JP2019048791A - 化合物、化合物の製造方法、グラフェンナノリボンの製造方法、グラフェンナノリボン及び半導体装置 - Google Patents
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Abstract
Description
また、一観点によれば、上記のような化合物の製造方法、及び上記のような化合物を用いたグラフェンナノリボンの製造方法が提供される。
グラフェンは、炭素(C)原子の6員環を二次元平面に敷き詰めたシート構造の材料である。グラフェンは、室温においても極めて高いキャリア(電子及びホール)移動度を有し、バリスティック伝導、半整数量子ホール効果等の特異な電子物性を示す。グラフェンのこのような特性を活かしたナノエレクトロニクスデバイスの研究開発が近年盛んに行われている。
まず、第1の実施の形態について説明する。
式(2)に示すような前駆体は、次のようにして合成される。
尚、式(3)及び(4)中、sは1〜3の整数、tは0〜4の整数であり、X基、Y基及びZ基は、芳香環のC原子との結合エネルギーが、C−X結合、C−Y結合、C−Z結合の順に大きくなる基である。
続いて、上記のような前駆体を用いたAGNRの合成について説明する。
まず、第2の実施の形態について説明する。
この例では、図1に示すような前駆体10a、即ち、1,4,5,8−テトラブロモ−2,3,6,7−テトラクロロ−9,10−ジヨードアントラセンが用いられる。この前駆体10aは、上記式(2)において、s=t=1、X=I、Y=Br、Z=Clとした構造を有する分子である。
ここで、前駆体10aを真空蒸着する基板としては、例えば、単結晶金属基板が用いられる。このような単結晶金属基板として、例えば、Au(111)面が用いられる。単結晶金属基板としては、Au(111)面のほか、銅(Cu)、ニッケル(Ni)、ロジウム(Rh)、パラジウム(Pd)、銀(Ag)、イリジウム(Ir)、白金(Pt)等の(111)面が用いられてもよい。また、合成されるAGNRの指向性を制御するために、数nm幅のステップとテラスの周期構造を有する、上記のような単結晶金属のミスカット基板が用いられてもよい。或いはまた、金属性の結晶基板のほか、IV族半導体、III−V族化合物半導体、II−VI族化合物半導体、遷移金属酸化物半導体等の半導体性の結晶基板が用いられてもよい。ここでは、Au(111)面を例にして説明する。
その際は、まず、基本真空度が5×10-8Pa以下の超高真空下にて、前駆体10aが、K−cell型エバポレーターで100℃〜150℃に加熱されて昇華され、100℃〜150℃に保持されたAu(111)面上に蒸着される。蒸着速度は、例えば、0.05nm/分〜0.1nm/分に設定される。蒸着膜厚は、例えば、0.5ML〜1ML(ML:monolayer、1MLは約0.2nm)に設定される。
例えば、7−AGNR30aを合成する加熱に続き、Au(111)面が、300℃〜350℃に昇温され、10分〜1時間保持される。300℃〜350℃のAu(111)面上に合成された7−AGNR30aでは、C−Cl結合が切れることによるCl原子の脱離(脱Cl化)が起こる。300℃〜350℃のAu(111)面上では、リボン長方向Pに平行に伸びる7−AGNR30a同士(図3の7−AGNR31a,32a)がリボン幅方向Qに隣接する場合、それらの間で、脱Cl化、及び脱Cl化されたC原子間のC−C結合反応が誘起される。これにより、7−AGNR30a同士がリボン幅方向Qに6員環接合されたAGNR(7−AGNRジャンクション)40aが合成される。ここでは一例として、平面L字形状の7−AGNRジャンクション40aを図示している。7−AGNRジャンクション40aの平面形状は、例えば、その下地であるAu(111)面等の基板の平面形状によって制御される。
図4は第2の実施の形態に係るAGNRのリボン長についての説明図である。図4(A)〜図4(C)にはそれぞれ、AGNR及びその下地の基板の平面図を模式的に示している。
図7は第3の実施の形態に係る前駆体及びそれを用いたAGNR合成の説明図である。
この例では、図7に示すような前駆体10b、即ち、1,1’,4,4’,5,5’,8,8’−オクタクロロ−2,2’,3,3’,6,6’,7,7’−オクタフルオロ−10,10’−ジブロモ−9,9’−ビアントリル(1,1',4,4',5,5',8,8'-octachloro-2,2',3,3',6,6',7,7'-octafluoro-10,10'-dibromo-9,9'-bianthryl)が用いられる。この前駆体10bは、上記式(2)において、s=2、t=1、X=Br、Y=Cl、Z=Fとした構造を有する分子である。
例えば、上記第2の実施の形態で述べたのと同様に、表面清浄処理が施されたAu(111)面上に、前駆体10bが蒸着される。前駆体10bは、上記前駆体10a(図1)に比べ、ベンゼン環の数が多く、分子量が大きくなるため、その昇華温度は高くなる。前駆体10bは、200℃〜250℃に加熱されて昇華され、200℃〜250℃に保持されたAu(111)面上に蒸着される。
例えば、7−AGNR30bを合成する加熱に続き、Au(111)面が、400℃〜450℃に昇温され、10分〜1時間保持される。400℃〜450℃のAu(111)面上に合成された7−AGNR30bでは、C−F結合が切れることによるF原子の脱離(脱F化)が起こる。400℃〜450℃のAu(111)面上では、リボン長方向Pに平行に伸びる7−AGNR30b同士(図8の7−AGNR31b,32b)がリボン幅方向Qに隣接する場合、それらの間で、脱F化、及び脱F化されたC原子間のC−C結合反応が誘起される。これにより、7−AGNR30b同士がリボン幅方向Qに6員環接合されたAGNR(7−AGNRジャンクション)40bが合成される。ここでは一例として、平面L字形状の7−AGNRジャンクション40bを図示している。
図9は第4の実施の形態に係る前駆体及びそれを用いたAGNR合成の説明図である。
この例では、図9に示すような前駆体10c、即ち、1,4,5,7,8,11,12,14−オクタクロロ−2,3,9,10−テトラフルオロ−6,13−ジブロモペンタセン(1,4,5,7,8,11,12,14-octachloro-2,3,9,10-tetrafluoro-6,13-dibromopentacene)が用いられる。この前駆体10cは、上記式(2)において、s=1、t=2、X=Br、Y=Cl、Z=Fとした構造を有する分子である。
例えば、11−AGNR30cを合成する加熱に続き、Au(111)面が、400℃〜450℃に昇温され、10分〜1時間保持される。400℃〜450℃のAu(111)面上に合成された11−AGNR30cでは、C−F結合が切れることによるF原子の脱離が起こる。400℃〜450℃のAu(111)面上では、リボン長方向Pに平行に伸びる11−AGNR30c同士(図10の11−AGNR31c,32c)がリボン幅方向Qに隣接する場合、それらの間で、脱F化及びC−C結合反応が誘起される。これにより、11−AGNR30c同士がリボン幅方向Qに6員環接合されたAGNR(11−AGNRジャンクション)40cが合成される。ここでは一例として、平面L字形状の11−AGNRジャンクション40cを図示している。
上記のような前駆体を用いて合成されるAGNRを、半導体装置に用いる例を、第5の実施の形態として説明する。ここでは、半導体装置として、ソース及びドレインとなる一対の電極間をAGNRで繋ぐ、即ち、AGNRをチャネルに用いる電界効果トランジスタ(Field Effect Transistor;FET)を例にする。
図11は金属層形成工程の一例を示す図であって、(A)は平面模式図、(B)は(A)のL11−L11断面模式図である。
AGNRジャンクション130を合成する際には、例えば、上記第2〜第4の実施の形態で述べたのと同様にして、絶縁基板110上の金属層120の表面清浄処理が行われる。この表面清浄処理により、金属層120の表面に付着したレジスト残渣(有機系コンタミ)が除去されるほか、金属層120の結晶面の平坦性が高められる。表面清浄処理が施された金属層120を大気中に曝すことなく、超高真空の真空槽内で、その金属層120上にAGNRジャンクション130がin−situで合成される。
AGNRジャンクション130の合成後、図14(A)及び図14(B)に示すように、その両端部の金属性のAGNRジャンクション部131上にそれぞれ、ソース及びドレインとして用いられる電極140a及び電極140bが形成される。
電極140a及び電極140bの形成後、図15(A)及び図15(B)に示すように、AGNRジャンクション130の中間部に位置する半導体性のAGNRジャンクション部132上に、ゲート絶縁層150及びゲート電極160の積層体であるゲートスタック構造が形成される。例えば、上記電極140a及び電極140bの形成と同様に、電子線リソグラフィ、絶縁材料及び電極材料の蒸着、及びリフトオフが行われ、ゲート絶縁層150及びゲート電極160のゲートスタック構造が形成される。
ゲート絶縁層150及びゲート電極160の形成後、図16(A)及び図16(B)に示すように、AGNRジャンクション130下の金属層120の一部が、ウェットエッチングにより除去される。
ここでは、上記のような前駆体を用いて合成されるAGNRを、半導体装置に用いる別の例を、第6の実施の形態として説明する。
図17に示す半導体装置200は、トップゲート型FETの一例であって、支持基板210、AGNRジャンクション220、電極230a、電極230b、ゲート絶縁層240及びゲート電極250を有する。
図18に示す半導体装置300は、ボトムゲート型FETの一例であって、ゲート電極310、ゲート絶縁層320、AGNRジャンクション330、電極340a及び電極340bを有する。
図19に示す半導体装置400は、ショットキーバリアダイオードの一例であって、支持基板410、AGNRジャンクション420、電極430a及び電極430bを有する。
尚、半導体性のAGNRジャンクション部222,332,422a,422bは、それらに対するドーピング機能を有する材料、例えば、いわゆる自己組織化単分子膜(Self-Assembled Monolayer;SAM)上に設けられてもよい。
上記第5及び第6の実施の形態で述べたような半導体装置100,200,300,400等は、各種電子装置(又は電子機器)に搭載することができる。例えば、コンピュータ(パーソナルコンピュータ、スーパーコンピュータ、サーバ等)、スマートフォン、携帯電話、タブレット端末、センサ、カメラ、オーディオ機器、測定装置、検査装置、製造装置といった、各種電子装置に用いることができる。
図20に示すように、例えば、上記図16に示したような半導体装置100が、各種電子装置500に搭載(内蔵)される。上記のように半導体装置100は、AGNRジャンクション130の高いキャリア移動度を活かした、高速、高性能のFETを備える。このような半導体装置100を搭載した、高速、高性能の電子装置500が実現される。
11,12,13 化合物
20a,20b,20c ポリマー鎖
30a,30b,31a,31b,32a,32b 7−AGNR
30c,31c,32c 11−AGNR
40a,40b 7−AGNRジャンクション
40c 11−AGNRジャンクション
100,200,300,400 半導体装置
110 絶縁基板
120 金属層
121 幅広領域
122 幅狭領域
130,220,330,420 AGNRジャンクション
131,132,221,222,331,332,421,422a,422b AGNRジャンクション部
140a,140b,230a,230b,340a,340b,430a,430b 電極
150,240,320 ゲート絶縁層
160,250,310 ゲート電極
170 隙間
180 空洞
210,410 支持基板
500 電子装置
P リボン長方向
Q リボン幅方向
W1,W2 幅
L 長さ
Claims (12)
- 前記X基、前記Y基及び前記Z基は、水素原子を含まない基であることを特徴とする請求項1に記載の化合物。
- 前記X基、前記Y基及び前記Z基は、相互に独立して、ハロゲン原子、シアノ基、ニトロ基又はトリハロゲン化メチル基であることを特徴とする請求項1又は2に記載の化合物。
- 前記第1重合体を合成する工程は、前記化合物の群を第1温度で加熱する工程を含み、
前記第2重合体を合成する工程は、前記第1重合体を、前記第1温度よりも高い第2温度で加熱する工程を含むことを特徴とする請求項5に記載のグラフェンナノリボンの製造方法。 - 合成された前記第2重合体の群から、互いのZ基の脱離、及び前記Z基が脱離した芳香環の炭素原子同士の結合により、前記第2重合体同士が6員環接合された第3重合体を合成する工程を更に含むことを特徴とする請求項5又は6に記載のグラフェンナノリボンの製造方法。
- 前記第3重合体を合成する工程は、前記第2重合体の群を、前記第2温度よりも高い第3温度で加熱する工程を含むことを特徴とする、請求項6を引用する請求項7に記載のグラフェンナノリボンの製造方法。
- 第1幅を有する半導体性の第1グラフェンナノリボンと、
前記第1グラフェンナノリボンの長さ方向の一端に接合され前記第1幅よりも大きい第2幅を有する金属性の第2グラフェンナノリボンと
を含むことを特徴とするグラフェンナノリボン。 - 前記第1グラフェンナノリボンの長さ方向の他端に接合され前記第1幅よりも大きい第3幅を有する金属性の第3グラフェンナノリボンを更に含むことを特徴とする請求項9に記載のグラフェンナノリボン。
- 第1幅を有する半導体性の第1グラフェンナノリボン、前記第1グラフェンナノリボンの長さ方向の一端に接続され前記第1幅よりも大きい第2幅を有する金属性の第2グラフェンナノリボン、及び前記第1グラフェンナノリボンの長さ方向の他端に接続され前記第1幅よりも大きい第3幅を有する金属性の第3グラフェンナノリボンを含むグラフェンナノリボンと、
前記第2グラフェンナノリボン上及び前記第3グラフェンナノリボン上にそれぞれ設けられた第1電極及び第2電極と
を含むことを特徴とする半導体装置。 - 前記第1グラフェンナノリボン上に絶縁層を介して設けられた第3電極を更に含むことを特徴とする請求項11に記載の半導体装置。
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