JP2009259696A - リチウム電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極層12と、負極層16と、これら両層12,16の間でリチウムイオンの伝導を媒介する固体電解質層(SE層14)とを有するリチウム電池1であって、負極層16とSE層14との間に界面層15を備える。この界面層15は、Al、Ga、およびInの少なくとも一種以上からなる。また、界面層15の厚さは、10nm〜1.5μmが好ましく、この範囲の厚さであれば、電池の内部抵抗を効果的に低減することができる。
【選択図】図1
Description
図1は、本実施の形態におけるリチウム電池の部分断面図である。このリチウム電池1は、電池を平面視したときに、正極層12と負極層16とが同じ面積であり、両層がぴったり重なる構造、いわゆる完全積層構造を有している。このリチウム電池1の構造を具体的に説明すると、紙面下側から、集電機能を有する正極集電体11、正極層12、緩衝層13、SE層14、界面層15、負極層16および負極集電体17の順に積層された構造を有している。以下、各構成部材を詳細に説明する。
[正極集電体]
正極集電体11としては、Cu、Sn、Cr、Ni、Fe、MnおよびVのいずれかの金属、あるいは、これらの合金(例えば、ステンレス)が好適である。正極集電体11は、例えば、絶縁体上に金属膜として形成すれば良い。この金属膜からなる集電体は、PVD法(物理的気相蒸着法)やCVD法(化学的気相蒸着法)により形成することができる。
正極層12は、リチウムイオンの吸蔵及び放出を行う正極活物質を含む。正極活物質としては、コバルト酸リチウム(LiCoO2)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、マンガン酸リチウム(LiMnO2)が好ましい。その他、LiMn2O4やオリビン型鉄リン酸リチウム(LiFePO4)なども使用することができる。上述した化合物を単独あるいは組み合わせて使用することができる。導電助剤としては、カーボンブラックやグラファイトなどを使用することができる。
負極集電体17としては、Cu、Ni、Fe、Cr、及びこれらの合金(例えば、ステンレス)から選択される1種が好適に利用できる。これらの金属は、リチウム(Li)と金属間化合物を形成しないため、リチウムとの金属間化合物による不具合、具体的には、充放電による膨張・収縮によって、後述する負極層16との接合性が低下して負極層16が負極集電体17から脱落し易くなるといった不具合を防止できる。
負極層16は、リチウムイオンの吸蔵及び放出を行う負極活物質を含む層で構成する。例えば、負極層16として、Li金属及びLi金属と合金を形成することのできる金属よりなる群より選ばれる1つ、若しくはこれらの混合物又は合金が好適に使用できる。Liと合金を形成することのできる金属としては、アルミニウム(Al)、シリコン(Si)、錫(Sn)、ビスマス(Bi)、及びインジウム(In)よりなる群より選ばれる少なくとも一つ(以下、合金化材料という)が挙げられる。具体的な負極層16の例として、例えば、Li−Al、Li−Mn−Al、Si、Si−N、Si−Co、Si−Feなどが挙げられる。このような元素を含有した負極層16は、負極層16自体に集電体としての機能を持たせることができ、かつリチウムイオンの吸蔵・放出能力が高く好ましい。なお、負極層16は、正極層12と同様に導電助剤を含んでいても良いし、負極層16を塗布法で作製するのであれば結着剤を含んでいても良い。
固体電解質層(SE層14)は、正・負極間でリチウムイオンの伝導を媒介する層である。SE層14に要求される特性は、リチウムイオン伝導性が高く、導電性が低いことである。具体的な数値としては、リチウムイオン伝導性が、10-4S/cm以上、導電性が10-8S/cm以下であることが好ましい。
本発明リチウム電池は、上述した負極層16とSE層14との間に界面層15を具える。界面層15の組成は、Al、Ga、およびInのいずれかを使用する。
緩衝層13は、SE層14が硫化物の場合に、SE層14と正極層12との界面におけるリチウムイオンの偏りを緩衝するための層である。緩衝層13の材質としては、Liと、Ti,Nb,TaおよびSiの少なくとも一種とを含有する複合酸化物であることが好ましく、具体的には、LixLa(2−X)/3TiO3(X=0.1〜0.5)、Li4Ti5O12、Li3.6Si0.6P0.4O4、Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3、Li1.8Cr0.8Ti1.2(PO4)3、LiNbO3,LiTaO3または、Li1.4In0.4Ti1.6(PO4)3などを単独あるいは組み合わせて使用できる。なお、SE層14が酸化物から構成される場合、緩衝層13を省略することができる。
まず、正極集電体11として、厚さ0.5mmのステンレス箔(SUS316L)を用意して、このステンレス箔上に、LiCoO2を原料とする電子ビーム蒸着法により、正極層12を成膜した。正極層12の厚さは、1μmであった。
界面層15の厚さが10nmであるリチウム電池(試料2)を作製した。試料2は、界面層15の厚さ以外は、試料1と同様である。
界面層15の厚さが1.5μm(1500nm)であるリチウム電池(試料3)を作製した。試料3は、界面層15の厚さ以外は、試料1と同様である。
界面層15を有さない従来のリチウム電池(試料101)を作製した。試料101は、界面層15を設けていないこと以外は、試料1の電池と同様である。
試料102では、界面層15の厚さが2μm(2000nm)のリチウム電池を作製した。界面層15の構成以外は、試料1のリチウム電池と同様である。
上記試料1〜3、100、102の電池について、交流インピーダンス法により電池の内部抵抗である全抵抗を測定することでその性能を評価した。全抵抗は、バルク抵抗、電荷移動抵抗および拡散抵抗に分けることができる。以下に、各抵抗の定義を示す。
電荷移動抵抗…正極層と緩衝層とSE層との間でのLiイオンの電荷の移動抵抗である。電荷移動抵抗は、全抵抗の測定結果を解析することで求めた。
拡散抵抗…正極層におけるLiイオンの拡散抵抗である。拡散抵抗は、全抵抗の測定結果を解析することで求めた。
11 正極集電体
12 正極層
13 緩衝層
14 固体電解質層(SE層)
15 界面層
16 負極層
17 負極集電体
Claims (3)
- 正極層と、負極層と、これら両層の間でリチウムイオンの伝導を媒介する固体電解質層とを有するリチウム電池であって、
負極層と固体電解質層との間に界面層を備え、
前記界面層は、Al、Ga、およびInの少なくとも一種以上を含有することを特徴とするリチウム電池。 - 前記界面層の平均厚さは、10nm〜1.5μmであることを特徴とする請求項1に記載のリチウム電池。
- 前記固体電解質層が、硫化物を含有し、
さらに、前記正極層と固体電解質層との間にリチウムイオンの偏りを緩衝する緩衝層を備え、
前記緩衝層は、LiXLa(2−X)/3TiO3(X=0.1〜0.5)、Li4Ti5O12、Li3.6Si0.6P0.4O4、Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3、Li1.8Cr0.8Ti1.2(PO4)3、Li1.4In0.4Ti1.6(PO4)3、LiTaO3および、LiNbO3の少なくとも一種以上であることを特徴とする請求項1または2に記載のリチウム電池。
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