JP2008063650A - 圧粉磁心および圧粉磁心用の鉄基粉末 - Google Patents

Abstract

【課題】鉄基粉末の流動性と充填性を向上させることによって生産効率を高めることができる圧粉磁心用の鉄基粉末を提供する。他の目的は、生産効率が高く、しかも圧粉成形して圧粉磁心としたときの渦電流損を低減できる絶縁皮膜付き鉄基粉末を提供する。更に他の目的は、生産効率が高く、しかも圧粉成形して圧粉磁心としたときの鉄損を低減できる絶縁皮膜付き鉄基粉末を提供する。更に他の目的は、こうした絶縁皮膜付き鉄基粉末を成形した圧粉磁心を提供する。
【解決手段】圧粉磁心用の鉄基粉末の平均アスペクト比を３〜１０とすると共に、目開き２５０μｍの篩を用いて篩い分けしたときの通過分を９５質量％以上とする。
【選択図】図３

Description

本発明は、鉄粉や鉄基合金粉末（以下、これらを総称して鉄基粉末と呼ぶことがある）等の軟磁性鉄基粉末を圧粉成形し、電磁気部品用の圧粉磁心を製造する際に用いる圧粉磁心用鉄基粉末に関するものである。

交流で使用される電磁気部品（例えば、モータなど）の磁心（コア材）には、従来、電磁鋼板や電気鉄板等を積層したものが用いられていたが、近年は、軟磁性鉄基粉末を圧粉成形した圧粉磁心が利用されるようになってきた。この圧粉磁心は、軟磁性鉄基粉末を金型に流し込み、これを圧粉成形し、次いで歪取焼鈍して製造される。鉄基粉末を圧粉成形することで、形状の自由度が高くなり、三次元形状の磁心でも簡単に製造できる。そのため電磁鋼板や電気鉄板等を積層した磁心を用いるよりも電磁気部品を小型化したり、或いは軽量化できる。

こうした鉄基粉末を製造する技術としては、例えば特許文献１や２が知られている。これらの文献には、電解鉄粉と同等以上の磁気特性を有する圧粉磁性体用の原料鉄粉を提供するために、鉄粉の化学組成の他、鉄粉の見掛密度や粒子厚み、粒度分布、圧粉密度、フェライト粒度などを規定することが開示されている。

ところで鉄基粉末から圧粉磁心を製造するに当たっては、鉄基粉末を金型に流し込むときの流れ易さ（流動性）や、鉄基粉末を金型へ流し込んだときの充填性が良好であることが望まれる。この流動性や充填性が、生産効率の向上に大きく作用するからである。しかし上記特許文献１や２では、偏平化による磁気特性向上を優先し、鉄基粉末の流動性や充填性については考慮されておらず、生産効率が悪かった。また、偏平化による鉄粉形状の異方性に起因する圧粉磁心の異方性についても考慮されていなかった。

こうした圧粉磁心は、例えば１ｋＨｚ以上の高周波帯域では良好な電磁変換特性を示すが、一般にモータが動作している駆動条件下［例えば、駆動周波数が数１００Ｈｚ〜１ｋＨｚで、駆動磁束が１Ｔ（テスラ）以上］では、電磁変換特性が劣化する傾向がある。この電磁変換特性の劣化［即ち、磁気変換時のエネルギー損失（鉄損）］は、材料内磁束変化が緩和現象（磁気共鳴など）を伴わない領域であれば、ヒステリシス損と渦電流損の和で表されることが知られている（例えば、非特許文献１参照）。

このうちヒステリシス損は、原料粉末の製造時や圧粉成形時に導入された歪みに影響を受けることが知られている。そのため圧粉成形後に歪取焼鈍すれば、導入された歪みが解放され、ヒステリシス損を低減することができる。

これに対し、渦電流損は、磁場変化に対する電磁誘導で発生する起電力に伴う誘導電流のジュール損失である。この渦電流損は、磁場変化速度、つまり周波数の２乗に比例すると考えられており、圧粉磁心の電気抵抗が小さいほど、また渦電流の流れる範囲が大きいほど渦電流損は大きくなる。この渦電流は、個々の鉄基粉末粒子内に流れる粒子内渦電流と、鉄基粉末粒子間にまたがって流れる粒子間渦電流に大別される。そのため個々の鉄基粉末の電気的な絶縁が完全であれば、粒子間渦電流は発生しないため、粒子内渦電流のみとなり、渦電流損を低減できる。
特開昭６１−２２３１０１号公報 特開昭６２−１３７８１２号公報 「ＳＥＩテクニカルレビュー第１６６号」、住友電気工業発行、２００５年３月、Ｐ．１〜６

本発明は、この様な状況に鑑みてなされたものであり、その目的は、鉄基粉末の流動性と充填性を向上させることによって生産効率を高めることができる圧粉磁心用の鉄基粉末を提供することにある。本発明の他の目的は、生産効率が高く、しかも圧粉成形して圧粉磁心としたときの渦電流損を低減できる絶縁皮膜付き鉄基粉末を提供することにある。本発明の他の目的は、生産効率が高く、しかも圧粉成形して圧粉磁心としたときの鉄損を低減できる絶縁皮膜付き鉄基粉末を提供することにある。本発明の他の目的は、こうした絶縁皮膜付き鉄基粉末を成形した圧粉磁心を提供することにある。

本発明者らが、鉄基粉末を金型に流し込むときの流動性と、該鉄基粉末を金型に充填したときの充填性を高めて生産効率を高めるべく、検討を重ねてきた。その結果、鉄基粉末の形状と粒度を適切に制御すればよいことを見出した。また、この鉄基粉末を圧粉成形して圧粉磁心としたときの渦電流損や鉄損を低減するには、鉄基粉末の表面に形成する絶縁皮膜の種類を特定すればよいことを見出し、本発明を完成した。

即ち、上記課題を解決することのできた本発明に係る圧粉磁心用の鉄基粉末とは、平均アスペクト比が３〜１０であり、且つ目開き２５０μｍの篩を用いて篩い分けしたときの通過分が９５質量％以上である点に要旨を有する。

前記鉄基粉末の表面には、絶縁皮膜が形成されているものが好ましく、前記絶縁皮膜は、例えば、リン酸系化成皮膜である。このリン酸系化成皮膜には、Ｎａ，Ｓ，Ｓｉ，ＷおよびＣｏよりなる群から選択される１種以上の元素が含まれているものがよい。前記リン酸系化成皮膜の表面には、更にシリコーン樹脂皮膜が形成されているものがこのましい。なお、本発明には、上記鉄基粉末を成形して得られた圧粉磁心も包含される。

本発明によれば、鉄基粉末の形状と粒度を適切に制御しているため、鉄基粉末の流動性と、該鉄基粉末を金型に充填したときの充填性を向上させることができ、生産効率を高めることができる。また、本発明によれば、鉄基粉末の表面に形成する絶縁皮膜の種類を特定しているため、この絶縁皮膜付き鉄基粉末を圧粉成形して得られる圧粉磁心は、渦電流損や鉄損が小さくなる。

鉄基粉末の流動性と、該鉄基粉末を金型に充填したときの充填性を高めるには、鉄基粉末の平均アスペクト比を３〜１０に制御すると共に、目開き２５０μｍの篩を用いて篩い分けしたときの通過分が９５質量％以上となるように調整する。

鉄基粉末の平均アスペクト比については、平均アスペクト比が３未満では、鉄基粉末の形状は球状に近くなるため流動性は良くなるものの、該鉄基粉末を金型に充填したときの見掛密度が小さくなるため充填性が悪くなる。従って生産効率を高めることができない。鉄基粉末の平均アスペクト比は、３．５以上が好ましく、より好ましくは４以上である。しかし平均アスペクト比が１０を超えると、鉄基粉末の偏平度合いが大きくなり過ぎるため、流動性が悪くなる他、鉄基粉末を金型に充填したときの見掛密度が小さくなるため充填性が悪くなる。

また、鉄基粉末が偏平し過ぎて異方性が大きくなると、圧粉成形時には、粉末の長手が圧縮方向に対して垂直な方向に揃うため、圧縮軸に垂直な方向には、圧粉磁心の透磁率が大きくなるが、圧縮方向の透磁率は小さくなる。このように透磁率に差が生じるのは、鉄基粉末の異方性が大きくなるほど鉄基粉末内部に発生する長手方向の反磁界力が小さくなるため、磁束が流れ易くなって透磁率が大きくなるからである。従って鉄基粉末を圧粉成形して形成した圧粉磁心において、厚みが小さく、薄い円盤状のように偏平化された粉末を用いた場合、圧粉磁心の圧縮軸方向の透磁率は、圧縮面方向の透磁率よりも小さく、圧粉磁心の磁気特性が等方向でなくなるため、３次元的な磁気回路を構成する磁心［例えば、モータのコア（例えば、ロータやステータなど）］になると、圧粉磁心内部の透磁率に異方性が生じるため、圧粉磁心全体の物性が予測し難くなり、実用し難い。これに対し、本発明の鉄基粉末は、その平均アスペクト比を１０以下としているため、３次元的な磁気回路を構成する圧粉磁心用としても好適に用いることができる。鉄基粉末の平均アスペクト比は、９以下であるのが好ましく、より好ましくは８以下である。

アスペクト比は、後述するように、偏平加工するときの条件（例えば、偏平加工時間など）を変化させれば制御できる。

アスペクト比とは、短径に対する長径の比（長径／短径）を意味し、例えば次の手順で測定できる。まず、日本粉末冶金工業会で規定される「金属粉のふるい分析試験方法」（ＪＰＭＡ Ｐ０２−１９９２）に準拠して目開きが２５０μｍ、１８０μｍ、１５０μｍ、１０６μｍ、７５μｍ、６３μｍ、４５μｍの篩を用いて、粒径が４５μｍ未満、４５μｍ以上６３μｍ未満、６３μｍ以上７５μｍ未満、７５μｍ以上１０６μｍ未満、１０６μｍ以上１５０μｍ未満、１５０μｍ以上１８０μｍ未満、１８０μｍ以上２５０μｍ未満、２５０μｍ以上となるように分級し、粒径が２５０μｍ以上の鉄基粉末を除去する。次に、粒径が４５μｍ未満、４５μｍ以上６３μｍ未満、６３μｍ以上７５μｍ未満、７５μｍ以上１０６μｍ未満、１０６μｍ以上１５０μｍ未満、１５０μｍ以上１８０μｍ未満、１８０μｍ以上２５０μｍ未満に分級された夫々の粉末群から無作為に１０個ずつ粉末を採取し、これら７０個の粉末のアスペクト比（長径／短径）を顕微鏡［例えば、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）］を用いて１００〜２００倍で観察して測定する。測定結果を平均したものを平均アスペクト比とする。なお、長径とは、粉末の外接円相当径（粉末の最大長さ）を意味し、短径とは、粉末の長径方向（粉末の最大長さ方向）に垂直な方向における粉末の厚みを意味する。

本発明の鉄基粉末は、平均アスペクト比を３〜１０とする他、目開き２５０μｍ（６０メッシュ）の篩を用いて篩い分けしたときの通過分が９９質量％以上である。即ち、目開き２５０μｍ（６０メッシュ）の篩を用いて篩い分けしておき、篩上に残った粉末を除去する。粒子径が２５０μｍ以上の粉末を除去し、粒子径が２５０μｍ未満の粉末を多くすることで、上記アスペクト比と相まって、鉄基粉末を金型に充填したときの見掛密度を高めることができ、金型への充填性を高めることができる。

本発明では、目開き１５０μｍ（１００メッシュ）の篩を用いて篩い分けしたときの通過分が８０質量％以上であることが好ましい。なお、目開き４５μｍ（３２５メッシュ）の篩を用いて篩い分けしたときの通過分は、除去してもよい。

上記の通り、本発明の鉄基粉末は、該鉄基粉末の形状と粒度を適切に制御することで、鉄基粉末の流動性と充填性を向上させることができ、これによって生産効率を高めることができる。

こうした鉄基粉末を圧粉成形して得られる圧粉磁心の渦電流損を低減するには、上記鉄基粉末を圧粉成形したときに、鉄基粉末同士の界面に絶縁体が存在していればよい。鉄基粉末同士の界面に絶縁体を存在させるには、例えば、上記鉄基粉末の表面に絶縁皮膜を積層したものを圧粉成形するか、上記鉄基粉末と絶縁用粉末を混合したものを圧粉成形すればよい。好ましくは上記鉄基粉末の表面に絶縁皮膜を積層したものを圧粉成形するのがよい。

上記絶縁皮膜や上記絶縁用粉末の種類は特に限定されず、公知のものを用いることができ、例えば、成形体の比抵抗を４端子法で測定したときに、比抵抗が５０μΩ・ｍ程度以上になるものであればよい。

上記絶縁皮膜の素材としては、例えば、リン酸系化成皮膜やクロム系化成皮膜などの無機物や樹脂を用いることができる。樹脂としては、例えば、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、スチレン樹脂、アクリル樹脂、スチレン／アクリル樹脂、エステル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエチレンなどのオレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ケトン樹脂、フッ化メタクリレートやフッ化ビニリデンなどのフッ素樹脂、ＰＥＥＫなどのエンジニアリングプラスチックまたはその変性品などを使用できる。

こうした絶縁皮膜の中でも、特にリン酸系化成皮膜を形成すればよい。リン酸系化成皮膜は、オルトリン酸（Ｈ₃ＰＯ₄）などによる化成処理によって生成するガラス状の皮膜であり、電気絶縁性に優れている。

リン酸系化成皮膜の膜厚は１〜２５０ｎｍ程度が好ましい。膜厚が１ｎｍより薄いと絶縁効果が発現し難いからである。しかし膜厚が２５０ｎｍを超えると絶縁効果が飽和する上、圧粉体の高密度化を阻害するため望ましくない。付着量として言えば０．０１〜０．８質量％程度が好適範囲である。

上記リン酸系化成皮膜は、Ｎａ，Ｓ，Ｓｉ，ＷおよびＣｏよりなる群から選択される１種以上の元素が含まれていることが好ましい。これらの元素は、リン酸系化成皮膜中の酸素が高温での歪取焼鈍中にＦｅと半導体を形成するのを阻害し、歪取焼鈍による比抵抗の低下を抑制するのに有効に作用すると考えられるからである。

これらの元素は、２種以上を併用しても構わない。組み合わせが容易で、熱的安定性に優れていたのは、ＳｉとＷ、ＮａとＳとＣｏの組み合わせであり、最も好ましいのはＮａとＳとＣｏの組み合わせである。

これらの元素の添加によって高温で歪取焼鈍しても比抵抗の低下を抑制するためには、リン酸系化成皮膜形成後の鉄粉１００質量％中の量として、Ｐは０．００５〜１質量％、Ｎａは０．００２〜０．６質量％、Ｓは０．００１〜０．２質量％、Ｓｉは０．００１〜０．２質量％、Ｗは０．００１〜０．５質量％、Ｃｏは０．００５〜０．１質量％が好適である。

また、本発明のリン酸系化成皮膜には、ＭｇやＢが含まれていてもよい。このとき、リン酸系化成皮膜形成後の鉄粉１００質量％中の量として、Ｍｇ，Ｂ共に、０．００１〜０．５質量％が好適である。

本発明では、上記リン酸系化成皮膜の表面には、更にシリコーン樹脂皮膜が形成されているのが推奨される。シリコーン樹脂皮膜は、電気絶縁性の熱的安定性を向上させる他、圧粉磁心の機械的強度も高める作用を有する。即ち、シリコーン樹脂の架橋・硬化反応終了時（圧粉成形体の成形時）には、耐熱性に優れたＳｉ−Ｏ結合を形成して熱的安定性に優れた絶縁皮膜となる。また、粉末同士が強固に結合するので、機械的強度が増大する。

シリコーン樹脂としては、硬化が遅いものでは粉末がベトついて皮膜形成後のハンドリング性が悪いので、二官能性のＤ単位（Ｒ₂ＳｉＸ₂：Ｘは加水分解性基）よりは、三官能性のＴ単位（ＲＳｉＸ₃：Ｘは前記と同じ）を多く持つものが好ましい。しかし、四官能性のＱ単位（ＳｉＸ₄：Ｘは前記と同じ）が多く含まれていると、予備硬化の際に粉末同士が強固に結着してしまい、後の成形工程が行えなくなるため好ましくない。よって、Ｔ単位が６０モル％以上のシリコーン樹脂が好ましく、８０モル％以上のシリコーン樹脂がより好ましく、全てＴ単位であるシリコーン樹脂が最も好ましい。

上記シリコーン樹脂としては、上記Ｒがメチル基またはフェニル基となっているメチルフェニルシリコーン樹脂が一般的で、フェニル基を多く持つ方が耐熱性は高いとされている。

但し、リン酸系化成皮膜に、Ｎａ，Ｓ，Ｓｉ，ＷおよびＣｏよりなる群から選択される１種以上の元素を含有させ、高温で歪取焼鈍する際には、上記フェニル基の存在は、それほど有効とは言えない。その理由は、フェニル基の嵩高さが、緻密なガラス状網目構造を乱して、熱的安定性や鉄との化合物形成阻害効果を逆に低減させるのではないかと考えられる。よって高温で歪取焼鈍する際には、メチル基が５０モル％以上のメチルフェニルシリコーン樹脂（例えば、信越化学工業製のＫＲ２５５、ＫＲ３１１等）を用いることが好ましく、７０モル％以上（例えば、信越化学工業製のＫＲ３００等）がより好ましく、フェニル基を全く持たないメチルシリコーン樹脂（例えば、信越化学工業製のＫＲ２５１、ＫＲ４００、ＫＲ２２０Ｌ、ＫＲ２４２Ａ、ＫＲ２４０、ＫＲ５００、ＫＣ８９等）が最も好ましい。なお、シリコーン樹脂のメチル基とフェニル基の比率や官能性については、ＦＴ−ＩＲ等で分析可能である。

シリコーン樹脂皮膜の厚みとしては、１〜２００ｎｍが好ましい。より好ましい厚みは１〜１００ｎｍである。また、リン酸系化成皮膜とシリコーン樹脂皮膜との合計厚みは２５０ｎｍ以下とすることが好ましい。２５０ｎｍを超えると、磁束密度の低下が大きくなることがある。また、鉄損を小さくするには、リン酸系化成皮膜をシリコーン樹脂皮膜より厚めに形成することが望ましい。

上記シリコーン樹脂皮膜の付着量は、リン酸系化成皮膜が形成された鉄基粉末とシリコーン樹脂皮膜との合計を１００質量％としたとき、０．０５〜０．３質量％となるように調整することが好ましい。０．０５質量％より少ないと、絶縁性に劣り、電気抵抗が低くなる。一方、０．３質量％より多く加えると、成形体の高密度化が達成しにくい。

上記では、鉄基粉末の表面に絶縁皮膜を積層したものを圧粉成形する場合を中心に説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば、上記鉄基粉末の表面に、リン酸系化成皮膜やクロム系化成皮膜などの無機物を被覆した粉末と、上記樹脂からなる絶縁用粉末を混合したものを圧粉成形してもよい。樹脂の配合量は、混合粉末全体に対して、０．０５〜０．５質量％程度とするのがよい。

本発明の圧粉磁心用鉄基粉末には、さらに潤滑剤が含有されたものであってもよい。この潤滑剤の作用により、鉄基粉末を圧粉成形する際の粉末間、あるいは鉄基粉末と成形型内壁間の摩擦抵抗を低減でき、成形体の型かじりや成形時の発熱を防止することができる。

このような効果を有効に発揮させるためには、潤滑剤が粉末全量中、０．２質量％以上含有されていることが好ましい。しかし、潤滑剤量が多くなると、圧粉体の高密度化に反するため、０．８質量％以下にとどめることが好ましい。なお、圧粉成形する際に、成形型内壁面に潤滑剤を塗布した後、成形するような場合（型潤滑成形）には、０．２質量％より少ない潤滑剤量でも構わない。

潤滑剤としては、従来から公知のものを使用すればよく、具体的には、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウムなどのステアリン酸の金属塩粉末、およびパラフィン、ワックス、天然または合成樹脂誘導体等が挙げられる。

本発明の圧粉磁心用鉄基粉末は、もちろん圧粉磁心の製造のために用いられるものであるが、本発明の鉄基粉末を成形して得られた圧粉磁心は本発明に包含される。この圧粉磁心は、主に交流で使用されるモータのロータやステータ等のコアとして使用される。

本発明の鉄基粉末は、平均アスペクト比と粒度分布が上記要件を満足するものであり、その製造方法は特に限定されないが、例えば、原料鉄基粉末に偏平加工を施した後、還元し、これを解砕した後、目開き２５０μｍの篩を用いて篩い分けすれば製造することができる。

原料鉄基粉末は、強磁性体の金属粉末であり、具体例としては、純鉄粉、鉄基合金粉末（Ｆｅ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｓｉ合金、センダスト、パーマロイなど）、およびアモルファス粉末等が挙げられる。こうした原料鉄基粉末は、例えば、アトマイズ法によって製造できる。

原料鉄基粉末は、予備分級として、目開きが２５０μｍの篩を用いて篩い分けして篩上に残った粉末を除去しておけばよい。

偏平加工は、例えば、ボールミル（例えば、振動ボールミル）やアトライタ圧延などの塑性加工などを用いて鉄基粉末の平均アスペクト比が３〜１０となるように行えばよい。

偏平加工の条件は、鉄基粉末の成分組成や、用いる装置によって異なるため、一律に規定することはできないが、鉄基粉末の投入量やボールの種類、ボールの大きさ、ボールの投入量、振動数（回転数）、偏平加工時間、振幅などを制御すれば、鉄基粉末のアスペクト比を調整できる。

偏平加工した粉末は、還元性雰囲気中で加熱して還元する。還元条件は、特に限定されず、還元性雰囲気（例えば、水素ガス雰囲気、水素ガス含有雰囲気など）で、８００〜１１００℃程度で加熱すればよい。

還元後には、解砕し、日本粉末冶金工業会で規定される「金属粉のふるい分析試験方法」（ＪＰＭＡ Ｐ０２−１９９２）に準拠して目開き２５０μｍの篩を用いて篩い分けし、篩上に残った粉末を除去すれば、本発明の鉄基粉末を得ることができる。

次に、本発明の鉄基粉末に、絶縁皮膜を積層する方法について説明する。なお、以下では、絶縁皮膜として、リン酸系化成皮膜とシリコーン樹脂皮膜をこの順で鉄基粉末の表面に積層する場合について説明する。

分級して得られた上記鉄基粉末の表面に、絶縁皮膜としてリン酸系化成皮膜を積層させるには、水性溶媒にオルトリン酸（Ｈ₃ＰＯ₄：Ｐ源）などを溶解させて得た溶液（処理液）を上記鉄基粉末と混合し、乾燥すればよい。

また、このリン酸系化成皮膜に、Ｎａ，Ｓ，Ｓｉ，ＷおよびＣｏよりなる群から選択される１種以上の元素を含有させる場合には、皮膜に含ませようとする元素を含む化合物を溶解させて得た溶液（処理液）を上記鉄基粉末と混合し、乾燥することで形成できる。

この化合物としては、Ｎａ₂ＨＰＯ₄（ＰおよびＮａ源）、Ｎａ₃［ＰＯ₄・１２ＷＯ₃］・ｎＨ₂Ｏ（Ｐ、ＮａおよびＷ源）、Ｎａ₄［ＳｉＷ₁₂Ｏ₄₀］・ｎＨ₂Ｏ（Ｎａ、ＳｉおよびＷ源）、Ｎａ₂ＷＯ₄・２Ｈ₂Ｏ（ＮａおよびＷ源）、Ｈ₂ＳＯ₄（Ｓ源）、Ｈ₃ＰＷ₁₂Ｏ₄₀・ｎＨ₂Ｏ（ＰおよびＷ源）、ＳｉＯ₂・１２ＷＯ₃・２６Ｈ₂Ｏ（ＳｉおよびＷ源）、ＭｇＯ（Ｍｇ源）、Ｈ₃ＢＯ₃（Ｂ源）、Ｃｏ₃（ＰＯ₄）₂（ＰおよびＣｏ源）、Ｃｏ₃（ＰＯ₄）₂・８Ｈ₂Ｏ（ＰおよびＣｏ源）等が使用可能である。

上記水性溶媒としては、水、アルコールやケトン等の親水性有機溶媒、これらの混合物を使用することができ、必要に応じて溶媒中には公知の界面活性剤を添加してもよい。

リン酸系化成皮膜を積層するに当たっては、固形分０．１〜１０質量％程度の処理液を調製し、上記鉄基粉末１００質量部に対し、１〜１０質量部程度添加して、公知の混合機（例えば、ミキサー、ボールミル、ニーダー、Ｖ型混合機、造粒機等）で混合し、大気中、減圧下または真空下で、１５０〜２５０℃で乾燥することにより、リン酸系化成皮膜が形成された鉄基粉末が得られる。

上記リン酸系化成皮膜の表面に、更にシリコーン樹脂皮膜を形成する場合には、アルコール類や、トルエン、キシレン等の石油系有機溶剤等にシリコーン樹脂を溶解させ、この溶液と、リン酸系化成皮膜を形成した鉄基鉄粉とを混合して有機溶媒を揮発させることにより形成することができる。

皮膜形成条件は特に限定されないが、固形分が２〜１０質量％程度になるように調製した樹脂溶液を、上記リン酸系化成皮膜が形成された鉄基粉末１００質量部に対し、０．５〜１０質量部程度添加して混合し、乾燥すればよい。０．５質量部より少ないと混合に時間がかかるが、１０質量部を超えると乾燥に時間がかかったり、皮膜が不均一になるおそれがある。樹脂溶液は適宜加熱しておいても構わない。

混合機は前記したものと同様のものが使用可能である。但し、シリコーン樹脂皮膜を形成する場合は、加熱乾燥により有機溶媒を揮発させればよい。加熱乾燥の際には、例えばオーブン等で加熱してもよいが、混合容器を温水等で加温してもよい。乾燥後は、目開き３００μｍ程度の篩を通過させておくことが好ましい。

乾燥後には、シリコーン樹脂皮膜を予備硬化させることが推奨される。シリコーン樹脂を予備硬化させた後、解砕することで、流動性に優れた粉末が得られ、圧粉成形の際に成形型へ、砂のようにさらさらと投入することができるようになる。予備硬化させないと、例えば温間成形の際に粉末同士が付着して、成形型への短時間での投入が困難となることがある。予備硬化は、実操業上、ハンドリング性の向上のために非常に有意義である。また、予備硬化させることによって、得られる圧粉磁心の比抵抗が非常に向上することが見出されている。この理由は明確ではないが、硬化の際の鉄粉との密着性が上がるためではないかと考えられる。

予備硬化は、具体的には、１００〜２００℃で、５〜１００分の加熱処理を行う。１３０〜１７０℃で１０〜３０分がより好ましい。予備硬化後も、前記したように、目開き３００μｍ程度の篩を通過させておくことが好ましい。

次に、圧粉磁心を製造するに当たっては、上記鉄基粉末の表面に絶縁皮膜が形成された粉末（例えば、上記リン酸系化成皮膜を形成した鉄基粉末、或いはリン酸系化成皮膜の表面に更にシリコーン樹脂皮膜を形成した鉄基粉末）を、成形した後、歪取焼鈍すればよい。

圧粉成形法は特に限定されず、公知の方法を採用できる。圧粉成形の好適条件は、面圧で４９０〜１９６０ＭＰａ（より好ましくは７９０〜１１８０ＭＰａ）である。成形温度は、室温成形、温間成形（１００〜２５０℃）のいずれも可能である。型潤滑成形で温間成形を行う方が、高強度の圧粉磁心が得られるため好ましい。

成形後は、圧粉磁心のヒステリシス損を低減するため歪取焼鈍する。歪取焼鈍の条件は特に限定されず、公知の条件を適用できる。

特に、上記リン酸系化成皮膜が、Ｎａ，Ｓ，Ｓｉ，ＷおよびＣｏよりなる群から選択される１種以上の元素を含む場合には、歪取焼鈍の温度を従来よりも高くすることができ、圧粉磁心のヒステリシス損を一層低減できる。このときの歪取焼鈍の温度は４００℃以上が好ましく、比抵抗の劣化がなければ、より高温で歪取焼鈍することが望ましい。

歪取焼鈍を行う雰囲気は酸素を含まなければ特に限定されないが、窒素等の不活性ガス雰囲気下が好ましい。歪取焼鈍を行う時間は特に限定されないが、２０分以上が好ましく、３０分以上がより好ましく、１時間以上がさらに好ましい。

なお、上記では、本発明の鉄基粉末に絶縁皮膜を積層したものを圧粉成形する場合について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、鉄基粉末の表面に、リン酸系化成皮膜やクロム系化成皮膜などの無機物を被覆した粉末と、上記樹脂からなる絶縁用粉末を混合したものを圧粉成形してもよい。

以下、本発明を実施例によって更に詳細に説明するが、下記実施例は本発明を限定する性質のものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更して実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。

実施例１
神戸製鋼所製のアトマイズ粉末「アトメル３００ＮＨ」５０ｋｇを振動式ボールミルに入れ、粉末に偏平加工を施した。

振動式ボールミルは、中央化工機製の「ＭＢ−５０型」を用い、これに大きさが５／８インチのカーボン鋼球を４００ｋｇ入れ、振動数を１２００ｃｐｍ（回／分）、振幅を８ｍｍとして偏平加工した。このとき加工時間を下記表１に示すように変化させた。

偏平加工後、水素ガス雰囲気中で、９７０℃で２時間還元した。還元後、解砕した粉末を日本粉末冶金工業会で規定される「金属粉のふるい分析試験方法」（ＪＰＭＡ Ｐ０２−１９９２）に準拠して目開きが２５０μｍの篩を用いて篩い分けし、篩上に残った粉末を除去して鉄基粉末を得た。

この鉄基粉末について、目開きが２５０μｍ、１８０μｍ、１５０μｍ、１０６μｍ、７５μｍ、６３μｍ、４５μｍの篩を用いて、粒径が４５μｍ未満、４５μｍ以上６３μｍ未満、６３μｍ以上７５μｍ未満、７５μｍ以上１０６μｍ未満、１０６μｍ以上１５０μｍ未満、１５０μｍ以上１８０μｍ未満、１８０μｍ以上２５０μｍ未満、２５０μｍ以上の８種類に分級した。その結果、目開き２５０μｍ（６０メッシュ）の篩を用いて篩い分けしたときの通過分は下記表１に示す通りであり、目開き１５０μｍ（１００メッシュ）の篩を用いて篩い分けしたときの通過分は８０質量％以上であった。

分級された夫々の粉末（但し、粒径が２５０μｍ以上の粉末を除く）から無作為に１０個ずつ粉末を採取し、これら７０個の粉末の形状を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて１００〜２００倍で観察し、アスペクト比（長径／短径）を測定した。測定結果を平均して平均アスペクト比を算出し、その結果を下記表１に示す。また、偏平加工時間と平均アスペクト比の関係を図１に示す。

一方、上記鉄基粉末の見掛密度、流動性、充填性を下記の手順で評価した。

鉄基粉末の見掛密度は、日本粉末冶金工業会で規定される「金属粉の見掛密度試験方法」（ＪＰＭＡ Ｐ０６−１９９２）に準拠して測定した。測定結果と下記基準で評価した結果を下記表１に示す。また、鉄基粉末の見掛密度と平均アスペクト比の関係を図２に示す。

［基準］
◎：見掛密度が３．２０ｇ／ｃｍ³以上
○：見掛密度が３．１５ｇ／ｃｍ³以上、３．２０ｇ／ｃｍ³未満
△：見掛密度が２．９０ｇ／ｃｍ³以上、３．１５ｇ／ｃｍ³未満
×：見掛密度が２．９０ｇ／ｃｍ³未満

鉄基粉末の流動度は、日本粉末冶金工業会で規定される「金属粉の流動度試験方法」（ＪＰＭＡ Ｐ０７−１９９２）に準拠して測定し、粉末の流動性を評価した。測定結果と下記基準での評価結果を下記表１に示す。また、鉄基粉末の流動度と平均アスペクト比の関係を図３に示す。

［基準］
◎（合格）：流動度が１９．０秒／５０ｇ以下
○（合格）：流動度が１９．０秒／５０ｇを超え、２２．０秒／５０ｇ以下
△（不合格）：流動度が２２．０秒／５０ｇを超え、２５．０秒／５０ｇ以下
×（不合格）：流動度が２５．０秒／５０ｇを超える

鉄基粉末の充填性は、見掛密度と流動度の結果を比べて評価の低い方を採用し、判断した。評価結果を下記表１に示す。

表１から次のように考察できる。Ｎｏ．１は、偏平加工していない例であり、鉄基粉末の形状はほぼ球状であるため流動性は良いが、見掛密度が小さくなるため、金型に充填する際の充填性が悪い。これに対し、Ｎｏ．２〜４は、鉄基粉末の形状と粒度が適切に制御されているため、見掛密度が大きく、しかも流動性もよくなり、充填性が良好となる。一方、Ｎｏ．５〜１２は、見掛密度か流動度の何れかが悪く、充填性も悪い。

図２から明らかなように、鉄基粉末の平均アスペクト比を３〜１０に制御すれば、見掛密度が３．２ｇ／ｃｍ³以上となる。図３から明らかなように、鉄基粉末の平均アスペクト比を３〜１０に制御すれば、流動度を２２秒／５０ｇ以下にすることができる。

実施例２
上記実施例１の表１に示した鉄基粉末（表１のＮｏ．１〜４）の表面に、絶縁処理を施し、これを圧粉成形して圧粉磁心を得た。

絶縁処理は、下記手順で、（１）シリコーン樹脂皮膜のみ形成、（２）リン酸系化成皮膜のみ形成、（３）リン酸系化成皮膜の表面に、シリコーン樹脂皮膜を形成、の３種類とした。

［絶縁処理条件］
リン酸系化成皮膜は、水を１０００部、Ｈ₃ＰＯ₄を７０部、リン酸ナトリウム［Ｎａ₃ＰＯ₄］を２７０部、および硫酸ヒドロキシルアミン［（ＮＨ₂ＯＨ）₂Ｈ₂ＳＯ₄］を７０部混合したものを原液とし、これを２０倍に希釈した処理液５０部を、上記粉末１０００部に添加して、Ｖ型混合機を用いて５〜６０分混合した後、大気中で２００℃、３０分間乾燥し、目開き３００μｍの篩を通した。リン酸系化成皮膜の膜厚は、約５０ｎｍであった。

シリコーン樹脂皮膜は、信越化学工業製の「ＫＲ２２０Ｌ」（メチル基１００モル％、Ｔ単位１００モル％）をトルエンに溶解させて、２質量％の固形分濃度の樹脂溶液を作製し、鉄粉に対して樹脂固形分が０．１％となるように添加混合し、加熱乾燥（７５℃、３０分間）した。即ち、シリコーン樹脂皮膜の付着量は、上記（１）の場合は、シリコーン樹脂皮膜が形成された鉄基粉末を１００質量％としたとき０．１質量％、上記（３）の場合は、リン酸系化成皮膜が形成された鉄基粉末とシリコーン樹脂皮膜との合計を１００質量％としたとき０．１質量％であった。

絶縁皮膜が形成された鉄基粉末を、上記と同じ方法で目開きが２５０μｍの篩を用いて分級し、篩上に残った粉末を除去し、粒度を調整した。粒度調整後の粉末に、予備硬化処理（大気中で、１５０℃、３０分間）した後、これを用いて圧粉成形を行った。

圧粉成形は、ステアリン酸亜鉛をアルコールに分散させたものを金型表面に塗布した後、上記予備硬化処理した粉末を入れ、室温（２５℃）で、面圧を１０ｔｏｎ／ｃｍ²（９８０ＭＰａ）で加圧して成形した。比抵抗測定用の成形体の寸法は、３１．７５ｍｍ×１２．７ｍｍ×厚み約５ｍｍであり、この成形体の密度を下記表２に示す。鉄損測定用の成形体の形状は、外径４５ｍｍ、内径３３ｍｍ、厚み約５ｍｍのリング状で、１次巻線を４００ターン、２次巻線を２５ターンとした。この成形体の密度を下記表２に示す。

圧粉成形後、窒素雰囲気下で、４５０℃、３０分間の歪取焼鈍を行い、圧粉磁心を得た。昇温速度は約５０℃／分とし、歪取焼鈍後は炉冷した。

得られた圧粉磁心の比抵抗は、表面を４００番で研磨したものを、岩崎通信機製のデジタルマルチメータ「ＶＯＡＣ−７５１０」を用いて４端子法で測定した。測定結果を下記基準で評価した。評価結果を表２に示した。

［基準］
◎：比抵抗が１００μΩ・ｍ以上
○：比抵抗が５０μΩ・ｍ以上、１００μΩ・ｍ未満
△：比抵抗が３５μΩ・ｍ以上、５０μΩ・ｍ未満
×：比抵抗が３５μΩ・ｍ未満

また、得られた成形体の鉄損を横河電機製の自動磁気試験装置「Ｙ−１８０７」を用いて周波数２００Ｈｚ、励磁磁束密度１．５Ｔとして測定した。測定結果を下記基準で評価し、評価結果を表２に併記した。

［基準］
◎：鉄損が４０Ｗ／ｋｇ以下
○：鉄損が４０Ｗ／ｋｇ超、５０Ｗ／ｋｇ未満
△：鉄損が５０Ｗ／ｋｇ以上、６０Ｗ／ｋｇ未満
×：鉄損が６０Ｗ／ｋｇ以上

実施例３
リン酸系化成皮膜の組成と比抵抗の関係について調べた。上記実施例１の表１に示した鉄基粉末（Ｎｏ．２）の表面に、上記実施例２と同様の手順で絶縁処理を施し、これを圧粉成形して圧粉磁心を得た。なお、リン酸系化成皮膜を形成する際には、下記に示す組成の原液を用い、リン酸系化成皮膜の組成を変化させた。

Ｎｏ．３１で用いた原液…水を１０００部、Ｈ₃ＰＯ₄を１９３部
Ｎｏ．３２で用いた原液…水を１０００部、Ｈ₃ＰＯ₄を１９３部、ＭｇＯを３１部、Ｈ₃ＢＯ₃を３０部
Ｎｏ．３３で用いた原液…水を１０００部、Ｈ₃ＰＯ₄を１９３部、ＭｇＯを３１部、Ｈ₃ＢＯ₃を３０部、Ｈ₃ＰＷ₁₂Ｏ₄₀・ｎＨ₂Ｏを１４３部
Ｎｏ．３４で用いた原液…水を１０００部、Ｈ₃ＰＯ₄を１９３部、ＭｇＯを３１部、Ｈ₃ＢＯ₃を３０部、ＳｉＯ₂・１２ＷＯ₃・２６Ｈ₂Ｏを１４３部
Ｎｏ．３５で用いた原液…水を１０００部、Ｎａ₂ＨＰＯ₄を２７０部、Ｈ₃ＰＯ₄を７０部、（ＮＨ₂ＯＨ）₂Ｈ₂ＳＯ₄を７０部
Ｎｏ．３６で用いた原液…水を１０００部、Ｈ₃ＰＯ₄を７０部、Ｎａ₃ＰＯ₄を２７０部、（ＮＨ₂ＯＨ）₂Ｈ₂ＳＯ₄を７０部、Ｃｏ₃（ＰＯ₄）₂・８Ｈ₂Ｏを１００部

得られた圧粉磁心の比抵抗と鉄損を、上記実施例２と同じ条件で測定し、同様に評価した。評価結果を表３に示す。

図１は、偏平加工時間と平均アスペクト比の関係を示すグラフである。 図２は、鉄基粉末の見掛密度と平均アスペクト比の関係を示すグラフである。 図３は、鉄基粉末の流動度と平均アスペクト比の関係を示すグラフである。

Claims (6)

1. 圧粉磁心用の鉄基粉末であって、平均アスペクト比が３〜１０であり、且つ目開き２５０μｍの篩を用いて篩い分けしたときの通過分が９５質量％以上であることを特徴とする圧粉磁心用の鉄基粉末。
2. 請求項１に記載の鉄基粉末の表面に、絶縁皮膜が形成されているものである絶縁皮膜付き鉄基粉末。
3. 前記絶縁皮膜が、リン酸系化成皮膜である請求項２に記載の鉄基粉末。
4. 前記リン酸系化成皮膜に、Ｎａ，Ｓ，Ｓｉ，ＷおよびＣｏよりなる群から選択される１種以上の元素が含まれているものである請求項３に記載の鉄基粉末。
5. 前記リン酸系化成皮膜の表面に、更にシリコーン樹脂皮膜が形成されているものである請求項３または４に記載の鉄基粉末。
6. 請求項２〜５のいずれかに記載の絶縁皮膜付き鉄基粉末を成形して得られたものであることを特徴とする圧粉磁心。

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