JP4759533B2 - 圧粉磁心用粉末および圧粉磁心、並びにその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、鉄粉や鉄基合金粉末（以下、両者を合わせて単に鉄粉という）等の軟磁性粉末を圧縮成形し、圧粉磁心と呼ばれる電磁気部品の製造に使用される磁心用材料に関するものである。特に、高強度の成形体を提供し得ると共に、高温での機械的強度にも優れた成形体を与える磁心用粉末と、該粉末を用いた圧粉磁心、ならびに、該磁心用粉末を用いて圧粉磁心を製造する方法に関するものである。

交流磁場内で使用される磁心には、鉄損、特に渦電流損が小さく、高磁束密度であることが求められる他、製造時のハンドリング工程やコイル状にするための巻き線工程などで破損しないことが必要とされる。また、このような圧粉磁心は、小型駆動部品の一部として自動車に搭載されることもあるので、上記特性に加えて、エンジンルームなどの高温環境下でも使えるほどの耐熱性を備えることが求められる。

軟磁性粉末を成形して製造される圧粉磁心の場合、磁性粉末、たとえば、鉄粉や鉄基合金粉末等の粒子間に絶縁性のバインダー樹脂を介在させることで渦電流損を抑制することができ、しかも、磁性粉末粒子間に介在する樹脂は鉄粉粒子間での接着剤の役割を果たすので、機械的強度にも優れたものとなる。

このような磁性粉末粒子間に介在させるバインダー樹脂としては、エポキシ樹脂、イミド系樹脂、シリコーン系樹脂、フェノール樹脂、ポリアミド樹脂などが知られている。中でも、フェノール樹脂は、熱硬化性樹脂であるため高温での強度に優れ、比較的安価に入手できるので、軟磁性粉末を原料とする圧粉磁心の有機バインダーとして好適であることが広く知られている（特許文献１など）。

フェノール樹脂をバインダー樹脂として使用する場合には、粉末状のフェノール樹脂と磁性粉末とを単純に混合する方法の他、液体あるいは溶液状のフェノール樹脂と磁性粉末とを混合した後、加熱してフェノール樹脂を硬化させたり、あるいは、溶媒を揮発させてフェノール樹脂を析出させて、磁性粉末の表面にフェノール樹脂の皮膜を形成して用いる方法などが採用されている。

しかしながら、粉末状のフェノール樹脂と磁性粉末とを混合する方法では、フェノール樹脂を磁性粉末間に均一に分散させ難く、磁性粉末粒子同士の接合面をフェノール樹脂で完全に遮断することは困難で、必ずしも良好な絶縁性が得られないという欠点がある。また、これを改善するために大量の樹脂粉末を添加すると、成形体の密度（磁性粉末の含有割合）が低下してしまい、磁気特性が低下するという問題が生じる。

他方、磁性粉末表面にフェノール樹脂皮膜を形成する方法は、操作が煩雑であったり、フェノール樹脂皮膜の硬化状態の制御が難しいという欠点がある。すなわち、フェノール樹脂を硬化させ過ぎるとバインダーとしての作用が得られ難くなり、一方、硬化の程度が低すぎると、磁性粉末（圧粉磁心用粉末）の成形段階で皮膜が破れ易くなり、絶縁性を確保することが難しい。なお、磁性粉末表面のフェノール樹脂皮膜を比較的厚く形成すれば樹脂皮膜は破れ難くなるが、そうすると、成形体の密度が低下してしまい、磁気特性が低下するという問題が生じる。

よって、いずれの方法によっても、成形体強度、絶縁性、および成形体密度の全てを高レベルで確保できる圧粉磁心用粉末は得られ難く、上記特性を全て兼ね備えた圧粉磁心用粉末はいまだ提供されていなかった。
特開２００３−３１８０１４号公報

本発明は上述のような事情に着目してなされたもので、その目的は、鉄粉や鉄基合金などの軟磁性粉末を主成分とする粉末であって、磁性粉末粒子間における渦電流の発生を十分に抑制し得る電気抵抗を有すると共に、圧縮成形体としたときに十分な強度を与え、さらには、１００℃以上の高温環境下でも高い強度を示す高性能の圧粉磁心を生産性よく製造し得る圧粉磁心用粉末を提供し、更には、該粉末を用いた圧粉磁心とその製造方法を提供することにある。

上記課題を解決することのできた本発明に係る圧粉磁心用粉末とは、１５０℃におけるＪＩＳ Ｋ６９１１の円板式流れ試験値が４５ｍｍ以上であるフェノール樹脂粉末（Ａ）と、表面がフェノール樹脂（Ｓ）で被覆されている軟磁性粉末とを含有するところに要旨を有している。

上記圧粉磁心用粉末の圧縮成形体を加熱し、フェノール樹脂を熱硬化させた圧粉磁心は強度が高く、本発明の好ましい実施態様の一つである。

本発明の圧粉磁心の製造方法とは、上記圧粉磁心用粉末を圧縮成形する工程と、得られる圧縮成形体中のフェノール樹脂を熱硬化させる工程、を含むことを特徴とする。

なお、本明細書でいう「圧粉磁心」とは、軟磁性粉末と、電気絶縁性および機械強度付与のためのバインダー樹脂などを混合し、これを圧縮成形して所定の形状とした後、バインダー樹脂を熱硬化させたものであり、主に交流磁場内で使用される磁心（コア）と呼ばれる電磁気部品である。

本発明の圧粉磁心用粉末は、バインダー樹脂としてフェノール樹脂微粉末を使用し、これを粉末状で用いると共に、その一部を軟磁性粉末の皮膜として用いるものであるため、粉末状のバインダー樹脂のみを軟磁性粉末と混合したり、バインダー樹脂の全量を軟磁性粉末の皮膜として用いる場合に比べて、得られる成形体中におけるバインダー樹脂の偏析が生じ難いものである。したがって、本発明によれば、常温および高温環境下で優れた機械的強度を示す他、電気特性や磁気特性においても優れた性能を示す圧粉磁心を与える圧粉磁心用粉末を提供し得る。また、当該粉末を使用することにより、高強度で、且つ、磁気的・電気的特性に優れた圧粉磁心とその製造方法を確立し得ることになった。特に、本発明の圧粉磁心用粉末は、バインダー樹脂の添加量が低減されたものであるため、高密度の成形体を得ることができる。

本発明の圧粉磁心用粉末とは、１５０℃におけるＪＩＳ Ｋ６９１１の円板式流れ試験値が４５ｍｍ以上であるフェノール樹脂粉末（Ａ）と、表面がフェノール樹脂（Ｓ）で被覆されている軟磁性粉末とを含有するところに特徴を有するものである。すなわち、本発明においては、熱硬化性樹脂の一種であるフェノール樹脂を軟磁性粉末のバインダー樹脂として用いるものであるが、このとき、フェノール樹脂を粉末状で用いると共に、その一部を、軟磁性粉末の表面に形成したフェノール樹脂皮膜の状態で、圧粉磁心用粉末中に存在させる。本発明者らは、このように二つの態様のフェノール樹脂を用いることで、粉末混合法、皮膜法を、それぞれ単独で採用した場合における問題が一挙に解決されることを見出し、本発明を完成した。

上述のように、軟磁性粉末とバインダー樹脂とを粉末混合する場合には（粉末混合法）、十分な絶縁性と強度を実現するために、ある程度の量のバインダー樹脂粉末を添加する必要があり、そうすると、圧粉磁心の密度を高くできないという問題があった。一方、バインダー樹脂の全量を軟磁性粉末表面の皮膜として用いる場合（皮膜法）、十分な絶縁性を確保するためには、成形前の粉末に厚い樹脂皮膜を設け、さらに、成形時にこの皮膜が破壊されないように、樹脂皮膜の硬化反応をある程度進めておく必要がある。しかしながら、硬化反応が進みすぎると、バインダーとしての性能が低下し、樹脂同士の接着力が劣るため、成形体強度が得られ難いといった問題があった。

これらの手法に対して、本発明では、絶縁性は、軟磁性粉末表面に設けた樹脂皮膜（Ｓ）によって、バインダーとしての性能は、粉末状態で用いる樹脂（Ａ）によってそれぞれ別個に確保している。したがって、軟磁性粉末表面に設ける樹脂の量は、絶縁性が確保できる程度の量であればよく、バインダー樹脂としての機能までも目的とする場合に比べて、その使用量を低減することができる。また、軟磁性粉末同士を接合させる際には、予め軟磁性粉末表面に設けた樹脂皮膜が一部バインダーとしても働くため、過剰のバインダー樹脂を添加する必要がなく、結果として、圧粉磁心用粉末中におけるバインダー樹脂量を低減できるので、高い機械的強度を有する成形体が得られる。さらに、本発明では、上記樹脂皮膜およびバインダー樹脂としてフェノール樹脂を採用するものであるため、異なる樹脂を採用する場合に比べて、両者間における親和性が高く、良好な接着状態を確保できるのである。

以下、本発明の圧粉磁心用粉末について詳細に説明する。

本発明の圧粉磁心用粉末とは、１５０℃におけるＪＩＳ Ｋ６９１１の円板式流れ試験値が４５ｍｍ以上であるフェノール樹脂粉末（Ａ）と、表面がフェノール樹脂（Ｓ）で被覆されている軟磁性粉末とを含有する。

本発明で好ましく用いられる軟磁性粉末とは、強磁性の金属粉末であり、具体例としては、純鉄粉、鉄基合金粉末（Ｆｅ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｓｉ合金、センダスト、パーマロイ等）およびアモルファス粉末、さらには、表面にリン酸系化成皮膜や酸化皮膜などの電気絶縁皮膜が形成された鉄粉等が挙げられる。これらの軟磁性粉末は、たとえば、アトマイズ法等によって微粒子化する方法、酸化鉄等を微粉砕した後これを還元する方法などによって製造できる。

本発明においては、このような方法で製造した後、篩い分け法で評価される粒度分布で、累積粒度分布が５０％になる平均粒径が２０〜２５０μｍ、中でも５０〜１５０μｍのものが好ましく用いられる。

上記フェノール樹脂粉末（Ａ）は、圧粉磁心用粉末においてバインダー樹脂としての役割を果たすものである。フェノール樹脂は、熱硬化性樹脂であり、圧縮成形後、熱処理によって架橋反応を進め、熱硬化させることで、常温はもとより、高温環境下においても優れた機械的強度を示す圧粉磁心を与える。

本発明に係るフェノール樹脂としては公知のものであればいずれも使用することができる。上述のように、本発明では二つの態様（軟磁性粉末の皮膜、粉末状）のフェノール樹脂を用いるものであるが、これらは同一構造を有するフェノール樹脂であっても、異なる構造を有するものであってもよい。なお、軟磁性粉末同士を強固に接着させて、高い機械的強度を有する成形体を得る観点からは、皮膜状、粉末状で用いるフェノール樹脂は同一構造のものであるのが好ましい。

本発明で使用するフェノール樹脂粉末（Ａ）は、１５０℃におけるＪＩＳ Ｋ６９１１の円板式流れ試験により測定される値が４５ｍｍ以上であり、好ましくは９０ｍｍ以上である。ここで、上記ＪＩＳ Ｋ６９１１に規定される円板式流れ試験とは、加熱条件下における成形材料の流動性を指標するものであり、当該試験により測定される値が大きいほど、流動性が高いことを意味する。また、流動性が小さい（測定値が小さい）場合は、成形材料（樹脂）の硬化反応が進んでいることを示す。したがって、流動性が著しく小さい樹脂は、磁性粉末のバインダーとしての機能（強化材、絶縁材としての機能）が劣るので好ましくない。

また、後述するように、本発明に係る軟磁性粉末はその表面がフェノール樹脂により被覆されているものである。したがって、軟磁性粉末の表面に皮膜を形成するためにはフェノール樹脂を溶液とする必要があるので、本発明に係るフェノール樹脂は、適当な溶媒、例えば、アセトンやエタノールなどへ溶解するものであるのが好ましい。

フェノール樹脂とは、フェノール、クレゾール、ｐ−アルキルフェノール、ｐ−フェニルフェノール、クロルフェノール、ビスフェノールＡ、フェノールスルホン酸、レゾルシンなどのフェノール性−ＯＨを有するものと、ホルマリン、フルフラールなどのアルデヒド類を付加縮合したものである。これらの中でも、本発明に適したものとしては、フェノールとホルマリンとを触媒の存在下で付加縮合させたノボラック型フェノール樹脂やレゾール型フェノール樹脂が挙げられる。特に、比較的短時間の内に硬化反応が進行するレゾール型フェノール樹脂が好ましい。

ところで、フェノール樹脂には、液状や塊状、フレーク状の形態を有するものがあるが、固体である場合には、フェノール樹脂の平均粒径は、軟磁性粉末の平均粒径よりも通常１０倍以上大きい。したがって、軟磁性粉末と均一に混合させるためには、フェノール樹脂粉末（Ａ）は微粉末状のものを用いるのが好ましい。均一混合の観点からは、フェノール樹脂粉末の平均粒径は、軟磁性粉末のそれよりも小さいことが好ましく、具体的には３０μｍ以下であるのが好ましく、より好ましくは２０μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以下であることが推奨される。尚、ここでいう「平均粒径」とは、走査型電子顕微鏡を用いて撮影したフェノール樹脂微粉末の写真（倍率：４００倍）から無作為に選択したフェノール樹脂単粒子（複数の粒子が凝集したものではなく、単独で存在する粒子）１００個について、該写真から測定した粒径（球相当）を平均したものである。

この様なサイズのフェノール樹脂微粉末は、例えば、塊状やフレーク状のものを粉砕し、これを気流分級法などで分級する方法によって得ることができる。また高分子量のフェノール樹脂の場合は、良溶媒に溶解させたフェノール樹脂溶液を、強撹拌している大過剰の貧溶媒中に滴下してフェノール樹脂を沈殿させ、この沈殿物を回収する方法なども有効である。この場合、フェノール樹脂溶液の濃度を調節することで、平均粒径をコントロールすることができる。

本発明においてフェノール樹脂粉末（Ａ）は、圧粉磁心としての強度を十分に高めるため、軟磁性粉末１００質量部（フェノール樹脂皮膜を有さない）に対して、０．０５〜２質量部とするのが好ましい。より好ましくは０．１〜１質量部である。なお、成形体の強度および絶縁性と、密度とは、概ねトレードオフの関係にあるため、フェノール樹脂粉末（Ａ）の添加量は、製品に求められる特性に応じて適宜決定するのが好ましい。しかしながら、含有量が少なすぎる場合には、十分な機械的強度と絶縁性を得ることが困難になる傾向がある。一方、含有量多すぎる場合には、製品原価が高くなるのに対して、強度や絶縁性の改善効果は少なく、また、成型体密度が低下するので好ましくない。したがって、フェノール樹脂粉末（Ａ）の添加量は、上記範囲内で決定するのが好ましい。

上述のように本発明の圧粉磁心用粉末は、表面がフェノール樹脂（Ｓ）で被覆された軟磁性粉末を含むものである。もちろん、本発明に係る圧粉磁心用粉末に含まれる軟磁性粉末の全てが、その表面全体にフェノール樹脂皮膜を有するものであるのが好ましい態様であるが、軟磁性粉末表面の一部分にフェノール樹脂皮膜を有するものが含まれていてもよく、また、フェノール樹脂皮膜を有さない軟磁性粉末を少量含んでいてもよい。

本発明に係るフェノール樹脂（Ｓ）としては、フェノールとホルマリンとを触媒の存在下で付加縮合させたノボラック型フェノール樹脂やレゾール型フェノール樹脂が好ましく使用できる。これらの中でも、比較的短時間の内に硬化反応が進行するレゾール型フェノール樹脂が好ましい。特に、上記フェノール樹脂（Ａ）と同様、１５０℃におけるＪＩＳ Ｋ６９１１の円板式流れ試験により測定される値が４５ｍｍ以上であるものは、フェノール樹脂（Ｓ）として好ましく、９０ｍｍ以上の流動性を示すものはより好ましい。

上記軟磁性粉末の表面にフェノール樹脂皮膜を形成する方法は特に限定されず、公知の方法により形成すればよい。例えば、フェノール樹脂を適当な溶媒に溶解させて溶液とし、これを軟磁性粉末に加えてよく混合する。その後、溶液を蒸発させることにより樹脂皮膜を形成する。

軟磁性粉末を被覆するためのフェノール樹脂（Ｓ）は、軟磁性粉末１００質量部（フェノール樹脂皮膜を有さない）に対して０．０５〜２質量部とするのが好ましい。より好ましくは０．１〜１質量部である。フェノール樹脂粉末（Ａ）の場合と同様、フェノール樹脂（Ｓ）も、製品に求められる特性に応じて適宜決定するのが好ましいが、フェノール樹脂（Ｓ）量が少ない場合には、十分な強度と絶縁性が得られ難くなる傾向があり、一方、多すぎる場合には、製品原価が高くなるのに対して強度や絶縁性の改善効果は少なく、また、成型体密度が低下するので好ましくない。したがって、フェノール樹脂（Ｓ）量は、上記範囲内で決定するのが好ましい。

上記フェノール樹脂は、固形分１〜１０質量％程度の処理液を調整し、これを軟磁性粉末と混合して、公知のミキサー、ボールミル、ニーダー、Ｖ型混合機、造粒機等で混合し、大気中、減圧下、または真空下で、溶媒が蒸発し得る温度、例えば３０〜１００℃で乾燥することにより、フェノール樹脂皮膜（Ｓ）が形成された軟磁性粉末が得られる。

皮膜自体の強度と、皮膜と磁性粉末の接着強度を大きくするために、溶媒を蒸発させる過程、あるいは、その後に、加熱してフェノール樹脂皮膜の硬化反応を進めてもよい。加熱温度は６０〜１２０℃とし、加熱時間を１０〜１２０分とすることが推奨される。なお、上記溶媒としては、たとえば、エタノール、メタノール、アセトンなどが好ましく例示できる。

軟磁性粉末を被覆するフェノール樹脂（Ｓ）と、フェノール樹脂粉末（Ａ）の仕込み比率Ｓ／Ａ（質量比）は０．２５〜４であるのが好ましい。より好ましくは０．５〜２である。Ｓ／Ａ比が、上記範囲を外れる場合には、粉末、皮膜のいずれかの効果が十分に得られず、機械的強度および絶縁性の双方が確保し難くなる傾向がある。一方、Ｓ／Ａ比が上記範囲であれば、機械的強度および絶縁性を兼ね備えた圧粉磁心を与え得る圧粉磁心用粉末が得られるため好ましい。

本発明の圧粉磁心用粉末は、圧縮成形時の成型体と金型の摩擦を低減するために、必要に応じて潤滑剤を添加してもよい（内部潤滑剤）。一般に、内部潤滑剤の添加は成型体強度を低下させる傾向がある。たとえば、本発明者らの知見によれば、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウムなどのステアリン酸の金属塩粉末は、他の潤滑剤に比べて成型体の強度を低下させる傾向が大きいことが判明しており、これらの潤滑剤を内部潤滑剤として用いるのは好ましくない。したがって、内部潤滑剤としては、成形体強度の低下が少ない潤滑剤を選択して用いるのが好ましい。このような潤滑剤としては、たとえば、ポリエチレンワックス、モンタン酸エステルワックス、パラフィンワックスなどが推奨される。

本発明の圧粉磁心用粉末は、前述したフェノール樹脂粉末（Ａ）と、表面にフェノール樹脂皮膜（Ｓ）が形成された軟磁性粉末とを混合することにより得られる。圧粉磁心として良好な電気抵抗と機械的強度を確保する観点からは、圧縮成形に先立って、これらの圧粉磁心用粉末の構成成分を均一に混合しておくことが望ましい。混合法は、何ら制限されるものではなく、公知のミキサー、ボールミル、ニーダー、Ｖ型混合機、などを用いる従来公知の方法が採用できる。

本発明の圧粉磁心用軟磁性粉末は、もちろん圧粉磁心の製造のために用いられるものであるが、本発明の粉末から得られた圧粉磁心は本発明に包含される。圧粉磁心を製造するには、まず、上記粉末を圧縮成形する工程と、圧縮成形体中のフェノール樹脂を熱硬化させる工程が含まれる。圧縮成形法は特に限定されず、従来公知の方法が採用可能である。

圧縮成形の好ましい条件としては、面圧で２９０ＭＰａ以上、１２００ＭＰａ以下、より好ましくは３９０ＭＰａ以上、１０００ＭＰａ以下であり、最大荷重での加圧時間は０．０５秒以上、５秒以下、より好ましくは０．１秒以上、３秒以下とすることが推奨される。なお、成形温度が高過ぎると、成型体形状が整う前にフェノール樹脂が熱硬化する虞があるので、高強度の圧粉磁心とする観点からは、圧縮成形は、常温〜１５０℃未満で行うことが推奨される。

圧縮成形時の成型体と金型の摩擦を低減するために、金型の内面に潤滑剤を塗布してもよい（型内潤滑剤）。このような潤滑剤としては、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウムなどのステアリン酸の金属塩粉末、およびパラフィン、ワックス、天然または合成樹脂誘導体など公知のものを使用することができる。これらの潤滑剤は、粉末状のままで金型内面に塗布してもよく、また、有機溶媒に溶解させて塗布してもよい。

成形後は、圧縮成形体に、成形体中のフェノール樹脂を硬化させるための熱処理を施す（熱処理工程）。熱処理は、フェノール樹脂の硬化反応が進行し得る１５０℃以上、フェノール樹脂が熱劣化を起こすことのない４００℃以下で行うのが好ましい。より好ましくは１８０℃以上、２５０℃以下である。加熱時間は３０分間以上とすることが好ましい。より好ましくは６０分以上である。尚、加熱時間の上限はないが、長時間加熱を行っても、加熱時間に見合う効果は得られず、むしろ生産性が低下する傾向がある。したがって、加熱時間の上限は１０時間程度とするのが好ましい。加熱雰囲気は特に限定されず、大気、非酸化性、または、還元性のいずれであってもよい。なお、加熱法は特に限定されず、公知の方法を適宜選択して採用すればよい。

本発明の圧粉磁心に対する要求性能は、その用途によって異なるが、例えば、成形体密度は６．５ｇ／ｃｍ³以上であるのが好ましく、後述する実施例に記載の方法で測定される抗折強度は３０ＭＰａ以上であるのが好ましい。また、本発明に係る圧粉磁心の有する電気抵抗は５０μΩｍ以上であるのが好ましい。いずれの特性も、生産性やコストなどが許す限り、その特性値は大きければ大きいほど好ましいのは言うまでもない。

以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記実施例によって制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合しうる範囲で適当に変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。なお、特に断らない限り、「部」は「質量部」を、「％」は「質量％」をそれぞれ意味する。

実験１
軟磁性粉末として、純鉄粉（神戸製鋼所製、商品名「アトメル（登録商標）３００ＮＨ」）、フェノール樹脂１として、粉末のレゾール型フェノール樹脂（カネボウ株式会社製、商品名「Ｓ８９０」、１５０℃におけるＪＩＳ Ｋ６９１１の円板式流れ試験値が１５０ｍｍ）を使用した。

軟磁性粉末と、予め調整したフェノール樹脂１のアセトン溶液とを所定の割合で混合して、これを密閉されたＶ型混合機内で３０分以上混合した。次に、得られた混合物を１００ｍｍＨｇの圧力下、７０℃で３０分加熱してアセトンを蒸発させることにより、純鉄粉の表面にフェノール樹脂の皮膜を形成し、フェノール樹脂（Ｓ）で被覆された軟磁性粉末を得た。

なお、アセトン溶液は、鉄粉、アセトン、フェノール樹脂の質量割合を、１００：５：ｘとし、純鉄粉１００質量部に対するフェノール樹脂の添加割合ｘ（下記表１）に応じて、フェノール樹脂の使用量を調節してアセトン溶液を調整した。

フェノール樹脂皮膜（Ｓ）を有する軟磁性粉末と、フェノール樹脂１粉末（Ａ）（平均粒径３０μｍ以下）を下記表１に示す割合となるようにそれぞれ秤量し、Ｖ型混合機を用いて３０分間以上混合することにより、これらが均一に混合された圧粉磁心用粉末を得た。なお、上記フェノール樹脂１粉末（Ａ）は、上記軟磁性粉末の皮膜形成に用いたフェノール樹脂１を粉砕し、篩い分けした。平均粒径は３０μｍ以下であった。

上記圧粉磁心用粉末を金型に充填し、温度２５℃、圧力６８６ＭＰａ、最大荷重での加圧時間２秒で圧縮成形し、長さ３１．８ｍｍ×幅１２．７ｍｍ×厚さ５ｍｍの直方体形状の圧縮成形体を得た。なお、圧縮成形に当たっては、エタノールに潤滑剤（ステアリン酸亜鉛）を分散させた型潤滑剤を成形型の内壁面に刷毛で塗布することにより型潤滑を行った。

得られた圧縮成形体を、空気中、２２０℃で３０分間加熱処理し、成形体中のフェノール樹脂を熱硬化させ、圧粉磁心（Ｎｏ．１）を得た。

実験２〜１７
実験２〜１７では、フェノール樹脂（Ｓ）およびフェノール樹脂粉末（Ａ）の量を下記表１のように変更したこと以外は、実験１と同様の手順により、圧粉磁心Ｎｏ．２〜１７を得た。

実験１８，１９
実験１８では、上記フェノール樹脂１を大気中１１０℃で３０分間熱処理を施して硬化反応を進めた粉末状のレゾール型フェノール樹脂２を用いた。このフェノール樹脂２の１５０℃におけるＪＩＳ Ｋ６９１１の円板式流れ試験値は５０ｍｍであった。実験１９では、上記フェノール樹脂１を大気中１１０℃で４０分間熱処理を施した粉末状のレゾール型フェノール樹脂３を用いた。このフェノール樹脂３の１５０℃におけるＪＩＳ Ｋ６９１１の円板式流れ試験値は４０ｍｍであった。これらのフェノール樹脂２，３を用い、フェノール樹脂皮膜（Ｓ）およびフェノール樹脂粉末（Ａ）の量を下記表１のようにしたこと以外は、実験１と同様の手順により、圧粉磁心Ｎｏ．１８および１９を得た。

（成型体の評価）
［成形体密度］
圧縮成型体の寸法をマイクロメーターで測定し、さらに同圧縮成型体の質量を測定し、（質量）／（体積）によって圧縮成型体の密度（ｇ／ｃｍ³）を算出した。７．２０ｇ／ｃｍ³以上のものを高い密度を有するものとして評価した。

［抗折強度（高温環境下における強度）］
ＪＰＭＡ Ｍ ０９−1992（日本粉末冶金工業会規格、焼結金属材料の抗折力試験方法）に規定される方法に準じて行った。試験装置としては、島津製作所製「ＡＵＴＯＧＲＡＰＨＡＧ−５０００Ｅ」を使用し、支点間距離を２５ｍｍとして、１５０℃における抗折強度を測定した（測定試料数ｎ＝５）。

なお、１５０℃での測定にはオーブン炉を使用し、測定試料を空気中１５０℃で３０分間保持した後、該オーブン炉から取り出して３分以内に測定した。

抗折強度が７０ＭＰａ以上のものを強度が優れるものとして評価した。

［電気抵抗率（絶縁性）］
直流四端子法により、電気抵抗率を測定した。５０μΩｍ以上を絶縁性良好（○）と評価し、５０μΩｍ未満を絶縁性不良（×）として評価した。

Ｎｏ．１〜９の圧粉磁心は、いずれも密度が７．２０ｇ／ｃｍ³を超え、電気抵抗が５０μΩｍを超え、さらに、抗折強度（１５０℃）が７０ＭＰａを超えており、高温環境下においても圧粉磁心として十分使用可能と考えられる性能を備えるものであった。

これに対して、Ｎｏ．１０〜１３は、粉末状のフェノール樹脂（Ａ）を用いなかった例である。Ｎｏ．１０の圧粉磁心は、皮膜として使用したフェノール樹脂量（Ｓ）も少なく、絶縁性を確保するのに十分な皮膜厚みが得られていなかったものと考えられる。また、フェノール樹脂粉末（Ａ）を用いなかったため、成形体密度は得られているものの、抗折強度が低く、バインダー効果が不十分であった。Ｎｏ．１１〜１２は、Ｎｏ．１０に比べて、皮膜用フェノール樹脂（Ｓ）量を多く用いた例である。これらの例では、絶縁性が改善されていることから、Ｎｏ．１０に比較して厚いフェノール樹脂皮膜が形成されているものと推測されるが、抗折強度は不十分であった。Ｎｏ．１３は、フェノール樹脂（Ｓ）の使用量を更に増加した例であり、絶縁性が良好であったことからＮｏ．１０よりも厚いフェノール樹脂皮膜（Ｓ）が形成されているものと考えられるが、抗折強度は不十分であった。また、フェノール樹脂の使用量を増加したため、成形体の密度が低下した。

Ｎｏ．１４〜１７は、フェノール樹脂皮膜（Ｓ）を有さない軟磁性粉末を使用した例である。Ｎｏ．１４〜１５は絶縁性および抗折強度が低いものであった。これは、フェノール樹脂皮膜（Ｓ）を形成しなかったことに加えて、フェノール樹脂（Ａ）が圧粉磁心用粉末中に十分に分散していなかった、あるいは、使用したフェノール樹脂粉末（Ａ）量が少なすぎたため、バインダー効果が低くなったものと考えられる。Ｎｏ．１６は、Ｎｏ．１４，１５に比べて、フェノール樹脂粉末（Ａ）量を増加した例であり、絶縁性は向上したものの、強度向上の効果は十分ではなかった。Ｎｏ．１７は、大量のフェノール樹脂粉末（Ａ）を混合した例である。大量のフェノール樹脂粉末（Ａ）を用いることにより、強度と絶縁性は十分に確保できたが、密度は低下した。

Ｎｏ．１８は、Ｎｏ．４と同一の配合組成を有する圧粉磁心であるが、フェノール樹脂１よりも高温流れ性が低いフェノール樹脂２を使用したため、Ｎｏ．４に比べて密度と抗折強度が低下したものと考えられる。Ｎｏ．１９も、実験４と同一の配合組成を有する圧粉磁心であるが、フェノール樹脂１，２に比べて高温流れ性が小さいフェノール樹脂３を使用したため、密度と強度が、Ｎｏ．１８の圧粉磁心よりもさらに低下したものと考えられる。また、絶縁性不十分であり、所定の絶縁性が得られなかった。

なお、一般的に、高温流れ性が不足するフェノール樹脂は有機溶媒への溶解度が小さいため、磁性粉末の表面に均一に皮膜を形成することができない。したがって、Ｎｏ．１９で使用したフェノール樹脂３は高温流れ性が低かったため、軟磁性粉末に皮膜が形成されていなかったか、あるいは、皮膜に薄すぎるところが生じ均一でなかったため、絶縁性や強度が不十分となったものと考えられる。さらに、高温流れ性の低いフェノール樹脂粉末は硬いために、成形工程で圧縮力により変形して軟磁性粉末の表面に付着させることが難しい。そのために磁性粉末同士の結合力が低下して、抗折強度が小さくなり、成型体密度も小さくなったものと考えられる。

本発明によれば、磁性粉末粒子間における渦電流の発生を十分に抑制し得る電気抵抗を有すると共に、圧縮成形体としたときに十分な強度を与え、さらには、１００℃以上の高温環境下でも高い強度を示す高性能の圧粉磁心を生産性よく製造し得るような原料粉末、すなわち圧粉磁心用粉末が提供でき、さらには該粉末を用いた高強度圧粉磁心とその製造方法も提供できる。

Claims (3)

1. １５０℃におけるＪＩＳ Ｋ６９１１の円板式流れ試験値が４５ｍｍ以上であるフェノール樹脂粉末（Ａ）と、表面がフェノール樹脂（Ｓ）で被覆されている軟磁性粉末とを含有することを特徴とする圧粉磁心用粉末。
2. 請求項１に記載の圧粉磁心用粉末の圧縮成形体を加熱し、フェノール樹脂を熱硬化させたものであることを特徴とする圧粉磁心。
3. 請求項１に記載の圧粉磁心用粉末を圧縮成形する工程と、得られる圧縮成形体中のフェノール樹脂を熱硬化させる工程、を含むことを特徴とする圧粉磁心の製造方法。