JP2016066550A - 全固体二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の全固体二次電池は、固体電解質層と、前記固体電解質層を挟む正極集電極及び負極集電極と、前記負極集電極及び正極集電極にそれぞれ接続する外部電極と、を備える。固体電解質層はLi、Al、Ti及びPを含むNASICON構造をもつ層を有する(この層を「第1の層」と称する。)。さらに固体電解質層はTiを含まずにLi、Al、M(但し、MはGe又はZrである。)及びPを含むNASICON構造をもつ層である(この層を「第2の層」と称する)。 第2の層は好ましくはLi1+αAlαM2−α(PO4)3で表される組成をもつ。ここで、αは好ましくは0.1〜0.7である。
第1の層は好ましくはLi1+βAlβTi2−β(PO4)3で表される組成をもつ。ここでβは好ましくは0.1〜0.7である。上述のαとβについてβ/αは好ましくは0.5〜1.5である。
好適態様によれば、第2の層が上記組成を有しており、焼結性が高く、緻密化が達せられる。さらなる好適態様によれば、第1の層が上記組成を有し、β/αが所定範囲にあり、デラミネーションが抑制され、第1の層と第2の層との間でのイオン伝導性が低下しにくい。
図2(B)の積層構造を持つ全固体二次電池を製造した。各層の焼成前の前駆体の詳細は紙面上から順に以下のとおりである。
正極集電体39・・・Pd層
正極34・・・LiCoPO4(正極活物質)(以下、LCPとも記載する。)、LATP及びPd(導電助剤)の混合物を含むグリーンシート5層
固体電解質層の一部(LATP層33)・・・LATPを含むグリーンシート20層
固体電解質層の「第2の層」(LAGP層32)・・・LAGPを含むグリーンシート5層
固体電解質層の「第1の層」兼負極(LATP層31)・・・LATPを含むグリーンシート20層
負極集電体38・・・Pd層
図2(C)の積層構造を持つ全固体二次電池を製造した。各層の焼成前の前駆体の詳細は紙面上から順に以下のとおりである。
正極集電体49・・・Pd層
正極43・・・LiCoPO4(正極活物質)、LATP及びPd(導電助剤)の混合物を含むグリーンシート5層
固体電解質層の「第2の層」(LAGP層42)・・・LAGPを含むグリーンシート25層
固体電解質層の「第1の層」兼負極(LATP層41)・・・LATPを含むグリーンシート20層
負極集電体48・・・Pd層
図2(D)の積層構造を持つ全固体二次電池を製造した。すなわち、実施例1におけるLAGP層32を、LAZP層52に置き換えた。
図2(E)の積層構造を持つ全固体二次電池を製造した。すなわち、実施例2におけるLAGP層42を、LAZP層62に置き換えた。
図3(A)の積層構造を持つ全固体二次電池を製造した。各層の焼成前の前駆体の詳細は紙面上から順に以下のとおりである。
正極集電体79・・・Pd層
正極72・・・LiCoPO4(正極活物質)、LATP及びPd(導電助剤)の混合物を含むグリーンシート5層
負極兼固体電解質層(LATP層71)・・・LATPを含むグリーンシート45層
負極集電体78・・・Pd層
図3(B)の積層構造を持つ全固体二次電池を製造した。すなわち、比較例1におけるLATP層71を、LAGP層81に置き換えた。
図3(C)の積層構造を持つ全固体二次電池を製造した。すなわち、比較例1におけるLATP層71を、LAZP層91に置き換えた。
正極用のグリーンシートは、14.9重量部のLiCoPO4、23.6重量部のLATP及び61.5重量部のPd(導電助剤)の混合物を含む(グリーンシート1枚当たりの焼成後の目標厚みは9μmである)。正極に含まれるLATPは、Li1+βAlβTi2−β(PO4)3である(βは0.3)。
固体電解質層用のLATPグリーンシートは、Li1+βAlβTi2−β(PO4)3を含む(βは0.3)。(グリーンシート1枚当たりの焼成後の目標厚みは12μmである)。
固体電解質層用のLAGPグリーンシートは、Li1+αAlαGe2−α(PO4)3を含む(αは0.3)。(グリーンシート1枚当たりの焼成後の目標厚みは12μmである)。
固体電解質層用のLAZPグリーンシートは、Li1+αAlαZr2−α(PO4)3を含む(αは0.3)。(グリーンシート1枚当たりの焼成後の目標厚みは12μmである)。
負極兼固体電解質層用のLATPグリーンシートは、Li1+βAlβTi2−β(PO4)3を含む(βは0.3)。(グリーンシート1枚当たりの焼成後の目標厚みは12μmである)。
実施例1〜4においてβ/αは1である。
実施例1 100、 100、 100、 100、 100、 100
実施例2 87、 98、 89、 99、 88、 97
実施例3 79、 99、 83、 97、 81、 98
実施例4 70、 95、 73、 96、 76、 99
比較例1 110、 102、 69、 72、 49、 13
比較例2 −、 −、 −、 −、 −、 −
比較例3 −、 −、 −、 −、 −、 −
上記記載において、「W25℃」は25℃における初回放電容量の相対値、「C25℃」は25℃における初回クーロン効率の相対値、「W120℃」は120℃における初回放電容量の相対値、「C120℃」は120℃における初回クーロン効率の相対値、「W180℃」は180℃における初回放電容量の相対値、「C180℃」は180℃における初回クーロン効率の相対値を、それぞれ意味する。
11・13 LATP層
12 LAMP層
14 正極
Claims (3)
- 固体電解質層と、前記固体電解質層を挟む正極集電体及び負極集電体と、前記負極集電体及び正極集電体にそれぞれ接続する外部電極と、を備え
前記固体電解質層はLi、Al、Ti及びPを含むNASICON構造をもつ第1の層を有し、かつ
Tiを含まずにLi、Al、M(但し、MはGe又はZrである。)及びPを含むNASICON構造をもつ第2の層を有する、全固体二次電池。 - 前記第2の層はLi1+αAlαM2−α(PO4)3で表される組成をもつ(但し、αは0.1〜0.7である。)、請求項1記載の全固体二次電池。
- 前記第1の層はLi1+βAlβTi2−β(PO4)3で表される組成をもち(但し、βは0.1〜0.7である。)、前記αとβについてβ/αが0.5〜1.5である請求項2記載の全固体二次電池。
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