JP2013504168A - 内部に少なくとも１つの機能勾配を有する電極を作るための方法とシステムおよびそれから得られるデバイス - Google Patents

内部に少なくとも１つの機能勾配を有する電極を作るための方法とシステムおよびそれから得られるデバイス Download PDF

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Abstract

本明細書に開示される発明は、内部に少なくとも１つの機能勾配を有する電極を得るための方法及び装置を提供する。多くの実施形態において、電極は複数の層を有する電極マトリックスを備えており、層の少なくとも２つは、組成、構造、または、組織において、機能的に異なっている。アレイ形成機およびテスターを含むハイスループットスクリーニング電極装置が開示されている。本明細書に開示される方法および装置に起因する電極とバッテリセルも同様に開示されている。方法、装置、その結果として得られる電極とセルデバイスは、いくつかの実施形態において、理想的にはリチウムイオン電池での使用に適している。
【選択図】図８

Description

関連出願のクロスリファレンス
適用なし。
政府援助研究または開発に関する声明
適用なし。
共同研究契約の当事者の名称
適用なし。
配列表
適用なし。
発明の技術分野
本発明は、一般的にバッテリ電極の製造の分野に関し、好ましくはリチウムイオンバッテリ電極製造に関する。本発明は、一般的にはエネルギー貯蔵の分野に関係し、電池、リチウムイオン（Li-ion）電池、高度な車両技術、および外国の石油製品への国家の依存の低減に関係する。本発明は、また、基板の表面にコーティングまたはコーティングを適用するための製造システムに関する。本発明は、さらに、エネルギー効率の分野、および環境保護に関する。
リチウムイオン電池は、今日のハイテク世界において重要な役割を果たしている。新たな市場に到達し、リチウムイオン電池は、従来の鉛酸、ニッケル・金属水素化物、またはニッケルカドミウム電池に比べて、比較的軽量でコンパクトなフォーマットで高エネルギー容量／高出力で有望である。
充電式電池として知られている二次電池は、一般的に以下の８つの構成を備えている：１）陰極電流コレクタ；２）陰極電流コレクタと電気的に導通する陰極；３）陽極電流コレクタ；４）陽極電流コレクタと電気的に導通する陽極；５）陽極および陰極との間に位置し、両者の間の直接接触を防止するためのセパレータであって、イオン透過性と非導電性であるセパレータ；６）電解質塩；７）電解質塩を溶媒和できる溶媒；および８）前述の７つの部分を含むとともに保護するためのハウジング。リチウムイオン電池は、携帯型電子機器やハンドヘルドパワーツールとして大変好評である。リチウムイオン電池への関心の高まりは、車両の燃料効率を改善することにより石油の国外資源における放出および依存を減らすために、輸送業界で浮上している。リチウムイオン電池は、典型的には、陰極と陽極の材料でアルミニウムと銅の箔をそれぞれ被覆することによって製造されている。セルを形成するために、電極は、セパレータに面する陰極と陽極材料と、およびそれらの間のセパレータと、結合される。セパレータは、一般的にイオン多孔質で非導電性である１つまたは３つの層のポリマーシートである。電極は接触してはならず、そうしないと、電極間の電気的短絡が潜在的に発生し、熱暴走の結果となる。
先行技術の電極は、活性物質粒子、導電性粒子、および必要に応じて、バインダーポリマーを備える均質なマトリックスである。粒子と他の成分は溶媒中でブレンドされスラリーを形成する。スラリーは、その後、多くの場合ロールツーロールコーティングプロセスによって、支持体上一般的には電流コレクタ箔上に被覆される。ポピュラーなコーティングプロセスはドクターブレードコーティングを含み、ドクターブレードコーティングでは、ブレードが、それが通常ドクターブレードの長さに対し垂直に移動するように、支持体材料から所定の距離に維持されている。スラリーはドクターブレードの上流側に供給され、支持体材料は、ドクターブレードが移動することにより、支持体材料の表面までのドクターブレードの距離に相関する材料の厚さとなる。
ドクターブレードを使用しての複数回コーティング工程は、層間剥離が発生して不規則なコーティング厚となるため、通常、先行技術の電極は単一のコーティング工程でコーティングされる。その結果として得られる電極は、電極の厚さ全体に均一な組成を持っている。
蓄電池の容量は、電極支持体の正方形単位面積当たりに塗布されたコーティングの量に、大部分は依存している。コーティングの密度は、しばしば、堆積および乾燥後の電極をカレンダーさせることによって増加する。電極が１つの工程で作られるため、先行技術の電極全体の厚さは、そのため圧縮力と同じ量に支配される。
先行技術の電極およびそれから生じるセルは制限を有しており、電極密度は電極支持体の表面に対する電極の上部と下部領域の間の密度の妥協となる。先行技術の電極は、電極の異なる領域における高密度化に対し最適化されていない。また、先行技術の電極は単一のスラリーからキャストされているため、異なる領域で電極の組成は均一である。さらに、先行技術の電極は、電極の異なる領域で組成に対し最適化されていない。領域はｘ、ｙまたはｚ軸、または、それらの任意の組み合わせに沿って分布することができる。従って、電極内のｘ、ｙおよびｚの次元のいずれかまたは組合せにおいて、電極内の異なる領域間でここに開示された他のパラメータと同様に、限定するものではないが、電極の組成、構造、組織を含む上述したパラメータの最適化に起因する改良された性能を有する電極およびそれから生じる電極の製造方法の必要性がある。この目的のために、電極内のｘ、ｙおよびｚの次元のいずれかまたは組合せにおいて、電極内の異なる領域間でここに開示された他のパラメータと同様に、電極組成、構造、組織の違いを有する電極をスクリーニングするためのハイスループットスクリーニング方法および装置の必要性もある。
本発明は、電極内のｘ、ｙおよびｚの次元のいずれかまたは組合せにおいて、電極内の異なる領域間で、最適化された電極の組成、構造、組織に起因する改良された性能を有する電極を製造するための方法および装置を提供する。本発明は、さらに、電極内のｘ、ｙおよびｚの次元のいずれかまたは組合せにおいて、電極内の異なる領域間でここに開示された他のパラメータと同様に、電極組成、構造、組織の違いを有する電極をスクリーニングするためのハイスループットスクリーニング方法および装置を提供する。
本発明は、一態様において、各層が可逆的にイオンを格納することができる活性物質粒子及び導電性粒子を含み、複数層の少なくとも１つの層は機能的に異なっている少なくとも１つの他の層を有する、複数層を具える電極を提供する。いくつかの実施形態において、層の間の機能的な違いは、それぞれの層の成分の組成、構造、および、組織の差である。
好ましい実施形態において、導電性粒子は、バッキーボール；バックミンスターフラーレン；カーボン；カーボンブラック；ケッチェンブラック；カーボンナノ構造体；カーボンナノチューブ；カーボンナノボール；カーボンファイバ；グラファイト；グラフェン；グラファイトシート；グラファイトナノ粒子、および、ジャガイモ形状のグラファイトの１つあるいは組合せ、を含むことができる。いくつかの実施形態において、機能的な違いは、組成の違い、組織の違い、構造の違い、組成の違いと構造の違い、組成の違いと組織の違い、構造の違いと組織の違い、組成の違いと構造上の違いと組織の違い、の１つあるいは組合せを具えることができる。
いくつかの実施形態において、少なくとも１つの層は、少なくとも１つの他の層よりも大きい電気インピーダンス、または、少なくとも１つの他の層より大きい電気抵抗、またはそれらの両者を持つことができる。いくつかの実施形態において、少なくとも１つの層は少なくとも１つの他の層よりもイオン透過性がある。
いくつかの実施形態において、少なくとも１つの層は少なくとも１つの他の層よりもイオンストレージ容量を持つことができる。いくつかの実施形態において、電極は、さらに、複数の層の少なくとも２つを含むことができ、少なくとも１つの層は少なくとも１つの他の層よりも多くのバインダーポリマーを含むことができる。いくつかの実施形態において、少なくとも１つの層は少なくとも１つの他の層よりも導電性粒子を含むことができ、または、少なくとも１つの層は少なくとも１つの他の層よりも活性物質粒子を含むことができ、または、両者を含むことができる。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子はリチウムを含むことができ、または、活性物質粒子は非リチウム金属を含むことができ、または、活性物質粒子はリチウムと非リチウム金属の両者を含むことができる。いくつかの実施形態において、非リチウム金属は、アルミニウム；クロム；コバルト；鉄；ニッケル；マグネシウム；マンガン；モリブデン；チタンおよびバナジウムの１つあるいは組合せである。いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、アルミニウム；クロム；コバルト；鉄；ニッケル；マグネシウム；マンガン；モリブデン；チタン；およびバナジウム：からなる群から選択される金属の酸化物を含むことができる。非常に好ましい実施態様において、活性物質は、さらに、リン酸鉄またはリン酸鉄リチウムを含んでいる。いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、リチウムイオン二次電池に用いられる従来の正極活性物質を含むことができる。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子はリチウム遷移金属リン酸化合物を含むことができ、または、活性物質粒子はＬｉＣｏＯ２を含むことができ、ここで、活性物質粒子はＬｉＮｉＯ２を含むことができ、または、活性物質粒子はＬｉＭｎ２Ｏ４を含むことができ、またはそれらの組み合わせを含むことができる。いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、金属、メタロイド、及び、ハロゲンからなる群から選択された材料をドープしたリチウム遷移金属リン酸化合物を含むことができる。いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、オリビン構造ＬｉＭＰＯ４を含むことができ、ここでＭは、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、および、ニッケルからなる金属の群から選択される。いくつかの実施形態において、オリビン構造ＬｉＭＰＯ４化合物は欠陥を有するリチウムサイトを有することができ、この欠陥は金属または半金属の添加により補償される。いくつかの実施形態において、オリビン構造ＬｉＭＰＯ４化合物は金属のサイトでドープされていてもよい。いくつかの実施形態おいて、オリビン構造ＬｉＭＰＯ４化合物は酸素サイトでドープされることがあり、酸素サイトの欠陥はハロゲンを添加することによって補償される。
いくつかの実施形態において、少なくとも１つの層は、１０ｍ２／ｇ以上である窒素吸着ブルナウアー・エメット・テラー（ＢＥＴ）方法による表面積を有する活性物質粒子を備えここで、活性物質粒子はＢＥＴ２０ｍ２／ｇ以上である窒素吸着ＢＥＴ方法による表面積を有し、またはここで、活性物質粒子はＢＥＴ１０ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ＢＥＴ方法による表面積を有し、またはここで、活性物質粒子はＢＥＴ１５ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ＢＥＴ方法による表面積を有し、またはここで、活性物質粒子はＢＥＴ２０ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ＢＥＴ方法による表面積を有し、またはここで、活性物質粒子はＢＥＴ３０ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ＢＥＴ方法による表面積を有する。
いくつかの実施形態において、活性物質は、カーボン；グラファイト；グラファイト被覆グラファイト；グラフェン；メソカーボンマイクロビーズ；カーボンナノチューブ；シリコン；多孔質シリコン；ナノ構造のシリコン；ナノメートルスケールのシリコン；マイクロメートルスケールのシリコン；シリコンを含む合金；カーボン被覆されたシリコン；カーボンナノチューブ被覆されたシリコン；スズ；スズを含む合金；メソカーボンマイクロビーズ、および、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２からなる群から選択された負極活性物質を含む。
いくつかの実施形態において、層は以下の数値からなる厚さの群から選択された平均厚さを有することができる：約１μｍ；約２μｍ；約３μｍ；約４μｍ；約５μｍ；約６μｍ；約７μｍ；約８μｍ；約９μｍ；約１０μｍ；約１１μｍ；約１２μｍ；約１３μｍ；約１４μｍ；約１５μｍ；約１６μｍ；約１７μｍ；約１８μｍ；約１９μｍ；約２０μｍ；約２１μｍ；約２２μｍ；約２３μｍ；約２４μｍ；約２５μｍ；約２６μｍ；約２７μｍ；約２８μｍ；約３９μｍ；約３０μｍ；約３１μｍ；約３２μｍ；約３３μｍ；約３４μｍ；約３５μｍ；約３６μｍ；約３７μｍ；約３８μｍ；約３９μｍ；約４０μｍ；約４１μｍ；約４２μｍ；約４３μｍ；約４４μｍ；約４５μｍ；約４６μｍ；約４７μm；約４８μｍ；約４９μm；約５０μｍ；約５１μm；約５２μｍ；約５３μｍ；約５４μm；約５５μｍ；約５６μｍ；約５７μｍ；約５８μｍ；約５９μｍ；約６０μｍ；約６１μｍ；約６２μｍ；約６３μｍ；約６４μｍ；約６５μｍ；約６６μｍ；約６７μｍ；約６８μｍ；約６９μｍ；約７０μｍ；約７１μｍ；約７２μｍ；約７３μｍ；約７４μｍ；約７５μｍ；約７６μｍ；約７７μｍ；約７８μｍ；約７９μｍ；約８０μｍ；約８１μｍ；約８２μｍ；約８３μｍ；約８４μｍ；約８５μｍ；約８６μｍ；約８７μｍ；約８８μｍ；約８９μｍ；約９０μｍ；約９１μｍ；約９２μｍ；約９３μｍ；約９４μｍ；約９５μｍ；約９６μｍ；約９７μｍ；約９８μｍ；約９９μｍ；約１００μｍ；約１０１μｍ；約１０２μｍ；約１０３μｍ；約１０４μｍ；約１０５μｍ；約１０６μｍ；約１０７μｍ；約１０８μｍ；約１０９μｍ；約１１０μｍ；約１１１μｍ；約１１２μｍ；約１１３μｍ；約１１４μｍ；約１１５μｍ；約１１６μｍ；約１１７μｍ；約１１８μｍ；約１１９μｍ；約１２０μｍ；約１２１μｍ；約１２２μｍ；約１２３μｍ；約１２４μｍ；約１２５μｍ；約１２６μｍ；約１２７μｍ；約１２８μｍ；約１２９μｍ；約１３０μｍ；約１３１μｍ；約１３２μｍ；約１３３μｍ；約１３４μｍ；約１３５μｍ；約１３６μｍ；約１３７μｍ；約１３８μｍ；約１３９μｍ；約１４０μｍ；約１４１μｍ；約１４２μｍ；約１４３μｍ；約１４４μｍ；約１４５μｍ；約１４６μｍ；約１４７μｍ；約１４８μｍ；約１４９μｍ；約１５０μｍ；約１５１μｍ；約１５２μｍ；約１５３μｍ；約１５４μｍ；約１５５μｍ；約１５６μｍ；約１５７μｍ；約１５８μｍ；約１５９μｍ；約１６０μｍ；約１６１μｍ；約１６２μｍ；約１６３μｍ；約１６４ μｍ；約１６５μｍ；約１６６μｍ；約１６７μｍ；約１６８μｍ；約１６９μｍ；約１７０μｍ；約１７１μｍ；約１７２μｍ；約１７３μｍ；約１７４μｍ；約１７５μｍ；約１７６μｍ；約１７７μｍ；約１７８μｍ；約１７９μｍ；約１８０μｍ；約１８１μｍ；約１８２μｍ；約１８３μｍ；約１８４μｍ；約１８５μｍ；約１８６μｍ；約１８７μｍ；約１８８μｍ；約１８９μｍ；約１９０μｍ；約１９１μｍ；約１９２μｍ；約１９３μｍ；約１９４μｍ；約１９５μｍ；約１９６μｍ；約１９７μｍ；約１９８μｍ；約１９９μｍ；約２００μｍ；約２０１μｍ；約２０２μｍ；約２０３μｍ；約２０４μｍ；約２０５μｍ；約２０６μｍ；約２０７μｍ；約２０８μｍ；約２０９μｍ；約２１０μｍ；約２１１μｍ；約２１２μｍ；約２１３μｍ；約２１４μｍ；約２１５μｍ；約２１６μｍ；約２１７μｍ；約２１８μｍ；約２１９μｍ；約２２０μｍ；約２２１μｍ；約２２２μｍ；約２２３μｍ；約２２４μｍ；約２２５μｍ；約２２６μｍ；約２２７μｍ；約２２８μｍ；約２３９μｍ；約２３０μｍ；約２３１μｍ；約２３２μｍ；約２３３μｍ；約２３４μｍ；約２３５μｍ；約２３６μｍ；約２３７μｍ；約２３８μｍ；約２３９μｍ；約２４０μｍ；約２４１μｍ；約２４２μｍ；約２４３μｍ；約２４４μｍ；約２４５μｍ；約２４６μｍ；約２４７μｍ；約２４８μｍ；約２４９μｍ；約２５０μｍ；約２５１μｍ；約２５２μｍ；約２５３μｍ；約２５４μｍ；約２５５μｍ；約２５６μｍ；約２５７μｍ；約２５８μｍ；約２５９μｍ；約２６０μｍ；約２６１μｍ；約２６２μｍ；約２６３μｍ；約２６４μｍ；約２６５μｍ；約２６６μｍ；約２６７μｍ；約２６８μｍ；約２６９μｍ；約２７０μｍ；約２７１μｍ；約２７２μｍ；約２７３μｍ；約２７４μｍ；約２７５μｍ；約２７６μｍ；約２７７μｍ；約２７８μｍ；約２７９μｍ；約２８０μｍ；約２８１μｍ；約２８２μｍ；約２８３μｍ；約２８４μｍ；約２８５μｍ；約２８６μｍ；約２８７μｍ；約２８８μｍ；約２８９μｍ；約２９０μｍ；約２９１μｍ；約２９２μｍ；約２９３μｍ；約２９４μｍ；約２９５μｍ；約２９６μｍ；約２９７μｍ；約２９８μｍ；約２９９μｍ；約３００μｍ。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、約２０ｎｍから約２０μｍまでの断面寸法を持つことができる。いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、以下の範囲の断面寸法を持つことができる：約１ｎｍ乃至約１０ｎｍ；約１０ｎｍ乃至約２０ｎｍ；約２０ｎｍ乃至約３０ｎｍ；約３０ｎｍ乃至約４０ｎｍ；約４０ｎｍ乃至約５０ｎｍ；約５０ｎｍ乃至約６０ｎｍ；約６０ｎｍ乃至約７０ｎｍ；約７０ｎｍ乃至約８０ｎｍ；約８０ｎｍ乃至約９０ｎｍ；約９０ｎｍ乃至約１００ｎｍ；約１００ｎｍ乃至約１１０ｎｍ；約１１０ｎｍ乃至約１２０ｎｍ；約１２０ｎｍ乃至約１３０ｎｍ；約１３０ｎｍ乃至約１４０ｎｍ；約１４０ｎｍ乃至約１５０ｎｍ；約１５０ｎｍ乃至約１６０ｎｍ；約１６０ｎｍ乃至約１７０ｎｍ；約１７０ｎｍ乃至約１８０ｎｍ；約１８０ｎｍ乃至約１９０ｎｍ；約１９０ｎｍ乃至約２００ｎｍ；約５ｎｍ乃至約１０ｎｍ；約１０ｎｍ乃至約１５ｎｍ；約１５ｎｍ乃至約２０ｎｍ；約２０ｎｍ乃至約２５ｎｍ；約２５ｎｍ乃至約３０ｎｍ；約３０ｎｍ乃至約３５ｎｍ；約３５ｎｍ乃至約４０ｎｍ；約４０ｎｍ乃至約４５ｎｍ；約４５ｎｍ乃至約５０nm；約５０ｎｍ乃至約５５ｎｍ；約５５ｎｍ乃至約６０ｎｍ；約６０ｎｍ乃至約６５ｎｍ；約６５ｎｍ乃至約７０ｎｍ；約７０ｎｍ乃至約７５ｎｍ；約７５ｎｍ乃至約８０ｎｍ；約８０ｎｍ乃至約８５ｎｍ；約８５ｎｍ乃至約９０ｎｍ；約９０ｎｍ乃至約９５ｎｍ；約９５ｎｍ乃至約１００ｎｍ；約１００ｎｍ乃至約１０５ｎｍ；約１０５ｎｍ乃至約１１０ｎｍ；約１１０ｎｍ乃至約１１５ｎｍ；約１１５ｎｍ乃至約１２０ｎｍ；約１２０ｎｍ乃至約１２５ｎｍ；約１２５ｎｍ乃至約１３０ｎｍ；約１３０ｎｍ乃至約１３５ｎｍ；約１３５ｎｍ乃至約１４０ｎｍ；約１４０ｎｍ乃至約１４５nm；約１４５ｎｍ乃至約１５０ｎｍ；約１５０ｎｍ乃至約１５５ｎｍ；約１５５ｎｍ乃至約１６０ｎｍ；約１６０ｎｍ乃至約１６５ｎｍ；約１６５ｎｍ乃至約１７０ｎｍ；約１７０ｎｍ乃至約１７５ｎｍ；約１７５ｎｍ乃至約１８０ｎｍ；約１８５ｎｍ乃至約１９０ｎｍ；約１９０ｎｍ乃至約１９５ｎｍ；約１９５ｎｍ乃至約２００ｎｍ；約０ｎｍ乃至約５０ｎｍ；約１０ｎｍ乃至約６０ｎｍ；約２０ｎｍ乃至約７０ｎｍ；約３０ｎｍ乃至約８０ｎｍ；約４０ｎｍ乃至約９０ｎｍ；約５０ｎｍ乃至約１００ｎｍ；約６０ｎｍ乃至約１１０ｎｍ；約７０ｎｍ乃至約１２０ｎｍ；約８０ｎｍ乃至約１３０ｎｍ；約９０ｎｍ乃至約１４０ｎｍ；約１００ｎｍ乃至約１５０ｎｍ；約１１０ｎｍ乃至約１６０ｎｍ；約１２０ｎｍ乃至約１７０ｎｍ；約１３０ｎｍ乃至約１８０ｎｍ；約１４０ｎｍ乃至約１９０ｎｍ；約１５０ｎｍ乃至約２００ｎｍ；約１６０ｎｍ乃至約２１０ｎｍ；約１７０ｎｍ乃至約２２０ｎｍ；約１８０ｎｍ乃至約２３０ｎｍ；約１９０ｎｍ乃至約２４０ｎｍ；約２４０ｎｍ乃至約１．０μｍ；約１．０μｍ乃至約１０μｍ；約１０μｍ乃至約１００μｍ；及び、約１００μｍ乃至約２５０μｍ。
いくつかの実施形態において、電極は、さらに、第２および第２の側面を有する電流コレクタ；および、各層が可逆的にイオンを格納することができる活性物質粒子を含む、複数の層を含む第１電極；および導電性粒子を備え、複数の層は少なくとも１つの他の層と機能的に異なっている少なくとも１つの層を有し、第１電極は電流コレクタの第１の側面に装着されおよび／または第１の側面と電気的に連通している。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、体積として約２０％ら約３０％の範囲の細孔体積分率を持つことができる。いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、以下の範囲の１つまたは組合せから選択された範囲を有する細孔体積分率を持つことができる：約１％乃至約１０％の範囲；約１％乃至約５％の範囲；約５％乃至約１０％の範囲；約１０％乃至約１５％の範囲；約１０％乃至約２０％の範囲；約１５％乃至約２０％の範囲；約２０％乃至約２５％の範囲；約２０％乃至約３０％の範囲；約２５％乃至約３０％の範囲；約３０％乃至約３５％の範囲；約３０％乃至約４０％の範囲；約３５％乃至約４０％の範囲；約４０％乃至約４５％の範囲；約４０％乃至約５０％の範囲；約４５％乃至約５０％の範囲；約５０％乃至約５５％の範囲；約５０％乃至約６０％の範囲；約５５％乃至約６０％の範囲；約６０％乃至約６５％の範囲；約６０％乃至約７０％の範囲；約６５％乃至約７０％の範囲；約７０％乃至約７５％の範囲；約７０％乃至約８０％の範囲；約７５％乃至約８０％の範囲；約８０％乃至約８５％の範囲；約８０％乃至約９０％の範囲；約８５％乃至約９０％の範囲；約９０％乃至約９５％の範囲；約９０％乃至約９５％の範囲；約９５％乃至約９７％の範囲。
いくつかの実施形態において、電極は、以下の範囲の負荷密度を有することができる：
約０．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約１．０ｍｇ／ｃｍ２；１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約２．５ｍｇ／ｃｍ２；又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２．５ｍｇ／ｃｍ２；又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約 １．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約３．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約４．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ ｍｇ／ｃｍ２；又は約５．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約１０ｍｇ／ｃｍ２；又は約６．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約７．０ｍｇ／ｃｍ２又は約７．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約８．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約９．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約９．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約１０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１０ｍｇ／ｃｍ２乃至約１１ｍｇ／ｃｍ２；又は約１１ｍｇ／ｃｍ２乃至約１２ｍｇ／ｃｍ２；又は約１２ｍｇ／ｃｍ２乃至約１３ｍｇ／ｃｍ２；又は約１３ｍｇ／ｃｍ２乃至約１４ｍｇ／ｃｍ２；又は約１４ｍｇ／ｃｍ２乃至約１５ｍｇ／ｃｍ２；又は約１５ｍｇ／ｃｍ２乃至約２０ｍｇ／ｃｍ２；又は約２０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３０ｍｇ／ｃｍ２；又は約３０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４０ｍｇ／ｃｍ２；又は約４０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約３．５ｍｇ／ｃｍ２；又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４．５ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ｍｇ／ｃｍ２；約５．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約３．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約３．５ｍｇ／ｃｍ２；又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４．５ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ｍｇ／ｃｍ２；約５．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約２５ｍｇ／ｃｍ２；又は約 ２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２５ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２５ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３５ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１５ｍｇ／ｃｍ２乃至約３５ｍｇ／ｃｍ２；又は約２０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４５ｍｇ／ｃｍ２；又は約１０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８０ｍｇ／ｃｍ２；約５０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８０ｍｇ／ｃｍ２。いくつかの実施形態において、電極は、約１１ｍｇ／ｃｍ２乃至約１５ｍｇ／ｃｍ２までの範囲の負荷密度を有することができる。いくつかの実施形態において、電極は、約１２．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約１５ｍｇ／ｃｍ２までの範囲の負荷密度を有することができる。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、式ＬｉｘＭ’ｙＭ”ｚＰＯ４を有するオリビン構造リチウム金属リン酸塩材料を備えることができる、ここで、Ｍ’はマンガンいおよび鉄からなる群から選択された金属を含み、Ｍ”はマンガン、コバルトおよびニッケルからなる群から選択された金属を含み、Ｍ’はＭ”と同じではなく、ｘは０以上であり、ｘは１．２以下であり；ｙは０．７以上であり、ｙは０．９５以下であり；ｚは０．０２以上であり、ｚは０．３以上であり；ｙおよびｚの合計が０．８以上であり、ｙおよびｚの合計が１．２以下である。いくつかの実施形態において、ｚを０．０２以上で０．１以下とすることができ、またはｙおよびｚの合計を１とすることができる。いくつかの実施形態において、Ｍ’を鉄とすることができ、ｚを０．０２以上０．１以下とすることができ、または、ｙおよびｚの合計を１とすることができる。いくつかの実施形態において、ｙおよびｚの合計を０．８以上１以下とすることができる。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、Ｌｉ１−ｘＭＰＯ４の全体的な組成を有するリチウム遷移金属リン酸塩材料を含むことができ、ここでＭは、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルトおよびニッケルからなる群から選択された少なくとも１つの第１列遷移金属を含み、 使用するｘは０から１の範囲である。いくつかの実施形態において、Ｍは鉄であってもよく、活性材料粒子は、ｘが約０．１乃至約０．３の範囲のときに、安定した固溶体を形成することができる。いくつかの実施形態において、Ｍは鉄であってもよく、活性物質粒子は、ｘが室温において次のいずれかの範囲または範囲の組み合わせから選択された範囲であるとき、安定した固溶体を形成することができる：約０乃至約０．１５；約０．００乃至約０．０１；約０．００乃至約０．０２；約０．００乃至約０．０３；約０．００乃至約０．０４；約０．００乃至約０．０５；約０．００乃至約０．０６；約０．００乃至約０．０７；約０．００乃至約０．０８；約０．００乃至約０．０９；約０．００乃至約０．１０；約０．００乃至約０．１１；約０．００乃至約０．１２；約０．００乃至約０．１３；約０．００乃至約０．１４；約０．００乃至約０．１５；約０．００乃至約０．１６；約０．００乃至約０．１７；約０．００乃至約０．１８；約０．００乃至約０．１９；約０．００乃至約０．２０；約０．００乃至約０．２１；約０．００乃至約０．２２；約０．００乃至約０．２３；約０．００乃至約０．２４；約０．００乃至約０．２５；約０．００乃至約０．２６；約０．００乃至約０．２７；約０．００乃至約０．２８；約０．００乃至約０．２９；約０．００乃至約０．３０；約０．００乃至約０．３１；約０．００乃至約０．３２；約０．００乃至約０．３３；約０．００乃至約０．３４；約０．００乃至約０．３５；約０．００乃至約０．３６；約０．００乃至約０．３７；約０．００乃至約０．３８；約０．００乃至約０．３９；約０．００乃至約０．４０；約０．００乃至約０．４１；約０．００乃至約０．４２；約０．００乃至約０．４３；約０．００乃至約０．４４；約０．００乃至約０．４５；約０．００乃至約０．４６；約０．００乃至約０．４７；約０．００乃至約０．４８；約０．００乃至約０．４９；約０．００乃至約０．５０；約０．００乃至約０．５１；約０．００乃至約０．５２；約０．００乃至約０．５３；約０．００乃至約０．５４；約０．００乃至約０．５５；約０．００乃至約０．５６；約０．００乃至約０．５７；約０．００乃至約０．５８；約０．００乃至約０．５９；約０．００乃至約０．６０；約０．００乃至約０．６１；約０．００乃至約０．６２；約０．００乃至約０．６３；約０．００乃至約０．６４；約０．００乃至約０．６５；約０．００乃至約０．６６；約０．００乃至約０．６７；約０．００乃至約０．６８；約０．００乃至約０．６９；約０．００乃至約０．７０；約０．００乃至約０．７１；約０．００乃至約０．７２；約０．００乃至約０．７３；約０．００乃至約０．７４；約０．００乃至約０．７５；約０．００乃至約０．７６；約０．００乃至約０．７７；約０．００乃至約０．７８；約０．００乃至約０．７９；約０．００乃至約０．８０；約０．００乃至約０．８１；約０．００乃至約０．８２；約０．００乃至約０．８３；約０．００乃至約０．８４；約０．００乃至約０．８５；約０．００乃至約０．８６；約０．００乃至約０．８７；約０．００乃至約０．８８；約０．００乃至約０．８９；約０．００乃至約０．９０；約０．００乃至約０．９１；約０．００乃至約０．９２；約０．００乃至約０．９３；約０．００乃至約０．９４；約０．００乃至約０．９５；約０．００乃至約０．９６；約０．００乃至約０．９７；約０．００乃至約０．９８；約０．００乃至約０．９９；約０．００乃至約０．１０；約０．１０乃至約０．１１；約０．１０乃至約０．１２；約０．１０乃至約０．１３；約０．１０乃至約０．１４；約０．１０乃至約０．１５；約０．１０乃至約０．１６；約０．１０乃至約０．１７；約０．１０乃至約０．１８；約０．１０乃至約０．１９；約０．１０乃至約０．２０；約０．１０乃至約０．２１；約０．１０乃至約０．２２；約０．１０乃至約０．２３；約０．１０乃至約０．２４；約０．１０乃至約０．２５；約０．１０乃至約０．２６；約０．１０乃至約０．２７；約０．１０乃至約０．２８；約０．１０乃至約０．２９；約０．１０乃至約０．３０；約０．１０乃至約０．３１；約０．１０乃至約０．３２；約０．１０乃至約０．３３；約０．１０乃至約０．３４；約０．１０乃至約０．３５；約０．１０乃至約０．３６；約０．１０乃至約０．３７；約０．１０乃至約０．３８；約０．１０乃至約０．３９；約０．１０乃至約０．４０；約０．１０乃至約０．４１；約０．１０乃至約０．４２；約０．１０乃至約０．４３；約０．１０乃至約０．４４；約０．１０乃至約０．４５；約０．１０乃至約０．４６；約０．１０乃至約０．４７；約０．１０乃至約０．４８；約０．１０乃至約０．４９；約０．１０乃至約０．５０；約０．１０乃至約０．５１；約０．１０乃至約０．５２；約０．１０乃至約０．５３；約０．１０乃至約０．５４；約０．１０乃至約０．５５；約０．１０乃至約０．５６；約０．１０乃至約０．５７；約０．１０乃至約０．５８；約０．１０乃至約０．５９；約０．１０乃至約０．６０；約０．１０乃至約０．６１；約０．１０乃至約０．６２；約０．１０乃至約０．６３；約０．１０乃至約０．６４；約０．１０乃至約０．６５；約０．１０乃至約０．６６；約０．１０乃至約０．６７；約０．１０乃至約０．６８；約０．１０乃至約０．６９；約０．１０乃至約０．７０；約０．１０乃至約０．７１；約０．１０乃至約０．７２；約０．１０乃至約０．７３；約０．１０乃至約０．７４；約０．１０乃至約０．７５；約０．１０乃至約０．７６；約０．１０乃至約０．７７；約０．１０乃至約０．７８；約０．１０乃至約０．７９；約０．１０乃至約０．８０；約０．１０乃至約０．８１；約０．１０乃至約０．８２；約０．１０乃至約０．８３；約０．１０乃至約０．８４；約０．１０乃至約０．８５；約０．１０乃至約０．８６；約０．１０乃至約０．８７；約０．１０乃至約０．８８；約０．１０乃至約０．８９；約０．１０乃至約０．９０；約０．１０乃至約０．９１；約０．１０乃至約０．９２；約０．１０乃至約０．９３；約０．１０乃至約０．９４；約０．１０乃至約０．９５；約０．１０乃至約０．９６；約０．１０乃至約０．９７；約０．１０乃至約０．９８；約０．１０乃至約０．９９；約０．１０乃至約１．００；約０．２０乃至約０．２１；約０．２０乃至約０．２２；約０．２０乃至約０．２３；約０．２０乃至約０．２４；約０．２０乃至約０．２５；約０．２０乃至約０．２６；約０．２０乃至約０．２７；約０．２０乃至約０．２８；約０．２０乃至約０．２９；約０．２０乃至約０．３０；約０．２０乃至約０．３１；約０．２０乃至約０．３２；約０．２０乃至約０．３３；約０．２０乃至約０．３４；約０．２０乃至約０．３５；約０．２０乃至約０．３６；約０．２０乃至約０．３７；約０．２０乃至約０．３８；約０．２０乃至約０．３９；約０．２０乃至約０．４０；約０．２０乃至約０．４１；約０．２０乃至約０．４２；約０．２０乃至約０．４３；約０．２０乃至約０．４４；約０．２０乃至約０．４５；約０．２０乃至約０．４６；約０．２０乃至約０．４７；約０．２０乃至約０．４８；約０．２０乃至約０．４９；約０．２０乃至約０．５０；約０．２０乃至約０．５１；約０．２０乃至約０．５２；約０．２０乃至約０．５３；約０．２０乃至約０．５４；約０．２０乃至約０．５５；約０．２０乃至約０．５６；約０．２０乃至約０．５７；約０．２０乃至約０．５８；約０．２０乃至約０．５９；約０．２０乃至約０．６０；約０．２０乃至約０．６１；約０．２０乃至約０．６２；約０．２０乃至約０．６３；約０．２０乃至約０．６４；約０．２０乃至約０．６５；約０．２０乃至約０．６６；約０．２０乃至約０．６７；約０．２０乃至約０．６８；約０．２０乃至約０．６９；約０．２０乃至約０．７０；約０．２０乃至約０．７１；約０．２０乃至約０．７２；約０．２０乃至約０．７３；約０．２０乃至約０．７４；約０．２０乃至約０．７５；約０．２０乃至約０．７６；約０．２０乃至約０．７７；約０．２０乃至約０．７８；約０．２０乃至約０．７９；約０．２０乃至約０．８０；約０．２０乃至約０．８１；約０．２０乃至約０．８２；約０．２０乃至約０．８３；約０．２０乃至約０．８４；約０．２０乃至約０．８５；約０．２０乃至約０．８６；約０．２０乃至約０．８７；約０．２０乃至約０．８８；約０．２０乃至約０．８９；約０．２０乃至約０．９０；約０．２０乃至約０．９１；約０．２０乃至約０．９２；約０．２０乃至約０．９３；約０．２０乃至約０．９４；約０．２０乃至約０．９５；約０．２０乃至約０．９６；約０．２０乃至約０．９７；約０．２０乃至約０．９８；約０．２０乃至約０．９９；約０．２０乃至約１．００；約０．３０乃至約０．３１；約０．３０乃至約０．３２；約０．３０乃至約０．３３；約０．３０乃至約０．３４；約０．３０乃至約０．３５；約０．３０乃至約０．３６；約０．３０乃至約０．３７；約０．３０乃至約０．３８；約０．３０乃至約０．３９；約０．３０乃至約０．４０；約０．３０乃至約０．４１；約０．３０乃至約０．４２；約０．３０乃至約０．４３；約０．３０乃至約０．４４；約０．３０乃至約０．４５；約０．３０乃至約０．４６；約０．３０乃至約０．４７；約０．３０乃至約０．４８；約０．３０乃至約０．４９；約０．３０乃至約０．５０；約０．３０乃至約０．５１；約０．３０乃至約０．５２；約０．３０乃至約０．５３；約０．３０乃至約０．５４；約０．３０乃至約０．５５；約０．３０乃至約０．５６；約０．３０乃至約０．５７；約０．３０乃至約０．５８；約０．３０乃至約０．５９；約０．３０乃至約０．６０；約０．３０乃至約０．６１；約０．３０乃至約０．６２；約０．３０乃至約０．６３；約０．３０乃至約０．６４；約０．３０乃至約０．６５；約０．３０乃至約０．６６；約０．３０乃至約０．６７；約０．３０乃至約０．６８；約０．３０乃至約０．６９；約０．３０乃至約０．７０；約０．３０乃至約０．７１；約０．３０乃至約０．７２；約０．３０乃至約０．７３；約０．３０乃至約０．７４；約０．３０乃至約０．７５；約０．３０乃至約０．７６；約０．３０乃至約０．７７；約０．３０乃至約０．７８；約０．３０乃至約０．７９；約０．３０乃至約０．８０；約０．３０乃至約０．８１；約０．３０乃至約０．８２；約０．３０乃至約０．８３；約０．３０乃至約０．８４；約０．３０乃至約０．８５；約０．３０乃至約０．８６；約０．３０乃至約０．８７；約０．３０乃至約０．８８；約０．３０乃至約０．８９；約０．３０乃至約０．９０；約０．３０乃至約０．９１；約０．３０乃至約０．９２；約０．３０乃至約０．９３；約０．３０乃至約０．９４；約０．３０乃至約０．９５；約０．３０乃至約０．９６；約０．３０乃至約０．９７；約０．３０乃至約０．９８；約０．３０乃至約０．９９；約０．３０乃至約１．００；約０．４０乃至約０．４０；約０．４０乃至約０．４１；約０．４０乃至約０．４２；約０．４０乃至約０．４３；約０．４０乃至約０．４４；約０．４０乃至約０．４５；約０．４０乃至約０．４６；約０．４０乃至約０．４７；約０．４０乃至約０．４８；約０．４０乃至約０．４９；約０．４０乃至約０．５０；約０．４０乃至約０．５１；約０．４０乃至約０．５２；約０．４０乃至約０．５３；約０．４０乃至約０．５４；約０．４０乃至約０．５５；約０．４０乃至約０．５６；約０．４０乃至約０．５７；約０．４０乃至約０．５８；約０．４０乃至約０．５９；約０．４０乃至約０．６０；約０．４０乃至約０．６１；約０．４０乃至約０．６２；約０．４０乃至約０．６３；約０．４０乃至約０．６４；約０．４０乃至約０．６５；約０．４０乃至約０．６６；約０．４０乃至約０．６７；約０
．４０乃至約０．６８；約０．４０乃至約０．６９；約０．４０乃至約０．７０；約０．４０乃至約０．７１；約０．４０乃至約０．７２；約０．４０乃至約０．７３；約０．４０乃至約０．７４；約０．４０乃至約０．７５；約０．４０乃至約０．７６；約０．４０乃至約０．７７；約０．４０乃至約０．７８；約０．４０乃至約０．７９；約０．４０乃至約０．８０；約０．４０乃至約０．８１；約０．４０乃至約０．８２；約０．４０乃至約０．８３；約０．４０乃至約０．８４；約０．４０乃至約０．８５；約０．４０乃至約０．８６；約０．４０乃至約０．８７；約０．４０乃至約０．８８；約０．４０乃至約０．８９；約０．４０乃至約０．９０；約０．４０乃至約０．９１；約０．４０乃至約０．９２；約０．４０乃至約０．９３；約０．４０乃至約０．９４；約０．４０乃至約０．９５；約０．４０乃至約０．９６；約０．４０乃至約０．９７；約０．４０乃至約０．９８；約０．４０乃至約０．９９；約０．４０乃至約１．００；約０．５０乃至約０．５１；約０．５０乃至約０．５２；約０．５０乃至約０．５３；約０．５０乃至約０．５４；約０．５０乃至約０．５５；約０．５０乃至約０．５６；約０．５０乃至約０．５７；約０．５０乃至約０．５８；約０．５０乃至約０．５９；約０．５０乃至約０．６０；約０．５０乃至約０．６１；約０．５０乃至約０．６２；約０．５０乃至約０．６３；約０．５０乃至約０．６４；約０．５０乃至約０．６５；約０．５０乃至約０．６６；約０．５０乃至約０．６７；約０．５０乃至約０．６８；約０．５０乃至約０．６９；約０．５０乃至約０．７０；約０．５０乃至約０．７１；約０．５０乃至約０．７２；約０．５０乃至約０．７３；約０．５０乃至約０．７４；約０．５０乃至約０．７５；約０．５０乃至約０．７６；約０．５０乃至約０．７７；約０．５０乃至約０．７８；約０．５０乃至約０．７９；約０．５０乃至約０．８０；約０．５０乃至約０．８１；約０．５０乃至約０．８２；約０．５０乃至約０．８３；約０．５０乃至約０．８４；約０．５０乃至約０．８５；約０．５０乃至約０．８６；約０．５０乃至約０．８７；約０．５０乃至約０．８８；約０．５０乃至約０．８９；約０．５０乃至約０．９０；約０．５０乃至約０．９１；約０．５０乃至約０．９２；約０．５０乃至約０．９３；約０．５０乃至約０．９４；約０．５０乃至約０．９５；約０．５０乃至約０．９６；約０．５０乃至約０．９７；約０．５０乃至約０．９８；約０．５０乃至約０．９９；約０．５０乃至約１．００；約０．６０乃至約０．６１；約０．６０乃至約０．６２；約０．６０乃至約０．６３；約０．６０乃至約０．６４；約０．６０乃至約０．６５；約０．６０乃至約０．６６；約０．６０乃至約０．６７；約０．６０乃至約０．６８；約０．６０乃至約０．６９；約０．６０乃至約０．７０；約０．６０乃至約０．７１；約０．６０乃至約０．７２；約０．６０乃至約０．７３；約０．６０乃至約０．７４；約０．６０乃至約０．７５；約０．６０乃至約０．７６；約０．６０乃至約０．７７；約０．６０乃至約０．７８；約０．６０乃至約０．７９；約０．６０乃至約０．８０；約０．６０乃至約０．８１；約０．６０乃至約０．８２；約０．６０乃至約０．８３；約０．６０乃至約０．８４；約０．６０乃至約０．８５；約０．６０乃至約０．８６；約０．６０乃至約０．８７；約０．６０乃至約０．８８；約０．６０乃至約０．８９；約０．６０乃至約０．９０；約０．６０乃至約０．９１；約０．６０乃至約０．９２；約０．６０乃至約０．９３；約０．６０乃至約０．９４；約０．６０乃至約０．９５；約０．６０乃至約０．９６；約０．６０乃至約０．９７；約０．６０乃至約０．９８；約０．６０乃至約０．９９；約０．６０乃至約１．００；約０．７０乃至約０．７１；約０．７０乃至約０．７２；約０．７０乃至約０．７３；約０．７０乃至約０．７４；約０．７０乃至約０．７５；約０．７０乃至約０．７６；約０．７０乃至約０．７７；約０．７０乃至約０．７８；約０．７０乃至約０．７９；約０．７０乃至約０．８０；約０．７０乃至約０．８１；約０．７０乃至約０．８２；約０．７０乃至約０．８３；約０．７０乃至約０．８４；約０．７０乃至約０．８５；約０．７０乃至約０．８６；約０．７０乃至約０．８７；約０．７０乃至約０．８８；約０．７０乃至約０．８９；約０．７０乃至約０．９０；約０．７０乃至約０．９１；約０．７０乃至約０．９２；約０．７０乃至約０．９３；約０．７０乃至約０．９４；約０．７０乃至約０．９５；約０．７０乃至約０．９６；約０．７０乃至約０．９７；約０．７０乃至約０．９８；約０．７０乃至約０．９９；約０．７０乃至約１．００；約０．８０乃至約０．８０；約０．８０乃至約０．８１；約０．８０乃至約０．８２；約０．８０乃至約０．８３；約０．８０乃至約０．８４；約０．８０乃至約０．８５；約０．８０乃至約０．８６；約０．８０乃至約０．８７；約０．８０乃至約０．８８；約０．８０乃至約０．８９；約０．８０乃至約０．９０；約０．８０乃至約０．９１；約０．８０乃至約０．９２；約０．８０乃至約０．９３；約０．８０乃至約０．９４；約０．８０乃至約０．９５；約０．８０乃至約０．９６；約０．８０乃至約０．９７；約０．８０乃至約０．９８；約０．８０乃至約０．９９；約０．８０乃至約１．００；約０．９０乃至約０．９１；約０．９０乃至約０．９２；約０．９０乃至約０．９３；約０．９０乃至約０．９４；約０．９０乃至約０．９５；約０．９０乃至約０．９６；約０．９０乃至約０．９７；約０．９０乃至約０．９８；約０．９０乃至約０．９９；約０．９０乃至約１．００。
いくつかの実施形態において、Ｍは鉄であり、xが室温で約０から少なくとも約０．０７の範囲のとき、活性物質粒子は安定した固溶体を形成することができる。
いくつかの実施形態において、Ｍは鉄であってもよく、ｘが室温において次のいずれかの範囲または範囲の組み合わせからなる範囲を持つとき、活性物質粒子は安定した固溶体を形成することができる：約０乃至約０．０５；約０．００乃至約０．０１；約０．００乃至約０．０２；約０．００乃至約０．０３；約０．００乃至約０．０４；約０．００乃至約０．０５；約０．００乃至約０．０６；約０．００乃至約０．０７；約０．００乃至約０．０８；約０．００乃至約０．０９；約０．００乃至約０．１０；約０．００乃至約０．１１；約０．００乃至約０．１２；約０．００乃至約０．１３；約０．００乃至約０．１４；約０．００乃至約０．１５；約０．００乃至約０．１６；約０．００乃至約０．１７；約０．００乃至約０．１８；約０．００乃至約０．１９；約０．００乃至約０．２０；約０．００乃至約０．２１；約０．００乃至約０．２２；約０．００乃至約０．２３；約０．００乃至約０．２４；約０．００乃至約０．２５；約０．００乃至約０．２６；約０．００乃至約０．２７；約０．００乃至約０．２８；約０．００乃至約０．２９；約０．００乃至約０．３０；約０．００乃至約０．３１；約０．００乃至約０．３２；約０．００乃至約０．３３；約０．００乃至約０．３４；約０．００乃至約０．３５；約０．００乃至約０．３６；約０．００乃至約０．３７；約０．００乃至約０．３８；約０．００乃至約０．３９；約０．００乃至約０．４０；約０．００乃至約０．４１；約０．００乃至約０．４２；約０．００乃至約０．４３；約０．００乃至約０．４４；約０．００乃至約０．４５；約０．００乃至約０．４６；約０．００乃至約０．４７；約０．００乃至約０．４８；約０．００乃至約０．４９；約０．００乃至約０．５０；約０．００乃至約０．５１；約０．００乃至約０．５２；約０．００乃至約０．５３；約０．００乃至約０．５４；約０．００乃至約０．５５；約０．００乃至約０．５６；約０．００乃至約０．５７；約０．００乃至約０．５８；約０．００乃至約０．５９；約０．００乃至約０．６０；約０．００乃至約０．６１；約０．００乃至約０．６２；約０．００乃至約０．６３；約０．００乃至約０．６４；約０．００乃至約０．６５；約０．００乃至約０．６６；約０．００乃至約０．６７；約０．００乃至約０．６８；約０．００乃至約０．６９；約０．００乃至約０．７０；約０．００乃至約０．７１；約０．００乃至約０．７２；約０．００乃至約０．７３；約０．００乃至約０．７４；約０．００乃至約０．７５；約０．００乃至約０．７６；約０．００乃至約０．７７；約０．００乃至約０．７８；約０．００乃至約０．７９；約０．００乃至約０．８０；約０．００乃至約０．８１；約０．００乃至約０．８２；約０．００乃至約０．８３；約０．００乃至約０．８４；約０．００乃至約０．８５；約０．００乃至約０．８６；約０．００乃至約０．８７；約０．００乃至約０．８８；約０．００乃至約０．８９；約０．００乃至約０．９０；約０．００乃至約０．９１；約０．００乃至約０．９２；約０．００乃至約０．９３；約０．００乃至約０．９４；約０．００乃至約０．９５；約０．００乃至約０．９６；約０．００乃至約０．９７；約０．００乃至約０．９８；約０．００乃至約０．９９；約０．００乃至約０．１０；約０．１０乃至約０．１１；約０．１０乃至約０．１２；約０．１０乃至約０．１３；約０．１０乃至約０．１４；約０．１０乃至約０．１５；約０．１０乃至約０．１６；約０．１０乃至約０．１７；約０．１０乃至約０．１８；約０．１０乃至約０．１９；約０．１０乃至約０．２０；約０．１０乃至約０．２１；約０．１０乃至約０．２２；約０．１０乃至約０．２３；約０．１０乃至約０．２４；約０．１０乃至約０．２５；約０．１０乃至約０．２６；約０．１０乃至約０．２７；約０．１０乃至約０．２８；約０．１０乃至約０．２９；約０．１０乃至約０．３０；約０．１０乃至約０．３１；約０．１０乃至約０．３２；約０．１０乃至約０．３３；約０．１０乃至約０．３４；約０．１０乃至約０．３５；約０．１０乃至約０．３６；約０．１０乃至約０．３７；約０．１０乃至約０．３８；約０．１０乃至約０．３９；約０．１０乃至約０．４０；約０．１０乃至約０．４１；約０．１０乃至約０．４２；約０．１０乃至約０．４３；約０．１０乃至約０．４４；約０．１０乃至約０．４５；約０．１０乃至約０．４６；約０．１０乃至約０．４７；約０．１０乃至約０．４８；約０．１０乃至約０．４９；約０．１０乃至約０．５０；約０．１０乃至約０．５１；約０．１０乃至約０．５２；約０．１０乃至約０．５３；約０．１０乃至約０．５４；約０．１０乃至約０．５５；約０．１０乃至約０．５６；約０．１０乃至約０．５７；約０．１０乃至約０．５８；約０．１０乃至約０．５９；約０．１０乃至約０．６０；約０．１０乃至約０．６１；約０．１０乃至約０．６２；約０．１０乃至約０．６３；約０．１０乃至約０．６４；約０．１０乃至約０．６５；約０．１０乃至約０．６６；約０．１０乃至約０．６７；約０．１０乃至約０．６８；約０．１０乃至約０．６９；約０．１０乃至約０．７０；約０．１０乃至約０．７１；約０．１０乃至約０．７２；約０．１０乃至約０．７３；約０．１０乃至約０．７４；約０．１０乃至約０．７５；約０．１０乃至約０．７６；約０．１０乃至約０．７７；約０．１０乃至約０．７８；約０．１０乃至約０．７９；約０．１０乃至約０．８０；約０．１０乃至約０．８１；約０．１０乃至約０．８２；約０．１０乃至約０．８３；約０．１０乃至約０．８４；約０．１０乃至約０．８５；約０．１０乃至約０．８６；約０．１０乃至約０．８７；約０．１０乃至約０．８８；約０．１０乃至約０．８９；約０．１０乃至約０．９０；約０．１０乃至約０．９１；約０．１０乃至約０．９２；約０．１０乃至約０．９３；約０．１０乃至約０．９４；約０．１０乃至約０．９５；約０．１０乃至約０．９６；約０．１０乃至約０．９７；約０．１０乃至約０．９８；約０．１０乃至約０．９９；約０．１０乃至約１．００；約０．２０乃至約０．２１；約０．２０乃至約０．２２；約０．２０乃至約０．２３；約０．２０乃至約０．２４；約０．２０乃至約０．２５；約０．２０乃至約０．２６；約０．２０乃至約０．２７；約０．２０乃至約０．２８；約０．２０乃至約０．２９；約０．２０乃至約０．３０；約０．２０乃至約０．３１；約０．２０乃至約０．３２；約０．２０乃至約０．３３；約０．２０乃至約０．３４；約０．２０乃至約０．３５；約０．２０乃至約０．３６；約０．２０乃至約０．３７；約０．２０乃至約０．３８；約０．２０乃至約０．３９；約０．２０乃至約０．４０；約０．２０乃至約０．４１；約０．２０乃至約０．４２；約０．２０乃至約０．４３；約０．２０乃至約０．４４；約０．２０乃至約０．４５；約０．２０乃至約０．４６；約０．２０乃至約０．４７；約０．２０乃至約０．４８；約０．２０乃至約０．４９；約０．２０乃至約０．５０；約０．２０乃至約０．５１；約０．２０乃至約０．５２；約０．２０乃至約０．５３；約０．２０乃至約０．５４；約０．２０乃至約０．５５；約０．２０乃至約０．５６；約０．２０乃至約０．５７；約０．２０乃至約０．５８；約０．２０乃至約０．５９；約０．２０乃至約０．６０；約０．２０乃至約０．６１；約０．２０乃至約０．６２；約０．２０乃至約０．６３；約０．２０乃至約０．６４；約０．２０乃至約０．６５；約０．２０乃至約０．６６；約０．２０乃至約０．６７；約０．２０乃至約０．６８；約０．２０乃至約０．６９；約０．２０乃至約０．７０；約０．２０乃至約０．７１；約０．２０乃至約０．７２；約０．２０乃至約０．７３；約０．２０乃至約０．７４；約０．２０乃至約０．７５；約０．２０乃至約０．７６；約０．２０乃至約０．７７；約０．２０乃至約０．７８；約０．２０乃至約０．７９；約０．２０乃至約０．８０；約０．２０乃至約０．８１；約０．２０乃至約０．８２；約０．２０乃至約０．８３；約０．２０乃至約０．８４；約０．２０乃至約０．８５；約０．２０乃至約０．８６；約０．２０乃至約０．８７；約０．２０乃至約０．８８；約０．２０乃至約０．８９；約０．２０乃至約０．９０；約０．２０乃至約０．９１；約０．２０乃至約０．９２；約０．２０乃至約０．９３；約０．２０乃至約０．９４；約０．２０乃至約０．９５；約０．２０乃至約０．９６；約０．２０乃至約０．９７；約０．２０乃至約０．９８；約０．２０乃至約０．９９；約０．２０乃至約１．００；約０．３０乃至約０．３１；約０．３０乃至約０．３２；約０．３０乃至約０．３３；約０．３０乃至約０．３４；約０．３０乃至約０．３５；約０．３０乃至約０．３６；約０．３０乃至約０．３７；約０．３０乃至約０．３８；約０．３０乃至約０．３９；約０．３０乃至約０．４０；約０．３０乃至約０．４１；約０．３０乃至約０．４２；約０．３０乃至約０．４３；約０．３０乃至約０．４４；約０．３０乃至約０．４５；約０．３０乃至約０．４６；約０．３０乃至約０．４７；約０．３０乃至約０．４８；約０．３０乃至約０．４９；約０．３０乃至約０．５０；約０．３０乃至約０．５１；約０．３０乃至約０．５２；約０．３０乃至約０．５３；約０．３０乃至約０．５４；約０．３０乃至約０．５５；約０．３０乃至約０．５６；約０．３０乃至約０．５７；約０．３０乃至約０．５８；約０．３０乃至約０．５９；約０．３０乃至約０．６０；約０．３０乃至約０．６１；約０．３０乃至約０．６２；約０．３０乃至約０．６３；約０．３０乃至約０．６４；約０．３０乃至約０．６５；約０．３０乃至約０．６６；約０．３０乃至約０．６７；約０．３０乃至約０．６８；約０．３０乃至約０．６９；約０．３０乃至約０．７０；約０．３０乃至約０．７１；約０．３０乃至約０．７２；約０．３０乃至約０．７３；約０．３０乃至約０．７４；約０．３０乃至約０．７５；約０．３０乃至約０．７６；約０．３０乃至約０．７７；約０．３０乃至約０．７８；約０．３０乃至約０．７９；約０．３０乃至約０．８０；約０．３０乃至約０．８１；約０．３０乃至約０．８２；約０．３０乃至約０．８３；約０．３０乃至約０．８４；約０．３０乃至約０．８５；約０．３０乃至約０．８６；約０．３０乃至約０．８７；約０．３０乃至約０．８８；約０．３０乃至約０．８９；約０．３０乃至約０．９０；約０．３０乃至約０．９１；約０．３０乃至約０．９２；約０．３０乃至約０．９３；約０．３０乃至約０．９４；約０．３０乃至約０．９５；約０．３０乃至約０．９６；約０．３０乃至約０．９７；約０．３０乃至約０．９８；約０．３０乃至約０．９９；約０．３０乃至約１．００；約０．４０乃至約０．４０；約０．４０乃至約０．４１；約０．４０乃至約０．４２；約０．４０乃至約０．４３；約０．４０乃至約０．４４；約０．４０乃至約０．４５；約０．４０乃至約０．４６；約０．４０乃至約０．４７；約０．４０乃至約０．４８；約０．４０乃至約０．４９；約０．４０乃至約０．５０；約０．４０乃至約０．５１；約０．４０乃至約０．５２；約０．４０乃至約０．５３；約０．４０乃至約０．５４；約０．４０乃至約０．５５；約０．４０乃至約０．５６；約０．４０乃至約０．５７；約０．４０乃至約０．５８；約０．４０乃至約０．５９；約０．４０乃至約０．６０；約０．４０乃至約０．６１；約０．４０乃至約０．６２；約０．４０乃至約０．６３；約０．４０乃至約０．６４；約０．４０乃至約０．６５；約０．４０乃至約０．６６；約０．４０乃至約０．６７；約０．４０乃至約０．６８；約０．４０乃至約０．６９；約０．４０乃至約０．７０；約０．４０乃至約０．７１；約０．４０乃至約０．７２；約０．４０乃至約０．７３；約０．４０乃至約０．７４；約０．４０乃至約０．７５；約０．４０乃至約０．７６；約０．４０乃至約０．７７；約０．４０乃至約０．７８；約０．４０乃至約０．７９；約０．４０乃至約０．８０；約０．４０乃至約０．８１；約０．４０乃至約０．８２；約０．４０乃至約０．８３；約０．４０乃至約０．８４；約０．４０乃至約０．８５；約
０．４０乃至約０．８６；約０．４０乃至約０．８７；約０．４０乃至約０．８８；約０．４０乃至約０．８９；約０．０乃至約０．９０；約０．４０乃至約０．９１；約０．４０乃至約０．９２；約０．４０乃至約０．９３；約０．４０乃至約０．９４；約０．４０乃至約０．９５；約０．４０乃至約０．９６；約０．４０乃至約０．９７；約０．４０乃至約０．９８；約０．４０乃至約０．９９；約０．４０乃至約１．００；約０．５０乃至約０．５１；約０．５０乃至約０．５２；約０．５０乃至約０．５３；約０．５０乃至約０．５４；約０．５０乃至約０．５５；約０．５０乃至約０．５６；約０．５０乃至約０．５７；約０．５０乃至約０．５８；約０．５０乃至約０．５９；約０．５０乃至約０．６０；約０．５０乃至約０．６１；約０．５０乃至約０．６２；約０．５０乃至約０．６３；約０．５０乃至約０．６４；約０．５０乃至約０．６５；約０．５０乃至約０．６６；約０．５０乃至約０．６７；約０．５０乃至約０．６８；約０．５０乃至約０．６９；約０．５０乃至約０．７０；約０．５０乃至約０．７１；約０．５０乃至約０．７２；約０．５０乃至約０．７３；約０．５０乃至約０．７４；約０．５０乃至約０．７５；約０．５０乃至約０．７６；約０．５０乃至約０．７７；約０．５０乃至約０．７８；約０．５０乃至約０．７９；約０．５０乃至約０．８０；約０．５０乃至約０．８１；約０．５０乃至約０．８２；約０．５０乃至約０．８３；約０．５０乃至約０．８４；約０．５０乃至約０．８５；約０．５０乃至約０．８６；約０．５０乃至約０．８７；約０．５０乃至約０．８８；約０．５０乃至約０．８９；約０．５０乃至約０．９０；約０．５０乃至約０．９１；約０．５０乃至約０．９２；約０．５０乃至約０．９３；約０．５０乃至約０．９４；約０．５０乃至約０．９５；約０．５０乃至約０．９６；約０．５０乃至約０．９７；約０．５０乃至約０．９８；約０．５０乃至約０．９９；約０．５０乃至約１．００；約０．６０乃至約０．６１；約０．６０乃至約０．６２；約０．６０乃至約０．６３；約０．６０乃至約０．６４；約０．６０乃至約０．６５；約０．６０乃至約０．６６；約０．６０乃至約０．６７；約０．６０乃至約０．６８；約０．６０乃至約０．６９；約０．６０乃至約０．７０；約０．６０乃至約０．７１；約０．６０乃至約０．７２；約０．６０乃至約０．７３；約０．６０乃至約０．７４；約０．６０乃至約０．７５；約０．６０乃至約０．７６；約０．６０乃至約０．７７；約０．６０乃至約０．７８；約０．６０乃至約０．７９；約０．６０乃至約０．８０；約０．６０乃至約０．８１；約０．６０乃至約０．８２；約０．６０乃至約０．８３；約０．６０乃至約０．８４；約０．６０乃至約０．８５；約０．６０乃至約０．８６；約０．６０乃至約０．８７；約０．６０乃至約０．８８；約０．６０乃至約０．８９；約０．６０乃至約０．９０；約０．６０乃至約０．９１；約０．６０乃至約０．９２；約０．６０乃至約０．９３；約０．６０乃至約０．９４；約０．６０乃至約０．９５；約０．６０乃至約０．９６；約０．６０乃至約０．９７；約０．６０乃至約０．９８；約０．６０乃至約０．９９；約０．６０乃至約１．００；約０．７０乃至約０．７１；約０．７０乃至約０．７２；約０．７０乃至約０．７３；約０．７０乃至約０．７４；約０．７０乃至約０．７５；約０．７０乃至約０．７６；約０．７０乃至約０．７７；約０．７０乃至約０．７８；約０．７０乃至約０．７９；約０．７０乃至約０．８０；約０．７０乃至約０．８１；約０．７０乃至約０．８２；約０．７０乃至約０．８３；約０．７０乃至約０．８４；約０．７０乃至約０．８５；約０．７０乃至約０．８６；約０．７０乃至約０．８７；約０．７０乃至約０．８８；約０．７０乃至約０．８９；約０．７０乃至約０．９０；約０．７０乃至約０．９１；約０．７０乃至約０．９２；約０．７０乃至約０．９３；約０．７０乃至約０．９４；約０．７０乃至約０．９５；約０．７０乃至約０．９６；約０．７０乃至約０．９７；約０．７０乃至約０．９８；約０．７０乃至約０．９９；約０．７０乃至約１．００；約０．８０乃至約０．８０；約０．８０乃至約０．８１；約０．８０乃至約０．８２；約０．８０乃至約０．８３；約０．８０乃至約０．８４；約０．８０乃至約０．８５；約０．８０乃至約０．８６；約０．８０乃至約０．８７；約０．８０乃至約０．８８；約０．８０乃至約０．８９；約０．８０乃至約０．９０；約０．８０乃至約０．９１；約０．８０乃至約０．９２；約０．８０乃至約０．９３；約０．８０乃至約０．９４；約０．８０乃至約０．９５；約０．８０乃至約０．９６；約０．８０乃至約０．９７；約０．８０乃至約０．９８；約０．８０乃至約０．９９；約０．８０乃至約１．００；約０．９０乃至約０．９１；約０．９０乃至約０．９２；約０．９０乃至約０．９３；約０．９０乃至約０．９４；約０．９０乃至約０．９５；約０．９０乃至約０．９６；約０．９０乃至約０．９７；約０．９０乃至約０．９８；約０．９０乃至約０．９９；約０．９０乃至約１．００。
いくつかの実施形態において、Ｍは鉄であってもよく、ｘが約０から約０．８の範囲のとき、活性物質粒子は安定した固溶体を形成することができる。いくつかの実施形態において、Ｍは鉄であってもよく、ｘが約０から約０．９の範囲のとき、活性物質粒子は安定した固溶体を形成することができる。いくつかの実施形態において、Ｍは鉄であってもよく、ｘが約０から約０．９５の範囲のとき、活性物質粒子は安定した固溶体を形成することができる。
いくつかの実施形態において、電極は、さらに、表面を有する電流コレクタを備えることができる。いくつかの実施形態において、電極は、各層が第１の表面および第２の表面を有する２以上の層を備え、第１の層の第１の表面は電流コレクタの表面で電流コレクタと電気的に連通し、第２の層の第１の表面は第１の層の第２の表面に電気的およびイオン的に連通している。いくつかの実施形態において、第１の層は、平均して、第２の層よりも小さい活性物質粒子を備える。いくつかの実施形態において、第１の層は、平均して、第２の層よりも少ない導電性粒子を備える。いくつかの実施形態において、層は、異なった機能特性を有する電極の２つの領域の輪郭を描く架空の境界線とすることができる。
いくつかの実施形態において、電極はｘ、ｙおよびｚ寸法を含むことができ、少なくとも１つの層は、ｘ、ｙおよびｚ寸法の１つあるいは組み合わせで実行される。いくつかの実施形態において、異なる層や領域は、ｘとｙの寸法によって定義される平面と平行に実行される。いくつかの実施形態において、異なる層や領域はｚ寸法を横断する。いくつかの実施形態において、少なくとも１つの層は、電流コレクタの表面のいずれかに実質的に平行に実行される境界線を有することができ、または、層は、電流コレクタの表面に実質的に垂直に実行される境界線を有することができ、または、それらの両者を有することもできる。いくつかの例では、境界は想像上のものである。
いくつかの実施形態において、少なくとも２つの隣接する層は、剥離力が適用されたときに剥離するテープとすることができる。いくつかの実施形態において、少なくとも２つの隣接する層は、剥離力が適用されたときに剥離しないようにすることもできる。
いくつかの実施形態において、電極はモノリシック構造であってもよいし、電極はモノリシックでなくてもよい。いくつかの実施形態において、モノリシックは、識別可能な境界を持たないものとして定義される。いくつかの実施形態において、モノリシックは予め識別可能な境界、層および／または領域を有する構造体として定義されるが、目に見える境界、層および／または領域は、合併、融合、溶媒接着、溶接、接合され、および／または、全体としての構造に統合される。
いくつかの実施形態において、２つの隣接する層の間に少なくとも１つの導電層を形成することができ、導電層は複数の導電性粒子を含むことができ、導電性粒子は、以下に例示の材料の１つ以上の組み合わせを含むことができる：バッキーボール；バックミンスターフラーレン；炭素；カーボンブラック；ケッチェンブラック；カーボンナノ構造体；カーボンナノチューブ；カーボンナノボール；炭素繊維；グラファイト；グラフェン；グラファイトシート；グラファイトナノ粒子、および、ポテトグラファイト。いくつかの実施形態において、導電層は、約０．０１μｍ；または約０．０２μｍ；または約０．０３μｍ；または約０．０４μｍ；または約０．０５μｍ；または約０．０６μｍ；または約０．０７μｍ；または約０．０８μｍ；または約０．０９μｍ；または約０．１μｍ；または約０．２μｍ；または約０．３μｍ；または約０．４μｍ；または約０．５μｍ；または約０．６μｍ；または約０．７μｍ；または約０．８μｍ；または約０．９μｍ；または約１μｍ；または約２μｍ；または約３μｍ；または約４μｍ；または約５μｍ；または約６μｍ；または約７μｍ；または約８μｍ；または約９μｍ；または約１０μｍ；または約１１μｍ；または約１２μｍ；または約１３μｍ；または約１４μｍ；または約１５μｍ；または約１６μｍ；または約１７μｍ；または約１８μｍ；または約１９μｍ；または約２０μｍの厚さとすることができる。
いくつかの実施形態において、本発明は、内部に少なくとも１つの機能的な勾配を備える電極マトリックスを含む電極、可逆的にイオンを格納することができる活性物質粒子を含む電極マトリックス、および導電性粒子を提供する。いくつかの実施形態において、機能的な勾配は、粒子のサイズ勾配；粒子の組成勾配；粒子の濃度勾配；電子伝導性勾配；イオン透過性勾配；イオンストレージ容量勾配；空隙率の勾配；および、密度勾配からなる群から選択された勾配である。
いくつかの実施形態において、機能的な勾配は複数の機能的な勾配からなり、複数の機能的な勾配のそれぞれは、粒子サイズ勾配；粒子組成勾配；粒子濃度勾配；電子伝導性勾配；イオン透過性勾配；イオンストレージ容量勾配；空隙率の勾配；および、密度勾配の１つあるいは組合せを含む。いくつかの実施形態において、複数の機能的な勾配の少なくとも１つは、他の複数の機能的な勾配の少なくとも１つと異なっている。いくつかの実施形態において、機能的な勾配は空間的に編成することができ、空間的な編成は、ｘ、ｙまたはｚの寸法から選択された寸ぽいの１つあるいは組み合わせに対するものであり、空間的な編成は、２つ以上の寸法の組み合わせに対するものである。
いくつかの実施形態において、機能的な勾配は数学的に多項式関数またはその組み合わせによって表現されることがあり、多項式関数は、これらに限定されないが、第１；第２；第３；第４；第５；第６；第７；第８；第９；または第１０度の多項式関数を含む。
いくつかの実施形態において、機能的な勾配は、以下の数学式で表される濃度勾配である。
Figure 2013504168
いくつかの実施形態において、機能的な勾配は、線形プロファイル、常用対数のプロファイル、自然対数のプロファイル、釣鐘型のプロファイル、モノモーダルのプロファイル、バイモーダルプロフィール、連続的なプロファイル、不連続なプロファイルの１つあるいは組合せを有しており、不連続なプロファイルは１つ以上のギャップによって中断され、ギャップは、導電性粒子のみが存在している勾配の１つ以上の領域に対応する。いくつかの実施形態では、ギャップは、活性物質粒子と導電性粒子の両方が存在する勾配や、活性物質粒子および導電性粒子がどちらも存在していない勾配の１つ以上の領域に対応することができる。いくつかの実施形態において、ギャップは、空隙形成粒子の除去に起因する電極マトリックス中の空隙に対応している。いくつかの実施形態において、まず第１に、周囲以上のガス圧力下に配置することで、コーティング懸濁液に飽和させ、電極支持体を周囲以上のガス圧力未満のガス圧力でコーティングすること、および／または、電極支持体を真空下でコーティングすることによって、ギャップは電極マトリックスに導入された空隙に対応する。
本発明は、別の態様において、表面を有する電極支持体を提供する工程と、電極支持体表面に電極マトリックスを形成する工程であって、電極マトリックスが可逆的にイオンを蓄積できる活性物質粒子と導電性粒子とを備え、電極マトリックスが内部に形成された機能的な勾配を有する工程と、を備える電極を製造するための方法を提供する。いくつかの実施形態において、機能的な勾配は、これに限定されないが、組成の勾配；構造の勾配；および組織の勾配、または、時にはそれらの組合せを含む、勾配または勾配の組合せである。
いくつかの実施形態において、機能的な勾配は電極支持体の表面に対し垂直に電極マトリックス内に配置されており、または、機能的な勾配は電極支持体の表面に対しほぼ垂直に電極マトリックス内に配置されており、機能的な勾配は電極支持体の表面に対し非垂直に電極マトリックス内に配置されており、または、機能的な勾配は電極支持体の表面に対し平行に電極マトリックス内に配置されている。いくつかの実施形態において、組成勾配は、活性物質粒子が電極マトリックスの単位体積あたりの濃度を変化させた組成勾配に沿って分布している勾配であり、好ましくは、活性物質粒子の濃度が組成勾配に対し比例して減少する勾配であり、あるいは、組成勾配は、好ましくは、導電性粒子が電極マトリックスの単位体積あたりの濃度を変化させた組成勾配に沿って分布している勾配である。
いくつかの好ましい実施形態において、電極マトリックスはさらにポリマーバインダーを含んでもよく、組成勾配は、バインダーポリマーが電極マトリックスの単位体積あたりの濃度を変化させた組成勾配に沿って分布している勾配である。
いくつかの実施形態において、機能的な勾配は構造的勾配であり、活性物質粒子は約１ｎｍから約３０μｍのサイズの範囲の断面寸法を有しており、活性物質粒子は断面寸法に従って機能的な勾配に沿って分布している。
本発明は、別の態様において、表面を有する電極支持体を提供する工程と；支持体表面上に第１層を適用する工程であって、第１電極層が第１の表面および第２の表面を有し、第１層の第１の表面および電極支持体表面がお互いの間に電気的に導電性の界面を形成する工程と；、第１表面および第２表面を有する第２層を適用する工程であって、第２層の第１の表面および第２層の第２の表面がお互いの間に電気的およびイオン伝導性の界面を形成する工程と；を備えるバッテリ電極の製造方法であって、第１層および第２層がお互いに機能的に異なっているバッテリ電極の製造方法を提供する。
本発明は、別の態様において、表面を有する電極支持体を提供する工程と；電極支持体の表面に電極マトリックスを形成する工程であって、電極マトリックスが可逆的にイオンを蓄積することができる活性物質粒子と導電性粒子とを備える工程と；を備えるバッテリ電極の製造方法であって、電極マトリックスがその中に勾配を有するバッテリ電極の製造方法を提供する。
いくつかの実施形態において、勾配を機能勾配とすることができ、勾配を電極支持体の表面に対し略垂直に形成することができる。いくつかの実施形態において、電極マトリックスをシームレスに形成することができる。いくつかの実施形態において、勾配は連続であってもよいし、勾配は不連続であってもよいし、勾配が連続する部分および連続しない他の部分を有することもできる。
いくつかの実施形態において、電極マトリックスを、スプレー、エレクトロスプレー、粉体コーティングによって形成することができ、または、電極マトリックスを、キャスティング、電気メッキ、電気泳動析出によって形成することができ、または、電極マトリックスを、上述したモダリティの組み合わせによって形成することができる。いくつかの実施形態において、モダリティの組み合わせは、電気泳動析出とスプレーが含まれる。いくつかの実施形態において、電極マトリックスを、押出成形により、共押出成形により、他層押出成形により、ディップコーティングにより、形成することができ、または、ドクターブレードを用いて形成することもでき、または、スロットダイおよび／またはそれらの組み合わせを用いて形成することもできる。
いくつかの実施形態において、第１層と第２層は活性物質粒子の平均サイズによって異ならせることができ、または、第１および第２の層のそれぞれに導電性粒子の異なる量を備えることもでき、またはその両方の組み合わせを利用することもできる。
いくつかの実施形態において、電極マトリックスはさらにポリマーバインダーを含むことができる。いくつかの実施形態において、ポリマーバインダーは：アカシアガム；アクリル；ポリ酢酸ビニルアクリレート；アクリレート；アクリロニトリル／ブタジエン／スチレンカルボキシメチルセルロース；アクリロニトリル／ブタジエンゴム（ＮＢＲ）；アガロース；アルデヒド系ポリマー；アルギン酸塩；ブチルゴム；カルボキシメチルセルロース；カラギーナン；カゼイン；エチレン／プロピレン／ジエン三元共重合体（ＥＰＤＭ）；エチレンビニルアルコール；ポリビニルアルコール（ＥＶＡ）；ポリ酢酸ビニル（ＰＶＡ）；ゼラチン；グアーガム；ヒドロキシメチルセルロース；ヒドロキシエチルセルロース；ヒドロキシエチルメチルセルロース；ヒドロキシプロピルセルロース（ＨＰＣ）；イソブチレン−マレインアニヒドライド共重合体；エチレン−マレイン酸アニヒドライド共重合体；ペクチン；ポリビニルジクロライド；ビニルジフルオライド；エチレン酢酸ビニル；エチレン塩化ビニル；ビスマレイミド；ブタジエン／アクリロニトリル；エチレンアクリル酸；エポキシ樹脂；メラミン／ホルムアルデヒド；フェノール；ポリカーボネート；ポリエチレン；ポリエステル；ポリイミド；ポリ塩化ビニル；ポリエステル；スチレン；スチレンポリフェニレン；酸化物；ポリエチレングリコール;ポリアクリルニトリル；ポリアクリル酸；ポリ（ε−カプロラクトン）（ＰＬＬ）；ポリイミド；ポリエチレン（ＰＥ）；ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）；ポリグリコリド（ＰＧＡ）；ポリ（ラクチド）；ポリプロピレンオキサイド（ＰＰＯ）；ポリプロピレン（ＰＰ）；ポリウレタン；ポリビニルアルコール；ネオプレン；ポリイソブチレン（ＰＩＢ）；澱粉；スチレン／アクリロニトリル／スチレン（ＳＩＳ）ブロック共重合体；スチレン／ブタジエンゴム（ＳＢＲ）；スチレン／ブタジエン／スチレン（ＳＢＳ）ブロック共重合体；スチレン−マレイン酸アニヒドライド共重合体；トラガカント；尿素／ホルムアルデヒド；及び／又はウレタン；およびキサンツムガム、からなるグループから選択されたポル今ーを備えるポリマーバインダーを含むグループから選択される。
いくつかの実施形態において、第１および第２層のそれぞれは、ポリマーバインダーの異なる量を含む。
いくつかの実施形態において、第１層は、平均厚さまたは２つ以上の平均厚さの範囲を有することができ、厚さは以下の範囲にある：約１μｍ；又は、約２μｍ；又は、約３μｍ；又は、約４μｍ；又は、約５μｍ；又は、約６μｍ；又は、約７μｍ；又は、約８μｍ；又は、約９μｍ；又は、約１０μｍ；又は、約１１μｍ；又は、約１２μｍ；又は、約１３μｍ；又は、約１４μｍ；又は、約１５μｍ；又は、約１６μｍ；又は、約１７μｍ；又は、約１８μｍ；又は、約１９μｍ；又は、約２０μｍ；又は、約２１μｍ；又は、約２２μｍ；又は、約２３μｍ；又は、約２４μｍ；又は、約２５μｍ；又は、約２６μｍ；又は、約２７μｍ；又は、約２８μｍ；又は、約３９μｍ；又は、約３０μｍ；又は、約３１μｍ；又は、約３２μｍ；又は、約３３μｍ；又は、約３４μｍ；又は、約３５μｍ；又は、約３６μｍ；又は、約３７μｍ；又は、約３８μｍ；又は、約３９μｍ；又は、約４０μｍ；又は、約４１μｍ；又は、約４２μｍ；又は、約４３μｍ；又は、約４４μｍ；又は、約４５μｍ；又は、約４６μｍ；又は、約４７μｍ；又は、約４８μｍ；又は、約４９μｍ；又は、約５０μｍ；又は、約５１μｍ；又は、約５２μｍ；又は、約５３μｍ；又は、約５４μｍ；又は、約５５μｍ；又は、約５６μｍ；又は、約５７μｍ；又は、約５８μｍ；又は、約５９μｍ；又は、約６０μｍ；又は、約６１μｍ；又は、約６２μｍ；又は、約６３μｍ；又は、約６４μｍ；又は、約６５μｍ；又は、約６６μｍ；又は、約６７μｍ；又は、約６８μｍ；又は、約６９μｍ；又は、約７０μｍ；又は、約７１μｍ；又は、約７２μｍ；又は、約７３μｍ；又は、約７４μｍ；又は、約７５μｍ；又は、約７６μｍ；又は、約７７μｍ；又は、約７８μｍ；又は、約７９μｍ；又は、約８０μｍ；又は、約８１μｍ；又は、約８２μｍ；又は、約８３μｍ；又は、約８４μｍ；又は、約８５μｍ；又は、約８６μｍ；又は、約８７μｍ；又は、約８８μｍ；又は、約８９μｍ；又は、約９０μｍ；又は、約９１μｍ；又は、約９２μｍ；又は、約９３μｍ；又は、約９４μｍ；又は、約９５μｍ；又は、約９６μｍ；又は、約９７μｍ；又は、約９８μｍ；又は、約９９μｍ；又は、約１００μｍ；又は、約１０１μｍ；又は、約１０２μｍ；又は、約１０３μｍ；又は、約１０４μｍ；又は、約１０５μｍ；又は、約１０６μｍ；又は、約１０７μｍ；又は、約１０８μｍ；又は、約１０９μｍ；又は、約１１０μｍ；又は、約１１２μｍ；又は、約１１３μｍ；又は、約１１４μｍ；又は、約１１５μｍ；又は、約１１６μｍ；又は、約１１７μｍ；又は、約１１８μｍ；又は、約１１９μｍ；又は、約１２０μｍ；又は、約１２１μｍ；又は、約１２２μｍ；又は、約１２３μｍ；又は、約１２４μｍ；又は、約１２５μｍ；又は、約１２６μｍ；又は、約１２７μｍ；又は、約１２８μｍ；又は、約１３９μｍ；又は、約１３０μｍ；又は、約１３１μｍ；又は、約１３２μｍ；又は、約１３３μｍ；又は、約１３４μｍ；又は、約１３５μｍ；又は、約１３６μｍ；又は、約１３７μｍ；又は、約１３８μｍ；又は、約１３９μｍ；又は、約１４０μｍ；又は、約１４１μｍ；又は、約１４２μｍ；又は、約１４３μｍ；又は、約１４４μｍ；又は、約１４５μｍ；又は、約１４６μｍ；又は、約１４７μｍ；又は、約１４８μｍ；又は、約１４９μｍ；又は、約１５０μｍ；又は、約１５１μｍ；又は、約１５２μｍ；又は、約１５３μｍ；又は、約１５４μｍ；又は、約１５５μｍ；又は、約１５６μｍ；又は、約１５７μｍ；又は、約１５８μｍ；又は、約１５９μｍ；又は、約１６０μｍ；又は、約１６１μｍ；又は、約１６２μｍ；又は、約１６３μｍ；又は、約１６４μｍ；又は、約１６５μｍ；又は、約１６６μｍ；又は、約１６７μｍ；又は、約１６８μｍ；又は、約１６９μｍ；又は、約１７０μｍ；又は、約１７１μｍ；又は、約１７２μｍ；又は、約１７３μｍ；又は、約１７４μｍ；又は、約１７５μｍ；又は、約１７６μｍ；又は、約１７７μｍ；又は、約１７８μｍ；又は、約１７９μｍ；又は、約１８０μｍ；又は、約１８１μｍ；又は、約１８２μｍ；又は、約１８３μｍ；又は、約１８４μｍ；又は、約１８５μｍ；又は、約１８６μｍ；又は、約１８７μｍ；又は、約１８８μｍ；又は、約１８９μｍ；又は、約１９０μｍ；又は、約１９１μｍ；又は、約１９２μｍ；又は、約１９３μｍ；又は、約１９４μｍ；又は、約１９５μｍ；又は、約１９６μｍ；又は、約１９７μｍ；又は、約１９８μｍ；又は、約１９９μｍ；又は、約２００μｍ；又は、約２０１μｍ；又は、約２０２μｍ；又は、約２０３μｍ；又は、約２０４μｍ；又は、約２０５μｍ；又は、約２０６μｍ；又は、約２０７μｍ；又は、約２０８μｍ；又は、約２０９μｍ；又は、約２１０μｍ；又は、約２１１μｍ；又は、約２１２μｍ；又は、約２１３μｍ；又は、約２１４μｍ；又は、約２１５μｍ；又は、約２１６μｍ；又は、約２１７μｍ；又は、約２１８μｍ；又は、約２１９μｍ；又は、約２２０μｍ；又は、約２２１μｍ；又は、約２２２μｍ；又は、約２２３μｍ；又は、約２２４μｍ；又は、約２２５μｍ；又は、約２２６μｍ；又は、約２２７μｍ；又は、約２２８μｍ；又は、約２３９μｍ；又は、約２３０μｍ；又は、約２３１μｍ；又は、約２３２μｍ；又は、約２３３μｍ;又は、約２３４μｍ；又は、約２３５μｍ；又は、約２３６μｍ；又は、約２３７μｍ；又は、約２３８μｍ；又は、約２３９μｍ；又は、約２４０μｍ；又は、約２４１μｍ；又は、約２４２μｍ；又は、約２４３μｍ；又は、約２４４μｍ；又は、約２４５μｍ；又は、約２４６μｍ；又は、約２４７μｍ；又は、約２４８μｍ；又は、約２４９μｍ；又は、約２５０μｍ；又は、約２５１μｍ；又は、約２５２μｍ；又は、約２５３μｍ；又は、約２５４μｍ；又は、約２５５μｍ；又は、約２５６μｍ；又は、約２５７μｍ；又は、約２５８μｍ；又は、約２５９μｍ；又は、約２６０μｍ；又は、約２６１μｍ；又は、約２６２μｍ；又は、約２６３μｍ；又は、約２６４μｍ；又は、約２６５μｍ；又は、約２６６μｍ；又は、約２６７μｍ；又は、約２６８μｍ；又は、約２６９μｍ；又は、約２７０μｍ；又は、約２７１μｍ；又は、約２７２μｍ；又は、約２７３μｍ；又は、約２７４μｍ；又は、約２７５μｍ；又は、約２７６μｍ；又は、約２７７μｍ；又は、約２７８μｍ；又は、約２７９μｍ；又は、約２８０μｍ；又は、約２８１μｍ；又は、約２８２μｍ；又は、約２８３μｍ；又は、約２８４μｍ；又は、約２８５μｍ；又は、約２８６μｍ；又は、約２８７μｍ；又は、約２８８μｍ；又は、約２８９μｍ；又は、約２９０μｍ；又は、約２９１μｍ；又は、約２９２μｍ；又は、約２９３μｍ；又は、約２９４μｍ；又は、約２９５μｍ；又は、約２９６μｍ；又は、約２９７μｍ；又は、約２９８μｍ；又は、約２９９μｍ；又は、約３００μｍ。
いくつかの実施形態において、第１層は、平均厚さまたは以下の範囲の厚さの組み合わせを有することができる：約１μｍ乃至約１０μｍ；又は、約１０μｍ乃至約２０μｍ；又は、約２０μｍ乃至約３０μｍ；又は、約３０μｍ乃至約４０μｍ；又は、約４０μｍ乃至約５０μｍ；又は、約５０μｍ乃至約６０μｍ；又は、約６０μｍ乃至約７０μｍ；又は、約７０μｍ乃至約８０μｍ；又は、約８０μｍ乃至約９０μｍ；又は、約９０μｍ乃至約１００μｍ；又は、約１００μｍ乃至約１１０μｍ；又は、約１１０μｍ乃至約１２０μｍ；又は、約１２０μｍ乃至約１３０μｍ；又は、約１３０μｍ乃至約１４０μｍ；又は、約１４０μｍ乃至約１５０μｍ；又は、約１５０μｍ乃至約１６０μｍ；又は、約１６０μｍ乃至約１７０μｍ；又は、約１７０μｍ乃至約１８０μｍ；又は、約１８０μｍ乃至約１９０μｍ；又は、約１９０μｍ乃至約２００μｍ；又は、約５μｍ乃至約１０μｍ；又は、約１０μｍ乃至約１５μｍ；又は、約１５μｍ乃至約２０μｍ；又は、約２０μｍ乃至約２５μｍ；又は、約２５μｍ乃至約３０μｍ；又は、約３０μｍ乃至約３５μｍ；又は、約３５μｍ乃至約４０μｍ；又は、約４０μｍ乃至約４５μｍ；又は、約４５μｍ乃至約５０μｍ；又は、約５０μｍ乃至約５５μｍ；又は、約５５μｍ乃至約６０μｍ；又は、約６０μｍ乃至約６５μｍ；又は、約６５μｍ乃至約７０μｍ；又は、約７０μｍ乃至約７５μｍ；又は、約７５μｍ乃至約８０μｍ；又は、約８０μｍ乃至約８５μｍ；又は、約８５μｍ乃至約９０μｍ；又は、約９０μｍ乃至約９５μｍ；又は、約９５μｍ乃至約１００μｍ；又は、約１００μｍ乃至約１０５μｍ；又は、約１０５μｍ乃至約１１０μｍ；又は、約１１０μｍ乃至約１１５μｍ；又は、約１１５μｍ乃至約１２０μｍ；又は、約１２０μｍ乃至約１２５μｍ；又は、約１２５μｍ乃至約１３０μｍ；又は、約１３０μｍ乃至約１３５μｍ；又は、約１３５μｍ乃至約１４０μｍ；又は、約１４０μｍ乃至約１４５μｍ；又は、約１４５μｍ乃至約１５０μｍ；又は、約１５０μｍ乃至約１５５μｍ；又は、約１５５μｍ乃至約１６０μｍ；又は、約１６０μｍ乃至約１６５μｍ；又は、約１６５μｍ乃至約１７０μｍ；又は、約１７０μｍ乃至約１７５μｍ；又は、約１７５μｍ乃至約１８０μｍ；又は、約１８５μｍ乃至約１９０μｍ；又は、約１９０μｍ乃至約１９５μｍ；又は、約１９５μｍ乃至約２００μｍ；又は、約０μｍ乃至約５０μｍ；又は、約１０μｍ乃至約６０μｍ；又は、約２０μｍ乃至約７０μｍ；又は、約３０μｍ乃至約８０μｍ；又は、約４０μｍ乃至約９０μｍ；又は、約５０μｍ乃至約１００μｍ；又は、約６０μｍ乃至約１１０μｍ；又は、約７０μｍ乃至約１２０μｍ；又は、約８０μｍ乃至約１３０μｍ；又は、約９０μｍ乃至約１４０μｍ；又は、約１００μｍ乃至約１５０μｍ；又は、約１１０μｍ乃至約１６０μｍ；又は、約１２０μｍ乃至約１７０μｍ；又は、約１３０μｍ乃至約１８０μｍ；又は、約１４０μｍ乃至約１９０μｍ；又は、約１５０μｍ乃至約２００μｍ；又は、約１６０μｍ乃至約２１０μｍ；又は、約１７０μｍ乃至約２２０μｍ；又は、約１８０μｍ乃至約２３０μｍ；又は、及び、約１９０μｍ乃至約２４０μｍ。
いくつかの実施形態において、イオンはリチウムイオンである。いくつかの実施形態では、活性物質粒子は、以下のいずれかの組み合わせであるカルコゲン化合物を含むことができる：ＦｅＳ２；ＴｉＳ２；ＭｏＳ２；Ｖ２Ｏ３；Ｖ２Ｏ５；Ｖ６Ｏ１３；ＭｎＯ２。いくつかの実施形態では、活性物質粒子は、複合リチウム酸化物を含むことができ、複合リチウム酸化物は、ＬｉＣｏＯ２；ＬｉＦｅＰＯ４；ＬｉＮｉＯ２；ＬｉＭｎＯ２；およびＬｉＭｎ２Ｏ４のいずれかあるいは組合せを含むことができる。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子はＬｉｘＮｙＭ１−ｙＯ２を含むことができ、ここで、Ｍは、限定されるものではないが例えば、遷移金属；チタン；バナジウム；クロム；マンガン；鉄；コバルト；ニッケル；銅；亜鉛；アルミニウムなどの金属を含むことができ、ｘおよびｙは以下の値を有することができる：０．０５≦ｘ≦１．１０、０．５≦ｙ≦１．０。
いくつかの実施形態において、活性物質は、式Ｌｉ１−ｘＭｘＦｅＰＯ４を有する材料を含むことができ、ここで、Ｍは、チタン；バナジウム；クロム；マンガン；鉄；コバルト；ニッケル；銅；亜鉛；ジルコニウム；ニオブ；モリブデン；銀；タングステンからなるグループから選択されたドーパントであり、ｘは以下のグループから選択された数である：約０．００；約０．０１；約０．０２；約０．０３；約０．０４；約０．０５；約０．０６；約０．０７；約０．０８；約０．０９；約０．１０；約０．１１；約０．１２；約０．１３；約０．１４；約０．１５；約０．１６；約０．１７；約０．１８；約０．１９；約０．２０；約０．２１；約０．２２；約０．２３；約０．２４；約０．２５；約０．２６；約０．２７；約０．２８；約０．２９；約０．３０；約０．３１；約０．３２；約０．３３；約０．３４；約０．３５；約０．３６；約０．３７；約０．３８；約０．３９；約０．４０；約０．４１；約０．４２；約０．４３；約０．４４；約０．４５；約０．４６；約０．４７；約０．４８；約０．４９；約０．５０；約０．５１；約０．５２；約０．５３；約０．５４；約０．５５；約０．５６；約０．５７；約０．５８；約０．５９；約０．６０；約０．６１；約０．６２；約０．６３；約０．６４；約０．６５；約０．６６；約０．６７；約０．６８；約０．６９；約０．７０；約０．７１；約０．７２；約０．７３；約０．７４；約０．７５；約０．７６；約０．７７；約０．７８；約０．７９；約０．８０；約０．８１；約０．８２；約０．８３；約０．８４；約０．８５；約０．８６；約０．８７；約０．８８；約０．８９；約０．９０；約０．９１；約０．９２；約０．９３；約０．９４；約０．９５；約０．９６；約０．９７；約０．９８；約０．９９；及び、約１．００。
いくつかの実施形態において、活性物質は、式Ｌｉ１−ｘＭｘＦｅＰＯ４を有する材料を含むことができ、ここで、Ｍは、チタン；バナジウム；クロム；マンガン；鉄；コバルト；ニッケル；銅；亜鉛；ジルコニウム；ニオブ；モリブデン；銀；およびタングステンのグループから選択された金属または金属の組合せであり、ｘは以下のグループから選択された数である：約０．００乃至約０．０１；約０．００乃至約０．０２；約０．００乃至約０．０３；約０．００乃至約０．０４；約０．００乃至約０．０５；約０．００乃至約０．０６；約０．００乃至約０．０７；約０．００乃至約０．０８；約０．００乃至約０．０９；約０．００乃至約０．１０；約０．００乃至約０．１１；約０．００乃至約０．１２；約０．００乃至約０．１３；約０．００乃至約０．１４；約０．００乃至約０．１５；約０．００乃至約０．１６；約０．００乃至約０．１７；約０．００乃至約０．１８；約０．００乃至約０．１９；約０．００乃至約０．２０；約０．００乃至約０．２１；約０．００乃至約０．２２；約０．００乃至約０．２３；約０．００乃至約０．２４；約０．００乃至約０．２５；約０．００乃至約０．２６；約０．００乃至約０．２７；約０．００乃至約０．２８；約０．００乃至約０．２９；約０．００乃至約０．３０；約０．００乃至約０．３１；約０．００乃至約０．３２；約０．００乃至約０．３３；約０．００乃至約０．３４；約０．００乃至約０．３５；約０．００乃至約０．３６；約０．００乃至約０．３７；約０．００乃至約０．３８；約０．００乃至約０．３９；約０．００乃至約０．４０；約０．００乃至約０．４１；約０．００乃至約０．４２；約０．００乃至約０．４３；約０．００乃至約０．４４；約０．００乃至約０．４５；約０．００乃至約０．４６；約０．００乃至約０．４７；約０．００乃至約０．４８；約０．００乃至約０．４９；約０．００乃至約０．５０；約０．００乃至約０．５１；約０．００乃至約０．５２；約０．００乃至約０．５３；約０．００乃至約０．５４；約０．００乃至約０．５５；約０．００乃至約０．５６；約０．００乃至約０．５７；約０．００乃至約０．５８；約０．００乃至約０．５９；約０．００乃至約０．６０；約０．００乃至約０．６１；約０．００乃至約０．６２；約０．００乃至約０．６３；約０．００乃至約０．６４；約０．００乃至約０．６５；約０．００乃至約０．６６；約０．００乃至約０．６７；約０．００乃至約０．６８；約０．００乃至約０．６９；約０．００乃至約０．７０；約０．００乃至約０．７１；約０．００乃至約０．７２；約０．００乃至約０．７３；約０．００乃至約０．７４；約０．００乃至約０．７５；約０．００乃至約０．７６；約０．００乃至約０．７７；約０．００乃至約０．７８；約０．００乃至約０．７９；約０．００乃至約０．８０；約０．００乃至約０．８１；約０．００乃至約０．８２；約０．００乃至約０．８３；約０．００乃至約０．８４；約０．００乃至約０．８５；約０．００乃至約０．８６；約０．００乃至約０．８７；約０．００乃至約０．８８；約０．００乃至約０．８９；約０．００乃至約０．９０；約０．００乃至約０．９１；約０．００乃至約０．９２；約０．００乃至約０．９３；約０．００乃至約０．９４；約０．００乃至約０．９５；約０．００乃至約０．９６；約０．００乃至約０．９７；約０．００乃至約０．９８；約０．００乃至約０．９９；約０．００乃至約０．１０；約０．１０乃至約０．１１；約０．１０乃至約０．１２；約０．１０乃至約０．１３；約０．１０乃至約０．１４；約０．１０乃至約０．１５；約０．１０乃至約０．１６；約０．１０乃至約０．１７；約０．１０乃至約０．１８；約０．１０乃至約０．１９；約０．１０乃至約０．２０；約０．１０乃至約０．２１；約０．１０乃至約０．２２；約０．１０乃至約０．２３；約０．１０乃至約０．２４；約０．１０乃至約０．２５；約０．１０乃至約０．２６；約０．１０乃至約０．２７；約０．１０乃至約０．２８；約０．１０乃至約０．２９；約０．１０乃至約０．３０；約０．１０乃至約０．３１；約０．１０乃至約０．３２；約０．１０乃至約０．３３；約０．１０乃至約０．３４；約０．１０乃至約０．３５；約０．１０乃至約０．３６；約０．１０乃至約０．３７；約０．１０乃至約０．３８；約０．１０乃至約０．３９；約０．１０乃至約０．４０；約０．１０乃至約０．４１；約０．１０乃至約０．４２；約０．１０乃至約０．４３；約０．１０乃至約０．４４；約０．１０乃至約０．４５；約０．１０乃至約０．４６；約０．１０乃至約０．４７；約０．１０乃至約０．４８；約０．１０乃至約０．４９；約０．１０乃至約０．５０；約０．１０乃至約０．５１；約０．１０乃至約０．５２；約０．１０乃至約０．５３；約０．１０乃至約０．５４；約０．１０乃至約０．５５；約０．１０乃至約０．５６；約０．１０乃至約０．５７；約０．１０乃至約０．５８；約０．１０乃至約０．５９；約０．１０乃至約０．６０；約０．１０乃至約０．６１；約０．１０乃至約０．６２；約０．１０乃至約０．６３；約０．１０乃至約０．６４；約０．１０乃至約０．６５；約０．１０乃至約０．６６；約０．１０乃至約０．６７；約０．１０乃至約０．６８；約０．１０乃至約０．６９；約０．１０乃至約０．７０；約０．１０乃至約０．７１；約０．１０乃至約０．７２；約０．１０乃至約０．７３；約０．１０乃至約０．７４；約０．１０乃至約０．７５；約０．１０乃至約０．７６；約０．１０乃至約０．７７；約０．１０乃至約０．７８；約０．１０乃至約０．７９；約０．１０乃至約０．８０；約０．１０乃至約０．８１；約０．１０乃至約０．８２；約０．１０乃至約０．８３；約０．１０乃至約０．８４；約０．１０乃至約０．８５；約０．１０乃至約０．８６；約０．１０乃至約０．８７；約０．１０乃至約０．８８；約０．１０乃至約０．８９；約０．１０乃至約０．９０；約０．１０乃至約０．９１；約０．１０乃至約０．９２；約０．１０乃至約０．９３；約０．１０乃至約０．９４；約０．１０乃至約０．９５；約０．１０乃至約０．９６；約０．１０乃至約０．９７；約０．１０乃至約０．９８；約０．１０乃至約０．９９；約０．１０乃至約１．００；約０．２０乃至約０．２１；約０．２０乃至約０．２２；約０．２０乃至約０．２３；約０．２０乃至約０．２４；約０．２０乃至約０．２５；約０．２０乃至約０．２６；約０．２０乃至約０．２７；約０．２０乃至約０．２８；約０．２０乃至約０．２９；約０．２０乃至約０．３０；約０．２０乃至約０．３１；約０．２０乃至約０．３２；約０．２０乃至約０．３３；約０．２０乃至約０．３４；約０．２０乃至約０．３５；約０．２０乃至約０．３６；約０．２０乃至約０．３７；約０．２０乃至約０．３８；約０．２０乃至約０．３９；約０．２０乃至約０．４０；約０．２０乃至約０．４１；約０．２０乃至約０．４２；約０．２０乃至約０．４３；約０．２０乃至約０．４４；約０．２０乃至約０．４５；約０．２０乃至約０．４６；約０．２０乃至約０．４７；約０．２０乃至約０．４８；約０．２０乃至約０．４９；約０．２０乃至約０．５０；約０．２０乃至約０．５１；約０．２０乃至約０．５２；約０．２０乃至約０．５３；約０．２０乃至約０．５４；約０．２０乃至約０．５５；約０．２０乃至約０．５６；約０．２０乃至約０．５７；約０．２０乃至約０．５８；約０．２０乃至約０．５９；約０．２０乃至約０．６０；約０．２０乃至約０．６１；約０．２０乃至約０．６２；約０．２０乃至約０．６３；約０．２０乃至約０．６４；約０．２０乃至約０．６５；約０．２０乃至約０．６６；約０．２０乃至約０．６７；約０．２０乃至約０．６８；約０．２０乃至約０．６９；約０．２０乃至約０．７０；約０．２０乃至約０．７１；約０．２０乃至約０．７２；約０．２０乃至約０．７３；約０．２０乃至約０．７４；約０．２０乃至約０．７５；約０．２０乃至約０．７６；約０．２０乃至約０．７７；約０．２０乃至約０．７８；約０．２０乃至約０．７９；約０．２０乃至約０．８０；約０．２０乃至約０．８１；約０．２０乃至約０．８２；約０．２０乃至約０．８３；約０．２０乃至約０．８４；約０．２０乃至約０．８５；約０．２０乃至約０．８６；約０．２０乃至約０．８７；約０．２０乃至約０．８８；約０．２０乃至約０．８９；約０．２０乃至約０．９０；約０．２０乃至約０．９１；約０．２０乃至約０．９２；約０．２０乃至約０．９３；約０．２０乃至約０．９４；約０．２０乃至約０．９５；約０．２０乃至約０．９６；約０．２０乃至約０．９７；約０．２０乃至約０．９８；約０．２０乃至約０．９９；約０．２０乃至約１．００；約０．３０乃至約０．３１；約０．３０乃至約０．３２；約０．３０乃至約０．３３；約０．３０乃至約０．３４；約０．３０乃至約０．３５；約０．３０乃至約０．３６；約０．３０乃至約０．３７；約０．３０乃至約０．３８；約０．３０乃至約０．３９；約０．３０乃至約０．４０；約０．３０乃至約０．４１；約０．３０乃至約０．４２；約０．３０乃至約０．４３；約０．３０乃至約０．４４；約０．３０乃至約０．４５；約０．３０乃至約０．４６；約０．３０乃至約０．４７；約０．３０乃至約０．４８；約０．３０乃至約０．４９；約０．３０乃至約０．５０；約０．３０乃至約０．５１；約０．３０乃至約０．５２；約０．３０乃至約０．５３；約０．３０乃至約０．５４；約０．３０乃至約０．５５；約０．３０乃至約０．５６；約０．３０乃至約０．５７；約０．３０乃至約０．５８；約０．３０乃至約０．５９；約０．３０乃至約０．６０；約０．３０乃至約０．６１；約０．３０乃至約０．６２；約０．３０乃至約０．６３；約０．３０乃至約０．６４；約０．３０乃至約０．６５；約０．３０乃至約０．６６；約０．３０乃至約０．６７；約０．３０乃至約０．６８；約０．３０乃至約０．６９；約０．３０乃至約０．７０；約０．３０乃至約０．７１；約０．３０乃至約０．７２；約０．３０乃至約０．７３；約０．３０乃至約０．７４；約０．３０乃至約０．７５；約０．３０乃至約０．７６；約０．３０乃至約０．７７；約０．３０乃至約０．７８；約０．３０乃至約０．７９；約０．３０乃至約０．８０；約０．３０乃至約０．８１；約０．３０乃至約０．８２；約０．３０乃至約０．８３；約０．３０乃至約０．８４；約０．３０乃至約０．８５；約０．３０乃至約０．８６；約０．３０乃至約０．８７；約０．３０乃至約０．８８；約０．３０乃至約０．８９；約０．３０乃至約０．９０；約０．３０乃至約０．９１；約０．３０乃至約０．９２；約０．３０乃至約０．９３；約０．３０乃至約０．９４；約０．３０乃至約０．９５；約０．３０乃至約０．９６；約０．３０乃至約０．９７；約０．３０乃至約０．９８；約０．３０乃至約０．９９；約０．３０乃至約１．００；約０．４０乃至約０．４０；約０．４０乃至約０．４１；約０．４０乃至約０．４２；約０．４０乃至約０．４３；約０．４０乃至約０．４４；約０．４０乃至約０．４５；約０．４０乃至約０．４６；約０．４０乃至約０．４７；約０．４０乃至約０．４８；約０．４０乃至約０．４９；約０．４０乃至約０．５０；約０．４０乃至約０．５１；約０．４０乃至約０．５２；約０．４０乃至約０．５３；約０．４０乃至約０．５４；約０．４０乃至約０．５５；約０．４０乃至約０．５６；約０．４０乃至約０．５７；約０．４０乃至約０．５８；約０．４０乃至約０．５９；約０．４０乃至約０．６０；約０．４０乃至約０．６１；約０．４０乃至約０．６２；約０．４０乃至約０．６３；約０．４０乃至約０．６４；約０．４０乃至約０．６５；約０．４０乃至約０．６６；約０．４０乃至約０．６７；約０．４０乃至約０．６８；約０．４０乃至約０．６９；約０．４０乃至約０．７０；約０．４０乃至約０．７１；約０．４０乃至約０．７２；約０．４０乃至約０．７３；約０．４０乃至約０．７４；約０．４０乃至約０．７５；約０．４０乃至約０．７６；約０．４０乃至約０．７７；約０．４０乃至約０．７８；約０．４０乃至約０
．７９；約０．４０乃至約０．８０；約０．４０乃至約０．８１；約０．４０乃至約０．８２；約０．４０乃至約０．８３；約０．４０乃至約０．８４；約０．４０乃至約０．８５；約０．４０乃至約０．８６；約０．４０乃至約０．８７；約０．４０乃至約０．８８；約０．４０乃至約０．８９；約０．４０乃至約０．９０；約０．４０乃至約０．９１；約０．４０乃至約０．９２；約０．４０乃至約０．９３；約０．４０乃至約０．９４；約０．４０乃至約０．９５；約０．４０乃至約０．９６；約０．４０乃至約０．９７；約０．４０乃至約０．９８；約０．４０乃至約０．９９；約０．４０乃至約１．００；約０．５０乃至約０．５１；約０．５０乃至約０．５２；約０．５０乃至約０．５３；約０．５０乃至約０．５４；約０．５０乃至約０．５５；約０．５０乃至約０．５６；約０．５０乃至約０．５７；約０．５０乃至約０．５８；約０．５０乃至約０．５９；約０．５０乃至約０．６０；約０．５０乃至約０．６１；約０．５０乃至約０．６２；約０．５０乃至約０．６３；約０．５０乃至約０．６４；約０．５０乃至約０．６５；約０．５０乃至約０．６６；約０．５０乃至約０．６７；約０．５０乃至約０．６８；約０．５０乃至約０．６９；約０．５０乃至約０．７０；約０．５０乃至約０．７１；約０．５０乃至約０．７２；約０．５０乃至約０．７３；約０．５０乃至約０．７４；約０．５０乃至約０．７５；約０．５０乃至約０．７６；約０．５０乃至約０．７７；約０．５０乃至約０．７８；約０．５０乃至約０．７９；約０．５０乃至約０．８０；約０．５０乃至約０．８１；約０．５０乃至約０．８２；約０．５０乃至約０．８３；約０．５０乃至約０．８４；約０．５０乃至約０．８５；約０．５０乃至約０．８６；約０．５０乃至約０．８７；約０．５０乃至約０．８８；約０．５０乃至約０．８９；約０．５０乃至約０．９０；約０．５０乃至約０．９１；約０．５０乃至約０．９２；約０．５０乃至約０．９３；約０．５０乃至約０．９４；約０．５０乃至約０．９５；約０．５０乃至約０．９６；約０．５０乃至約０．９７；約０．５０乃至約０．９８；約０．５０乃至約０．９９；約０．５０乃至約１．００；約０．６０乃至約０．６１；約０．６０乃至約０．６２；約０．６０乃至約０．６３；約０．６０乃至約０．６４；約０．６０乃至約０．６５；約０．６０乃至約０．６６；約０．６０乃至約０．６７；約０．６０乃至約０．６８；約０．６０乃至約０．６９；約０．６０乃至約０．７０；約０．６０乃至約０．７１；約０．６０乃至約０．７２；約０．６０乃至約０．７３；約０．６０乃至約０．７４；約０．６０乃至約０．７５；約０．６０乃至約０．７６；約０．６０乃至約０．７７；約０．６０乃至約０．７８；約０．６０乃至約０．７９；約０．６０乃至約０．８０；約０．６０乃至約０．８１；約０．６０乃至約０．８２；約０．６０乃至約０．８３；約０．６０乃至約０．８４；約０．６０乃至約０．８５；約０．６０乃至約０．８６；約０．６０乃至約０．８７；約０．６０乃至約０．８８；約０．６０乃至約０．８９；約０．６０乃至約０．９０；約０．６０乃至約０．９１；約０．６０乃至約０．９２；約０．６０乃至約０．９３；約０．６０乃至約０．９４；約０．６０乃至約０．９５；約０．６０乃至約０．９６；約０．６０乃至約０．９７；約０．６０乃至約０．９８；約０．６０乃至約０．９９；約０．６０乃至約１．００；約０．７０乃至約０．７１；約０．７０乃至約０．７２；約０．７０乃至約０．７３；約０．７０乃至約０．７４；約０．７０乃至約０．７５；約０．７０乃至約０．７６；約０．７０乃至約０．７７；約０．７０乃至約０．７８；約０．７０乃至約０．７９；約０．７０乃至約０．８０；約０．７０乃至約０．８１；約０．７０乃至約０．８２；約０．７０乃至約０．８３；約０．７０乃至約０．８４；約０．７０乃至約０．８５；約０．７０乃至約０．８６；約０．７０乃至約０．８７；約０．７０乃至約０．８８；約０．７０乃至約０．８９；約０．７０乃至約０．９０；約０．７０乃至約０．９１；約０．７０乃至約０．９２；約０．７０乃至約０．９３；約０．７０乃至約０．９４；約０．７０乃至約０．９５；約０．７０乃至約０．９６；約０．７０乃至約０．９７；約０．７０乃至約０．９８；約０．７０乃至約０．９９；約０．７０乃至約１．００；約０．８０乃至約０．８０；約０．８０乃至約０．８１；約０．８０乃至約０．８２；約０．８０乃至約０．８３；約０．８０乃至約０．８４；約０．８０乃至約０．８５；約０．８０乃至約０．８６；約０．８０乃至約０．８７；約０．８０乃至約０．８８；約０．８０乃至約０．８９；約０．８０乃至約０．９０；約０．８０乃至約０．９１；約０．８０乃至約０．９２；約０．８０乃至約０．９３；約０．８０乃至約０．９４；約０．８０乃至約０．９５；約０．８０乃至約０．９６；約０．８０乃至約０．９７；約０．８０乃至約０．９８；約０．８０乃至約０．９９；約０．８０乃至約１．００；約０．９０乃至約０．９１；約０．９０乃至約０．９２；約０．９０乃至約０．９３；約０．９０乃至約０．９４；約０．９０乃至約０．９５；約０．９０乃至約０．９６；約０．９０乃至約０．９７；約０．９０乃至約０．９８；約０．９０乃至約０．９９；及び、約０．９０乃至約１．００。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、以下のグループから選択された金属または金属の組合せを含むことができる：Ｌｉ２ＭｎＦ２；Ｌｉ２ＭｎＯ；Ｌｉ２ＭｎＳ；Ｌｉ２ＦｅＦ２；Ｌｉ２ＦｅＯ；Ｌｉ２ＦｅＳ；Ｌｉ２ＣｏＦ２；Ｌｉ２ＣｏＯ；Ｌｉ２ＮｉＦ２；Ｌｉ２ＮｉＯ；Ｌｉ２ＣｕＦ２；Ｌｉ２ＣｕＯ；Ｌｉ２ＣｕＳ；Ｌｉ３ＶＦ３；Ｌｉ３Ｖ２Ｏ３；Ｌｉ３ＣｒＦ３；Ｌｉ３Ｃｒ２Ｏ３；Ｌｉ３ＭｎＦ３；Ｌｉ３Ｍｎ２Ｏ３；Ｌｉ３ＦｅＦ３；Ｌｉ３Ｆｅ２Ｏ３；Ｌｉ３ＢｉＦ３；およびＬｉＢｉ２Ｏ３．
いくつかの実施形態において、複数の層をシームレスに隣接することができ、それらの間に識別可能な境界を有する場合と有しない場合とがある。
いくつかの実施形態において、電極マトリックスは、任意の量や以下のグループから選択された量の数の複数層を含むことができる：１；２；３；４；５；６；７；８；９；１０；１１；１２；１３；１４；１５；１６；１７；１８；１９；２０；２１；２２；２３；２４；２５；２６；２７；２８；２９；３０；３１；３２；３３；３４；３５；３６；３７；３８；３９；４０；４１；４２；４３；４４；４５；４６；４７；４８；４９；５０；５１；５２；５３；５４；５５；５６；５７；５８；５９；６０；６１；６２；６３；６４；６５；６６；６７；６８；６９；７０；７１；７２；７３；７４；７５；７６；７７；７８；７９；８０；８１；８２；８３；８４；８５；８６；８７；８８；８９；９０；９１；９２；９３；９４；９５；９６；９７；９８；９９；および１００。
いくつかの実施形態において、複数の層は、導電性物質を含む層と導電性粒子および活性物質粒子を含む層とを交互にすることができる。
いくつかの実施形態において、導電性粒子は、以下の材料グループから選択された１つあるいはそれ以上の材料を含むことができる：カーボン、カーボンブラック、ケッチェンブラック；熱分解カーボン；ピッチコークス；ニードルコークス；石油コークス；グラファイト；ガラスカーボン；有機ポリマー化合物焼成品；炭素繊維；カーボンナノチューブ；カーボンナノボール；カーボンナノベル；多層カーボンナノチューブ；単層カーボンナノチューブ；および活性炭。
別の局面において、本発明は、本発明の電極を備えるセルおよび電池を提供する。好ましい実施形態において、セルは、カソード電流コレクタ、カソード、陰極電流コレクタと電気的に接続されるカソード、セパレータシートまたは層、イオン透過性でセルの駆動電圧範囲内で電気的に非導電性のセパレータ層、アノード、アノードと電気的に接続されるアノード電流コレクタ、前述のコンポーネントを格納するハウジング、溶媒および電解質塩を備え、カソードまたはアノードのいずれかあるいは両方が、少なくとも１つの機能勾配を含む。
いくつかの実施形態において、セパレータは、限定されないが例えばドライプロセスまたはウェットプロセスによって形成された微多孔膜を限定されないが含む材料から選択される。両方のプロセスは、薄膜を生成する押出工程を含み、細孔を生成するための１つまたは複数の配向ステップを採用している。いくつかの実施形態では、セパレータを作るために使用されるプロセスは、溶融または可溶性ポリマーの使用を含み、さらに以下の工程を含むことができる：フィルムを形成するために溶融ポリマーを押出する工程；フィルムをアニーリングする工程；細孔を生成するためにフィルムを延伸する工程。本発明の他の実施形態において、プロセスは、ホットポリマー混合物または溶液を形成するために抽出可能な添加剤を混合し、ゲル状の膜を形成するために熱溶液を押し出し、得ようとする多孔質構造、ある実施形態ではスリット孔の微細構造を形成するために膜の水溶性の添加剤を抽出することを含む。さらに他の実施形態では、この方法は、球状または楕円形の孔を相互接続された電極支持体を得ることができる。
ある実施形態において、ポリマーシートは、限定しないが例えば、ドライレイドプロセス、ウェットレイドプロセス、スパンボンドプロセスやメルトブロープロセスを使用して形成される。前述の各プロセスは、少なくとも３つの以下の工程を含む：ファブリックウェブを形成する工程、形成されたウェブを接合する工程、および、後処理工程。好ましい実施形態では、ウェブを形成する工程と接合する工程が１つの工程で行われる。他の実施形態では、２つ以上の工程で行うことができる。
いくつかの実施形態において、セパレータはポリマーゲルである。
いくつかの実施形態において、セパレータはポリマーゲル電解質である。
いくつかの実施形態において、セパレータは、以下の厚さの範囲のグループから選択される厚さの範囲を有する：約１μｍ乃至約１０μｍ；又は、約１０μｍ乃至約２０μｍ；又は、約２０μｍ乃至約３０μｍ；又は、約３０μｍ乃至約４０μｍ；又は、約４０μｍ乃至約５０μｍ；又は、約５０μｍ乃至約６０μｍ；又は、約６０μｍ乃至約７０μｍ；又は、約７０μｍ乃至約８０μｍ；又は、約８０μｍ乃至約９０μｍ；又は、約９０μｍ乃至約１００μｍ；又は、約１００μｍ乃至約１１０μｍ；又は、約１１０μｍ乃至約１２０μｍ；又は、約１２０μｍ乃至約１３０μｍ；又は、約１３０μｍ乃至約１４０μｍ；又は、約１４０μｍ乃至約１５０μｍ；又は、約１５０μｍ乃至約１６０μｍ；又は、約１６０μｍ乃至約１７０μｍ；又は、約１７０μｍ乃至約１８０μｍ；又は、約１８０μｍ乃至約１９０μｍ；又は、約１９０μｍ乃至約２００μｍ；又は、約５μｍ乃至約１０μｍ；又は、約１０μｍ乃至約１５μｍ；又は、約１５μｍ乃至約２０μｍ；又は、約２０μｍ乃至約２５μｍ；又は、約２５μｍ乃至約３０μｍ；又は、約３０μｍ乃至約３５μｍ；又は、約３５μｍ乃至約４０μｍ；又は、約４０μｍ乃至約４５μｍ；又は、約４５μｍ乃至約５０μｍ；又は、約５０μｍ乃至約５５μｍ；又は、約５５μｍ乃至約６０μｍ；又は、約６０μｍ乃至約６５μｍ；又は、約６５μｍ乃至約７０μｍ；又は、約７０μｍ乃至約７５μｍ；又は、約７５μｍ乃至約８０μｍ；又は、約８０μｍ乃至約８５μｍ；又は、約８５μｍ乃至約９０μｍ；又は、約９０μｍ乃至約９５μｍ；又は、約９５μｍ乃至約１００μｍ；又は、約１００μｍ乃至約１０５μｍ；又は、約１０５μｍ乃至約１１０μｍ；又は、約１１０μｍ乃至約１１５μｍ；又は、約１１５μｍ乃至約１２０μｍ；又は、約１２０μｍ乃至約１２５μｍ；又は、約１２５μｍ乃至約１３０μｍ；又は、約１３０μｍ乃至約１３５μｍ；又は、約１３５μｍ乃至約１４０μｍ；又は、約１４０μｍ乃至約１４５μｍ；又は、約１４５μｍ乃至約１５０μｍ；又は、約１５０μｍ乃至約１５５μｍ；又は、約１５５μｍ乃至約１６０μｍ；又は、約１６０μｍ乃至約１６５μｍ；又は、約１６５μｍ乃至約１７０μｍ；又は、約１７０μｍ乃至約１７５μｍ；又は、約１７５μｍ乃至約１８０μｍ；又は、約１８５μｍ乃至約１９０μｍ；又は、約１９０μｍ乃至約１９５μｍ；又は、約１９５μｍ乃至約２００μｍ；又は、約０μｍ乃至約５０μｍ；又は、約１０μｍ乃至約６０μｍ；又は、約２０μｍ乃至約７０μｍ；又は、約３０μｍ乃至約８０μｍ；又は、約４０μｍ乃至約９０μｍ；又は、約５０μｍ乃至約１００μｍ；又は、約６０μｍ乃至約１１０μｍ；又は、約７０μｍ乃至約１２０μｍ；又は、約８０μｍ乃至約１３０μｍ；又は、約９０μｍ乃至約１４０μｍ；又は、約１００μｍ乃至約１５０μｍ；又は、約１１０μｍ乃至約１６０μｍ；又は、約１２０μｍ乃至約１７０μｍ；又は、約１３０μｍ乃至約１８０μｍ；又は、約１４０μｍ乃至約１９０μｍ；又は、約１５０μｍ乃至約２００μｍ；又は、約１６０μｍ乃至約２１０μｍ；又は、約１７０μｍ乃至約２２０μｍ；又は、約１８０μｍ乃至約２３０μｍ；又は、および、約１９０μｍ乃至約２４０μｍ。
いくつかの実施形態において、セパレータは、複数の層を含むことができるか、単層を含むことができる。複数層の実施形態では、それぞれの層が同じ材料を含むことができ、または、１つまたは複数の層が他の層と異なる材料を含むことができる。
本発明は、別の態様において、以下の構成を備えるバッテリ電極をテストするための装置を提供する：第１および第２の側面を有する第１のシートアレイであって、シートアレイ内に配列された複数の開口を有する非導電性のサポートを備え、各開口は第１の側面から第２の側面に横断する第１のシートアレイと；第１のシートアレイの第１の側面に配列された複数の電極であって、各電極が導電性材料を含む電極支持体を含み、電極支持体が第１および第２の側面を有する複数の電極と；電極支持体の第１の側面に堆積された電極であって、電極の各々が、可逆的にイオンを蓄積可能な活性物質粒子を含む電極と；各電極が、シートアレイの他の電極と電気的およびイオン的に分離されている導電性粒子。
いくつかの実施形態において、装置は：第１および第２の側面を有する第２のシートアレイであって、シートアレイ内に配列された複数の開口を有する非導電性のサポートを備え、各開口は第１の側面から第２の側面に横断する第２のシートアレイと；第２のシートアレイの第１の側面に位置決めして配列された複数の電極であって、各電極が導電性材料を含む電極支持体を含み、電極支持体が第１および第２の側面を有する複数の電極と；電極支持体の第１の側面に堆積された電極であって、電極の各々が、可逆的にイオンを蓄積可能な活性物質粒子を含む電極と；各電極が、シートアレイの他の電極と電気的およびイオン的に分離されている導電性粒子と；を含むことができる。
いくつかの実施形態において、装置はさらに、第１および第２のシートアレイの間に設けられたセパレータアレイであって、セパレータアレイサポートを備えるセパレータアレイと；イオン透過性と電気不透過性である複数のセパレータであって、複数のセパレータのそれぞれがイオン的および電気的に互いに分離されている複数のセパレータと；を含むことができ、第１および第２のシートアレイを設けることで、電極がそれぞれのアレイ表面に個別のセパレータとして対向する電極の間に入れ込まれたセパレータアレイから堆積し、対向する電極支持体、電極および対応するセパレータが電気化学セルを形成し、各電気化学セルがその内部に電解質溶液の容量を有し、電位は、対応する電極支持体開口を介して各電極第２表面に接触することによって、電極支持体の各々に適用される。
いくつかの実施形態において、装置はさらに、第１および第２の電極コンタクトアレイを備えることができ、各コンタクトアレイが、第１および第２の表面を有し互いに関連するコンタクトアレイ基板と、各トレースが電極コンタクトアレイ中の少なくとも１つの位置に導く、複数の導電性トレースと、を備える。
いくつかの実施形態において、装置はさらに、複数の電気接点を備え、電気接点が対応する導電性トレースと電気的に結合され、複数の電気接点のそれぞれが電極コンタクトアレイの第１表面から突出し、その結果、シートアレイの第２の側面が電極コンタクトアレイの第１の側面と結合し、電気接点がシートアレイの開口の１つを介して突出し、シートアレイの位置と位置的に対応する電極支持体の第２の側面と電気的に結合する。
いくつかの実施形態において、セパレータは、約１０μｍから約３００μｍの範囲の厚さを有する。いくつかの実施形態では、セパレータは厚さのグループからの範囲の厚さを有している。
いくつかの実施形態において、装置はさらに、第１および第２のサポートプレートを備え、サポートプレートは、第１の電極コンタクトアレイ、第１のシートアレイ、セパレータアレイ、シートアレイ、および、第２の電極コンタクトアレイの順のアセンブリに隣接する。
いくつかの実施形態において、装置はさらに、電極コンタクトアレイの複数の導電性トレースと電気的に接続された自動化されたバッテリセルテスターを備えることができる。
いくつかの実施形態において、装置はさらに、自動化されたバッテリセルテスターと接続するコンピュータ化されたデータベースを備えることができ、コンピュータ化されたデータベースは、自動化されたバッテリテスターから取得したデータを手に入れ、蓄積し、操作することができる。
本発明は、別の態様において、以下の工程を備えるバッテリ電極をテストする方法を提供する：電極のアレイを提供する工程であって、各電極が他の電極から電気的およびイオン的に分離している工程と；対向電極のアレイを提供する工程であって、各対向電極が他の対向電極と電気的およびイオン的に分離している工程と；セパレータのアレイを提供する工程であって、各セパレータがセパレータアレイの他のセパレータと電気的およびイオン的に分離している工程と；電極のアレイを対向電極のアレイへそれらの間のセパレータのアレイを介して接続してバッテリセルのアレイを形成する工程であって、各バッテリセルがバッテリセルのアレイの他のバッテリセルから電気的およびイオン的に分離している工程と；バッテリセルのアレイの各電極および対向電極と別個に電気的に接続する自動化されたバッテリセルテスターを提供する工程と；連続あるいは並列のいずれかで各バッテリセルをテストし、コンピュータ化されたデータベースでデータを収集する工程。
本発明は、別の態様において、以下の工程を備えるセパレータアレイを作製する方法を提供する：セパレータシートを提供する工程であって、セパレータシートが第１および第２の表面を有し、セパレータシートは第１および第２の表面間が電気的に非導電性であり、セパレータシートは第１および第２の表面間がイオン的に伝導性を有する工程と；隆起形状のアレイパターンを有するパターン化されたダイを提供する工程であって、隆起形状が少なくとも１つの壁を有する工程と；セパレータシートの第１の表面に対しパターン化されたダイを押し付けて、セパレータシートに隆起形状を刻み込む工程と；セパレータシートの第１の表面からパターン化されたダイを取り除く工程であって、隆起形状のアレイパターンの画像をセパレータシート上刻み込む工程。
いくつかの実施形態において、パターン化されたダイは、ホットメルトパターンダイとすることができ、アレイパターンの画像はアレイパターンの画像をセパレータシートに溶融することによって得られ、それによって独立したセパレータのアレイを形成し、各独立したセパレータは他の独立したセパレータから電気的およびイオン的に分離している。
いくつかの実施形態において、方法はさらに、隆起形状の第１のパターン化されたダイアレイパターンをミラーリングする隆起形状のアレイパターンを有する第２のパターン化されたダイを提供する工程を備え、第１のパターン化されたダイおよび第２のパターン化されたダイがそれらの間にセパレータシートを介して結合されたとき、第１および第２のパターン化されたダイの隆起形状のパターンはセパレータシートを切断することなく結合される。
いくつかの実施態様において、方法は、ホットメルトパターンダイである第１および第２のパターン化されたダイを提供することができ、第１および第２のパターン化されたダイの画像およびミラー画像はセパレータシートに刻み込まれ、独立したセパレータのアレイを形成し、各セパレータは他の独立したセパレータから電気的およびイオン的に分離している。
本発明は、別の態様において、複数の電極を形成するための方法を提供し、方法は以下の工程を提供する：第１および第２の側面を有するシートアレイであって、シートアレイ中に配列された複数の開口を有し、各開口が第１の側面から第２の側面へと横断する非導電性のサポートと、シートアレイの第１の側面上に位置決めされて配列された複数の電極支持体と、を備えるシートアレイを提供する工程であって、各電極が導電性材料を含む電極支持体を備え、電極支持体が第１および第２の側面を有する工程と；複数の第１の電極支持体の第１の側面上に電極材料を堆積する工程と；複数の第２の電極支持体の第１の側面上に第２の電極材料を堆積する工程と；を備え、第１の電極材料が第２の電極材料と異なっている。
いくつかの実施形態において、複数の第１の電極支持体が、その上に堆積した複数の層を備えることができ、複数の層の少なくとも２つが互いに異ならせることができる。いくつかの実施形態では、複数の第１の電極がその中に少なくとも１つの機能勾配を有する電極を備えることができ、機能勾配は電極支持体の第１の表面に垂直方向に形成することもでき、あるいは、機能勾配は電極支持体の第１の表面に非垂直方向に形成することもできる。
いくつかの実施形態において、電極のマトリックスは、以下の範囲のパーセンテージからなるグループから選択される範囲を有する細孔体積分率を持つことができる：約１％乃至約１０％；約１％乃至約５％；約５％乃至約１０％；約１０％乃至約１５％；約１０％乃至約２０％；約１５％乃至約２０％；約２０％乃至約２５％；約２０％乃至約３０％；約２５％乃至約３０％；約３０％乃至約３５％；約３０％乃至約４０％；約３５％乃至約４０％；約４０％乃至約４５％；約４０％乃至約５０％；約４５％乃至約５０％；約５０％乃至約５５％；約５０％乃至約６０％；約５５％乃至約６０％；約６０％乃至約６５％；約６０％乃至約７０％；約６５％乃至約７０％；約７０％乃至約７５％；約７０％乃至約８０％；約７５％乃至約８０％；約８０％乃至約８５％；約８０％乃至約９０％；約８５％乃至約９０％；約９０％乃至約９５％；約９０％乃至約１００％；約９５％乃至約１００％。
本発明は、別の態様において、複数の電極を作製する方法を提供し、方法は以下の工程を備える：複数の電極材料の懸濁液を提供する工程であって、複数の電極材料の懸濁液の少なくとも２つは、電極支持体のアレイを提供する少なくとも一つの官能属性において、互いに異なる工程と；電極支持体のアレイの対応する電極支持体上に複数の電極懸濁液のそれぞれを堆積させる工程。
いくつかの態様において、方法は、自動化された堆積を備える堆積工程を有することができる。いくつかの実施形態において、方法は、好ましくはスプレー堆積工程がｘ、ｙ平面のアーティキュレーション機能を有するスプレーロボットによって行われる、スプレー堆積工程を含むことができる。いくつかの実施形態において、スプレーロボットは、複数の電極材料の懸濁液から個別電極材料の懸濁液を自動的に選択することができる。いくつかの実施形態において、スプレーロボットは、さまざまな電極材料の懸濁液を堆積する間に、自動的にセルフクリーンすることができる。いくつかの実施形態において、コンピュータコントローラとデータベースは、自動化された堆積を制御するために、および、電極支持体上に堆積した電極材料の懸濁液の位置を追跡するために、使用することができる。いくつかの実施形態において、スプレーロボットは、さらに、異なる電極材料の懸濁液のアレイを形成するために、事前に選択された処理の表に従って、電極材料の懸濁液の混合が可能な混合ロボットを持つかその能力を含ませることができる。いくつかの実施形態において、堆積は、ｘ、ｙ平面のアーティキュレーション機能を有するスプレーロボットによって実行されるスプレー堆積工程とすることができる。いくつかの実施形態において、スプレーロボットは、複数の電極材料の懸濁液から個々の電極材料の懸濁液を自動的に選択することができる。いくつかの実施形態において、スプレーロボットは、異なる電極材料の懸濁液を堆積する間に、自動的にセルフクリーンすることができる。いくつかの実施形態において、方法は、さらに、自動化された堆積を制御するために、および、電極支持体上に堆積した電極材料の懸濁液の位置および組成を追跡するために、コンピュータコントローラおよびデータベースを提供することもできる。
別の態様において、本発明は、複数の電極を作るためのスプレーロボット、以下の工程を含む方法を提供する：複数の電極材料の懸濁液を提供する工程であって、複数の電極材料の懸濁液の少なくとも２つは、電極支持体のアレイを提供する少なくとも一つの官能属性において、互いに異なる工程と；電極支持体のアレイを提供する工程と；電極支持体のアレイの対応する電極支持体上に複数の電極懸濁液のそれぞれを堆積させる工程。いくつかの実施形態において、堆積は好ましくは自動化された堆積を含み、堆積がさらにより好ましくはスプレー堆積を含み、スプレー堆積は、ｘ、ｙ平面のアーティキュレーション機能を有するスプレーロボットによって行われる。
いくつかの実施形態において、スプレーロボットは、複数の電極材料の懸濁液から個々の電極材料の懸濁液を自動的に選択することができ、スプレーロボットは、異なる電極材料の懸濁液を堆積する間に、自動的にセルフクリーンすることができる。非常に好ましい実施形態において、スプレーロボットは、自動化された堆積を制御するために、および、電極支持体上に堆積した電極材料の懸濁液の位置を追跡するために、コンピュータコントローラおよびデータベースを備えている。いくつかの実施形態において、スプレーロボットは、ペア化され、または、異なる電極材料の懸濁液のアレイを形成するために、事前に選択された処理の表に従って、電極材料の懸濁液を混合できる混合ロボットという機能を持っている。いくつかの実施形態において、堆積は、ｘ、ｙ平面のアーティキュレーション機能を有するスプレーロボットによって行われるスプレー堆積であり、スプレーロボットは、複数の電極材料の懸濁液から個々の電極材料の懸濁液を自動的に選択することができる。
別の態様において、本発明は電池の電極を提供しており、電池の電極は：ｘ、ｙおよびｚ次元を有する電極複合体であって、活性材料粒子と導電性粒子とを備える電極複合体を備え、電極複合体は、さらに、第１の密度を有する第１の領域と第２の密度を有する第２の領域とを備え、第１および第２の領域は、ｘおよびｙ次元内に設けられている。いくつかの実施形態において、バッテリ電極は、さらに、上面および底面を備える第２層を備え、第２層はさらに活性物質粒子および導電材料粒子を備え、第２層はさらに第１の密度を有する第１の領域と第２の密度を有する第２の領域とを備え、第２層の第１および第２の密度は異なっている。
別の態様において、本発明は、以下の工程を含む電極を形成するための方法を提供する：ロールコーティング；フォワードロールコーティング；リバースロールコーティング；ダイレクトグラビアコーティング；リバースグラビアコーティング；ナイフオーバーグラビアコーティング；エアナイフコーティング；ドクターブレードコーティング；スロットダイコーティング；スラリーコーティング；押出コーティング；複数の押出コーティング;スプレーイング；動電成膜；電気泳動成膜；エレクトロスプレー成膜；インクジェット成膜；バブルジェット成膜；パウダーコーティング；および、プリンティングからなるグループから選択されたコーティング方法を使用して電極を形成する工程であって、電極はその中にコーティング方法によって形成された機能勾配を備える。いくつかの実施形態において、その中に２つ以上の層を備えることができ、少なくとも一方の層が他の層と機能的に異なっており、各層は活性物質粒子および導電性材料粒子を備える。いくつかの実施形態において、電極はｘ、ｙの次元およびｘの次元を備えることができ、電極は、電極のｘ、ｙ平面内の複数のｘ、ｙ領域に空間的に分割される。いくつかの実施形態において、電極は２つ以上の層を含むことができ、少なくとも一方の層が他の層と機能的に異なっており、各層は活性物質粒子および導電性材料粒子を備え、ｘ、ｙ平面内のｘ、ｙ領域の各々は、その内部に２つ以上の層を備える。
図１は、断面図で典型的な先行技術のバッテリセルを示している。 図２は、断面図で典型的な先行技術の電極マトリックスを示している。 図３は、断面図で典型的な先行技術のバッテリセルを示しており、各電極マトリックスは、機能、組成、構造および組織に関して均一であり、セパレータが介在している。 図４は、本発明で提供される展開的な電極マトリックスを示しており、このようなマトリックスは内部に形成された機能的な勾配を持っている。 図５は、本発明で提供される典型的な電極マトリックスを示しており、マトリックスは、大きい活性物質複合体と小さい活性物質複合体との交互の層を備えている。 図６は、本発明が提供する典型的なバッテリセルを示しており、陰極と陽極とはそれぞれが内部に機能的な勾配を有する電極マトリックスである。 図７は、本発明が提供する典型的なバッテリセルを示しており、陰極と陽極とはそれぞれが内部に機能的な勾配を有する電極マトリックスであり、勾配は図６に示すセルと判定の方向に形成される。 図８は、本発明が提供する典型的な電極マトリックスを示し、活性物質粒子／導電性粒子の層が、それらの間に、導電性粒子の相対的に高い濃度を有する層を介在させている。 図９は、電極マトリックスの各層を強調表示するため、切断断面において図８の主題を示している。 図１０Ａ−１０Ｄは、本発明が提供する典型的な電極マトリックスを示しており、内部に少なくとも１つの機能勾配を有する電極マトリックスは、電極支持体の移動ロールストックに沿ってその場でキャストされる。 図１１は、装置を形成する典型的な電極マトリックスを示しており、１０層が移動ロールストック電極支持体上に堆積される。 図１２は、コンピュータの制御下で動作する典型的な勾配形成システムを示している。 図１３は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図１４は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図１５は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図１６は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図１７は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図１８は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図１９は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図２０は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図２１は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図２２は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図２３は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図２４は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図２５は、電極マトリックスの組成で起こる変化の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。 図２６Ａは、内部に複数のポリマー粒子を有する電極マトリックスを示しており、図２６Ｂにおいて、空隙が、電極マトリックス内で明確に定義された孔を形成するためにその場でポリマー粒子を溶解させることによって、ポリマー粒子の位置に形成される。 図２７Ａは、バッテリ電極を形成するために使用するスロットダイコーターを示している。 図２７Ｂは、図２７Ａに示すスロットダイコーターのクローズアップビューを示しており、意図的な気泡形成が電極マトリックスの空隙率を制御するために使用されている。 図２８は、図２７Ｂに示したスロットダイ法および装置を使用して作製された結果の電極を示している。 図２９Ａは、ｘおよびｙ次元における少なくとも１つの機能的な勾配を有する電極層を形成するために使用されるアレイスポッターを示しており、ドロップが成膜中基板上で離間している。 図２９Ｂは、図２９Ａのスポッターを使用して形成された電極マトリックスを示しており、電極マトリックスは、異なる活性物質組成の複数層を有し、ｚ次元と同様にｘとｙ次元で機能的な勾配を有している。 図３０は、電極マトリックスのせん頭器の側面図を示している。 図３１は、電極マトリックスのせん頭器の斜視図を示している。 図３２Ａおよび３２Ｂは、平面図および側面図のそれぞれにおいて結果として得られる孔を開けられた電極マトリクスまたは層を示している。 図３３は、ローラ表面のディンプルパターンに従って電極または層の表面を区別してカレンダーする電極ディンプルローラを示している。 図３４は、電極材料で被覆された移動ロールストックの電流コレクタの部分にディンプルを形成するために使用する、図３３の電極ディンプラーローラを示している。 図３５は、従来技術に見られるカレンダーローラシステムを示す。 図３６は、本発明のスプレーコートシステムの実施形態を示しており、スプレー後の各乾燥工程の後に、層がカレンダーされ、異なるカレンダー工程が、各層および全体としての電極マトリックスに対し異なる密度レベルを発生させる。 図３７Ａ−３７Ｄは、層または電極マトリックスを区別してカレンダーするために使用されるエンボッサの一例を示している。 図３８Ａ−３８Ｇは、電極マトリックスまたは層を区別してカレンダーするためのエンボス加工パターンとしてワイヤメッシュを使用するシステムを示している。 図３９Ａおよび３９Ｂは、ダイプレスの穿孔に押し出す活性物質複合体を発生させる多孔ダイプレスを用いて電極マトリクスまたは層をカレンダーする発明の別の実施形態を示している。 図４０Ａ−４０Ｇは、後に活性物質複合体または他の材料を充填するためのコンパートメントを形成する微小陰性モデルを用いて、層や電極マトリックスのｘ、ｙ次元でコンパートメントを形成するために使用されるマイクロモールディングプロセスを示している。 図４１は、候補となる電極構成のハイスループットスクリーニングに使用される典型的な前述の電極アレイの斜視図を示している。 図４２は、図２６に示す例のように、前述のアレイで使用するための電極被覆懸濁液のアレイを含む２マイクロタイター型プレートを示している。 図４３Ａ−４３Ｅは、図４２に示す例のように、前述のアレイで使用するためのサポートされている電極シートのアレイを作るために使用される工程を示している。 図４４は、図４３Ａ−４３Ｅのサポートされている電極のシートアレイのために使用する導電性支持体ブロックを示している。 図４５Ａおよび４５Ｂは、それぞれ、分解斜視図および組み立てられた斜視図でセパレータアレイの一実施形態を示している。 図４６Ａおよび４６Ｂは、セパレータアレイの一実施形態を作るために使用される治具およびプロセスを示している。 図４７は、形成されたセパレータアレイを示している。 図４８Ａおよび４８Ｂは、セパレータアレイの別の実施形態を作るための治具およびプロセスを示している。 図４９は、組み立てられたセパレータアレイの実施形態を示している。 図５０は、分解斜視図で、図４３−４９に示した、電極アレイ、セパレータアレイ、および他のコンポーネントに有用な電極アレイ検査装置を示している。 図５１は、組み立てられた電極アレイ検査装置の断面図を示している。
本発明の目的は、そこから発生する装置を製造するために、本発明の装置および方法を使用して優れた電極と電池セルの形成である。
本発明は、電極内のｘ、ｙおよびｚ次元のいずれかまたは組み合わせにおける電極内の異なる領域間で、電極の組成、構造、組織の最適化に起因して改良された性能を有する電極を生成する方法および装置を提供する。本発明は、さらに、電極内のｘ、ｙおよびｚ次元のいずれかまたは組み合わせにおける電極内の異なる領域間で、ここに記載されている他のパラメータと同様に、電極の組成、構造、組織における相違を有する電極を急速にスクリーニングするためのハイスループットスクリーニング方法および装置を提供する。
従来技術は均一な電極を使用する簡単な電池を提供している。最も一般的なのは、ドクターブレードまたはコーティングのスロットダイ方式のいずれかによって形成された電極である。結果として、機能、組成、構造および組織において均一な電極を有するセルを得ることができ、すなわち、ほとんどの部分において、電極は、一般的に：１）活性物質粒子；２）導電性粒子；および、３）乾燥した層を有さないケーキとともに形成したバインダー；を具える均質なモノリシック構造である
図１に示したものは、断面図で示した典型的な従来技術のバッテリセルである。バッテリセル１０は、可逆的にイオンを蓄積することができる材料典型的にはリチウムイオンを備える、それと関連するカソード３０を有するカソード電流コレクタ２０を備えている。セル１０の反対側において、アノード電流コレクタ６０が、可逆的にイオンを蓄積することができる材料典型的にはリチウムイオンを備える、それと関連するアノード５０を有する。可逆的に蓄積されているイオンの透過性を有するが電気的にカソード３０とアノード５０との間を分離するセパレータ４０が、カソード３０からアノード５０を分離する。カソード３０とアノード５０との間のイオンの移動を可能にする電解質は示されていない。セル１０を充電するために、電圧電位がカソード電流コレクタ２０およびアノード電流コレクタ６０に印加され、イオンをカソード３０とアノード５０との間で移行させる。リチウムイオンが使用される場合は、一般的に、充電により、カソード３０は脱リチウム化されるかイオンを解放し、アノード５０はリチウム化するかイオンを蓄積する。セル１０を放電するために、電気的負荷がカソード電流コレクタ２０およびアノード電流コレクタ６０に印加され、リチウムイオンの場合には、アノード５０が脱リチウム化し、カソード３０がリチウム化する。イオンは、充放電サイクルの間に、イオン透過性であって非導電性のセパレータを通過する。理論によって束縛されるものではないが、セル１０は、充填される場合、放電されるあるいは「ドレイン」される場合よりも、より高い潜在的なエネルギー状態にあると考えられている。イオンはゲームのバドミントンの羽根のように振る舞うので、カソード３０とアノード５０との間のイオンマイグレーションは、時にはシャトルコックシステムと呼ばれる。
図１に示したセルの場合には、注目すべき特徴は、電極、カソード３０とアノード５０が、電極、組成、構造、組織、機能を通して、実質的に同一または均質であることを意味する、均一なコーティングであることである 。
従来技術の典型的な電極をよく見るために、図２は断面図で典型的な先行技術の電極マトリックスを示している。ここで、電極マトリックス７０は、電極マトリックス７０の全体にランダムに分布した活性物質粒子８０を含んでいる。導電性粒子９０とバインダーポリマー１００は、同様に、電極マトリックス７０の全体にランダムに分布している。相違点を示すために、図３は、各電極マトリックスが機能、組成、構造および組織に関して均一である、断面図で示した例示的な従来技術のバッテリセルを示している。ここでは、セル１０が組み立てられたものとして示され、カソード３０とアノード５０の活性物質粒子は、次元の違いを示唆する円で表されている。理論によって束縛されるものではないが、活性物質粒子のサイズが特定のセルどのように振る舞うかの点で重要な役割を果たしていると考えられている。同様に、密度と導電性粒子とバインダーポリマーの割合が、セルの性能を決定する上で重要な役割を果たすと考えられている。
従来技術の限界を克服するために、本発明は、一態様において、複数の層を含む電極を提供し、各層は可逆的にイオンを格納することができる活性物質粒子と導電性粒子とを備え、複数の層は、少なくとも１つの他の層から機能的に異なっている少なくとも１つの層を有している。
層間の機能の違いは、それぞれの層の成分、組成、構造および組織の違いとすることができる。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子は約２０体積％から約３０体積％の範囲の細孔体積分率を持つことがあるが、以下の範囲の１つまたは組合せから選択された細孔体積分率の範囲を有する活性物質粒子が、本発明によって企図されている：約１％乃至約１０％；約１％乃至約５％；約５％乃至約１０％；約１０％乃至約１５％；約１０％乃至約２０％；約１５％乃至約２０％；約２０％乃至約２５％；約２０％乃至約３０％；約２５％乃至約３０％；約３０％乃至約３５％；約３０％乃至約４０％；約３５％乃至約４０％；約４０％乃至約４５％；約４０％乃至約５０％；約４５％乃至約５０％；約５０％乃至約５５％；約５０％乃至約６０％；約５５％乃至約６０％；約６０％乃至約６５％；約６０％乃至約７０％；約６５％乃至約７０％；約７０％乃至約７５％；約７０％乃至約８０％；約７５％乃至約８０％；約８０％乃至約８５％；約８０％乃至約９０％；約８５％乃至約９０％；約９０％乃至約９５％；約９０％乃至約１００％；及び、約９５％乃至約１００％。
活性物質粒子はリチウムを含んでむことができ、また活性物質粒子は非リチウム金属を含むことができ、また活性物質粒子がリチウムと非リチウム金属の両方を含むことができ、電極は、さらに、第１および第２の側面を有する電流コレクタと、複数の層を含む第１の電極を備え、各層が可逆的にイオンを格納することができる活性物質粒子と導電性粒子とを備え、複数の層は少なくとも１つの他の層から機能的に異なっている少なくとも１つの層を備え、第１の電極は電流コレクタの第１の側面に、装着されるおよび／または電気的に連通されている。
非塵有無金属は、アルミニウム；クロム；コバルト；鉄；ニッケル；マグネシウム；マンガン；モリブデン；チタン；およびバナジウムの１つあるいは組合せとすることができる。活性物質粒子は、アルミニウム；クロム；コバルト；鉄；ニッケル；マグネシウム；マンガン；モリブデン；チタン；およびバナジウムからなるグループから選択された金属の酸化物を含むことができる。活性物質は、さらに、リン酸鉄またはリチウムリン酸鉄を含んでもよい。いくつかの実施形態において、活性物質粒子は、リチウムイオン二次バッテリに用いられる従来のカソード活性物質を含むことができる。
活性物質粒子がリチウム遷移金属リン酸化合物を含むことができ、また活性物質粒子がＬｉＣｏＯ２を含むことができ、また活性物質粒子がＬｉＮｉＯ２を含むことができ、また活性物質粒子は、ＬｉＭｎ２Ｏ４またはその組み合わせを含むことができる。活性物質粒子は、金属、メタロイドおよびハロゲンからなるグループから選択された材料をドープしたリチウム遷移金属リン酸化合物を含むことができる。活性物質粒子は、オリビン構造ＬｉＭＰＯ４化合物を含むことができ、ここでＭは、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルトおよびニッケルからなるグループから選択される。オリビン構造ＬｉＭＰＯ４化合物は、金属またはメタロイドの添加によって補償される欠陥を有するリチウムサイトを有することができ、メタルサイトでドープされ、酸素サイトでの酸素サイトの欠陥はハロゲンの添加によって補償することができる。
好ましくは、活性物質粒子は、１０ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ブルナウアー・エメット・テラー（ＢＥＴ）法の表面積を有し、またはＢＥＴ２０ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ＢＥＴ法の表面積を有し、ここで活性物質粒子は１０ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ＢＥＴ法の表面積を有し、または活性物質粒子は１５ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ＢＥＴ法の表面積を有し、または活性物質粒子は２０ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ＢＥＴ法の表面積を有し、または活性物質粒子は３０ｍ２／ｇ以上の窒素吸着ＢＥＴ法の表面積を有する。
活性物質粒子は、約２０体積％から約３０体積％の範囲の細孔体積分率を持つことがあるが、以下の範囲の１つまたは組合せから選択された細孔体積分率の範囲を有する活性物質粒子が、本発明によって企図されている：約１％乃至約１０％；約１％乃至約５％；約５％乃至約１０％；約１０％乃至約１５％；約１０％乃至約２０％；約１５％乃至約２０％；約２０％乃至約２５％；約２０％乃至約３０％；約２５％乃至約３０％；約３０％乃至約３５％；約３０％乃至約４０％；約３５％乃至約４０％；約４０％乃至約４５％；約４０％乃至約５０％；約４５％乃至約５０％；約５０％乃至約５５％；約５０％乃至約６０％；約５５％乃至約６０％；約６０％乃至約６５％；約６０％乃至約７０％；約６５％乃至約７０％；約７０％乃至約７５％；約７０％乃至約８０％；約７５％乃至約８０％；約８０％乃至約８５％；約８０％乃至約９０％；約８５％乃至約９０％；約９０％乃至約９５％；約９０％乃至約１００％；及び、約９５％乃至約１００％。
活性物質粒子は約２０ｎｍから約２０μｍの範囲の断面寸法を持つことができる。以下の範囲の断面寸法範囲を有する活性物質粒子が、本発明によって企図されている：約１ｎｍ乃至約１０ｎｍ；約１０ｎｍ乃至約２０ｎｍ；約２０ｎｍ乃至約３０ｎｍ；約３０ｎｍ乃至約４０ｎｍ；約４０ｎｍ乃至約５０ｎｍ；約５０ｎｍ乃至約６０ｎｍ；約６０ｎｍ乃至約７０ｎｍ；約７０ｎｍ乃至約８０ｎｍ；約８０ｎｍ乃至約９０ｎｍ；約９０ｎｍ乃至約１００ｎｍ；約１００ｎｍ乃至約１１０ｎｍ；約１１０ｎｍ乃至約１２０ｎｍ；約１２０ｎｍ乃至約１３０ｎｍ；約１３０ｎｍ乃至約１４０ｎｍ；約１４０ｎｍ乃至約１５０ｎｍ；約１５０ｎｍ乃至約１６０ｎｍ；約１６０ｎｍ乃至約１７０ｎｍ；約１７０ｎｍ乃至約１８０ｎｍ；約１８０ｎｍ乃至約１９０ｎｍ；約１９０ｎｍ乃至約２００ｎｍ；約５ｎｍ乃至約１０ｎｍ；約１０ｎｍ乃至約１５ｎｍ；約１５ｎｍ乃至約２０ｎｍ；約２０ｎｍ乃至約２５ｎｍ；約２５ｎｍ乃至約３０ｎｍ；約３０ｎｍ乃至約３５ｎｍ；約３５ｎｍ乃至約４０ｎｍ；約４０ｎｍ乃至約４５ｎｍ；約４５ｎｍ乃至約５０ｎｍ；約５０ｎｍ乃至約５５ｎｍ；約５５ｎｍ乃至約６０ｎｍ；約６０ｎｍ乃至約６５ｎｍ；約６５ｎｍ乃至約７０ｎｍ；約７０ｎｍ乃至約７５ｎｍ；約７５ｎｍ乃至約８０ｎｍ；約８０ｎｍ乃至約８５ｎｍ；約８５ｎｍ乃至約９０ｎｍ；約９０ｎｍ乃至約９５ｎｍ；約９５ｎｍ乃至約１００ｎｍ；約１００ｎｍ乃至約１０５ｎｍ；約１０５ｎｍ乃至約１１０ｎｍ；約１１０ｎｍ乃至約１１５ｎｍ；約１１５ｎｍ乃至約１２０ｎｍ；約１２０ｎｍ乃至約１２５ｎｍ；約１２５ｎｍ乃至約１３０ｎｍ；約１３０ｎｍ乃至約１３５ｎｍ；約１３５ｎｍ乃至約１４０ｎｍ；約１４０ｎｍ乃至約１４５ｎｍ；約１４５ｎｍ乃至約１５０ｎｍ；約１５０ｎｍ乃至約１５５ｎｍ；約１５５ｎｍ乃至約１６０ｎｍ；約１６０ｎｍ乃至約１６５ｎｍ；約１６５ｎｍ乃至約１７０ｎｍ；約１７０ｎｍ乃至約１７５ｎｍ；約１７５ｎｍ乃至約１８０ｎｍ；約１８５ｎｍ乃至約１９０ｎｍ；約１９０ｎｍ乃至約１９５ｎｍ；約１９５ｎｍ乃至約２００ｎｍ；約０ｎｍ乃至約５０ｎｍ；約１０ｎｍ乃至約６０ｎｍ；約２０ｎｍ乃至約７０ｎｍ；約３０ｎｍ乃至約８０ｎｍ；約４０ｎｍ乃至約９０ｎｍ；約５０ｎｍ乃至約１００ｎｍ；約６０ｎｍ乃至約１１０ｎｍ；約７０ｎｍ乃至約１２０ｎｍ；約８０ｎｍ乃至約１３０ｎｍ；約９０ｎｍ乃至約１４０ｎｍ；約１００ｎｍ乃至約１５０ｎｍ；約１１０ｎｍ乃至約１６０ｎｍ；約１２０ｎｍ乃至約１７０ｎｍ；約１３０ｎｍ乃至約１８０ｎｍ；約１４０ｎｍ乃至約１９０ｎｍ；約１５０ｎｍ乃至約２００ｎｍ；約１６０ｎｍ乃至約２１０ｎｍ；約１７０ｎｍ乃至約２２０ｎｍ；約１８０ｎｍ乃至約２３０ｎｍ；約１９０ｎｍ乃至約２４０ｎｍ；約２４０ｎｍ乃至約１．０μｍ；約１．０μｍ乃至約１０μｍ；約１０μｍ乃至約１００μｍ；及び、約１００μｍ乃至約２５０μｍ。
式ＬｉｘＭ’ｙＭ”ｚＰＯ４を有するオリビンのリチウム金属リン酸塩材料を含む活性物質粒子が、本発明によって企図されており、ここで、Ｍ’はマンガン、鉄からなるグループから選択された金属を含み、Ｍ”はマンガン、コバルトおよびニッケルからなるグループから選択された金属を含み、Ｍ’はＭ”と同じではなく、ｘは０以上であるとともにｘは１．２以下であり、ｙは０．７以上であるとともにｙは０．９５以下であり、ｚは０．０２以下であるとともにｚは０．３以上であり、ｙおよびｚの合計は０．８以上であるとともにｙおよびｚの合計は１．２以下である。好ましくは、ｚは０．０２以下であるとともにｚは０．１以下であり、ｙとｚとの合計は１以上である。いくつかの実施態様において、Ｍ’を鉄とすることができ、ｚは０．０２以上であるとともにｚは０．１以下であり、ｙとｚの合計は１以下である。ｙとｚの合計は０．８以上であるとともにｙとｚの合計は１以下である。
活性物質粒子は、Ｌｉ１−ｘＭＰＯ４の全体組成を有するリチウム遷移金属リン酸塩材料を含むことができ、ここで、Ｍはチタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルトおよびニッケルからなるグループから選ばれた少なくとも１つの第１列遷移金属を含み、使用時において、ｘは０から１の範囲である。Ｍは鉄であってもよく、ｘが約０．１から約０．３の範囲のとき、活性物質粒子は室温で安定した固溶体を形成することができる。Ｍは鉄であってもよく、ｘが以下の範囲の１つあるいは組合せから選択された範囲を有するとき、活性物質粒子は室温で安定した固溶体を形成することができる：約０乃至約０．１５；約０．００乃至約０．０１；約０．００乃至約０．０２；約０．００乃至約０．０３；約０．００乃至約０．０４；約０．００乃至約０．０５；約０．００乃至約０．０６；約０．００乃至約０．０７；約０．００乃至約０．０８；約０．００乃至約０．０９；約０．００乃至約０．１０；約０．００乃至約０．１１；約０．００乃至約０．１２；約０．００乃至約０．１３；約０．００乃至約０．１４；約０．００乃至約０．１５；約０．００乃至約０．１６；約０．００乃至約０．１７；約０．００乃至約０．１８；約０．００乃至約０．１９；約０．００乃至約０．２０；約０．００乃至約０．２１；約０．００乃至約０．２２；約０．００乃至約０．２３；約０．００乃至約０．２４；約０．００乃至約０．２５；約０．００乃至約０．２６；約０．００乃至約０．２７；約０．００乃至約０．２８；約０．００乃至約０．２９；約０．００乃至約０．３０；約０．００乃至約０．３１；約０．００乃至約０．３２；約０．００乃至約０．３３；約０．００乃至約０．３４；約０．００乃至約０．３５；約０．００乃至約０．３６；約０．００乃至約０．３７；約０．００乃至約０．３８；約０．００乃至約０．３９；約０．００乃至約０．４０；約０．００乃至約０．４１；約０．００乃至約０．４２；約０．００乃至約０．４３；約０．００乃至約０．４４；約０．００乃至約０．４５；約０．００乃至約０．４６；約０．００乃至約０．４７；約０．００乃至約０．４８；約０．００乃至約０．４９；約０．００乃至約０．５０；約０．００乃至約０．５１；約０．００乃至約０．５２；約０．００乃至約０．５３；約０．００乃至約０．５４；約０．００乃至約０．５５；約０．００乃至約０．５６；約０．００乃至約０．５７；約０．００乃至約０．５８；約０．００乃至約０．５９；約０．００乃至約０．６０；約０．００乃至約０．６１；約０．００乃至約０．６２；約０．００乃至約０．６３；約０．００乃至約０．６４；約０．００乃至約０．６５；約０．００乃至約０．６６；約０．００乃至約０．６７；約０．００乃至約０．６８；約０．００乃至約０．６９；約０．００乃至約０．７０；約０．００乃至約０．７１；約０．００乃至約０．７２；約０．００乃至約０．７３；約０．００乃至約０．７４；約０．００乃至約０．７５；約０．００乃至約０．７６；約０．００乃至約０．７７；約０．００乃至約０．７８；約０．００乃至約０．７９；約０．００乃至約０．８０；約０．００乃至約０．８１；約０．００乃至約０．８２；約０．００乃至約０．８３；約０．００乃至約０．８４；約０．００乃至約０．８５；約０．００乃至約０．８６；約０．００乃至約０．８７；約０．００乃至約０．８８；約０．００乃至約０．８９；約０．００乃至約０．９０；約０．００乃至約０．９１；約０．００乃至約０．９２；約０．００乃至約０．９３；約０．００乃至約０．９４；約０．００乃至約０．９５；約０．００乃至約０．９６；約０．００乃至約０．９７；約０．００乃至約０．９８；約０．００乃至約０．９９；約０．００乃至約０．１０；約０．１０乃至約０．１１；約０．１０乃至約０．１２；約０．１０乃至約０．１３；約０．１０乃至約０．１４；約０．１０乃至約０．１５；約０．１０乃至約０．１６；約０．１０乃至約０．１７；約０．１０乃至約０．１８；約０．１０乃至約０．１９；約０．１０乃至約０．２０；約０．１０乃至約０．２１；約０．１０乃至約０．２２；約０．１０乃至約０．２３；約０．１０乃至約０．２４；約０．１０乃至約０．２５；約０．１０乃至約０．２６；約０．１０乃至約０．２７；約０．１０乃至約０．２８；約０．１０乃至約０．２９；約０．１０乃至約０．３０；約０．１０乃至約０．３１；約０．１０乃至約０．３２；約０．１０乃至約０．３３；約０．１０乃至約０．３４；約０．１０乃至約０．３５；約０．１０乃至約０．３６；約０．１０乃至約０．３７；約０．１０乃至約０．３８；約０．１０乃至約０．３９；約０．１０乃至約０．４０；約０．１０乃至約０．４１；約０．１０乃至約０．４２；約０．１０乃至約０．４３；約０．１０乃至約０．４４；約０．１０乃至約０．４５；約０．１０乃至約０．４６；約０．１０乃至約０．４７；約０．１０乃至約０．４８；約０．１０乃至約０．４９；約０．１０乃至約０．５０；約０．１０乃至約０．５１；約０．１０乃至約０．５２；約０．１０乃至約０．５３；約０．１０乃至約０．５４；約０．１０乃至約０．５５；約０．１０乃至約０．５６；約０．１０乃至約０．５７；約０．１０乃至約０．５８；約０．１０乃至約０．５９；約０．１０乃至約０．６０；約０．１０乃至約０．６１；約０．１０乃至約０．６２；約０．１０乃至約０．６３；約０．１０乃至約０．６４；約０．１０乃至約０．６５；約０．１０乃至約０．６６；約０．１０乃至約０．６７；約０．１０乃至約０．６８；約０．１０乃至約０．６９；約０．１０乃至約０．７０；約０．１０乃至約０．７１；約０．１０乃至約０．７２；約０．１０乃至約０．７３；約０．１０乃至約０．７４；約０．１０乃至約０．７５；約０．１０乃至約０．７６；約０．１０乃至約０．７７；約０．１０乃至約０．７８；約０．１０乃至約０．７９；約０．１０乃至約０．８０；約０．１０乃至約０．８１；約０．１０乃至約０．８２；約０．１０乃至約０．８３；約０．１０乃至約０．８４；約０．１０乃至約０．８５；約０．１０乃至約０．８６；約０．１０乃至約０．８７；約０．１０乃至約０．８８；約０．１０乃至約０．８９；約０．１０乃至約０．９０；約０．１０乃至約０．９１；約０．１０乃至約０．９２；約０．１０乃至約０．９３；約０．１０乃至約０．９４；約０．１０乃至約０．９５；約０．１０乃至約０．９６；約０．１０乃至約０．９７；約０．１０乃至約０．９８；約０．１０乃至約０．９９；約０．１０乃至約１．００；約０．２０乃至約０．２１；約０．２０乃至約０．２２；約０．２０乃至約０．２３；約０．２０乃至約０．２４；約０．２０乃至約０．２５；約０．２０乃至約０．２６；約０．２０乃至約０．２７；約０．２０乃至約０．２８；約０．２０乃至約０．２９；約０．２０乃至約０．３０；約０．２０乃至約０．３１；約０．２０乃至約０．３２；約０．２０乃至約０．３３；約０．２０乃至約０．３４；約０．２０乃至約０．３５；約０．２０乃至約０．３６；約０．２０乃至約０．３７；約０．２０乃至約０．３８；約０．２０乃至約０．３９；約０．２０乃至約０．４０；約０．２０乃至約０．４１；約０．２０乃至約０．４２；約０．２０乃至約０．４３；約０．２０乃至約０．４４；約０．２０乃至約０．４５；約０．２０乃至約０．４６；約０．２０乃至約０．４７；約０．２０乃至約０．４８；約０．２０乃至約０．４９；約０．２０乃至約０．５０；約０．２０乃至約０．５１；約０．２０乃至約０．５２；約０．２０乃至約０．５３；約０．２０乃至約０．５４；約０．２０乃至約０．５５；約０．２０乃至約０．５６；約０．２０乃至約０．５７；約０．２０乃至約０．５８；約０．２０乃至約０．５９；約０．２０乃至約０．６０；約０．２０乃至約０．６１；約０．２０乃至約０．６２；約０．２０乃至約０．６３；約０．２０乃至約０．６４；約０．２０乃至約０．６５；約０．２０乃至約０．６６；約０．２０乃至約０．６７；約０．２０乃至約０．６８；約０．２０乃至約０．６９；約０．２０乃至約０．７０；約０．２０乃至約０．７１；約０．２０乃至約０．７２；約０．２０乃至約０．７３；約０．２０乃至約０．７４；約０．２０乃至約０．７５；約０．２０乃至約０．７６；約０．２０乃至約０．７７；約０．２０乃至約０．７８；約０．２０乃至約０．７９；約０．２０乃至約０．８０；約０．２０乃至約０．８１；約０．２０乃至約０．８２；約０．２０乃至約０．８３；約０．２０乃至約０．８４；約０．２０乃至約０．８５；約０．２０乃至約０．８６；約０．２０乃至約０．８７；約０．２０乃至約０．８８；約０．２０乃至約０．８９；約０．２０乃至約０．９０；約０．２０乃至約０．９１；約０．２０乃至約０．９２；約０．２０乃至約０．９３；約０．２０乃至約０．９４；約０．２０乃至約０．９５；約０．２０乃至約０．９６；約０．２０乃至約０．９７；約０．２０乃至約０．９８；約０．２０乃至約０．９９；約０．２０乃至約１．００；約０．３０乃至約０．３１；約０．３０乃至約０．３２；約０．３０乃至約０．３３；約０．３０乃至約０．３４；約０．３０乃至約０．３５；約０．３０乃至約０．３６；約０．３０乃至約０．３７；約０．３０乃至約０．３８；約０．３０乃至約０．３９；約０．３０乃至約０．４０；約０．３０乃至約０．４１；約０．３０乃至約０．４２；約０．３０乃至約０．４３；約０．３０乃至約０．４４；約０．３０乃至約０．４５；約０．３０乃至約０．４６；約０．３０乃至約０．４７；約０．３０乃至約０．４８；約０．３０乃至約０．４９；約０．３０乃至約０．５０；約０．３０乃至約０．５１；約０．３０乃至約０．５２；約０．３０乃至約０．５３；約０．３０乃至約０．５４；約０．３０乃至約０．５５；約０．３０乃至約０．５６；約０．３０乃至約０．５７；約０．３０乃至約０．５８；約０．３０乃至約０．５９；約０．３０乃至約０．６０；約０．３０乃至約０．６１；約０．３０乃至約０．６２；約０．３０乃至約０．６３；約０．３０乃至約０．６４；約０．３０乃至約０．６５；約０．３０乃至約０．６６；約０．３０乃至約０．６７；約０．３０乃至約０．６８；約０．３０乃至約０．６９；約０．３０乃至約０．７０；約０．３０乃至約０．７１；約０．３０乃至約０．７２；約０．３０乃至約０．７３；約０．３０乃至約０．７４；約０．３０乃至約０．７５；約０．３０乃至約０．７６；約０．３０乃至約０．７７；約０．３０乃至約０．７８；約０．３０乃至約０．７９；約０．３０乃至約０．８０；約０．３０乃至約０．８１；約０．３０乃至約０．８２；約０．３０乃至約０．８３；約０．３０乃至約０．８４；約０．３０乃至約０．８５；約０．３０乃至約０．８６；約０．３０乃至約０．８７；約０．３０乃至約０．８８；約０．３０乃至約０．８９；約０．３０乃至約０．９０；約０．３０乃至約０．９１；約０．３０乃至約０．９２；約０．３０乃至約０．９３；約０．３０乃至約０．９４；約０．３０乃至約０．９５；約０．３０乃至約０．９６；約０．３０乃至約０．９７；約０．３０乃至約０．９８；約０．３０乃至約０．９９；約０．３０乃至約１．００；約０．４０乃至約０．４０；約０．４０乃至約０．４１；約０．４０乃至約０．４２；約０．４０乃至約０．４３；約０．４０乃至約０．４４；約０．４０乃至約０．４５；約０．４０乃至約０．４６；約０．４０乃至約０．４７；約０．４０乃至約０．４８；約０．４０乃至約０．４９；約０．４０乃至約０．５０；約０．４０乃至約０．５１；約０．４０乃至約０．５２；約０．４０乃至約０．５３；約０．４０乃至約０．５４；約０．４０乃至約０．５５；約０．４０乃至約０．５６；約０．４０乃至約０．５７；約０．４０乃至約０．５８；約０．４０乃至約０．５９；約０．４０乃至約０．６０；約０．４０乃至約０．６１；約０．４０乃至約０．６２；約０．４０乃至約０．６３；約０．４０乃至約０．６４；約０．４０乃至約０．６５；約０．４０乃至約０．６６；約０．４０乃至約０．６７；約０．４０乃至約０．６８；約０．４０乃至約０．６９；約０．４０乃至約０．７０；約０．
４０乃至約０．７１；約０．４０乃至約０．７２；約０．４０乃至約０．７３；約０．４０乃至約０．７４；約０．４０乃至約０．７５；約０．４０乃至約０．７６；約０．４０乃至約０．７７；約０．４０乃至約０．７８；約０．４０乃至約０．７９；約０．４０乃至約０．８０；約０．４０乃至約０．８１；約０．４０乃至約０．８２；約０．４０乃至約０．８３；約０．４０乃至約０．８４；約０．４０乃至約０．８５；約０．４０乃至約０．８６；約０．４０乃至約０．８７；約０．４０乃至約０．８８；約０．４０乃至約０．８９；約０．４０乃至約０．９０；約０．４０乃至約０．９１；約０．４０乃至約０．９２；約０．４０乃至約０．９３；約０．４０乃至約０．９４；約０．４０乃至約０．９５；約０．４０乃至約０．９６；約０．４０乃至約０．９７；約０．４０乃至約０．９８；約０．４０乃至約０．９９；約０．４０乃至約１．００；約０．５０乃至約０．５１；約０．５０乃至約０．５２；約０．５０乃至約０．５３；約０．５０乃至約０．５４；約０．５０乃至約０．５５；約０．５０乃至約０．５６；約０．５０乃至約０．５７；約０．５０乃至約０．５８；約０．５０乃至約０．５９；約０．５０乃至約０．６０；約０．５０乃至約０．６１；約０．５０乃至約０．６２；約０．５０乃至約０．６３；約０．５０乃至約０．６４；約０．５０乃至約０．６５；約０．５０乃至約０．６６；約０．５０乃至約０．６７；約０．５０乃至約０．６８；約０．５０乃至約０．６９；約０．５０乃至約０．７０；約０．５０乃至約０．７１；約０．５０乃至約０．７２；約０．５０乃至約０．７３；約０．５０乃至約０．７４；約０．５０乃至約０．７５；約０．５０乃至約０．７６；約０．５０乃至約０．７７；約０．５０乃至約０．７８；約０．５０乃至約０．７９；約０．５０乃至約０．８０；約０．５０乃至約０．８１；約０．５０乃至約０．８２；約０．５０乃至約０．８３；約０．５０乃至約０．８４；約０．５０乃至約０．８５；約０．５０乃至約０．８６；約０．５０乃至約０．８７；約０．５０乃至約０．８８；約０．５０乃至約０．８９；約０．５０乃至約０．９０；約０．５０乃至約０．９１；約０．５０乃至約０．９２；約０．５０乃至約０．９３；約０．５０乃至約０．９４；約０．５０乃至約０．９５；約０．５０乃至約０．９６；約０．５０乃至約０．９７；約０．５０乃至約０．９８；約０．５０乃至約０．９９；約０．５０乃至約１．００；約０．６０乃至約０．６１；約０．６０乃至約０．６２；約０．６０乃至約０．６３；約０．６０乃至約０．６４；約０．６０乃至約０．６５；約０．６０乃至約０．６６；約０．６０乃至約０．６７；約０．６０乃至約０．６８；約０．６０乃至約０．６９；約０．６０乃至約０．７０；約０．６０乃至約０．７１；約０．６０乃至約０．７２；約０．６０乃至約０．７３；約０．６０乃至約０．７４；約０．６０乃至約０．７５；約０．６０乃至約０．７６；約０．６０乃至約０．７７；約０．６０乃至約０．７８；約０．６０乃至約０．７９；約０．６０乃至約０．８０；約０．６０乃至約０．８１；約０．６０乃至約０．８２；約０．６０乃至約０．８３；約０．６０乃至約０．８４；約０．６０乃至約０．８５；約０．６０乃至約０．８６；約０．６０乃至約０．８７；約０．６０乃至約０．８８；約０．６０乃至約０．８９；約０．６０乃至約０．９０；約０．６０乃至約０．９１；約０．６０乃至約０．９２；約０．６０乃至約０．９３；約０．６０乃至約０．９４；約０．６０乃至約０．９５；約０．６０乃至約０．９６；約０．６０乃至約０．９７；約０．６０乃至約０．９８；約０．６０乃至約０．９９；約０．６０乃至約１．００；約０．７０乃至約０．７１；約０．７０乃至約０．７２；約０．７０乃至約０．７３；約０．７０乃至約０．７４；約０．７０乃至約０．７５；約０．７０乃至約０．７６；約０．７０乃至約０．７７；約０．７０乃至約０．７８；約０．７０乃至約０．７９；約０．７０乃至約０．８０；約０．７０乃至約０．８１；約０．７０乃至約０．８２；約０．７０乃至約０．８３；約０．７０乃至約０．８４；約０．７０乃至約０．８５；約０．７０乃至約０．８６；約０．７０乃至約０．８７；約０．７０乃至約０．８８；約０．７０乃至約０．８９；約０．７０乃至約０．９０；約０．７０乃至約０．９１；約０．７０乃至約０．９２；約０．７０乃至約０．９３；約０．７０乃至約０．９４；約０．７０乃至約０．９５；約０．７０乃至約０．９６；約０．７０乃至約０．９７；約０．７０乃至約０．９８；約０．７０乃至約０．９９；約０．７０乃至約１．００；約０．８０乃至約０．８０；約０．８０乃至約０．８１；約０．８０乃至約０．８２；約０．８０乃至約０．８３；約０．８０乃至約０．８４；約０．８０乃至約０．８５；約０．８０乃至約０．８６；約０．８０乃至約０．８７；約０．８０乃至約０．８８；約０．８０乃至約０．８９；約０．８０乃至約０．９０；約０．８０乃至約０．９１；約０．８０乃至約０．９２；約０．８０乃至約０．９３；約０．８０乃至約０．９４；約０．８０乃至約０．９５；約０．８０乃至約０．９６；約０．８０乃至約０．９７；約０．８０乃至約０．９８；約０．８０乃至約０．９９；約０．８０乃至約１．００；約０．９０乃至約０．９１；約０．９０乃至約０．９２；約０．９０乃至約０．９３；約０．９０乃至約０．９４；約０．９０乃至約０．９５；約０．９０乃至約０．９６；約０．９０乃至約０．９７；約０．９０乃至約０．９８；約０．９０乃至約０．９９;及び、約０．９０乃至約１．００。
Ｍは金属とすることができ、ここで活性物質粒子は、ｘが室温で約０から少なくとも約０．０７の範囲のとき、安定した固溶体を形成する。Ｍはまた鉄であってもよく、ｘが以下の範囲の１つあるいは組合せから選択された範囲を有するとき、活性物質粒子は室温で安定した固溶体を形成することができる：約０乃至約０．０５; 約０．００乃至約０．０１; 約０．００乃至約０．０２; 約０．００乃至約０．０３; 約０．００乃至約０．０４; 約０．００乃至約０．０５; 約０．００乃至約０．０６; 約０．００乃至約０．０７; 約０．００乃至約０．０８; 約０．００乃至約０．０９; 約０．００乃至約０．１０; 約０．００乃至約０．１１; 約０．００乃至約０．１２; 約０．００乃至約０．１３; 約０．００乃至約０．１４; 約０．００乃至約０．１５; 約０．００乃至約０．１６; 約０．００乃至約０．１７; 約０．００乃至約０．１８; 約０．００乃至約０．１９; 約０．００乃至約０．２０; 約０．００乃至約０．２１; 約０．００乃至約０．２２; 約０．００乃至約０．２３; 約０．００乃至約０．２４; 約０．００乃至約０．２５; 約０．００乃至約０．２６; 約０．００乃至約０．２７; 約０．００乃至約０．２８; 約０．００乃至約０．２９; 約０．００乃至約０．３０; 約０．００乃至約０．３１; 約０．００乃至約０．３２; 約０．００乃至約０．３３; 約０．００乃至約０．３４; 約０．００乃至約０．３５; 約０．００乃至約０．３６; 約０．００乃至約０．３７; 約０．００乃至約０．３８; 約０．００乃至約０．３９; 約０．００乃至約０．４０; 約０．００乃至約０．４１; 約０．００乃至約０．４２; 約０．００乃至約０．４３; 約０．００乃至約０．４４; 約０．００乃至約０．４５; 約０．００乃至約０．４６; 約０．００乃至約０．４７; 約０．００乃至約０．４８; 約０．００乃至約０．４９; 約０．００乃至約０．５０; 約０．００乃至約０．５１; 約０．００乃至約０．５２; 約０．００乃至約０．５３; 約０．００乃至約０．５４; 約０．００乃至約０．５５; 約０．００乃至約０．５６; 約０．００乃至約０．５７; 約０．００乃至約０．５８; 約０．００乃至約０．５９; 約０．００乃至約０．６０; 約０．００乃至約０．６１; 約０．００乃至約０．６２; 約０．００乃至約０．６３; 約０．００乃至約０．６４; 約０．００乃至約０．６５; 約０．００乃至約０．６６; 約０．００乃至約０．６７; 約０．００乃至約０．６８; 約０．００乃至約０．６９; 約０．００乃至約０．７０; 約０．００乃至約０．７１; 約０．００乃至約０．７２; 約０．００乃至約０．７３; 約０．００乃至約０．７４; 約０．００乃至約０．７５; 約０．００乃至約０．７６; 約０．００乃至約０．７７; 約０．００乃至約０．７８; 約０．００乃至約０．７９; 約０．００乃至約０．８０; 約０．００乃至約０．８１; 約０．００乃至約０．８２; 約０．００乃至約０．８３; 約０．００乃至約０．８４; 約０．００乃至約０．８５; 約０．００乃至約０．８６; 約０．００乃至約０．８７; 約０．００乃至約０．８８; 約０．００乃至約０．８９; 約０．００乃至約０．９０; 約０．００乃至約０．９１; 約０．００乃至約０．９２; 約０．００乃至約０．９３; 約０．００乃至約０．９４; 約０．００乃至約０．９５; 約０．００乃至約０．９６; 約０．００乃至約０．９７; 約０．００乃至約０．９８; 約０．００乃至約０．９９; 約０．００乃至約０．１０; 約０．１０乃至約０．１１; 約０．１０乃至約０．１２; 約０．１０乃至約０．１３; 約０．１０乃至約０．１４; 約０．１０乃至約０．１５; 約０．１０乃至約０．１６; 約０．１０乃至約０．１７; 約０．１０乃至約０．１８; 約０．１０乃至約０．１９; 約０．１０乃至約０．２０; 約０．１０乃至約０．２１; 約０．１０乃至約０．２２; 約０．１０乃至約０．２３; 約０．１０乃至約０．２４; 約０．１０乃至約０．２５; 約０．１０乃至約０．２６; 約０．１０乃至約０．２７; 約０．１０乃至約０．２８; 約０．１０乃至約０．２９; 約０．１０乃至約０．３０; 約０．１０乃至約０．３１; 約０．１０乃至約０．３２; 約０．１０乃至約０．３３; 約０．１０乃至約０．３４; 約０．１０乃至約０．３５; 約０．１０乃至約０．３６; 約０．１０乃至約０．３７; 約０．１０乃至約０．３８; 約０．１０乃至約０．３９; 約０．１０乃至約０．４０; 約０．１０乃至約０．４１; 約０．１０乃至約０．４２; 約０．１０乃至約０．４３; 約０．１０乃至約０．４４; 約０．１０乃至約０．４５; 約０．１０乃至約０．４６; 約０．１０乃至約０．４７; 約０．１０乃至約０．４８; 約０．１０乃至約０．４９; 約０．１０乃至約０．５０; 約０．１０乃至約０．５１; 約０．１０乃至約０．５２; 約０．１０乃至約０．５３; 約０．１０乃至約０．５４; 約０．１０乃至約０．５５; 約０．１０乃至約０．５６; 約０．１０乃至約０．５７; 約０．１０乃至約０．５８; 約０．１０乃至約０．５９; 約０．１０乃至約０．６０; 約０．１０乃至約０．６１; 約０．１０乃至約０．６２; 約０．１０乃至約０．６３; 約０．１０乃至約０．６４; 約０．１０乃至約０．６５; 約０．１０乃至約０．６６; 約０．１０乃至約０．６７; 約０．１０乃至約０．６８; 約０．１０乃至約０．６９; 約０．１０乃至約０．７０; 約０．１０乃至約０．７１; 約０．１０乃至約０．７２; 約０．１０乃至約０．７３; 約０．１０乃至約０．７４; 約０．１０乃至約０．７５; 約０．１０乃至約０．７６; 約０．１０乃至約０．７７; 約０．１０乃至約０．７８; 約０．１０乃至約０．７９; 約０．１０乃至約０．８０; 約０．１０乃至約０．８１; 約０．１０乃至約０．８２; 約０．１０乃至約０．８３; 約０．１０乃至約０．８４; 約０．１０乃至約０．８５; 約０．１０乃至約０．８６; 約０．１０乃至約０．８７; 約０．１０乃至約０．８８; 約０．１０乃至約０．８９; 約０．１０乃至約０．９０; 約０．１０乃至約０．９１; 約０．１０乃至約０．９２; 約０．１０乃至約０．９３; 約０．１０乃至約０．９４; 約０．１０乃至約０．９５; 約０．１０乃至約０．９６; 約０．１０乃至約０．９７; 約０．１０乃至約０．９８; 約０．１０乃至約０．９９; 約０．１０乃至約１．００; 約０．２０乃至約０．２１; 約０．２０乃至約０．２２; 約０．２０乃至約０．２３; 約０．２０乃至約０．２４; 約０．２０乃至約０．２５; 約０．２０乃至約０．２６; 約０．２０乃至約０．２７; 約０．２０乃至約０．２８; 約０．２０乃至約０．２９; 約０．２０乃至約０．３０; 約０．２０乃至約０．３１; 約０．２０乃至約０．３２; 約０．２０乃至約０．３３; 約０．２０乃至約０．３４; 約０．２０乃至約０．３５; 約０．２０乃至約０．３６; 約０．２０乃至約０．３７; 約０．２０乃至約０．３８; 約０．２０乃至約０．３９; 約０．２０乃至約０．４０; 約０．２０乃至約０．４１; 約０．２０乃至約０．４２; 約０．２０乃至約０．４３; 約０．２０乃至約０．４４; 約０．２０乃至約０．４５; 約０．２０乃至約０．４６; 約０．２０乃至約０．４７; 約０．２０乃至約０．４８; 約０．２０乃至約０．４９; 約０．２０乃至約０．５０; 約０．２０乃至約０．５１; 約０．２０乃至約０．５２; 約０．２０乃至約０．５３; 約０．２０乃至約０．５４; 約０．２０乃至約０．５５; 約０．２０乃至約０．５６; 約０．２０乃至約０．５７; 約０．２０乃至約０．５８; 約０．２０乃至約０．５９; 約０．２０乃至約０．６０; 約０．２０乃至約０．６１; 約０．２０乃至約０．６２; 約０．２０乃至約０．６３; 約０．２０乃至約０．６４; 約０．２０乃至約０．６５; 約０．２０乃至約０．６６; 約０．２０乃至約０．６７; 約０．２０乃至約０．６８; 約０．２０乃至約０．６９; 約０．２０乃至約０．７０; 約０．２０乃至約０．７１; 約０．２０乃至約０．７２; 約０．２０乃至約０．７３; 約０．２０乃至約０．７４; 約０．２０乃至約０．７５; 約０．２０乃至約０．７６; 約０．２０乃至約０．７７; 約０．２０乃至約０．７８; 約０．２０乃至約０．７９; 約０．２０乃至約０．８０; 約０．２０乃至約０．８１; 約０．２０乃至約０．８２; 約０．２０乃至約０．８３; 約０．２０乃至約０．８４; 約０．２０乃至約０．８５; 約０．２０乃至約０．８６; 約０．２０乃至約０．８７; 約０．２０乃至約０．８８; 約０．２０乃至約０．８９; 約０．２０乃至約０．９０; 約０．２０乃至約０．９１; 約０．２０乃至約０．９２; 約０．２０乃至約０．９３; 約０．２０乃至約０．９４; 約０．２０乃至約０．９５; 約０．２０乃至約０．９６; 約０．２０乃至約０．９７; 約０．２０乃至約０．９８; 約０．２０乃至約０．９９; 約０．２０乃至約１．００; 約０．３０乃至約０．３１; 約０．３０乃至約０．３２; 約０．３０乃至約０．３３; 約０．３０乃至約０．３４; 約０．３０乃至約０．３５; 約０．３０乃至約０．３６; 約０．３０乃至約０．３７; 約０．３０乃至約０．３８; 約０．３０乃至約０．３９; 約０．３０乃至約０．４０; 約０．３０乃至約０．４１; 約０．３０乃至約０．４２; 約０．３０乃至約０．４３; 約０．３０乃至約０．４４; 約０．３０乃至約０．４５; 約０．３０乃至約０．４６; 約０．３０乃至約０．４７; 約０．３０乃至約０．４８; 約０．３０乃至約０．４９; 約０．３０乃至約０．５０; 約０．３０乃至約０．５１; 約０．３０乃至約０．５２; 約０．３０乃至約０．５３; 約０．３０乃至約０．５４; 約０．３０乃至約０．５５; 約０．３０乃至約０．５６; 約０．３０乃至約０．５７; 約０．３０乃至約０．５８; 約０．３０乃至約０．５９; 約０．３０乃至約０．６０; 約０．３０乃至約０．６１; 約０．３０乃至約０．６２; 約０．３０乃至約０．６３; 約０．３０乃至約０．６４; 約０．３０乃至約０．６５; 約０．３０乃至約０．６６; 約０．３０乃至約０．６７; 約０．３０乃至約０．６８; 約０．３０乃至約０．６９; 約０．３０乃至約０．７０; 約０．３０乃至約０．７１; 約０．３０乃至約０．７２; 約０．３０乃至約０．７３; 約０．３０乃至約０．７４; 約０．３０乃至約０．７５; 約０．３０乃至約０．７６; 約０．３０乃至約０．７７; 約０．３０乃至約０．７８; 約０．３０乃至約０．７９; 約０．３０乃至約０．８０; 約０．３０乃至約０．８１; 約０．３０乃至約０．８２; 約０．３０乃至約０．８３; 約０．３０乃至約０．８４; 約０．３０乃至約０．８５; 約０．３０乃至約０．８６; 約０．３０乃至約０．８７; 約０．３０乃至約０．８８; 約０．３０乃至約０．８９; 約０．３０乃至約０．９０; 約０．３０乃至約０．９１; 約０．３０乃至約０．９２; 約０．３０乃至約０．９３; 約０．３０乃至約０．９４; 約０．３０乃至約０．９５; 約０．３０乃至約０．９６; 約０．３０乃至約０．９７; 約０．３０乃至約０．９８; 約０．３０乃至約０．９９; 約０．３０乃至約１．００; 約０．４０乃至約０．４０; 約０．４０乃至約０．４１; 約０．４０乃至約０．４２; 約０．４０乃至約０．４３; 約０．４０乃至約０．４４; 約０．４０乃至約０．４５; 約０．４０乃至約０．４６; 約０．４０乃至約０．４７; 約０．４０乃至約０．４８; 約０．４０乃至約０．４９; 約０．４０乃至約０．５０; 約０．４０乃至約０．５１; 約０．４０乃至約０．５２; 約０．４０乃至約０．５３; 約０．４０乃至約０．５４; 約０．４０乃至約０．５５; 約０．４０乃至約０．５６; 約０．４０乃至約０．５７; 約０．４０乃至約０．５８; 約０．４０乃至約０．５９; 約０．４０乃至約０．６０; 約０．４０乃至約０．６１; 約０．４０乃至約０．６２; 約０．４０乃至約０．６３; 約０．４０乃至約０．６４; 約０．４０乃至約０．６５; 約０．４０乃至約０．６６; 約０．４０乃至約０．６７; 約０．４０乃至約０．６８; 約０．４０乃至約０．６９; 約０．４０乃至約０．７０; 約０．４０乃至約０．７１; 約０．４０乃至約０．７２; 約０．４０乃至約０．７３; 約０．４０乃至約０．７４; 約０．４０乃至約０．７５; 約０．４０乃至約０．７６; 約０．４０乃至約０．７７; 約０．４０乃至約０．７８; 約０．４０乃至約０．７９; 約０．４０乃至約０．８０; 約０．４０乃至約０．８１; 約０．４０乃
至約０．８２; 約０．４０乃至約０．８３; 約０．４０乃至約０．８４; 約０．４０乃至約０．８５; 約０．４０乃至約０．８６; 約０．４０乃至約０．８７; 約０．４０乃至約０．８８; 約０．４０乃至約０．８９; 約０．４０乃至約０．９０; 約０．４０乃至約０．９１; 約０．４０乃至約０．９２; 約０．４０乃至約０．９３; 約０．４０乃至約０．９４; 約０．４０乃至約０．９５; 約０．４０乃至約０．９６; 約０．４０乃至約０．９７; 約０．４０乃至約０．９８; 約０．４０乃至約０．９９; 約０．４０乃至約１．００; 約０．５０乃至約０．５１; 約０．５０乃至約０．５２; 約０．５０乃至約０．５３; 約０．５０乃至約０．５４; 約０．５０乃至約０．５５; 約０．５０乃至約０．５６; 約０．５０乃至約０．５７; 約０．５０乃至約０．５８; 約０．５０乃至約０．５９; 約０．５０乃至約０．６０; 約０．５０乃至約０．６１; 約０．５０乃至約０．６２; 約０．５０乃至約０．６３; 約０．５０乃至約０．６４; 約０．５０乃至約０．６５; 約０．５０乃至約０．６６; 約０．５０乃至約０．６７; 約０．５０乃至約０．６８; 約０．５０乃至約０．６９; 約０．５０乃至約０．７０; 約０．５０乃至約０．７１; 約０．５０乃至約０．７２; 約０．５０乃至約０．７３; 約０．５０乃至約０．７４; 約０．５０乃至約０．７５; 約０．５０乃至約０．７６; 約０．５０乃至約０．７７; 約０．５０乃至約０．７８; 約０．５０乃至約０．７９; 約０．５０乃至約０．８０; 約０．５０乃至約０．８１; 約０．５０乃至約０．８２; 約０．５０乃至約０．８３; 約０．５０乃至約０．８４; 約０．５０乃至約０．８５; 約０．５０乃至約０．８６; 約０．５０乃至約０．８７; 約０．５０乃至約０．８８; 約０．５０乃至約０．８９; 約０．５０乃至約０．９０; 約０．５０乃至約０．９１; 約０．５０乃至約０．９２; 約０．５０乃至約０．９３; 約０．５０乃至約０．９４; 約０．５０乃至約０．９５; 約０．５０乃至約０．９６; 約０．５０乃至約０．９７; 約０．５０乃至約０．９８; 約０．５０乃至約０．９９; 約０．５０乃至約１．００; 約０．６０乃至約０．６１; 約０．６０乃至約０．６２; 約０．６０乃至約０．６３; 約０．６０乃至約０．６４; 約０．６０乃至約０．６５; 約０．６０乃至約０．６６; 約０．６０乃至約０．６７; 約０．６０乃至約０．６８; 約０．６０乃至約０．６９; 約０．６０乃至約０．７０; 約０．６０乃至約０．７１; 約０．６０乃至約０．７２; 約０．６０乃至約０．７３; 約０．６０乃至約０．７４; 約０．６０乃至約０．７５; 約０．６０乃至約０．７６; 約０．６０乃至約０．７７; 約０．６０乃至約０．７８; 約０．６０乃至約０．７９; 約０．６０乃至約０．８０; 約０．６０乃至約０．８１; 約０．６０乃至約０．８２; 約０．６０乃至約０．８３; 約０．６０乃至約０．８４; 約０．６０乃至約０．８５; 約０．６０乃至約０．８６; 約０．６０乃至約０．８７; 約０．６０乃至約０．８８; 約０．６０乃至約０．８９; 約０．６０乃至約０．９０; 約０．６０乃至約０．９１; 約０．６０乃至約０．９２; 約０．６０乃至約０．９３; 約０．６０乃至約０．９４; 約０．６０乃至約０．９５; 約０．６０乃至約０．９６; 約０．６０乃至約０．９７; 約０．６０乃至約０．９８; 約０．６０乃至約０．９９; 約０．６０乃至約１．００; 約０．７０乃至約０．７１; 約０．７０乃至約０．７２; 約０．７０乃至約０．７３; 約０．７０乃至約０．７４; 約０．７０乃至約０．７５; 約０．７０乃至約０．７６; 約０．７０乃至約０．７７; 約０．７０乃至約０．７８; 約０．７０乃至約０．７９; 約０．７０乃至約０．８０; 約０．７０乃至約０．８１; 約０．７０乃至約０．８２; 約０．７０乃至約０．８３; 約０．７０乃至約０．８４; 約０．７０乃至約０．８５; 約０．７０乃至約０．８６; 約０．７０乃至約０．８７; 約０．７０乃至約０．８８; 約０．７０乃至約０．８９; 約０．７０乃至約０．９０; 約０．７０乃至約０．９１; 約０．７０乃至約０．９２; 約０．７０乃至約０．９３; 約０．７０乃至約０．９４; 約０．７０乃至約０．９５; 約０．７０乃至約０．９６; 約０．７０乃至約０．９７; 約０．７０乃至約０．９８; 約０．７０乃至約０．９９; 約０．７０乃至約１．００; 約０．８０乃至約０．８０; 約０．８０乃至約０．８１; 約０．８０乃至約０．８２; 約０．８０乃至約０．８３; 約０．８０乃至約０．８４; 約０．８０乃至約０．８５; 約０．８０乃至約０．８６; 約０．８０乃至約０．８７; 約０．８０乃至約０．８８; 約０．８０乃至約０．８９; 約０．８０乃至約０．９０; 約０．８０乃至約０．９１; 約０．８０乃至約０．９２; 約０．８０乃至約０．９３; 約０．８０乃至約０．９４; 約０．８０乃至約０．９５; 約０．８０乃至約０．９６; 約０．８０乃至約０．９７; 約０．８０乃至約０．９８; 約０．８０乃至約０．９９; 約０．８０乃至約１．００; 約０．９０乃至約０．９１; 約０．９０乃至約０．９２; 約０．９０乃至約０．９３; 約０．９０乃至約０．９４; 約０．９０乃至約０．９５; 約０．９０乃至約０．９６; 約０．９０乃至約０．９７; 約０．９０乃至約０．９８; 約０．９０乃至約０．９９; 及び、約０．９０乃至約１．００。
Ｍは鉄であってもよく、ｘが約０から約０．８の範囲のとき、活性物質粒子は安定した固溶体を形成することができる。いくつかの実施形態において、Ｍは鉄であってもよく、ｘが約０から約０．９の範囲のとき、活性物質粒子は安定した固溶体を形成することができる。いくつかの実施形態において、Ｍは鉄であってもよく、ｘが約０から約０．９５の範囲のとき、活性物質粒子は安定した固溶体を形成することができる。
導電性粒子は、以下の１つあるいは組合せを含むことができるる：バッキーボール；バックミンスターフラーレン；カーボン；カーボンブラック；ケッチェンブラック；カーボンナノ構造体；カーボンナノチューブ；カーボンナノボール；炭素繊維；グラファイト；グラフェン；グラファイトシート；グラファイトナノ粒子；およびポテトグラファイト。機能の違いは、以下の１つあるいは組合せを含むことができる：組成の違い；組織の違い；構造の違い；組成の違いと構造の違い；組成の違いと組織の違い；構造の違いと組織の違い；組成の違い、構造の違いおよび組織の違い。少なくとも１つの層は、少なくとも１つの他の層よりも大きい電気インピーダンス、または、少なくとも１つの他の層よりも大きい電気抵抗、またはその両者を有することができ、必要に応じて、少なくとも１つの他の層よりもイオン透過性である。
いくつかの実施形態において、活性物質粒子は以下の物質からなるリストから選択された材料を含むことができる：Ｌｉ３ＢｉＦ３； Ｌｉ３Ｂｉ２Ｏ３；ＬｉＣｏＯ２；Ｌｉ２ＣｏＦ２；Ｌｉ３ＣｒＦ３；Ｌｉ３Ｃｒ２Ｏ３；Ｌｉ２ＣｕＦ２；Ｌｉ２ＣｕＯ；Ｌｉ２ＣｕＳ；Ｌｉ３ＦｅＦ３；Ｌｉ３Ｆｅ２Ｏ３；Ｌｉ２ＦｅＦ２；Ｌｉ２ＦｅＯ；Ｌｉ２ＦｅＳ；Ｌｉ２ＭｎＦ２；Ｌｉ２ＭｎＯ；ＬｉＭｎ２Ｏ４；Ｌｉ３ＭｎＦ３；Ｌｉ３Ｍｎ２Ｏ３；Ｌｉ２ＭｎＳ；Ｌｉ２ＮｉＦ２；ＬｉＮｉＯ２；Ｌｉ２ＮｉＯ；Ｌｉ３ＶＦ３；およびＬｉ３Ｖ２Ｏ３。
いくつかの実施形態において、活性物質は、以下の材料を含むグループから選択されたアノード活性物質を含む：カーボン；グラファイト；グラファイト被覆されたグラファイト；グラフェン;メソカーボン；マイクロビーズ；カーボンナノチューブ；シリコン；多孔質シリコン；ナノ構造シリコン；ナノメートルスケールのシリコン；マイクロメートルスケールのシリコン；シリコンを含む合金；炭素被覆されたシリコン；カーボンナノチューブ被覆されたシリコン；マンガンバナジウム；マンガンモリブデン；硫黄酸化物；高配向性グラファイト；スズ；酸化スズ；スズを含む合金；アンチモン；スズアンチモン；リチウム金属；およびＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２。
本発明は、粒子径、電極のサイズ分布、導電性粒子の濃度、および、電極内のバインダー濃度などのパラメータを変化させることにより、上記の利益を活かすセルを提供する。図４は、このようなマトリックスがその内部に形成された機能的な勾配を有する、本発明によって提供される典型的な電極マトリックスを示している。ここでは、電極１１０は、それぞれの層が電極１１０の少なくとも１つの他の層とは異なる複数の層で構成されている。非限定的な例により、図４は、それぞれが活性物質粒子を含み層と層とのサイズが異なる４層を有する複数層の電極、電極１１０を示している。電流コレクタ１５５は、その上に、電極内で最大の活性物質の粒子サイズを有する層１５０を有している。層１４０、１３０および１２０は、層１５０と比較して、活性物質の粒径でそれぞれ徐々に小さくなる。層がどのように異なるかの例としては、少なくとも１つの層が少なくとも１つの他の層よりもイオンの蓄積容量を有することがある。電極は、さらに、少なくとも２つの複数層を備えており、少なくとも１つの層は少なくとも１つの他の層よりも多くのバインダーポリマーを含むことができる。好ましくは、少なくとも１つの層は少なくとも２つの他の層よりもより多くの導電性粒子を含むことができ、または、少なくとも１つの層は少なくとも１つの他の層よりもより多くの活性物質粒子を含むことができ、または、両者を両立させることもできる。
好ましい実施形態において、電極は、配置の繰り返し順序を持つ複数の層を含むことができる。図５は、配置の繰り返し順序を有する電極を示しており、電極１１０は、小さい活性物質粒子層１４１を介在させて、その上に交互の層である大きい活性物質粒子層１５１を有する電流コレクタ１５５を備えている。層の厚さは一般的に１０μｍと５０μｍとの間であるが、以下の厚さを本発明は企図している：約１μｍ；約２μｍ；約３μｍ；約４μｍ；約５μｍ；約６μｍ；約７μｍ；約８μｍ；約９μｍ；約１０μｍ；約１１μｍ；約１２μｍ；約１３μｍ；約１４μｍ；約１５μｍ；約１６μｍ；約１７μｍ；約１８μｍ；約１９μｍ；約２０μｍ；約２１μｍ；約２２μｍ；約２３μｍ；約２４μｍ；約２５μｍ；約２６μｍ；約２７μｍ；約２８μｍ；約３９μｍ；約３０μｍ；約３１μｍ；約３２μｍ；約３３μｍ；約３４μｍ；約３５μｍ；約３６μｍ；約３７μｍ；約３８μｍ；約３９μｍ；約４０μｍ；約４１μｍ；約４２μｍ；約４３μｍ；約４４μｍ；約４５μｍ；約４６μｍ；約４７μｍ；約４８μｍ；約４９μｍ；約５０μｍ；約５１μｍ；約５２μｍ；約５３μｍ；約５４μｍ；約５５μｍ；約５６μｍ；約５７μｍ；約５８μｍ；約５９μｍ；約６０μｍ；約６１μｍ；約６２μｍ；約６３μｍ；約６４μｍ；約６５μｍ；約６６μｍ；約６７μｍ；約６８μｍ；約６９μｍ；約７０μｍ；約７１μｍ；約７２μｍ；約７３μｍ；約７４μｍ；約７５μｍ；約７６μｍ；約７７μｍ；約７８μｍ；約７９μｍ；約８０μｍ；約８１μｍ；約８２μｍ；約８３μｍ；約８４μｍ；約８５μｍ；約８６μｍ；約８７μｍ；約８８μｍ；約８９μｍ；約９０μｍ；約９１μｍ；約９２μｍ；約９３μｍ；約９４μｍ；約９５μｍ；約９６μｍ；約９７μｍ；約９８μｍ；約９９μｍ；約１００μｍ；約１０１μｍ；約１０２μｍ；約１０３μｍ；約１０４μｍ；約１０５μｍ；約１０６μｍ；約１０７μｍ；約１０８μｍ；約１０９μｍ；約１１０μｍ；約１１１μｍ；約１１２μｍ；約１１３μｍ；約１１４μｍ；約１１５μｍ；約１１６μｍ；約１１７μｍ；約１１８μｍ；約１１９μｍ；約１２０μｍ；約１２１μｍ；約１２２μｍ；約１２３μｍ；約１２４μｍ；約１２５μｍ；約１２６μｍ；約１２７μｍ；約１２８μｍ；約１２９μｍ；約１３０μｍ；約１３１μｍ；約１３２μｍ；約１３３μｍ；約１３４μｍ；約１３５μｍ；約１３６μｍ；約１３７μｍ；約１３８μｍ；約１３９μｍ；約１４０μｍ；約１４１μｍ；約１４２μｍ；約１４３μｍ；約１４４μｍ；約１４５μｍ；約１４６μｍ；約１４７μｍ；約１４８μｍ；約１４９μｍ；約１５０μｍ；約１５１μｍ；約１５２μｍ；約１５３μｍ；約１５４μｍ；約１５５μｍ；約１５６μｍ；約１５７μｍ；約１５８μｍ；約１５９μｍ；約１６０μｍ；約１６１μｍ；約１６２μｍ；約１６３μｍ；約１６４μｍ；約１６５μｍ；約１６６μｍ；約１６７μｍ；約１６８μｍ；約１６９μｍ；約１７０μｍ；約１７１μｍ；約１７２μｍ；約１７３μｍ；約１７４μｍ；約１７５μｍ；約１７６μｍ；約１７７μｍ；約１７８μｍ；約１７９μｍ；約１８０μｍ；約１８１μｍ；約１８２μｍ；約１８３μｍ；約１８４μｍ；約１８５μｍ；約１８６μｍ；約１８７μｍ；約１８８μｍ；約１８９μｍ；約１９０μｍ；約１９１μｍ；約１９２μｍ；約１９３μｍ；約１９４μｍ；約１９５μｍ；約１９６μｍ；約１９７μｍ；約１９８μｍ；約１９９μｍ；約２００μｍ；約２０１μｍ；約２０２μｍ；約２０３μｍ；約２０４μｍ；約２０５μｍ；約２０６μｍ；約２０７μｍ；約２０８μｍ；約２０９μｍ；約２１０μｍ；約２１１μｍ；約２１２μｍ；約２１３μｍ；約２１４μｍ；約２１５μｍ；約２１６μｍ；約２１７μｍ；約２１８μｍ；約２１９μｍ；約２２０μｍ；約２２１μｍ；約２２２μｍ；約２２３μｍ；約２２４μｍ；約２２５μｍ；約２２６μｍ；約２２７μｍ；約２２８μｍ；約２３９μｍ；約２３０μｍ；約２３１μｍ；約２３２μｍ；約２３３ m; 約２３４μｍ；約２３５μｍ；約２３６μｍ；約２３７μｍ；約２３８μｍ；約２３９μｍ；約２４０μｍ；約２４１μｍ；約２４２μｍ；約２４３μｍ；約２４４μｍ；約２４５μｍ；約２４６μｍ；約２４７μｍ；約２４８μｍ；約２４９μｍ；約２５０μｍ；約２５１μｍ；約２５２μｍ；約２５３μｍ；約２５４μｍ；約２５５μｍ；約２５６μｍ；約２５７μｍ；約２５８μｍ；約２５９μｍ；約２６０μｍ；約２６１μｍ；約２６２μｍ；約２６３μｍ；約２６４μｍ；約２６５μｍ；約２６６μｍ；約２６７μｍ；約２６８μｍ；約２６９μｍ；約２７０μｍ；約２７１μｍ；約２７２μｍ；約２７３μｍ；約２７４μｍ；約２７５μｍ；約２７６μｍ；約２７７μｍ；約２７８μｍ；約２７９μｍ；約２８０μｍ；約２８１μｍ；約２８２μｍ；約２８３μｍ；約２８４μｍ；約２８５μｍ；約２８６μｍ；約２８７μｍ；約２８８μｍ；約２８９μｍ；約２９０μｍ；約２９１μｍ；約２９２μｍ；約２９３μｍ；約２９４μｍ；約２９５μｍ；約２９６μｍ；約２９７μｍ；約２９８μｍ；約２９９μｍ；及び、約３００μｍ。
セル内で使用する場合は、本発明の好適な電極は図６に示す電極と模式的に似ている。ここで、カソードおよびアノードが内部に少なくとも１つの機能勾配を有する電極マトリックスである、本発明の典型的なバッテリセルが表示されている。図６において、セル１０は、底から上へ読んで、それと関連して第１から第４のアノード層２００、２１０、２２０および２３０のそれぞれを有するアノード電流コレクタ６０を備えており、第１のアノード層２００は最小の活性物質粒子を有し、各後続の層はその中の活性物質粒子のサイズを増加させている。カソード電流コレクタ２０は、それと関連して第１から第４のカソード層１６０、１７０、１８０および１９０をそれぞれを有しており、第１のカソード層１６０はカソード３０内に最小の活性物質粒子を有し、各後続の層はその中の活性物質粒子のサイズを増加させている。カソード３０とアノード５０との間には、カソード３０およびアノード５０を互いに電気的に分離する一方、セパレータ４０具体的にはセパレータ４０中の孔、チャンネルまたはギャップを介してイオン移動を認めるセパレータ４０がある。
いくつかの実施形態において、電極は２つ以上の層を備えることができ、各層は第１の表面および第２の表面を有し、第１の層の第１の表面は電極コレクタと電極コレクタの表面で電気的に連通されており、第２の層の第１の表面は第１の層の第２の表面と電気的およびイオン的に連通している。第１の層は第２の層よりも平均的により小さい活性物質粒子を含むことができる。第１の層は第２の層よりも平均的により少ない導電性粒子を含むことができる。層は、異なった機能特性を有する電極の２つの領域の輪郭を描く架空の境界線とすることもできる。
本発明は、いくつかの実施形態において、本発明の方法に従って形成した１つあるいは両方の電極を備えるセルを提供し、そのような電極は内部に勾配好ましくは機能勾配を有する。図７は、本発明が提供する典型的なバッテリセルを示しており、カソードおよびアノードはそれぞれが内部に機能勾配を有する電極マトリックスであり、各勾配はカソード電流コレクタ２０およびアノード電流コレクタ６０に対し法線方向に配置される。各電極の層の組織は、より大きい活性物質が電流コレクタに隣接するよう構成されている。ここで、アノード電流コレクタ６０は、カソード３０の最大の活性物質粒子を含む隣接層２３０、および、活性物質粒子のサイズをこの順に減少させる層２２０から２００であって、各層が連続的に層２３０上に積層されている層、を有している。同様に、カソード電流コレクタ２０は、カソード３０の最大の活性物質粒子を含む隣接層１９０、および、活性物質粒子のサイズをこの順に減少させる層１８０から１６０であって、各層が連続的に層１９０上に積層されている層、を有している。
いくつかの実施形態において、層の少なくとも１つは主に導電性粒子を含む複数の層を含む電極を有することが望ましい。理論によって束縛されることを望まないが、活性物質の層と導電性粒子の層との間に導電層を介在させることが、電極の内部抵抗を低減することにより、部分的に、電極性能を向上させることが発見されている。活性物質と導電性材料を含む層とを比較した場合、介在する導電層は比較的薄いので、導電層の添加が重要な電極のイオン貯蔵容量を犠牲にしないと考えられている。介在する導電層を含む電極の例は、本発明が提供する電極マトリックスの例を示す図８に示されており、活性物質粒子／導電性粒子層は、導電性粒子である固形分の少なくとも５０％で層間に介在されている。点局１１０は複数の層、層２４０から２８０を備え、各層は活性物質粒子および導電性粒子を含んでいる。層２８０から２４０に対し比較した場合、層３０５はより多い量の導電性材料を含んでいる。層３０５を電流コレクタ１５５に最初に適用すると、電極の密着性を向上させ、電極の内部抵抗を下げることが発見されている。電流コレクタ１５５から各々の層は、より多い導電性粒子の量を有する層３０５と層２４０から２８０との間に交互に配置される。結果として得られる電極１１０は、介在導電層３０５を欠いている類似したストレージ容量の電極に比べて、低い内部抵抗を有する。図９は、電極マトリックスの各層を強調表示するために切断した図で、図８の主題を示している。
図１０Ａ−１０Ｄは、本発明が提供する典型的な電極マトリックス形成方法を示し、少なくとも１つの機能勾配を内部に有する電極マトリックスが電極支持体の移動ロールストックに沿った位置に鋳造されている。本発明の好適な電極を作るために、本発明は、その中に少なくとも１つの勾配を有する電極、好ましくは、電流コレクタ（電極支持体）の表面に垂直に設けられた購買、を作成するための方法および装置を提供する。図１０Ａ−１０Ｄは、典型的な電極マトリックスの形成装置を示しており、層はシームレスに移動ロールストック電極支持体上に堆積されている。図１０Ａは、コーティングシステム３００を示し、複数のコーティング懸濁液と流体連通するミキサーからのコーティング懸濁液を含む複数の供給チューブを有する鋳造マニホールド２９０を備え、少なくとも２つのコーティング懸濁液は互いに異なっており、ミキサーは鋳造電極内のその望ましい空間的な位置に対し選択された組成を有するコーティング懸濁液を動的に組み合わせて混合する。したがって、マニホールド２９０のすべてのフィードラインに沿って、勾配が将来の鋳造電極内に配置されるように設けられた組成の勾配を形成することができる。流量とボリュームを監視することによって、自動化されたシステムは、離散的な電極内への究極の堆積のためのシーケンス内の複数の勾配で各供給チューブを満たすことができ、各電極は要望通り１つまたは複数の勾配を受け取る。複数供給管の理由は、電極のｘ、ｙ次元内の任意の点において、距離ｚにおける電極の組成が電極内に求めた勾配の目的のプロファイルに対応していることを確認することである。図１０Ｂは、そこにリードする鋳造マニホールド２９０を有する鋳造マニホールドヘッド３６０の切り欠き斜視図を提供する。鋳造マニホールドヘッド３６０は、鋳造マニホールドヘッド３６０内で鋳造マニホールド２９０の出口３６１の分布を示すために、アップサイドダウンで提示されている。図１０Ｃは、再び反転して切り欠き斜視図で鋳造マニホールドヘッド３６０を示し、出口３６１の外観から明らかなように、鋳造マニホールドヘッド３６０は空である。図１０Ｄは、上流の混合とポンプシステム（図示せず）によって形成された連続的な勾配の５勾配で満たされた鋳造マニホールドヘッドを示す。勾配３１７から３７５は、電極の機能勾配内の組成、組織、構造、および／または勾配の機能の１つあるいは組み合わせの変化を表している。
電極は、本発明で企図されている以下の範囲の負荷密度を有することができる：約０．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約１．０ｍｇ／ｃｍ２; 約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約２．５ｍｇ／ｃｍ２;又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２．５ｍｇ／ｃｍ２;又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３．０ｍｇ／ｃｍ２; 又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約３．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約４．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約５．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約１０ｍｇ／ｃｍ２;又は約６．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約７．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約７．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約８．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約９．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約９．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約１０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１０ｍｇ／ｃｍ２乃至約１１ｍｇ／ｃｍ２;又は約１１ｍｇ／ｃｍ２乃至約１２ｍｇ／ｃｍ２;又は約１２ｍｇ／ｃｍ２乃至約１３ｍｇ／ｃｍ２;又は約１３ｍｇ／ｃｍ２乃至約１４ｍｇ／ｃｍ２; 又は約１４ｍｇ／ｃｍ２乃至約１５ｍｇ／ｃｍ２;又は約１５ｍｇ／ｃｍ２乃至約２０ｍｇ／ｃｍ２;又は約２０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３０ｍｇ／ｃｍ２;又は約３０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４０ｍｇ／ｃｍ２;又は約４０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約３．５ｍｇ／ｃｍ２;又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４．５ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ｍｇ／ｃｍ２; 約５．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約３．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５．０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約３．５ｍｇ／ｃｍ２;又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４．５ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ｍｇ／ｃｍ２;約５．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８．０ｍｇ／ｃｍ２；又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約２５ｍｇ／ｃｍ２;又は約２．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２５ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約２５ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約３５ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１．０ｍｇ／ｃｍ２乃至約５０ｍｇ／ｃｍ２;又は約１５ｍｇ／ｃｍ２乃至約３５ｍｇ／ｃｍ２;又は約２０ｍｇ／ｃｍ２乃至約４５ｍｇ／ｃｍ２;又は約１０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８０ｍｇ／ｃｍ２;及び、約５０ｍｇ／ｃｍ２乃至約８０ｍｇ／ｃｍ２。約１１ｍｇ／ｃｍ２乃至約１５ｍｇ／ｃｍ２の範囲の負荷密度又は１２．５ｍｇ／ｃｍ２乃至約１５ｍｇ／ｃｍ２の負荷密度を有する電極は、本発明で同じく企図されている。
本発明が提供する、内部に少なくとも１つの機能勾配を有する電極を鋳造する代替方法は、電極被覆懸濁液のスプレー塗布の一部または全部を使用する、このような電極を作るための装置および方法である。図１１は、本発明の典型的な実施携帯を示しており、ロールストック電流コレクタ１５５は順次複数の電極コーティング懸濁液でスプレーコーティングされており、少なくとも１つの電極コーティング懸濁液はコーティングラインで使用される別の電極コーティング懸濁液とは異なっている。各電極コーティング懸濁液は、そこから各電極コーティング懸濁液がスプレーパターン４００を形成するために排出されるスプレーノズル３９０に各々が装着されているスプレーヘッド５１０に分配するために準備されているリザーバ４１０ａから５００ａに含まれている。スプレーヘッド５１０は、順次、連続運転において、層４１０ｂから５００ｂが多層電極を生成するために連続的に電流コレクタ１５５適用されるよう配置されている。いくつかの実施形態において、スプレーステップのそれぞれあるいはいくつかに対し、それらの前、最中または後に実行される、加熱、冷却、またはその両方のステップがある。
本発明の電極コーティング懸濁液は、当業者に知られている伝統的な技法を用いて調製することができる。また、本発明は、ある実施形態において、体積装置に供給するための構成、例えば限定されるものではないが噴霧器を組み合わせて混合する、動的電極コーティング懸濁液の形成を提供している。例示的なシステムは図１２に示されており、コーティング懸濁液形成装置１０００は、各々がインペラ１０６０を駆動するモータ１０５０を有する、２つ以上のリザーバここではリザーバ１０１０から１０４０を備えている。インペラ１０６０は、以下に参照するように、リザーバ１０１０に保持された液体の均質性を維持する役目を果たしている。流体ライン１１６０は、プレミキサー１０５０を有するリザーバ１０１０から１０４０とスパイラルミキサー１１４０との間の流体連通を確立する。各流体ライン１１６０は、コーティング懸濁液がプレミキサー１１５０内に移動するように、それぞれコーティング懸濁液をポンプして液体の流れを調節するためのポンプ１０７０およびフローコントローラ１０８０と関連付けられている。モータ１０５０、ポンプ１０７０およびフローコントローラ１０８０は、コンピュータ１１００上で実行されているコンピュータプログラムに従って、異なる組み合わせを作成するために、コンピュータ１１００と通信するコントローラ１０９０を介してコンピュータの制御下にある。コーティング懸濁液は、コーティング懸濁液をさらに混合するスパイラルミキサー１１４０を介して、また、供給チューブ１１３０を介して、スプレーヘッド１１２０およびスプレーノズル１１１０内へ、プレミキサー１１５０からポンプされる。他の堆積方法は当業者に知られており、本明細書に記載した発明によって提供される。
本発明の好ましい方法を使用して作製された電極は、グラフィカルに表示されたそれぞれの組成を有することができる。図１３−２５は、電極マトリックスの組成に加えられた変更の異なるシナリオをグラフィカルに示しており、電極マトリックスの組成は電極支持体からの距離の関数として変化する。
いくつかの実施形態において、導電性粒子に対する活性物質粒子の割合は、電極支持体または電流コレクタからの距離の関数として変更される。図１３は典型的な電極をグラフィカルに示しており、導電性粒子ここはカーボンナノチューブに対する活性物質粒子の割合は、電流コレクタの表面距離の関数として変化する。電流コレクタの表面近傍の領域における電極は、電流コレクタ表面の表面近傍の領域よりも、より多い導電性粒子を含んでいる。逆に、電流コレクタの表面近傍の電極の領域は、電流コレクタ表面に遠い電極の領域よりも活性物質粒子のより低い量を含んでいる。
図１４は、電極支持体、いくつかの例では、電流コレクタからの距離の関数として、好ましい勾配のプロファイルを示している。ここで、活性物質粒子および導電性粒子の濃度は、電極支持体表面からの距離の関数として変化し、活性物質粒子の濃度は電極支持体表面からの距離が増加するにつれて減少し、導電性粒子の濃度は電極支持体表面からの距離増加するにつれて増加する。
別の実施形態において、電極マトリックス内の各活性物質を含む層の間に、導電性粒子の比較的高濃度を含む層がある。図１５は、なぜ、ときどき電極支持体の表面からの距離の関数として、活性物質の全固形分のパーセントが急激に低下し、一方距離が短いため導電性粒子の全固形分のパーセントが急激に上昇し、その後すぐに高い活性物質粒子のパーセントに戻るのかを、グラフィカルに示している。理論によって束縛されることを望まないが、薄い断続的な導電層が電極マトリックス内の電子伝導性を向上させるために役立つためと考えられている。
いくつかの実施形態において、電極支持体表面からの距離の関数として、活性物質粒子の平均サイズを変更することが望ましい。図１６において、小さい活性物質粒子の全固形分のパーセントは電極支持体表面からの距離が増加するにつれて減少し、大きい活性物質粒子の全固形分のパーセントは電極支持体表面からの距離が増加するにつれて増加する。理論によって束縛されることを望まないが、電極支持体表面からの距離の関数として活性物質の粒径を大きくすることが、電極マトリックス全体に大きなイオン透過性を有する電極を形成すると考えられている。図１５の電極において、バインダーポリマーと導電性粒子の固形物のパーセントは一定であった。
図１６で説明したものと反対のストラテジーを用いて、図１７は、大きい活性物質粒子の全固形分のパーセントが電極支持体表面からの距離が増加するにつれて減少し、小さい活性物質粒子の全固形分の割合が電極支持体表面からの距離が増加するについれて増加することを、グラフィカルに示している。図１６の電極において、バインダーポリマーと導電性粒子の固形物のパーセントは一定であった。
電極が「Ｓ」形状を有する勾配で作られている場合、斜面のより多くの線形を有する勾配とは対照的に、勾配は別の電極マトリックスの１つの層から急に変更する。図１８において、３つのバリエーションがは示されており、小さい活性物質粒子の大きい活性物質粒子の比は、２つの層の間の境界で急激な変化に従う。いくつかの実施形態において、このような急激な変化は、電極支持体表面にほぼ垂直に設けられている軸（ｚ）を介して２回以上発生する。
図１９は、電極支持体表面からの距離の関数としての粒子のサイズ比の変化のための８つの異なるプロファイルを示している。異なる曲線は、電極マトリックス内に勾配プロファイルの多くの可能性を表すために示されている。
いくつかの実施形態において、電極マトリックス内に形成された勾配は、階段状の勾配とすることができる。非限定的な例によって例示すると、コーティング懸濁液がスプレーまたは電気泳動堆積によって堆積される特定の実施形態において、得られた電極はその中に階段状の勾配を持つことができる。他の実施形態において、階段状の勾配は層の適用の間のカレンダリングを使用することによって形成することができ、電極マトリックスまたは不完全な電極マトリックスをカレンダーまたは圧縮するために使用される力の量は内部に複数の層を有する電極を形成するために変化させることができ、少なくとも２つの層は最大理論密度のパーセントとして表される異なる密度を有している。図２０で表される電極において、後続の各カレンダーまたは圧縮のステップは、後続の各層に対しより低く緻密化させる結果となる。
いくつかの実施形態において、導電性の向上および／または他の部材間の接着を促進するために、最初に電極支持体の表面上に導電性粒子層を形成することが望ましい。図２１のグラフは、電極支持体の表面から数μｍの距離内で往復する活性物質粒子の低初期パーセントを有する導電性粒子の全固形分の初期の高パーセントを示しており、活性物質粒子の全固形分の相対的に高いパーセントおよび導電性粒子の低いパーセントが存在する。示されたように、バインダーの全固形分のパーセントは、電極の厚さを介して一定のままである。
図２１に表されたテーマは、活性物質粒子および導電材料粒子の全固形分のパーセントが階段状に変化し、各階段状の部分の上昇または下降が層の境界で電極マトリックスが構造的にモノリシックなのかシームレスなのかを示している図２２で示されたように変更されている。
図２３は、活性物質と導電性粒子の全固形分の粒子パーセントの変化のわずかな傾きを表している。
本発明のいくつかの実施形態において、２つ以上の異なる活性物質粒子を含む電極は、本発明の方法および装置を用いて形成することができる。図２４は、活性物質粒子の第１のタイプおよび第２のタイプの間で交互に設けられた層を有する電極を、グラフィカルに示している。非限定的な例は、シリコン活性物質粒子から形成される層を有する活性物質粒子を含む炭素の層を形成することが含まれている。理論によって束縛されることを望まないが、このような構成の１つの利点は、繰り返し充電／放電サイクルにわたってその整合性を促進するための炭素質層に力を発揮するリチウム化をするときに、シリコンが膨張することであると考えられる。
本発明のいくつかの実施形態において、電極は層を含むことができ、各層は活性物質粒子の２種以上の異なるタイプを含んでいる。このシナリオの例は図２５に表される。ここで、各層は各層内の活性物質粒子の２つの異なるタイプを含んでいるが、各粒子の相対的な比率は電極支持体の表面からの距離の関数として変化する。
電極空隙率は、本発明の一実施形態において、空隙形成粒子を電極マトリックス中へ含ませることによって変化させることができ、空隙形成粒子は、空隙形成粒子を含まない領域と比べて、電極内に高いイオン移動度の領域を提供する。非限定的な例が図２６Ａおよび２６Ｂで提供され、図２６Ａに示すように、空隙形成粒子１３００は電極７０の部分を含み、各空隙形成粒子１３００は活性物質粒子マトリクス１３１０に囲まれている。いくつかの実施形態において、空隙形成粒子１３００は非常に多孔質構造である。いくつかの実施形態において、空隙形成粒子１３００は、図２６Ｂに示すように、空隙形成粒子１３００が一度位置していた場所の空隙１３２０で活性物質粒子１３１０が傷付かないようにする溶媒で溶解除去することができる。使用時に、空隙１３２０は、電解質および溶媒で充填され、電極７０内の高イオンモビリティの領域として機能する。好ましい空隙形成粒子は、限定されるものではないが、約１μｍ以下好ましくは約５００ｎｍ以下の寸法を有する、ガスを充填したマイクロバルーンを含む。空隙を形成するために好適な他の粒子は、電極マトリックス内に空隙を生成するためのカレンダリングステップ中に破壊されてオープンとなる溶媒および／またはマイクロバルーンを使用して溶解することができるポリマー粒子である。好ましくは、空隙は、電極内好ましくは空隙の濃度が少なくとも１つの層で他の層よりも大きい複数層内で、勾配を形成している。
電極内に空隙を導入するための他の方法は図２７Ａおよび２８Ｂに示されており、溶存ガスがコーティングスラリーの圧力が減少するにつれてサイズ的に成長する気泡１５３３を形成する。スロットダイ方式を使用することで、空隙は、電極支持体上に堆積する前に、電極コーティングスラリーに圧力下でガスを溶解することにより、電極に導入することができる。図２７Ａは、その内部に空隙を有する電極を生産するために変更された典型的なスロットダイコーティングシステムを示している。スロットダイ１５００は、ディストリビューションマニホールド１５４０と流体連通する流路１５５０をそれらの間に有する、上部ダイプレート１５３１および底部大プレート１５３０を備えている。スロットダイ１５００は、ローラ１７２０の回りにロールストック電流コレクタ３２０をガイドし、スロットダイ１５００の近くに近接している、ローラ１７２０に隣接して位置している。真空ボックス１６８０は、真空ソース１６９０および廃棄物レシーバ１７００と流体連通している。真空ボックス１６８０は、ローラ１７２０およびスロットダイ１５０と隣接して位置しており、真空ボックス１６８０のより低い圧力は、コーティングスラリーエディ１７７０がロールストック電流コレクタ３２０の移動方向とは反対側に形成されるようにする。コーティングスラリーは、ミキサー１６５０により保持タンク１６４０で混合される。空気、または他のガスは、ガス供給ライン１６６０圧力下でガスを受け取るエアレーター１７４０介してコーティングスラリー中に導入されている。エアレーションされたコーティングスラリーはポンプ１６３０によってスロットダイコーター１５００に向かってポンプされる。エアレーションの程度は、バブルコントローラ１６１０と組み合わさったフィードバックループを介して制御される。追加の空気または他の添加剤がコーティングスラリーに添加されいる場合は、インラインインジェクタ１５８０は、追加空気／ガスまたは添加剤タンク１５９０に保持された添加剤を導入する。追加の空気／ガスおよび／または添加剤は、インラインミキサー１５６９を用いてコーティングスラリーに混合される。流量は、そこからコーティングスラリーが供給ライン１５６０を介してスロットダイ１５００に導入される、フローコントローラ１５７０によって制御される。コーティングスラリーは、それがスロット１７６０で通過するように、ロールストック電流コレクタ３２０にコーティング１７５０を生成するためにスロット１７６０から放出される。
溶存ガスの減圧によって形成される典型的な電極は図２８に示されており、電極７０は、乾燥した後そこに閉じ込められた気泡１５３３を有する。気泡から空隙を形成するための他の方法は、気泡を発生させて乾燥した電極による捕捉を維持するために、溶媒の沸点までウェット形成された電極を加熱する工程を含む。変形例としては、バインダーなどの気泡捕捉材料を導入することがある。電極マトリックスに気泡を捕捉するために使用される好ましいバインダーは、水性溶媒または水にスチレン／ブタジエンと組み合わせたカルボキシメチルセルロースである。非限定的な例は、ＬＩＣＯテクノロジー株式会社、台湾、から製品番号ＬＨＢ−１０８Ｐとして得られるＣＭＣ／ＳＢＲの１５％ｗ／ｖの６％ｗ／ｗを電極コーティングスラリーに添加し、空気を捕捉して混合物を混合するために約３０分間の間均一化する工程を含む。脱ステップは実行されなかったが、スラリーの表面の大きな気泡がエタノールのドロップで除去された。
本発明の別の態様において、電極は、複数の小さな液滴を形成することによって形成される。理想的には、０．５から１０ピコリットルの範囲のドロップが好適である。他のサイズおよびのサイズの範囲が好適である。いくつかの実施形態において、液滴は、約１００ｎｍから約１０μｌの直径を有することができる。図２９Ａは、ドロップが断続的な放射状の圧縮により形成されている、典型的なドロップ形成マシーンを示している。ドロップディスペンサー１９００は、コーティング懸濁液が液体マニホールド１９１０に入力することができる入口１９６０を有する流体マニホールド１９１０を備えている。各レッグ１９１１は、リード１９３０に電位を印加することによって付勢されたとき、リングエレメント１９２０がレッグ１９１１を圧縮して、レッグ１９１１の端部から排出される液滴１９４０の結果となる流体衝撃波を発生させる、リングエレメント１９２０と関連付けられている。液滴を形成することによって、ｘ、ｙ平面上に電極形成を配置することが可能となる。連続して別の電極組成物をドロップすることによって、ｘ、ｙおよびｘの空間組織を有する多層電極が可能となる。 ｘ、ｙ、ｚ次元の配列の例は、図２９Ｂに示すように、独立した電極ピラー１９５０を有する配列電極１９７０であり、各ピラー１９５０は、複数層、複数フレーバーのアイスクリームコーンと似た異なる組成１９７１−１９７３の複数層を有している。
発明は、別の態様において、電極のｘ、ｙ平面、すなわち、電極支持体の表面に平行に設けられた勾配を含む電極を有する、装置、方法およびそれらから生じるデバイスを提供する。一実施形態において、本発明は電極穿孔機を提供する。図３０は、ロールストック電流コレクタ１５５の上に穿孔機５３０をサポートするためのアクスルまたはシャフトを備える電極マトリックス穿孔機５３０の側面図を示している。ピン５３５は、コアローラ５５０から発し、ロールストック１５５と接触したとき、穿孔機５２０を形成する。いくつかの実施形態において、ピン５３５は、電極および電極支持体の厚さ全体を貫通する。他の実施形態において、ピン５３５は、電極の厚さのみ貫通し、電極支持体を貫通しない。いくつかの実施形態において、ピン５３５は電極のみを貫通する。いくつかの実施形態において、ピン５３５による部分的な電極の貫通は、穿孔されていない連続層の下の層に対してであり、すなわち、電極支持体に近い層は穿孔され、一方少なくとも１つの連続層は穿孔されない。いくつかの実施形態において、電極または層または電極の層は、乾燥する前に、または、電極マトリックスが、水分、熱あるいは溶媒または溶媒蒸気の存在のためソフトである間に、穿孔される。
図３１は、図３０に示すものと近似の電極マトリックス穿孔機の斜視図を示している。ここで、穿孔機５３０は形成された電極または電極層の表面を横切って回転子、穿孔５２０が結果として得られる。穿孔５２０には、後に、所望の特性を有する材料を充填してもよい。いくつかの実施形態において、孔５２０には電解質溶液を充填してもよい。いくつかの実施形態において、孔５２０にはポリマー電解質溶液を充填してもよい。さらに他の実施形態において、孔５２０には固体ポリマー電解質を充填してもよい。いくつかの実施形態において、孔５２０には、イオン透過性材料、導電性材料またはその両方の組み合わせを充填してもよい。
穿孔された電極または電極層の平面および断面図が、図３２Ａおよび３２Ｂに示されている。孔１４１０を有する活性物質粒子マトリックス１３１０を備える電極７０が、図３２Ａにおいての平面図として示されている。孔は、パターン化されていてもまたはパターン化されていなくても良く、および／または、異なる深さであっても良い。図３２Ｂは、活性物質粒子マトリックス１３１０の壁の間の孔１４１０を有する電極７０の断面図を示している。
別の実施形態において、電極または電極の層は、ディンプルローラでカレンダーすることによって、くぼみをつけることができる。図３３に示すように、穿孔のピンの代わりに、ディンプルローラ１３３０の突起１３４０は、スムースローラ１３５０によってサポートされているロールストック電流コレクタ３２０上の電極被覆に対してを押し付けられる。いくつかの実施形態において、スムースローラ３３は、図示しない別のディンプルローラ１３３０に置き換えてもよい。いくつかの実施形態において、ディンプルローラ１３３０は、圧延時に突起１３４０と結合させるために同期させることができる。いくつかの実施形態において、ディンプルローラ１３３０は、同期しなくても良く、および／または、非同期であってもよい。
ディンプルローラ１３３０およびスムースローラ１３５０の斜視図は図３４に示されており、電極またはその上にコーティングされた電極の層を有するロールストック電流コレクタ３２０は、ディンプル１３４５を生成するためにカレンダーされる。
カレンダーは、多くの場合、電極の製造における重要なステップである。図３５は、穿孔技術のカレンダリングセットアップを示しており、２つのスムースローラ１３５０は、通常、縮小したｚの大きさと増加した密度とを有する緻密化電極コーティング１３５８に電極コーティング１３５７を圧縮して高密度化するために、一緒に押される。緻密化は、スムースローラ１３５０がそれらの最も近いポイントまたはピンチポイントに到達する、ニップ１３５５で発生する。一般的にニップに印加される圧力は、エネルギーセルに対しニップの線形インチあたり約６０００ポンドであり、パワーセルに対しニップの線形インチあたり約３０００ポンドである。
本発明は、一態様において、マルチカレンダープロセスを提供しており、層が堆積された後であって次の層の堆積前にカレンダーが実行される。図３６は、カレンダリングステップを介在したコーティング／乾燥ラインを示している。コーティングライン１４００は、第１のスプレーシステム１３９０および第２のスプレーシステム１４０１を備えており、各々乾燥機１３８０によって続いている。各乾燥機１３８０の後がカレンダーシステムとなる。第１のカレンダーシステム１３８７は、第２のスプレーシステム１４０１による第２の層１３７０の堆積の前に、第１の層１３６０をカレンダーする。第２の層１３７０を堆積して乾燥した後、第２のカレンダーシステム１３８９が第１の層１３６０と同様に第２の層１３７０をカレンダーする。第１の層１３６０は第１のカレンダーシステム１３８７によってすでに高密度化されているため、続くカレンダリングステップ、例えば、第２のカレンダリングシステム１３８９でさらにカレンダリングする量は、いくつかの実施形態では重要であり、また、いくつかの実施形態では重要でない。理論によって束縛されることを望まないが、完全な電極マトリックスよりも層の階段状のカレンダリングが、各層および電極マトリックスを通して、高密度化の良いコントロールを提供すると考えられている。また、階段状のカレンダーは、異なる程度にカレンダーする異なる組成を有する異なる層を可能にする。例えば、電極のほぼｚ次元で達成される密度（組織および／または構造）の機能勾配を有する電極を得るために、遠くの電流コレクタからの層上で軽減される。
別の態様において、本発明は、電極をカレンダーするための方法および装置を提供する。図３７Ａは、図３５に示すように、２つのスムースローラのニップを介して通過させることによって電極を圧縮することによるカレンダリングの代わりに、電極およびそのサポートまたは電流コレクタが、ニップ領域からの電極の押出を減少または除去するために、２つのプラテンの間で圧縮される。図３７Ａにおいて、プラテン１４２０は、活性物質粒子マトリクス１３１０に囲まれた圧痕１４１０を形成するために、電極７０の表面に同時に接触する突起１３４０を有する。図３７Ａに示す方法が、図３７Ｂに示すように、移動するロールストック電流コレクタに適用されると、プラテン１４２０は、その上に活性物質粒子マトリックス１３１０を有するロールストック電流コレクタ３２０とともに平行に移動する。カレンダリングの瞬間に、バッキングプレート１３１１が情報に押し付けられることで下向きに強制されるプラテン１４２０は、活性物質粒子マトリックス１３１０とそれに続くプラテン１４２０を圧縮し、一度カレンダリングを行ったロールストック電流コレクタ３２０から取り除く。一実施形態において、図３７Ｃに示すように、複数のプラテン１４２０を備える連続トラックカレンダーシステム２２００は、プラテン１４２０を、ロールストック電流コレクタ３２０と同じペースでそれに沿って、活性物質粒子マトリックス１３１０をカレンダーするように移動するために、タンクまたはトラクタータンクシステムと同様の、トラック２２３０およびローラ２２５０と関連付けられている。バッキングプレート１３１１は、同様に、カレンダーの走行支援を提供する別のトラック２２３０とローラ２２５０に関連付けられている。図３７Ｄは、内部に圧痕１４１０を有する活性物質粒子マトリックス１３１０をその上に有する、結果として得られたカレンダーしたロールストック３２０を示している。連続トラックカレンダーシステム２２００を使用して製造した電極は、図３７Ｄに示すように、連続または不連続であり、各電極はロールストック電流コレクタ３２０に沿って間隔を開けられている。
高度に複雑な圧痕パターンは、図３８Ａから３８Ｇに示すように、本発明の実施形態を用いて電極にカレンダーすることができる。ここで、図３８Ａ及び３８Ｂは、編まれたメッシュ１４３０は、直接的なエンボス加工によって、あるいは、フレキシブルシート１４３５が編まれたメッシュ１４３０と活性物質粒子マトリックス１３１０との間に配置された間接的なエンボス加工によって、複雑なパターンを活性物質粒子マトリックス１３１０へ刻印するために使用されている。図３８Ｃは、図３８Ｂの組合せで低下しているプレスピストン１４４０を示している。図３８Ｄは、図３８Ｂの組み合わせと接触するプレスピストン１４４０を示している。図３８Ｅは、活性物質粒子マトリックス１３１０から取り除かれた編まれたメッシュ１４３０およびフレキシブルシート１４３５に沿って、その内部に圧痕１４５０を残したプレスピストン１４４０を示している。前述のプロセスの断面図は図面３８Ｆおよび３８Ｇで表示され、フレキシブルシート１４３５のロールは図３８Ｇにおいて例示されており、フレキシブルシート１４３５は活性物質粒子マトリックス１３１０を編まれたメッシュ１４３０に押し付けたり編まれたメッシュを介して押し付けたりすることを防ぐのに約立つ。
本発明のさらに別の態様は、図３９Ａおよび３９Ｂに示すように、カレンダーの方法および装置を提供する。ここで、図３７Ａに示すプラテン１４２０の突起１３４０の代わりに、プラテン１４２０は、サポート７００上の活性物質粒子マトリックス１３５７に押されたとき、ピラー１４５０が圧縮されている周囲の領域とともに形成される、および、必要ｈに応じてピラー１４５０が圧縮される、開口部１４６０を有している。
別の局面において、本発明は、活性物質を含む複数の領域を有する電極を提供し、各領域は他の領域からパーティションで区切られており、パーティションは、活性物質を含む領域とは異なる組成を有し、イオン透過性および／または導電性である。いくつかの実施形態において、パーティションはさらに活性物質を含むことができるが、活性物質領域とは異なる全体的な組成を有する。図４０Ａから４０Ｇは、パーティションによって囲まれた活性物質を含む領域を有する電極を作製するための典型的な方法および装置を示しており、パーティションは、活性物質を含む領域とは異なる組成を有し、イオン透過性および／または導電性である。
パーティションを形成するために、図４０Ａに示すように、突起１８１０を有するマイクロモールド１８００が電極支持体１８２０に対して結合されている。図４０Ｂは、電極支持体１８２０を有するマイクロモールド１８００を断面図で示している。一旦モールドを形成するために結合すると、パーティション材料１８３０は、図４８Ｃに示すように、パーティションを形成するためのモールドに注入される。一旦硬化すると、マイクロモールド１８００は、図４０Ｄに示すように、電極支持体１８２０に付着した硬化したパーティション１８３０を残して除去される。好適なパーティションの材料の例としては、有機および天然ポリマー、ゲルおよびスラリーが含まれる。パーティション材料は、限定されるものではないが、導電性粒子、イオン透過性の材料、および、いくつかの実施形態では、活性物質粒子を含む。非常に好ましい実施形態において、パーティションは、イオン導電性ポリマーと導電性粒子とを含む。イオン導電性ポリマーとしては、限定されるものではないが、リチウムイオン電池用の固体電解質を作るために使用されるポリマーを含む。他の実施形態において、パーティションは一時的なものであり、除去され、溶解され、または、その他のパーティションの場所に残る別の物質に変換され、および／または、一旦形成された電極の外に拡散される。活性物質組成１８６０は、その後パーティション活性物質の組成物１８４０を形成するために、パーティション１８３０の間のスペースに充填される。いくつかの実施形態において、活性物質組成物は、図４０Ｅに示すように、スクリード１８５０を使用してパーティション１８３０で定義されているスペースに導入される。明瞭性のため、図４０Ｆは、電極支持体１８２０に貼り付けたワイヤーフレームパーティション１８３０を示している。図４０Ｇは、それらの間でパーティション化された活性物質組成１８４０でパーティション１８３０内を充填した状態を示している。
本発明は、別の態様において、電極のアレイを作製するための装置および方法を提供しており、アレイ内の少なくとも２つの電極は異なっている。相違点の非限定的な例としては、組成、組織、構造、機能、負荷、層数、および電極の候補をスクリーニングする際に一般的に明らかに違う他のタイプが含まれる。図４１は、候補となる電極構造のハイスループットスクリーニングに使用される典型的な電極アレイ形成機の斜視図を示している。アレイ形成機６０１は、サンプルプレート５８０のウェル５９０内に存在する溶液および懸濁液を吸引して分配するｘ、ｙおよびｚの運動能力を有するロボットサンプルコレクタ６００を備えている。一旦サンプルが取得されると、ロボット６００はサンプルをスプレー６２０のサンプルコレクションカップ６３０に転送する。スプレー６２０のスプレーパスをブロックまたはブロック解除するために連接できるスプレー／ドリップシールと６４０が、スプレー６２０と関連付けられている。電極シートアレイ６５０は、所望のパターンで電極６６０を形成するアレイ化方法で、サンプルの堆積を待つ。それぞれの堆積の間に、スプレー６２０は、スプレー６２０を活性化して前回のサンプルをリンスする廃棄物レセプタクル６９０で生じる洗浄スプレーを収集しながら、サンプルコレクションカップ６３０にウォッシング溶液６８０をスプレーするウォッシャー６７０の下にサンプルコレクションカップ６３０を位置させることによって、自己クリーンアップする。洗浄工程が完了すると、サンプルコレクションカップは再びプレート５８０からロボットサンプルコレクタ６００によって取得された別のサンプルがリロードされる。アレイ形成機６０１は、手動で操作されるか、または、好ましくはコンピュータを使用して自動化することができる。好ましい実施形態において、コンピュータは、サンプルの場所、スプレー堆積についての情報、形成された電極アレイ６５０についての、特に、各電極６６０の性質および組成についての情報を追跡するデータベースを含む。
サンプルプレート５８０のクローズアップビューが図４２に示され、図４１に示すように示されたように、アレイ形成機で使用するための電極コーティング懸濁液のアレイを含む２枚の９６ウェルマイクロタイター型プレートを示している。上部のサンプルプレート５８０は、下のサンプルプレート５８０がバインダー濃度と導電性粒子濃度を異ならせるため懸濁液でアレイ化される一方、粒径と粒子の化学的性質によってアレイ化されている。
別の局面において、本発明は、図４３Ｅに示すシート電極アレイを提供する。図４３Ａから４３Ｂにおいて、シート電極アレイを製造する方法が示されている。図４３Ｅに示されたシート電極アレイは、図４１に示されたようなアレイ形成機とともに使用される。図４３Ａから４３Ｅにおいて、シート電極アレイ７５０を作るためのプロセスは、工程順に表示されている。図４３Ａと４３Ｂにおいて、電極支持体シート７００、好ましくは導電性の電極支持体を、穿孔されてバックアップされた電極支持シート７２０を形成するためにその上に接着剤を有する穿孔されたバッキングシート７１０に接合するための工程が示されている。穿孔されたバッキングシート７１０は、後述するように電極支持体シート７００と、その残骸への裏面での電気的なアクセスを可能にする。一旦接合されると、電極支持体シート７００は、図４３Ｃに示すように、ダイカットされた電極支持体アレイ７３０を形成するために傷のない穿孔されたバッキングシート７１０を残したまま、電極支持体シート７００から切り出した形状のアレイを形成するためにダイカットされる。図４３Ｄに示すように、次のステップは、シート電極アレイ７５０上にアレイ化された電極支持体７６０となるその残留物の背後に残る過剰電極支持体シート７４０を除去することであり、各電極支持体７６０は他の電極支持体７６０と電気的およびイオン的に分離している。図４３Ｅに示すように、シート電極アレイ７５０は、その後、上記のアレイコーターを用いて、または任意の他のコーティングシステムを用いて、または手動で、コーティングすることができる。
図４３Ｅに示すように、シート電極アレイ７５０の使用を促進するために、本発明は、一実施形態において、図４４に示す導体サポートブロック７７０を提供する。ここで、非導電性支持体は複数の電気トレース７８０と関連付けられており、それぞれは、導体サポートブロック７７０上または内部の選択された位置から、電極支持体７６０のアレイ内の対応する位置で電極支持体７６０との電気的連通を確立するために、シート電極アレイ７５０の穿孔されたバッキングシート７１０内の孔に対応する導体サポートブロック７７０上または内部の位置まで、導かれている。コンタクト７９０は、穿孔されたバッキングシート７１０の孔を介して露出する電極支持体７６０の背面間における電気的連通の確立を促進する。好ましい実施形態において、コンタクト７９０は、好ましくは金コーティングされた、スプリング負荷コンタクトである。導体サポートブロック７７０は、電気トレース７８０を促進するための複数の層と、導体サポートブロックを外部装置に、好ましくは、コンピュータおよび／またはバッテリテスト装置に接続するための電気導体などの他の機械的なアイテムとを、コンタクト７９０を保持してサポートするために、備えることができる。
電極シートアレイ７５０を使用してバッテリセルアレイの形成を促進するために、本発明は、別の実施形態において、個々のセパレータのアレイを作るための方法および装置を提供する。図４５Ａおよび４５Ｂは、セパレータアレイの一実施形態を、分解斜視図および組立斜視図で、示している。ここで、図４７に完全に示されている、積層セパレータアレイ８３０は、バッキングシート８００缶の厚さ方向へのイオン透過性はあるが非導電性の熱変形可能な材料を備えるセパレータシート８２０を積層することによって形成され、それぞれは内部にアレイ化された開口８１０を有している。バッキングシート８００は、好ましくはポリエステルやポリイミドなどの、任意の非多孔質材料から作ることができる。積層中、図４６Ａおよび４６Ｂに示すように、シール８６０は、開口８１０の輪郭を描くセパレータシート８２０内に形成されている。いくつかの実施形態において、バッキングシート８００のいずれかまたは両方は、開口８１０の周囲にシール８６０の全部または一部を形成するために、部分的に溶解する。いくつかの実施形態において、どちらかのバッキングシート８００は溶解する。
電気的、流体的およびイオン的にセパレータシートアレイ８３０の各セパレータ８８０を分離するために、ヒートシールダイアレイが使用される。図４６Ａおよび４６Ｂは、セパレータアレイの一実施形態を作るために使用される治具およびプロセスを示している。隆起形状８５０を有するヒートシール治具８４０は、第１のヒートシール治具８４０から隆起形状８５０が形成中の開口８１０を有する第２のヒートシール治具８４０の隆起形状８５０と並ぶように、および、その開口８１０が隆起形状８５０内において中心となるように、整列されている。圧縮により、開口８１０を有するセパレータ材料領域をイオン的、電気的および流体的に分離するために、セパレータシート８２０の小さい部分をして開口８１０を囲む中間領域を有する孔やチャンネルを溶解して閉じることにより、ヒートシール治具８４０からの熱が、開口回りのシール８６０を形成する。結果として得られるセパレータシートアレイ８３０は、図４７に示されており、セパレータアパーチャアレイ８００も示されている。
図４８Ａおよび４８Ｂは、セパレータアレイの別の実施形態を作るための治具とプロセスを示している。隆起形状８５０を有するヒートシール治具８４０は、第１のヒートシール治具８４０から隆起形状８５０がセパレータシートアレイ８３０を有する第２のヒートシール治具８４０の隆起形状８５０と並ぶように、および、その開口８１０が隆起形状８５０内において中心となるように、整列されている。圧縮により、開口８１０を有するセパレータ材料領域をイオン的、電気的および流体的に分離するために、セパレータシート８２０の小さい部分をして開口８１０を囲む中間領域を有する孔やチャンネルを溶解して閉じることにより、ヒートシール治具８４０からの熱が、開口８１０回りのシール８６０を形成する。
図４８Ａおよび４８Ｂに示された方法の結果は、図４９に示されており、セパレータシート８２０から形成されたセパレータアレイ８７０は複数のセパレータ８１０を有している。
図５０は、電極アレイ、セパレータアレイ、および、図４３から４９に示されている他のコンポーネントに有益な電極アレイテスト装置を、分解斜視図で示している。
図５１は、組み立てられた電極アレイテスト装置の断面図を示している。

Claims (213)

  1. 電極であって：
    ａ）複数の層であって、各層が：
    ｉ）可逆的にイオンを蓄積可能な活性物質粒子；および
    ｉｉ）導電性粒子、を備え、
    ｂ）前記複数の層が、少なくとも１つの他の層から機能的に異なっている少なくとも１
    つの層を有し、
    電極が内部に少なくとも１つの機能勾配を備える、
    ことを特徴とする電極。
  2. 前記導電性粒子が、バッキーボール；バックミンスターフラーレン；炭素；カーボンブラック；ケッチェンブラック；カーボンナノ構造体；カーボンナノチューブ；カーボンナノボール；炭素繊維；グラファイト；グラフェン；グラファイトシート；グラファイトナノ粒子；およびポテトグラファイトからなるグループから選択された導電材料を備える、ことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  3. ａ）第１および第２の側面を有する電流コレクタ；および
    ｂ）第２の電極であって、
    ｉ）可逆的にイオンを蓄積可能な活性物質粒子；および
    ｉｉ）導電性粒子、を備える第２の電極、をさらに備え、
    前記第１の電極が前記電流コレクタの前記第１の側面に装着され、前記第２の電極
    が前記電流コレクタの前記第２の側面に装着される、
    ことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  4. ｃ）第１および第２の側面を有する電流コレクタ；および
    ｄ）複数の層を備える第２の電極であって、各層が、
    ｉ）可逆的にイオンを蓄積可能な活性物質粒子；および
    ｉｉ）導電性粒子、を備える第２の電極をさらに備え、
    前記複数の層が少なくとも１つの他の層から機能的に異なる少なくとも１つの層を
    有し、
    前記第１の電極が前記電流コレクタの前記第１の側面に装着され、前記第２の電極
    が前記電流コレクタの前記第２の側面に装着される、
    ことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  5. 少なくとも前記層の１つが、さらに、ポリマーバインダーを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  6. 前記機能的な相違が、組成の違いを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  7. 前記機能的な相違が、組織の違いを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  8. 前記機能的な相違が、構造の違いを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  9. 前記機能的な相違が、組成の違いと構造の違いとを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  10. 前記機能的な相違が、組成の違いと組織の違いとを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  11. 前記機能的な相違が、構造の違いと組織の違いとを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  12. 前記機能的な相違が、組成の違い、構造の違いおよび組織の違いを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  13. 少なくとも１つの層が、少なくとも１つの他の層よりも大きい電気インピーダンスを有することを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  14. 少なくとも１つの層が、少なくとも１つの他の層よりも大きい電気抵抗を有することを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  15. 少なくとも１つの層が、少なくとも１つの他の層よりもよりイオン透過性であることを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  16. 少なくとも１つの層が、少なくとも１つの他の層よりも大きいイオンス蓄積容量を備えることを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  17. さらに、前記複数の層の少なくとも２つがポリマーバインダーを含み、少なくとも１つの層が少なくとも１つの他の層よりも多くのバインダーポリマーを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  18. 少なくとも１つの層が、少なくとも１つの他の層よりも多くの導電性粒子を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  19. 少なくとも１つの層が、少なくとも１つの他の層よりも多くの活性物質粒子を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  20. さらに表面を有する基板を備え、前記複数の層が前記基板の前記表面上に積層されていることを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  21. 前記基板が金属を含むことを特徴とする、請求項２０に記載の電極。
  22. 前記基板がアルミニウムを含むことを特徴とする、請求項２０に記載の電極。
  23. 前記基板が銅を含むことを特徴とする、請求項２０に記載の電極。
  24. 前記基板がニッケルを含むことを特徴とする、請求項２０に記載の電極。
  25. 前記基板が非金属を含むことを特徴とする、請求項２０に記載の電極。
  26. 前記基板がポリマーを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  27. 前記基板が、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ＡＢＳ）；アリルメタクリレート；ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）；アクリル；ポリアミド；ポリアラミド；ポリアクリルアミド; ポリビニルカプロラクタム；ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）；ポリスチレン（ＰＳ）；ポリビニリデンフルオライド−トリフルオロエチレン（ＰＶＤＦ−ＴｒＦＥ）；ポリビニリデンフルオライド−テトラフルオロエチレン（ＰＶＤＦ−ＴＦＥ）；ポリブタジエン；ポリ（ブチレンテレフタレート）（ＰＢＴ）；ポリカーボネート；ポリクロロプレン；ポリ（シス−１，４−イソプレン）；ポリエステル；ポリ（エサイドラスルホン）（ＰＥＳ、ＰＥＳ／ＰＥＥＳ）；ポリ（エサイドラ−エサイドラケトン）（ＰＥＥＫ、ＰＥＳ／ＰＥＥＫ）；ポリエチレン（ＰＥ）；ポリ（エチレングリコール）（ＰＥＧ）；ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）；ポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）；ポリ（２−ヒドロキシメチルメタクリレート）；ポリプロピレン（ＰＰ）；ポリ（トランス−１，４−イソプレン）；ポリ（メチルアクリレート）；ポリ（メチルメタクリレート）；ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）；ポリ（トリメチレンテレフタレート）（ＰＴＴ）；ポリウレタン（ＰＵ）；ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）；ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）；ポリビニリデンジフルオライド（ＰＶＤＦ）；ポリ（ビニルピロリドン）（ＰＶＰ）；ナイロン；シリコーンゴム；ポリアクリル酸ナトリウム；スチレン−アクリロニトリル樹脂（ＳＡＮ）；有機ケイ素重合体；ポリジメチルシロキサン；およびエチレングリコールジメタクリレート；からなるグループから選択されたポリマーを含むことを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  28. 前記ポリマーがポリプロピレンであり、前記サポートはポリプロピレンを含有する多孔質膜であることを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  29. 前記サポートが３層を備えており、各層がポリマー材料を含むことを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  30. 前記３層が、２つの多孔質ポリプロピレンシートの間に挟まれた多孔質ポリエチレンシートを含むことを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  31. 前記サポートがイオン透過性で非導電性のバッテリセパレータであることを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  32. 前記基板が不織布材料を含むことを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  33. 前記基板が織布材料を含むことを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  34. 前記基板が孔を有するものであることを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  35. 前記基板が箔であることを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  36. 前記基板がフィルムであることを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  37. 前記基板が複数の層を含むことを特徴とする、請求項２６に記載の電極。
  38. 前記複数層の２層またはそれ以上の層が異なっていることを特徴とする、請求項３７に記載の電極。
  39. 前記複数層の２層またはそれ以上の層が同じであることを特徴とする、請求項３７に記載の電極。
  40. 前記活性物質が炭素質材料を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  41. 前記炭素質材料が、バッキーボール；バックミンスターフラーレン；炭素；カーボンブラック；ケッチェンブラック；カーボンナノフォーム；カーボンエアロゲル；グラッシーカーボン；ロンスダレート；カービン；カーボンナノ構造体；カーボンナノチューブ；カーボンナノボール；カーボンナノファイバー；炭素繊維；グラファイト；グラフェン；グラファイトシート；グラファイトナノ粒子；ポテトグラファイト；膨張黒鉛；フレークグラファイト；熱分解グラファイト；球状黒鉛；成形黒鉛；ブラックランプ；炭；および活性炭からなるグループから選択されることを特徴とする、請求項４０に記載の電極。
  42. 前記活性物質粒子がチタンを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  43. 前記活性物質粒子が、Ｌｉ２ＴｉＯ３；Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２；Ｌｉ７Ｔｉ５Ｏ１２；Ｌｉ４Ｔｉ５−ｘＭｘＯ１２；Ｌｉ４Ｔｉ５−ＺＭ１ ｚ１Ｍ２ ｚ２Ｍ３ ｚ３,...Ｍｋ ｚｋＯ１２；Ｌｉ４Ｔｉ５−ｘ−ｂＭｘＢｂＯ１２；Ｌｉ３＋ａＴｉ６−ｘ−ｘＭｘＯ１２；Ｌｉ３＋ａＴｉ６−ａ−ｘ−ｂＭｘＢｂＯ１２；およびＬｉ４−ｃＭｇｃＴｉ５−ｘＭｘＯ１２、ここでｚは約０．１から約２．５までの値を有し；ｚ１,ｚ２,ｚ３,...は独立して約０から約２．５までの値を有し；Ｚおよびｚ１,ｚ２,ｚ３,...ｚｋは式：Ｚ＝ｚ１＋ｚ２＋ｚ３＋...ｚｋを満たし；ｘは約０．１から約２．５までの値を有し、ａは約０から約１までの値を有し、ｂは約０から約２．５までの値を有し、ｃは約０から約１．５までの値を有し；ＭはＶ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、ＴａおよびＷのグループから選択された１つ以上のカチオンであり；Ｍ１,Ｍ２,Ｍ３,...ＭｋはＶ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、ＴａおよびＷのグループから独立して選択されたカチオンであり；ＢはＺｒ、Ｃｅ、ＳｉおよびＧｅのグループから選択された１つ以上のカチオンである、からなるグループから選択されたチタン含有化合物を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  44. 前記活性物質粒子が、グラム当たり９０平方メートルを超える平均表面積を有することを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  45. 前記活性物質粒子が、ボロン；シリコン；ゲルマニウム；ヒ素；アンチモン；テルル；ポロニウムからなるグループから選択された半金属を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  46. 前記活性物質粒子が、アルミニウム；アンチモン；ビスマス；ガリウム；ゲルマニウム；インジウム；鉛；ポロニウム；タリウム；および錫からなるグループから選択された卑金属を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  47. 前記活性物質粒子が、窒素；リン；ヒ素；アンチモン；およびビスマスからなるグループから選択されたプニクトゲンを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  48. 前記活性物質粒子が、シリコンナノ粒子を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  49. 前記活性物質粒子が、シリコンナノワイヤを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  50. さらに安定化されたリチウム金属粉末を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  51. 前記活性物質粒子がリチウムを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  52. 前記活性物質粒子が非リチウム金属を含むことを特徴とする、請求項５１に記載の電極。
  53. 前記非リチウム金属が、アルミニウム；クロム；コバルト；鉄；ニッケル；マグネシウム；マンガン；モリブデン；チタン；およびバナジウムからなるグループから選択された金属であることを特徴とする、請求項５２に記載の電極。
  54. 前記活性物質粒子が、アルミニウム；クロム；コバルト；鉄；ニッケル；マグネシウム；マンガン；モリブデン；チタン；およびバナジウムからなるグループから選択された金属の酸化物であることを特徴とする、請求項５２に記載の電極。
  55. 前記活性物質がリン酸鉄を含むことを特徴とする、請求項５２に記載の電極。
  56. 前記活性物質粒子が、リチウムイオン二次電池に用いられる従来のカソード活性物質を含無活性物質で構成されたことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  57. 前記活性物質粒子がリチウム遷移金属リン酸化合物を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  58. 前記活性物質粒子がＬｉＣｏＯ２を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  59. 前記活性物質粒子がＬｉＮｉＯ２を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  60. 前記活性物質粒子がＬｉＭｎ２Ｏ４を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  61. 前記活性物質粒子がＬｉＮｉ１／３ｉＭｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  62. 前記活性物質粒子が、金属、メタロイド、及び、ハロゲンからなるグループから選択された材料をドープしたリチウム遷移金属リン酸塩化合物を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  63. 前記活性物質粒子が、オリビン構造のＬｉＭＰＯ４化合物を含み、ここで、Ｍは、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルトおよびニッケルからなる金属のグループから選択されることを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  64. 前記オリビン構造のＬｉＭＰＯ４化合物が欠陥のリチウムサイトを有し、前記欠陥が金属または半金属の添加により補正されていることを特徴とする、請求項６３に記載の電極。
  65. 前記オリビン構造のＬｉＭＰＯ４化合物が前記金属サイトでドープされることを特徴とする、請求項６３に記載の電極。
  66. 前記オリビン構造のＬｉＭＰＯ４化合物が酸素サイトの欠陥を有し、前記オリビン構造のＬｉＭＰＯ４がハロゲンの添加により酸素サイトの欠陥でドープされることを特徴とする、請求項６３に記載の電極。
  67. 少なくとも１つの前記層が高密度化されたことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  68. 前記高密度化された層が、１０ｍ２／ｇより大きい窒素吸着ブルナウアー・エメット・テラー（ＢＥＴ）メソッド表面積を有することを特徴とする、請求項６７に記載の電極。
  69. 前記高密度化された層が、２０ｍ２／ｇより大きい窒素吸着ＢＥＴ法表面積を有することを特徴とする、請求項６７に記載の電極。
  70. 前記活性物質粒子が、１０ｍ２／ｇより大きい窒素吸着ＢＥＴ法表面積を有することを特徴する請求項１に記載の電極。
  71. 前記活性物質粒子が、１５ｍ２／ｇより大きい窒素吸着ＢＥＴ法表面積を有することを特徴する請求項１に記載の電極。
  72. 前記活性物質粒子が、２０ｍ２／ｇより大きい窒素吸着ＢＥＴ法表面積を有することを特徴する請求項１に記載の電極。
  73. 前記活性物質粒子が、３０ｍ２／ｇより大きい窒素吸着ＢＥＴ法表面積を有することを特徴する請求項１に記載の電極。
  74. 電極が１２５μｍ未満の平均厚さを有することを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  75. 前記活性物質粒子が約０．１μｍから約２０μｍまでの断面寸法を有することを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  76. 前記活性物質粒子が約１ｎｍから約１μｍまでの断面寸法を有することを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  77. 前記層が体積で約４０％から約７０％の範囲の細孔体積分率を有することを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  78. 電極が約１０ｍｇ／ｃｍ２から約２０ｍｇ／ｃｍ２までの負荷密度を有することを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  79. 電極が約１１ｍｇ／ｃｍ２から約１５ｍｇ／ｃｍ２までの負荷密度を有することを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  80. 前記活性物質粒子が、式ＬｉｘＭ’ｙＭ”ｚＰＯ４を有するオリビン構造のリチウム金属リン酸塩材料を含む、ここで、
    ｉｉｉ）Ｍ’はマンガンおよび鉄からなるグループから選択された金属を含み、
    ｉｖ）Ｍ”はマンガン、コバルトおよびニッケルからなるグループから選択された金属
    を含み、
    ｖ）Ｍ’はＭ”と同じでなく、
    ｖｉ）ｘは０以上であるとともにｘは１．２以下であり；ｙは０．７以上であるとともにｙは０．９５以下であり；ｚは０．０２以上であるとともにｚは０．３以上であり、ｙとｚとの合計は０．８以上であるとともにｙとｚとの合計は１．２以下である、
    ことを特徴とする請求項１に記載の電極。
  81. ｚが０．０２以上であるとともに、ｚが０．１以下であることを特徴とする、請求項８０に記載の電極。
  82. ｙおよびｚの合計が１に等しいことを特徴とする、請求項８０に記載の電極。
  83. Ｍ’が鉄であり、ｚが０．０２以上であり、ｚが０．１以下であることを特徴とする、請求項８０に記載の電極。
  84. ｙおよびｚの合計が１に等しいことを特徴とする、請求項８０に記載の電極。
  85. 前記ｙおよびｚ合計が０．８以上であり、ｙおよびｚの合計が１以下であることを特徴とする請求項８０に記載の電極。
  86. 活性物質粒子が、Ｌｉ１−ｘＭＰＯ４の全体的な組成を有するリチウム遷移金属リン酸塩材料み、前記Ｍは、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄コバルトおよびニッケルからなるグループから選ばれた少なくとも１つの第１列遷移金属を含み、使用時のｘが０から１までの範囲である、ことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  87. Ｍが鉄であり、前記活性物質粒子が、ｘが約０．１から約０．３の範囲のときに、安定した固溶体を形成することを特徴とする、請求項８６に記載の電極。
  88. Ｍが鉄であり、前記活性物質粒子が、室温においてｘが約０から約０．１５の範囲のときに、安定した固溶体を形成することを特徴とする、請求項８６に記載の電極。
  89. Ｍが鉄であり、前記活性物質粒子が、室温においてｘが約０から約０．０７の範囲のときに、安定した固溶体を形成することを特徴とする、請求項８６に記載の電極。
  90. Ｍが鉄であり、前記活性物質粒子が、室温においてｘが約０から約０．０５の範囲のときに、安定した固溶体を形成することを特徴とする、請求項８６に記載の電極。
  91. Ｍが鉄であり、前記活性物質粒子が、ｘが約０から約０．８の範囲のときに、安定した固溶体を形成することを特徴とする、請求項８６に記載の電極。
  92. Ｍが鉄であり、前記活性物質粒子が、ｘが約０から約０．９の範囲のときに、安定した固溶体を形成することを特徴とする、請求項８６に記載の電極。
  93. Ｍが鉄であり、前記活性物質粒子が、ｘが約０から約０．９５の範囲のときに、安定した固溶体を形成することを特徴とする、請求項８６に記載の電極。
  94. ｅ）表面を有する電流コレクタ、
    をさらに備えることを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  95. 電極が２以上の層を含み、各層は第１の表面および第２の表面を有し、
    前記第１の層の前記第１の表面が前記電流コレクタ表面で前記電流コネクタと電気的
    に連通し、
    前記第２の層の前記第１の表面が前記第１の層の第２の表面と電気的およびイオン的
    に連通している、
    ことを特徴とする、請求項９４に記載の電極。
  96. 前記第１の層が、平均で、前記第２の層よりもより小さい活性物質粒子を含むことを特徴とする、請求項９５に記載の電極。
  97. 前記第１の層が、平均で、前記第２の層よりもより少ない導電性粒子を含むことを特徴とする、請求項９５に記載の電極。
  98. 前記層が、電極の２つの領域の輪郭を描く架空の境界であることを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  99. 前記少なくとも１つの層が、前記電流コレクタの前記表面に実質的に平行に設けられた境界を有することを特徴とする、請求項３に記載の電極。
  100. 前記少なくとも１つの層が、前記電流コレクタの前記表面に実質的に垂直に設けられた境界を有することを特徴とする、請求項３に記載の電極。
  101. 前記境界が架空のものであることを特徴とする、請求項９９に記載の電極。
  102. 少なくとも２つの隣接する層を、粘着テープを使用して、剥離することができることを特徴とする請求項１に記載の電極。
  103. 少なくとも２つの隣接する層を、粘着テープを使用して、剥離することができないことを特徴とする請求項１に記載の電極。
  104. 電極がモノリシックであることを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  105. 電極がモノリシックでないことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  106. ２つの隣接する層の間に少なくとも１つの導電層をさらに含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極。
  107. 前記導電層が複数の導電性粒子を含むことを特徴とする、請求項１０４に記載の電話。
  108. 前記導電層の導電性粒子が、バッキーボール；バックミンスターフラーレン；炭素；カーボンブラック；ケッチェンブラック；カーボンナノ構造体；カーボンナノチューブ；カーボンナノボール；炭素繊維；グラファイト；グラフェン；グラファイトシート；グラファイトナノ粒子；およびポテトグラファイトからなるグループから選択された導電材料を含むことを特徴とする、請求項１０６に記載の電極。
  109. 電極であって、
    ａ）内部に少なくとも１つの機能勾配を含む電極マトリックスを含み、前記電極マトリックスが：
    ｉ）可逆的にイオンを蓄積することができる活性物質粒子と；
    ｉｉ）導電性粒子と；
    を含むことを特徴とする電極。
  110. 前記機能勾配が、粒子のサイズ勾配；粒子の組成勾配；粒子の濃度勾配；電子伝導性勾配；イオン透過性勾配；イオンストレージ容量勾配；気孔率勾配；および密度勾配からなるグループから選択された勾配であることを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  111. 前記機能勾配が複数の機能勾配であり、前記複数の機能勾配のそれぞれが、粒子のサイズ勾配；粒子の組成勾配；粒子の濃度勾配；電子伝導性勾配；イオン透過性勾配；イオンストレージ容量勾配；気孔率勾配；および密度勾配からなるグループから選択されることを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  112. 少なくとも１つの機能勾配が、前記機能勾配の他のものから異なっていることを特徴とする、請求項１１１に記載の電極。
  113. 前記機能勾配が空間的に編成されていることを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  114. 前記空間的な組織が、ｘ、ｙまたはｚの次元からなるグループから選択された１つの次元に関してであることを特徴とする、請求項１１３に記載の電極。
  115. 前記空間的な組織が、２以上の次元の組み合わせに関してであることを特徴とする、請求項１１３に記載の電極。
  116. 前記機能勾配が数学的に多項式関数で表すことができることを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  117. 前記機能勾配が、第１；第２；第３；第４；第５；第６；第７；第８；第９または第１０の多項式関数からなる多項式関数のグループから選択された多項式関数で数学的に表すことができることを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  118. 前記機能勾配が、以下の数学式によって表された濃度勾配であることを特徴とする、請求項１０９に記載の電極：
    Figure 2013504168
  119. 前記機能勾配が線形プロファイルを有することを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  120. 前記機能勾配が一般的な対数プロファイルを有することを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  121. 前記機能勾配が自然対数のプロファイルを有することを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  122. 前記機能勾配が釣鐘型のプロファイルを有することを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  123. 前記機能勾配がモノモーダルのプロファイルを有することを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  124. 前記機能勾配がバイモーダルのプロファイルを有することを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  125. 前記機能勾配が不連続のプロファイルを有することを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  126. 前記機能勾配が連続的なプロファイルを有することを特徴とする、請求項１０９に記載の電極。
  127. 前記不連続なプロファイルが１つ以上のギャップによって中断されることを特徴とする、請求項１２５に記載の電極。
  128. 前記ギャップが、前記導電性粒子のみが存在している、前記勾配内の１つ以上の領域に対応することを特徴とする、請求項１２７に記載の電極。
  129. 前記ギャップが、活性物質粒子と導電性粒子の両者のみが存在している、前記勾配内の１つ以上の領域に対応することを特徴とする、請求項１２７に記載の電極。
  130. 前記ギャップが、活性物質粒子も導電性粒子も存在しない、前記勾配内の１つ以上の領域に対応することを特徴とする、請求項１２７に記載の電極。
  131. 前記ギャップが、前記電極内の空隙に対応することを特徴とする、請求項１２７に記載の電極。
  132. 電極を製造する方法であって、方法が：
    ｂ）表面を有する電極支持体を提供する工程；および、
    ｃ）電極支持体表面に電極マトリックスを形成する工程であって、前記電極マトリッ
    クスが、
    ｉ）可逆的にイオンを蓄積することができる活性物質粒子、および
    ｉｉ）導電性粒子、を含む工程；を備え、
    前記電極マトリックスが内部に形成された機能勾配を有することを特徴とする、電極を製造する方法。
  133. 前記機能勾配が、組成的勾配；構造的勾配；および組織的勾配からなるグループから選択された勾配であることを特徴とする、請求項１３２に記載の方法。
  134. 前記機能勾配が、電極支持体の表面に垂直方向に前記電極マトリックス内に設けられていることを特徴とする、請求項１３２に記載の方法。
  135. 前記機能勾配が、電極支持体の表面にほぼ垂直方向に前記電極マトリックス内に設けられていることを特徴とする、請求項１３２に記載の方法。
  136. 前記機能勾配が、電極支持体の表面に非垂直方向に前記電極マトリックス内に設けられていることを特徴とする、請求項１３２に記載の方法。
  137. 前記機能勾配が、電極支持体の表面に平行方向に前記電極マトリックス内に設けられていることを特徴とする、請求項１３２に記載の方法。
  138. 前記組成勾配が、前記電極マトリックスの単位体積あたりの濃度を変化させて前記組成勾配に沿って活性物質粒子が分散されている勾配であることを特徴とする、請求項１３３に記載の方法。
  139. 前記活性物質粒子の濃度が前記組成勾配に対して比例して減少することを特徴とする、請求項１３８に記載の方法。
  140. 前記組成勾配が、前記電極マトリックスの単位体積あたりの濃度を変化させて前記組成勾配に沿って導電性粒子が分散されている勾配であることを特徴とする、請求項１３３に記載の方法。
  141. 前記電極マトリックスがさらにポリマーバインダーを含み、前記組成勾配が、前記電極マトリックスの単位体積あたりの濃度を変化させて前記組成勾配に沿ってバインダーポリマーが分散されている勾配であることを特徴とする、請求項１３３に記載の方法。
  142. 前記機能勾配が構造的勾配であり、前記活性物質粒子は約０．０１μｍら約３００μｍのサイズの範囲の断面寸法を有しており、前記活性物質粒子が前記断面寸法に従って前記機能勾配に沿って分布していることを特徴とする、請求項１３２に記載の方法。
  143. バッテリ電極を製造する方法であって：
    ａ）表面を有する電極支持体を提供する工程と;
    ｂ）前記支持面上に第１の層を適用する工程であって、前記第１の電極層が第１の面
    と第２の面とを有し、
    前記第１の層の第１の表面および電極支持体の表面が、互いの間の導電性界面を
    形成する工程と；
    ｃ）第１および第２の表面を有する第２の層を適用する工程であって、前記第２の層
    の第１の表面および前記第１の層の第２の表面がお互いの間に電気的およびイオ
    ン的に伝導性の界面を形成し、
    前記第１の層および前記第２の層が互いにより機能的に異なる肯定と；
    を備えることを特徴とする方法。
  144. バッテリ電極を製造する方法であって：
    ａ）表面を有する電極支持体を提供する工程と;
    ｂ）電極支持体の前記表面上に電極マトリックスを形成する工程であって、前記電極
    マトリックスが：
    ｉ）活性物質粒子であって、イオンを蓄積することができる活性物質粒子と、
    ｉｉ）導電性粒子と、を備え、
    前記電極マトリックスが内部に勾配を有する工程と；
    を備えることを特徴とする方法。
  145. 前記勾配が機能勾配であることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  146. 前記勾配が電極支持体の前記表面に略垂直に形成されていることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  147. 前記電極マトリックスがシームレスに形成されていることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  148. 前記勾配が連続であることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  149. 前記勾配が不連続であることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  150. 前記電極マトリックスがスプレーによって形成されていることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  151. 前記スプレーはエレクトロスプレーであることを特徴とする、請求項１５０に記載の方法。
  152. 前記スプレーが粉体塗装であることを特徴とする、請求項１５０に記載の方法。
  153. 前記電極マトリックスが鋳造によって形成されていることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  154. 前記電極マトリックスが電気泳動による堆積によって形成されていることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  155. 前記電極マトリックスがモダリティの組み合わせによって形成されていることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  156. 前記モダリティの組み合わせが電気泳動堆積とスプレーとを含んでいることを特徴とする、請求項１５５に記載の方法。
  157. 前記電極マトリックスが押出により形成されていることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  158. 前記電極マトリックスがドクターブレードを用いて形成されていることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  159. 前記電極マトリックスがスロットダイを用いて形成されていることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  160. 前記活性物質粒子のそれぞれが大きさを有しており、前記勾配が前記活性物質粒子の大きさの変化を含むことを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  161. 前記勾配が前記導電性粒子の異なる量を含むことを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  162. 前記電極マトリクスがさらにポリマーバインダーを含むことを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  163. 前記勾配が前記ポリマーバインダーの異なる量を含むことを特徴とする、請求項１６２に記載の方法。
  164. 前記第１の層が、以下からなるグループから選択された平均厚さを有することを特徴とする、請求項１４４に記載の方法：約１μｍ；約２μｍ；約３μｍ；約４μｍ；約５μｍ；約６μｍ；約７μｍ；約８μｍ；約９μｍ；約１０μｍ；約１１μｍ；約１２μｍ；約１３μｍ；約１４μｍ；約１５μｍ；約１６μｍ；約１７μｍ；約１８μｍ；約１９μｍ；約２０μｍ；約２１μｍ；約２２μｍ；約２３μｍ；約２４μｍ；約２５μｍ；約２６μｍ；約２７μｍ；約２８μｍ；約３９μｍ；約３０μｍ；約３１μｍ；約３２μｍ；約３３μｍ；約３４μｍ；約３５μｍ；約３６μｍ；約３７μｍ；約３８μｍ；約３９μｍ；約４０μｍ；約４１μｍ；約４２μｍ；約４３μｍ；約４４μｍ；約４５μｍ；約４６μｍ；約４７μｍ；約４８μｍ；約４９μｍ；約５０μｍ；約５１μｍ；約５２μｍ；約５３μｍ；約５４μｍ；約５５μｍ；約５６μｍ；約５７μｍ；約５８μｍ；約５９μｍ；約６０μｍ；約６１μｍ；約６２μｍ；約６３μｍ；約６４μｍ；約６５μｍ；約６６μｍ；約６７μｍ；約６８μｍ；約６９μｍ；約７０μｍ；約７１μｍ；約７２μｍ；約７３μｍ；約７４μｍ；約７５μｍ；約７６μｍ；約７７μｍ；約７８μｍ；約７９μｍ；約８０μｍ；約８１μｍ；約８２μｍ；約８３μｍ；約８４μｍ；約８５μｍ；約８６μｍ；約８７μｍ；約８８μｍ；約８９μｍ；約９０μｍ；約９１μｍ；約９２μｍ；約９３μｍ；約９４μｍ；約９５μｍ；約９６μｍ；約９７μｍ；約９８μｍ；約９９μｍ；約１００μｍ；約１０１μｍ；約１０２μｍ；約１０３μｍ；約１０４μｍ；約１０５μｍ；約１０６μｍ；約１０７μｍ；約１０８μｍ；約１０９μｍ；約１１０μｍ；約１１２μｍ；約１１３μｍ；約１１４μｍ；約１１５μｍ；約１１６μｍ；約１１７μｍ；約１１８μｍ；約１１９μｍ；約１２０μｍ；約１２１μｍ；約１２２μｍ；約１２３μｍ；約１２４μｍ；約１２５μｍ；約１２６μｍ；約１２７μｍ；約１２８μｍ；約１３９μｍ；約１３０μｍ；約１３１μｍ；約１３２μｍ；約１３３μｍ；約１３４μｍ；約１３５μｍ；約１３６μｍ；約１３７μｍ；約１３８μｍ；約１３９μｍ；約１４０μｍ；約１４１μｍ；約１４２μｍ；約１４３μｍ；約１４４μｍ；約１４５μｍ；約１４６μｍ；約１４７μｍ；約１４８μｍ；約１４９μｍ；約１５０μｍ；約１５１μｍ；約１５２μｍ；約１５３μｍ；約１５４μｍ；約１５５μｍ；約１５６μｍ；約１５７μｍ；約１５８μｍ；約１５９μｍ；約１６０μｍ；約１６１μｍ；約１６２μｍ；約１６３μｍ；約１６４μｍ；約１６５μｍ；約１６６μｍ；約１６７μｍ；約１６８μｍ；約１６９μｍ；約１７０μｍ；約１７１μｍ；約１７２μｍ；約１７３μｍ；約１７４μｍ；約１７５μｍ；約１７６μｍ；約１７７μｍ；約１７８μｍ；約１７９μｍ；約１８０μｍ；約１８１μｍ；約１８２μｍ；約１８３μｍ；約１８４μｍ；約１８５μｍ；約１８６μｍ；約１８７μｍ；約１８８μｍ；約１８９μｍ；約１９０μｍ；約１９１μｍ；約１９２μｍ；約１９３μｍ；約１９４μｍ；約１９５μｍ；約１９６μｍ；約１９７μｍ；約１９８μｍ；約１９９μｍ；約２００μｍ；約２０１μｍ；約２０２μｍ；約２０３μｍ；約２０４μｍ；約２０５μｍ；約２０６μｍ；約２０７μｍ；約２０８μｍ；約２０９μｍ；約２１０μｍ；約２１１μｍ；約２１２μｍ；約２１３μｍ；約２１４μｍ；約２１５μｍ；約２１６μｍ；約２１７μｍ；約２１８μｍ；約２１９μｍ；約２２０μｍ；約２２１μｍ；約２２２μｍ；約２２３μｍ；約２２４μｍ；約２２５μｍ；約２２６μｍ；約２２７μｍ；約２２８μｍ；約２３９μｍ；約２３０μｍ；約２３１μｍ；約２３２μｍ；約２３３μｍ；約２３４μｍ；約２３５μｍ；約２３６μｍ；約２３７μｍ；約２３８μｍ；約２３９μｍ；約２４０μｍ；約２４１μｍ；約２４２μｍ；約２４３μｍ；約２４４μｍ；約２４５μｍ；約２４６μｍ；約２４７μｍ；約２４８μｍ；約２４９μｍ；約２５０μｍ；約２５１μｍ；約２５２μｍ；約２５３μｍ；約２５４μｍ；約２５５μｍ；約２５６μｍ；約２５７μｍ；約２５８μｍ；約２５９μｍ；約２６０μｍ；約２６１μｍ；約２６２μｍ；約２６３μｍ；約２６４μｍ；約２６５μｍ；約２６６μｍ；約２６７μｍ；約２６８μｍ；約２６９μｍ；約２７０μｍ；約２７１μｍ；約２７２μｍ；約２７３μｍ；約２７４μｍ；約２７５μｍ；約２７６μｍ；約２７７μｍ；約２７８μｍ；約２７９μｍ；約２８０μｍ；約２８１μｍ；約２８２μｍ；約２８３μｍ；約２８４μｍ；約２８５μｍ；約２８６μｍ；約２８７μｍ；約２８８μｍ；約２８９μｍ；約２９０μｍ；約２９１μｍ；約２９２μｍ；約２９３μｍ；約２９４μｍ；約２９５μｍ；約２９６μｍ；約２９７μｍ；約２９８μｍ；約２９９μｍ；約３００μｍ。
  165. 前記第１の層が、以下の範囲からなるグループから選択された平均厚さを有することを特徴とする、請求項１４３に記載の方法：約１μｍ乃至約１０μｍ；約１０μｍ乃至約２０μｍ；約２０μｍ乃至約３０μｍ；約３０μｍ乃至約４０μｍ；約４０μｍ乃至約５０μｍ；約５０μｍ乃至約６０μｍ；約６０μｍ乃至約７０μｍ；約７０μｍ乃至約８０μｍ；約８０μｍ乃至約９０μｍ；約９０μｍ乃至約１００μｍ；約１００μｍ乃至約１１０μｍ；約１１０μｍ乃至約１２０μｍ；約１２０μｍ乃至約１３０μｍ；約１３０μｍ乃至約１４０μｍ；約１４０μｍ乃至約１５０μｍ；約１５０μｍ乃至約１６０μｍ；約１６０μｍ乃至約１７０μｍ；約１７０μｍ乃至約１８０μｍ；約１８０μｍ乃至約１９０μｍ；約１９０μｍ乃至約２００μｍ；約５μｍ乃至約１０μｍ；約１０μｍ乃至約１５μｍ；約１５μｍ乃至約２０μｍ；約２０μｍ乃至約２５μｍ；約２５μｍ乃至約３０μｍ；約３０μｍ乃至約３５μｍ；約３５μｍ乃至約４０μｍ；約４０μｍ乃至約４５μｍ；約４５μｍ乃至約５０μｍ；約５０μｍ乃至約５５μｍ；約５５μｍ乃至約６０μｍ；約６０μｍ乃至約６５μｍ；約６５μｍ乃至約７０μｍ；約７０μｍ乃至約７５μｍ；約７５μｍ乃至約８０μｍ；約８０μｍ乃至約８５μｍ；約８５μｍ乃至約９０μｍ；約９０μｍ乃至約９５μｍ；約９５μｍ乃至約１００μｍ；約１００μｍ乃至約１０５μｍ；約１０５μｍ乃至約１１０μｍ；約１１０μｍ乃至約１１５μｍ；約１１５μｍ乃至約１２０μｍ；約１２０μｍ乃至約１２５μｍ；約１２５μｍ乃至約１３０μｍ；約１３０μｍ乃至約１３５μｍ；約１３５μｍ乃至約１４０μｍ；約１４０μｍ乃至約１４５μｍ；約１４５μｍ乃至約１５０μｍ；約１５０μｍ乃至約１５５μｍ；約１５５μｍ乃至約１６０μｍ；約１６０μｍ乃至約１６５μｍ；約１６５μｍ乃至約１７０μｍ；約１７０μｍ乃至約１７５μｍ；約１７５μｍ乃至約１８０μｍ；約１８５μｍ乃至約１９０μｍ；約１９０μｍ乃至約１９５μｍ；約１９５μｍ乃至約２００μｍ；約０μｍ乃至約５０μｍ；約１０μｍ乃至約６０μｍ；約２０μｍ乃至約７０μｍ；約３０μｍ乃至約８０μｍ；約４０μｍ乃至約９０μｍ；約５０μｍ乃至約１００μｍ；約６０μｍ乃至約１１０μｍ；約７０μｍ乃至約１２０μｍ；約８０μｍ乃至約１３０μｍ；約９０μｍ乃至約１４０μｍ；約１００μｍ乃至約１５０μｍ；約１１０μｍ乃至約１６０μｍ；約１２０μｍ乃至約１７０μｍ；約１３０μｍ乃至約１８０μｍ；約１４０μｍ乃至約１９０μｍ；約１５０μｍ乃至約２００μｍ；約１６０μｍ乃至約２１０μｍ；約１７０μｍ乃至約２２０μｍ；約１８０μｍ乃至約２３０μｍ；及び、約１９０μｍ乃至約２４０μｍ。
  166. 前記イオンがリチウムイオンであることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  167. 前記活性物質粒子が、ＦｅＳ２；ＴｉＳ２；ＭｏＳ２；Ｖ２Ｏ５；Ｖ６Ｏ１３；ＭｎＯ２からなるグループから選択されたカルコゲン化合物含むことを特徴とする、請求項１６６に記載の方法。
  168. 前記活性物質粒子が複合酸化リチウムを含むことを特徴とする、請求項１６６に記載の方法。
  169. 前記複合リチウム酸化物が、ＬｉＣｏＯ２；ＬｉＦｅＰＯ４；ＬｉＮｉＯ２；ＬｉＭｎＯ２；およびＬｉＭｎ２Ｏ４からなるグループから選択された複合リチウム酸化物であることを特徴とする、請求項１６８に記載の方法。
  170. 前記活性物質粒子がＬｉｘＮｙＭ１−ｙＯ２を含み、ここでＭが、遷移金属；チタン；バナジウム；クロム；マンガン；鉄；コバルト；ニッケル；銅；亜鉛；およびアルミニウムからなるグループから選択された金属を含み、０．０５≦ｘ≦１．１０および０．５≦ｙ≦１．０であることを特徴とする、請求項１６６に記載の方法。
  171. 前記活性物質は、式Ｌｉ１−ｘＦｅＰＯ４を有する材料を含み、
    Ｍが、チタン；バナジウム；クロム；マンガン；鉄；コバルト；ニッケル；銅；亜鉛；ジルコニウム；ニオブ；モリブデン；銀；およびタングステンからなるグループから選択されたドーパントであり、ｘが以下の値からなるグループから選択された数値であることを特徴とする、請求項１６６に記載の方法：約０．００；約０．０１；約０．０２；約０．０３；約０．０４；約０．０５；約０．０６；約０．０７；約０．０８；約０．０９；約０．１０；約０．１１；約０．１２；約０．１３；約０．１４；約０．１５；約０．１６；約０．１７；約０．１８；約０．１９；約０．２０；約０．２１；約０．２２；約０．２３；約０．２４；約０．２５；約０．２６；約０．２７；約０．２８；約０．２９；約０．３０；約０．３１；約０．３２；約０．３３；約０．３４；約０．３５；約０．３６；約０．３７；約０．３８；約０．３９；約０．４０；約０．４１；約０．４２；約０．４３；約０．４４；約０．４５；約０．４６；約０．４７；約０．４８；約０．４９；約０．５０；約０．５１；約０．５２；約０．５３；約０．５４；約０．５５；約０．５６；約０．５７；約０．５８；約０．５９；約０．６０；約０．６１；約０．６２；約０．６３；約０．６４；約０．６５；約０．６６；約０．６７；約０．６８；約０．６９；約０．７０；約０．７１；約０．７２；約０．７３；約０．７４；約０．７５；約０．７６；約０．７７；約０．７８；約０．７９；約０．８０；約０．８１；約０．８２；約０．８３；約０．８４；約０．８５；約０．８６；約０．８７；約０．８８；約０．８９；約０．９０；約０．９１；約０．９２；約０．９３；約０．９４；約０．９５；約０．９６；約０．９７；約０．９８；約０．９９；及び、約１．００。
  172. 前記活性物質は、式Ｌｉ１−ｘＦｅＰＯ４を有する材料を含み、
    Ｍが、チタン；バナジウム；クロム；マンガン；鉄；コバルト；ニッケル；銅；亜鉛；ジルコニウム；ニオブ；モリブデン；銀；およびタングステンからなるグループから選択されたドーパントであり、ｘが以下の値からなるグループから選択された数値であることを特徴とする、請求項１６６に記載の方法：約０．００乃至約０．０１；約０．００乃至約０．０２；約０．００乃至約０．０３；約０．００乃至約０．０４；約０．００乃至約０．０５；約０．００乃至約０．０６；約０．００乃至約０．０７；約０．００乃至約０．０８；約０．００乃至約０．０９；約０．００乃至約０．１０；約０．００乃至約０．１１；約０．００乃至約０．１２；約０．００乃至約０．１３；約０．００乃至約０．１４；約０．００乃至約０．１５；約０．００乃至約０．１６；約０．００乃至約０．１７；約０．００乃至約０．１８；約０．００乃至約０．１９；約０．００乃至約０．２０；約０．００乃至約０．２１；約０．００乃至約０．２２；約０．００乃至約０．２３；約０．００乃至約０．２４；約０．００乃至約０．２５；約０．００乃至約０．２６；約０．００乃至約０．２７；約０．００乃至約０．２８；約０．００乃至約０．２９；約０．００乃至約０．３０；約０．００乃至約０．３１；約０．００乃至約０．３２；約０．００乃至約０．３３；約０．００乃至約０．３４；約０．００乃至約０．３５；約０．００乃至約０．３６；約０．００乃至約０．３７；約０．００乃至約０．３８；約０．００乃至約０．３９；約０．００乃至約０．４０；約０．００乃至約０．４１；約０．００乃至約０．４２；約０．００乃至約０．４３；約０．００乃至約０．４４；約０．００乃至約０．４５；約０．００乃至約０．４６；約０．００乃至約０．４７；約０．００乃至約０．４８；約０．００乃至約０．４９；約０．００乃至約０．５０；約０．００乃至約０．５１；約０．００乃至約０．５２；約０．００乃至約０．５３；約０．００乃至約０．５４；約０．００乃至約０．５５；約０．００乃至約０．５６；約０．００乃至約０．５７；約０．００乃至約０．５８；約０．００乃至約０．５９；約０．００乃至約０．６０；約０．００乃至約０．６１；約０．００乃至約０．６２；約０．００乃至約０．６３；約０．００乃至約０．６４；約０．００乃至約０．６５；約０．００乃至約０．６６；約０．００乃至約０．６７；約０．００乃至約０．６８；約０．００乃至約０．６９；約０．００乃至約０．７０；約０．００乃至約０．７１；約０．００乃至約０．７２；約０．００乃至約０．７３；約０．００乃至約０．７４；約０．００乃至約０．７５；約０．００乃至約０．７６；約０．００乃至約０．７７；約０．００乃至約０．７８；約０．００乃至約０．７９；約０．００乃至約０．８０；約０．００乃至約０．８１；約０．００乃至約０．８２；約０．００乃至約０．８３；約０．００乃至約０．８４；約０．００乃至約０．８５；約０．００乃至約０．８６；約０．００乃至約０．８７；約０．００乃至約０．８８；約０．００乃至約０．８９；約０．００乃至約０．９０；約０．００乃至約０．９１；約０．００乃至約０．９２；約０．００乃至約０．９３；約０．００乃至約０．９４；約０．００乃至約０．９５；約０．００乃至約０．９６；約０．００乃至約０．９７；約０．００乃至約０．９８；約０．００乃至約０．９９；約０．００乃至約０．１０；約０．１０乃至約０．１１；約０．１０乃至約０．１２；約０．１０乃至約０．１３；約０．１０乃至約０．１４；約０．１０乃至約０．１５；約０．１０乃至約０．１６；約０．１０乃至約０．１７；約０．１０乃至約０．１８；約０．１０乃至約０．１９；約０．１０乃至約０．２０；約０．１０乃至約０．２１；約０．１０乃至約０．２２；約０．１０乃至約０．２３；約０．１０乃至約０．２４；約０．１０乃至約０．２５；約０．１０乃至約０．２６；約０．１０乃至約０．２７；約０．１０乃至約０．２８；約０．１０乃至約０．２９；約０．１０乃至約０．３０；約０．１０乃至約０．３１；約０．１０乃至約０．３２；約０．１０乃至約０．３３；約０．１０乃至約０．３４；約０．１０乃至約０．３５；約０．１０乃至約０．３６；約０．１０乃至約０．３７；約０．１０乃至約０．３８；約０．１０乃至約０．３９；約０．１０乃至約０．４０；約０．１０乃至約０．４１；約０．１０乃至約０．４２；約０．１０乃至約０．４３；約０．１０乃至約０．４４；約０．１０乃至約０．４５；約０．１０乃至約０．４６；約０．１０乃至約０．４７；約０．１０乃至約０．４８；約０．１０乃至約０．４９；約０．１０乃至約０．５０；約０．１０乃至約０．５１；約０．１０乃至約０．５２；約０．１０乃至約０．５３；約０．１０乃至約０．５４；約０．１０乃至約０．５５；約０．１０乃至約０．５６；約０．１０乃至約０．５７；約０．１０乃至約０．５８；約０．１０乃至約０．５９；約０．１０乃至約０．６０；約０．１０乃至約０．６１；約０．１０乃至約０．６２；約０．１０乃至約０．６３；約０．１０乃至約０．６４；約０．１０乃至約０．６５；約０．１０乃至約０．６６；約０．１０乃至約０．６７；約０．１０乃至約０．６８；約０．１０乃至約０．６９；約０．１０乃至約０．７０；約０．１０乃至約０．７１；約０．１０乃至約０．７２；約０．１０乃至約０．７３；約０．１０乃至約０．７４；約０．１０乃至約０．７５；約０．１０乃至約０．７６；約０．１０乃至約０．７７；約０．１０乃至約０．７８；約０．１０乃至約０．７９；約０．１０乃至約０．８０；約０．１０乃至約０．８１；約０．１０乃至約０．８２；約０．１０乃至約０．８３；約０．１０乃至約０．８４；約０．１０乃至約０．８５；約０．１０乃至約０．８６；約０．１０乃至約０．８７；約０．１０乃至約０．８８；約０．１０乃至約０．８９；約０．１０乃至約０．９０；約０．１０乃至約０．９１；約０．１０乃至約０．９２；約０．１０乃至約０．９３；約０．１０乃至約０．９４；約０．１０乃至約０．９５；約０．１０乃至約０．９６；約０．１０乃至約０．９７；約０．１０乃至約０．９８；約０．１０乃至約０．９９；約０．１０乃至約１．００；約０．２０乃至約０．２１；約０．２０乃至約０．２２；約０．２０乃至約０．２３；約０．２０乃至約０．２４；約０．２０乃至約０．２５；約０．２０乃至約０．２６；約０．２０乃至約０．２７；約０．２０乃至約０．２８；約０．２０乃至約０．２９；約０．２０乃至約０．３０；約０．２０乃至約０．３１；約０．２０乃至約０．３２；約０．２０乃至約０．３３；約０．２０乃至約０．３４；約０．２０乃至約０．３５；約０．２０乃至約０．３６；約０．２０乃至約０．３７；約０．２０乃至約０．３８；約０．２０乃至約０．３９；約０．２０乃至約０．４０；約０．２０乃至約０．４１；約０．２０乃至約０．４２；約０．２０乃至約０．４３；約０．２０乃至約０．４４；約０．２０乃至約０．４５；約０．２０乃至約０．４６；約０．２０乃至約０．４７；約０．２０乃至約０．４８；約０．２０乃至約０．４９；約０．２０乃至約０．５０；約０．２０乃至約０．５１；約０．２０乃至約０．５２；約０．２０乃至約０．５３；約０．２０乃至約０．５４；約０．２０乃至約０．５５；約０．２０乃至約０．５６；約０．２０乃至約０．５７；約０．２０乃至約０．５８；約０．２０乃至約０．５９；約０．２０乃至約０．６０；約０．２０乃至約０．６１；約０．２０乃至約０．６２；約０．２０乃至約０．６３；約０．２０乃至約０．６４；約０．２０乃至約０．６５；約０．２０乃至約０．６６；約０．２０乃至約０．６７；約０．２０乃至約０．６８；約０．２０乃至約０．６９；約０．２０乃至約０．７０；約０．２０乃至約０．７１；約０．２０乃至約０．７２；約０．２０乃至約０．７３；約０．２０乃至約０．７４；約０．２０乃至約０．７５；約０．２０乃至約０．７６；約０．２０乃至約０．７７；約０．２０乃至約０．７８；約０．２０乃至約０．７９；約０．２０乃至約０．８０；約０．２０乃至約０．８１；約０．２０乃至約０．８２；約０．２０乃至約０．８３；約０．２０乃至約０．８４；約０．２０乃至約０．８５；約０．２０乃至約０．８６；約０．２０乃至約０．８７；約０．２０乃至約０．８８；約０．２０乃至約０．８９；約０．２０乃至約０．９０；約０．２０乃至約０．９１；約０．２０乃至約０．９２；約０．２０乃至約０．９３；約０．２０乃至約０．９４；約０．２０乃至約０．９５；約０．２０乃至約０．９６；約０．２０乃至約０．９７；約０．２０乃至約０．９８；約０．２０乃至約０．９９；約０．２０乃至約１．００；約０．３０乃至約０．３１；約０．３０乃至約０．３２；約０．３０乃至約０．３３；約０．３０乃至約０．３４；約０．３０乃至約０．３５；約０．３０乃至約０．３６；約０．３０乃至約０．３７；約０．３０乃至約０．３８；約０．３０乃至約０．３９；約０．３０乃至約０．４０；約０．３０乃至約０．４１；約０．３０乃至約０．４２；約０．３０乃至約０．４３；約０．３０乃至約０．４４；約０．３０乃至約０．４５；約０．３０乃至約０．４６；約０．３０乃至約０．４７；約０．３０乃至約０．４８；約０．３０乃至約０．４９；約０．３０乃至約０．５０；約０．３０乃至約０．５１；約０．３０乃至約０．５２；約０．３０乃至約０．５３；約０．３０乃至約０．５４；約０．３０乃至約０．５５；約０．３０乃至約０．５６；約０．３０乃至約０．５７；約０．３０乃至約０．５８；約０．３０乃至約０．５９；約０．３０乃至約０．６０；約０．３０乃至約０．６１；約０．３０乃至約０．６２；約０．３０乃至約０．６３；約０．３０乃至約０．６４；約０．３０乃至約０．６５；約０．３０乃至約０．６６；約０．３０乃至約０．６７；約０．３０乃至約０．６８；約０．３０乃至約０．６９；約０．３０乃至約０．７０；約０．３０乃至約０．７１；約０．３０乃至約０．７２；約０．３０乃至約０．７３；約０．３０乃至約０．７４；約０．３０乃至約０．７５；約０．３０乃至約０．７６；約０．３０乃至約０．７７；約０．３０乃至約０．７８；約０．３０乃至約０．７９；約０．３０乃至約０．８０；約０．３０乃至約０．８１；約０．３０乃至約０．８２；約０．３０乃至約０．８３；約０．３０乃至約０．８４；約０．３０乃至約０．８５；約０．３０乃至約０．８６；約０．３０乃至約０．８７；約０．３０乃至約０．８８；約０．３０乃至約０．８９；約０．３０乃至約０．９０；約０．３０乃至約０．９１；約０．３０乃至約０．９２；約０．３０乃至約０．９３；約０．３０乃至約０．９４；約０．３０乃至約０．９５；約０．３０乃至約０．９６；約０．３０乃至約０．９７；約０．３０乃至約０．９８；約０．３０乃至約０．９９；約０．３０乃至約１．００；約０．４０乃至約０．４０；約０．４０乃至約０．４１；約０．４０乃至約０．４２；約０．４０乃至約０．４３；約０．４０乃至約０．４４；約０．４０乃至約０．４５；約０．４０乃至約０．４６；約０．４０乃至約０．４７；約０．４０乃至約０．４８；約０．４０乃至約０．４９；約０．４０乃至約０．５０；約０．４０乃至約０．５１；約０．４０乃至約０．５２；約０．４０乃至約０．５３；約０．４０乃至約０．５４；約０．４０乃至約０．５５；約０．４０乃至約０．５６；約０．４０乃至約０．５７；約０．４０乃至約０．５８；約０．４０乃至約０．５９；約０．４０乃至約０．６０；約０．４０乃至約０．６１；約０．４０乃至約０．６２；約０．４０乃至約０．６３；約０．４０乃至約０．６４；約０．４０乃至約０．６５；約０．４０乃至約０．６６；約０．４０乃至約０．６７；約０．４０乃至約０．６８；約０．４０乃至約０．６９；約０．４０乃至約０．７０；約０．４０乃至約０．７１；約０．４０乃至約０．７２；約０．４０乃至約０．７３；約０．４０乃至約０．７４；約０．４０乃至約０．７５；約０．４０乃至約０．７６；約０．４０乃至約０．７７；約０．４０乃至約０．７８；約０．４０乃至約０．７９；約０．４０乃至約０．８０；約０．４０乃至約０．８１；約０．４０乃至約０．８２；約０
    ．４０乃至約０．８３；約０．４０乃至約０．８４；約０．４０乃至約０．８５；約０．４０乃至約０．８６；約０．４０乃至約０．８７；約０．４０乃至約０．８８；約０．４０乃至約０．８９；約０．４０乃至約０．９０；約０．４０乃至約０．９１；約０．４０乃至約０．９２；約０．４０乃至約０．９３；約０．４０乃至約０．９４；約０．４０乃至約０．９５；約０．４０乃至約０．９６；約０．４０乃至約０．９７；約０．４０乃至約０．９８；約０．４０乃至約０．９９；約０．４０乃至約１．００；約０．５０乃至約０．５１；約０．５０乃至約０．５２；約０．５０乃至約０．５３；約０．５０乃至約０．５４；約０．５０乃至約０．５５；約０．５０乃至約０．５６；約０．５０乃至約０．５７；約０．５０乃至約０．５８；約０．５０乃至約０．５９；約０．５０乃至約０．６０；約０．５０乃至約０．６１；約０．５０乃至約０．６２；約０．５０乃至約０．６３；約０．５０乃至約０．６４；約０．５０乃至約０．６５；約０．５０乃至約０．６６；約０．５０乃至約０．６７；約０．５０乃至約０．６８；約０．５０乃至約０．６９；約０．５０乃至約０．７０；約０．５０乃至約０．７１；約０．５０乃至約０．７２；約０．５０乃至約０．７３；約０．５０乃至約０．７４；約０．５０乃至約０．７５；約０．５０乃至約０．７６；約０．５０乃至約０．７７；約０．５０乃至約０．７８；約０．５０乃至約０．７９；約０．５０乃至約０．８０；約０．５０乃至約０．８１；約０．５０乃至約０．８２；約０．５０乃至約０．８３；約０．５０乃至約０．８４；約０．５０乃至約０．８５；約０．５０乃至約０．８６；約０．５０乃至約０．８７；約０．５０乃至約０．８８；約０．５０乃至約０．８９；約０．５０乃至約０．９０；約０．５０乃至約０．９１；約０．５０乃至約０．９２；約０．５０乃至約０．９３；約０．５０乃至約０．９４；約０．５０乃至約０．９５；約０．５０乃至約０．９６；約０．５０乃至約０．９７；約０．５０乃至約０．９８；約０．５０乃至約０．９９；約０．５０乃至約１．００；約０．６０乃至約０．６１；約０．６０乃至約０．６２；約０．６０乃至約０．６３；約０．６０乃至約０．６４；約０．６０乃至約０．６５；約０．６０乃至約０．６６；約０．６０乃至約０．６７；約０．６０乃至約０．６８；約０．６０乃至約０．６９；約０．６０乃至約０．７０；約０．６０乃至約０．７１；約０．６０乃至約０．７２；約０．６０乃至約０．７３；約０．６０乃至約０．７４；約０．６０乃至約０．７５；約０．６０乃至約０．７６；約０．６０乃至約０．７７；約０．６０乃至約０．７８；約０．６０乃至約０．７９；約０．６０乃至約０．８０；約０．６０乃至約０．８１；約０．６０乃至約０．８２；約０．６０乃至約０．８３；約０．６０乃至約０．８４；約０．６０乃至約０．８５；約０．６０乃至約０．８６；約０．６０乃至約０．８７；約０．６０乃至約０．８８；約０．６０乃至約０．８９；約０．６０乃至約０．９０；約０．６０乃至約０．９１；約０．６０乃至約０．９２；約０．６０乃至約０．９３；約０．６０乃至約０．９４；約０．６０乃至約０．９５；約０．６０乃至約０．９６；約０．６０乃至約０．９７；約０．６０乃至約０．９８；約０．６０乃至約０．９９；約０．６０乃至約１．００；約０．７０乃至約０．７１；約０．７０乃至約０．７２；約０．７０乃至約０．７３；約０．７０乃至約０．７４；約０．７０乃至約０．７５；約０．７０乃至約０．７６；約０．７０乃至約０．７７；約０．７０乃至約０．７８；約０．７０乃至約０．７９；約０．７０乃至約０．８０；約０．７０乃至約０．８１；約０．７０乃至約０．８２；約０．７０乃至約０．８３；約０．７０乃至約０．８４；約０．７０乃至約０．８５；約０．７０乃至約０．８６；約０．７０乃至約０．８７；約０．７０乃至約０．８８；約０．７０乃至約０．８９；約０．７０乃至約０．９０；約０．７０乃至約０．９１；約０．７０乃至約０．９２；約０．７０乃至約０．９３；約０．７０乃至約０．９４；約０．７０乃至約０．９５；約０．７０乃至約０．９６；約０．７０乃至約０．９７；約０．７０乃至約０．９８；約０．７０乃至約０．９９；約０．７０乃至約１．００；約０．８０乃至約０．８０；約０．８０乃至約０．８１；約０．８０乃至約０．８２；約０．８０乃至約０．８３；約０．８０乃至約０．８４；約０．８０乃至約０．８５；約０．８０乃至約０．８６；約０．８０乃至約０．８７；約０．８０乃至約０．８８；約０．８０乃至約０．８９；約０．８０乃至約０．９０；約０．８０乃至約０．９１；約０．８０乃至約０．９２；約０．８０乃至約０．９３；約０．８０乃至約０．９４；約０．８０乃至約０．９５；約０．８０乃至約０．９６；約０．８０乃至約０．９７；約０．８０乃至約０．９８；約０．８０乃至約０．９９；約０．８０乃至約１．００；約０．９０乃至約０．９１；約０．９０乃至約０．９２；約０．９０乃至約０．９３；約０．９０乃至約０．９４；約０．９０乃至約０．９５；約０．９０乃至約０．９６；約０．９０乃至約０．９７；約０．９０乃至約０．９８；約０．９０乃至約０．９９；及び、約０．９０乃至約１．００。
  173. 前記活性質粒子が、以下のグループから選択された材料を含むことができることを特徴とする、請求項１６７に記載の方法：Ｌｉ２ＭｎＦ２；Ｌｉ２ＭｎＯ；Ｌｉ２ＭｎＳ；Ｌｉ２ＦｅＦ２；Ｌｉ２ＦｅＯ；Ｌｉ２ＦｅＳ；Ｌｉ２ＣｏＦ２；Ｌｉ２ＣｏＯ；Ｌｉ２ＮｉＦ２；Ｌｉ２ＮｉＯ；Ｌｉ２ＣｕＦ２；Ｌｉ２ＣｕＯ；Ｌｉ２ＣｕＳ；Ｌｉ３ＶＦ３；Ｌｉ３Ｖ２Ｏ３；Ｌｉ３ＣｒＦ３；Ｌｉ３Ｃｒ２Ｏ３；Ｌｉ３ＭｎＦ３；Ｌｉ３Ｍｎ２Ｏ３；Ｌｉ３ＦｅＦ３；Ｌｉ３Ｆｅ２Ｏ３；Ｌｉ３ＢｉＦ３；およびＬｉＢｉ２Ｏ３。
  174. 前記層がシームレスに隣接していることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  175. 前記層がそれらの間に識別可能な境界を有することを特徴とする、請求項１４４に記載の方法。
  176. 前記電極マトリックスが、以下の量からなるグループから選択された量の数値の複数層を備えることを特徴とする、請求項１４４に記載の方法：１；２；３；４；５；６；７；８；９；１０；１１；１２；１３；１４；１５；１６；１７；１８；１９；２０；２１；２２；２３；２４；２５；２６；２７；２８；２９；３０；３１；３２；３３；３４；３５；３６；３７；３８；３９；４０；４１；４２；４３；４４；４５；４６；４７；４８；４９；５０；５１；５２；５３；５４；５５；５６；５７；５８；５９；６０；６１；６２；６３；６４；６５；６６；６７；６８；６９；７０；７１；７２；７３；７４；７５；７６；７７；７８；７９；８０；８１；８２；８３；８４；８５；８６；８７；８８；８９；９０；９１；９２；９３；９４；９５；９６；９７；９８；９９；および１００。
  177. 前記複数の層が、導電性粒子を含む層と活性物質粒子を含む層との間に交互に配置されていることを特徴とする、請求項１７６に記載の方法。
  178. 前記導電性粒子が、チタン酸リチウム；シリコン；ナノスケールシリコン；シリコンナノロッド；カーボン；カーボンブラック；ケッチェンブラック；ピロ溶解カーボン；ピッチコークス；ニードルコークス；石油コークス；グラファイト；ガラスカーボン；有機ポリマー化合物焼成品；炭素繊維；カーボンナノチューブ；カーボンナノボール；カーボンナノベル；多層カーボンナノチューブ；単層カーボンナノチューブ；および活性炭からなるグループから選択された材料を含むことを特徴とする、請求項１７７に記載の方法。
  179. バッテリ電極を試験するための装置であって：
    ａ）第１および第２の側面を有する第１のシートアレイであって：
    ｉ）前記シートアレイ内に配列された複数の開口を有する非導電性の支持体であっ
    て、各開口が前記第１の側面から前記第２の側面へ横切る支持体；および
    ｉｉ）前記第１のシートアレイの第１の側面上に配列された複数の電極であって、
    各電極が；
    （Ａ）導電性材料を含み、第１および第２の側面を有する電極支持体；および
    （Ｂ）電極支持体の第１の側面上に堆積された電極であって、各電極が；
    （Ｉ）可逆的にイオンを蓄積することができる活性物質粒子；および
    （ＩＩ）導電性粒子；を備え；
    ここで、各電極は前記シートアレイの他の電極から電気的および
    イオン的に分離されている、電極と；
    を備える第１のシートアレイと、
    ｂ）第１および第２の側面を有する第２のシートアレイであって：
    ｉ）前記シートアレイ内に配列された複数の開口を有する非導電性の支持体であっ
    て、各開口が前記第１の側面から前記第２の側面へ横切る支持体；および
    ｉｉ）前記第２のシートアレイの第１の側面上に配列された複数の電極であって、
    各電極が；
    （Ａ）導電性材料を含み、第１および第２の側面を有する電極支持体；および
    （Ｂ）電極支持体の第１の側面上に堆積された電極であって、各電極が；
    （Ｉ）可逆的にイオンを蓄積することができる活性物質粒子；および
    （ＩＩ）導電性粒子；を備え；
    ここで、各電極は前記シートアレイの他の電極から電気的および
    イオン的に分離されている、電極と；
    を備える第２のシートアレイと、
    ｃ）前記第１および第２のシートアレイの間に設けられたセパレータアレイであって：
    ｉ）セパレータアレイ支持体；
    ｉｉ）複数のセパレータであって、前記セパレータがイオン透過性であるとともに
    非導電性であるセパレータ；、
    ここで、前記複数のセパレータの各々が互いにイオン的および電気的に分離さ
    れており、
    前記第１および第２のシートアレイの各々が、電極が、各対向する電極間に内
    在する前記セパレータアレイからの独立したセパレータとともに各シートアレ
    イ上に堆積されるように、設けられており、
    対向する電極支持体、電極および対応するセパレータが電気化学的セルを形成
    し、各電気化学的セルが、内部に電解質溶液のボリュームを有し、
    各電極の第２の表面を対向する電極支持開口を介して接触させることにより、
    電圧電位を電極支持体の各々に印加する、
    を備えるセパレータアレイと、
    を備えることを特徴とする、装置。
  180. 第１および第２の電極コンタクトアレイをさらに備え、各コンタクトアレイが、第１および第２の表面を有するコンタクトアレイ基板と、それに関連して、複数の導電性トレースであって、各トレースが電極コンタクトアレイ内の少なくとも１つの位置に続くトレースと、を備えることを特徴とする、請求項１７９に記載の装置。
  181. 複数の電気コンタクトをさらに備え、各電気コンタクトが対応する導電性トレースと電気的に接続されており、前記シートアレイの第２の側面が電極コンタクトアレイの第１の側面と関連付けられているとき、前記電気コンタクトが、前記シートアレイ内の前記位置に位置的に対応する電極支持体の前記第２の側面と電気的に接続されている前記シートアレイの前記開口の１つを介して、突出するように、前記複数の電気コンタクトの各々が電極コンタクトアレイの前記第１の表面から突き出ることを特徴とする、請求項１８０に記載の装置。
  182. 第１および第２の支持プレートをさらに備え、前記支持プレートが、前記第１の電極コンタクトアレイ、前記第１のシートアレイ、前記セパレータアレイ、シートアレイおよび前記第２の電極コンタクトアレイの順でのアセンブリに隣接することを特徴とする、請求項１８１に記載の装置。
  183. 電極コンタクトアレイの前記複数の導電性トレースと電気的に接続された、自動化されたバッテリセルテスターをさらに備えることを特徴とする、請求項１８２に記載の装置。
  184. 前記自動化されたバッテリセルテスターと電気的に接続された、コンピュータ化されたデータベースをさらに備え、前記コンピュータ化されたデータバースが前記自動化されたバッテリテスターから要求されるデータを取得し、蓄積し、操作するよう構成されていることを特徴とする、請求項１８３に記載の装置。
  185. バッテリ電極をテストするための方法であって：
    ａ）電極のアレイを提供する工程であって、各電極が他の電極から電気的およびイオン
    的に分離している工程と；
    ｂ）対向電極のアレイを提供する工程であって、各対向電極が他の対向電極から電気的
    およびイオン的に分離している工程と；
    ｃ）セパレータのアレイを提供する工程であって、各セパレータが前記セパレータのア
    レイの他のセパレータから電気的およびイオン的に分離している工程と；
    ｄ）各々がバッテリセルの前記アレイの他のバッテリセルから電気的およびイオン的に
    分離しているバッテリセルのアレイを形成するために、前記電極のアレイを前記対
    向電極のアレイにそれらの間の前記セパレータのアレイで接合する工程と；
    ｅ）前記バッテリセルのアレイの各電極および対向電極と不連続に電気的に連通してい
    る自動化されたバッテリセルテスターを提供する工程と；
    ｆ）各バッテリセルをテストし、連続してあるいは並列的にテストし、コンピュータ化
    されたデータベースにデータを収集する工程と；
    を備えることを特徴とする方法。
  186. セパレータアレイを製造するための方法であって：
    ａ）第１および第２の表面を有するセパレータシートを提供する工程であって、前記セ
    パレータシートが前記第１および第２の表面間で非導電性であり、前記セパレータ
    シートが前記第１および第２の表面間でイオン的に伝導性である工程と；
    ｂ）隆起形状のアレイパターンを有するパターン化されたダイを提供する工程であって
    、前記隆起形状が少なくとも１つの壁を有する工程と；
    ｃ）前記隆起形状を前記セパレータシートに刻印するために、前記セパレータシートの
    前記第１の表面に前記パターン化されたダイを押し付ける工程と；
    ｄ）前記セパレータシートの前記第１の表面から前記パターン化されたダイを除去する
    工程と；を備え、
    前記隆起形状のアレイパターンのイメージが、前記セパレータシート上に刻印され
    る、
    ことを特徴とする方法。
  187. 前記パターニングされたダイはホットメルトパターンのダイであり、前記アレイパターンのイメージは前記アレイパターンの前記イメージが前記セパレータシート中に融け込むことの結果として得られ、それにより独立したセパレータのアレイを形成することができ、各独立したセパレータが他の独立したセパレータから電気的およびイオン的に分離されていることを特徴とする、請求項１８６に記載の方法。
  188. 前記隆起形状の第１のパターン化されたダイアレイパターンのミラーイメージを形成する隆起形状のアレイパターンを有する第２のパターン化されたダイをさらに備え、前記第１のパターン化されたダイおよび前記第２のパターン化されたダイがそれらの間の前記セパレータシートとともに結合されたとき、前記第１および第２のパターン化されたダイからの前記隆起形状のパターンは前記セパレータシートを切断することなく結合されることを特徴とする、請求項１８６に記載の方法。
  189. 前記第１および第２のパターン化されたダイがホットメルトパターンのダイであり、独立したセパレータを形成するために、前記第１および第２のパターン化されたダイの前記イメージおよび前記ミラーイメージが前記セパレータシートに刻印され、各セパレータは他の独立したセパレータから電気的およびイオン的に分離されていることを特徴とする、請求項１８８に記載の方法。
  190. 複数の電極を形成するための方法であって：
    ａ）第１および第２の側面を有するシートアレイを提供する工程であって、前記シート
    アレイが：
    ｉ）前記シートアレイ内に配列された複数の開口を有する非導電性支持体であっ
    て、各開口が前記第１の側面から前記第２の側面へ横切る支持体；および
    ｉｉ）前記シートアレイの前記第１の側面上に位置的に配列された複数の電極支
    持体であって、各電極が導電性材料からなる電極支持体を備え、電極支持体
    が第１および第２の側面を有する電極支持体；を備える工程と；
    ｂ）前記複数の電極支持体の第１の前記第１の側面上に第１の電極材料を堆積する工程
    と；
    ｃ）前記複数の電極支持体の第２の前記第１の側面上に第２の電極材料を堆積する工程
    と；を備え、
    前記第１の電極材料が前記第２の電極材料と異なる、
    ことを特徴とする方法。
  191. 前記複数の電極支持体の前記第１が、その上に堆積された複数の層を備え、前記複数の層の少なくとも２つが互いに異なることを特徴とする、請求項１９０に記載の方法。
  192. 前記複数の電極の前記第１が、少なくとも１つの機能勾配を内部に有する電極を備えることを特徴とする、請求項１９０に記載の方法。
  193. 前記機能勾配が、電極支持体の前記第１の表面に対し垂直な方向に形成されていることを特徴とする、請求項１９２に記載の方法。
  194. 前記機能勾配が、電極支持体の前記第１の表面に対し垂直でない方向に形成されていることを特徴とする、請求項１９２に記載の方法。
  195. 電極が、以下のパーセントの範囲からなるグループから選択された範囲を有する細孔堆積分率を有することを特徴とする、請求項１に記載の電極：約１％乃至約１０％；約１％乃至約５％；約５％乃至約１０％；約１０％乃至約１５％；約１０％乃至約２０％；約１５％乃至約２０％；約２０％乃至約２５％；約２０％乃至約３０％；約２５％乃至約３０％；約３０％乃至約３５％；約３０％乃至約４０％；約３５％乃至約４０％；約４０％乃至約４５％；約４０％乃至約５０％；約４５％乃至約５０％；約５０％乃至約５５％；約５０％乃至約６０％；約５５％乃至約６０％；約６０％乃至約６５％；約６０％乃至約７０％；約６５％乃至約７０％；約７０％乃至約７５％；約７０％乃至約８０％；約７５％乃至約８０％；約８０％乃至約８５％；約８０％乃至約９０％；約８５％乃至約９０％；約９０％乃至約９５％；約９０％乃至約１００％；及び約９５％乃至約１００％。
  196. 複数の電極を製造する方法であって：
    ａ）複数の電極材料懸濁液を提供する工程であって、前記複数の電極材料懸濁液の少な
    くとも２つが、少なくとも１つの機能特性において互いに異なる工程と；
    ｂ）電極支持体のアレイを提供する工程と；
    ｃ）前記電極支持体のアレイの対応する電極支持体上に前記複数の電極懸濁液を堆積す
    る工程と；
    を備えることを特徴とする方法。
  197. 前記堆積が自動化された堆積を含むことを特徴とする、請求項１９６に記載の方法。
  198. 前記堆積がスプレーによる堆積を含むことを特徴とする、請求項１９６に記載の方法。
  199. 前記スプレーによる堆積が、ｘ、ｙ平面連接能力を有するスプレーロボットによって行われることを特徴とする、請求項１９８に記載の方法。
  200. 前記スプレーロボットが、自動的に、前記複数の電極材料懸濁液から個別の電極材料懸濁液を選択することを特徴とする、請求項１９９に記載の方法。
  201. 前記スプレーロボットが、自動的に、別の電極材料懸濁液を堆積する間にセルフクリーニングすることを特徴とする、請求項２００に記載の方法。
  202. 前記自動化された堆積を制御し、電極支持体上に堆積された電極材料懸濁液の位置を追跡するため、コンピュータコントローラとデータベースをさらに備えることを特徴とする、請求項１９７に記載の方法。
  203. 異なる電極材料懸濁液のアレイを形成するために、事前に選択された製剤の表に従って、電極材料懸濁液の混合が可能な混合ロボットをさらに備えることを特徴とする、請求項１９６に記載の方法。
  204. 前記堆積が、ｘ、ｙ平面連接能力を有するスプレーロボットによって行われることを特徴とする、請求項２０２に記載の方法。
  205. 前記スプレーロボットが、自動的に、前記複数の電極材料懸濁液から個別の電極材料懸濁液を選択することを特徴とする、請求項２０４に記載の方法。
  206. 前記スプレーロボットが、自動的に、別の電極材料懸濁液を堆積する間にセルフクリーニングすることを特徴とする、請求項２０４に記載の方法。
  207. 前記自動化された堆積を制御し、電極支持体上に堆積された電極材料懸濁液の位置を追跡するため、コンピュータコントローラとデータベースをさらに備えることを特徴とする、請求項２０５に記載の方法。
  208. バッテリ電極であって：
    ａ）ｘ、ｙおよびｚ次元を有する電極複合体であって、電極複合体が：
    ｉ）活性物質粒子；
    ｉｉ）導電性粒子；を備え、
    ｂ）電極複合体がさらに：
    ｉ）第１の密度を有する第１の領域；および
    ｉｉ）第２の密度を有する第２の領域；を備え、
    前記第１および第２の領域が前記ｘおよびｙ次元に設けられている、
    ことを特徴とするバッテリ電極。
  209. さらに、
    ｃ）第２層であって、第２層が：
    ｉ）上面；
    ｉｉ）底面；を備え、
    前記第２層がさらに：
    ｉｉｉ）活性物質粒子；
    ｉｖ）導電性材料粒子；を備え、
    前記第２層がさらに：
    ｖ）第１の密度を有する第１の領域；
    ｖｉ）第２の密度を有する第２の領域；を備え、
    前記第２層の第１および第２の密度が異なる、
    ことを特徴とする、請求項２０８に記載のバッテリ電極。
  210. 電極を形成するための方法であって：
    ロールコーティング；フォワードロールコーティング；リバースロールコーティング；ダイレクトグラビアコーティング；リバースグラビアコーティング；ナイフオーバーグラビアコーティング；エアナイフコーティング；ドクターブレードコーティング；スロットダイコーティング；スラリーコーティング；押し出しコーティング；複数の押出コーティング；スプレー；電沈着；電気泳動堆積法；エレクトロスプレーデポジション；インクジェット成膜；バブルジェットの堆積；粉体コーティング；および印刷からなるグループから選択されたコーティング方法を使用して電極を形成する工程；を備え、
    電極が、内部に、前記コーティング方法によって形成された機能勾配を含むことを特徴とする方法。
  211. 電極は内部に２つ以上の層を含んでおり、前記層の少なくとも１層は前記他の層と機能的に相違しており、各層は活性物質粒子および導電材料粒子を備えることを特徴とする、請求項２１０に記載の方法。
  212. 電極は、電極の前記ｘ、ｙ平面内の複数のx、y領域に、空間的に分割されることを特徴とする、請求項２１０に記載の方法。
  213. 電極は内部に２つ以上の層を含んでおり、前記層の少なくとも１層は前記他の層と機能的に相違しており、各層は活性物質粒子および導電材料粒子を備えており、前記ｘ、ｙ平面内の前記ｘ、ｙ領域の各々が内部に前記２以上の層を備えていることを特徴とする、請求項２１２に記載の方法。
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