JP2017033722A - 電池、電池パック、電子機器、電動車両、蓄電装置および電力システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電解質層27はフッ素を含む高分子化合物、及び電解液からなり、更に電解質層27に分散されている負極活物質を含む。又電解質層27には絶縁性材料、導電助剤のうち少なくとも一種を含む。電解質層27は正極21及び負極22の一方の電極に隣接し、他方の電極から離間している。電解質層27は正極21に接する第一電解質層と、負極22に接する第二電解質層とを備え、電池はセパレータ23を備え、電解質層27は負極22とセパレータ23の間に設けられ、セパレータ23、正極21上又は負極22上に形成されている非水電解質二次電池。
【選択図】図1
Description
特許文献1では、高分子固体電解質のイオン伝導性などを改善するために、ゲル状電解質層および電極構造物内の高分子固体電解質としてポリフッ化ビニリデン共重合体が提案されている。
特許文献2では、セパレータの耐熱性を向上させるために、電解質層にセラミック材料または有機高分子材料からなる絶縁性粒子を有するセパレータが提案されている。
特許文献3では、導電性高分子組成物からなる架橋高分子電解質壁体が提案されている。
1 第1の実施形態(円筒型電池の例)
2 第2の実施形態(ラミネートフィルム型電池の例)
3 第3の実施形態(電池パックおよび電子機器の例)
4 第4の実施形態(蓄電システムの例)
5 第5の実施形態(電動車両の例)
以下、図1を参照しながら、本技術の第1の実施形態に係る非水電解質二次電池(以下単に「電池」という。)の一構成例について説明する。この電池は、例えば、負極の容量が、電極反応物質であるリチウム(Li)の吸蔵および放出による容量成分により表されるリチウムイオン二次電池である。この電池はいわゆる円筒型といわれるものであり、ほぼ中空円柱状の電池缶11の内部に、一対の帯状の正極21と帯状の負極22とがセパレータ23を介して積層され巻回された巻回電極体20を有している。
正極21は、例えば、正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、正極集電体21Aの片面のみに正極活物質層21Bを設けるようにしてもよい。正極集電体21Aは、例えば、アルミニウム箔、ニッケル箔またはステンレス箔などの金属箔により構成されている。正極活物質層21Bは、例えば、電極反応物質であるリチウムを吸蔵および放出することが可能な正極活物質を含んでいる。正極活物質層21Bは、必要に応じて添加剤をさらに含んでいてもよい。添加剤としては、例えば、導電剤および結着剤のうちの少なくとも1種を用いることができる。
リチウムを吸蔵および放出することが可能な正極活物質としては、例えば、リチウム酸化物、リチウムリン酸化物、リチウム硫化物またはリチウムを含む層間化合物などのリチウム含有化合物が適当であり、これらの2種以上を混合して用いてもよい。エネルギー密度を高くするには、リチウムと遷移金属元素と酸素(O)とを含むリチウム含有化合物が好ましい。このようなリチウム含有化合物としては、例えば、式(A)に示した層状岩塩型の構造を有するリチウム複合酸化物、式(B)に示したオリビン型の構造を有するリチウム複合リン酸塩などが挙げられる。リチウム含有化合物としては、遷移金属元素として、コバルト(Co)、ニッケル、マンガン(Mn)および鉄からなる群のうちの少なくとも1種を含むものであればより好ましい。このようなリチウム含有化合物としては、例えば、式(C)、式(D)もしくは式(E)に示した層状岩塩型の構造を有するリチウム複合酸化物、式(F)に示したスピネル型の構造を有するリチウム複合酸化物、または式(G)に示したオリビン型の構造を有するリチウム複合リン酸塩などが挙げられ、具体的には、LiNi0.50Co0.20Mn0.30O2、LiaCoO2(a≒1)、LibNiO2(b≒1)、Lic1Nic2Co1-c2O2(c1≒1,0<c2<1)、LidMn2O4(d≒1)またはLieFePO4(e≒1)などがある。
(但し、式(A)中、M1は、ニッケル、マンガンを除く2族〜15族から選ばれる元素のうち少なくとも一種を示す。Xは、酸素以外の16族元素および17族元素のうち少なくとも1種を示す。p、q、y、zは、0≦p≦1.5、0≦q≦1.0、0≦r≦1.0、−0.10≦y≦0.20、0≦z≦0.2の範囲内の値である。)
(但し、式(B)中、M2は、2族〜15族から選ばれる元素のうち少なくとも一種を示す。a、bは、0≦a≦2.0、0.5≦b≦2.0の範囲内の値である。)
(但し、式(C)中、M3は、コバルト、マグネシウム(Mg)、アルミニウム、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ジルコニウム(Zr)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。f、g、h、jおよびkは、0.8≦f≦1.2、0<g<0.5、0≦h≦0.5、g+h<1、−0.1≦j≦0.2、0≦k≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、fの値は完全放電状態における値を表している。)
(但し、式(D)中、M4は、コバルト、マンガン、マグネシウム、アルミニウム、ホウ素、チタン、バナジウム、クロム、鉄、銅、亜鉛、モリブデン、スズ、カルシウム、ストロンチウムおよびタングステンからなる群のうちの少なくとも1種を表す。m、n、pおよびqは、0.8≦m≦1.2、0.005≦n≦0.5、−0.1≦p≦0.2、0≦q≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、mの値は完全放電状態における値を表している。)
(但し、式(E)中、M5は、ニッケル、マンガン、マグネシウム、アルミニウム、ホウ素、チタン、バナジウム、クロム、鉄、銅、亜鉛、モリブデン、スズ、カルシウム、ストロンチウムおよびタングステンからなる群のうちの少なくとも1種を表す。r、s、tおよびuは、0.8≦r≦1.2、0≦s<0.5、−0.1≦t≦0.2、0≦u≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、rの値は完全放電状態における値を表している。)
(但し、式(F)中、M6は、コバルト、ニッケル、マグネシウム、アルミニウム、ホウ素、チタン、バナジウム、クロム、鉄、銅、亜鉛、モリブデン、スズ、カルシウム、ストロンチウムおよびタングステンからなる群のうちの少なくとも1種を表す。v、w、xおよびyは、0.9≦v≦1.1、0≦w≦0.6、3.7≦x≦4.1、0≦y≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、vの値は完全放電状態における値を表している。)
(但し、式(G)中、M7は、コバルト、マンガン、鉄、ニッケル、マグネシウム、アルミニウム、ホウ素、チタン、バナジウム、ニオブ(Nb)、銅、亜鉛、モリブデン、カルシウム、ストロンチウム、タングステンおよびジルコニウムからなる群のうちの少なくとも1種を表す。zは、0.9≦z≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、zの値は完全放電状態における値を表している。)
結着剤としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリアクリロニトリル(PAN)、スチレンブタジエンゴム(SBR)およびカルボキシメチルセルロース(CMC)などの樹脂材料、ならびにこれら樹脂材料を主体とする共重合体などから選択される少なくとも1種が用いられる。
導電剤としては、例えば、黒鉛、カーボンブラックまたはケッチェンブラックなどの炭素材料が挙げられ、それらのうちの1種または2種以上が混合して用いられる。また、炭素材料の他にも、導電性を有する材料であれば金属材料または導電性高分子材料などを用いるようにしてもよい。
負極22は、例えば、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、負極集電体22Aの片面のみに負極活物質層22Bを設けるようにしてもよい。負極集電体22Aは、例えば、銅箔、ニッケル箔またはステンレス箔などの金属箔により構成されている。
負極活物質としては、例えば、難黒鉛化性炭素、易黒鉛化性炭素、黒鉛、熱分解炭素類、コークス類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体、炭素繊維または活性炭などの炭素材料が挙げられる。このうち、コークス類には、ピッチコークス、ニードルコークスまたは石油コークスなどがある。有機高分子化合物焼成体というのは、フェノール樹脂やフラン樹脂などの高分子材料を適当な温度で焼成して炭素化したものをいい、一部には難黒鉛化性炭素または易黒鉛化性炭素に分類されるものもある。これら炭素材料は、充放電時に生じる結晶構造の変化が非常に少なく、高い充放電容量を得ることができると共に、良好なサイクル特性を得ることができるので好ましい。特に黒鉛は、電気化学当量が大きく、高いエネルギー密度を得ることができ好ましい。また、難黒鉛化性炭素は、優れたサイクル特性が得られるので好ましい。更にまた、充放電電位が低いもの、具体的には充放電電位がリチウム金属に近いものが、電池の高エネルギー密度化を容易に実現することができるので好ましい。
結着剤としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリアクリロニトリル、スチレンブタジエンゴムおよびカルボキシメチルセルロースなどの樹脂材料、ならびにこれら樹脂材料を主体とする共重合体などから選択される少なくとも1種が用いられる。
導電剤としては、正極活物質層21Bと同様の炭素材料などを用いることができる。
セパレータ23は、正極21と負極22とを隔離し、両極の接触による電流の短絡を防止しつつ、リチウムイオンを通過させるものである。セパレータ23は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンまたはポリエチレンなどの樹脂製の多孔質膜によって構成されており、これらの2種以上の多孔質膜を積層した構造とされていてもよい。中でも、ポリオレフィン製の多孔質膜は短絡防止効果に優れ、かつシャットダウン効果による電池の安全性向上を図ることができるので好ましい。特にポリエチレンは、100℃以上160℃以下の範囲内においてシャットダウン効果を得ることができ、かつ電気化学的安定性にも優れているので、セパレータ23を構成する材料として好ましい。他にも、化学的安定性を備えた樹脂を、ポリエチレンまたはポリプロピレンと共重合またはブレンド化した材料を用いることができる。あるいは、多孔質膜は、ポリプロピレン層と、ポリエチレン層と、ポリプロピレン層とを順次に積層した3層以上の構造を有していてもよい。
正極活物質層21A、負極活物質層22Bおよびセパレータ23に含浸される電解液は、溶媒と、この溶媒に溶解された電解質塩とを含んでいる。電解液が、電池特性を向上するために、公知の添加剤を含んでいてもよい。
電解質層27は、高分子化合物と、負極活物質と、電解液とを含んでいる。電解質層27が、絶縁性材料および導電助剤のうちの一方または両方をさらに含んでいてもよい。電解質層27が絶縁性材料をさらに含む場合には、電池の耐熱性を向上することができる。一方、電解質層27が導電助剤をさらに含む場合には、電解質層27の導電性を向上することができる。
高分子化合物は、物理的強度の高さおよび電気化学的に安定性の観点からすると、フッ素(F)を構成元素として含んでいることが好ましい。フッ素を構成元素として含む高分子化合物の種類は、フッ素を構成元素として含む重合体であれば、特に限定されない。中でも、高分子化合物は、フッ化ビニリデンを成分として含む重合体、より具体的にはフッ化ビニリデンの単独重合体および共重合体のうちのいずれか1種類または2種類以上を含んでいることが好ましい。優れた物理的強度および優れた電気化学的安定性が得られるからである。
負極活物質としては、上述の負極活物質層22Bに含まれる負極活物質と同様のものを例示することができる。なお、負極活物質は、上述の負極活物質層22Bに含まれる負極活物質として例示したものに限定されず、リチウムイオン電池などで一般的に用いられている負極活物質であれば、用いることができる。
電解質層27に保持されている電解液としては、正極21、負極22およびセパレータ23に含浸されている上述の電解液と同様のものを例示することができる。なお、電解液は、上述の電解液として例示したものに限定されず、リチウムイオン電池などで一般的に用いられている電解液であれば、用いることができる。
導電助剤は、粉末であり、例えば、電解質層27内に分散されている。導電助剤の種類は、導電性を有する材料であれば、特に限定されない。中でも、導電助剤は、炭素材料であることが好ましい。電気化学的に安定であると共に、高い電気伝導性を有するからである。
絶縁性材料は、粉末であり、例えば、電解質層27内に分散されている。絶縁性材料は、例えば、金属酸化物または金属窒化物などである。金属酸化物は、例えば、酸化アルミニウム(Al2O3)または酸化チタン(TiO2)などである。金属窒化物は、例えば、窒化アルミニウム(AlN)などである。
電解質層27の有無および構成などの確認方法は、以下の通りである。
この非水電解質電池は、完全充電時における開回路電圧(すなわち電池電圧)が、例えば、例えば2.80V以上6.00V以下または3.60V以上6.00V以下、好ましくは4.25V以上6.00V以下または4.20V以上4.50V以下、さらに好ましくは4.30V以上4.55V以下の範囲内になるように設計されていてもよい。完全充電時における開回路電圧が、例えば正極活物質として層状岩塩型リチウム複合酸化物などを用いた電池において4.25V以上とされる場合は、4.20Vの電池と比較して、同じ正極活物質であっても単位質量当たりのリチウムの放出量が多くなるので、それに応じて正極活物質と負極活物質との量が調整され、高いエネルギー密度が得られるようになっている。
上述の構成を有する電池では、充電を行うと、例えば、正極活物質層21Bからリチウムイオンが放出され、セパレータ23に含浸された電解液と電解質層27とを介して負極活物質層22Bに吸蔵される。また、放電を行うと、例えば、負極活物質層22Bからリチウムイオンが放出され、電解質層27とセパレータ23に含浸された電解液とを介して正極活物質層21Bに吸蔵される。
次に、本技術の第1の実施形態に係る電池の製造方法の一例について説明する。
第1の実施形態に係る電池では、負極22とセパレータ23との間に電解質層27が備えられている。これにより、充電時に負極22の表面においてリチウムが析出しても、放電時にそのリチウムが再溶解しやすくなるため、リチウムの析出が抑制される。したがって、負極22とセパレータ23との間に電解質層27が備えられていない場合と比較して、サイクル特性を向上することができる。
(変形例1)
図3Aに示すように、負極22とセパレータ23との間に電解質層27が設けられず、正極21とセパレータ23との間に電解質層28が設けられていてもよい。この場合、電解質層28は、正極21に隣接して設けられ、セパレータ23を介して負極22から離間して設けられている。
図3Bに示すように、負極22とセパレータ23との間に電解質層27が設けられると共に、正極21とセパレータ23との間に電解質層28が設けられていてもよい。この場合、電解質層27は負極21に隣接して設けられると共に、電解質層28は正極22に隣接して設けられる。
負極活物質に代えて導電助剤を含む電解質層を用いてもよい。この場合にも、負極活物質を含む電解質層を用いた場合と同質の効果、すなわちサイクル特性を向上できるという効果を得ることができる。但し、負極活物質を含む電解質層を用いた電池は、導電助剤を含む電解質層を用いた電池に比べて、より優れた効果を得ることができる。
[電池の構成]
以下、図4を参照しながら、本技術の第2の実施形態に係る電池の一構成例について説明する。この電池は、いわゆるラミネートフィルム型電池といわれるものであり、扁平型または角型の形状を有している。この電池は、正極リード31および負極リード32が取り付けられた巻回電極体30をフィルム状の外装部材40の内部に収容したものであり、小型化、軽量化および薄型化が可能となっている。
正極33は、正極集電体33Aの片面または両面に正極活物質層33Bが設けられた構造を有している。負極34は、負極集電体34Aの片面または両面に負極活物質層34Bが設けられた構造を有しており、負極活物質層34Bと正極活物質層33Bとが対向するように配置されている。正極集電体33A、正極活物質層33B、負極集電体34A、負極活物質層34Bおよびセパレータ35の構成は、それぞれ第2の実施形態における正極集電体21A、正極活物質層21B、負極集電体22A、負極活物質層22Bおよびセパレータ23と同様である。
電解質層36は、第1の実施形態に係る電解質層27である。電解質層37は、第1の実施形態の変形例1に係る電解質層28である。電解質層36、37は、いわゆるゲル状の電解質層であることが好ましい。ゲル状の電解質層層は高いイオン伝導率を得ることができると共に、電池の漏液を防止することができるからである。
次に、本技術の第3の実施形態に係る非水電解質二次電池の製造方法の一例について説明する。
第2の実施形態に係る電池では、負極34とセパレータ35との間に電解質層36が備えられていると共に、正極33とセパレータ35との間に電解質層37が備えられている。これにより、第1の実施形態の変形例2に係る電池と同様の効果を得ることができる。また、本技術の第2の実施形態に係る電池では、外装部材40としてラミネートフィルムを用いているため、充放電に伴う副生成物などによる電池膨れを抑制できるという効果も得られる。
(変形例1)
電解質層36、37のうち一方のみが負極活物質を含み、他方が負極活物質を含まないようにしてもよい。この場合、サイクル特性向上の観点からすると、電解質層36が負極活物質を含むことが好ましい。
電解質層36、37のうちの一方のみを設けるようにしてもよい。この場合、外装部材40を密封する前工程において、外装部材40内に電解液を注入して、その電解液を巻回電極体30に含浸させることが好ましい。
第3の実施形態では、第1または第2の実施形態に係る電池を備える電池パックおよび電子機器について説明する。
以下、図6を参照して、本技術の第3の実施形態に係る電池パック300および電子機器400の一構成例について説明する。電子機器400は、電子機器本体の電子回路401と、電池パック300とを備える。電池パック300は、正極端子331aおよび負極端子331bを介して電子回路401に対して電気的に接続されている。電子機器400は、例えば、ユーザにより電池パック300を着脱自在な構成を有している。なお、電子機器400の構成はこれに限定されるものではなく、ユーザにより電池パック300を電子機器400から取り外しできないように、電池パック300が電子機器400内に内蔵されている構成を有していてもよい。
電子回路401は、例えば、CPU、周辺ロジック部、インターフェース部および記憶部などを備え、電子機器400の全体を制御する。
電池パック300は、組電池301と、充放電回路302とを備える。組電池301は、複数の二次電池301aを直列および/または並列に接続して構成されている。複数の二次電池301aは、例えばn並列m直列(n、mは正の整数)に接続される。なお、図6では、6つの二次電池301aが2並列3直列(2P3S)に接続された例が示されている。二次電池301aとしては、第1または第2の実施形態に係る電池が用いられる。
上述の第3の実施形態では、電池パック300が、複数の二次電池301aにより構成される組電池301を備える場合を例として説明したが、電池パック300が、組電池301に代えて1つの二次電池301aを備える構成を採用してもよい。
第4の実施形態では、第1または第2の実施形態に係る電池を蓄電装置に備える蓄電システムについて説明する。この蓄電システムは、およそ電力を使用するものである限り、どのようなものであってもよく、単なる電力装置も含む。この電力システムは、例えば、スマートグリッド、家庭用エネルギー管理システム(HEMS)、車両など含み、蓄電も可能である。
以下、図7を参照して、第4の実施形態に係る蓄電システム(電力システム)100の構成例について説明する。この蓄電システム100は、住宅用の蓄電システムであり、火力発電102a、原子力発電102b、水力発電102cなどの集中型電力系統102から電力網109、情報網112、スマートメータ107、パワーハブ108などを介し、電力が蓄電装置103に供給される。これと共に、家庭内発電装置104などの独立電源から電力が蓄電装置103に供給される。蓄電装置103に供給された電力が蓄電される。蓄電装置103を使用して、住宅101で使用する電力が給電される。住宅101に限らずビルに関しても同様の蓄電システムを使用できる。
第5の実施形態では、第1または第2の実施形態に係る電池を備える電動車両について説明する。
図8を参照して、本技術の第5の実施形態に係る電動車両の一構成について説明する。このハイブリッド車両200は、シリーズハイブリッドシステムを採用するハイブリッド車両である。シリーズハイブリッドシステムは、エンジンで動かす発電機で発電された電力、あるいはそれをバッテリーに一旦貯めておいた電力を用いて、電力駆動力変換装置203で走行する車である。
(正極の作製工程)
正極を次にようにして作製した。まず、正極活物質としてリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)96質量部と、正極結着剤としてポリフッ化ビニリデン3質量部と、正極導電剤としてカーボンブラック1質量部とを混合して、正極合剤とした。このポリフッ化ビニリデンの重量平均分子量は、約500000であり、以下においても、同様である。次に、有機溶剤としてN−メチル−2−ピロリドンに正極合剤を分散させて、ペースト状の正極合剤スラリーとした。次に、コーティング装置を用いて正極集電体(20μm厚の帯状アルミニウム箔)の両面に正極合剤スラリーを塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させて、正極活物質層を形成した。最後に、ロールプレス機を用いて正極活物質層を圧縮成型した。
負極を次のようにして作製した。まず、負極活物質として黒鉛粉末90質量部と、負極結着剤としてポリフッ化ビニリデン10質量部とを混合して、負極合剤とした。次に、有機溶剤としてN−メチル−2−ピロリドンに負極合剤を分散させて、ペースト状の負極合剤スラリーとした。次に、コーティング装置を用いて負極集電体(15μm厚の帯状電解銅箔)の両面に負極合剤スラリーを塗布したのち、その負極合剤スラリーを乾燥させて、負極活物質層を形成した。最後に、ロールプレス機を用いて負極活物質層を圧縮成型した。
負極側のゲル状電解質層を次のようにして作製した。まず、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)をEC:PC=50:50の質量比で混合して混合溶媒を調製した後、この混合溶媒に六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を1.0mol/kgの割合で溶解して電解液を調製した。次に、高分子化合物としてポリフッ化ビニリデン(PVDF)と、負極活物質として人造黒鉛粉末と、電解液と、希釈溶剤としてジメチルカーボネート(DMC)とを、PVDF:人造黒鉛粉末:電解液:DMC=4:7:50:50の質量比で混合し、撹拌、溶解させてゾル状の電解質溶液である前駆溶液(以下「活物質含有溶液」という。)を調製した。
正極側のゲル状電解質層を次のようにして作製した。すなわち、負極活物質を混合せずに調整した前駆溶液(以下「活物質非含有溶液」という。)を用いること、および調製した活物質非含有溶液を負極の両面に代えて正極の両面に塗布すること以外は、負極側のゲル状電解質層の形成工程と同様にして、負極活物質を含まないゲル状電解質層を形成した。
ラミネートフィルム型電池を次のようにして作製した。まず、正極集電体にアルミニウム製の正極リードを溶接すると共に、負極集電体に銅製の負極リードを溶接した。次に、正極側のゲル状電解質層が両面に形成された正極と、負極側のゲル状電解質層が両面に形成された負極とをセパレータ(23μm厚の微孔性ポリプロピレンフィルム)を介して積層させた。次に、正極、負極およびセパレータを長手方向に巻回させて、巻回電極体を形成した。その後、巻回電極体の最外周部に保護テープを貼り付けた。
負極側のゲル状電解質層の形成工程において、活物質非含有溶液を用いて負極側のゲル状電解質層を作製すること、および正極側のゲル状電解質層の形成工程において、活物質含有溶液を用いて正極側のゲル状電解質層を作製すること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状電解質層の形成工程において、負極活物質として天然黒鉛粉末を用いること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状電解質層の形成工程において、負極活物質としてチタン酸リチウム粉末を用いること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状電解質層の形成工程において、負極活物質としてシリコン酸化物(SiOx)粉末を用いること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状電解質層の形成工程において、負極活物質としてシリコン合金粉末を用いること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
正極側のゲル状電解質層の形成工程において、負極活物質としてチタン酸リチウム粉末を用いること以外は実施例2と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状電解質層の形成工程において、負極活物質としてチタン酸リチウム粉末を含む活物質含有溶液を用いて正極側のゲル状電解質層を作製すること以外は実施例7と同様にして電池を得た。
負極の作製工程において、負極活物質としてケイ素粉末を用いること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
負極の作製工程において、負極活物質としてケイ素粉末および黒鉛粉末を用いること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
負極の作製工程において、負極活物質としてスズ粉末を用いること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
(正極および負極の作製工程)
実施例1と同様にして正極および負極を作製した。
負極側の高分子層を次のようにして作製した。まず、電解液を混合しないこと以外は実施例1と同様にして負極活物質含有溶液を調製した。次に、調製した活物質含有溶液をセパレータの負極に対向する側の面に塗布したのち、その溶液を乾燥させて、希釈溶剤を除去し、負極活物質を含む高分子層を形成した。
正極側の高分子層を次のようにして作製した。すなわち、負極活物質を混合せずに調整した活物質非含有溶液を用いること、および調製した活物質非含有溶液をセパレータの正極に対向する側の面に塗布すること以外は、負極側の高分子層の形成工程と同様にして、負極活物質を含まない高分子層を形成した。
ラミネートフィルム型電池を次のようにして作製した。まず、上述ようにして得られたセパレータを介して正極と負極とを積層させること以外は実施例1と同様にして巻回電極体を形成した。次に、巻回電極体を挟むように外装部材を折り返したのち、一辺を除く外周縁部を熱融着して、開口を有する袋状とた。この際、正極リードと外装部材との間に密着フィルムを挿入すると共に、負極リードと外装部材との間に密着フィルムを挿入した。次に、この開口を介して外装部材の内部に電解液を注入して、その電解液を巻回電極体に含浸させ、減圧環境中において外装部材の残りの一辺を熱融着した。なお、セパレータの両面に設けられた高分子層は、電解液の注入により高分子化合物(PVDF)が膨潤してゲル状電解質層となった。以上により、目的とするラミネートフィルム型電池が得られた。
負極側のゲル状電解質層の形成工程において、高分子化合物としてポリフッ化ビニリデン(PVDF)と、負極活物質として人造黒鉛粉末と、絶縁性材料としてアルミナ粉末と、電解液と、希釈溶剤としてジメチルカーボネート(DMC)とを、PVDF:人造黒鉛粉末:アルミナ粉末:電解液:DMC=4:3.5:3.5:50:50の質量比で混合し、撹拌、溶解させて活物質含有溶液を調製すること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状活物質層の形成工程において、活物質非含有溶液を用いて負極側のゲル状電解質層を形成すること以外は実施例1と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状活物質層の形成工程において、活物質非含有溶液を用いて負極側のゲル状電解質層を形成すること以外は実施例9と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状活物質層の形成工程において、活物質非含有溶液を用いて負極側のゲル状電解質層を形成すること以外は実施例10と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状活物質層の形成工程において、活物質非含有溶液を用いて負極側のゲル状電解質層を形成すること以外は実施例11と同様にして電池を得た。
負極側のゲル状活物質層の形成工程において、負極活物質として人造黒鉛を用いること、および正極側のゲル状活物質層の形成工程において、負極活物質として人造黒鉛を用いること以外は実施例8と同様にして電池を得た。
正極側の高分子層の形成工程において、活物質非含有溶液に代えて活物質含有溶液を用いて正極側の高分子層を形成すること以外は実施例12と同様にして電池を得た。なお、活物質含有溶液としては、正極側の高分子層の形成工程と同様のものを用いた。
正極側電解質層の形成工程において、負極活物質を混合せずに調製した活物質非含有量溶液を用いること以外は実施例13と同様にして電池を得た。
上述のようにして得られた電池のサイクル特性を次のようにして評価した。
まず、電池状態を安定化させるために、常温環境中(23℃)において電池を1サイクル充放電させた。次に、低温環境中(0℃)において電池を1サイクル充放電させて、2サイクル目の放電容量および電池厚みを測定した。次に、同環境中(0℃)においてサイクル数の合計が200サイクルに到達するまで電池を繰り返して充放電させて、200サイクル目の放電容量および電池厚みを測定した。次に、上記放電容量の測定結果から、容量維持率(%)=(200サイクル目の放電容量/2サイクル目の放電容量)×100を算出した。また、上記厚みの測定結果から、厚み変化(%)=((200サイクル目の
電池厚み)−(2サイクル目の電池厚み))/(2サイクル目の電池厚み)×100を算出した。
負極活物質としてチタン酸リチウムや酸化ケイ素などの金属酸化物、シリコン合金などの金属を含むゲル状電解質層を用いた電池(実施例4〜6)でも、負極活物質として黒鉛を用いた電池(実施例1、3)と同様にサイクル維持率を向上し、かつ厚み変化も抑制することができる。
負極活物質を含むゲル状電解質層を正極側に備えている電池(実施例2、7)でも、そのようなゲル状電解質層を負極側に備えている電池(実施例1、4)と同様にサイクル維持率を向上し、かつ厚み変化も抑制することができる。これは、低温サイクル時に正極活物質が孤立し難くなり電気伝導性の低下が抑制されたことと、低温サイクル時にLiの析出が抑制されたことによるものである。
セパレータに活物質含有溶液を塗布してゲル状電解質層を形成した電池(実施例13)でも、正極または負極に活物質含有溶液を塗布してゲル状電解質層を形成した電池(実施例1、2)と同様にサイクル維持率を向上し、かつ厚み変化も抑制することができる。
負極活物質として金属酸化物(チタン酸リチウム)を含むゲル状電解質層を負極側および正極側の両方に形成した電池(実施例8)は、負極活物質として金属酸化物を含むゲル状電解質層を正極側または負極側に形成した電池(実施例4、7)と同様に、サイクル維持率を向上し、かつ厚み変化も抑制することができる。一方、負極活物質として炭素材料(黒鉛)を含むゲル状電解質層を負極側および正極側の両方に形成した電池(比較例5、6)は、正極−負極間がショートしてしまうため、電池の充放電ができなくなる。負極活物質として金属酸化物(チタン酸リチウム)を含むゲル状電解質層を負極側および正極側の両方に形成した電池ではショートが発生しないのは、金属酸化物(チタン酸リチウム)は炭素材料(黒鉛)に比べて貴な電位を示すことと関係があるものと考えられる。
(1)
正極と、
負極と、
負極活物質を含む電解質層と
を備える電池。
(2)
前記電解質層は、電解液と高分子化合物とを含み、
前記電解液は、前記高分子化合物により保持されている(1)に記載の電池。
(3)
前記高分子化合物は、フッ素を含む高分子化合物である(2)に記載の電池。
(4)
前記電解質層に含まれる負極活物質と前記負極に含まれる負極活物質とは、組成が異なる(1)から(3)のいずれかに記載の電池。
(5)
前記電解質層は、絶縁性材料および導電助剤のうちの少なくとも1種をさらに含んでいる(1)から(4)のいずれかに記載の電池。
(6)
前記負極活物質は、炭素材料、金属、半金属、金属酸化物、半金属酸化物および高分子化合物のうちの少なくとも1種を含む(1)から(5)のいずれかに記載の電池。
(7)
前記負極活物質は、炭素材料、ケイ素(Si)、スズ(Sn)およびチタン酸リチウムのうちの少なくとも1種を含む(1)から(5)のいずれかに記載の電池。
(8)
前記負極活物質は、炭素材料を含み、
前記炭素材料は、比表面積が0.1m2/g以上50m2/g以下の黒鉛である(1)から(5)のいずれかに記載の電池。
(9)
前記電解質層は、前記正極および前記負極の一方の電極に隣接し、他方の電極から離間している(1)から(8)のいずれかに記載の電池。
(10)
前記電解質層は、前記正極に隣接する第1電解質層と、前記負極に隣接する第2電解質層とを備え、
前記第1電解質層および前記第2電解質層の一方が、前記負極活物質を含む(1)から(8)のいずれかに記載の電池。
(11)
前記電解質層は、前記正極に隣接する第1電解質層と、前記負極に隣接する第2電解質層とを備え、
前記第1電解質層および前記第2電解質層の両方が、前記負極活物質を含み、
前記負極活物質は、金属酸化物を含む(1)から(5)のいずれかに記載の電池。
(12)
前記金属酸化物は、チタン酸リチウムである(11)に記載の電池。
(13)
セパレータをさらに備え、
前記電解質層は、前記負極と前記セパレータとの間、または前記負極と前記セパレータとの間に設けられている(1)から(9)のいずれかに記載の電池。
(14)
セパレータをさらに備え、
前記電解質層は、前記セパレータ、前記正極または前記負極上に形成されている(1)から(13)のいずれかに記載の電池。
(15)
前記負極活物質が、前記電解質層に分散されている(1)から(13)のいずれかに記載の電池。
(16)
(1)から(15)のいずれかに記載の電池と、
前記電池を制御する制御部と、
を備える電池パック。
(17)
(1)から(15)のいずれかに記載の電池を備え、
前記電池から電力の供給を受ける電子機器。
(18)
(1)から(15)のいずれかに記載の電池と、
前記電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と、
前記電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置と
を備える電動車両。
(19)
(1)から(15)のいずれかに記載の電池を備え、
前記電池に接続される電子機器に電力を供給する蓄電装置。
(20)
(1)から(15)のいずれかに記載の電池を備え、
前記電池から電力の供給を受ける電力システム。
12、13 絶縁板
14 電池蓋
15 安全弁機構
15A ディスク板
16 熱感抵抗素子
17 ガスケット
20 巻回電極体
21、33 正極
21A、33A 正極集電体
21B、33B 正極活物質層
22、34 負極
22A、34A 負極集電体
22B、34B 負極活物質層
23、35 セパレータ
24 センターピン
25、31 正極リード
26、32 負極リード
27、28 電解質層
30 巻回電極体
36、37 電解質層
38 保護テープ
40 外装部材
41 密着フィルム
100 蓄電システム
200 ハイブリッド車両
300 電池パック
400 電子機器
Claims (20)
- 正極と、
負極と、
負極活物質を含む電解質層と
を備える電池。 - 前記電解質層は、電解液と高分子化合物とを含み、
前記電解液は、前記高分子化合物により保持されている請求項1に記載の電池。 - 前記高分子化合物は、フッ素を含む高分子化合物である請求項2に記載の電池。
- 前記電解質層に含まれる負極活物質と前記負極に含まれる負極活物質とは、組成が異なる請求項1に記載の電池。
- 前記電解質層は、絶縁性材料および導電助剤のうちの少なくとも1種をさらに含んでいる請求項1に記載の電池。
- 前記負極活物質は、炭素材料、金属、半金属、金属酸化物、半金属酸化物および高分子化合物のうちの少なくとも1種を含む請求項1に記載の電池。
- 前記負極活物質は、炭素材料、ケイ素(Si)、スズ(Sn)およびチタン酸リチウムのうちの少なくとも1種を含む請求項1に記載の電池。
- 前記負極活物質は、炭素材料を含み、
前記炭素材料は、比表面積が0.1m2/g以上50m2/g以下の黒鉛である請求項1に記載の電池。 - 前記電解質層は、前記正極および前記負極の一方の電極に隣接し、他方の電極から離間している請求項1に記載の電池。
- 前記電解質層は、前記正極に隣接する第1電解質層と、前記負極に隣接する第2電解質層とを備え、
前記第1電解質層および前記第2電解質層の一方が、前記負極活物質を含む請求項1に記載の電池。 - 前記電解質層は、前記正極に隣接する第1電解質層と、前記負極に隣接する第2電解質層とを備え、
前記第1電解質層および前記第2電解質層の両方が、前記負極活物質を含み、
前記負極活物質は、金属酸化物を含む請求項1に記載の電池。 - 前記金属酸化物は、チタン酸リチウムである請求項11に記載の電池。
- セパレータをさらに備え、
前記電解質層は、前記負極と前記セパレータとの間、または前記負極と前記セパレータとの間に設けられている請求項1に記載の電池。 - セパレータをさらに備え、
前記電解質層は、前記セパレータ、前記正極または前記負極上に形成されている請求項1に記載の電池。 - 前記負極活物質が、前記電解質層に分散されている請求項1に記載の電池。
- 請求項1に記載の電池と、
前記電池を制御する制御部と、
を備える電池パック。 - 請求項1に記載の電池を備え、
前記電池から電力の供給を受ける電子機器。 - 請求項1に記載の電池と、
前記電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と、
前記電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置と
を備える電動車両。 - 請求項1に記載の電池を備え、
前記電池に接続される電子機器に電力を供給する蓄電装置。 - 請求項1に記載の電池を備え、
前記電池から電力の供給を受ける電力システム。
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