9. 少なくとも次のプロセスステップ：
   ａ）第一の基材をホルダーに固定するステップ；
   ｂ）接着すべき第二の基材を、少なくとも一つの本発明による硬化可能な接着剤層を備えた反応性接着テープを用いて、第二の基材上に位置決めするステップ；
   ｃ）特にホットプレスラムを用いて、圧力及び温度を適用するステップ；
   ｄ）接着された複合体をホルダーから取り外すステップ；
   を実施することを特徴とする、請求項１〜８のいずれか一つに記載の熱硬化可能な接着剤を用いて二つの基材を接着する方法。
10. 請求項１〜８のいずれか一つに記載の熱硬化可能な接着剤を用いて該接着剤の硬化下に、特に請求項９に記載の方法に従い、二つの基材を接着することにより得ることができる複合体。