JP2013159709A - 自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及び自動車外装部材 - Google Patents

Abstract

【課題】 成形性（高流動性）、寸法安定性（低線膨張係数）、物性バランス（高剛性、高衝撃強度）に優れるとともに、良好な塗装外観品質が得られる自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及び自動車外装部材の提供。
【解決手段】 下記の成分（１）〜（３）を、成分（１）〜（３）の合計量基準で成分（１）が３５〜５０重量％、成分（２）が１５〜２５重量％、成分（３）が３５〜４０重量％の割合で含有することを特徴とする自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及びそれを用いた自動車外装部による。
成分（１） メルトフローレートが１００〜１１０ｇ／１０分かつ融解ピーク温度が１６０〜１６５℃であり、チーグラー触媒を用いて重合されたポリプロピレン系樹脂
成分（２） メルトフローレートが２〜３０ｇ／１０分であるエチレン・α−オレフィン共重合体
成分（３） アスペクト比が１５〜１７かつ平均粒径が６〜８μｍであるタルク
【選択図】 なし

Description

本発明は、自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及びそれを用いた自動車外装部材に関し、さらに詳しくは、成形性（高流動性）、寸法安定性（低線膨張係数）、物性バランス（高剛性、高衝撃強度）に優れるとともに、良好な塗装外観品質が得られる自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及び自動車外装部材に関する。

ポリプロピレン系樹脂組成物は、工業部品分野における各種成形体、例えば、ドアトリム、インストルメントパネル、バンパー、サイドモール、バックドア、フェンダー等の自動車部品、テレビ等の家電機器製品の部品等として、その優れた成形性、機械的強度、環境適応性や経済性の特徴を活かし、多く実用に供されてきている。その一方でポリプロピレンは高い結晶性を有することから、温度に対する寸法変化（線膨張係数）が大きいことが知られており、この性質によりポリプロピレン系樹脂組成物を用いた自動車部品等においては部品の合わせ目に隙間が生じたり、部品組みつけ時の建てつけ性が悪化するなど問題があった。
特に、自動車外装部材等の成形体は、大型化、デザインの複雑化が益々進みつつあり、それに伴いポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体には、高い物性バランス（高い剛性、衝撃強度）の発現に加え、高度な寸法安定性と、高度な成形性（高流動性）、製品価値を一層高める外観性向上を同時に満たすことが求められている。

ポリプロピレン系樹脂組成物の寸法安定性（低線膨張係数）と外観性の向上の両立を目的として、メタロセン触媒を用いて重合されたポリプロピレン樹脂及び炭素繊維等よりなる樹脂組成物により、低線膨張係数かつ塗装外観品質の向上を図るものが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
しかし、該樹脂組成物はフィラーとして繊維を用いているので、機械的物性又は物性バランスについては十分とはいえなかった。

また、寸法安定性（低線膨張係数）及び物性バランス（高剛性かつ高衝撃強度）の向上に加え、成形外観の向上をも目的として、フィラーとして、ウィスカー状のフィラーを用い、特定のＭＦＲ（メルトフローレート）であるプロピレン・エチレンブロック共重合体からなる樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
しかし、該樹脂組成物は、線膨張係数については十分とはいえなかった。

こうした状況の下、従来のポリプロピレン系樹脂組成物の問題点を解消し、バンパー、サイドモール、バックドア、フェンダー等の自動車外装部品を得る際に必要な性能である、高い成形性（高流動性）、寸法安定性（低い線膨張係数）と高度な物性バランス（高剛性、高衝撃強度）とともに、塗装外観品質にも優れるポリプロピレン系樹脂組成物が求められていた。

特開２００９−１４９８２３号公報 特開２０１０−０７７３９６号公報

本発明の目的は、上記従来技術の問題点に鑑み、成形性（高流動性）、寸法安定性（低線膨張係数）、物性バランス（高剛性、高衝撃強度）に優れるとともに、良好な塗装外観品質が得られる自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及び自動車外装部材を提供することにある。

本発明者らは、上記課題を解決するため、鋭意研究を重ねた結果、チーグラー触媒を用いて重合された特定のポリプロピレン系樹脂（成分（１））、特定のエチレン・α−オレフィン共重合体（成分（２））及び特定形状のタルク（成分（３））を、それぞれ特定量含有する自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物が、成形性（高流動性）、寸法安定性（低線膨張係数）、物性バランス（高剛性、高衝撃強度）に優れるとともに、良好な塗装外観品質が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明の第１の発明によれば、下記の成分（１）〜（３）を、成分（１）〜（３）の合計量基準で成分（１）が３５〜５０重量％、成分（Ｂ）が１５〜２５重量％、成分（Ｃ）が３５〜４０重量％の割合で含有することを特徴とする自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
成分（１） メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１００〜１１０ｇ／１０分かつ融解ピーク温度が１６０〜１６５℃であり、チーグラー触媒を用いて重合されたポリプロピレン系樹脂
成分（２） メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２〜３０ｇ／１０分であるエチレン・α−オレフィン共重合体
成分（３） アスペクト比が１５〜１７かつ平均粒径が６〜８μｍであるタルク

また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、成分（１）が、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１９０ｇ／１０分以上の結晶性プロピレン重合体部分と、エチレン・プロピレン共重合体部分とからなるプロピレン・エチレンブロック共重合体であることを特徴とする請求項１に記載の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。

また、本発明の第３の発明によれば、第２の発明において、エチレン・プロピレン共重合体部分の割合が、プロピレン・エチレンブロック共重合体全体に対して１０〜２０重量％であることを特徴とする自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。

また、本発明の第４の発明によれば、第１〜３のいずれかの発明において、下記の特性（１）〜（４）を満足することを特徴とする自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
特性（１） メルトフローレート（ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８準拠、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３０〜４０ｇ／１０分
特性（２） 曲げ弾性率（ＡＳＴＭ−Ｄ７９０準拠、２３℃）が２５００〜３５００ＭＰａ
特性（３） アイゾット衝撃強さ（ＡＳＴＭ−Ｄ７８５準拠、２３℃）が２００〜３５０Ｊ／ｍ
特性（４） 線膨張係数（ＪＩＳ Ｋ７１９７準拠）が４×１０^−５／℃以下

また、本発明の第５の発明によれば、第１〜４のいずれか１項の発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形して得られることを特徴とする自動車外装部材が提供される。

また、本発明の第６の発明によれば、第５の発明において、塗装表面のウェブスキャン平均値が、３０以下であることを特徴とする自動車外装部材が提供される。

本発明によれば、バンパー、サイドモール、バックドア、フェンダー等の自動車外装部品を得る際に必要な性能である、高い成形性（高流動性）、寸法安定性（低い線膨張係数）と物性バランス（高剛性、高衝撃強度）とともに、塗装外観品質にも優れるポリプロピレン系樹脂組成物を得ることができる。

図１は、本発明の成分（１）の製造装置の一例を示す模式図である。

本発明は、成分（１）：特定のポリプロピレン系樹脂、成分（２）：特定のエチレン・α−オレフィン共重合体、成分（３）：特定形状のタルクを、それぞれ特定量含有する自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物およびそれを用いてなる自動車外装部材である。
以下、ポリプロピレン系樹脂組成物の構成成分、該樹脂組成物、その製造や成形、部材等の各項目について詳細に説明する。

［Ｉ］自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物の構成成分
１．成分（１）：ポリプロピレン系樹脂
本発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物（以下、「ポリプロピレン系樹脂組成物」ともいう。）に用いられる成分（１）のポリプロピレン系樹脂は、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重、ＭＦＲともいう。）が１００〜１１０ｇ／１０分かつ融解ピーク温度が１６０〜１６５℃であり、チーグラー触媒を用いて重合されたポリプロピレン系樹脂であることが必要である。
上記ポリプロピレン系樹脂としては、プロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂、プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂が挙げられ、高度な機械物性バランスを得る為には、結晶性プロピレン重合体部分と、エチレン・プロピレン共重合体部分からなるプロピレン・エチレンブロック共重合体が好ましい。
以下、成分（１）の製造方法について、該プロピレン・エチレンブロック共重合体の製造例を挙げて説明する。

（１）製造法
（ア）固体触媒成分の調製
撹拌装置を備えた容量１０Ｌのオートクレーブを充分に窒素で置換し、精製したトルエン２Ｌを導入した。ここに、室温で、Ｍｇ（ＯＥｔ）_２を２００ｇ、ＴｉＣｌ_４を１Ｌ添加した。温度を９０℃に上げてフタル酸ジ−ｎ−ブチルを５０ｍｌ導入した。その後、温度を１１０℃に上げて３ｈｒ反応を行った。反応生成物を精製したトルエンで充分に洗浄した。次いで精製したトルエンを導入して全体の液量を２Ｌに調整した。室温でＴｉＣｌ_４を１Ｌ添加し、温度を１１０℃に上げて２ｈｒ反応を行った。反応生成物を精製したトルエンで充分に洗浄した。次いで、精製したトルエンを導入して全体の液量を２Ｌに調整した。
室温でＴｉＣｌ_４を１Ｌ添加し、温度を１１０℃に上げて２ｈｒ反応を行った。反応生成物を精製したトルエンで充分に洗浄した。更に、精製したｎ−ヘプタンを用いて、トルエンをｎ−ヘプタンで置換し、固体成分のスラリーを得た。このスラリーの一部をサンプリングして乾燥した。分析したところ、固体触媒成分のＴｉ含量は２．７重量％であった。
次に、撹拌装置を備えた容量２０Ｌのオートクレーブを充分に窒素で置換し、上記固体成分のスラリーを固体成分として１００ｇ導入した。精製したｎ−ヘプタンを導入して、固体成分の濃度が２５ｇ／Ｌとなる様に調整した。ＳｉＣｌ_４を５０ｍｌ加え、９０℃で１ｈｒ反応を行った。反応生成物を精製したｎ−ヘプタンで充分に洗浄した。
その後、精製したｎ−ヘプタンを導入して液レベルを４Ｌに調整した。ここに、ジメチルジビニルシランを３０ｍｌ、ジイソプロピルジメトキシシランを３０ｍｌ、トリエチルアルミニウムのｎ−ヘプタン希釈液をトリエチルアルミニウムとして８０ｇ添加し、４０℃で２ｈｒ反応を行った。反応生成物を精製したｎ−ヘプタンで充分に洗浄し、得られたスラリーの一部をサンプリングして乾燥した。分析したところ、固体触媒成分にはＴｉが１．２重量％、ジイソプロピルジメトシシランが８．８重量％含まれていた。

上記で得られた固体触媒成分を用いて、以下の手順により予備重合を行った。上記のスラリーに精製したｎ−ヘプタンを導入して、固体触媒成分の濃度が２０ｇ／Ｌとなる様に調整した。
スラリーを１０℃に冷却した後、トリエチルアルミニウムのｎ−ヘプタン希釈液をトリエチルアルミニウムとして１０ｇ添加し、２８０ｇのプロピレンを４ｈｒかけて供給した。
プロピレンの供給が終わった後、更に３０ｍｉｎ反応を継続した。次いで、気相部を窒素で充分に置換し、反応生成物を精製したｎ−ヘプタンで充分に洗浄した。得られたスラリーをオートクレーブから抜き出し、真空乾燥を行って固体触媒成分を得た。この固体触媒成分は、固体触媒成分１ｇあたり２．５ｇのポリプロピレンを含んでいた。分析したところ、この固体触媒成分のポリプロピレンを除いた部分には、Ｔｉが１．０重量％、Ｍｇが１７．５重量％、ジイソプロピルジメトシシランが８．２重量％含まれていた。

（イ）重合
図１に示したフローシートによって重合方法を説明する。撹拌羽根を有する第１重合工程の横形重合器（Ｌ／Ｄ＝３．７、内容積１００リットル）１０に上記予備重合処理した固体触媒成分を０．３１ｇ／ｈｒ、有機アルミ化合物としてトリエチルアルミニウムを固体触媒成分中のＭｇに対してＡｌ／Ｍｇモル比が５となるよう連続的に供給した。反応温度７０℃、反応圧力２．２ＭＰａ、撹拌速度３５ｒｐｍの条件を維持しながら、重合器１０内の気相中の水素濃度を水素／プロピレンモル比０．１０に維持するように、水素ガスを循環配管４より連続的に供給して、第１段重合体のＭＦＲを調節した。
反応熱は配管１７から供給する原料液化プロピレンの気化熱により除去した。重合器１０から排出される未反応ガスは配管１３を通して反応器系外で冷却、凝縮させて配管１７にて重合器１０に還流した。
生成した第１段重合の重合体は、重合体の保有レベルが反応容積の５０容量％となる様に配管３２を通して重合器１０から連続的に抜き出し、第２重合工程の重合器２０に供給した。この時、配管３２から重合体の一部を間欠的に採取して、ＭＦＲ及び触媒単位重量当たりの重合体収量を測定する試料とした。触媒単位重量当たりの重合体収量は、誘導結合プラズマ発光分光分析（ＩＣＰ法）により測定した重合体中のＭｇ含有量から算出した（第１重合工程）。

撹拌羽根を有する横形重合器２０（Ｌ／Ｄ＝３．７、内容積１００リットル）に第１段重合槽からのプロピレン重合体、及び配管６よりエチレン−プロピレン混合ガスを連続的に供給し、エチレンとプロピレンの共重合を行った。反応条件は撹拌速度２５ｒｐｍ、温度６０℃、圧力２．０ＭＰａであり、エチレン／プロピレン共重合体中のエチレン含量を調整及びエチレン／プロピレン共重合体の分子量を調整するために、気相部のガス組成をエチレン／プロピレンモル比で０．３５、及び水素／エチレンモル比で０．１２に調整した。プロピレン−エチレン共重合体の重合量を調節するための重合活性抑制剤として酸素を配管７より供給した。
反応熱は配管２７から供給される原料液化プロピレンの気化熱で除去した。重合器２０から排出される未反応ガスは配管２３を通して反応器系外で冷却、凝縮させて重合器２０に還流させた。該重合工程で生成したプロピレン・エチレンブロック共重合体は、重合体の保有レベルが反応容積の５０容量％となる様に配管３９を通して重合器２０から連続的に抜き出した。プロピレン・エチレンブロック共重合体の生産速度は１１．２／ｈｒであった（第２重合工程）。

（２）物性
成分（１）全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、１００〜１１０ｇ／１０分であることが必要である。該ＭＦＲが１００ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の寸法安定性（線膨張係数）、成形性（高流動性）及び（塗装外観品質）が悪化するおそれがある。一方、該ＭＦＲが１１０ｇ／１０分より大きいと、機械物性が悪化するおそれがある。
また、本明細書において、ＭＦＲは、ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠して、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定した値である。

成分（１）全体の融解ピーク温度は、１６０〜１６５℃であることが必要である。該融解ピーク温度が１６０℃未満であると、機械物性バランスが悪化するおそれがある。一方、該融解ピーク温度が１６５℃以上であると、機械物性バランスが悪化するおそれがある。
また、本明細書において、融解ピーク温度は、ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度（Ｔｍ）であり、例えば、示差走査熱量計（セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ６２００）を使用し、シート状にしたサンプル片を５ｍｇアルミパンに詰め、５０℃から一旦２００℃まで昇温速度１００℃／分で昇温し、５分間保持した後に、１０℃／分で４０℃まで降温して結晶化させ１分間保持した後、１０℃／分で２００℃まで昇温させた時の融解最大ピーク温度として測定した値である。

成分（１）がプロピレン・エチレンブロック共重合体である場合、該共重合体の結晶性プロピレン重合体部分のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、１９０ｇ／１０分以上であることが好ましい。また、上限値は特に制限されないが、好ましくは２２０ｇ／１０分であり、特に１９５〜２１０ｇ／１０分とするのが好ましい。ＭＦＲが１９０ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）、さらには塗装外観品質がそれぞれ悪化するおそれがある。一方、ＭＦＲが２２０ｇ／１０分以上であると、機械物性バランスが悪化するおそれがある。

また、成分（１）がプロピレン・エチレンブロック共重合体である場合、該共重合体のエチレン・プロピレン共重合体部分のエチレン含量は、好ましくは４０〜５０重量％である。エチレン含量が４０重量％未満、及び５０重量％を超えると、機械物性バランスが低下する傾向がある。

なお、エチレン・プロピレン共重合体部分量（比率）、エチレン・プロピレン共重合体部分のエチレン含量は、以下のような方法によって定量することができる。
（ａ）使用する分析装置
（ａ−１）クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製ＣＦＣ Ｔ−１００（ＣＦＣと略す）
（ａ−２）フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析
ＦＴ−ＩＲ、パーキンエルマー社製 １７６０Ｘ
ＣＦＣの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して代わりにＦＴ−ＩＲを接続し、このＦＴ−ＩＲを検出器として使用する。ＣＦＣから溶出した溶液の出口からＦＴ−ＩＲまでの間のトランスファーラインは１ｍの長さとし、測定の間を通じて１４０℃に温度保持する。ＦＴ−ＩＲに取り付けたフローセルは光路長１ｍｍ、光路幅５ｍｍφのものを用い、測定の間を通じて１４０℃に温度保持する。
（ａ−３）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）
ＣＦＣ後段部分のＧＰＣカラムは、昭和電工社製ＡＤ８０６ＭＳを３本直列に接続して使用する。

（ｂ）ＣＦＣの測定条件
（ｂ−１）溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）
（ｂ−２）サンプル濃度：４ｍｇ／ｍｌ
（ｂ−３）注入量：０．４ｍｌ
（ｂ−４）結晶化：１４０℃から４０℃まで約４０分かけて降温する。
（ｂ−５）分別方法：
昇温溶出分別時の分別温度は４０、１００、１４０℃とし、全部で３つのフラクションに分別する。なお、４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）、４０〜１００℃で溶出する成分（フラクション２）、１００〜１４０℃で溶出する成分（フラクション３）の溶出割合（単位：重量％）を各々Ｗ_４０、Ｗ_１００、Ｗ_１４０と定義する。Ｗ_４０＋Ｗ_１００＋Ｗ_１４０＝１００である。また、分別した各フラクションは、そのままＦＴ−ＩＲ分析装置へ自動輸送される。
（ｂ−６）溶出時溶媒流速：１ｍｌ／分

（ｃ）ＦＴ−ＩＲの測定条件
ＣＦＣ後段のＧＰＣから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でＦＴ−ＩＲ測定を行い、上述した各フラクション１〜３について、ＧＰＣ−ＩＲデータを採取する。
（ｃ−１）検出器：ＭＣＴ
（ｃ−２）分解能：８ｃｍ^−１
（ｃ−３）測定間隔：０．２分（１２秒）
（ｃ−４）一測定当たりの積算回数：１５回

（ｄ）測定結果の後処理と解析
各温度で溶出した成分の溶出量と分子量分布は、ＦＴ−ＩＲによって得られる２９４５ｃｍ^−１の吸光度をクロマトグラムとして使用して求める。溶出量は各溶出成分の溶出量の合計が１００％となるように規格化する。保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。
使用する標準ポリスチレンは何れも東ソー（株）製の以下の銘柄である。Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。各々が０．５ｍｇ／ｍｌとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍｌのＢＨＴを含む）に溶解した溶液を０．４ｍｌ注入して較正曲線を作成する。較正曲線は最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。分子量への換算は森定雄著「サイズ排除クロマトグラフィー」（共立出版）を参考に汎用較正曲線を用いる。その際使用する粘度式（［η］＝Ｋ×Ｍ^α）には以下の数値を用いる。
（ｄ−１）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
Ｋ＝０．０００１３８、α＝０．７０
（ｄ−２）成分（Ａ）プロピレン・エチレンブロック共重合体のサンプル測定時
Ｋ＝０．０００１０３、α＝０．７８
各溶出成分のエチレン含有量分布（分子量軸に沿ったエチレン含有量の分布）は、ＦＴ−ＩＲによって得られる２９５６ｃｍ^−１の吸光度と２９２７ｃｍ^−１の吸光度との比を用い、ポリエチレンやポリプロピレンや^１３Ｃ−ＮＭＲ測定等によりエチレン含有量が既知となっているエチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ）及びそれらの混合物を使用して予め作成しておいた検量線により、エチレン含有量（重量％）に換算して求める。

（ｅ）エチレン・プロピレン共重合体部分の比率（Ｗｃ）
本発明における成分（Ａ）プロピレン・エチレンブロック共重合体中のエチレン・プロピレン共重合体部分の比率（Ｗｃ）は、下記式（Ｉ）で理論上は定義され、以下のような手順で求められる。
Ｗｃ（重量％）＝Ｗ_４０×Ａ_４０／Ｂ_４０＋Ｗ_１００×Ａ_１００／Ｂ_１００…（Ｉ）
式（Ｉ）中、Ｗ_４０、Ｗ_１００は、上述した各フラクションでの溶出割合（単位：重量％）であり、Ａ_４０、Ａ_１００は、Ｗ_４０、Ｗ_１００に対応する各フラククションにおける実測定の平均エチレン含有量（単位：重量％）であり、Ｂ_４０、Ｂ_１００は、各フラクションに含まれるエチレン・プロピレン共重合体部分のエチレン含有量（単位：重量％）である。
Ａ_４０、Ａ_１００、Ｂ_４０、Ｂ_１００の求め方は後述する。

（Ｉ）式の意味は以下の通りである。すなわち、（Ｉ）式右辺の第一項はフラクション１（４０℃に可溶な部分）に含まれるエチレン・プロピレン共重合体部分の量を算出する項である。フラクション１がエチレン・プロピレン共重合体部分のみを含み、プロピレン重合体を含まない場合には、Ｗ_４０がそのまま全体の中に占めるフラクション１由来のエチレン・プロピレン共重合体部分含有量に寄与するが、フラクション１にはエチレン・プロピレン共重合体由来の成分のほかに少量のプロピレン重合体由来の成分（極端に分子量の低い成分及びアタクチックポリプロピレン）も含まれるため、その部分を補正する必要がある。そこでＷ_４０にＡ_４０／Ｂ_４０を乗ずることにより、フラクション１のうち、エチレ・プロピレン共重合体由来の量を算出する。例えば、フラクション１の平均エチレン含有量（Ａ_４０）が３０重量％であり、フラクション１に含まれるエチレン・プロピレン共重合体のエチレン含有量（Ｂ_４０）が４０重量％である場合、フラクション１の３０／４０＝３／４（即ち７５重量％）はエチレン・プロピレン共重合体由来、１／４はプロピレン重合体由来ということになる。このように右辺第一項でＡ_４０／Ｂ_４０を乗ずる操作は、フラクション１の重量％（Ｗ_４０）からエチレン・プロピレン共重合体の寄与を算出することを意味する。右辺第二項も同様であり、各々のフラクションについて、エチレン・プロピレン共重合体の寄与を算出して加え合わせたものがエチレン・プロピレン共重合体部分含有量となる。

（ｅ−１）上述したように、ＣＦＣ測定により得られるフラクション１〜２に対応する平均エチレン含有量をそれぞれＡ_４０、Ａ_１００とする（単位はいずれも重量％である）。平均エチレン含有量の求め方は後述する。

（ｅ−２）フラクション１の微分分子量分布曲線におけるピーク位置に相当するエチレン含有量をＢ_４０とする（単位は重量％である）。フラクション２については、ゴム部分が４０℃ですべて溶出してしまうと考えられ、同様の定義で規定することができないので、本発明では実質的にＢ_１００＝１００と定義する。Ｂ_４０、Ｂ_１００は各フラクションに含まれるエチレン・プロピレン共重合体部分のエチレン含有量であるが、この値を分析的に求めることは実質的には不可能である。その理由はフラクションに混在するプロピレン重合体とエチレン・プロピレン共重合体を完全に分離・分取する手段がないからである。
種々のモデル試料を使用して検討を行った結果、Ｂ_４０はフラクション１の微分分子量分布曲線のピーク位置に相当するエチレン含有量を使用すると、材料物性の改良効果をうまく説明することができることがわかった。また、Ｂ_１００はエチレン連鎖由来の結晶性を持つこと、および、これらのフラクションに含まれるエチレン・プロピレン共重合体の量がフラクション１に含まれるエチレン・プロピレン共重合体の量に比べて相対的に少ないことの２点の理由により、１００と近似する方が、実態にも近く、計算上も殆ど誤差を生じない。そこでＢ_１００＝１００として解析を行うこととしている。

（ｅ−３）上記の理由からエチレン・プロピレン共重合体部分の比率（Ｗｃ）を以下の式に従い、求める。
Ｗｃ（重量％）＝Ｗ_４０×Ａ_４０／Ｂ_４０＋Ｗ_１００×Ａ_１００／１００…（ＩＩ）
つまり、（ＩＩ）式右辺の第一項であるＷ_４０×Ａ_４０／Ｂ_４０は結晶性を持たないエチレン・プロピレン共重合体含有量（重量％）を示し、第二項であるＷ_１００×Ａ_１００／１００は結晶性を持つエチレン・プロピレン共重合体部分含有量（重量％）を示す。
ここで、Ｂ_４０およびＣＦＣ測定により得られる各フラクション１および２の平均エチレン含有量Ａ_４０、Ａ_１００は、次のようにして求める。
微分分子量分布曲線のピーク位置に対応するエチレン含有量がＢ_４０となる。また、測定時にデータポイントとして取り込まれる、各データポイント毎の重量割合と各データポイント毎のエチレン含有量の積の総和がフラクション１の平均エチレン含有量Ａ_４０となる。フラクション２の平均エチレン含有量Ａ_１００も同様に求める。

なお、上記３種類の分別温度を設定した意義は次の通りである。本発明のＣＦＣ分析においては、４０℃とは結晶性を持たないポリマー（例えば、エチレン・プロピレン共重合体の大部分、もしくはプロピレン重合体部分の中でも極端に分子量の低い成分およびアタクチックな成分）のみを分別するのに必要十分な温度条件である意義を有する。１００℃とは、４０℃では不溶であるが１００℃では可溶となる成分（例えばエチレン・プロピレン共重合体中、エチレン及び／またはプロピレンの連鎖に起因して結晶性を有する成分、および結晶性の低いプロピレン重合体）のみを溶出させるのに必要十分な温度である。１４０℃とは、１００℃では不溶であるが１４０℃では可溶となる成分（例えば、プロピレン重合体中特に結晶性の高い成分、およびエチレン・プロピレン共重合体中の極端に分子量が高くかつ極めて高いエチレン結晶性を有する成分）のみを溶出させ、かつ分析に使用するプロピレン・エチレンブロック共重合体の全量を回収するのに必要十分な温度である。なお、Ｗ_１４０にはエチレン・プロピレン共重合体成分は全く含まれないか、存在しても極めて少量であり実質的には無視できることからエチレン・プロピレン共重合体の比率やエチレン・プロピレン共重合体のエチレン含有量の計算からは排除する。

（ｆ）エチレン・プロピレン共重合体部分のエチレン含有量
本発明における成分（Ａ）プロピレン・エチレンブロック共重合体のエチレン・プロピレン共重合体部分のエチレン含有量は、上述で説明した値を用い、次式から求められる。
エチレン・プロピレン共重合体部分のエチレン含有量（重量％）＝（Ｗ_４０×Ａ_４０＋Ｗ_１００×Ａ_１００）／Ｗｃ
但し、Ｗｃは先に求めたエチレン・プロピレン共重合体部分の比率（重量％）である。

成分（１）のエチレン・プロピレン共重合体部分の固有粘度［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}は、好ましくは７．０〜１２．０ｄｌ／ｇ、より好ましくは７．０〜１１．０ｄｌ／ｇ、とりわけ好ましくは７．１〜１０．０ｄｌ／ｇである。固有粘度［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}が７．０ｄｌ／ｇ未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の寸法安定性、（塗装外観品質）が低下し易くなり、具体的には、線膨張係数が高くなり易く、（塗装外観品質）が低下しやすくなり、１２．０ｄｌ／ｇを超えると、衝撃強度が低下する傾向がある。

なお、本発明における成分（Ａ）プロピレン・エチレンブロック共重合体におけるエチレン・プロピレン共重合体部分の固有粘度［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}は、次のように求められる。
まず、結晶性プロピレン重合体部分の重合終了後、一部を重合槽よりサンプリングし、該部分の固有粘度［η］_ｈｏｍｏを測定する。次に、結晶性プロピレン重合体部分を重合した後、エチレン・プロピレン共重合体部分を重合して得られた最終重合物（Ｆ）の固有粘度［η］_Ｆを測定する。この測定は、ウベローデ型粘度計を用いてデカリンを溶媒として温度１３５℃で行う。［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}は、以下の関係から求める。
［η］_Ｆ＝（１００−Ｗｃ）／１００×［η］_ｈｏｍｏ＋Ｗｃ／１００×［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}

成分（１）のエチレン・プロピレン共重合体部分のブロック共重合体全体に対する割合は、好ましくは１０〜２０重量％である。割合が１０重量％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の線膨張係数が高くなり易く、２０重量％を超えると、ゲルが発生し易くなってさら塗装外観品質が低下し易くなり、加えて機械物性バランスも低下する傾向がある。

（３）配合量比
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物における成分（１）の配合割合は、ポリプロピレン系樹脂組成物全体を基準として、３５〜５０重量％、好ましくは４０〜４５重量％である。成分（１）の配合割合が、３５重量％未満、及び５０重量％を超えると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）や塗装外観品質が悪化するおそれがあり、また、機械物性バランス及び線膨張係数も悪化する。
なお、成分（１）は、前述の特性の範囲内であれば、二種以上併用してもよい。

２．成分（２）：エチレン・α−オレフィン共重合体
本発明に用いられる成分（２）のエチレン・α−オレフィン共重合体は、エチレンとα−オレフィンとのランダム共重合体であり、ゴム的な性質を有する重合体（エラストマー）であるが、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２〜３０ｇ／１０分であることが必要である。該ＭＦＲが２ｇ／１０分未満であると、塗装外観品質及び線膨張係数が悪化するおそれがある。一方、該ＭＦＲが３０ｇ／１０分より大きいと、機械物性バランスが悪化するおそれがある。
本発明においては、成分（２）は、エチレン・α−オレフィン共重合体であり、これは他の成分（３）との相乗効果により、高い寸法安定性（低い線膨張係数）と高度な物性バランス（高剛性、高衝撃強度）とともに、塗装外観品質にも優れるポリプロピレン系樹脂組成物となるものと考えられる。

（１）製造法
本発明に用いられる成分（２）の製造法は、特に限定されず、メタロセン系触媒、バナジウム系触媒やチーグラー系触媒などを用いて、重合することができる。共重合されるα−オレフィンとして、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテンなどが挙げられ、なかでも、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましい。これらは二種以上共重合されていてもよい。

重合法としては、触媒成分と各モノマーが効率よく接触するならば、あらゆる様式の方法を採用することができる。具体的には、これらの触媒の存在下でのスラリー法、気相流動床法や溶液法、あるいは圧力が２００ｋｇ／ｃｍ^２以上、重合温度が１００℃以上での高圧バルク重合法等の製造プロセスを適用して重合することができる。好ましい製造法としては高圧バルク重合法や溶液法が挙げられる。

成分（２）の具体例としては、例えば、エチレン・プロピレン共重合体（ＥＰＲ）、エチレン・ブテン共重合体（ＥＢＲ）、エチレン・ヘキセン共重合体（ＥＨＲ）、エチレン・オクテン共重合体（ＥＯＲ）等が挙げられ、エチレン系ゴム、エラストマー、プラストマーなどと称されることもある。形状としては、ペレット状、クラム状、顆粒状等が挙げられるが、特に限定されず、用いることができる。
本発明において、成分（２）は、１種類に限定されるものではなく、密度、ＭＦＲなどの異なる２種類以上の混合物の使用であってもよい。市販品を例示すれば、ジェイエスアール社製ＥＰシリーズ、三井化学社製タフマーＰシリーズ及びタフマーＡシリーズ、ダウケミカル日本社製エンゲージＥＧシリーズおよびアフィニティーなどを挙げることができる。特に好ましくはダウケミカル日本社製エンゲージＥＧ８８４２、ＥＧ８４０７、ＥＧ８１８０、三井化学社製タフマーＡ４０５０Ｓが挙げられる。

（２）物性
成分（２）のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２〜３０ｇ／１０分であることが必要である。該ＭＦＲが２ｇ／１０分未満であると、塗装外観品質及び線膨張係数が悪化するおそれがある。一方、該ＭＦＲが３０ｇ／１０分より大きいと、機械物性バランスが悪化する。ここで、該ＭＦＲ値は、１種類の成分（２）の値であっても、２種類以上の成分（２）の混合物の値でもあってもよい。

（３）配合量比
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物における成分（２）の配合割合は、ポリプロピレン系樹脂組成物全体を基準として、１５〜２５重量％、好ましくは２０〜２５重量％である。成分（２）の配合割合が、１５重量％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の線膨張係数が高くなり、また、衝撃強度が低下するおそれがあり、２５重量％を超えると、剛性が低下するおそれがある。
なお、成分（２）は、前述の特性の範囲内であれば、二種以上併用してもよい。

３．成分（３）：タルク
本発明に用いられる成分（３）のタルクは、アスペクト比が１５〜１７かつ平均粒径が６〜８μｍであることが必要である。成分（３）は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の寸法安定性の向上（線膨張係数の低減）、剛性を中心とした物性バランスの向上および環境適応性の向上などの目的で用いられるが、本発明においては、タルクが上記特性を満足するものであり、これは他の成分（２）との相乗効果により、高い寸法安定性（低い線膨張係数）と高度な物性バランス（高剛性、高衝撃強度）とともに、塗装外観品質にも優れるポリプロピレン系樹脂組成物となるものと考えられる。

（１）形状等
成分（３）のタルク形状については、アスペクト比が１５〜１７かつ平均粒径が６〜８μｍであれば、他に特に制限はなく、粒状、板状、棒状、繊維状、ウィスカー状など、いずれの形状のものも使用することができる。また、ポリマー用フィラーとして市販されているものも使用できる。
成分（３）のタルクは、アスペクト比が１５〜１７であることが必要である。アスペクト比が１５より小さいと、線膨張係数が高くなるおそれがあり、１７より大きいと、寸法安定性、機械物性バランス（特に衝撃強度）が悪化するおそれがある。
また、成分（３）のタルクは、平均粒径が６〜８μｍであることが必要である。平均粒径が６μｍより小さい、及び、８μｍより大きいと、機械物性バランス（特に衝撃強度）が悪化するおそれがある。
なお、本明細書において、タルクのアスペクト比は、タルクの長辺と短辺の比率を表した値であって、顕微鏡等によりアスペクト比の大きいタルクを１０個選択し、測定された値より求められるものである。
また、本明細書において、タルクの平均粒径は、レーザー回折散乱方式粒度分布計等によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径を意味し、測定装置としては、例えば、堀場製作所ＬＡ−９２０型が挙げられる。
成分（３）のタルクは、上記特性を満たすものであれば、二種以上のタルクの混合物であってもよい。

成分（３）の製造方法は、特に限定されたものではなく、公知の各種製造方法等にて製造される。タルクの場合、その原石を衝撃式粉砕機やミクロンミル型粉砕機で粉砕して製造したり、更にジェットミルなどで粉砕した後、サイクロンやミクロンセパレータ等で分級調整する等の方法で製造する。具体的には、成分（３）のタルクのアスペクト比、及び平均粒径は、粉砕時間により調整することができる。
これらは、一般的な粉末状やロービング状の他に、取り扱いの利便性等を高めた、チョップドストランド状、圧縮魂状、ペレット（造粒）状、顆粒状等の形態で製造されることが多いが、何れも使用することができる。なかでも粉末状、圧縮魂状、顆粒状が好ましい。

成分（３）は、有機チタネート系カップリング剤、有機シランカップリング剤、不飽和カルボン酸、又はその無水物をグラフトした変性ポリオレフィン、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステル等によって表面処理したものを用いてもよく、また、二種以上併用して表面処理してもよい。

（２）配合量比
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物における成分（３）の配合割合は、ポリプロピレン系樹脂組成物全体を基準として、３５〜４０重量％である。成分（３）の配合割合が、３５重量％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の寸法安定性が低下し（線膨張係数が高くなり）、また、剛性が低下し、４０重量％を超えると、塗装外観品質が悪化するおそれがある。なお、成分（３）は、二種以上のタルクを併用してもよい。

４．成分（４）：任意添加成分
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物においては、上記成分（１）、成分（２）、成分（３）以外に、さらに必要に応じ、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、たとえば所期の効果をさらに向上させたり、他の効果を付与するなどのため、成分（４）の任意添加成分を配合することができる。添加量としては、ポリプロピレン系樹脂組成物全体を基準として、０．２〜２．０重量％である。
任意添加成分として具体的には、非イオン系などの帯電防止剤、ヒンダードアミン系などの光安定剤、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、物理発泡剤などの発泡剤、有機金属塩系などの分散剤、顔料などの着色剤、フェノール系などの酸化防止剤、無機化合物などの中和剤、脂肪酸アミド系などの滑剤、窒素化合物などの金属不活性剤、非イオン系などの界面活性剤、チアゾール系などの抗菌・防黴剤、ハロゲン化合物などの難燃剤、蛍光増白剤、気泡防止（消泡）剤、架橋剤、過酸化物、プロセスオイル（配合油）、ブロッキング防止剤、可塑剤、上記成分（１）、（２）以外のポリプロピレンなどのポリオレフィン、ポリアミドやポリエステルなどの熱可塑性樹脂、フィラー、エラストマー（ゴム様重合体）、その他添加剤などを挙げることができる。これらの成分は、二種以上併用してもよく、組成物に添加してもよいし、各成分に添加されていてもよく、それぞれの成分においても二種以上併用してもよい。

帯電防止剤、中でも非イオン系やカチオン系などの帯電防止剤は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の帯電防止性の付与、向上に有効であり、その具体例としては、ポリオキシエチレンアルキルアミン；ポリオキシエチレンアルキルアミド；ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル；ステアリン酸モノグリセリド；アルキルジエタノールアミン；アルキルジエタノールアミド；アルキルジエタノールアミン脂肪酸モノエステル；テトラアルキルアンモニウム塩などが挙げられる。

光安定剤や紫外線吸収剤としては、例えばヒンダードアミン系、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系、サリシレート系の化合物などが挙げられ、これらはポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の耐候性や耐久性などの付与、向上に有効である。これらの具体例として、ヒンダードアミン系には、コハク酸ジメチルと１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジンとの縮合物；ポリ〔〔６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル〕〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕〕；テトラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート；テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート；ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート；ビス−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルセバケートなどが、ベンゾトリアゾール系には、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール；２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾールなどが、ベンゾフェノン系には、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン；２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノンなどが、サリシレート系には、４−ｔ−ブチルフェニルサリシレート；２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンゾエートなどがそれぞれ挙げられる。

発泡剤としては、例えば物理発泡剤や化学発泡剤などが挙げられ、これらは、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の軽量化、剛性や寸法特性などの付与、向上などに有効である。これらの具体例としては、物理発泡剤には、炭酸ガス；窒素ガス；空気；プロパン；ブタン；ジクロロジフルオロメタンなどが、化学発泡剤には、クエン酸；重曹；アゾジカルボンアミド；ベンゼンスルホニルヒドラジド；トルエンスルホニルヒドラジド；Ｎ，Ｎ’−ジメチル−Ｎ，Ｎ’−ジニトロソテレフタルアミド；Ｐ−トルエンスルホニルセミカルバジドなどがそれぞれ挙げられる。

分散剤としては、例えば有機金属塩などが挙げられ、無機フィラーや着色顔料などの分散性を高め、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の剛性、耐熱性、ウェルド外観、フローマーク外観、風合いなどの付与、向上などに有効である。その具体例としては、ステアリン酸カルシウム；ステアリン酸マグネシウム；ベヘン酸カルシウム；ベヘン酸マグネシウム；ベヘン酸亜鉛；モンタン酸亜鉛；モンタン酸カルシウム；モンタン酸マグネシウムなどが挙げられる。

着色剤としては、例えば無機系や有機系の顔料などが挙げられ、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の、着色外観、見映え、風合い、商品価値、耐候性や耐久性などの付与、向上などに有効である。
その具体例としては、無機系顔料には、酸化チタン；酸化鉄（ベンガラ等）；クロム酸（黄鉛など）；モリブデン酸；硫化セレン化物；フェロシアン化物およびカーボンブラックなどが、有機系顔料には、難溶性アゾレーキ；可溶性アゾレーキ；不溶性アゾキレート；縮合性アゾキレート；その他のアゾキレートなどのアゾ系顔料；フタロシアニンブルー；フタロシアニングリーンなどのフタロシアニン系顔料；アントラキノン；ペリノン；ペリレン；チオインジゴなどのスレン系顔料；染料レーキ；キナクリドン系；ジオキサジン系；イソインドリノン系などがそれぞれ挙げられる。また、メタリック調やパール調にするには、アルミフレーク；パール顔料を含有させることができる。また、染料を含有させることもできる。

［ＩＩ］自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物の特性、製造
１．特性
本発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物は、上記成分（１）、成分（２）、成分（３）、さらに必要に応じ、成分（４）を上記配合割合で配合したものであって、下記の特性（１）〜（４）をすべて同時に満足することが好ましい。
特性（１） メルトフローレート（ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８準拠、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３０〜４０ｇ／１０分
特性（２） 曲げ弾性率（ＡＳＴＭ−Ｄ７９０準拠、２３℃）が２５００〜３５００ＭＰａ
特性（３） アイゾット衝撃強さ（ＡＳＴＭ−Ｄ７８５準拠、２３℃）が２００〜３５０Ｊ／ｍ
特性（４） 線膨張係数（ＪＩＳ Ｋ７１９７準拠）が４×１０^−５／℃以下

（１）特性（１）：ＭＦＲ
本発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物は、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３０〜４０ｇ／１０分であることが好ましい。該ＭＦＲが３０ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性（高流動性）が悪化するおそれがある。一方、該ＭＦＲが４０ｇ／１０分より大きいと、機械物性バランスが悪化するおそれがある。
また、本明細書において、ＭＦＲは、上記したとおり、ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠して、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定した値である。

（２）特性（２）：曲げ弾性率
本発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物は、曲げ弾性率（２３℃）が２５００〜３５００ＭＰａであることが好ましい。該曲げ弾性率が２５００ＭＰａ未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の剛性が十分であるとは言えない。一方、該曲げ弾性率３５００ＭＰａより大きいと、衝撃値が低下するおそれがある。
また、本明細書において、曲げ弾性率は、ＡＳＴＭ−Ｄ７９０に準拠して、２３℃にて測定した値である。

（３）特性（３）：アイゾット衝撃強さ
本発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物は、アイゾット衝撃強さ（２３℃）が２００〜３５０Ｊ／ｍであることが好ましい。該アイゾット衝撃強さが２００ＭＰａ未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の機械的物性が十分であるとは言えない。一方、該アイゾット衝撃強さが３５０Ｊ／ｍより大きいと、剛性が悪化するおそれがある。
また、本明細書において、アイゾット衝撃強さは、ＪＩＳ Ｋ７１１０に準拠して、２３℃にて測定した値である。

（４）特性（４）：線膨張係数
本発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物は、線膨張係数が４×１０^−５／℃以下であることが好ましい。該線膨張係数が４×１０^−５／℃より大きいと、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の寸法安定性が十分であるとは言えない。
また、本明細書において、線膨張係数は、ＪＩＳ Ｋ７１９７に準拠して、−３０〜８０℃の温度範囲にて測定した値である。

２．製造、成形
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上記成分（１）、成分（２）、成分（３）、さらに必要に応じ、成分（４）を上記配合割合で配合して単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダ−プラストグラフ、ニーダー等通常の混練機を用いて混練・造粒することによって製造される。

この場合、各成分の分散を良好にすることができる混練・造粒方法を選択することが望ましく、通常は二軸押出機が用いられる。この混練・造粒の際には、上記各成分の配合物を同時に混練してもよいし、また性能向上を図るべく各成分を分割、例えば先ず成分（１）と成分（３）の一部または全部を混練し、その後に残りの成分を混練・造粒することもできる。また、成分（３）の折損等を避ける等のため、押出機シリンダーの中間部等に設けたフィード口（サイドフィード口）等から、それを溶融樹脂部分にフィードして、混練・造粒することもできる。

ポリプロピレン系樹脂組成物の成形は、射出成形（ガス射出成形も含む）または射出圧縮成形（プレスインジェクション、ホットフロースタンピング成形、ガス射出圧縮成形も含む）により行われるのが好ましく、その場合、射出成形や射出圧縮成形の技術と、いわゆる発泡成形技術や膨張成形技術とを組み合わせて所望の成形体を得ることもできる。
ポリプロピレン系樹脂組成物の成形には、また、必要に応じて、中空成形、押出成形、圧縮（プレス）成形、発泡（膨張）成形、シート成形、熱成形、スタンピング成形、粉末成形などの種々の成形法を適用することもでき、それにより所望の成形体を得ることもできる。

［ＩＩＩ］自動車外装部材
本発明の自動車外装部材は、上記した本発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形して得られる自動車外装部材である。
また、本発明の自動車外装部材は、塗装表面のウェブスキャン平均値が、３０以下であることが好ましい。
なお、本明細書において、ウェブスキャン平均値とは、自動車外装部材に塗装を施し、その表面をＢＹＫ−Ｇａｒｄｎｅｒ社製、マイクロ−ウェーブ−スキャンを用いて測定した測定値のうち、Ｗｕ、Ｗａ、Ｗｂ、Ｗｃ、Ｗｄの各値の平均値のことである。

ここで、ウェブスキャンとは、自動車等の塗装表面にある約０．１〜３０ｍｍの波長範囲のうねりを測定する方法である。この測定により、塗装表面が高光沢でスムーズであるという外観品位、例えば、オレンジピール（Ｏｒｅｎｇｅ Ｐｅｅｌ）等を数値化することができる。この外観品質は、塗装表面の凹凸パターンにより光の反射が異なることによって決定され、人間が目視評価できるため、塗装表面を人間の目のように光学的に波長の明／暗パターンを測定して視覚認識をシミュレーションする方法が、ウェブスキャンである。測定装置としては、マイクロ−ウェーブ−スキャン（ＢＹＧ−Ｇａｒｄｎｅｒ社製）等が知られている。
このマイクロ−ウェーブ−スキャンは、レーザーの点光源が塗装表面に対する垂線から特定の傾いた角度でレーザー光を照射し、検出器が前記垂線に対して反対の同角度の反射光を測定する。この装置は、レーザーの点光源を塗装表面の上を移動させてスキャンすることで、反射光の明／暗を決められた間隔で一つずつ測定し、塗装表面の光学的プロファイルを検出できる。検出された光学的プロファイルにより、周波数フィルターを通してスペクトル解析して、塗装の下地、内部、表面のストラクチャーを解析することができる。 例えば、この測定装置の特性スペクトルは次のような複数の領域に分割される。
Ｗｕ：波長 ０．１ｍｍ以下
Ｗａ：波長 ０．１〜０．３ｍｍ
Ｗｂ：波長 ０．３〜１ｍｍ
Ｗｃ：波長 １〜３ｍｍ
Ｗｄ：波長 ３〜１０ｍｍ
Ｗｅ：波長 １０〜３０ｍｍ
Ｓｗ：波長 ０．３〜１．２ｍｍ
Ｌｗ：波長 １．２〜１２ｍｍ
ＤＯＩ：波長 ０．３ｍｍ以下

本発明の自動車外装部材における塗装については、特に限定されず、通常の自動車外装部材に用いられる塗装を採用することができるが、本発明の自動車外装部材は、塗装表面をマイクロ−ウェーブ−スキャンを用いて測定した測定値のうち、以下の波長（１）〜（５）のＷｕ、Ｗａ、Ｗｂ、Ｗｃ、Ｗｄの各値の平均値が、３０以下であることが可能であり、好ましい。
波長（１） Ｗｕ ＜０．１ｍｍ
波長（２） Ｗａ ０．１〜０．３ｍｍ
波長（３） Ｗｂ ０．３〜１ｍｍ
波長（４） Ｗｃ １〜３ｍｍ
波長（５） Ｗｄ ３〜１０ｍｍ
該平均値が３０以下であると、塗装表面が鮮鋭であり、塗装外観品質が良好であると言える。一方、該平均値が３０より大きいと、塗装表面が鮮鋭とはいえずオレンジピールのように目視され、塗装外観品質が良好とならないおそれがある。

本発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物を用いた成形体又は部品は、成形性（高流動性）、寸法安定性（低線膨張係数）、物性バランス（高剛性、高衝撃強度）に優れるとともに、良好な塗装外観品質が得られることから、その用途としては、自動車外装部品が最も好ましい。例えば、本発明の自動車外装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物を用いて、バンパー、サイドモール、バックドア、フェンダー等の自動車外装部品とすることにより、高い寸法安定性（低い線膨張係数）と高度な物性バランス（高剛性、高衝撃強度）とともに、塗装外観品質にも優れる部品が得られるため、好ましい。
なお、本発明の自動車外装部品用ポリプロピレン系樹脂組成物を用いた成形体又は部品は、自動車外装部品である他に、上記の通りの特性を示すことから、テレビ等の家電機器製品の部品等を含む工業部品分野に於ける各種成形体にも好適に使用することができる。

以下、実施例により、本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの例によって何ら限定されるものではない。
なお、実施例で用いた物性測定、評価、分析の各法および材料等は以下の通りである。

１．物性測定、評価方法、分析方法
（１）ＭＦＲ：ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８（２３０℃、２１．１８Ｎ）に準拠し測定した。
（２）曲げ弾性率：ＡＳＴＭ−Ｄ７９０（２３℃、試験速度２ｍｍ／分）に準拠し測定した。
（ａ）試験片：厚さ６．４ｍｍ、幅１２．７ｍｍ、長さ１２７ｍｍ
（ｂ）試験条件：試験温度＝２３℃、支点間距離＝１０２．４ｍｍ、試験速度＝２．０ｍｍ／分
（３）アイゾット衝撃強度：ＡＳＴＭ−Ｄ７８５（２３℃）に準拠し測定した。
（ａ）試験片：ノッチ付き（ノッチ半径０．２５ｍｍ）、厚さ６．４ｍｍ、幅１２．７ｍｍ、長さ６３．５ｍｍ
（ｂ）試験条件：試験温度＝２３℃
（４）線膨張係数：ＪＩＳ−Ｋ７１９７（測定範囲−３０℃〜８０℃）に準拠し測定した。
試験片＝１０ｍｍ×１０ｍｍ×３ｍｍ…射出成形にて調製。
昇温速度＝２℃／分、荷重＝４ｋＰａ、測定範囲＝−３０℃〜８０℃
ここで、線膨張係数が小さいほど、寸法安定性が優れていると言える。
（５）ウェブスキャン平均値：ウレタン系樹脂塗料で試験片に塗装を施し（塗装膜厚５０μｍ）、その表面をＢＹＫ−Ｇａｒｄｎｅｒ社製、マイクロ−ウェーブ−スキャンを用いて測定した。
ウェブスキャン測定値は低いほど表面鮮鋭性が高く、測定値Ｗｕ、Ｗａ、Ｗｂ、Ｗｃ、Ｗｄの各値の平均をウェブスキャン平均値とした。

２．材料
実施例、比較例において原材料として以下のものを使用した。
（１）成分（１）：ポリプロピレン系樹脂
ＰＰ−１：メタロセン触媒を用いて重合され、メルトフローレート（ＭＦＲ）が３０ｇ／１０分、融解ピーク温度が１４２℃であるプロピレン・エチレンランダム共重合体
ＰＰ−２：メタロセン触媒を用いて重合され、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２５ｇ／１０分、融解ピーク温度が１２７℃であるプロピレン・エチレンランダム共重合体
ＰＰ−３：チーグラー触媒を用いて重合され、メルトフローレート（ＭＦＲ）が１０５ｇ／１０分、融解ピーク温度が１６２℃であるプロピレン・エチレンブロック共重合体、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１９５ｇ／１０分以上の結晶性プロピレン重合体部分と、エチレン・プロピレン共重合体部分とからなり、プロピレン・エチレンブロック共重合体全体に対してエチレン・プロピレン共重合体部分の割合が１３．５重量％である。結晶性プロピレン重合体部分のＭＦＲ及びエチレン・プロピレン共重合体部分の割合の測定方法は、上記にて記載したとおりである。
なお、融解ピーク温度（Ｔｍ）は、ＤＳＣ法により測定された融解ピーク温度であり、示差走査熱量計（セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ６２００）を使用し、シート状にしたサンプル片を５ｍｇアルミパンに詰め、５０℃から一旦２００℃まで昇温速度１００℃／分で昇温し、５分間保持した後に、１０℃／分で４０℃まで降温して結晶化させ１分間保持した後、１０℃／分で２００℃まで昇温させた時の融解最大ピーク温度として測定した値である。
ＰＰ−１〜ＰＰ−３について表１にまとめて示した。

（２）成分（２）：エチレン・α−オレフィン共重合体（エラストマー）
エラストマーＡ：三井化学社製、エチレン・ブテン共重合体「Ａ４０５０Ｓ」（商品名）
エラストマーＢ：デュポン・ダウ社製、エチレン・オクテン共重合体「ＥＧ８８４２」（商品名）
エラストマーＣ：デュポン・ダウ社製、エチレン・オクテン共重合体「ＥＧ８４０７」（商品名）
エラストマーＤ：デュポン・ダウ社製、エチレン・オクテン共重合体「ＥＧ８１８０」（商品名）
エラストマーＡ〜エラストマーＤについて表２にまとめて示した。

（３）成分（３）：タルク
タルクＡ：顕微鏡等により拡大した画像から、アスペクト比の大きいタルクを１０個選択し、平均したアスペクト比が７．５であり、平均粒径が５μｍであるタルク
タルクＢ：顕微鏡等により拡大した画像から、アスペクト比の大きいタルクを１０個選択し、平均したアスペクト比が１６であり、平均粒径が６〜８μｍであるタルク
なお、平均粒径は、レーザー回折散乱方式粒度分布計等によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径であり、測定装置として、堀場製作所ＬＡ−９２０型を使用した。
タルクＡ、タルクＢについて表３にまとめて示した。
（４）成分（４）：任意添加成分
炭素繊維：東レ社製、トレカＴＳ１２（商品名）

３．実施例及び比較例
上記成分（１）〜（４）の成分を表４に示す割合で配合し、スーパーミキサーを用いドライブレンドした後、ホッパーより原料を供給し、神戸製鋼所製のＫＣＭ２軸押出機を用い溶融混練し得られたペレットを型締力３５０トンの射出成形機にて成形温度２１０℃、金型温度３０℃で各種試験片を作製し、評価を行った。結果を表４に示す。なお、表４において、配合割合の単位は、重量％である。

４．評価
表４に示されるように、本発明の必須構成要件における各規定を満たす、実施例１及び２に示す組成を持ったポリプロピレン系樹脂組成物及びそれを射出成形して得られた部材は、何れも良好な成形性（高流動性）、物性バランス（高剛性、高衝撃強度）、寸法安定性（低い線膨張係数）及び優れた塗装外観品質のすべてを有し、工業部品部材、好ましくは自動車部品、例えばドアトリム、インストルメントパネル、ピラー、バンパー、サイドモール、ドアプロテクター、サイドプロテクター、バックドア、フェンダー、リアゲート、フェンダー付帯部品などのフェンダー周り用各種部品等の自動車部品、とりわけ好ましくはバンパー、バックドア、フェンダー、リアゲート、フェンダー付帯部品などの自動車外装部品等に適する性能を明らかに有していることが確認された。

一方、比較例１及び２に示す組成を持ったポリプロピレン系樹脂組成物及びそれを射出成形して得られた部材は、これらの性能バランスが不良で見劣りしている。
例えば比較例１において、樹脂組成物の成形性（高流動性）、物性バランス（高剛性、高衝撃強度）及び優れた塗装外観品質は、実施例と同等であるにもかかわらず、寸法安定性（線膨張係数）に著しい差異が生じた。これは、成分（２）及び成分（３）による、寸法安定性（線膨張係数）の向上が著しく、成分（２）及び成分（３）が本発明の範囲を満たすことが必須であることを示している。
また、比較例２において、寸法安定性（線膨張係数）は、実施例と同等であるにもかかわらず、成形性（高流動性）、物性バランス（高剛性、高衝撃強度）及び優れた塗装外観品質に著しい差異が生じた。これは、本発明の範囲を満たす成分（１）及び成分（３）が、その他の成分と配合されることで、優れた成形性（高流動性）、寸法安定性（線膨張係数）及び物性バランス（高剛性、高衝撃強度）であるのに加えて、塗装外観品質を著しく向上させる点で不可欠であることを示している。

以上における、各実施例と各比較例の結果からして、本発明の構成と各要件の合理性と有意性が実証され、さらに本発明の従来技術に対する優位性も明らかである。

本発明の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及びそれを用いた自動車外装部材は、成形性（高流動性）、寸法安定性（低線膨張係数）、物性バランス（高剛性、高衝撃強度）に優れるとともに、良好な塗装外観品質を有し、工業部品部材、好ましくは自動車部品、例えばドアトリム、インストルメントパネル、ピラー、バンパー、サイドモール、ドアプロテクター、サイドプロテクター、バックドア、フェンダー、リアゲート、フェンダー付帯部品などのフェンダー周り用各種部品等の自動車部品、とりわけ好ましくはバンパー、バックドア、フェンダー、リアゲート、フェンダー付帯部品などの自動車外装部品に適する性能を有している。

Claims (6)

1. 下記の成分（１）〜（３）を、ポリプロピレン系樹脂組成物全体を基準として、成分（１）が３５〜５０重量％、成分（２）が１５〜２５重量％、成分（３）が３５〜４０重量％の割合で含有することを特徴とする自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
   成分（１） メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１００〜１１０ｇ／１０分かつ融解ピーク温度が１６０〜１６５℃であり、チーグラー触媒を用いて重合されたポリプロピレン系樹脂
   成分（２） メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２〜３０ｇ／１０分であるエチレン・α−オレフィン共重合体
   成分（３） アスペクト比が１５〜１７かつ平均粒径が６〜８μｍであるタルク
2. 成分（１）が、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１９０ｇ／１０分〜２２０ｇ／１０分の結晶性プロピレン重合体部分と、エチレン・プロピレン共重合体部分とからなるプロピレン・エチレンブロック共重合体であることを特徴とする請求項１に記載の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
3. エチレン・プロピレン共重合体部分の割合が、プロピレン・エチレンブロック共重合体全体に対して１０〜２０重量％であることを特徴とする請求項２に記載の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
4. 下記の特性（１）〜（４）を満足することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
   特性（１） メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３０〜４０ｇ／１０分
   特性（２） 曲げ弾性率（ＡＳＴＭ−Ｄ７９０準拠、２３℃）が２５００〜３５００ＭＰａ
   特性（３） アイゾット衝撃強さ（ＡＳＴＭ−Ｄ７８５準拠、２３℃）が２００〜３５０Ｊ／ｍ
   特性（４） 線膨張係数（ＪＩＳ−Ｋ７１９７準拠）が４×１０^−５／℃以下
5. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の自動車外装部材用ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形して得られることを特徴とする自動車外装部材。
6. 塗装表面のウェブスキャン平均値が、３０以下であることを特徴とする請求項５に記載の自動車外装部材。
   

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