JP2017082201A - 接着フィルム - Google Patents
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- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09J—ADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
- C09J2463/00—Presence of epoxy resin
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09J—ADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
- C09J2467/00—Presence of polyester
- C09J2467/006—Presence of polyester in the substrate
Abstract
Description
[1] (1)基材と、該基材の少なくとも一方の面に設けられた配線層とを有する配線層付き基材を準備する工程、
(2)熱硬化性樹脂組成物層を含む接着フィルムを、配線層が熱硬化性樹脂組成物層に埋め込まれるように、配線層付き基材上に積層し、熱硬化させて絶縁層を形成する工程、
(3)配線層を層間接続する工程、及び
(4)基材を除去する工程、
を含む、配線板の製造方法に使用される接着フィルムであって、
接着フィルムは、支持体及び熱硬化性樹脂組成物層を含み、
熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて得られる硬化物の30℃〜150℃における平均線熱膨張係数が、16ppm/℃以下であり、
熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて得られる硬化物の25℃における弾性率が12GPa以下であり、
熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて得られる硬化物の25℃における破断強度が45MPa以上である、接着フィルム。
[2] 工程(3)は、絶縁層にビアホールを形成し、導体層を形成する工程、及び絶縁層を研磨又は研削し、配線層を露出させる工程の少なくともいずれかの工程である、[1]に記載の接着フィルム。
[3] 絶縁層と、絶縁層に埋め込まれた埋め込み型配線層と、を備える配線板の製造に使用される接着フィルムであって、
接着フィルムは、支持体及び熱硬化性樹脂組成物層を含み、
絶縁層は、熱硬化性樹脂組成物層の硬化物であり、
熱硬化性樹脂組成物層の硬化物の30℃〜150℃における平均線熱膨張係数が、16ppm/℃以下であり、
熱硬化性樹脂組成物層の硬化物の25℃における弾性率が12GPa以下であり、
熱硬化性樹脂組成物層の硬化物の25℃における破断強度が45MPa以上である、接着フィルム。
[4] 熱硬化性樹脂組成物層は熱硬化性樹脂組成物からなり、熱硬化性樹脂組成物は、(a)芳香族構造を有するエポキシ樹脂、(b)ガラス転移温度が25℃以下または25℃で液状である高分子樹脂、(c)硬化剤、及び(d)無機充填材を含む、[1]〜[3]のいずれかに記載の接着フィルム。
[5] (b)成分が、ポリアルキレン構造、ポリアルキレンオキシ構造、ポリブタジエン構造、ポリイソプレン構造、ポリイソブチレン構造、ポリカーボネート構造、ポリ(メタ)アクリレート構造、及びポリシロキサン構造からなる群から選択される1以上の構造を有する、[4]に記載の接着フィルム。
[6] (b)成分の含有量が、熱硬化性樹脂組成物中の不揮発成分を100質量%としたとき、2質量%〜13質量%である、[4]又は[5]に記載の接着フィルム。
[7] (d)成分が、シリカ又はアルミナから選ばれる、[4]〜[6]のいずれかに記載の接着フィルム。
[8] (d)成分の含有量が、熱硬化性樹脂組成物中の不揮発成分を100質量%としたとき、73質量%以上である、[4]〜[7]のいずれかに記載の接着フィルム。
[9] (d)成分と(b)成分との混合比率(質量比)が((d)成分/(b)成分)、5〜45である、[4]〜[8]のいずれかに記載の接着フィルム。
[10] (1)基材と、該基材の少なくとも一方の面に設けられた配線層とを有する配線層付き基材を準備する工程、
(2)[1]〜[9]のいずれかに記載の接着フィルムを、配線層が熱硬化性樹脂組成物層に埋め込まれるように、配線層付き基材上に積層し、熱硬化させて絶縁層を形成する工程、
(3)配線層を層間接続する工程、及び、
(4)基材を除去する工程、
を含む、配線板の製造方法。
[11] 工程(3)は、絶縁層にビアホールを形成し、導体層を形成する工程、及び絶縁層を研磨又は研削し、配線層を露出させる工程の少なくともいずれかの工程である、[10]に記載の方法。
[12] 工程(3)は、絶縁層にビアホールを形成し、導体層を形成する工程であり、レーザー照射によって行われる、[10]又は[11]に記載の方法。
[13] 導体層を形成する前に、粗化処理を行う工程を含む、[12]に記載の方法。
[14] 配線板がフレキシブル配線板である、[10]〜[13]のいずれかに記載の方法。
[15] 配線パターンの最小ピッチが40μm以下である、[10]〜[14]のいずれかに記載の方法。
[16] [1]〜[9]のいずれかに記載の接着フィルムの熱硬化性樹脂組成物層の硬化物である絶縁層と、絶縁層に埋め込まれた埋め込み型配線層と、を備える配線板。
[17] フレキシブル配線板である、[16]に記載の配線板。
[18] 絶縁層の厚みが、2μm以上である、[16]又は[17]に記載の配線板。
[19] [16]〜[18]のいずれかに記載の配線板を備える、半導体装置。
本発明の接着フィルムは、(1)基材と、該基材の少なくとも一方の面に設けられた配線層とを有する配線層付き基材を準備する工程、(2)熱硬化性樹脂組成物層を含む接着フィルムを、配線層が熱硬化性樹脂組成物層に埋め込まれるように、配線層付き基材上に積層し、熱硬化させて絶縁層を形成する工程、(3)配線層を層間接続する工程、及び、(4)基材を除去する工程、を含む、配線板の製造方法に使用される接着フィルムであって、接着フィルムは、支持体及び熱硬化性樹脂組成物層を含み、熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて得られる硬化物の30℃〜150℃における平均線熱膨張係数が、16ppm/℃以下であり、熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて得られる硬化物の25℃における弾性率が12GPa以下であり、熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて得られる硬化物の25℃における破断強度(「破壊強度」ともいう)が45MPa以上であることを特徴とする。
本発明の接着フィルムは支持体を含む。支持体としては、例えば、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔、離型紙が挙げられ、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔が好ましい。
本発明の接着フィルムは、熱硬化性樹脂組成物層を含み、熱硬化性樹脂組成物層は熱硬化性樹脂組成物から構成される。詳細は後述するが、配線板を製造するに際して、配線層は熱硬化性樹脂組成物層に埋め込まれ、これによって埋め込み型の配線層が形成される。熱硬化性樹脂組成物層を構成する熱硬化性樹脂組成物(以下「樹脂組成物」ともいう)は特に限定されず、その硬化物が十分な絶縁性を有するものであればよい。斯かる熱硬化性樹脂組成物としては、例えば、熱硬化性樹脂とその硬化剤を含む組成物が挙げられる。熱硬化性樹脂としては、配線板の絶縁層を形成する際に使用される従来公知の熱硬化性樹脂を用いることができ、中でも芳香族構造を有するエポキシ樹脂が好ましい。また、熱硬化性樹脂組成物層の硬化物の弾性率及び平均線熱膨張係数を低くする観点、並びに本発明の接着フィルムを用いて製造され得る配線板の反りの発生を抑制するために、熱硬化性樹脂組成物はガラス転移温度が25℃以下または25℃で液状である高分子樹脂、並びに無機充填材を含む。したがって一実施形態において、熱硬化性樹脂組成物は(a)芳香族構造を有するエポキシ樹脂、(b)ガラス転移温度が25℃以下または25℃で液状である高分子樹脂、(c)硬化剤、及び(d)無機充填材を含む。熱硬化性樹脂組成物は、必要に応じて、さらに(e)硬化促進剤、(f)熱可塑性樹脂(ただし(b)成分に該当するものを除く)、(g)難燃剤等の添加剤を含んでいてもよい。
芳香族構造を有するエポキシ樹脂(以下、単に「エポキシ樹脂」ともいう)は、芳香族構造を有していれば特に限定されない。芳香族構造とは、一般に芳香族と定義される化学構造であり、多環芳香族及び芳香族複素環をも含む。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、ビスフェノールAF型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、tert−ブチル−カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビシキレノール型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するグリシジルアミン型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するグリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、芳香族構造を有する線状脂肪族エポキシ樹脂、芳香族構造を有するブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、芳香族構造を有する脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、芳香族構造を有するスピロ環含有エポキシ樹脂、芳香族構造を有するシクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するトリメチロール型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するテトラフェニルエタン型エポキシ樹脂等が挙げられる。エポキシ樹脂は1種単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。(a)成分は、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、及びビフェニル型エポキシ樹脂からなる群から選択される1種以上であることが好ましい。
熱硬化性樹脂組成物は(b)成分を含む。(b)成分としては、ガラス転移温度が25℃以下の高分子樹脂だけを用いてもよく、25℃で液状である高分子樹脂だけを用いてもよく、ガラス転移温度が25℃以下の高分子樹脂と、25℃で液状である高分子樹脂とを組み合わせて用いてもよい。(b)成分のような柔軟な高分子樹脂を含むことで、熱硬化性樹脂組成物層の硬化物の弾性率及び熱膨張率を低下させ、且つ本発明の接着フィルムを用いて製造され得る配線板の反りの発生を抑制することができる。
アルキレン樹脂の具体例としては旭化成せんい社製の「PTXG−1000」、「PTXG−1800」、三菱化学社製の「YX−7180」(エーテル結合を有するアルキレン構造を含有する樹脂)等が挙げられる。
アルキレンオキシ樹脂の具体例としてはDIC Corporation社製「EXA−4850−150」「EXA−4816」「EXA−4822」ADEKA社製「EP−4000」、「EP−4003」、「EP−4010」、及び「EP−4011」、新日本理化社製「BEO−60E」「BPO−20E」ならびに三菱化学社製「YL7175」、及び「YL7410」等が挙げられる。
イソプレン樹脂の具体例としてはクラレ社製の「KL−610」、「KL613」等が挙げられる。
イソブチレン樹脂の具体例としてはカネカ社製の「SIBSTAR−073T」(スチレン−イソブチレン−スチレントリブロック共重合体)、「SIBSTAR−042D」(スチレン−イソブチレンジブロック共重合体)等が挙げられる。
硬化剤としては、エポキシ樹脂を硬化する機能を有する限り特に限定されず、例えば、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、活性エステル系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤などが挙げられる。硬化剤は1種単独で用いてもよく、又は2種以上を併用してもよい。(c)成分は、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、活性エステル系硬化剤及びシアネートエステル系硬化剤から選択される1種以上であることが好ましい。
無機充填材の材料は特に限定されないが、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でもシリカ又はアルミナが好適であり、シリカが特に好適である。またシリカとしては球形シリカが好ましい。無機充填材は1種単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
硬化促進剤としては、例えば、リン系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、金属系硬化促進剤等が挙げられ、リン系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、金属系硬化促進剤が好ましく、アミン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、金属系硬化促進剤がより好ましい。硬化促進剤は、1種単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂好ましく、フェノキシ樹脂がより好ましい。熱可塑性樹脂は、1種単独で用いてもよく、又は2種以上を組み合わせて用いてもよい。
難燃剤としては、例えば、有機リン系難燃剤、有機系窒素含有リン化合物、窒素化合物、シリコーン系難燃剤、金属水酸化物等が挙げられる。難燃剤は1種単独で用いてもよく、又は2種以上を併用してもよい。
熱硬化性樹脂組成物は、さらに必要に応じて、他の添加剤を含んでいてもよく、斯かる他の添加剤としては、例えば、有機銅化合物、有機亜鉛化合物及び有機コバルト化合物等の有機金属化合物、並びに増粘剤、消泡剤、レベリング剤、密着性付与剤、及び着色剤等の樹脂添加剤等が挙げられる。
接着フィルムの製造方法は、支持体と、該支持体と接合している熱硬化性樹脂組成物層とを含んでいる限りにおいて特に限定されない。接着フィルムは、例えば、有機溶剤に樹脂組成物を溶解した樹脂ワニスを調製し、この樹脂ワニスを、ダイコーター等を用いて支持体上に塗布し、更に乾燥させて樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。
本発明の配線板の製造方法は、
(1)基材と、該基材の少なくとも一方の面に設けられた配線層とを有する配線層付き基材を準備する工程、
(2)本発明の接着フィルムを、配線層が熱硬化性樹脂組成物層に埋め込まれるように、配線層付き基材上に積層し、熱硬化させて絶縁層を形成する工程、
(3)配線層を層間接続する工程、及び
(4)基材を除去する工程、を含むことを特徴とする。
<工程(1)>
工程(1)は、基材と、該基材の少なくとも一方の面に設けられた配線層とを有する配線層付き基材を準備する工程である。図1に一例を示すように、配線層付き基材10は、基材11の両面に基材11の一部である第1金属層12、第2金属層13をそれぞれ有し、一方の第2金属層13の基材11側の面とは反対側の面に配線層14を有する。
工程(2)は、本発明の接着フィルムを、配線層が熱硬化性樹脂組成物層に埋め込まれるように、配線層付き基材上に積層し、熱硬化させて絶縁層を形成する工程である。本発明における熱硬化性樹脂組成物層は良好な埋め込み性を示すので、配線層付き基材上に積層する際、ボイドがない状態で積層することができる。図2に一例を示すように、前述の工程(1)で得られた配線層付き基材の配線層14が、接着フィルム20の熱硬化性樹脂組成物層21に埋め込まれるように積層させ、接着フィルム20の熱硬化性樹脂組成物層21を熱硬化させる。接着フィルム20は、熱硬化性樹脂組成物層21と、支持体22との順で積層されてなる。
第1実施形態における工程(3)は、絶縁層にビアホールを形成し、導体層を形成する工程である。以下、絶縁層にビアホールを形成する段階(以下、「工程(3−1)」ともいう)、及び導体層を形成する段階(以下、「工程(3−2)」ともいう)に分けて説明する。
ビアホールの形成は特に限定されないが、レーザー照射、エッチング、メカニカルドリリング等が挙げられるが、レーザー照射によって行われることが好ましい。詳細は、図3に一例を示すように、工程(3)は、支持体22を剥離した後で、接着フィルム20の面側からレーザー照射を行って、支持体22、絶縁層21’を貫通して配線層14を露出させるビアホール31を形成する。
導体層を構成する導体材料は特に限定されない。好適な実施形態では、配線パターンに使用する導体材料と同じ材料により形成することができ、銅を材料とすることが好ましい。
工程(4)は、図9に一例を示すように基材を除去し、本発明の配線板を形成する工程である。基材の除去方法は特に限定されない。好適な一実施形態は、第1及び第2金属層の界面で配線板から基材を剥離し、第2金属層を例えば塩化銅水溶液などでエッチング除去する。
第1実施形態は、工程(3)が絶縁層にビアホールを形成し、導体層を形成する工程である場合であるが、第2実施形態は、工程(3)が絶縁層を研磨又は研削し、配線層を露出させる工程である以外は第1実施形態と同様である。以下の説明に用いる各図において、同様の構成要素については同一の符号を付して示し、重複する説明を省略する場合がある。
第1実施形態は、一方の面に配線層を有する配線層付き基材から配線板を製造したが、第3実施形態は、基材の両面に配線層を有する配線層付き基材から配線板を製造する以外は第1実施形態と同様である。以下の説明に用いる各図において、同様の構成要素については同一の符号を付して示し、重複する説明を省略する場合がある。
本発明の配線板は、本発明の接着フィルムの熱硬化性樹脂組成物層の硬化物である絶縁層と、絶縁層に埋め込まれた埋め込み型配線層と、を備えることを特徴とする。なお、上述した内容と重複する説明は省略する場合がある。
本発明の半導体装置は、本発明の配線板を含むことを特徴とする。本発明の半導体装置は、本発明の配線板を用いて製造することができる。
(1)基材と、該基材の少なくとも一方の面に設けられた配線層とを有する配線層付き基材を準備する工程
(1−1)基材(コア基板)へのドライフィルムの積層
コア基板として、ガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板(層構成:三井金属鉱業(株)製マイクロシンMT−Ex銅箔(厚さ3μmの銅箔/厚さ18μmのキャリア箔)/パナソニック(株)製「R1515A」基板(厚さ0.2mm)/三井金属鉱業(株)製マイクロシンMT−Ex銅箔(厚さ18μmのキャリア箔/厚さ3μmの銅箔))170×110mm角を準備した。該積層板の3μm銅箔のマット面側両面に、PETフィルム付きドライフィルム(ニッコー・マテリアルズ(株)製「ALPHO 20A263」、ドライフィルムの厚さ20μm)を、ドライフィルムが銅箔と接合するように、バッチ式真空加圧ラミネーター(ニッコー・マテリアルズ(株)製2ステージビルドアップラミネーター「CVP700」)を用いて積層した。ドライフィルムの積層は、30秒間減圧して気圧を13hPa以下とした後、温度70℃、圧力0.1MPaにて20秒間圧着することにより行った。
以下に示した配線パターンを形成したガラスマスク(フォトマスク)を、ドライフィルムの保護層であるPETフィルム上に配置し、UVランプにより照射強度150mJ/cm2にてUV照射した。UV照射後、ドライフィルムのPETフィルムを剥離し、30℃の1%炭酸ナトリウム水溶液を噴射圧0.15MPaにて30秒間スプレー処理した。その後、水洗して、ドライフィルムの現像(パターン形成)を行った。
L/S=15μm/15μm、すなわち配線ピッチ30μmの櫛歯パターン(配線長15mm、16ライン)を10mm間隔で形成。
ドライフィルムの現像後、電解銅めっきを15μmの厚さで行い、配線層を形成した。次いで、50℃の3%水酸化ナトリウム溶液を噴射圧0.2MPaにてスプレー処理し、ドライフィルムを剥離した後、水洗を行い150℃で30分間乾燥した。
(2−1)接着フィルムの積層
実施例及び比較例で作製した接着フィルムの保護フィルム(167mm×107mm)の保護フィルムを剥離し、バッチ式真空加圧ラミネーター(ニッコー・マテリアルズ(株)製2ステージビルドアップラミネーター「CVP700」)を用いて、熱硬化性樹脂組成物層が配線層と接合するように、配線層両面に埋め込み積層した。積層は、30秒間減圧して気圧を13hPa以下とした後、110℃、圧力0.74MPaにて30秒間圧着させることにより実施した。次いで、積層された接着フィルムを、大気圧下、110℃、圧力0.5MPaにて60秒間熱プレスして平滑化した。
接着フィルムの積層後、支持体(PETフィルム)を剥離し、100℃で30分間、次いで170℃で30分間の条件で熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて、配線層の両面に絶縁層を形成した。
絶縁層の上方から、三菱電機(株)製CO2レーザー加工機「605GTWIII(−P)」を使用して、絶縁層の上方からレーザーを照射して、櫛歯配線パターンのランドとなる150μm角正方形の配線層直上の絶縁層にトップ径(75μm)のビアホールを形成した。レーザーの照射条件は、マスク径が2.5mmであり、パルス幅が16μsであり、エネルギーが0.36mJ/ショットであり、ショット数が3であり、バーストモード(10kHz)で行った。
ビアホールが設けられた構造体に対してデスミア処理を行った。なお、デスミア処理としては、下記の湿式デスミア処理を実施した。
ビアホールが設けられた回路基板を、膨潤液(アトテックジャパン(株)製「スウェリングディップ・セキュリガントP」、ジエチレングリコールモノブチルエーテル及び水酸化ナトリウムの水溶液)に60℃で5分間、次いで酸化剤溶液(アトテックジャパン(株)製「コンセントレート・コンパクトCP」、過マンガン酸カリウム濃度約6%、水酸化ナトリウム濃度約4%の水溶液)に80℃で10分間、最後に中和液(アトテックジャパン(株)製「リダクションソリューション・セキュリガントP」、硫酸水溶液)に40℃で5分間、浸漬した後、80℃で15分間乾燥した。
(3−2−1)無電解めっき工程
評価基板の表面に導体層を形成するため、下記1〜6の工程を含むめっき工程(アトテックジャパン(株)製の薬液を使用した銅めっき工程)を行って導体層を形成した。
商品名:Cleaning Cleaner Securiganth 902(商品名)を用いて60℃で5分間洗浄した。
2.ソフトエッチング(ビアホール内の洗浄)
硫酸酸性ペルオキソ二硫酸ナトリウム水溶液を用いて、30℃で1分間処理した。
3.プレディップ(Pd付与のための絶縁層の表面の電荷の調整)
Pre. Dip Neoganth B(商品名)を用い、室温で1分間処理した。
4.アクティヴェーター付与(絶縁層の表面へのPdの付与)
Activator Neoganth 834(商品名)を用い、35℃で5分間処理した。
5.還元(絶縁層に付与されたPdを還元)
Reducer Neoganth WA(商品名)とReducer Acceralator 810 mod.(商品名)との混合液を用い、30℃で5分間処理した。
6.無電解銅めっき工程(Cuを絶縁層の表面(Pd表面)に析出)
Basic Solution Printganth MSK−DK(商品名)と、Copper solution Printganth MSK(商品名)と、Stabilizer Printganth MSK−DK(商品名)と、Reducer Cu(商品名)との混合液を用いて、35℃で20分間処理した。形成された無電解銅めっき層の厚さは0.8μmであった。
次いで、アトテックジャパン(株)製の薬液を使用して、ビアホール内に銅が充填される条件で電解銅めっき工程を行った。その後に、エッチングによるパターニングのためのレジストパターンとして、ビアホールに対応する直径150μmのランドパターンを形成し(ビア接続の無い部分も600μmピッチで全面に形成)、このランドパターンを用いて絶縁層の表面に15μmの厚さで導体パターンを有する導体層を形成した。次に、アニール処理を190℃にて90分間行った。
導体層が形成された配線層付き基材の全面に粘着剤付PETフィルム(厚さ50μm)を貼り合わせた後、コア基板のマイクロシンMT−Ex銅箔の厚さ3μmの銅箔と厚さ18μmキャリア箔の界面にカッターの刃を差し込み、コア基板を剥離、分離した。次いで、導体層が形成された面は粘着剤付PETフィルムで保護した状態で、3μm銅箔を塩化銅水溶液でエッチング除去し、水洗した後、110℃で30分間乾燥した。その後、粘着剤付PETフィルムを剥離し、L/S=15/15μm櫛歯パターンが片面に埋め込まれた配線板を作製した。得られた配線板を「評価基板A」と称する。
評価基板Aの四辺のうち、幅107mmの接着テープ(製品名カプトン粘着テープ、(株)寺岡製作所製)でSUS板に固定し、SUS板から最も高い点の高さを求めることにより反りの値を求めた。この操作を4回繰り返し平均値が反りの大きさが1cm未満の場合を「〇」、1cm以上の場合を「×」とした。
評価基板Aの四辺について、樹脂クラック発生の有無を光学顕微鏡で目視観察した。樹脂クラック(長さ1mm以上)の無いものを「○」、あるものを「×」とした(n=4)。
離型PETフィルム(リンテック(株)製「501010」、厚さ38μm、240mm角)の未処理面がガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板(松下電工(株)製「R5715ES」、厚さ0.7mm、255mm角)に接するように、ガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板上に設置し、該離型フィルムの四辺をポリイミド接着テープ(幅10mm)で固定した。
評価用硬化物をダンベル状1号形に切り出し、試験片を得た。該試験片を、オリエンテック社製引張試験機「RTC−1250A」を用いて引張強度測定を行い、25℃における弾性率と破断強度を求めた。測定は、JIS K7127に準拠して実施した。この操作を3回行いその平均値を表に示した。
100℃で30分間、次いで170℃で30分間の条件で熱硬化させた接着フィルムの熱硬化性樹脂組成物層に対して、FIB−SEM複合装置(SIIナノテクノロジー(株)製「SMI3050SE」)におけるFIB(集束イオンビーム)により熱硬化した接着フィルムの表面に垂直な方向における断面を削り出し、断面SEM画像(観察幅60μm、観察倍率2,000倍)を取得した。無作為に選んだ5箇所の断面SEM画像を観察し、任意に20点(4点/各切断面)選んだドメインの最大径をそれぞれ測定し、その平均値を平均最大径とした。平均最大径が15μm以下のものを「○」とし、平均最大径が15μmを超えるものを「×」とした。
ビスフェノール型エポキシ樹脂(新日鐵化学(株)製「ZX1059」、ビスフェノールA型とビスフェノールF型の1:1混合品、エポキシ当量169)5部、ビフェニル型エポキシ樹脂(日本化薬(株)製「NC3000L」、エポキシ当量269)10部、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(DIC(株)製「HP−4710」、エポキシ当量163)15部、ナフタレン型エポキシ樹脂(DIC(株)製「EXA7311−G4」、エポキシ当量213)15部、ポリブタジエン骨格含有エポキシ樹脂((株)ダイセル製「PB3600」、数平均分子量Mn:5900g/mol、エポキシ当量190)20部をメチルエチルケトン(MEK)15部、シクロヘキサノン15部に撹拌しながら加熱溶解させた。加熱溶解させたものを室温まで冷却し、そこへ、トリアジン含有フェノールノボラック樹脂(DIC(株)製「LA−7054」、水酸基当量125、窒素含有量約12重量%、固形分60重量%のMEK溶液)10部、ナフトール系硬化剤(DIC(株)製「HPC−9500」、水酸基当量153、固形分60重量%のMEK溶液)25部、硬化促進剤(四国化成工業(株)製、「1B2PZ」、1−ベンジル−2−フェニルイミダゾール、固形分3質量%のMEK溶液)1部、及び、フェニルアミノシラン系カップリング剤(信越化学工業(株)製、「KBM573」)で表面処理された球形シリカ(平均粒径0.5μm、(株)アドマテックス製「SOC2」)260部、を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、カートリッジフィルター(ROKITECHNO製「SHP050」)で濾過して、樹脂ワニス1を作製した。
ビスフェノール型エポキシ樹脂(新日鐵化学(株)製「ZX1059」、ビスフェノールA型とビスフェノールF型の1:1混合品、エポキシ当量169)5部、ビフェニル型エポキシ樹脂(日本化薬(株)製「NC3000L」、エポキシ当量269)10部、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(DIC(株)製「HP−4710」、エポキシ当量163)15部、ナフタレン型エポキシ樹脂(DIC(株)製「EXA7311−G4S」、エポキシ当量187)15部、エポキシ基含有アクリル酸エステル共重合体(ナガセケムテックス(株)製「SG−80H」数平均分子量Mn:350000g/mol、エポキシ価0.07eq/kg、固形分18質量%のMEK溶液)110部をメチルエチルケトン(MEK)10部、シクロヘキサノン10部に撹拌しながら加熱溶解させた。加熱溶解させたものを室温まで冷却し、そこへ、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤(DIC(株)「LA−3018−50P」、水酸基当量約151、固形分50%の2−メトキシプロパノール溶液)20部、ナフトール系硬化剤(DIC(株)製「HPC−9500」、水酸基当量153、固形分60重量%のMEK溶液)25部、硬化促進剤(四国化成工業(株)製、「1B2PZ」、1−ベンジル−2−フェニルイミダゾール、固形分3質量%のMEK溶液)1部、及び、フェニルアミノシラン系カップリング剤(信越化学工業(株)製、「KBM573」)で表面処理された球形シリカ(平均粒径1μm、(株)アドマテックス製「SOC4」)360部、を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、カートリッジフィルター(ROKITECHNO製「SHP100」)で濾過して、樹脂ワニス2を作製し、実施例1と同様にして接着フィルム2を作製した。
下記のように製造した高分子樹脂Aを80部、ビスフェノール型エポキシ樹脂(新日鐵化学(株)製「ZX1059」、ビスフェノールA型とビスフェノールF型の1:1混合品、エポキシ当量169)3部、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂(DIC(株)製「HP−7200」、エポキシ当量260)18部、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(DIC(株)製「HP−4710」、エポキシ当量163)3部、をメチルエチルケトン(MEK)10部、シクロヘキサノン10部に撹拌しながら加熱溶解させた。加熱溶解させたものを室温まで冷却し、そこへ、ナフトール系硬化剤(DIC(株)製「HPC−9500」、水酸基当量153、固形分60重量%のMEK溶液)5部、活性エステル化合物(DIC(株)製「HPC−8000−65T」、重量平均分子量が約2700、活性基当量約223の不揮発分65質量%のトルエン溶液)2部、硬化促進剤(4−ジメチルアミノピリジン(DMAP)、固形分5質量%のMEK溶液)1部、硬化促進剤(四国化成工業(株)製、「1B2PZ」、1−ベンジル−2−フェニルイミダゾール、固形分3質量%のMEK溶液)2部、及びフェニルアミノシラン系カップリング剤(信越化学工業(株)製、「KBM573」)で表面処理された球形シリカ(平均粒径1μm、(株)アドマテックス製「SOC4」)300部、を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、カートリッジフィルター(ROKITECHNO製「SHP100」)で濾過して、樹脂ワニス3を作製し、実施例1と同様にして接着フィルム3を作製した。
反応容器にG−3000(2官能性ヒドロキシル基末端ポリブタジエン、数平均分子量=5047(GPC法)、ヒドロキシル基当量=1798g/eq.、固形分100質量%:日本曹達(株)製)50gと、イプゾール150(芳香族炭化水素系混合溶媒:出光石油化学(株)製)23.5g、ジブチル錫ラウレート0.005gを混合し均一に溶解させた。均一になったところで50℃に昇温し、更に撹拌しながら、トルエン−2,4−ジイソシアネート(イソシアネート基当量=87.08g/eq.)4.8gを添加し約3時間反応を行った。次いで、この反応物を室温まで冷却してから、これにベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物(酸無水物当量=161.1g/eq.)8.96gと、トリエチレンジアミン0.07gと、エチルジグリコールアセテート((株)ダイセル製)40.4gを添加し、攪拌しながら130℃まで昇温し、約4時間反応を行った。FT−IRより2250cm−1のNCOピークの消失の確認を行った。NCOピーク消失の確認をもって反応の終点とみなし、反応物を室温まで降温してから100メッシュの濾布で濾過して、イミド構造、ウレタン構造、及びポリブタジエン構造を有する高分子樹脂Aを得た。
粘度 :7.5Pa・s(25℃、E型粘度計)
酸価 :16.9mgKOH/g
固形分 :50質量%
数平均分子量 :13723
ガラス転移温度 :−10℃
ポリブタジエン構造部分の含有率:50/(50+4.8+8.96)×100=78.4質量%
ビスフェノール型エポキシ樹脂(新日鐵化学(株)製「ZX1059」、ビスフェノールA型とビスフェノールF型の1:1混合品、エポキシ当量169)5部、ビフェニル型エポキシ樹脂(日本化薬(株)製「NC3000L」、エポキシ当量269)10部、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(DIC(株)製「HP−4710」、エポキシ当量163)15部、ナフタレン型エポキシ樹脂(DIC(株)製「EXA7311−G4S」、エポキシ当量187)15部をメチルエチルケトン(MEK)10部、シクロヘキサノン10部に撹拌しながら加熱溶解させた。加熱溶解させたものを室温まで冷却し、そこへ、トリアジン含有フェノールノボラック樹脂(DIC(株)製「LA−7054」、水酸基当量125、窒素含有量約12重量%、固形分60重量%のMEK溶液)10部、ナフトール系硬化剤(DIC(株)製「HPC−9500」、水酸基当量153、固形分60重量%のMEK溶液)25部、硬化促進剤(四国化成工業(株)製、「1B2PZ」、1−ベンジル−2−フェニルイミダゾール、固形分3質量%のMEK溶液)1部、及び、フェニルアミノシラン系カップリング剤(信越化学工業(株)製、「KBM573」)で表面処理された球形シリカ(平均粒径0.5μm、(株)アドマテックス製「SOC2」)200部、を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、カートリッジフィルター(ROKITECHNO製「SHP050」)で濾過して、樹脂ワニス4を作製し、実施例1と同様にして接着フィルム4を作製した。
高分子樹脂Aを80部、ビスフェノール型エポキシ樹脂(新日鐵化学(株)製「ZX1059」、ビスフェノールA型とビスフェノールF型の1:1混合品、エポキシ当量169)5部、ビフェニル型エポキシ樹脂(日本化薬(株)製「NC3000L」、エポキシ当量269)10部、をメチルエチルケトン(MEK)6部、シクロヘキサノン6部に撹拌しながら加熱溶解させた。加熱溶解させたものを室温まで冷却し、そこへ、活性エステル化合物(DIC(株)製「HPC−8000−65T」、重量平均分子量が約2700、活性基当量約223の不揮発分65質量%のトルエン溶液)2部、硬化促進剤(4−ジメチルアミノピリジン(DMAP)、固形分5質量%のMEK溶液)1部、硬化促進剤(四国化成工業(株)製、「1B2PZ」、1−ベンジル−2−フェニルイミダゾール、固形分3質量%のMEK溶液)2部、及び、フェニルアミノシラン系カップリング剤(信越化学工業(株)製、「KBM573」)で表面処理された球形シリカ(平均粒径1μm、(株)アドマテックス製「SOC4」)250部、を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、カートリッジフィルター(ROKITECHNO製「SHP100」)で濾過して、樹脂ワニス5を作製し、実施例1と同様にして接着フィルム5を作製した。
ビスフェノール型エポキシ樹脂(新日鐵化学(株)製「ZX1059」、ビスフェノールA型とビスフェノールF型の1:1混合品、エポキシ当量169)7部、ビフェニル型エポキシ樹脂(日本化薬(株)製「NC3000L」、エポキシ当量269)10部、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(DIC(株)製「HP−4710」、エポキシ当量163)15部、ナフタレン型エポキシ樹脂(DIC(株)製「EXA7311−G4」、エポキシ当量213)15部、ポリブタジエン骨格含有エポキシ樹脂((株)ダイセル製「PB3600」、数平均分子量Mn:5900g/mol、エポキシ当量190)5部をメチルエチルケトン(MEK)10部、シクロヘキサノン10部に撹拌しながら加熱溶解させた。加熱溶解させたものを室温まで冷却し、そこへ、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤(DIC(株)「LA−3018−50P」、水酸基当量約151、固形分50%の2−メトキシプロパノール溶液)20部、ナフトール系硬化剤(DIC(株)製「HPC−9500」、水酸基当量153、固形分60重量%のMEK溶液)25部、硬化促進剤(四国化成工業(株)製、「1B2PZ」、1−ベンジル−2−フェニルイミダゾール、固形分3質量%のMEK溶液)2部、及び、フェニルアミノシラン系カップリング剤(信越化学工業(株)製、「KBM573」)で表面処理された球形シリカ(平均粒径0.5μm、(株)アドマテックス製「SOC2」)200部、を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、カートリッジフィルター(ROKITECHNO製「SHP050」)で濾過して、樹脂ワニス6を作製し、実施例1と同様にして接着フィルム6を作製した。
実施例1〜3において、(d)成分をそれぞれフェニルアミノシラン系カップリング剤(信越化学工業(株)製、「KBM573」)で表面処理されたアルミナ(平均粒径3μm、デンカ(株)製「DAW−03」)に置き換えた。以上の事項以外は実施例1〜3と同様にして樹脂組成物、接着フィルムを作製した。これら接着フィルムは埋め込み型の配線層を備える配線板を製造する際に反りが十分に小さく、クラック等が発生しない絶縁層を形成可能であった。また、実施例4〜6は、平均線熱膨張係数、弾性率、破断強度、及びドメインの平均最大径も、実施例1〜3と同様に良好な結果であった。
10 配線層付き基材
11 基材(コア基板)
12 第1金属層
13 第2金属層
14 配線層(埋め込み型配線層)
20 接着フィルム
21 熱硬化性樹脂組成物層
21’ 絶縁層
22 支持体
23 保護フィルム
31 ビアホール
40 導体層
41 めっきシード層
42 電界めっき層
50 マスクパターン
61 フィルドビア
Claims (19)
- (1)基材と、該基材の少なくとも一方の面に設けられた配線層とを有する配線層付き基材を準備する工程、
(2)熱硬化性樹脂組成物層を含む接着フィルムを、配線層が熱硬化性樹脂組成物層に埋め込まれるように、配線層付き基材上に積層し、熱硬化させて絶縁層を形成する工程、
(3)配線層を層間接続する工程、及び
(4)基材を除去する工程、
を含む、配線板の製造方法に使用される接着フィルムであって、
接着フィルムは、支持体及び熱硬化性樹脂組成物層を含み、
熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて得られる硬化物の30℃〜150℃における平均線熱膨張係数が、16ppm/℃以下であり、
熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて得られる硬化物の25℃における弾性率が12GPa以下であり、
熱硬化性樹脂組成物層を熱硬化させて得られる硬化物の25℃における破断強度が45MPa以上である、接着フィルム。 - 工程(3)は、絶縁層にビアホールを形成し、導体層を形成する工程、及び絶縁層を研磨又は研削し、配線層を露出させる工程の少なくともいずれかの工程である、請求項1に記載の接着フィルム。
- 絶縁層と、絶縁層に埋め込まれた埋め込み型配線層と、を備える配線板の製造に使用される接着フィルムであって、
接着フィルムは、支持体及び熱硬化性樹脂組成物層を含み、
絶縁層は、熱硬化性樹脂組成物層の硬化物であり、
熱硬化性樹脂組成物層の硬化物の30℃〜150℃における平均線熱膨張係数が、16ppm/℃以下であり、
熱硬化性樹脂組成物層の硬化物の25℃における弾性率が12GPa以下であり、
熱硬化性樹脂組成物層の硬化物の25℃における破断強度が45MPa以上である、接着フィルム。 - 熱硬化性樹脂組成物層は熱硬化性樹脂組成物からなり、熱硬化性樹脂組成物は、(a)芳香族構造を有するエポキシ樹脂、(b)ガラス転移温度が25℃以下または25℃で液状である高分子樹脂、(c)硬化剤、及び(d)無機充填材を含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の接着フィルム。
- (b)成分が、ポリアルキレン構造、ポリアルキレンオキシ構造、ポリブタジエン構造、ポリイソプレン構造、ポリイソブチレン構造、ポリカーボネート構造、ポリ(メタ)アクリレート構造、及びポリシロキサン構造からなる群から選択される1以上の構造を有する、請求項4に記載の接着フィルム。
- (b)成分の含有量が、熱硬化性樹脂組成物中の不揮発成分を100質量%としたとき、2質量%〜13質量%である、請求項4又は5に記載の接着フィルム。
- (d)成分が、シリカ又はアルミナから選ばれる、請求項4〜6のいずれか1項に記載の接着フィルム。
- (d)成分の含有量が、熱硬化性樹脂組成物中の不揮発成分を100質量%としたとき、73質量%以上である、請求項4〜7のいずれか1項に記載の接着フィルム。
- (d)成分と(b)成分との混合比率(質量比)が((d)成分/(b)成分)、5〜45である、請求項4〜8のいずれか1項に記載の接着フィルム。
- (1)基材と、該基材の少なくとも一方の面に設けられた配線層とを有する配線層付き基材を準備する工程、
(2)請求項1〜9のいずれか1項に記載の接着フィルムを、配線層が熱硬化性樹脂組成物層に埋め込まれるように、配線層付き基材上に積層し、熱硬化させて絶縁層を形成する工程、
(3)配線層を層間接続する工程、及び、
(4)基材を除去する工程、
を含む、配線板の製造方法。 - 工程(3)は、絶縁層にビアホールを形成し、導体層を形成する工程、及び絶縁層を研磨又は研削し、配線層を露出させる工程の少なくともいずれかの工程である、請求項10に記載の方法。
- 工程(3)は、絶縁層にビアホールを形成し、導体層を形成する工程であり、レーザー照射によって行われる、請求項10又は11に記載の方法。
- 導体層を形成する前に、粗化処理を行う工程を含む、請求項12に記載の方法。
- 配線板がフレキシブル配線板である、請求項10〜13のいずれか1項に記載の方法。
- 配線パターンの最小ピッチが40μm以下である、請求項10〜14のいずれか1項に記載の方法。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の接着フィルムの熱硬化性樹脂組成物層の硬化物である絶縁層と、絶縁層に埋め込まれた埋め込み型配線層と、を備える配線板。
- フレキシブル配線板である、請求項16に記載の配線板。
- 絶縁層の厚みが、2μm以上である、請求項16又は17に記載の配線板。
- 請求項16〜18のいずれか1項に記載の配線板を備える、半導体装置。
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