JP6615850B2 - 複合磁性材料及びコアの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、磁性粉末と樹脂とが混合されてなる複合磁性材料及びコアの製造方法に関する。

ＯＡ機器、太陽光発電システム、自動車、無停電電源など様々な用途にリアクトルが用いられている。リアクトルは、例えば、出力系への高調波電流の流出を防止するフィルタや、電圧を昇降させる電圧昇降用コンバータなどに用いられる。

リアクトルには、用途に合わせて透磁率、鉄損、直流重畳特性などの磁気特性が求められる。例えば、電圧昇降用のコンバータに用いられるリアクトルは、エネルギー変換効率の向上が求められるため、エネルギー損失である鉄損が小さいことが求められる。

また、様々な用途に対応するため、リアクトルに用いられるコアを任意の形状に成型したいという要望もある。このような要望に応えるリアクトルとして、メタルコンポジットコアと呼ばれるタイプのコアを備えたものがある。

メタルコンポジットコア（以下、単にＭＣコアともいう。）は、金属磁性粉末と樹脂とを混ぜた材料を所定形状に成型して固化させてなるコアである。従来のＭＣコアは、その材料がスラリー状であり、容器に当該材料を流し込みやすく、所定の形状を形成できる成型性に利点がある。

特許５１１０６２４号公報

上記のＭＣコアとしては、直流重畳特性が良好なコアが求められている。このようなコアの作製方法は、例えば特許文献１に開示されている。特許文献１では、磁性粉末と樹脂とからなる磁性材料にナノサイズの無水シリカ粉末を添加することで、樹脂の加熱硬化に至るまでに生じる磁性粉末の沈降を抑制し、磁性粉末間のギャップを確保し直流重畳特性を向上させることが開示されている。すなわち、無水シリカ粉末の増粘性を利用して磁性材料の粘度を上げ、磁性粉末の沈降を抑制することで磁性粉末間のギャップを確保している。

しかし、ナノサイズの無水シリカ粉末を添加する方法によっても、印加磁界に対する透磁率の維持率が低く、十分な直流重畳特性が得られない場合があった。

本発明の目的は、直流重畳特性を向上させることのできる複合磁性材料及びコアの製造方法を提供することにある。

上記の目的を達成するため、本発明の複合磁性材料は、磁性粉末と樹脂とが混合されてなる複合磁性材料であって、前記磁性粉末は、第１の磁性粉末と、前記第１の磁性粉末より平均粒子径が小さい第２の磁性粉末とを有し、前記第１の磁性粉末の表面には、樹脂粉末が付着しており、前記複合磁性材料の粘度が７０００００ｍＰａ・ｓ以上であること、を特徴とする。

前記樹脂粉末の添加量は、前記第１の磁性粉末に対して２．５ｗｔ％〜５．０ｗｔ％としても良い。また、前記樹脂粉末は、熱硬化性樹脂の粉末としても良い。さらに、前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂としても良い。

前記樹脂粉末は、平均粒子径が５μｍ〜５０μｍとしても良い。

本発明のコアの製造方法は、磁性粉末と樹脂とを有するコアの製造方法であって、前記磁性粉末は、第１の磁性粉末と、前記第１の磁性粉末より平均粒子径が小さい第２の磁性粉末とを有し、前記第１の磁性粉末に対して樹脂粉末を添加して混合し、前記第１の磁性粉末の表面に前記樹脂粉末を付着させる第１の混合工程と、前記第１の混合工程で得た混合物と前記第２の磁性粉末とを混合する第２の混合工程と、前記第２の混合工程で得た混合物に対して前記樹脂を添加して混合する第３の混合工程と、前記第３の混合工程で得た混合物を所定の容器に入れて成型する成型工程と、前記成型工程で得た成型体中の前記樹脂を硬化させる硬化工程と、を備えること、を特徴とする。

前記樹脂粉末の添加量は、前記第１の磁性粉末に対して２．５ｗｔ％〜５．０ｗｔ％としても良い。また、前記樹脂粉末は、熱硬化性樹脂の粉末としても良い。さらに、前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂としても良い。前記樹脂粉末は、平均粒子径が５μｍ〜５０μｍとしても良い。

前記第１の混合工程は、混合時に前記樹脂粉末を加熱しても良い。また、前記第１の混合工程は、混合時に前記樹脂粉末を機械的に変形させても良い。

本発明は、上記コアを備えたリアクトルとしても捉えることができる。

本発明によれば、直流重畳特性を向上させることのできる複合磁性材料及びコアの製造方法を提供することができる。

実施形態に係るコアの製造方法を説明するためのフローチャートである。 成型工程を説明するための図である。 エポキシ樹脂粉末の添加量に対する維持率のグラフである。 実施例５〜７の磁束密度に対する微分透磁率のグラフである。 実施例５のコア断面のＳＥＭ写真である。

［１．実施形態］
［１−１．構成］
本実施形態の複合磁性材料は、磁性粉末と樹脂とを含み構成されている。この複合磁性材料を、所定の容器に充填し、当該樹脂を硬化させることで所定形状のコアを形成することができる。このコアはメタルコンポジットコアとも称される。コアの形状は、例えば、トロイダル状コア、Ｉ型コア、Ｕ型コア、θ型コア、Ｅ型コア、ＥＥＲ型コアなど、種々の形状とすることができる。

（磁性材料）
磁性粉末としては、軟磁性粉末が使用でき、特に、Ｆｅ粉末、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末、Ｆｅ−Ａｌ合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粉末（センダスト）、又はこれら２種以上の粉末の混合粉などが使用できる。Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末としては、例えば、Ｆｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末、Ｆｅ−３．５％Ｓｉ合金粉末を使用できる。

本実施形態では、磁性粉末は、平均粒子径の異なる２種類以上の磁性粉末から構成する。第１の磁性粉末は、平均粒子径が２０μｍ以上２００μｍ以下であり、第２の磁性粉末は、平均粒子径が５μｍ以上２０μｍ未満であることが好ましい。第１の磁性粉末同士の隙間に平均粒子径の小さい第２の磁性粉末が入り込み、密度及び透磁率の向上と低鉄損化を図ることができるからである。なお、本明細書において「平均粒子径」とは、特に断りがない限り、Ｄ５０、すなわちメジアン径を指すものとする。

第１の磁性粉末と第２の磁性粉末の重量比率は、第１の磁性粉末：第２の磁性粉末＝８０：２０〜６０：４０とすることが好ましい。この範囲とすることで密度が向上し、透磁率も向上するともに、鉄損を小さくすることができる。

第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末は、球形であることが好ましい。第１の磁性粉末の円形度は、０．９０以上であり、第２の磁性粉末の円形度は、０．９０以上であることが好ましい。第１の磁性粉末同士の隙間が少なくなり、かつ、当該隙間により多くの第２の磁性粉末が入り込み易くなり、密度及び透磁率の向上を図ることができるからである。なお、第１の磁性粉末と第２の磁性粉末の種類は同じでも良いし、異なっていても良い。異なる場合は３種以上であっても良い。３種類以上の粉末により磁性粉末を構成する場合、各種類で平均粒子径を異ならせても良い。

第１の磁性粉末は、ガスアトマイズ法により製造されるもの、粉砕粉、水アトマイズ法により製造される粉末を球形化したものを用いることが好ましい。第２の磁性粉末は、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、水・ガスアトマイズ法により製造されるものを使用できるが、特に、水アトマイズ法によるものが好ましい。

第１の磁性粉末の表面には、樹脂粉末が付着している。樹脂粉末は、樹脂からなる固体の粉末であり、第１の磁性粉末間又は第１の磁性粉末、第２の磁性粉末間に介在し、第１の磁性粉末同士の接触又は第１の磁性粉末と第２の磁性粉末との接触を防止する。樹脂粉末は、第１の磁性粉末の表面に均一に付着し、第１の磁性粉末の周囲を覆うことが好ましい。

樹脂粉末としては、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、又は熱可塑性樹脂が使用できる。熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂などが使用できる。紫外線硬化性樹脂としては、ウレタンアクリレート系、エポキシアクリレート系、アクリレート系、エポキシ系の樹脂を使用できる。熱可塑性樹脂としては、ポリイミドやフッ素樹脂などの耐熱性に優れた樹脂を使用することが好ましい。樹脂粉末には、母体となる熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂の他に硬化剤が添加されていても良い。

樹脂粉末は、第１の磁性粉末の周囲に付着できれば特に限定されないが、例えば、融点が４０℃〜７０℃のものを使用することが好ましい。融点が４０℃未満である場合、気温の高い地域、季節、場所では常温で反応してしまい、取扱いがしづらくなる。融点が７０℃超である場合、樹脂粉末が軟化しにくくなり第１の磁性粉末への付着性が悪くなる。

樹脂粉末の添加量は、第１の磁性粉末に対して２．５ｗｔ％〜５．０ｗｔ％であることが好ましい。第１の磁性粉末の表面に均一に樹脂粉末を付着させ、樹脂粉末のコーティング層を形成するためである。添加量が２．５ｗｔ％より少ないと、第１の磁性粉末と第１の磁性粉末又は第２の磁性粉末との間隔を保つことができず、磁性粉末同士が接触している箇所から磁化し、直流重畳特性が悪化する虞がある。一方、添加量が５．０ｗｔ％を超えると、密度低下により初透磁率が低下し、直流重畳特性の悪化を招くとともに鉄損が増大する。樹脂粉末の平均粒子径は、５μｍ〜５０μｍであることが好ましい。５μｍ未満であると、第１の磁性粉末と第１の磁性粉末又は第２の磁性粉末との間隔を保つことが難しくなり、磁性粉末同士が接触している箇所から磁化し、直流重畳特性が悪化する虞がある。一方、５０μｍ超であると、密度低下により初透磁率が低下し、直流重畳特性の悪化を招く虞がある。なお、第１の磁性粉末の表面に付着させる粉末は、樹脂粉末に限らず固体の絶縁性を有する絶縁粉末であれば良い。ここでは樹脂粉末を使用したが、無機絶縁粉末などと比べて、第１の磁性粉末の表面に付着させやすいからである。

（樹脂）
樹脂は、磁性粉末と混合され、磁性粉末を保持する。磁性粉末が平均粒子径の異なる種類の粉末で構成される場合、各粉末を均質に混合した状態で保持する。樹脂としては、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、又は熱可塑性樹脂が使用できる。熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂などが使用できる。紫外線硬化性樹脂としては、ウレタンアクリレート系、エポキシアクリレート系、アクリレート系、エポキシ系の樹脂を使用できる。熱可塑性樹脂としては、ポリイミドやフッ素樹脂などの耐熱性に優れた樹脂を使用することが好ましい。硬化剤を添加することにより硬化するエポキシ樹脂は、硬化剤の添加量などによってその粘度を調整できることから、本発明に適している。熱可塑性のアクリル樹脂やシリコーン樹脂も使用可能である。

樹脂は、樹脂粉末とは異なり、液体である。樹脂の種類は樹脂粉末と同じであっても良いし、異なっていても良い。

樹脂は、樹脂粉末を含む磁性粉末に対して６ｗｔ％〜１４ｗｔ％含有されていることが好ましい。樹脂の含有量が６ｗｔ％より少ないと、磁性粉末の接合力が不足し、コアの機械的強度が低下する。また、樹脂の含有量が１４ｗｔ％より多いと、第１の磁性粉末間に形成された樹脂が入り込み、その隙間を第２の磁性粉末が埋めることができなくなるなど、コアの密度が低下し、透磁率が低下する。

樹脂には、粘度調整材料として、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、Ｆｅ_２Ｏ_３、ＢＮ、ＡｌＮ、ＺｎＯ、ＴｉＯ_２などを使用することができる。粘度調整材料としてのフィラーの平均粒子径は、第２の磁性粉末の平均粒子径以下、好ましくは第２の磁性粉末の平均粒子径の１／３以下が良い。フィラーの平均粒子径が大きいと、得られたコアの密度が低下するからである。また、樹脂には、Ａｌ_２Ｏ_３、ＢＮ、ＡｌＮなどの高熱伝導率材料を添加することができる。

［１−２．コアの製造方法］
本実施形態に係るコアの製造方法について、図面を参照しつつ説明する。本コアの製造方法は、図１に示すように、(1)第１の混合工程、(2)第２の混合工程、(3)第３の混合工程、(4)成型工程、及び(5)硬化工程を備える。

(1)第１の混合工程
第１の混合工程は、第１の磁性粉末と樹脂粉末とを混合する工程である。この工程では、例えば、第１の磁性粉末に対して２．５ｗｔ％〜５．０ｗｔ％の樹脂粉末を添加して混合する。混合は、ポットミルなどの所定の混合器を用いて自動で、又は手動で行うことができる。混合時間は、適宜設定することができ、特に限定されるものではないが、例えば、１２時間〜４８時間とすることができる。

第１の混合工程では、混合の際、樹脂粉末を加熱するようにしても良い。例えば、混合の際に生じる摩擦熱で樹脂粉末を加熱することができる。樹脂粉末を加熱することにより、樹脂粉末が柔らかくなり、第１の磁性粉末の表面に付着しやすくなる。これにより、その後の工程を経ても樹脂粉末が第１の磁性粉末の表面に付着した状態で留まることができる。この樹脂粉末の加熱の方法としては、予め加熱した磁性粉末に樹脂粉末を添加し、磁性粉末の熱で樹脂粉末を加熱するようにしても良い。また、混合の際、樹脂粉末を機械的に変形させても良い。例えば、混合の際に使用される撹拌治具での撹拌により樹脂粉末に応力を加えて変形させることができる。樹脂粉末の機械的な変形としては、撹拌治具により物理的な接触によるもの、樹脂粉末周囲の粉末との物理的な接触によるものが挙げられる。樹脂粉末を機械的に変形させることにより、樹脂粉末が第１の磁性粉末の表面に付着しやすくなる。

(2)第２の混合工程
第２の混合工程は、第１の混合工程で得た混合物に第２の磁性粉末を添加して混合する工程である。第２の磁性粉末の添加としては、磁性粉末における第１の磁性粉末の添加量が６０〜８０ｗｔ％、第２の磁性粉末が２０〜４０ｗｔ％とする。この工程の混合は、Ｖ型混合器などの所定の混合器を用いて自動で、又は手動で行うことができる。各混合工程の混合時間は、適宜設定することができ、特に限定されるものではないが、例えば２分〜３０分間とする。

なお、第２の混合工程前に、第２の磁性粉末に対しても同様に磁性粉末を添加し、第２の磁性粉末の表面に磁性粉末を付着させるようにしても良い。その後、磁性粉末が表面に付着した第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末を第２の混合工程として混合するようにしても良い。

(3)第３の混合工程
第３の混合工程は、第２の混合工程で得た混合物に対して樹脂を添加して混合する工程である。樹脂は、液体であり、第２の混合工程を経て得た混合物に対して６ｗｔ％〜１４ｗｔ％添加する。混合は、ポットミルなどの所定の混合器を用いて自動で、又は手動で行うことができる。混合時間は、適宜設定することができ、特に限定されるものではないが、例えば２分〜３０分間とする。第３の混合工程を経ることで、複合磁性材料を得ることができる。すなわち、複合磁性材料は、表面に樹脂粉末が付着した第１の磁性粉末と、第２の磁性粉末とが均一に混合されて樹脂によって保持されてなる材料である。この複合磁性材料は、スラリー状である。複合磁性材料の粘度は、例えば７０００００ｍＰａ・ｓ以上である。

(4)成型工程
成型工程は、第３の混合工程を経て得た複合磁性材料を所定の容器に入れて成型する工程である。容器としては、製造するコアの形状に合わせて各種の形状のものを使用する。この工程により、複合磁性材料からなる所定形状の成型体を得ることができる。

成型工程では、複合磁性材料を容器に入れた後、真空脱泡を行っても良い。また、複合磁性材料を容器に入れた後、押圧部材で容器内部の複合磁性材料を押圧しても良い。但し、磁性粉末同士、特に第１の磁性粉末同士が接触しない程度に押圧する。例えば、数ｋｇ／ｃｍ^２〜１０数ｋｇ／ｃｍ^２とする。容器に入れられた粘土状の複合磁性材料を、押圧部材で押圧することにより、容器の形状に複合磁性材料を押し広げるとともに、複合磁性材料に含まれていた空隙を減少させ、見かけ密度及び透磁率を向上させることができる。

成型工程では、複合磁性材料とともにコイルを収容しても良い。容器にコイルを入れる場合は、上方からコイルを挿入できるよう、上面開口型の箱型や皿形の容器を使用する。図２に示すように、容器内に複合磁性材料を入れて、押圧部材により容器の形状に複合磁性材料を押し広げる。その後、複合磁性材料を押圧したことによりできたスペースにコイルを挿入し、さらに複合磁性材料を充填し、コイルとともに複合磁性材料を押圧部材により上から押圧する。或いは、容器内に複合磁性材料を入れ、その後、コイルをその内外周を含めて当該複合磁性材料に埋設し、コイルとともに複合磁性材料を上から押圧するようにしても良い。

成型工程に使用する容器は、樹脂製の容器を使用することができる。容器を樹脂製にすることにより、製造コストを削減することができ、かつ、ＭＣコアの任意の形状とできる利点を活かすことができる。すなわち、樹脂は、比較安価な材料であるため、容器を製造するコストを抑えることができるとともに、射出成型等により、任意の形状のコアを形成することができる。樹脂成型品の材料としては、例えば、不飽和ポリエステル系樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、ＢＭＣ（バルクモールディングコンパウンド）、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）等を用いることができる。

(5)硬化工程
硬化工程は、成型工程で得た成型体中の樹脂を硬化させる工程である。成型体中の樹脂の乾燥により硬化させる場合、乾燥雰囲気は、大気雰囲気とすることができる。乾燥時間は、樹脂の種類、含有量、乾燥温度等に応じて適宜変更可能であり、例えば、１時間〜４時間とすることができるが、これに限定されない。乾燥温度は、樹脂の種類、含有量、乾燥時間等に応じて適宜変更可能であり、例えば、８５℃〜１５０℃とすることができるが、これに限定されない。なお、乾燥温度は、乾燥雰囲気の温度である。

また、樹脂の硬化は、乾燥に限られず、樹脂の種類によって硬化方法は異なる。例えば、樹脂が熱硬化性樹脂であれば、熱を加えることにより樹脂を硬化させ、樹脂が紫外線硬化性樹脂であれば、成型体に紫外線を照射させることで樹脂を硬化させる。

第１の混合工程で使用する樹脂粉末が熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂である場合、加熱により軟化したとしても、第１の磁性粉末の表面に付着して存在していることで当該表面に留まり、第１の磁性粉末間の距離を保つことができる。

硬化工程は、所定の温度で所定時間成型体を硬化させる工程を複数回繰り返しても良い。また、例えば、樹脂の乾燥により硬化させる場合、複数回繰り返す毎に、乾燥温度又は乾燥時間を異ならせても良い。

硬化工程を経ることによりコアを得ることができる。このコアは、透磁率が比較的低く、直流重畳特性がフラットなリアクトルのコアとして用いることができる。例えば、車載用のリアクトルやトランスに用いることができ、特に、２０ｋＨｚ〜１００ｋＨｚ程度の高周波用途に適している。直流重畳特性がフラットとは、コイルへの通電量の増大によって印加磁界を増大させても透磁率が低下し難い特性をいう。

［１−３．作用・効果］
（１）本実施形態の複合磁性材料は、磁性粉末と樹脂とが混合されてなる複合磁性材料であって、磁性粉末は、第１の磁性粉末と、第１の磁性粉末より平均粒子径が小さい第２の磁性粉末とを有し、第１の磁性粉末の表面に、樹脂粉末を付着させるようにした。これにより、直流重畳特性を向上させることができる。

すなわち、透磁率は、一般に、印加磁界が増大すると低下する傾向にある。また、磁性粉末同士が接触すると、当該接触箇所から磁化し透磁率の低下を招来し、その結果、透磁率の維持率が低下してしまい、直流重畳特性が悪化する傾向にある。直流重畳特性において、高磁界側での透磁率の低下は、粉末が大きい第１の磁性粉末同士の接触が支配的になる。そこで、本実施形態では、高磁界側での直流重畳特性の悪化を防止するべく、平均粒子径の大きい第１の磁性粉末に樹脂粉末を付着させている。また、従来のようにシランカップリング剤等の液体の樹脂で磁性粉末の表面に被膜を形成すると、液体の流動性により当該被膜の厚みが極端に薄くなる場合があるが、本実施形態では樹脂粉末が固体であるので、第１の磁性粉末と他の磁性粉末と間の距離を保つことができ、直接接触を防止できる。その結果として、高磁界側での直流重畳特性の向上を図ることができる。ここでいう「高磁界側」とは、０．５Ｔ以上の範囲をいう。

（２）樹脂粉末の添加量は、第１の磁性粉末に対して２．５ｗｔ％〜５．０ｗｔ％とした。これにより、第１の磁性粉末の表面に均一に樹脂粉末を分布させることができ、高磁界側の直流重畳特性を向上させることができる。

（３）樹脂粉末は、熱硬化性樹脂の粉末とした。これにより、熱硬化性樹脂が硬化する際には網目状など３次元の架橋構造が形成されることから、磁性粉末がこの架橋構造によって保持される。そのため、磁性粉末の偏析（沈降）を抑制することができ、密度差が生じることによる磁気特性のムラを抑制することができる。特に、熱硬化性樹脂で構成される樹脂粉末として、エポキシ樹脂を用いることで、磁性粉末の偏析を抑制できるとともに製造コストを削減することができる。

（４）樹脂粉末は、平均粒子径が５μｍ〜５０μｍとした。これにより、第１の磁性粉末と他の磁性粉末との間の距離を適切に保ち、直流重畳特性の向上を図ることができる。

（５）複合磁性材料の粘度は、７０００００ｍＰａ・ｓ以上とすることで、磁性粉末の沈降が抑制される結果、磁性粉末の偏析を抑制することができる。

（６）本実施形態のコアの製造方法は、磁性粉末と樹脂とからなるコアの製造方法であって、磁性粉末は、第１の磁性粉末と、第１の磁性粉末より平均粒子径が小さい第２の磁性粉末とを有し、第１の磁性粉末に対して樹脂粉末を添加して混合する第１の混合工程と、第１の混合工程で得た混合物と第２の磁性粉末とを混合する第２の混合工程と、第２の混合工程で得た混合物に対して樹脂を添加して混合する第３の混合工程と、第３の混合工程で得た混合物を所定の容器に入れて成型する成型工程と、成型工程で得た成型体中の樹脂を硬化させる硬化工程と、を備えるようにした。

これにより、高磁界側で直流重畳特性を向上させるコアを得ることができる。特に、第１の混合工程を備えることで、第１の磁性粉末の表面に樹脂粉末を付着させた状態でその後の工程処理を行うことができ、結果として第１の磁性粉末と他の磁性粉末間の距離が保たれたコアを得ることができる。

第１の混合工程では、混合時に前記熱硬化性樹脂の粉末を加熱しても良い。例えば、混合の際に生じる摩擦熱により樹脂粉末が加熱されることで、第１の磁性粉末の表面への付着力を高めることができる。また、予め加熱した磁性粉末に樹脂粉末を添加し、磁性粉末の熱で樹脂粉末を加熱するようにしても良い。

また、第１の混合工程では、混合時に樹脂粉末を機械的に変形させても良い。例えば、混合時の撹拌により樹脂粉末に応力を加えて機械的に変形させることで、第１の磁性粉末の表面への付着力を高めることができる。

また、第１の混合工程において、樹脂粉末を添加することで製造工程を削減することができる。すなわち、例えばエポキシシランカップリング剤などの液体の樹脂を添加する場合、次の工程に進むまでに、第１の磁性粉末の表面に層が形成されるように乾燥させる必要があるが、樹脂粉末は固定であるので乾燥させる必要がない。

［２．実施例］
本発明の実施例を、表１、表２及び図３〜図５を参照して、以下に説明する。
（１）測定項目及び測定方法
測定項目は、密度、鉄損及び各印加磁界における透磁率である。作製された各コアのサンプルに対して、φ０．８ｍｍの銅線で１００ターンの巻線を施してリアクトルを作製した。各コアのサンプルの形状は、外径２６ｍｍ、内径１５ｍｍ、高さ５ｍｍのトロイダル形状とした。また、作製したコア及びリアクトルの鉄損、透磁率を下記の条件で算出した。

＜密度＞
コアの密度は、見かけ密度である。すなわち、各コアのサンプルの外径、内径、及び高さを測り、これらの値からサンプルの体積（ｃｍ^３）を、π×（外径^２−内径^２）×高さに基づき算出した。そして、サンプルの質量を測定し、測定した質量を算出した体積で除してコアの密度を算出した。

＜透磁率及び鉄損＞
鉄損及び透磁率の測定条件は、周波数２０ｋＨｚ、最大磁束密度Ｂｍ＝２０ｍＴとした。透磁率は、鉄損Ｐｃｖ測定時に最大磁束密度Ｂｍを設定したときの振幅透磁率とした。鉄損については、磁気計測機器であるＢＨアナライザ（岩通計測株式会社：ＳＹ−８２１９）を用いて算出した。この算出は、鉄損の周波数曲線を次の（１）〜（３）式で最小２乗法により、ヒステリシス損係数、渦電流損失係数を算出することで行った。

Ｐｃｖ＝Ｋｈ×ｆ＋Ｋｅ×ｆ^２…（１）
Ｐｈｖ ＝Ｋｈ×ｆ…（２）
Ｐｅｖ ＝Ｋｅ×ｆ^２…（３）
Ｐｃｖ：鉄損
Ｋｈ ：ヒステリシス損係数
Ｋｅ ：渦電流損係数
ｆ ：周波数
Ｐｈｖ：ヒステリシス損失
Ｐｅｖ：渦電流損失

透磁率については、作製したリアクトルに対し、インピーダンスアナライザー（アジレントテクノロジー：４２８４Ａ）を使用することで、２０ｋＨｚ、０．１Ｖにおけるインダクタンスから透磁率を算出した。

本実施例において、各粉末の平均粒子径と円形度は、下記装置を用いて３０００個の平均値をとったものであり、ガラス基板上に粉末を分散して、顕微鏡で粉末写真を撮り一個毎自動で画像から測定した。
会社名：Ｍａｌｖｅｒｎ
装置名：ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｉ Ｇ３Ｓ
（２）サンプルの作製方法
実施例１〜７及び比較例１〜３としてサンプルとなるコアを下記の通り作製した。

［実施例１〜７、比較例１］
実施例１〜７及び比較例１は、樹脂粉末の添加量の違いの観点から作製した。

すなわち、第１の混合工程として、平均粒子径１５０μｍのＦｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末（円形度０．９３２）に対して、平均粒子径３８μｍ、融点５４℃のエポキシ樹脂の樹脂粉末（ペルノックス社製）を０ｗｔ％、１．０ｗｔ％、２．０ｗｔ％、２．５ｗｔ％、３．０ｗｔ％、４．０ｗｔ％、５．０ｗｔ％、６．０ｗｔ％それぞれ添加してポットミルで２４時間混合した。

その後、第２の混合工程として、第１の混合工程で得られた混合物に平均粒子径１３．６μｍのＦｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末（円形度０．９８８）を添加してＶ型混合機にて１５分混合した。第１の磁性粉末と第２の磁性粉末の重量比率は、第１の磁性粉末：第２の磁性粉末＝７０：３０とした。

さらに、第３の混合工程として、第２の混合工程で得られた混合物をアルミカップに入れ、当該混合物に対して、１０ｗｔ％の液体のエポキシ樹脂を添加し、２分間ヘラを用いて手動で混合した。これにより、磁性粉末と樹脂との混合物である複合磁性材料を得た。

成型工程として、得られた複合磁性材料を、トロイダル形状の空間を有する容器に充填し、真空脱泡を３０分行って複合磁性材料からなる成型体を得た。さらに、硬化工程として、当該成型体を８５℃の大気雰囲気に入れて２時間加熱し、１２５℃の大気雰囲気で１時間加熱し、１５０℃の大気雰囲気で４時間加熱することで、エポキシ樹脂を硬化させ、サンプルのコアを得た。

［比較例２、３］
比較例２及び３は、第１の混合工程における添加物及び工程が実施例１〜７、比較例１と異なる。すなわち、比較例３は、第１の混合工程に代えて、平均粒子径１５０μｍのＦｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末（円形度０．９３２）をアルミカップに入れ、当該合金粉末に対して、３ｗｔ％のエポキシシランカップリング剤を添加し、ヘラを用いて手動で２分間混合し、１５０℃の大気雰囲気で１時間乾燥させた。それ以外の工程を実施例１〜７、比較例１と同じとしてサンプルとなるコアを得た。

比較例２は、第１の混合工程に代えて、平均粒子径１５０μｍのＦｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末（円形度０．９３２）をアルミカップに入れ、当該合金粉末に対して、５ｗｔ％のエポキシシランカップリング剤を添加し、ヘラを用いて手動で２分間混合し、１５０℃の大気雰囲気で１時間乾燥させた。

次に、得られた混合物に対し、平均粒子径５．１μｍのＦｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末（円形度０．９０８）を、第１の磁性粉末と第２の磁性粉末の重量比率を第１の磁性粉末：第２の磁性粉末＝７０：３０として添加し、また、０．５２ｗｔ％のシリカ粉末を添加してＶ型混合機にて３０分混合した。

この工程で得られた混合物をアルミカップに入れ、当該混合物に対して、１２．４ｗｔ％の液体のエポキシ樹脂を添加して２分間ヘラを用いて手動で混合した。これにより、磁性粉末と樹脂との混合物である複合磁性材料を得た。得られた複合磁性材料に対し、実施例１〜７、比較例１と同じ成型工程、硬化工程を行い、サンプルとなるコアを得た。

（３）測定結果
表１に密度、鉄損及び透磁率の測定結果を示す。表１中の「μ（０）」は、直流を重畳させていない状態、すなわち磁束密度Ｂ＝０Ｔの時の初透磁率を示す。表１中の「μ（１．０）」は、磁束密度Ｂ＝１．０Ｔの時の透磁率を示す。μ（０）、μ（１．０）は、Ｂ＝０Ｔ、１．０Ｔにおける微分透磁率である。表１中の「維持率」は、透磁率の維持率であり、｛μ（１．０）／μ（０）｝×１００で算出した値である。

図３は、エポキシ樹脂粉末の添加量に対する維持率のグラフである。表１及び図３に示すように、エポキシ樹脂粉末を添加した実施例１〜７は、エポキシ樹脂粉末を添加していない比較例１と比べて、維持率が高い。実施例１〜７では、比較例１と比べて初透磁率μ（０）が低下する傾向にあるが、μ（１．０）が上昇傾向にあり、初透磁率の下げ幅よりμ（１．０）の変動幅の方が小さくなっており、低磁界側から高磁界側までフラットな直流重畳特性が実現していることが分かる。例えば、実施例５は比較例１と比べて初透磁率μ（０）が１．１低下しているが、μ（１．０）は１．９上昇しており、よりフラットな特性になっている。

また、エポキシ樹脂粉末の添加量が２．５ｗｔ％〜５．０ｗｔ％の実施例３〜６で維持率が６０％以上となっており、高磁界側での直流重畳特性が向上していることが分かる。実施例４〜６は、実施例の中でも維持率が高く、特に実施例５及び実施例６で高い維持率を実現している。エポキシ樹脂粉末の添加量が２．５ｗｔ％より少ないと、維持率が比較的低く、５．０ｗｔ％超となると、密度が低下して損失が高くなる。

図４は、実施例５〜７の磁束密度に対する微分透磁率のグラフである。図４に示すように、実施例５は、実施例７と比較して全体的に微分透磁率が高くなっており、磁束密度が０〜１．５Ｔの範囲、特に０．５Ｔ〜１．５Ｔの範囲で微分透磁率の傾きが小さく、維持率が高いこと、換言すればフラットな直流重畳特性が実現できていることが分かる。また、実施例６は、実施例７と比較して全体的に微分透磁率の傾きが小さく、フラットな直流重畳特性が実現できていることが分かる。

図５は、実施例５のコア断面のＳＥＭ写真である。図５中、上側の写真は、１００倍のＳＥＭ写真であり、下側の写真は、８００倍のＳＥＭ写真である。図５の各写真において、白っぽく見える丸い各箇所が磁性粉末を示し、それ以外の黒っぽく見える箇所が硬化した樹脂（樹脂粉末を含む）を示している。図５中の下側の写真において、点線太丸で示すように、中央の第１の磁性粉末とその周囲の粉末との間の距離は保たれていることが確認できる。これにより、第１の磁性粉末と他の磁性粉末との接触による磁化を防止し、直流重畳特性の向上に寄与したものと考えられる。

［粘度の測定］
樹脂粉末の添加量を変えて作製した複合磁性材料の粘度を測定した。具体的には、測定した複合磁性材料は、実施例５〜８及び比較例１の複合磁性材料である。樹脂粉末の添加量以外の工程はいずれも同じである。実施例５〜７、比較例１については上記の通りであるので、説明は省略する。実施例８は、樹脂粉末の添加量を１０ｗｔ％とした複合磁性材料である。

作製した実施例５〜８及び比較例１の複合磁性材料の測定は、下記の測定装置で下記の測定条件の下で行った。
（測定装置）
・スピンドル ＳＣ４−１４（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ社製 ）
・チャンバー ＳＣ４−６Ｒ（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ社製 ）
（測定条件）
・回転速度 ０．１ＲＰＭ
・測定時間 ５分間（測定粘度数値が安定したら終了）
・粘度測定範囲 ５８〜１．１Ｍ（ｍＰａ・ｓ）
・サンプル量 ２．１ｍＬ
・測定環境温度 ２５℃

表２に実施例５〜８及び比較例１についての複合磁性材料の粘度の測定結果を示す。

実施例５〜８及び比較例１の複合磁性材料は、いずれもスラリー状であったが、粘度がそれぞれ異なっていた。表２に示すように、実施例５〜８は、添加量がない比較例１に比べて、粘度が１桁以上上昇していることが確認できる。比較例１、実施例５、６が示すように、添加量を増やすと粘度が上昇しており、実施例７、８では上記の粘度測定範囲では測定不能であった。すなわち、実施例７、８の粘度は、１１０００００ｍＰ・ｓ超の粘度を有すると推定される。

［３．他の実施形態］
本発明は上記実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより、種々の発明を形成できる。例えば、実施形態に示される全構成要素から幾つかの構成要素を削除してもよい。さらに、異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせてもよい。

Claims (16)

1. 磁性粉末と樹脂とが混合されてなる複合磁性材料であって、
   前記磁性粉末は、
   第１の磁性粉末と、前記第１の磁性粉末より平均粒子径が小さい第２の磁性粉末とを有し、
   前記第１の磁性粉末の表面には、樹脂粉末が付着しており、
   前記複合磁性材料の粘度が７０００００ｍＰａ・ｓ以上であること、
   を特徴とする複合磁性材料。
2. 前記樹脂粉末の添加量は、前記第１の磁性粉末に対して２．５ｗｔ％〜５．０ｗｔ％であること、
   を特徴とする請求項１記載の複合磁性材料。
3. 前記樹脂粉末は、熱硬化性樹脂の粉末であること、
   を特徴とする請求項２記載の複合磁性材料。
4. 前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂であること、
   を特徴とする請求項３記載の複合磁性材料。
5. 前記樹脂粉末は、平均粒子径が５μｍ〜５０μｍであること、
   を特徴とする請求項１〜４の何れかに記載の複合磁性材料。
6. 前記第１の磁性粉末は、平均粒子径が２０μｍ以上２００μｍ以下であり、
   前記第２の磁性粉末は、平均粒子径が５μｍ以上２０μｍ未満であること、
   を特徴とする請求項１〜５の何れかに記載の複合磁性材料。
7. 前記磁性粉末における前記第１の磁性粉末の添加量が６０〜８０ｗｔ％、前記第２の磁性粉末が２０〜４０ｗｔ％であること、
   を特徴とする請求項１〜６の何れかに記載の複合磁性材料。
8. 磁性粉末と樹脂とを有するコアの製造方法であって、
   前記磁性粉末は、第１の磁性粉末と、前記第１の磁性粉末より平均粒子径が小さい第２の磁性粉末とを有し、
   前記第１の磁性粉末に対して樹脂粉末を添加して混合し、前記第１の磁性粉末の表面に前記樹脂粉末を付着させる第１の混合工程と、
   前記第１の混合工程で得た混合物と前記第２の磁性粉末とを混合する第２の混合工程と、
   前記第２の混合工程で得た混合物に対して前記樹脂を添加して混合する第３の混合工程と、
   前記第３の混合工程で得た混合物を所定の容器に入れて成型する成型工程と、
   前記成型工程で得た成型体中の前記樹脂を硬化させる硬化工程と、
   を備えること、
   を特徴とするコアの製造方法。
9. 前記樹脂粉末の添加量は、前記第１の磁性粉末に対して２．５ｗｔ％〜５．０ｗｔ％であること、
   を特徴とする請求項８記載のコアの製造方法。
10. 前記樹脂粉末は、熱硬化性樹脂の粉末であること、
    を特徴とする請求項９記載のコアの製造方法。
11. 前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂であること、
    を特徴とする請求項１０記載のコアの製造方法。
12. 前記樹脂粉末は、平均粒子径が５μｍ〜５０μｍであること、
    を特徴とする請求項８〜１１の何れかに記載のコアの製造方法。
13. 前記第１の磁性粉末は、平均粒子径が２０μｍ以上２００μｍ以下であり、
    前記第２の磁性粉末は、平均粒子径が５μｍ以上２０μｍ未満であること、
    を特徴とする請求項８〜１２の何れかに記載のコアの製造方法。
14. 前記磁性粉末における前記第１の磁性粉末の添加量が６０〜８０ｗｔ％、前記第２の磁性粉末が２０〜４０ｗｔ％であること、
    を特徴とする請求項８〜１３の何れかに記載のコアの製造方法。
15. 前記第１の混合工程は、混合時に前記樹脂粉末を加熱すること、
    を特徴とする請求項８〜１４の何れかに記載のコアの製造方法。
16. 前記第１の混合工程は、混合時に前記樹脂粉末を機械的に変形させること、
    を特徴とする請求項８〜１５の何れかに記載のコアの製造方法。