JP2018041638A - 光半導体素子被覆用シート - Google Patents

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Abstract

【課題】角度方向における色均一性、および、非発光時の外観に優れる光半導体素子を容易に製造することができる光半導体素子被覆用シートを提供すること。【解決手段】光半導体素子被覆用シート１は、光半導体素子６を直接的または間接的に被覆するように使用されるシートであって、白色粒子を含有する白色層２と、光拡散粒子を含有する光拡散層３とを厚み方向に順に備える。【選択図】図１

Description

本発明は、光半導体素子被覆用シートに関する。
従来から、高エネルギーの光を発光できる発光装置として、白色光半導体装置が知られている。白色光半導体装置には、例えば、電力をＬＥＤに供給するダイオード基板と、それに実装され、青色光を発光するＬＥＤ（発光ダイオード）と、青色光を黄色光に変換でき、ＬＥＤを被覆する蛍光体層とが設けられている。白色光半導体装置は、ＬＥＤから発光されて蛍光体層を透過した青色光と、蛍光体層において青色光の一部が波長変換された黄色光との混色によって、高エネルギーの白色光を発光する。
このような光半導体発光装置として、例えば、特許文献１の光半導体発光装置が提案されている。特許文献１の光半導体発光装置は、発光層を含む半導体多層膜と、ベース基板とを有し、蛍光体膜が、光半導体多層膜の側面および上面（ベース基板とは反対側の面）を覆うように形成されている。
特許文献１の光半導体発光装置によれば、大型化を招くことなく、光半導体発光装置の歩留まりを向上させることができる。
特開２００５−２５２２２２号公報
しかし、特許文献１の光半導体発光装置では、半導体多層膜から蛍光体膜を通過して放射される光が、その放射角度によって、不均一になる不具合が生じる。具体的には、斜め方向に放射される光は、正面方向（上側）に放射される光よりも黄色味を帯びる。その結果、放射される角度によって、色ムラが生じる。特に、正面方向に光半導体装置を観察すると、白色光の中に、黄色い環（イエローリング）が観察される不具合が生じる。
また、蛍光体層には、一般的に、蛍光体として黄色蛍光体が使用されることが多い。そのため、非発光時には、光半導体発光装置そのものが黄色く見えてしまい、意匠性などの外観に劣る不具合が生じる。
本発明の目的は、角度方向における色均一性、および、非発光時の外観に優れる光半導体素子を容易に製造することができる光半導体素子被覆用シートを提供することにある。
本発明［１］は、光半導体素子を直接的または間接的に被覆するように使用されるシートであって、白色粒子を含有する白色層と、光拡散粒子を含有する光拡散層とを厚み方向に順に備える、光半導体素子被覆用シートを含んでいる。
本発明［２］は、前記光半導体素子被覆用シートの厚み方向における明度Ｌ＊が、５１．２以上６７．７以下である、［１］に記載の光半導体素子被覆用シートを含んでいる。
本発明［３］は、前記光半導体素子被覆用シートの厚み方向における明度Ｌ＊が、５５．７以上６６．６以下である、［２］に記載の光半導体素子被覆用シートを含んでいる。
本発明［４］は、前記光拡散層の半値角が、２０°以上１２０°以下である、［１］〜［３］のいずれか一項に記載の光半導体素子被覆用シートを含んでいる。
本発明［５］は、前記光拡散層の半値角が、４０°以上１２０°以下である、［４］に記載の光半導体素子被覆用シートを含んでいる。
本発明［６］は、前記白色層の厚みが、３０μｍ以上２００μｍ以下である、［１］〜［５］のいずれか一項に記載の光半導体素子被覆用シートを含んでいる。
本発明［７］は、前記光拡散層の厚みが、３０μｍ以上６００μｍ以下である、［１］〜［６］のいずれか一項に記載の光半導体素子被覆用シートを含んでいる。
本発明［８］は、前記光拡散層が、Ｂステージの樹脂を含有する、［１］〜［７］のいずれか一項に記載の光半導体素子被覆用シートを含んでいる。
本発明［９］は、前記光拡散層は、周波数１Ｈｚおよび昇温速度２０℃／分の条件で動的粘弾性測定することにより得られる貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す曲線が、極小値を有し、前記極小値における温度Ｔが、４０℃以上２００℃以下の範囲にあり、前記極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、１，０００Ｐａ以上９０，０００Ｐａ以下の範囲にある、［８］に記載の光半導体素子被覆用シートを含んでいる。
本発明の光半導体素子被覆用シートによれば、光半導体素子被覆用シートを光半導体素子に被覆することにより、白色粒子を含有する白色層と、光拡散粒子を含有する光拡散層とを光半導体素子に配置することができる。よって、角度方向における色均一性、および、非発光時の外観に優れる被覆光半導体素子を容易に得ることができる。
図１は、本発明の被覆シートの一実施形態の断面図を示す。 図２Ａ−図２Ｆは、三層被覆素子の製造方法の工程図であり、図２Ａは、蛍光体層被覆素子集合体を用意する工程、図２Ｂは、被覆シートをセットする工程、図２Ｃは、被覆シートを蛍光体層被覆素子集合体にプレスする工程、図２Ｄは、剥離シートを剥離する工程、図２Ｅは、三層被覆素子集合体を切断する工程、図２Ｆは、三層被覆素子を実装する工程を示す。 図３Ａ−図３Ｂは、図２Ａ−図２Ｆの製造方法によって作製される三層被覆素子を示し、図３Ａは、平面図、図３Ｂは、図３ＡのＡ−Ａにおける断面図を示す。 図４Ａ−図４Ｆは、三層被覆素子の製造方法の変形例（蛍光体層被覆素子の上面にのみ光拡散層を配置する実施形態）の工程図を示し、図４Ａは、蛍光体層被覆素子集合体を用意する工程、図４Ｂは、光拡散層側部を配置する工程、図４Ｃは、被覆シートをセットする工程、図４Ｄは、被覆シートを蛍光体層被覆素子集合体にプレスする工程、図４Ｅは、剥離シートを剥離する工程、図４Ｆは、三層被覆素子集合体を切断する工程を示す。 図５Ａ−図５Ｂは、図４Ａ−図４Ｆの製造方法によって作製される三層被覆素子の変形例（光拡散層裾部および白色層裾部を備える実施形態）を示し、図５Ａは、平面図、図５Ｂは、図５ＡのＡ−Ａにおける断面図を示す。 図６は、実施例における光拡散層の半値角を測定する装置の模式図を示す。 図７は、実施例における蛍光体層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す。
図１において、紙面上下方向は、上下方向（第１方向、厚み方向）であり、紙面上側が上側（第１方向一方側、厚み方向一方側）、紙面下側が下側（第１方向他方側、厚み方向他方側）である。紙面左右方向は、左右方向（第１方向に直交する第２方向、上下方向に対する直交方向の一例）であり、紙面左側が左側（第２方向一方側）、紙面右側が右側（第２方向他方側）である。紙厚方向は、前後方向（第１方向および第２方向に直交する第３方向、上下方向に対する直交方向の一例）であり、紙面手前側が前側（第３方向一方側）、紙面奥側が後側（第３方向他方側）である。具体的には、各図の方向矢印に準拠する。
＜一実施形態＞
図１を参照して、本発明の光半導体素子被覆用シート（以下、単に被覆シートとも略する。）の一実施形態を説明する。
１．被覆シート
被覆シート１は、光半導体素子を直接的または間接的に被覆するように使用されるシートであって、面方向（厚み方向に直交する方向、前後方向および左右方向）に延びる略板（シート）形状を有する。被覆シート１は、白色層２と光拡散層３とを厚み方向に順に備える。好ましくは、被覆シート１は、白色層２と、光拡散層３とのみからなる。
また、被覆シート１は、後述する三層被覆素子５（図２Ｅ、図３Ｂ参照）ではなく、また、光半導体装置１０（図２Ｆ参照）でもない。すなわち、被覆シート１は、三層被覆素子５および光半導体装置１０の一部品であり、すなわち、三層被覆素子５および光半導体装置１０を作製するための部品である。そのため、被覆シート１は、光半導体素子６および光半導体素子６を実装する基板１５（図２Ｆ参照）を含まず、被覆シート１そのものが、部品単独で流通し、産業上利用可能なデバイスである。
２．白色層
白色層２は、面方向に延びる略板（シート）形状を有する。白色層２は、三層被覆素子５において、非発光時の外観を白色にする白色層である。
白色層２は、白色粒子を含有する。具体的には、白色層２は、例えば、白色粒子、および、第１の樹脂を含有する白色組成物から形成されている。
白色粒子としては、例えば、白色無機粒子、白色有機粒子が挙げられる。好ましくは、放熱性、耐久性の観点から、白色無機粒子が挙げられる。
白色無機粒子を構成する材料としては、例えば、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、酸化アルミニウムなどの酸化物、例えば、鉛白（塩基性炭酸鉛）、炭酸カルシウムなどの炭酸塩、例えば、カオリンなどの粘土鉱物などが挙げられる。明るさ、白色性の観点から、好ましくは、酸化物が挙げられ、より好ましくは、酸化チタンが挙げられる。
白色粒子の平均粒子径は、例えば、０．１μｍ以上、好ましくは、０．２μｍ以上であり、また、例えば、２．０μｍ以下、好ましくは、０．５μｍ以下である。白色粒子の平均粒子径を上記範囲内とすることにより、白色性をより一層向上させることができる。
本発明において、白色粒子、光拡散粒子、充填材、チクソ付与粒子などの粒子の平均粒子径は、Ｄ５０値として算出され、具体的には、レーザー回折式粒度分布計により測定される。
白色粒子の含有割合は、白色組成物に対して、例えば、１．０質量％以上、好ましくは、２．０質量％以上、より好ましくは、２．５質量％以上であり、また、例えば、９．０質量％以下、好ましくは、７．０質量％以下、より好ましくは、６．０質量％以下である。
第１の樹脂は、白色粒子を分散できるマトリクスを構成できる樹脂である。そのような第１の樹脂としては、例えば、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂が挙げられ、好ましくは、熱硬化性樹脂が挙げられる。
熱硬化性樹脂としては、例えば、２段反応硬化性樹脂、１段反応硬化性樹脂が挙げられる。
２段反応硬化性樹脂は、２つの反応機構を有しており、第１段の反応で、ＡステージからＢステージ化（半硬化）し、次いで、第２段の反応で、ＢステージからＣステージ化（完全硬化）することができる。つまり、２段反応硬化性樹脂は、適度の加熱条件によりＢステージとなることができる熱硬化性樹脂である。Ｂステージは、熱硬化性樹脂が、液状であるＡステージと、完全硬化したＣステージとの間の状態であって、硬化およびゲル化がわずかに進行し、圧縮弾性率がＣステージの弾性率よりも小さい半固体状態または固体状態である。
１段反応硬化性樹脂は、１つの反応機構を有しており、第１段の反応で、ＡステージからＣステージ化（完全硬化）することができる。このような１段反応硬化性樹脂は、第１段の反応の途中で、その反応が停止して、ＡステージからＢステージとなることができ、その後のさらなる加熱によって、第１段の反応が再開されて、ＢステージからＣステージ化（完全硬化）することができる熱硬化性樹脂を含む。つまり、かかる熱硬化性樹脂は、Ｂステージとなることができる１段反応硬化性樹脂である。また、１段反応硬化性樹脂は、１段の反応の途中で停止するように制御できず、すなわち、Ｂステージとなることができず、一度に、ＡステージからＣステージ化（完全硬化）する熱硬化性樹脂も含む。つまり、かかる熱硬化性樹脂は、Ｂステージとなることができない１段反応硬化性樹脂である。
好ましくは、熱硬化性樹脂としては、Ｂステージとなることができる熱硬化性樹脂（２段反応硬化性樹脂および１段反応硬化性樹脂）が挙げられる。
Ｂステージとなることができる熱硬化性樹脂としては、好ましくは、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂が挙げられ、より好ましくは、シリコーン樹脂が挙げられる。
また、Ｂステージとなることができるシリコーン樹脂としては、例えば、熱可塑性および熱硬化性を併有するシリコーン樹脂（熱可塑性・熱硬化性シリコーン樹脂）、熱可塑性を有さず・熱硬化性を有するシリコーン樹脂（非熱可塑性・熱硬化性シリコーン樹脂）が挙げられる。好ましくは、熱可塑性・熱硬化性シリコーン樹脂が挙げられる。
熱可塑性・熱硬化性シリコーン樹脂は、Ｂステージにおいて、加熱により、一旦可塑化（あるいは液状化）し、その後、さらなる加熱によって硬化（Ｃステージ化）する。具体的には、１段反応硬化型樹脂として、例えば、特開２０１６−０３７５６２号公報、特開２０１６−１１９４５４号公報などに記載されるフェニル系シリコーン樹脂組成物が挙げられる。２段反応硬化型樹脂として、例えば、特開２０１４−７２３５１号公報、特開２０１３−１８７２２７号公報に記載される第１〜第６の熱可塑性・熱硬化性シリコーン樹脂組成物（例えば、両末端アミノ型シリコーン樹脂を含有する組成物、かご型オクタシルセスキオキサンを含有する組成物）などが挙げられる。好ましくは、フェニル系シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
フェニル系シリコーン樹脂組成物は、シロキサン結合である主骨格にフェニル基を有している。フェニル系シリコーン樹脂組成物としては、好ましくは、付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物が挙げられる。具体的には、アルケニル基含有ポリシロキサンと、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンと、ヒドロシリル化触媒とを含有し、アルケニル基含有ポリシロキサンおよびヒドロシリル基含有ポリシロキサンの少なくとも一方がフェニル基を有する付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物などが挙げられる。フェニル系シリコーン樹脂組成物は、上記したさらなる加熱において、軟化する（極小点を示す）ものの、一般的な熱可塑性・熱硬化性シリコーン樹脂よりも硬い。
非熱可塑性・熱硬化性シリコーン樹脂としては、２段反応硬化型樹脂として、例えば、特開２０１０−２６５４３６号公報、特開２０１３−１８７２２７号公報などに記載される第１〜第８の縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
また、Ｂステージをとらない熱硬化性樹脂としては、付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物が挙げられる。Ｂステージをとらない付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物としては、市販品（例えば、商品名：ＫＥＲ−２５００、ＫＥＲ−６１１０、信越化学工業社製、商品名：ＬＲ−７６６５、旭化成ワッカー社製）を用いることができる。
このようなＢステージをとらない付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、例えば、シロキサン結合である主骨格に実質的にメチル基のみを有している。なお、このようなシリコーン樹脂組成物は、メチル系シリコーン樹脂組成物とされる。
第１の樹脂の屈折率は、例えば、１．３０以上、１．７５以下である。特に、樹脂が、フェニル系シリコーン樹脂組成物の屈折率は、Ｃステージで、例えば、１．４５以上、好ましくは、１．５０以上、より好ましくは、１．５５以上であり、また、例えば、１．７５以下、好ましくは、１．６５以下である。また、樹脂が、メチル系シリコーン樹脂組成物の屈折率は、Ｃステージで、例えば、１．３０以上、さらには、１．３５以上であり、また、例えば、１．５０以下である。本発明において、屈折率は、例えば、アッベ屈折計によって測定される。
第１の樹脂の含有割合は、白色組成物に対して、例えば、１０質量％以上、好ましくは、２０質量％以上であり、例えば、９９質量％以下、好ましくは、９８質量％以下、より好ましくは、９０質量％以下である。
白色組成物は、上記成分に加えて、チクソ付与粒子、充填材などの粒子をさらに含有することができる。
チクソ付与粒子は、白色組成物に揺変性（ｔｈｉｘｏｔｒｏｐｙ、チクソ性）を付与または向上させる揺変剤である。揺変性は、せん断応力を受け続けると粘度が次第に低下し、静止すると粘度が次第に上昇する性質である。これにより、白色粒子を白色組成物（ひいては、白色層２）に均一に分散させることができ、非発光時において、色ムラがない均一な外観（白色）とすることができる。
チクソ付与粒子としては、好ましくは、分散性の観点から、ヒュームドシリカ（煙霧シリカ）などのナノシリカなどが挙げられる。
ヒュームドシリカとしては、例えば、ジメチルジクロロシラン、シリコーンオイルなどの表面処理剤により表面が疎水化された疎水性煙霧シリカ、および、表面処理されていない親水性煙霧シリカのいずれであってもよい。
ナノシリカ（特にヒュームドシリカ）の平均粒子径は、例えば、１ｎｍ以上、好ましくは、５ｎｍ以上であり、また、例えば、２００ｎｍ以下、好ましくは、５０ｎｍ以下である。また、ナノシリカ（特にヒュームドシリカ）の比表面積（ＢＥＴ法）は、例えば、５０ｍ２／ｇ以上、好ましくは、２００ｍ２／ｇ以上であり、また、例えば、５００ｍ２／ｇ以下である。
白色組成物がチクソ付与粒子を含有する場合、チクソ付与粒子の含有割合は、白色組成物に対して、例えば、０．１質量％以上、好ましくは、０．５質量％以上であり、また、例えば、１０質量％以下、好ましくは、３質量％以下である。
充填材は、透明性の粒子であって、第１の樹脂との屈折率差が低い粒子である。具体的には、第１の樹脂との屈折率差の絶対値が、例えば、０．０３以下、好ましくは、０．０１以下である粒子が挙げられる。これにより、白色層２の透明性を確保しつつ、白色層２の剛性を向上することができる。
充填材としては、光拡散組成物で後述する充填材と同様のものが挙げられ、好ましくは、ガラス粒子が挙げられる。
白色組成物が充填材を含有する場合、充填材の含有割合は、白色組成物に対して、例えば、５質量％以上、好ましくは、１０質量％以上であり、例えば、８０質量％以下、好ましくは、７０質量％以下である。
白色層２の厚みＴ１は、例えば、３０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上であり、また、例えば、２００μｍ以下、好ましくは、１８０μｍ以下である。
白色層２の厚みが上記した下限以上であれば、蛍光体層７の色をより確実に遮蔽して、非発光時の外観をより一層白色にすることができる。一方、白色層２の厚みが上記した上限以下であれば、白色層２による光半導体素子６に戻る反射を十分に抑制して、明るさを維持することができる。
３．光拡散層
光拡散層３は、面方向に延びる略板（シート）形状を有する。光拡散層３は、光半導体素子６（図３Ｂ参照）から発光された光を拡散させる拡散層である。
光拡散層３は、１００μｍ厚みとして４５０ｎｍ波長の光で照射したときの光透過率が、例えば、３０％を超過し、好ましくは、４０％以上であり、また、例えば、８０％以下、好ましくは、７０％以下である。
光拡散層３は、光拡散粒子を含有する。具体的には、光拡散層３は、例えば、光拡散粒子、および、第２の樹脂を含有する光拡散組成物から形成されている。
光拡散粒子は、光を拡散する透明性の粒子であって、第２の樹脂との屈折率差が高い粒子が挙げられる。
具体的には、例えば、光拡散無機粒子、光拡散有機粒子などが挙げられる。
光拡散無機粒子としては、例えば、シリカ粒子、複合無機酸化物粒子が挙げられる。
複合無機酸化物粒子は、好ましくは、ガラス粒子であって、具体的には、シリカ、あるいは、シリカおよび酸化ホウ素を主成分として含有し、また、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、酸化ストロンチウム、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、酸化バリウム、酸化アンチモンなどを副成分として含有する。複合無機酸化物粒子における主成分の含有割合は、複合無機酸化物粒子に対して、例えば、４０質量％以上、好ましくは、５０質量％以上であり、また、例えば、９０質量％以下、好ましくは、８０質量％以下である。副成分の含有割合は、上記した主成分の含有割合の残部である。
光拡散有機粒子としては、例えば、アクリル系樹脂粒子、スチレン系樹脂、アクリル−スチレン系樹脂粒子、シリコーン系樹脂粒子、ポリカーボネート系樹脂粒子、ベンゾグアナミン系樹脂粒子、ポリオレフィン系樹脂粒子、ポリエステル系樹脂粒子、ポリアミド系樹脂粒子、ポリイミド系樹脂粒子などが挙げられる。好ましくは、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂粒子が挙げられ、より好ましくは、シリコーン系樹脂粒子が挙げられる。
光拡散粒子としては、光拡散性、耐久性の観点から、好ましくは、光拡散無機粒子が挙げられ、より好ましくは、シリカ粒子、ガラス粒子が挙げられ、さらに好ましくは、シリカ粒子が挙げられる。
光拡散粒子の屈折率は、第２の樹脂の屈折率に応じて適宜設定されるが、例えば、１．４０以上、好ましくは、１．４５以上であり、また、例えば、１．６０以下、好ましくは、１．５５以下である。
光拡散粒子と第２の樹脂との屈折率差の絶対値は、例えば、０．０４以上、好ましくは、０．０５以上、より好ましくは、０．１０以上であり、また、例えば、０．２０以下、好ましくは、０．１８以下である。屈折率差が上記した下限を下回ると、十分な光拡散性が発揮しない場合がある。一方、屈折率差が上記した上限を上回ると、過度に光を拡散してしまい、明るさなどの光学特性が低下する場合がある。
光拡散粒子の平均粒子径は、例えば、１．０μｍ以上、好ましくは、２．０μｍ以上であり、また、例えば、１０μｍ以下、好ましくは、５．０μｍ以下である。
光拡散粒子の含有割合は、光拡散組成物に対して、例えば、５質量％以上、好ましくは、１０質量％以上、より好ましくは、３０質量％以上であり、また、例えば、６０質量％以下、好ましくは、５０質量％以下、より好ましくは、４０質量％以下である。また、光拡散粒子の主成分が占める含有割合は、光拡散組成物に対して、例えば、４０質量％以上、好ましくは、５０質量％以上であり、また、例えば、９０質量％以下、好ましくは、８０質量％以下である。
第２の樹脂は、光拡散粒子を分散できるマトリクスを構成できる透明樹脂である。第２の樹脂としては、第１の樹脂と同様の樹脂が挙げられる。好ましくは、硬化性樹脂が挙げられ、より好ましくは、Ｂステージとなることができる熱硬化性樹脂が挙げられ、さらに好ましくは、熱可塑性・熱硬化性シリコーン樹脂が挙げられ、とりわけ好ましくは、フェニル系シリコーン樹脂組成物が挙げられる。
第２の樹脂の含有割合は、光拡散組成物に対して、例えば、１０質量％以上、好ましくは、２０質量％以上であり、例えば、９０質量％以下、好ましくは、８０質量％以下、より好ましくは、６０質量％以下である。
光拡散組成物は、上記成分に加えて、チクソ付与粒子、充填材などの粒子をさらに含有することができる。
チクソ付与粒子としては、白色組成物で上述したチクソ付与粒子と同様のものが挙げられる。好ましくは、ヒュームドシリカが挙げられる。
光拡散組成物がチクソ付与粒子を含有する場合、チクソ付与粒子の含有割合は、光拡散組成物に対して、例えば、０．１質量％以上、好ましくは、０．５質量％以上であり、また、例えば、１０質量％以下、好ましくは、３質量％以下である。
充填材は、透明性の粒子であって、第２の樹脂との屈折率差が低い粒子である。具体的には、第２の樹脂との屈折率差の絶対値が、例えば、０．０３以下、好ましくは、０．０１以下である粒子が挙げられる。これにより、光拡散層３の透明性を確保しつつ、光拡散層３の剛性を向上することができる。
充填材の屈折率は、第２の樹脂の屈折率に応じて適宜設定されるが、例えば、１．４０以上、好ましくは、１．４５以上であり、また、例えば、１．６０以下、好ましくは、１．５５以下である。
このような充填材としては、例えば、無機粒子、有機粒子が挙げられる。好ましくは、無機粒子が挙げられる。
無機粒子としては、光拡散粒子と同様の材料の粒子が挙げられ、好ましくは、複合無機酸化物粒子（ガラス粒子など）が挙げられる。
有機粒子としては、光拡散有機粒子と同様の材料の粒子が挙げられる。
充填材の平均粒子径は、例えば、１．０μｍ以上、好ましくは、５．０μｍ以上であり、また、例えば、１００μｍ以下、好ましくは、５０μｍ以下である。
充填材を含有する場合、充填材の含有割合は、光拡散組成物に対して、例えば、５質量％以上、好ましくは、１０質量％以上であり、例えば、５０質量％以下、好ましくは、３０質量％以下である。
なお、本発明に用いる粒子において、光拡散粒子か充填材かは、たとえ材料が同一であったとしても、樹脂の屈折率差に応じて適宜区別される。
光拡散層３の厚みＴ２は、例えば、３０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上、より好ましくは、１００μｍ以上であり、また、例えば、６００μｍ以下、好ましくは、５００μｍ以下、より好ましくは、２００μｍ以下である。
光拡散層３の厚みが上記した下限以上であれば、光を確実に拡散できるため、角度方向における色均一性をより一層良好にすることができる。一方、白色層２の厚みが上記した上限以下であれば、光学特性の低減を抑制しつつ、非発光時の外観をより一層良好にすることができる。
光拡散層３の半値角αは、例えば、２０°以上、好ましくは、４０°以上、より好ましくは、８０°以上、さらに好ましくは、１００°以上であり、また、例えば、１８０°以下、好ましくは、１５０°以下、より好ましくは、１２０°以下である。半値角が上記した下限以上であれば、光を確実に拡散できるため、角度方向における色均一性をより一層良好にすることができる。半値角の測定方法は、実施例にて詳述する。
４．被覆シートの製造方法
被覆シート１は、例えば、剥離シート４の表面（図１では、下面）に白色層２を形成する白色層形成工程、および、白色層２の表面（図１では、下面）に光拡散層３を形成する光拡散層形成工程により、製造することができる。
（白色層形成工程）
白色層２を形成するには、例えば、まず、白色脂組成物（ワニス）を調製する。具体的には、白色粒子と、第１の樹脂と、必要により、白色粒子以外の粒子（充填材、チクソ付与粒子など）とを配合して、混合することにより、調製される。
続いて、白色組成物を、剥離シート４の表面に塗布し、乾燥する。
剥離シート４は、例えば、面方向に延びる可撓性フィルムからなる。剥離シート４としては、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリエステルフィルムなどのポリマーフィルム、例えば、セラミクスシート、例えば、金属箔などが挙げられる。また、剥離シート４の接触面、つまり、白色組成物を塗布する面は、必要によりフッ素処理などの剥離処理されている。剥離シート４の厚みは、例えば、１μｍ以上、好ましくは、１０μｍ以上であり、また、例えば、２，０００μｍ以下、好ましくは、１，０００μｍ以下である。
次いで、白色組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合には、白色組成物を、Ｃステージ化する。具体的には、Ａステージの白色組成物を、加熱（ベイク）して、Ｃステージ化する。
加熱（ベイク）条件としては、白色組成物の種類などに応じて適宜決定されるが、加熱温度は、例えば、１００℃以上、好ましくは、１１０℃以上であり、また、例えば、１５０℃以下、好ましくは、１３０℃以下である。加熱時間は、例えば、５分以上、好ましくは、１０分以上であり、また、例えば、４８０分以下、好ましくは、３００分以下である。なお、加熱を、異なる温度で複数回実施することもできる。
これにより、白色層２が剥離シート４の表面に形成される。具体的には、Ｃステージの白色層２が形成される。
（光拡散層形成工程）
光拡散層３を形成するには、例えば、まず、光拡散層組成物（ワニス）を調製する。具体的には、光拡散粒子と、第２の樹脂と、必要により、光拡散粒子以外の粒子（充填材、チクソ付与粒子など）とを配合して、混合することにより、調製される。
次いで、光拡散層組成物を、白色層２の表面に塗布し、乾燥する。
次いで、光拡散層組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合には、光拡散層組成物を、Ｂステージ化する。具体的には、Ａステージの光拡散層組成物を、加熱（ベイク）して、Ｂステージ化する。
加熱（ベイク）条件としては、光拡散層組成物の種類などに応じて適宜決定されるが、加熱温度は、例えば、５０℃以上、好ましくは、７０℃以上であり、また、例えば、１００℃未満、好ましくは、９０℃以下である。加熱時間は、例えば、１分以上、好ましくは、５分以上であり、また、例えば、３０分以下、好ましくは、２０分以下である。
これにより、光拡散層３が白色層２の表面に形成（配置）される。具体的には、Ｂステージの光拡散層３が形成される。すなわち、光拡散層３に含有される樹脂は、Ｂステージである。
その結果、白色層２と光拡散層３とを備える被覆シート１が、剥離シート４に支持された状態で、得られる。
被覆シート１の厚み方向における明度Ｌ＊は、例えば、５１．２以上、好ましくは、５５．７以上、より好ましくは、６０．０以上であり、また、例えば、６７．７以下、好ましくは、６６．６以下、より好ましくは、６２．５以下である。なお、被覆シート１の明度は、含有される樹脂の状態（ＢステージまたはＣステージ）にかかわらず、実質的に同一である。明度の測定は、紫外可視近赤外分光光度計を用いて、積分球における透過率測定方法により測定され、具体的には、実施例にて詳述する。
明度が上記した下限以上であれば、三層被覆素子５から発光される光の全光束が良好になり、三層被覆素子５の明るさに優れる。一方、明度が上記した上限以下であれば、蛍光体層７の色をより確実に遮蔽して、非発光時の外観をより一層白色にすることができる。
被覆シート１の厚みは、例えば、５０μｍ以上、好ましくは、１５０μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、５００μｍ以下である。
５．三層被覆素子の製造方法
次いで、図２Ａ〜図２Ｆを参照して、被覆シート１を光半導体素子６に被覆する方法を説明する。具体的には、被覆シート１を蛍光体層被覆素子８に被覆して、三層被覆素子５を製造する方法を説明する。
三層被覆素子５の製造方法は、例えば、蛍光体層被覆素子集合体１１を用意する用意工程、被覆シート１を蛍光体層被覆素子集合体１１に対して、熱プレスするプレス工程、剥離シートを剥離する剥離工程、および、三層被覆素子集合体１２を切断する切断工程を備える。
（用意工程）
用意工程では、図２Ａに示すように、蛍光体層被覆素子集合体１１を用意する。
蛍光体層被覆素子集合体１１は、複数の蛍光体層被覆素子８と、それらの複数の蛍光体層被覆素子８を仮固定する仮固定シート３０とを備えている。
蛍光体層被覆素子８は、光半導体素子６と、その光半導体素子６を被覆する蛍光体層７とを備えている。
光半導体素子６は、例えば、電気エネルギーを光エネルギーに変換するＬＥＤ（発光ダイオード素子）やＬＤ（半導体レーザー素子）である。好ましくは、光半導体素子６は、青色光を発光する青色ＬＥＤである。一方、光半導体素子６は、光半導体素子６とは技術分野が異なるトランジスタなどの整流器（半導体素子）を含まない。
光半導体素子６は、面方向に沿う略平板形状を有している。また、光半導体素子６は、平面視略矩形状（好ましくは、平面視略正方形状）を有している。光半導体素子６は、上面２１と、下面２２と、側面２３とを備えている（図３Ｂ参照）。
上面２１は、光を上側に向かって放射する発光面であり、平坦な形状を有している。上面２１には、蛍光体層７（後述）が設けられている。
下面２２は、電極２４が形成されている面であって、上面２１に対して下側に間隔を隔てて対向配置されている。電極２４は、複数（２個）設けられており、下面２２から下側に向かってわずかに突出する形状を有している。
側面２３は、光を放射する発光面であり、上面２１の周端縁と、下面２２の周端縁とを連結している。側面２３は、前面２３ａ、後面２３ｂ、左面２３ｃおよび右面２３ｄの４面を備えている（図３Ｂ参照）。
光半導体素子６は、少なくとも５面（すなわち、上面２１および側面２３）から、５方向（すなわち、上側、前側、後側、左側、右側）に向かって、光を放射する。
光半導体素子６の寸法は、適宜設定されており、具体的には、厚み（上下方向長さ）が、例えば、０．１μｍ以上、好ましくは、１０μｍ以上、より好ましくは、１００μｍ以上であり、また、例えば、２０００μｍ以下、好ましくは、１５００μｍ以下、より好ましくは、５００μｍ以下である。光半導体素子６の面方向（左右方向および／または前後方向）における長さは、それぞれ、例えば、２００μｍ以上、好ましくは、５００μｍ以上であり、また、例えば、３０００μｍ以下、好ましくは、２０００μｍ以下である。
蛍光体層７は、蛍光体を含有しており、光半導体素子６から発光される光の波長を変換する層である。蛍光体層７は、光半導体素子６の上面２１および側面２３（前面２３ａ、後面２３ｂ、左面２３ｃおよび右面２３ｄ）を被覆するように、光半導体素子６の上側および側方に配置されている。すなわち、蛍光体層７は、光半導体素子６の下面以外の５面を完全に被覆するように、光半導体素子６の上側および周囲に配置されている。蛍光体層７は、平面視略矩形状（好ましくは、平面視略正方形状）を有しており、上下方向に投影したときに、光半導体素子６を含むように形成されている。
蛍光体としては、例えば、青色光を黄色光に変換することのできる黄色蛍光体、青色光を赤色光に変換することのできる赤色蛍光体などが挙げられる。好ましくは、黄色蛍光体が挙げられる。
黄色蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）２ＳｉＯ４；Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｂａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ（バリウムオルソシリケート（ＢＯＳ））などのシリケート蛍光体、例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）、Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２：Ｃｅ（ＴＡＧ（テルビウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）などのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体、例えば、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮなどの酸窒化物蛍光体などが挙げられる。
光半導体素子６の上側に配置される蛍光体層７の上下方向長さＬ１（厚み、図３Ｂ参照）、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上、より好ましくは、１００μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、４００μｍ以下、より好ましくは、３００μｍ以下である。
仮固定シート３０は、支持基材３１と、支持基材３１の上に配置される感圧接着剤層３２とを備えている。
支持基材３１としては、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリエステルフィルム（ＰＥＴなど）などのポリマーフィルム、例えば、セラミックスシート、例えば、金属箔などの可撓性シートが挙げられる。
感圧接着剤層３２は、支持基材３１の上面全面に配置されている。感圧接着剤層３２は、支持基材３１の上面において、シート形状を有している。感圧接着剤層３２は、例えば、処理（例えば、紫外線の照射や加熱など）によって感圧接着力が低減するような感圧接着剤から形成されている。感圧接着剤層３２の厚みは、例えば、１μｍ以上、好ましくは、１０μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、５００μｍ以下である。
蛍光体層被覆素子集合体１１では、複数の蛍光体層被覆素子８が、蛍光体層被覆素子８の下面２２が、感圧接着剤層３２の上面に接着するように、仮固定シート３０の上に互いに間隔を隔てて整列配置されている。この際、複数の電極２４が感圧接着剤層３２に埋没している。
このような蛍光体層被覆素子集合体１１は、例えば、特開２０１４−１６８０３６号公報、特開２０１６−１１９４５４号公報などに記載の方法を参考にして作製することができる。
（プレス工程）
プレス工程では、図２Ｂおよび図２Ｃに示すように、被覆シート１を蛍光体層被覆素子集合体１１に対して、熱プレスする。
まず、下板４１と、下板４１の上に間隔を隔てて対向配置され、プレス時には下板４１の上面まで移動可能な上板４２とを備える熱プレス機４３を用意する。下板４１および上板４２には、加熱装置（図示しない）が設けられており、これらを所定の温度に加熱することができる。
続いて、図２Ｂに示すように、プレス機４３に、蛍光体層被覆素子集合体１１および被覆シート１をセットする。具体的には、下板４１の上面に蛍光体層被覆素子集合体１１を配置する。また、光拡散層３が下側となるように、上板４２の下面に被覆シート１を固定する。
続いて、図２Ｃに示すように、上板４２を下方に移動し、被覆シート１を蛍光体層被覆素子集合体１１に対して押圧する。このとき、加熱装置を用いて、下板４１および上板４２を加熱する。
加熱温度は、例えば、４０℃以上、好ましくは、４５℃以上であり、また、例えば、２００℃以下、好ましくは、１５０℃以下である。
プレス圧力は、例えば、０．０１ＭＰａ以上、好ましくは、０．１ＭＰａ以上であり、また、例えば、１０ＭＰａ以下、好ましくは、５ＭＰａ以下である。
プレス時間は、例えば、１秒以上、好ましくは、１０秒以上であり、また、例えば、３０分以下、好ましくは、１０分以下である。
これにより、蛍光体層被覆素子８が、光拡散層３に埋没する。具体的には、蛍光体層被覆素子８の上面および側面が光拡散層３によって被覆され、かつ、仮固定シート３０の露出面（蛍光体層被覆素子８から露出している上面部分）が光拡散層３によって被覆される。
その結果、仮固定シート３０と、複数の光半導体素子６と、蛍光体層７と、光拡散層３と、白色層２とを備える三層被覆素子集合体１２が、剥離シート４が積層された状態で、得られる。
（剥離工程）
剥離工程では、図２Ｄの仮想線に示すように、剥離シート４を三層被覆素子集合体１２から剥離する。すなわち、剥離シート４を白色層２から引き剥がす。
続いて、光拡散層３がＢステージである場合は、熱硬化性樹脂が完全硬化（Ｃステージ化）させる。具体的には、三層被覆素子集合体１２を、例えば、オーブンなどによって、加熱する。
加熱温度は、例えば、１００℃以上、好ましくは、１２０℃以上であり、また、例えば、２００℃以下、好ましくは、１６０℃以下である。また、加熱時間は、例えば、１０分以上、好ましくは、３０分以上であり、また、例えば、４８０分以下、好ましくは、３００分以下である。なお、加熱を、異なる温度で複数回実施することもできる。
樹脂としてフェニル系シリコーン樹脂組成物を用いた場合、Ｃステージの生成物において、ケイ素原子に直接結合する炭化水素基におけるフェニル基の含有割合は、例えば、３０モル％以上、好ましくは、３５モル％以上であり、また、例えば、５５モル％以下、好ましくは、５０モル％以下である。フェニル基の含有割合は、２９Ｓｉ−ＮＭＲにより算出される。フェニル基の含有割合の算出方法の詳細は、例えば、ＷＯ２０１１／１２５４６３などに記載される。
（切断工程）
切断工程では、図２Ｅに示すように、三層被覆素子集合体１２を切断（個片化）する。
具体的には、互いに隣接する光半導体素子６の間において、図２Ｄの破線が示すように、白色層２および光拡散層３を厚み方向に完全に切断する。これにより、蛍光体層被覆素子８ごとに、三層被覆素子集合体１２が個片化される。そのため、白色層２および光拡散層３が、１つの蛍光体層被覆素子８に１対１対応するように、個片化される。
白色層２および光拡散層３を切断するには、例えば、幅狭の円盤状のダイシングソーを用いるダイシング装置、例えば、カッターを用いるカッティング装置、例えば、レーザー照射装置などの切断装置が用いられる。
続いて、図２Ｅの仮想線が示すように、仮固定シート３０を光半導体素子６から剥離する。
このようにして、光半導体素子６と、蛍光体層７と、光拡散層３と、白色層２を備える三層被覆素子５が得られる。
図３Ａおよび図３Ｂに示すように、三層被覆素子５では、光拡散層３は、蛍光体層７の上面および側面を被覆するように、蛍光体層７の上側および側方に配置されている。すなわち、光拡散層３は、蛍光体層７の下面以外の５面を完全に被覆するように、蛍光体層７の上側および周囲に配置されている。蛍光体層７は、平面視略矩形状（好ましくは、平面視略正方形状）を有しており、上下方向に投影したときに、蛍光体層７を含むように形成されている。
蛍光体層７の上側に配置される光拡散層３の上下方向長さＬ２（厚み）は、例えば、３０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上、より好ましくは、１００μｍ以上であり、また、例えば、６００μｍ以下、好ましくは、５００μｍ以下、より好ましくは、２００μｍ以下である。
白色層２は、光拡散層３の上面を被覆するように、光拡散層３の上側に配置されている。すなわち、白色層２は、光拡散層３の上面のみを完全に被覆するように、光拡散層３の上側に配置されている。白色層２は、平面視略矩形状（好ましくは、平面視略正方形状）を有しており、上下方向に投影したときに、光拡散層３と一致するように形成されている。
白色層２の上下方向長さＬ３（厚み）は、例えば、３０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上であり、また、例えば、２００μｍ以下、好ましくは、１８０μｍ以下である。
三層被覆素子５は、光半導体装置１０（図２Ｆ参照）ではなく、つまり、光半導体装置１０に備えられる基板１５を含まない。つまり、三層被覆素子５は、電極２４が、光半導体装置１０の基板１５に設けられる端子（図示せず）とまだ電気的に接続されないように、構成されている。また、三層被覆素子５は、光半導体装置１０の一部品、すなわち、光半導体装置１０を作製するための部品であり、部品単独で流通し、産業上利用可能なデバイスである。
なお、図２Ｆが参照されるように、三層被覆素子５を、ダイオード基板などの基板１５にフリップチップ実装することにより、発光ダイオード装置などの光半導体装置１０が得られる。
基板１５は、略平板形状を有し、具体的には、絶縁基板の上面に、導体層が回路パターンとして積層された積層板から形成されている。絶縁基板は、例えば、シリコン基板、セラミックス基板、プラスチック基板（例えば、ポリイミド樹脂基板）などからなる。導体層は、例えば、金、銅、銀、ニッケルなどの導体から形成されている。導体層は、単数の光半導体素子６と電気的に接続するための電極（図示せず）を備えている。基板１５の厚みは、例えば、２５μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上であり、また、例えば、２０００μｍ以下、好ましくは、１０００μｍ以下である。
＜作用効果＞
被覆シート１は、白色粒子を含有する白色層２と、光拡散粒子を含有する光拡散層３とを厚み方向に順に備えるため、蛍光体層被覆素子８に、白色粒子を含有する白色層２と、光拡散粒子を含有する光拡散層３を配置することができる。
特に、光拡散層３を蛍光体層被覆素子８の上面および側方に配置することができる。そのため、蛍光体層被覆素子８から発光される白色光を、光拡散層３で確実に拡散することができ、正面方向や斜め方向における色ムラを低減することができる。すなわち、角度方向における色均一性が優れる。その結果、三層被覆素子５から発光される白色光において、色ムラに起因するイエローリングなどの観察を防止することができる。
また、白色層２を三層被覆素子５の最表面に配置することができる。そのため、非発光時において（さらには発光時においても）、三層被覆素子５は白色となる。その結果、意匠性が優れる。
また、被覆シート１は、熱プレスにより、蛍光体層被覆素子８に配置することができるため、角度方向での色均一性、および、非発光時の外観（白色性）に優れる三層被覆素子５を容易に製造することができる。
＜変形例＞
以下の変形例において、図１−図３Ｂの実施形態と同様の部材については、同一の参照符号を付し、その詳細を省略する。
（１）図２Ａ−図２Ｆに示す三層被覆素子５の製造方法では、光拡散層３が蛍光体層７の上面および側面を被覆するように、被覆シート１を蛍光体層被覆素子８に配置しているが、例えば、図４Ａ−図４Ｆに示すように、光拡散層３が蛍光体層７の上面のみを被覆するように、被覆シート１を蛍光体層被覆素子８に配置することもできる。
図４Ａ−図４Ｆに示す実施形態では、好ましくは、被覆シート１において、光拡散層３がＢステージとし、その硬さを、図２Ａ−図２Ｆで用いるＢステージの光拡散層３よりもやや硬くする。
具体的には、下記の条件[１]〜[３]の全てを満たす。
[１]光拡散層３を、周波数１Ｈｚおよび昇温速度２０℃／分の条件で動的粘弾性測定することにより得られる貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す曲線が、極小値を有する。
[２]極小値における温度Ｔが、４０℃以上、２００℃以下の範囲にある。
[３]極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、１，０００Ｐａ以上、９０，０００Ｐａ以下の範囲にある。好ましくは、１０，０００Ｐａ以上、より好ましくは、２０，０００Ｐａ以上、さらに好ましくは、３０，０００Ｐａ以上であり、また、好ましくは、７０，０００Ｐａ以下である。
光拡散層３が、上記条件を満たすことにより、光拡散層３が優れた密着力で蛍光体層被覆素子８に貼着できながら、プレス前とプレス後との光拡散層３の厚みを維持することができる。また、蛍光体層被覆素子８に貼着した光拡散層３の厚みをより確実に均一にすることができる。
なお、上記条件を満たす光拡散層３を備える被覆シート１を製造するには、例えば、第２の樹脂としてフェニル系シリコーン樹脂組成物を用い、かつ、光拡散層３の形成時におけるＢステージ化の際に、その硬化の程度を図２Ａ−図２Ｆに示す実施形態に用いる被覆シート１の光拡散層３よりも進める。すなわち、加熱の程度を強くする。
具体的には、加熱温度は、例えば、７０℃以上、好ましくは、８０℃以上であり、例えば、１５０℃以下、好ましくは、１４０℃以下とし、加熱時間は、例えば、１０分を超過し、好ましくは、１２分以上、より好ましくは、１５分以上であり、例えば、６０分以下、好ましくは、５０分以下とする。
なお、上記図２Ａ−図２Ｆに示す実施形態における被覆シート１の光拡散層３では、上記条件［３］が極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、例えば、１，０００Ｐａ未満、好ましくは、５００Ｐａ以下であり、また、例えば、１０Ｐａ以上である。
次いで、図４Ａ−図４Ｆに示す実施形態の被覆シート１を用いて、蛍光体層被覆素子８に被覆して、三層被覆素子５を製造する方法を説明する。
三層被覆素子５の製造方法は、例えば、蛍光体層被覆素子集合体１１を用意する用意工程、蛍光体層被覆素子集合体１１に、光拡散層側部１３を配置する光拡散層配置工程、被覆シート１を、光拡散層側部１３が配置された蛍光体層被覆素子集合体１１に対して、熱プレスするプレス工程、剥離シート４を剥離する工程、および、三層被覆素子集合体１２を切断する切断工程を備える。
用意工程は、図４Ａに示すように、図２Ａに示す用意工程と同様である。
光拡散層配置工程では、図４Ｂに示すように、蛍光体層被覆素子集合体１１に光拡散層側部１３を配置する。具体的には、プレス工程前に、蛍光体層被覆素子集合体１１において、複数の蛍光体層被覆素子８の間に、光拡散層側部１３を配置する。
光拡散層側部１３を配置するには、例えば、光拡散組成物を複数の蛍光体層被覆素子８の間にポッティングする。続いて、光拡散組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合には、光拡散組成物を、加熱などによりＢステージ化する。あるいは、Ｂステージの光拡散層側部１３と剥離シートとを備える光拡散層側部転写シートを用いて、蛍光体層被覆素子集合体１１に、熱プレスする。
この際、形成された光拡散層側部１３の上面は、蛍光体層７の上面と面一となるように、光拡散層側部１３を配置する。必要に応じて、光拡散層側部１３および／または蛍光体層７の上面をグラインド加工する。
プレス工程では、図４Ｃ−図４Ｄに示すように、被覆シート１を、光拡散層側部１３が配置された蛍光体層被覆素子集合体１１に対して、熱プレスする。熱プレスの条件は、図２Ｂ−図２Ｃに示すプレス工程と同様である。
これにより、光拡散層３は、蛍光体層７および光拡散層側部１３の上面を被覆するように、これらの上面に配置される。
その結果、仮固定シート３０と、複数の光半導体素子６と、蛍光体層７と、光拡散層側部１３と、光拡散層３と、白色層２とを備える三層被覆素子集合体１２が、剥離シート４が積層された状態で、得られる。このとき、蛍光体層被覆素子集合体１１の光拡散層側部１３と、被覆シート１の光拡散層３とは、一体化され、一つの光拡散層を形成する。
剥離工程では、図４Ｅの仮想線に示すように、剥離シート４を蛍光体層被覆素子集合体１１から剥離する。すなわち、剥離シート４を白色層２および光拡散層側部１３から引き剥がす。
続いて、光拡散層３および／または光拡散層側部１３がＢステージである場合は、熱硬化性樹脂が完全硬化（Ｃステージ化）させる。具体的には、三層被覆素子集合体１２を、例えば、オーブンなどによって、加熱する。加熱条件は、図２Ｅに示す加熱条件と同様である。
切断工程では、図４Ｆに示すように、三層被覆素子集合体１２を切断（個片化）する。
具体的には、互いに隣接する光半導体素子６の間において、図４Ｅの破線が示すように、白色層２、光拡散層３および光拡散層側部１３を厚み方向に完全に切断する。これにより、蛍光体層被覆素子８ごとに、三層被覆素子集合体１２が個片化される。
切断方法は、図２Ｅに示す切断工程の方法と同様である。
このようにして、光半導体素子６と、蛍光体層７と、光拡散層側部１３と、光拡散層３と、白色層２と、光拡散層側部１３とを備える三層被覆素子５が得られる。
図４Ａ−図４Ｆに示す実施形態の製造方法も、図２Ａ−図２Ｆに示す実施形態の製造方法と同様の作用効果を奏する。特に、この第２実施形態の製造方法では、得られる三層被覆素子５において、蛍光体層７の上面に配置される光拡散層３の厚みＬ２を、被覆シート１の光拡散層３の厚みと同一にすることができる。そのため、光拡散層３の厚み設計が容易となる。
（２）また、上記（１）（図４Ａ−図４Ｆ）に示す実施形態では、蛍光体層被覆素子集合体１１に光拡散層側部１３を配置しているが、例えば、図５Ａ−図５Ｂに参照されるように、光拡散層側部１３を配置せずに、被覆シート１を蛍光体層被覆素子集合体１１に対して、熱プレスすることもできる。
この際、被覆シート１の光拡散層３が、仮固定シート３０の上面（露出面）に接触するように、金型などを用いて、熱プレスする。
これにより、図５Ａ−図５Ｂに示す三層被覆素子５が得られる。
図５Ａ−図５Ｂに示す三層被覆素子５では、光拡散層３は、蛍光体層７の上面に配置される光拡散層上部５１と、蛍光体層７の側方に配置される光拡散層側部５２と、光拡散層側部５２の下端から側方に突出する光拡散層裾部５３とを備えている。光拡散層上部５１の厚み（上下方向長さ）、光拡散層側部５２の厚み（前後方向長さ／左右方向長さ）および光拡散層裾部５３の厚み（上下方向長さ）は、互いに同一である。
白色層２は、光拡散層上部５１の上面に配置される白色層上部６１と、光拡散層側部５２の側方に配置される白色層側部６２と、白色層側部６２の下端から側方に突出する白色層裾部６３とを備えている。白色層上部６１の厚み（上下方向長さ）、白色層側部６２の厚み（前後方向長さ／左右方向長さ）および白色層裾部６３の厚み（上下方向長さ）は、互いに同一である。
この図５Ａ−図５Ｂに示す三層被覆素子５を製造する実施形態も、図４Ａ−図４Ｆに示す実施形態と同様の作用効果を奏する。
（３）また、図２Ａ−図２Ｆに示す実施形態では、被覆シート１を間接的に光半導体素子６に被覆しているが、すなわち、被覆シート１を蛍光体層被覆素子８に被覆しているが、例えば、図示しないが、被覆シート１を光半導体素子６に直接的に被覆することもできる。
すなわち、蛍光体層７を備えない光半導体素子６に、光拡散層３が光半導体素子６の上面に接触するように、被覆シート１を配置してもよい。この実施形態においても、図２に示す実施形態と同様の作用効果を奏する。
（４）また、図２Ａ−図２Ｆに示す実施形態では、被覆シート１を蛍光体層被覆素子８に被覆しているが、例えば、図示しないが、光半導体装置に被覆することもできる。すなわち、光半導体素子６が基板１５に実装された光半導体装置において、その光半導体素子６に被覆シート１を被覆することもできる。この実施形態においても、図２Ａ−図２Ｆに示す実施形態と同様の作用効果を奏する。
以下の記載において用いられる配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上記の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなど該当記載の上限値（「以下」、「未満」として定義されている数値）または下限値（「以上」、「超過」として定義されている数値）に代替することができる。
＜シリコーン樹脂組成物の調製＞
特開２０１６−０３７５６２号公報の実施例に記載の調製例１に準拠して、Ａステージのフェニル系シリコーン樹脂組成物（Ｂステージとなることができる１段反応硬化性樹脂）を調製した。
次いで、Ａステージのフェニル系シリコーン樹脂組成物を、１００℃１時間で、反応（完全硬化、Ｃステージ化）させて、生成物を得た。得られた生成物の２９Ｓｉ−ＮＭＲを測定して、ケイ素原子に直接結合している炭化水素基におけるフェニル基が占める割合（モル％）を算出したところ、４８％であった。
また、フェニル系シリコーン樹脂組成物のＣステージの屈折率をアッベ屈折率計により測定した。その結果、１．５６であった。
＜実施例で使用する材料＞
酸化チタン：白色粒子、平均粒子径０．３６μｍ、商品名「Ｒ７０６Ｓ」、デュポン社製
シリカ粒子：光拡散粒子、屈折率１．４５、平均粒子径３．４μｍ、商品名「ＦＢ−３ＳＤＣ」、デンカ社製
ガラス粒子：充填材、屈折率１．５５、組成および組成比率（質量％）：ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３／ＣａＯ／ＭｇＯ＝６０／２０／１５／５の無機粒子、平均粒子径２０μｍ
ヒュームドシリカ：チクソ付与粒子、平均粒子径７ｎｍ、商品名「Ｒ９７６Ｓ」、エボニック社製
実施例１
シリコーン樹脂組成物４６．６質量％、酸化チタン３．０質量％、ガラス粒子４８．５質量％、および、ヒュームドシリカ１．９質量％を混合して、白色組成物を調製した。白色組成物を、剥離シート（セパレータ、品名「ＳＥ−１」、厚み５０μｍ、フジコー社製）の上にコンマコータ―で塗布し、１２０℃１０分で加熱することにより、Ｃステージの白色層を形成した。白色層の厚みは、１００μｍとした。
次いで、シリコーン樹脂組成物４１．４質量％、シリカ粒子４０質量％、ガラス粒子１８質量％、および、ヒュームドシリカ０．６質量％を混合して光拡散組成物を調製した。光拡散組成物を、白色層の上にコンマコータ―で塗布し、８０℃１０分で加熱することにより、Ｂステージの光拡散層を形成した。光拡散層の厚みは、１５０μｍとした。
これにより、白色層と光拡散層とを備える被覆シートを、剥離シートに支持された状態で、作製した。
実施例２〜１５
白色組成物（すなわち、白色層）の酸化チタンの配合割合、光拡散組成物（すなわち、光拡散層）のシリカ粒子の配合割合、ならびに、白色層および光拡散層の厚みを表１に記載の配合割合または厚みに変更した以外は、実施例１と同様にして、被覆シートを作製した。
比較例１
白色組成物において、酸化チタンを配合しない以外は、実施例１と同様にして、被覆シートを作製した。すなわち、比較例１の被覆シートでは、非白色層（透明層）および光拡散層から形成されていた。
比較例２
光拡散組成物において、シリカ粒子を配合しない以外は、実施例１と同様にして、被覆シートを作製した。すなわち、比較例２の被覆シートでは、白色層および非光拡散層（透明層）から形成されていた。
実施例１６
光拡散層のシリカ粒子の配合割合、ならびに、白色層の厚みを表１に記載の配合割合または厚みに変更し、かつ、光拡散組成物の加熱条件を８０℃、２０分にした以外は、実施例１と同様にして、被覆シートを作製した。
（厚みの測定）
光拡散層および白色層の厚みは、測定計（リニアゲージ、シチズン社製）により測定した。
（明度の測定）
各実施例および各比較例の被覆シートの明度を、紫外可視近赤外分光光度計を用いて、積分球における透過率測定方法にて測定した。
具体的には、各実施例および各比較例で得られた被覆シートを、スライドガラスに対して、光拡散層がスライドガラスと接触するように、９０℃、０．１ＭＰａ、１０分間の条件で、熱プレスした。続いて、剥離シートを剥がし、１５０℃１２０分間加熱することにより、光拡散層をＣステージ化した。これにより、明度測定用のサンプル（スライドガラス／光拡散層／白色層の積層体）を得た。
次いで、紫外可視近赤外分光光度計（「Ｖ−６７０」、ＪＡＳＣＯ社製）にスライドガラスのみをセットし、波長３８０〜７８０ｎｍの光を照射して、リファレンス測定を実施した。その後、サンプルをセットし、上記と同じ光を照射して、サンプルの透過スペクトルを計測した。その透過スペクトルから、ＪＩＳ Ｚ ８７８１−４：２０１３に準拠して演算を実施し、被覆シートの明度Ｌ＊を算出した。結果を表１に示す。
なお、Ｃステージ化前のＢステージの光拡散層についても、同様に測定したところ、Ｃステージの光拡散層と同様の結果が得られた。
（光拡散層の半値角の測定）
スライドガラス７０上に、各実施例および各比較例で作製した光拡散層３を配置することにより、半値角測定用のサンプル７１を作製した。
次いで、分光変角色差計（ＧＣ５０００、日本電色工業社製）を用意して、サンプル７１の上側に間隔（５ｃｍ）を隔てて光源７２を固定し、サンプル７１の下側に間隔（３ｃｍ）を隔てて検出器７３を配置した（図６参照）。
次いで、光源７２から入射光（Ｃ光源）をサンプル７１に照射した。
サンプル７１を透過して光源７２の真下に到達する透過光を、角度０°の正面光として、正面項の強度Ｉ０を測定した。続いて、検出器７３を、正面（０°）から斜め方向（−６０°〜６０°）に移動させ、斜め方向の透過光の強度を測定した。
正面光の強度Ｉ０に対して、その半分の強度Ｉ１／２になる角度を計測し、半分以上の強度を放射する角度範囲αを算出した。結果を表１に示す。
（蛍光体層の動的粘弾性（貯蔵剪断弾性率Ｇ’）の測定）
実施例１および実施例１６で得られたＢステージの蛍光体層を、下記の条件で、動的粘弾性測定した。
［条件］
粘弾性装置：回転式レオメータ（Ｃ−ＶＯＲ装置、マルバーン社製）
サンプル形状：円板形状
サンプル寸法：厚み２２５μｍ、直径８ｍｍ
歪量：１０％
周波数：１Ｈｚ
プレート径：８ｍｍ
プレート間ギャップ：２００μｍ
昇温速度２０℃／分
温度範囲：２０〜２００℃
このときの貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す曲線を図７に示す。
実施例１における光拡散層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’の極小値は、２５Ｐａであった。実施例１６における光拡散層の貯蔵剪断弾性率Ｇ’の極小値は、１９８０Ｐａであった。
（三層被覆素子の作製Ａ）
光半導体素子（１．１ｍｍ角、厚み１５０μｍ、エピスター社製）の上面および側面が蛍光体層（黄色蛍光体含有）で被覆された平面視略矩形状の蛍光体層被覆素子を複数用意した。光半導体素子の上面に配置される蛍光体層の厚みは２００μｍであった。
次いで、支持板（ステンレスキャリア）と、支持板の上面に配置される粘着シート（「リバアルファ」、日東電工社製）とを備える仮固定シートを用意した。
光半導体素子の下面の電極が粘着シートに埋没するように、蛍光体層被覆素子を仮固定シートに、１．７７ｍｍ間隔で、前後方向に５個、左右方向に５個、整列配置した（図２Ａ）。これにより、蛍光体層被覆素子集合体を得た。
次いで、熱プレス機の下板の上面に、蛍光体層被覆素子が上側となるように、蛍光体層被覆素子集合体を固定し、一方、熱プレス機の上板の下面に、光拡散層が下側となるように、実施例１〜１５または各比較例の被覆シートを固定した（図２Ｂ）。その後、９０℃、０．１ＭＰａ、１０分の条件で、熱プレスした。このとき、蛍光体層被覆素子の上面に配置される光拡散層が１０μｍ圧縮されるように、すなわち、得られる三層被覆素子において、蛍光体層の上面における光拡散層が、積層前の被覆シートの光拡散層よりも１０μｍとなるように、熱プレスした（図２Ｃ）。具体的には、被覆シートの光拡散層の厚みが１５０μｍであった場合、プレス後の三層被覆素子の光拡散層の厚みは１４０μｍとした。
次いで、剥離シートを剥がして、１５０℃のオーブンで１２０分間、加熱して、光拡散層をＣステージ化させた（図２Ｄ）。
次いで、隣接する光半導体素子の間における白色層および光拡散層をダイシングによって切断して、個片化した後、仮固定シートを剥がした（図２Ｅ）。
これにより、三層被覆素子Ａを作製した。
（三層被覆素子の作製方法Ｂ）
上記と同様にして、蛍光体層被覆素子集合体を得た（図４Ａ）。
次いで、光拡散層側部を形成する材料として、実施例１６で調製した光拡散組成物を用いた。この光拡散組成物を、蛍光体層被覆素子の間に充填し、加熱することにより、光拡散層側部を形成した。形成した光拡散層側部の上面と、光半導体素子の上面とは、面一とした（図４Ｂ）。
次いで、熱プレス機の下板の上面に、蛍光体層被覆素子が上側となるように、蛍光体層被覆素子集合体を固定し、一方、熱プレス機の上板の下面に、光拡散層が下側となるように、実施例１６の被覆シートを固定した（図４Ｃ）。その後、９０℃、０．１ＭＰａ、２分の条件で、熱プレスした（図４Ｄ）。このとき、蛍光体層被覆素子の上面に配置される光拡散層は、圧縮されなかった。すなわち、得られる三層被覆素子において蛍光体層の上面における光拡散層の厚みと、積層前の被覆シートの光拡散層の厚みは、同一であった。
次いで、剥離シートを剥がして、１５０℃のオーブンで１２０分間、加熱して、光拡散層をＣステージ化させた（図４Ｅ）。
次いで、隣接する光半導体素子の間における白色層、光拡散層および光拡散層側部をダイシングによって切断して、個片化した後、仮固定シートを剥がした（図４Ｆ）。
これにより、三層被覆素子Ｂを作製した。
（角度方向における色均一性の測定）
各実施例および各比較例の三層被覆素子Ａ〜Ｂを、ダイオード基板にフリップチップ実装して、光半導体装置を得た。この光半導体装置に、３００ｍＡの電流を印加して、光半導体装置を発光させた。このときの正面方向（０°：上方向）から斜め方向（−６０°〜６０°）に放射する光の色度（ＣＩＥ、ｙ）を測定し、０°における光の色度と、±６０における光の色度との差（Δｕ´ｖ´）を求めた。
測定では、マルチチャンネル分光器（「ＭＣＰＤ−９８００」、大塚電子社製）を用いて、測定した。その結果を表１に示す。
なお、差（Δｕ´ｖ´）が、０．００４０未満であると、イエローリングは観察されないため、非常に良好と判断できる。また、０．０４０を超過し、０．００５０未満であると、イエローリングはほとんど観察されないため、良好と判断できる。０．００５０を超過し、０．００６０未満であると、イエローリングが僅かにしか観察されないため、可と判断できる。０．００５０を超過すると、イエローリングがはっきり観察されるため、不可と判断できる。
（三層被覆素子の外観）
各実施例および各比較例の三層被覆素子Ａ〜Ｂの外観を、白色層側から目視にて観察し、以下のように評価した。結果を表１に示す。
◎：下地（蛍光体層）の色（黄色）が完全に確認できなかった。
○：下地の色がほとんど確認できなかった。
△：下地の色が僅かに確認できた。
×：下地の色がはっきりと確認できた。
（三層被覆素子の明るさの測定）
各実施例および各比較例の三層被覆素子Ａ〜Ｂを、ダイオード基板にフリップチップ実装して、光半導体装置を得た。この光半導体装置に、３００ｍＡの電流を印加して、全光束を測定した。なお、マルチチャンネル分光器（「ＭＣＰＤ−９８００」、大塚電子社製）を用いて、露光時間１９ｍｓ、積算回数１６回の測定条件にて測定した。結果を表１に示す。
Figure 2018041638
１ 被覆シート
２ 白色層
３ 光拡散層
６ 光半導体素子

Claims (9)

  1. 光半導体素子を直接的または間接的に被覆するように使用されるシートであって、
    白色粒子を含有する白色層と、光拡散粒子を含有する光拡散層とを厚み方向に順に備えることを特徴とする、光半導体素子被覆用シート。
  2. 前記光半導体素子被覆用シートの厚み方向における明度Ｌ＊が、５１．２以上６７．７以下であることを特徴とする、請求項１に記載の光半導体素子被覆用シート。
  3. 前記光半導体素子被覆用シートの厚み方向における明度Ｌ＊が、５５．７以上６６．６以下であることを特徴とする、請求項２に記載の光半導体素子被覆用シート。
  4. 前記光拡散層の半値角が、２０°以上１２０°以下であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の光半導体素子被覆用シート。
  5. 前記光拡散層の半値角が、４０°以上１２０°以下であることを特徴とする、請求項４に記載の光半導体素子被覆用シート。
  6. 前記白色層の厚みが、３０μｍ以上２００μｍ以下であることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の光半導体素子被覆用シート。
  7. 前記光拡散層の厚みが、３０μｍ以上６００μｍ以下であることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載の光半導体素子被覆用シート。
  8. 前記光拡散層が、Ｂステージの樹脂を含有することを特徴とする、請求項１〜７のいずれか一項に記載の光半導体素子被覆用シート。
  9. 前記光拡散層は、周波数１Ｈｚおよび昇温速度２０℃／分の条件で動的粘弾性測定することにより得られる貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す曲線が、極小値を有し、
    前記極小値における温度Ｔが、４０℃以上２００℃以下の範囲にあり、
    前記極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、１，０００Ｐａ以上９０，０００Ｐａ以下の範囲にあることを特徴とする、請求項８に記載の光半導体素子被覆用シート。
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