JP2007515786A - 高誘電率誘電体膜の窒化方法 - Google Patents
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Abstract
本発明は、低温プロセスを用いてhigh−k誘電体膜内に窒素の取り込み(例えば窒化物形成)を促進する。更に、本発明は、原位置法、すなわちhigh−k誘電体膜の形成及び膜の窒化物形成が従来の後処理技術とは対照的に膜の堆積中に同じプロセスチャンバ内で実施される方法を提供する。別の態様では、半導体デバイス内のゲート誘電体層として用いるための多層材料の堆積方法が提供される。
【選択図】図1
【選択図】図1
Description
(関連出願)
本発明は、引用により全体が本明細書に組み込まれる、2003年11月17日に出願された名称が「ALD of HiSiON with Controlled Thickness and Compositional Gradient」の米国特許仮出願シリアル番号第60/520,964号に対する恩恵及び優先権を主張する。本発明は、2004年4月21日に出願された米国特許出願シリアル番号第10/829,781号の一部継続出願である、2004年6月15日に出願された係属中の米国特許出願シリアル番号第10/869,770号の関連出願であり、これら両開示は、引用により全体が本明細書に組み込まれる。
本発明は、引用により全体が本明細書に組み込まれる、2003年11月17日に出願された名称が「ALD of HiSiON with Controlled Thickness and Compositional Gradient」の米国特許仮出願シリアル番号第60/520,964号に対する恩恵及び優先権を主張する。本発明は、2004年4月21日に出願された米国特許出願シリアル番号第10/829,781号の一部継続出願である、2004年6月15日に出願された係属中の米国特許出願シリアル番号第10/869,770号の関連出願であり、これら両開示は、引用により全体が本明細書に組み込まれる。
本発明は、総括的には半導体基板及びウェーハで使用する高誘電率(high−k)を有する誘電体膜の形成に関する。より具体的には、本発明は、低温でのhigh−k誘電体膜への窒素の取り込みに関する。
半導体デバイスの進歩は、このようなデバイスの限界寸法を継続的に小さくすることを必要とする。これらの限界寸法は、線幅、及び構造体の間隔、並びにゲート誘電体層などのクリティカル層の厚さを含む。従来、二酸化ケイ素(SiO2)は、一般的なゲート誘電体層として用いられてきた。これは、低リーク電流、良好な均一性、高移動度(一定のトランジスタ速度)及び熱的に安定しているといった望ましい特性を有する。ゲート誘電体層の厚さの要件は、10Åを下回る等価酸化膜厚(EOT)に近づいている。この厚さでは、電子は、デバイスが「オフ」状態にあるときに極度に高いリーク電流をもたらす、SiO2ゲート誘電体層を突き抜ける「トンネル」を生じる可能性がある。この問題を克服するために、SiO2(誘電率k=3.9)よりも高い電気的誘電率を有する代替の誘電体材料が研究されている。これらの材料は、文字通り「high−k(高誘電率)」材料(通常は誘電率k>10を有するものとして定義される)として知られている。これらの材料を使用することで、ゲート誘電体層の物理的厚さを20Åよりも厚くしながら、依然としてゲート誘電体層について当該業界の電気的要件を満たすことが可能となる。
SiO2をゲート誘電体層と置き換えるために研究されているhigh−k材料は、一般に金属−酸素又は金属−シリコン−酸素の化合物である。ゲート誘電体層としての純金属−酸素化合物の使用は、低移動度(低トランジスタ速度)、下層のシリコン基板との反応性、及びホウ素に対する低拡散ブロック特性を含む幾つかの課題を抱える。金属−シリコン−酸素化合物は、下層のシリコン基板とはあまり反応せず、より良好なホウ素拡散ブロック特性を有するが、低k値であり、従ってより厚い膜の堆積を必要とする。望ましい特性及びトランジスタ性能仕様を維持しながらSiO2ゲート誘電体層のリーク問題を解決するゲート誘電体層の堆積方法を開発することは、望ましい発明となることは明らかである。
当業界が直面している別の問題は、処理中のドーパントの拡散及び誘電体膜の劣化である。この課題に対処するため、窒素を誘電体中に取り込み、酸窒化物を生じさせるようにすることが多い。シリコン酸窒化物のような酸窒化物は、ゲート電極からホウ素のドリフトを抑制し、誘電体内の欠陥の発生を低減するが、熱的に成長した酸窒化物は二酸化ケイ素よりも僅かに高い誘電率しか有さない。更に、シリコン及び二酸化ケイ素の間に形成する規制性界面ネットワークと異なり、シリコン基板と窒化誘電体との間の界面は、電荷捕捉及びヒステリシスを生じ、その両方がしきい値電圧のシフト及び低い電子移動度を引き起こす。従って、ホウ素拡散を抑止するためにシリコン基板すなわち誘電体界面の近く又はこれを覆って選択的に窒素を堆積するシステム及び方法を提供するのが望ましいものとなる。また、誘電体の等価酸化膜厚(EOT)並びにシリコンと窒化誘電体との間の界面の品質に負担をかけることなく、例えばより高い捕捉密度につながるホウ素拡散を抑止するシステム及び方法を提供することが望ましいものとなる。
酸窒化物を生成する2つの一般的な方法は、熱酸窒化法及び遠隔プラズマ窒化法であるが、両技術に関連する幾つかの欠点がある。熱酸窒化法では、窒化を促進するのに高温(700℃よりも高い)が必要とされる。従って、製造における有効原価が高く実効時間が長くなる。更に、高温によって誘電体が結晶化され、電流リークを誘起する恐れのある粒界を生成する可能性がある。遠隔プラズマ窒化法では、ウェーハ全体にわたり窒化層の均一性を制御するのが困難である。プラズマ処理は、一般にN2に対して原子状窒素の再結合を受ける。更に、高エネルギー原子の使用により、誘電体膜に損傷を与えて、構造上の亀裂、欠陥、及び他の不完全性を生じる恐れがある。更に、高エネルギー窒素原子と膜との間の反応から発生した熱により、誘電体層に結晶化を引き起こし、界面不整合及び構造上の欠陥並びに不一致をもたらす可能性がある。従って、更に開発することが必要である。
本発明は、低温プロセスを用いてhigh−k誘電体膜内に窒素の取り込み(例えば窒化物形成)を促進する。更に、本発明は、原位置方法を提供し、すなわちhigh−k誘電体膜の形成及び膜の窒化物形成が、従来の後処理技術とは対照的に膜の堆積中に同じプロセスチャンバ内で実施される。
本発明の1つの態様では、本発明は、プロセスチャンバ内に窒化反応物質を含む前駆体を用いて、約500℃以下の温度、典型的には約25℃〜500℃の範囲内、及び更に一般的には約100℃〜400℃の温度範囲などの比較的低温で原子層堆積(ALD)を実施することによりhigh−k誘電体膜内に窒素を取り込む方法を提供する。適切な窒化剤は、アンモニア、重水素化アンモニア、15N−アンモニア、アミン又はアミド、ヒドラジン、アルキルヒドラジン、窒素ガス、一酸化窒素、亜酸化窒素、窒素ラジカル、N−オキシド、ND3、及びこれらの混合物を含む。1つの実施形態において、金属窒化膜は、酸素がこの金属窒化膜を酸化して基板の表面上にhigh−k誘電体膜を形成する酸素含有源内で堆積後のアニールによって酸化される。
別の実施形態において、本発明は、プロセスチャンバにおいて1つ又はそれ以上の基板上にhigh−k誘電体膜を形成する方法であって、各サイクルが約500℃以下の温度で実施され、(a)プロセスチャンバに金属含有前駆体を送って基板の表面上に金属原子の1つ又は複数の層を形成し、(b)過剰な金属含有前駆体をプロセスチャンバから除去し、(c)窒素含有前駆体をプロセスチャンバに送り、そこで窒素が金属原子の層と相互作用して基板上に金属−窒素膜を形成し、(d)過剰な窒素含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去することを含む1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルを行う段階を含む方法が提供される。次いで、金属−窒素膜を酸化して、基板の表面上にhigh−k誘電体膜を形成する。
本発明の別の実施形態において、2つの異なる前駆体は、原子層堆積サイクル中に「同時注入」、すなわち共に送られる。例えば、金属含有前駆体及びシリコン含有前駆体は共にプロセスチャンバに送られて基板の表面上に金属及びシリコン原子の1つ又は複数の層を形成する。
別の態様では、本発明は、半導体デバイス内にゲート誘電体として用いるための多層膜の堆積方法を提供する。本方法は、望ましい高移動度の特性及び安定界面が維持されるようにシリコンの濃度が金属の濃度よりも大きい場合に、シリコン基板上に直接堆積される金属−シリコン−酸素層を提供する。本方法は、低リーク電流のような層の望ましい誘電体特性を促進するために、最高レベルの「k−値」を有する誘電体層が形成されるように、シリコン濃度が金属の濃度よりも小さい金属−酸素材料又は金属−シリコン−酸素材料からなる第1の層と共に原位置に堆積された第2の層を提供する。
本方法は更に、第1の2つの層と共に原位置に堆積される第3の層を提供し、該第3の層が、金属−酸素材料又は金属−シリコン−酸素材料からなり、次いで該材料が窒素前駆体と反応して窒素を該第3の層内に取り込む。これは、多層誘電体スタックを通るホウ素の拡散を最小限にする材料の特性を促進するのに役立ち、また結晶化温度を上昇させ、誘電体層の粒界を通って誘起される漏電を抑制する。更に、窒化金属窒化物又は金属シリコン窒化物第3の層は、酸素源と反応して金属酸窒化物又は金属シリコン酸窒化物を形成することができる。この実施形態において、金属酸窒化物(M−O−N)又は金属シリコン酸窒化物(M−Si−O−N)は、多層誘電体スタックを通るホウ素の拡散を最小限にする材料の特性を促進するのに役立ち、また結晶化温度を上昇させ、誘電体層の粒界を通って誘起される漏電を抑制する。酸素源との金属窒化物又は金属シリコン酸窒化物の反応は、熱プラズマ、直接プラズマ、遠隔プラズマ、下流プラズマ、又は紫外フォトンのいずれか1つ或いはこれらの組合せを含む様々なエネルギー手段を用いて促進することができる。多層材料全体を同じプロセスチャンバ内の原位置で順次堆積することができる。
本発明は、本発明の以下の詳細な説明を読み、添付図面を参照することによって更に詳細に説明される。
本発明の方法は、低温プロセスを用いてhigh−k誘電体膜内への窒素の取り込み(例えば窒化物形成)を促進する。更に、本発明は、原位置処理を可能にし、すなわち、後工程段階で膜の窒化物形成を行う従来の技術とは対照的に、high−k誘電体膜の形成と膜の窒化物形成は、膜の堆積中に同じプロセスチャンバで実施される。
本発明の方法は、低温プロセスを用いてhigh−k誘電体膜内への窒素の取り込み(例えば窒化物形成)を促進する。更に、本発明は、原位置処理を可能にし、すなわち、後工程段階で膜の窒化物形成を行う従来の技術とは対照的に、high−k誘電体膜の形成と膜の窒化物形成は、膜の堆積中に同じプロセスチャンバで実施される。
本発明の1つの態様では、原子層堆積(ALD)による窒化金属酸化物膜を形成するための方法が提供され、ここでは堆積中に窒素が膜に取り込まれる。一般に本発明の例示的な実施形態は、プロセスチャンバ内に窒化反応物質を含む前駆体又は反応物質を提供する段階と、比較的低温で、例えば約500℃以下の温度、典型的には約25℃〜500℃の範囲内、及び更に通常は約100℃〜400℃の温度範囲で原子層堆積(ALD)を実施する段階とによってhigh−k誘電体膜に窒素を取り込む方法を提供する。
図1を参照すると、基板上に窒素含有high−k誘電体膜を形成するためには、段階100で1つ又はそれ以上の半導体基板を収納するプロセスチャンバに金属含有前駆体ガスをパルスとして送る。金属含有前駆体は、既知の原子層堆積原理に従って1つ又はそれ以上の基板の表面上に化学吸着され、基板の表面上に金属原子の1つ又はそれ以上の層を形成する。ALDプロセスを実施するように構成されたどのようなプロセスチャンバを用いてもよく、このプロセスチャンバは、複数のウェーハを処理するように適合された単一ウェーハチャンバ又はバッチチャンバとして構成することができる。本発明の方法は、どのような特定のタイプのプロセスチャンバにも限定されない。好適なバッチプロセスチャンバの1つの実施例は、公開されたPCT特許出願シリアル番号第PCT/US03/21575号に記載されており、該特許は引用により全体が本明細書に組み込まれる。
プロセスチャンバは、段階102でパージされ、過剰な前駆体を除去する。次いで段階104で、窒素含有前駆体ガスが、パルスとしてプロセスチャンバに送られる。窒素は、基板の表面上で化学吸着されて金属原子の層と反応して、基板の表面上に金属−窒素膜又は層を形成する。次いで、プロセスチャンバは、段階106でパージされ、あらゆる残りの窒素含有前駆体を除去する。プロセスチャンバのパージは、純粋排出によって、又は不活性ガスをプロセスチャンバに貫流させることによって、或いはその両方を組合せて実施することができる。
1つの好ましい実施形態において、金属含有前駆体は、以下の式からなる。
Hf(NRR’)4
式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6の線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R及びR’は等しいか又はR及びR’は異なるものとすることができ、アンモニア(NH3)は窒素含有前駆体として用いられ、本方法は、約100℃〜400℃の温度範囲で実施されて、ハフニウム窒化(HfN)膜を形成する。好ましくは、ハフニウム含有源は、テトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウム(TEMA−Hf)からなる。
Hf(NRR’)4
式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6の線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R及びR’は等しいか又はR及びR’は異なるものとすることができ、アンモニア(NH3)は窒素含有前駆体として用いられ、本方法は、約100℃〜400℃の温度範囲で実施されて、ハフニウム窒化(HfN)膜を形成する。好ましくは、ハフニウム含有源は、テトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウム(TEMA−Hf)からなる。
適切な窒化物前駆体には、アンモニア、重水素化アンモニア、15N−アンモニア、アミン又はアミド、ヒドラジン、アルキルヒドラジン、窒素ガス、一酸化窒素、亜酸化窒素、窒素ラジカル、N−オキシド、ND3、及びこれらの混合物が含まれる。
必要に応じて、金属窒化膜は、段階108で膜を酸化することによって酸窒化物又はシリケート膜を形成するよう更に処理することができる。金属窒化膜の酸化は、オゾン、酸素、一重項(signlet)酸素、三重項酸素、水、過酸化水素、空気、亜酸化窒素、一酸化窒素、H2O2、及びこれらの混合物などの酸化源で実施することができる。金属窒化膜がハフニウム窒化物からなる好ましい実施形態において、膜は約400℃よりも低い温度でオゾンに暴露することによって酸化されハフニウム酸窒化物(HfON)を形成する。この例示的な実施形態は、以下のシーケンスに要約することができ、ここで「p/p」は、別個のパルス化及びパージ段階を意味する。当業界で使用される用語「パルス化」とは、前駆体をプロセスチャンバに送ることを意味する。
Hf(NR2)4p/p+NH3p/p → HfN → HfON 式(1)
200℃〜400℃ 酸化O3
Hf(NR2)4p/p+NH3p/p → HfN → HfON 式(1)
200℃〜400℃ 酸化O3
或いは、金属酸窒化膜は、酸素含有前駆体をパルスとして送ることによってALDサイクル中に酸素の原位置酸化で形成することができる。すなわち以下の式(2)は、HfONを形成するための1つのALDサイクルを示す。好ましい実施形態において、酸素含有前駆体はオゾンからなる。この例示的な実施形態は、以下のシーケンスに要約することができる。
Hf(NR2)4p/p+NH3p/p + O3p/p → HfON 式(2)
200℃〜400℃
Hf(NR2)4p/p+NH3p/p + O3p/p → HfON 式(2)
200℃〜400℃
特に有利なことには、本発明の2つの実施形態は、約700℃〜800℃及びこれよりも高い温度で実施されるアンモニアの堆積後のアニールのような従来の窒化技術よりもはるかに低い温度でhigh−k誘電体膜への窒素の取り込みを可能にする。更に、アンモニアの堆積後のアニールは通常、最高5分又はそれ以上のかなり長いプロセス時間を必要とする。対照的に、本発明の方法による誘電体膜への窒素の取り込みは、その時間の半分未満で実施することができる。
本発明の別の態様では、窒化金属−シリコン及び金属−シリコン−酸素膜が形成される。図2を参照すると、本発明による方法の1つの実施形態が示されている。金属及びシリコン含有前駆体ガスは、段階200で1つ又はそれ以上の半導体基板を収容するプロセスチャンバにパルスとして送られる。好ましくは、金属及びシリコン前駆体は、別々にパルス化されるのではなく、単一のパルス化段階でプロセスチャンバに共に送られ、すなわち「同時注入」される。1つのパルス化段階において2つの異なる前駆体をパルス化して送るこの方法は、2004年4月21日に出願された米国特許出願シリアル番号第10/829,781号の一部継続出願である、2004年6月15日に出願された係属中の米国特許出願シリアル番号第10/869,770号に詳細に記載されており、これらは、引用によりその両方の開示事項全体が本明細書に組み込まれる。
金属及びシリコン含有前駆体は、既知の原子層堆積原理による1つ又はそれ以上の基板の表面上に化学吸着され、金属及びシリコン単層を形成する。プロセスチャンバは、段階200でパージされて、過剰な前駆体が除去される。次いで、段階204で、窒素含有前駆体ガスがパルスとしてプロセスチャンバに送られる。窒素は、基板の表面上に化学吸着され、基板上に1つ又はそれ以上の金属−シリコン−窒素膜又は層を形成する。次に段階206で、プロセスチャンバがパージされ、あらゆる残りの窒素含有前駆体が除去される。
1つの好ましい実施形態において、金属含有前駆体は、以下の式からなる。
Hf(NRR’)4
式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R及びR’は等しいか又はR及びR’は異なるものとすることができ、
シリコン含有前駆体は、以下の式:
Si(NRR’)4
からなり、式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R及びR’は等しいか又はR及びR’は異なるものとすることができ、
アンモニア(NH3)は、窒素含有前駆体として用いられ、本方法は、約100℃〜400℃の温度範囲で実施されて、ハフニウムシリコン窒化(HfSiN)膜を形成する。好ましくは、ジアルキルアミドリガンドは、Hf及びSi錯体間で同じである。1つの好ましい実施形態において、ハフニウム含有前駆体は、テトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウム(TEMA−Hf)からなり、シリコン含有前駆体は、テトラキス(エチルメチルアミノ)シリコン(TEMA−Si)からなる。
Hf(NRR’)4
式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R及びR’は等しいか又はR及びR’は異なるものとすることができ、
シリコン含有前駆体は、以下の式:
Si(NRR’)4
からなり、式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R及びR’は等しいか又はR及びR’は異なるものとすることができ、
アンモニア(NH3)は、窒素含有前駆体として用いられ、本方法は、約100℃〜400℃の温度範囲で実施されて、ハフニウムシリコン窒化(HfSiN)膜を形成する。好ましくは、ジアルキルアミドリガンドは、Hf及びSi錯体間で同じである。1つの好ましい実施形態において、ハフニウム含有前駆体は、テトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウム(TEMA−Hf)からなり、シリコン含有前駆体は、テトラキス(エチルメチルアミノ)シリコン(TEMA−Si)からなる。
適切な窒化物前駆体には、アンモニア、重水素化アンモニア、15N−アンモニア、アミン又はアミド、ヒドラジン、アルキルヒドラジン、窒素ガス、一酸化窒素、亜酸化窒素、窒素ラジカル、N−オキシド、ND3、及びこれらの混合物が含まれる。
シリコン及びハフニウム前駆体は通常は液体状態であり、蒸発されて処理用のガスを形成する。好ましくは、前駆体は、2004年6月15日に出願された米国特許出願シリアル番号第10/869,770号に記載されているように、1つ又はそれ以上のバブラーシステムを用いて蒸発され、該特許は引用により本明細書に組み込まれる。
金属シリコン窒化膜をは、段階208におけるように、膜を酸化することによって酸窒化物膜を形成するよう更に処理することができる。金属シリコン窒化膜の酸化は、オゾン、酸素、一重項(signlet)酸素、三重項酸素、水、過酸化水素、空気、亜酸化窒素、一酸化窒素、H2O2、及びこれらの混合物などの適切な酸化源で実施することができる。好ましい実施形態において、膜は約400℃よりも低い温度でオゾンに暴露することによって酸化され、ハフニウムシリコン酸窒化物(HfSiON)を形成する。本方法のこの例示的な実施形態は、以下のシーケンスに要約することができ、ここで「p/p」は、別個のパルス化及びパージ段階を意味する。
[Hf(NR’2)4+Si(NR’2)4]p/p+NH3p/p → HfSiN → HfSiON 式(3)
200℃〜400℃ 酸化O3
[Hf(NR’2)4+Si(NR’2)4]p/p+NH3p/p → HfSiN → HfSiON 式(3)
200℃〜400℃ 酸化O3
或いは、金属シリコン酸窒化膜は、膜の堆積後の酸化によるのではなく、酸素含有前駆体をパルスとして送ることによってALDプロセス中に原位置酸化で形成することができる。好ましい実施形態において、酸素含有前駆体はオゾンからなる。この例示的な実施形態は、以下のシーケンスに要約することができる。
[Hf(NR’’2)4+Si(NR’’2)4]p/p+NH3p/p+O3p/p→ HfSiON 式(4)
200℃〜400℃
[Hf(NR’’2)4+Si(NR’’2)4]p/p+NH3p/p+O3p/p→ HfSiON 式(4)
200℃〜400℃
本発明の別の態様では、ナノ積層膜を形成する方法が提供される。本明細書で用いられるナノ積層という用語は、HfN/HfO2又はHfSiN/HfSiO、及び同様のものの交互する層などの膜の多層スタックを有するデバイスを意味する。一般に、個別の層は上述のように形成される。本発明の例示的な実施形態において、ナノ積層膜は、以下のサイクルに従って形成される。
{(Hf(NR2)4p/p又は+[Hf(NR2)4+Si(NR2)4]p/p)+NH3p/p}x回繰り返し
+
{(Hf(NR2)4p/p又は+[Hf(NR2)4+Si(NR2)4]p/p)+O3p/p}y回繰り返し;
望ましい膜厚が達成されるまでサイクルを繰り返す。 式(5)
{(Hf(NR2)4p/p又は+[Hf(NR2)4+Si(NR2)4]p/p)+NH3p/p}x回繰り返し
+
{(Hf(NR2)4p/p又は+[Hf(NR2)4+Si(NR2)4]p/p)+O3p/p}y回繰り返し;
望ましい膜厚が達成されるまでサイクルを繰り返す。 式(5)
本発明の別の態様では、半導体デバイスのゲート誘電体層として用いるために、窒素が多層材料内に取り込まれる該材料の堆積方法が提供される。本発明の第1の段階は、半導体基板上に第1のセットのプロセス条件を用いて第1の組成物を有する第1の層を堆積することである。
第1の層の組成物は、半導体表面に対して高移動度及び安定した界面といった望ましい特性を促進するように選択される。図3を参照すると、第1の層301は、半導体基板300上に形成される。第1の層に用いることができる材料の部類の実施例は金属シリケートを含む。これらの材料は、金属−シリコン−酸素組成物を有する。金属は、Ti、Zr、Hf、Ta、W、Mo、Ni、Cr、Y、La、C、Nb、Zn、Al、Sn、Ce、Pr、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu又は同様のもののいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。好ましい金属はHfである。第1の層の組成物は、シリコン濃度が金属濃度よりも高いことを意味するシリコンリッチである。これは、金属酸化物の濃度が付加された状態で金属−シリコン−酸素材料をむしろSiO2のように作用させるのに影響がある。従って、第1の層の材料及び誘電体特性は、ゲート誘電体層として使用されるよく知られたSiO2に似たものとなる。その結果、半導体表面に関する高移動度(高速のトランジスタ速度)及び安定界面の望ましい特性が維持されることになる。Siリッチシリケートは一般に低誘電率を有するので、第1の層は可能な限り薄くすべきである。
好ましくは第1の層301は、ハフニウムシリケート(HfxSiyOz)(式中x<y)からなる。この膜は、原子層堆積(ALD)、化学蒸着(CVD)、金属−誘起化学蒸着(MOCVD)、物理蒸着(PVD)、ジェット蒸着、エアロゾル熱分解、ゾルゲルコーティング、スピンオン金属−有機分解法、又は同様のものなどの何らかの手段によって堆積することができる。好ましい堆積方法はALDである。
ハフニウム前駆体は、ハフニウムジアルキルアミド、ハフニウムアルコキシド、ハフニウムジケトネート、ハフニウムクロリド(HfCl4)、及び同様のもの、最も好ましいテトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウム(TEMA−Hf)のいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。シリコン前駆体は、アミノシラン、シリコンアルコキシド、シリコンジアルキルアミド、シラン、シリコンクロリド、テトラメチルジシロキサン(TMDSO)及び同様のもの、最も好ましいテトラキス(エチルメチルアミノ)シリコン(TEMA−Si)のいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。He、Ar、N2又はこれらの混合物などの不活性ガスは、前駆体のキャリアガス及び希釈剤として用いることができる。酸素源は、オゾン(O3)、酸素(O2)、原子状酸素、水、一酸化窒素(NO)、亜酸化窒素(N2O)、過酸化水素(H2O2)、アルコール、及び同様のもののいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができ、最も好ましいのはオゾン(O3)である。例示的な実施形態において、Hf(1−x)SixO2(式中x=0〜5)の組成を有する第1の層301は、TEMA−Hf、TEMA−Si、及びO3からALDによって、100℃〜500℃の温度範囲、0.01〜10Torrの圧力範囲、更にTEMA−Hfの流量1〜5,000sccm、TEMA−Siの流量1〜5,000sccm、及びO3の流量1〜10,000sccmで堆積される。結果として得られる膜は、誘電率が4〜10で、CMOSデバイスの純粋SiO2に比べて>70%の移動度を有する。
多層ゲートデバイスを形成するために、第2の組成物を有する第2の層302が、第2のセットのプロセス条件を用いて第1の層301の上に形成される。第2の層の組成物は、望ましい高誘電率を促進するように選択される。第2の層に用いることができる部類の材料の実施例は、金属酸化物又は金属シリケートを含む。これらの金属は、金属−酸素又は金属−シリコン−酸素組成物を有する。金属は、Ti、Zr、Hf、Ta、W、Mo、Ni、Cr、Y、La、C、Nb、Zn、Al、Sn、Ce、Pr、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu又は同様のもののいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。好ましい金属はハフニウム(Hf)である。金属シリケートの場合の第2の層の組成物は、シリコン濃度が金属濃度よりも低いことを意味する金属リッチである。これは、SiO2の濃度が付加された状態で金属−シリコン−酸素材料をむしろ金属酸化物のように作用させるのに影響がある。従って、第2の層の金属及び誘電体特性は、誘電体層として使用されるよく知られた金属酸化物に似たものとなり、高「k値」を有するようになる。その結果、高誘電率の望ましい特性が維持されることになる。第2の層の厚さは、ゲート誘電体層の望ましい誘電体特性に適合するように選択される必要がある。
好ましい実施形態において、第2の層302は、酸化ハフニウム(HfO2)又はハフニウムシリケート(HfxSiyOz)(式中x<y)の堆積によって形成される。この膜は、原子層堆積(ALD)、化学蒸着(CVD)、金属−誘起化学蒸着(MOCVD)、物理蒸着(PVD)及び同様のものなどの何らかの手段によって堆積することができる。好ましい堆積方法はALDである。
ハフニウム前駆体は、ハフニウムジアルキルアミド、ハフニウムアルコキシド、ハフニウムジケトネート、ハフニウムクロリド(HfCl4)、及び同様のもの、最も好ましいテトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウム(TEMA−Hf)のいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。シリコン前駆体は、アミノシラン、シリコンアルコキシド、シリコンジアルキルアミド、シラン、シリコンクロリド、テトラメチルジシロキサン(TMDSO)及び同様のもの、最も好ましいテトラキス(エチルメチルアミノ)シリコン(TEMA−Si)のいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。酸素前駆体は、オゾン(O3)、酸素(O2)、原子状酸素、水(H2O)、一酸化窒素(NO)、亜酸化窒素(N2O)、過酸化水素(H2O2)、アルコール、及び同様のもののいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができ、最も好ましいのはオゾン(O3)である。例示的な実施形態において、HfO2は、別個のパルス化及びパージ段階でTEMA−Hf及びO3からALDによって、100℃〜400℃の温度範囲、0.01〜10Torrの圧力範囲、更にTEMA−Siの流量1〜5,000sccm、及びO3の流量1〜10,000sccmで堆積される。結果として得られる膜は、15〜25の誘電率を有する。HfFxSi(1−x)O2(式中x=0.5〜1)の組成を有する第2の層は、TEMA−Hf及びTEMA−SiからALDによって、共に1つのパルス化及びパージ段階、続いてO3を用いた個別のパルス化及びパージ段階で、100℃〜500℃の温度範囲、0.01〜10Torrの圧力範囲、更にTEMA−Siの流量1〜5,000sccm、TEMA−Siの流量1〜5,000sccm、及びO3の流量1〜10,000sccmで堆積される。結果として得られたる膜は、10〜25の誘電率を有する。いずれの場合においても、第2の層302は、第1の層301と同じプロセスチャンバ内で連続して「原位置で」堆積される。これは、半導体デバイスの製造のサイクル時間が早くなり、所有コストが低いといった利点がある。
第3の段階は、第2の層302の上に第3のセットのプロセス条件を用いて第3の組成物を有する第3の層303を堆積し、次いで、本発明に従って第3の層に窒素を取り込む段階を備える。第3の層の組成は、ホウ素に対して有効な拡散障壁として機能する望ましい特性を促進するように選択される。第3の層に用いることができる種類の材料の実施例は、金属酸窒化物又は金属シリコン酸窒化物を含む。これらの材料は、金属−酸素−窒素又は金属−シリコン−酸素−窒素組成物を有する。金属は、Ti、Zr、Hf、Ta、W、Mo、Ni、Cr、Y、La、C、Nb、Zn、Al、Sn、Ce、Pr、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu又は同様のもののいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。好ましくは、金属はハフニウム(Hf)である。第3の層の厚さは、ゲート誘電体層の望ましい誘電体特性に適合するように選択される必要がある。
好ましくは、第3の層303は、上述のような連続的に又は同時注入によってハフニウム窒化物(HfN)又はハフニウム−シリコン−窒素(HfxSiyNz)の層のALD堆積を行い、その後HfN又はHfxSiyNzを酸化して、HfON又はHfSiONからなる第3の層303を形成する。ハフニウム前駆体は、ハフニウムジアルキルアミド、ハフニウムアルコキシド、ハフニウムジケトネート、ハフニウムクロリド(HfCl4)、及び同様のもの、最も好ましいテトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウム(TEMA−Hf)のいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。シリコン前駆体は、アミノシラン、シリコンアルコキシド、シリコンジアルキルアミド、シラン、シリコンクロリド、テトラメチルジシロキサン(TMDSO)及び同様のもの、最も好ましいテトラキス(エチルメチルアミノ)シリコン(TEMA−Si)のいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。窒素前駆体は、アンモニア(NH3)、窒素(N2)−ND3、原子状窒素、ヒドラジン(N2H2)、及び同様のもののいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができ、最も好ましいのはNH3である。1つの実施例では、HfNは、別個のパルス化及びパージ段階でTEMA−Hf及びNH3からALDによって、100℃〜500℃の温度範囲、0.01〜10Torrの圧力範囲、更にTEMA−Hfの流量1〜5,000sccm、及びNH31〜1,000sccmで堆積される。或いは、HfxSi(1−x)N2(式中x=0〜1)の組成を有する第3の層303は、TEMA−Hf及びTEMA−SiからALDによって、1つのパルス化及びパージ段階、続いてNH3を用いてパルス化及びパージ段階で、100℃〜500℃の温度範囲、0.01〜10Torrの圧力範囲、更にTEMA−Hfの流量1〜500sccm、TEMA−Siの流量1〜5,000sccm、及びNH3の流量1〜10,000sccmで堆積される。いずれの場合においても、第3の層303は、第1の層及び第2の層と同じプロセスチャンバ内で連続して「原位置で」堆積される。これは、半導体デバイスの製造のサイクル時間が早くなり、所有コストが低いといった利点がある。
任意選択的ではあるが、次いで、第3の層303は、酸素源又は前駆体と反応して金属−酸素−窒素又は金属−シリコン−酸素−窒素材料を形成する。反応層を図3に層304として示す。組成物中に窒素を含めることは、誘電体通るホウ素の拡散経路をブロックし、従ってゲート誘電体層を通るホウ素の有効拡散係数を低下させる影響を及ぼす。これは、半導体デバイスの長期性能及び信頼性にとって重要である。この方法により、窒化high−k層の厚みを制御することができ、従って、表面から多層スタックまでの窒素の深さを制御することができる。CMOSデバイスの高い移動度を維持するために、Si基板とhigh−kスタックとの間の界面に窒素原子がないことが好ましい。
酸素との反応は、式(1)及び式(3)のシーケンスで上述したように、第3の層303の酸化により、或いは代替として、式(2)及び式(4)のシーケンスで上述したように第3の層の膜形成段階の間に酸素前駆体を用いてALDにより行うことができる。
酸素源は、オゾン(O3)、酸素(O2)、水、原子状酸素、過酸化水素(H2O2)、亜酸化窒素(N2O)、一酸化窒素(NO)及び同様のもののいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができる。
ALDプロセス中に層を酸化するのではなく、ポスト酸化を用いると、O3の高反応性により酸化反応を低温で進めることが可能になる。しかしながら、ポスト酸化反応は、場合によっては適切なエネルギー源を必要とすることがある。適切なエネルギー源は、熱プラズマ、直流プラズマ、遠隔プラズマ、下流プラズマ、紫外フォトンエネルギー又は同様のもののいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことができ、最も好ましいのは遠隔プラズマである。酸素源及びエネルギー源(必要に応じて)を組み合わせて、交互の第3の層内に0原子パーセントから66原子パーセントの酸素濃度を導入する。この方法により、窒素を多層材料の第3の層すなわち「最上」層において制御することができる。これにより、反応した交互の第3の層の望ましいホウ素ブロック特性が維持されると共に、第2の層の望ましい誘電体特性並びに第1の層の移動度及び安定特性が維持される。第3の層として用いたハフニウム−窒素又はハフニウム−シリコン−窒素化合物の酸化では、この第3の層は、25℃〜500℃の温度範囲、0.01〜10Torrの圧力範囲、更にオゾン流量1〜10,000sccmでオゾンで処理される。
ALD中に酸素種としてオゾンを用いるのが好ましい場合には、交互のエネルギー源は必要ではない。この場合には、第3の層303は、第1の層及び第2の層と同じプロセスチャンバ内で連続して「原位置で」酸素前駆体で処理することができる。これは、半導体デバイスの製造のサイクル時間が早くなり、所有コストが低いといった利点がある。
[実験]
幾つかの実験を行い、単に例証の目的で本明細書に提示したが、本発明の範囲をどのようにも限定するものではない。
幾つかの実験を行い、単に例証の目的で本明細書に提示したが、本発明の範囲をどのようにも限定するものではない。
図4は、5分の時間期間に約800℃の高温で堆積後アニール段階においてアンモニアで窒化したHfSiOx膜における窒素1s及びハフニウム4p3/2領域のX線光電子分光(XPS)スペクトルを示す。HfSiOxと比較して、種々の取り出し角(TOA)でのHfSiONのXPSスペクトルにより、膜内の窒素の存在が分かる。HfSiO対照(同様に図4に示している)と比較して、400eV近くに窒素ピークが存在することは、HfSiO層に窒素が取り込まれたことを示している。種々の取り出し角(TOA)での測定結果は、誘電体表面だけでなく膜の深部でもHfSiOが存在することを検出している。
本発明の種々の実施形態による幾つかの膜を形成する実験を行った。幾つかの実験のプロセス条件は以下の表1にまとめている。表1のプロセス条件は、図5〜図8で提示された種々の膜データに対応する。
図5は、本発明の種々の実施形態により形成されたhigh−k誘電体膜の膜深さの関数として窒素濃度(原子数/cm3)を示すSIMS深さ分布を示す。シリコン基板上に形成されたHfSiNO層の組成分布は、シリコン基板から最も離れたHfSiNO膜の頂点を表す0Åの深さで示される。SIMS深さ分布は、式(3)及び式(4)に示すシーケンスに従って形成されたHfSiNO膜に示され、これらの結果を積層膜と比較する。積層膜は、ウェーハ温度350℃及び圧力1Torrで原子層堆積によって堆積された。積層膜は、HfSiOの1つのシーケンスにつきHfSiNの5つのシーケンスを意味する、5:1シーケンスで形成された。「インシーケンス」O3アニール膜(オゾンがALDサイクル中に用いられることを意味する)は、各O3パルスに対してHfSiNの5つのシーケンスで形成された。
図5に示した曲線の各々に対して、HfSiN ALDパルス化段階には、1秒TEMAHf/TEMASiパルス化、続いて1.5秒パージ、2秒NH3パルス化及び5秒パージが含まれた。2つの積層膜では、HfSiO ALDパルス時間は、1/1.5/1.5/10秒(それぞれ、化学的パルス化/パージ/O3パルス化/パージ)であった。シーケンスO3アニールで形成された膜は、0.5秒O3パルス化に続いて10秒パージで実施された。これらの値及び他のプロセスの詳細(TEMAHF、TEMASiキャリアAr流量、O3濃度)を、表1にまとめる。
図5に示すように、窒素は、シリコン基板の界面層に達するまでHfSiNO膜の深部全体にわたって存在する。
図5に示すように、窒素は、シリコン基板の界面層に達するまでHfSiNO膜の深部全体にわたって存在する。
図6は、本発明の他の種々の実施形態により形成されたhigh−k誘電体ゲートスタックの膜深さの関数として、窒素濃度(原子数/cm3)を示すSIMS深さ分布を表す。この事例では、ゲートデバイスは、基板上に形成されたHfO2層と、HfO2層上に形成されたHfSiNO層とを有するシリコン基板を含むように示されている。膜の各々は、図6に対する表1で示したプロセス条件により形成された。このようなゲートデバイスでは、窒素が基板の界面に近づくとCMOSの移動度を低下させる可能性があるので、窒素をシリコン基板界面から離れた最上層内に取り込む利点がある。特に有利には図6に示すように、本発明の方法は、最上層において窒素の最高濃度を促進し、デバイス内の窒素の配置を制御することができる。
図7は、本発明の式(3)のシーケンスにより形成されたオゾン後アニール(すなわち酸化)HfSiN膜内に存在するスパッタ深さの関数として種々の構成成分の原子濃度(原子%)を示すグラフである。膜の各々は、図7に対する表1で示したプロセス条件により形成された。詳細には、結果は、膜のバルク領域で窒素の存在を確認する。酸素は膜の最上部で最も広くいきわたり、窒素がオゾン後アニール処理で酸素と容易に置換される。
図8A及び図8Bは、本発明の種々の実施形態により形成された膜のバイアス電圧の関数として、それぞれキャパシタンスの電気的性能及びリーク電流密度を示している。膜を形成するために用いたプロセス条件は、図8に示した表1の列にまとめられる。本発明の方法により形成された膜は、望ましい電気的特性を示す。
上述のように、二酸化ケイ素の望ましい特性を維持し、問題を克服する多層ゲート誘電体材料の堆積方法が提供される。本発明の特定の実施形態の上記の説明は、例証及び説明の目的で提示されてきた。これらは、網羅的なものではなく、又は本発明を開示された正確な形態に限定するものはなく、明らかに多くの修正、実施形態、及び変形が上記の教示に照らして可能である。本発明の範囲は、本明細書に添付された請求項及びそれらの均等物によって定義されるものとする。
100、102、104、106、108、200、202、204、206、208 段階
300 半導体基板
301 第1の層
302 第2の層
303 第3の層
304 反応層
300 半導体基板
301 第1の層
302 第2の層
303 第3の層
304 反応層
Claims (45)
- プロセスチャンバにおいて1つ又はそれ以上の基板上に高誘電率誘電体膜を形成する方法であって、
各サイクルが約500℃以下の温度で実施され、
(a)前記プロセスチャンバに金属含有前駆体を送って前記基板の表面上に金属原子の1つ又は複数の層を形成し、
(b)過剰な金属含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去し、
(c)窒素含有前駆体を前記プロセスチャンバに送り、そこで窒素が前記金属原子の層と相互作用して前記基板上に金属−窒素膜を形成し、
(d)過剰な窒素含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去する、
ことを含む1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルを行う段階と、
続いて、前記金属−窒素膜を酸化して、前記基板の表面上に高誘電率誘電体膜を形成する段階と、
からなる方法。 - 前記1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルが、約25℃〜500℃の温度範囲で実施されることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルが、約100℃〜400℃の温度範囲で実施されることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記酸化段階が、前記原子層堆積サイクルと同じ温度で実施されることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記酸化段階が、前記原子層堆積サイクルと同じプロセスチャンバ内で実施されることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルが更に、金属含有前駆体及びシリコン含有前駆体を共に前記プロセスチャンバに送り、前記基板の表面上に金属及びシリコン原子の1つ又は複数の層を形成する段階を含む請求項1に記載の方法。
- 前記金属含有前駆体が次式:
Hf(NRR’)4
(式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R=R’であるか又はR及びR’は異なる。)
からなることを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 前記金属含有前駆体が、テトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウムであることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記窒素含有前駆体が、アンモニア、重水素化アンモニア、15N−アンモニア、アミン又はアミド、ヒドラジン、アルキルヒドラジン、窒素ガス、一酸化窒素、亜酸化窒素、窒素ラジカル、N−オキシド、ND3、及びこれらの混合物からなることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記シリコン含有前駆体が次式:
Si(NRR’)4
(式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R=R’であるか又は異なる。)
からなることを特徴とする請求項1に記載の方法。 - 前記シリコン含有前駆体が、テトラキス(エチルメチルアミノ)シリコンであることを特徴とする請求項6に記載の方法。
- 前記プロセスチャンバが、複数の基板を処理するように適合されていることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- プロセスチャンバにおいて1つ又はそれ以上の基板上に高誘電率誘電体膜を形成する方法であって、
各サイクルが約500℃以下の温度で実施され、
(a)前記プロセスチャンバに金属含有前駆体を送って前記基板の表面上に金属原子の1つ又はそれ以上の層を形成し、
(b)過剰な金属含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去し、
(c)窒素含有前駆体を前記プロセスチャンバに送り、そこで窒素が前記金属原子の1つ又はそれ以上の層と相互作用して前記基板上に金属−窒素膜を形成し、
(d)過剰な窒素含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去し
(e)酸素含有前駆体を前記プロセスチャンバに送り、そこで酸素が金属−窒素膜を酸化して、前記基板の表面上に高誘電率誘電体膜を形成し、
(f)過剰の酸素含有反応物を前記プロセスチャンバから除去する、
ことを含む1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルを行う段階を含む方法。 - 前記1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルが、約25℃〜500℃の温度範囲で実施されることを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 前記1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルが、約100℃〜400℃の温度範囲で実施されることを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 酸素含有前駆体がオゾンからなることを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルが更に、金属含有前駆体及びシリコン含有前駆体を共に前記プロセスチャンバに送り、前記基板の表面上に金属及びシリコン原子の1つ又はそれ以上の層を形成する段階を含むことを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 前記金属含有前駆体が次式:
Hf(NRR’)4
(式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R=R’であるか又はR及びR’は異なる。)
からなることを特徴とする請求項13に記載の方法。 - 前記金属含有前駆体が、テトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウムであることを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 前記窒素含有前駆体が、アンモニア、重水素化アンモニア、15N−アンモニア、アミン又はアミド、ヒドラジン、アルキルヒドラジン、窒素ガス、一酸化窒素、亜酸化窒素、窒素ラジカル、N−オキシド、ND3、及びこれらの混合物からなることを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 前記シリコン含有前駆体が次式:
Si(NRR’)4
(式中、R及びR’は、各単独で=C1−C6線状炭素、分岐炭素、又は環状炭素、もしくは置換炭素基であり、R=R’であるか又は異なる。)
からなることを特徴とする請求項17に記載の方法。 - 前記シリコン含有前駆体が、テトラキス(エチルメチルアミノ)シリコンであることを特徴とする請求項17に記載の方法。
- 前記プロセスチャンバが、複数の基板を処理するように適合されていることを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 原子層堆積サイクルを繰り返してナノ積層高誘電率誘電体膜を形成することを特徴とする請求項13に記載の方法。
- プロセスチャンバにおいて1つ又はそれ以上の基板上に高誘電率誘電体膜を形成する方法であって、
各サイクルが約500℃以下の温度で実施され、
(a)前記プロセスチャンバに金属含有前駆体ガス及びシリコン含有前駆体ガスを共に同時注入して、前記基板の表面上に金属及びシリコン原子の1つ又はそれ以上の層を形成し、
(b)過剰な金属含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去し、
(c)窒素含有前駆体をプロセスチャンバに送り、そこで窒素が金属原子の1つ又はそれ以上の層と相互作用して前記基板上に金属−窒素膜を形成し、
(d)過剰な窒素含有前駆体をプロセスチャンバから除去する、
ことを含む1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルを行う段階と、
前記金属−窒素膜を酸化して前記基板の表面上に高誘電率誘電体膜を形成する段階と、
を含む方法。 - プロセスチャンバにおいて1つ又はそれ以上の基板上に高誘電率誘電体膜を形成する方法であって、
各サイクルが約500℃以下の温度で実施され、
(a)前記プロセスチャンバに金属含有前駆体ガス及びシリコン含有前駆体ガスを共に同時注入して、前記基板の表面上に金属及びシリコン原子の1つ又はそれ以上の層を形成し、
(b)過剰な金属含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去し、
(c)窒素含有前駆体を前記プロセスチャンバに送り、そこで窒素が前記金属原子の1つ又はそれ以上の層と相互作用して前記基板上に金属−窒素膜を形成し、
(d)過剰な金属含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去し、
(e)金属−窒素膜を前記プロセスチャンバに送り、そこで酸素が前記金属含有前駆体を酸化して前記基板の表面上に高誘電率誘電体膜を形成し、
(f)過剰の酸素含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去する、
ことを含む1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルを行う段階を含む方法。 - ゲート誘電体材料を形成するために半導体ウェーハ上に多層材料を堆積する方法であって、
第1の組成物を有する第1の層が基板上に第1のセットの条件下で堆積され、
続いて、第2の組成物を有する第2の層が第2のセットの条件下で堆積され、
続いて、第3の組成物を有する第3の層が第3のセットの条件下で堆積され、
続いて、前記第3の層が反応ガスと反応して前記第3の層の組成を変更して第4の組成を備えた材料を形成することを特徴とする方法。 - 前記第1の層は金属−シリコン−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも高いことを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記第2の層が金属−酸素化合物であることを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記第2の層は、金属−シリコン−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも低いことを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記第3の層が金属−窒素化合物であることを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記第3の層が、金属−シリコン−窒素化合物であることを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記第3の層が、酸素種と反応して前記第4の組成物として金属−酸素−窒素化合物を形成することを特徴とする請求項31に記載の方法。
- 前記第3の層が、酸素種と反応して前記第4の組成物として金属−シリコン−酸素−窒素化合物を形成することを特徴とする請求項32に記載の方法。
- 前記第1の層が金属−シリコン−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも高く、前記第2の層が金属−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも低く、前記第3の層が金属−窒素化合物であり、該第3の層が酸素種と反応して第4の金属−窒素−酸素化合物を形成することを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記第1の層が金属−シリコン−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも高く、前記第2の層が金属−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも低く、前記第3の層が金属−シリコン−窒素化合物であり、前記第3の層が酸素種と反応して第4の金属−シリコン−窒素酸素化合物を形成することを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記第1の層が金属−シリコン−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも高く、前記第2の層が金属−シリコン−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも低く、前記第3の層が金属−窒素化合物であり、前記第3の層が酸素種と反応して第4の金属−窒素−酸素化合物を形成することを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記第1の層が金属−シリコン−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも高く、前記第2の層が金属−シリコン−酸素化合物であり、シリコンの濃度が金属の濃度よりも低く、前記第3の層が金属−シリコン−窒素化合物であり、前記第3の層が酸素種と反応して第4の金属−シリコン−窒素酸素化合物を形成することを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記金属は、Ti、Zr、Hf、Ta、W、Mo、Ni、Cr、Y、La、C、Nb、Zn、Al、Sn、Ce、Pr、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、又はLuのいずれか1つ又はこれらの組合せを含むことを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記金属が、Hfを含むことを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記シリコンは、アミノシラン、シリコンアルコキシド、シリコンジアルキルアミド、シラン、シリコンクロリド、又はテトラメチルジシロキサン(TMDSO)、ジシラン、アミノジシラン、或いはクロロジシランのいずれか1つ又はこれらの組合せに由来することを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記シリコンは、テトラキス(エチルメチルアミノ)シリコン(TEMA−Si)に由来することを特徴とする請求項27に記載の方法。
- 前記ハフニウムは、テトラキス(エチルメチルアミノ)ハフニウム(TEMA−Hf)に由来することを特徴とする請求項27に記載の方法。
- ゲート誘電体を形成する方法であって、
金属−シリコン−酸素化合物からなり、シリコンリッチ濃度を有する第1の層を基板上に形成する段階と、
金属−シリコン−酸素又は金属−酸素化合物からなり金属リッチ濃度を有する第2の層を前記第1の層の上に形成する段階と、
金属−窒素又は金属−シリコン−窒素化合物からなる第3の層を第2の層の上に形成する段階と、
前記第3の層の表面を酸素含有種で処理して前記第3の層に酸素を取り込む段階と、
を含む方法。 - プロセスチャンバにおいて1つ又はそれ以上の基板上に高誘電率誘電体膜を形成する方法であって、
各サイクルが約500℃以下の温度で実施され、
(a)前記プロセスチャンバに金属含有前駆体を送って前記基板の表面上に金属原子の1つ又はそれ以上の層を形成し、
(b)過剰な金属含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去し、
(c)窒素含有前駆体を前記プロセスチャンバに送り、そこで窒素が前記金属原子の1つ又はそれ以上の層と相互作用して前記基板上に金属−窒素膜を形成し、
(d)過剰な窒素含有前駆体を前記プロセスチャンバから除去し
(e)前記プロセスチャンバに金属含有前駆体を送って、前記基板の表面上に金属原子の1つ又は複数の層を形成し、
(f)酸素含有前駆体を前記プロセスチャンバに送り、そこで酸素が金属−窒素膜を酸化して、前記基板の表面上に高誘電率誘電体膜を形成し、
(g)過剰の酸素含有反応物を前記プロセスチャンバから除去する、
ことを含む1つ又はそれ以上の原子層堆積サイクルを行う段階を含む方法。
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