JP2005517886A - 廃棄物処理プラント用再循環システム - Google Patents
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Abstract
Description
廃棄物柱状体を収容すると共に前記廃棄物がチャンバ内を通って下流方向に移動できるように構成された少なくとも1個の廃棄物処理チャンバと、
前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバに作用的に接続された少なくとも1個の後処理手段とを有し、
前記チャンバは、少なくとも1個のガス排出手段を上流に有すると共に、前記チャンバの下流部分に設けられ高温メルトゾーンを提供する高温発生手段と、相対的により低い温度の上流ガス化ゾーンとを更に有し、前記メルトゾーンは、前記チャンバ内の実質的に全ての無機廃棄物を溶融させて溶融金属及びスラグの少なくとも一方に転換するのに少なくとも足りる状態であり、前記上流ガス化ゾーンは、前記廃棄物柱状体内の有機廃棄物を十分にガス化できる状態であり、
前記後処理手段は、前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバの稼動時、該手段から前記残留物を回収することができるように構成されており、
前記残留物再循環システムは、前記残留物の少なくとも一部を前記後処理手段から回収するように、且つ前記システムの稼動時、前記残留物の少なくとも一部の少なくとも一部分が前記高温発生手段により提供される前記高温メルトゾーンに曝されるように、前記残留物の少なくとも一部の前記一部分を前記処理チャンバに導入するように構成されていることを特徴とする残留物再循環システムに関する。
Vg/Fg ≧ 0.00002*H
(式中、Hは所定の直線距離を示し、これは処理チャンバの上方部分から下方部分までの残留物粒状物の移動距離に相関する)となるように選択できる。
Vr/Fr < Vg/Fg
(式中、(Vg)及び(Fg)はそれぞれ、前記再循環システムにより提供された残留物粒状物の体積及び外表面積を示す)となるように選択できる。
廃棄物柱状体を収容すると共に前記廃棄物がチャンバ内を通って下流方向に移動できるように構成された少なくとも1個の廃棄物処理チャンバと、
前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバに作用的に接続された少なくとも1個の後処理手段とを有し、
前記チャンバは、少なくとも1個の上流ガス排出手段を有すると共に、前記チャンバの下流部分に設けられ高温メルトゾーンを提供する高温発生手段と、相対的により低い温度の上流ガス化ゾーンとを更に有し、前記メルトゾーンは、前記チャンバ内の実質的に全ての無機廃棄物を溶融させて溶融金属及びスラグの少なくとも一方に転換するのに少なくとも足りる状態であり、前記上流ガス化ゾーンは、前記廃棄物柱状体内の有機廃棄物を十分にガス化できる状態であり、
前記後処理手段は、前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバの稼動時、該手段から前記残留物を回収することができるように構成されており、
本プラントの特徴として、本明細書に記載の残留物再循環システムを更に含む廃棄物処理プラントに関する。
廃棄物柱状体を収容すると共に前記廃棄物がチャンバ内を通って下流方向に移動できるように構成された少なくとも1個の廃棄物処理チャンバと、
前記廃棄物処理チャンバに作用的に接続された少なくとも1個の後処理手段とを有し、
前記チャンバは、少なくとも1個の上流ガス排出手段を有すると共に、前記チャンバの下流部分に設けられ高温メルトゾーンを提供するように構成された高温発生手段と、相対的により低い温度の上流ガス化ゾーンとを更に有し、前記メルトゾーンは、前記チャンバ内の実質的に全ての無機廃棄物を溶融させて溶融金属及びスラグの少なくとも一方に転換するのに少なくとも足りる状態であり、前記上流ガス化ゾーンは、前記廃棄物柱状体内の有機廃棄物を十分にガス化できる状態であり、
前記後処理手段は、前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバの稼動時、該手段から前記残留物を回収することができるように構成されており、
前記方法は、次の段階、
前記後処理手段から前記残留物の少なくとも一部を回収する段階と、
前記システムの稼動時、前記残留物が、前記高温発生手段により提供される前記高温メルトゾーンに曝されるように、前記残留物の少なくとも一部を前記処理チャンバに導入する段階とを含む方法に関する。
Vg/Fg ≧ 0.00002*H
(式中、Hは所定の直線距離を示し、これは処理チャンバの上方部分から下方部分までの残留物粒状物の移動距離に相関する)となるように選択されるのが有利である。
Vr/Fr < Vg/Fg
(式中、(Vg)及び(Fg)はそれぞれ、段階(b)において提供された残留物粒状物の体積及び外表面積を示す)となるように選択される。
Vg/Fg ≧ 0.00002*H
(式中、Hは所定の直線距離を示し、これは必ずしもチャンバ(10)の上方部分から下方のより熱い部分までの残留物粒状物の移動距離に相関する必要はないが、相関しているのが好ましい)を満たすように選択される。従って、これら実施形態においては図7に例示するように、Hは、ガス排出口(50)の中心からスラグ排出口(61)の中心までのチャンバ(10)の高さとして定義されるのが有利であり好ましい。これに代えて、Hを、(例えば図7においてH’として記すように)ガス排出口(50)の中心からチャンバ(10)の下方部分(17)のスラグの表面の公称高さ或いは最大高さまでの鉛直方向の距離と定義してもよいし、(例えば図7においてH’’’’として記すように)プラズマトーチ(40)により提供される下方部分(17)のホットゾーンまでの鉛直方向の距離と定義してもよいし、(図7においてH’’’として記すように)プラズマトーチの1個(好ましくは最上のプラズマトーチ)の出力端の中心までの鉛直方向の距離と定義してもよいし、(図7にH’’として示すように)チャンバ(10)の下端までの距離と定義してもよい。残留物粒状物は、その多孔性のレベルに対応する内表面積も有する。
t〜0.5*r2
Vr/Fr < Vg/Fg
(式中、(Vg)及び(Fg)は間接再循環システム(800)により生成された粒状物或いは粒子の体積及び表面積をそれぞれ示す)を満たすように選択される。スラグ粒状物或いは粒子は、任意ではあるが他の廃棄物処理プラントから提供することもできる。
20 供給システム
30 エアロック装置
32 上方バルブ
33、33’ センサ
34 下方バルブ
35 廃棄物柱状体
36 充填チャンバ
39 ホッパー装置
40 プラズマトーチ
50 ガス排出口
60 リザーバ
70 酸化性流体
100 プラズマ廃棄物処理装置
200 後処理手段
300 アフターバーナ手段
400 エネルギー利用システム
500 ガスクリーニングシステム
600 煙突
Claims (60)
- 廃棄物処理プラントにおいて形成された残留物の少なくとも一部を再循環させるための残留物再循環システムであって、前記廃棄物処理プラントは、
廃棄物柱状体を収容すると共に前記廃棄物がチャンバ内を通って下流方向に移動できるように構成された少なくとも1個の廃棄物処理チャンバと、
前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバに作用的に接続された少なくとも1個の後処理手段とを有し、
前記チャンバは、少なくとも1個の上流ガス排出手段を有すると共に、前記チャンバの下流部分に設けられ高温メルトゾーンを提供する高温発生手段と、相対的により低い温度の上流ガス化ゾーンとを更に有し、前記メルトゾーンは、前記チャンバ内の実質的に全ての無機廃棄物を溶融させて溶融金属及びスラグの少なくとも一方に転換するのに少なくとも足りる状態であり、前記上流ガス化ゾーンは、前記廃棄物柱状体内の有機廃棄物を十分にガス化できる状態であり、
前記後処理手段は、前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバの稼動時、該手段から前記残留物を回収することができるように構成されており、
前記残留物再循環システムは、前記残留物の少なくとも一部を前記後処理手段から回収するように、且つ前記システムの稼動時、前記残留物の少なくとも一部の少なくとも一部分が前記高温発生手段により提供される前記高温メルトゾーンに曝されるように、前記残留物の少なくとも一部の前記一部分を前記処理チャンバに導入するように構成されていることを特徴とする残留物再循環システム。 - 前記再循環システムは、前記後処理手段に作用的に接続され該手段から残留物の少なくとも一部を回収するように構成された少なくとも1個の回収リザーバを含む、請求項1に記載の残留物再循環システム。
- 前記残留物は、少なくとも化学的性質が互いに異なる残留物1及び残留物2を含むと共に前記後処理手段から別々に回収できる少なくとも2種の残留物を含み、前記システムは、前記残留物1と残留物2を別々に回収するための少なくとも1個の前記回収リザーバを含む、請求項2に記載の残留物再循環システム。
- 前記再循環システムは、前記少なくとも1個の回収リザーバと前記少なくとも1個の処理チャンバの前記下方部分との間に連通関係を提供する適切な導管手段を含み、前記導管手段は、前記少なくとも1個の回収リザーバから前記少なくとも1個の処理チャンバの前記下方部分に前記残留物を輸送し、前記システムの稼動時、前記残留物を前記ホットゾーンに直接曝露するように構成されている、請求項2に記載の残留物再循環システム。
- 前記システムは、前記少なくとも1個の回収リザーバに作用的に接続された適切な輸送手段を更に含み、前記導管手段内の前記残留物の輸送を補助する、請求項4に記載の残留物再循環システム。
- 前記輸送手段は、前記残留物を輸送するための適切な流体媒体を含む、請求項5に記載の残留物再循環システム。
- 前記システムは、前記導管手段内の前記残留物の輸送を補助するために前記少なくとも1個の回収リザーバに作用的に接続された適切な機械的輸送手段を更に含む、請求項3に記載の残留物再循環システム。
- 前記輸送手段は、前記残留物を輸送するための適切なポンプを含む、請求項7に記載の残留物再循環システム。
- 前記導管手段は、前記処理チャンバの前記下方部分に作用的に接続された少なくとも1個の適切な排出口を含む、請求項3に記載の残留物再循環システム。
- 前記導管手段は、前記導管手段内の前記残留物の少なくとも一部分の流れを選択的に阻止する或いは許容するように動作可能な少なくとも1個の適切なバルブを含む、請求項3に記載の残留物再循環システム。
- 前記バルブは、適切な制御システムに作用的に接続されている、請求項10に記載の残留物再循環システム。
- 前記制御システムは、前記後処理手段に設けられた少なくとも1個の適切なセンサに更に作用的に接続されており、前記センサにより感知された所定の状態に応じて前記バルブの動作を制御するように構成されている、請求項11に記載の残留物再循環システム。
- 前記再循環システムは、適切な添加物の供給源と、前記残留物の少なくとも一部分を前記添加物と混合するための適切なミキサとを含み、前記添加物は、前記処理チャンバのガス化ゾーンの温度と実質的に同じ温度において熱的及び物理的に安定なマトリクス内に前記残留物の一部分を少なくとも部分的に封じ込めるように適合され、前記再循環システムは更に、前記マトリクスを残留物粒状物に粒状化するための第1の粒状化手段と、前記少なくとも1個の処理チャンバのメルトゾーンより温度の低い部分に設けられた適切な取込口に前記残留物粒状物を輸送するための手段とを含む、請求項1に記載の残留物再循環システム。
- 前記添加物は、セメント、ケイ酸ナトリウム、熱可塑性樹脂等の有機化合物、酸化物粉末、酸化物溶液、塩粉末、塩溶液等の無機化合物及び/又は錯体のいずれか一種或いはこれらを組み合わせたものから選択される、請求項13に記載の残留物再循環システム。
- 前記取込口が、前記少なくとも1個の処理チャンバに廃棄物を投入するための廃棄物取込口である、請求項13に記載の残留物再循環システム。
- 前記添加物は前記スラグの少なくとも一部を含み、前記再循環システムは更に、前記スラグの少なくとも一部を前記ミキサに導入するための手段を含む、請求項13に記載の残留物再循環システム。
- 前記少なくとも1個の処理チャンバにより生成されたスラグを前記ミキサに輸送するための適切な輸送手段を更に含む、請求項16に記載の残留物再循環システム。
- 前記システムは、前記残留物の輸送を補助するために前記少なくとも1個の回収リザーバに作用的に接続された適切な輸送手段を更に含む、請求項13に記載の残留物再循環システム。
- 前記輸送手段は、前記残留物を少なくとも前記ミキサに輸送するための適切な流体媒体を含む、請求項18に記載の残留物再循環システム。
- 前記システムは、前記残留物の少なくとも前記ミキサへの輸送を補助するために前記少なくとも1個の回収リザーバに作用的に接続された適切な機械的輸送手段を更に含む、請求項13に記載の残留物再循環システム。
- 前記輸送手段は、前記残留物を輸送するための適切なポンプを含む、請求項20に記載の残留物再循環システム。
- 前記ミキサへの前記残留物の少なくとも一部分の流れを選択的に阻止する或いは許容するように動作可能な少なくとも1個の適切なバルブを含む、請求項13に記載の残留物再循環システム。
- 前記バルブは適切な制御システムに作用的に接続されている、請求項22に記載の残留物再循環システム。
- 前記制御システムは、前記後処理手段に設けられた少なくとも1個の適切なセンサに更に作用的に接続されており、前記センサにより感知された所定の状態に応じて前記バルブの動作を制御するように構成されている、請求項23に記載の残留物再循環システム。
- 前記残留物粒状物の少なくとも一部分の体積(Vg)及び外表面積(Fg)は、
Vg/Fg ≧ 0.00002*H
(式中、Hは所定の直線距離を示し、これは処理チャンバの上方部分から下方部分までの残留物粒状物の移動距離に相関する)となるように選択される、請求項13に記載の残留物再循環システム。 - Hは、前記ガス排出口の中心から、前記下方部分に設けられ前記処理チャンバから溶融スラグを排出できるように構成されたスラグ排出口の中心までの前記処理チャンバの高さである、請求項25に記載の残留物再循環システム。
- Hは、前記ガス排出口の中心から、前記チャンバの前記下方部分の溶融スラグ表面の公称高さまでの鉛直方向の距離である、請求項25に記載の残留物再循環システム。
- Hは、前記ガス排出口から、前記処理チャンバの前記下方部分の前記高温ゾーンまでの鉛直方向の距離である、請求項25に記載の残留物再循環システム。
- 前記処理チャンバは少なくとも1個のプラズマトーチ手段を含み、Hは、前記ガス排出口の中心から前記少なくとも1個のプラズマトーチ手段の出力端の中心までの鉛直方向の距離である、請求項25に記載の残留物再循環システム。
- 前記高温発生手段は、出力端を有する少なくとも1個のプラズマトーチ手段を含み、前記出力端は、前記廃棄物処理チャンバの下流部分内に延びており、前記少なくとも1個のプラズマトーチ手段は、前記チャンバ内に収容された実質的に全ての無機廃棄物を溶融させるのに少なくとも足りる高温メルトゾーンを前記チャンバの下流部分に提供するように構成されている、請求項1に記載の残留物再循環システム。
- 廃棄物処理プラントにおいて形成され該プラントから取り出された後に冷却固化したスラグの少なくとも一部のためのスラグ再循環システムを更に含み、前記スラグ再循環システムは、前記固化したスラグの少なくとも一部をスラグ粒子に転化するための適切な転化手段と、前記スラグ粒子の少なくとも一部を前記少なくとも1個の処理チャンバの温度のより低い部分に設けられた適切な取込口に輸送するための手段とを含む、請求項1に記載の残留物再循環システム。
- 前記取込口が、前記少なくとも1個の処理チャンバに廃棄物を投入するための廃棄物取込口である、請求項31に記載の残留物再循環システム。
- 前記転化手段に適切な添加物を導入するための手段を更に含む、請求項31に記載の残留物再循環システム。
- 前記スラグ粒子の少なくとも一部分の体積(Vr)及び表面積(Fr)は、
Vr/Fr < Vg/Fg
(式中、(Vg)及び(Fg)はそれぞれ、前記再循環システムにより提供された残留物粒状物の体積及び外表面積を示す)となるように選択される、請求項31に記載の残留物再循環システム。 - 前記スラグの少なくとも一部分は、前記チャンバから取り除かれた後、冷却されて融解スラグ固化物を提供することができる、請求項1に記載の残留物再循環システム。
- 前記高温発生手段により提供された前記メルトゾーンの前記状態は、前記メルトゾーンが溶化ゾーンを兼ねるのに十分である、請求項1に記載の残留物再循環システム。
- 前記スラグの少なくとも一部分は、前記チャンバから取り除かれた後、冷却されて溶化スラグ固化物を提供することができる、請求項36に記載の残留物再循環システム。
- 廃棄物処理プラントであって、
廃棄物柱状体を収容すると共に前記廃棄物がチャンバ内を通って下流方向に移動できるように構成された少なくとも1個の廃棄物処理チャンバと、
前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバに作用的に接続された少なくとも1個の後処理手段とを有し、
前記チャンバは、少なくとも1個の上流ガス排出手段を有すると共に、前記チャンバの下流部分に設けられ高温メルトゾーンを提供する高温発生手段と、相対的により低い温度の上流ガス化ゾーンとを更に有し、前記メルトゾーンは、前記チャンバ内の実質的に全ての無機廃棄物を溶融させて溶融金属及びスラグの少なくとも一方に転換するのに少なくとも足りる状態であり、前記上流ガス化ゾーンは、前記廃棄物柱状体内の有機廃棄物を十分にガス化できる状態であり、
前記後処理手段は、前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバの稼動時、該手段から前記残留物を回収することができるように構成されており、
本プラントの特徴として、請求項1〜37のいずれか一項に記載の残留物再循環システムを更に含む廃棄物処理プラント。 - 前記後処理手段は、適切なアフターバーナと、適切なエネルギー利用手段と、適切なガスクリーニングシステムと、適切な煙突とを含み、これらは直列に前記処理チャンバに作用的に接続されている、請求項38に記載の廃棄物処理プラント。
- 前記後処理手段は、適切なアフターバーナと、燃焼生成物冷却システムと、適切なガスクリーニングシステムと、適切な煙突とを含み、これらは直列に前記処理チャンバに作用的に接続されている、請求項38に記載の廃棄物処理プラント。
- 前記後処理手段は、適切なガスクリーニングシステムと、適切なエネルギー利用手段と、適切な煙突とを含み、これらは直列に前記処理チャンバに作用的に接続され、前記ガスクリーニングシステムに作用的に接続された廃棄物水処理システムを更に含む、請求項38に記載の廃棄物処理プラント。
- 前記後処理手段は、適切なガスクリーニングシステムと、前記ガスクリーニングシステムに作用的に接続された廃棄物水処理システムとを含み、前記ガスクリーニングシステムは、清浄な燃料ガスを該システムから外部のユーザに送るように構成されている、請求項38に記載の廃棄物処理プラント。
- 前記高温発生手段は、出力端を有する少なくとも1個のプラズマトーチ手段を含み、前記出力端は、前記廃棄物処理チャンバの下方部分内に延びており、前記少なくとも1個のプラズマトーチ手段は、前記チャンバ内に収容された実質的に全ての無機廃棄物を溶融金属及びスラグの少なくとも一方に転化するのに少なくとも足りる高温メルトゾーンを前記チャンバの下流部分に提供するように構成されている、請求項38に記載の廃棄物処理プラント。
- 廃棄物処理プラントにおいて形成された残留物の少なくとも一部を再循環させるための方法であって、前記廃棄物処理プラントは、
廃棄物柱状体を収容すると共に前記廃棄物がチャンバ内を通って下流方向に移動できるように構成された少なくとも1個の廃棄物処理チャンバと、
前記廃棄物処理チャンバに作用的に接続された少なくとも1個の後処理手段とを有し、
前記チャンバは、少なくとも1個の上流ガス排出手段を有すると共に、前記チャンバの下流部分に設けられ高温メルトゾーンを提供する高温発生手段と、相対的により低い温度の上流ガス化ゾーンとを更に有し、前記メルトゾーンは、前記チャンバ内の実質的に全ての無機廃棄物を溶融させて溶融金属及びスラグの少なくとも一方に転換するのに少なくとも足りる状態であり、前記上流ガス化ゾーンは、前記廃棄物柱状体内の有機廃棄物を十分にガス化できる状態であり、
前記後処理手段は、前記少なくとも1個の廃棄物処理チャンバの稼動時、該手段から前記残留物を回収することができるように構成されており、
前記方法は、次の段階、
(a)前記後処理手段から前記残留物の少なくとも一部を回収する段階と、
(b)前記システムの稼動時、前記残留物が、前記高温発生手段により提供される前記高温メルトゾーンに曝されるように、前記残留物の少なくとも一部を前記処理チャンバに導入する段階とを含む方法。 - 段階(a)において、前記残留物は、前記後処理手段に作用的に接続された少なくとも1個の適切な回収リザーバに回収される、請求項44に記載の方法。
- 前記残留物は、少なくとも化学的性質が互いに異なる残留物1及び残留物2を含むと共に前記後処理手段から別々に回収できる少なくとも2種の残留物を含み、段階(a)において、残留物1と残留物2とは異なる前記回収リザーバに別々に回収される、請求項45に記載の方法。
- 段階(b)において、前記残留物は、前記少なくとも1個の回収リザーバから前記少なくとも1個の処理チャンバの下方部分に輸送され、前記システムの稼動時、前記残留物は前記ホットメルトゾーンに直接曝露される、請求項45に記載の方法。
- 段階(b)において、適切な添加物は前記残留物の少なくとも一部分と混合され、前記添加物は、前記ホットメルトゾーンの温度より実質的に低い温度において熱的及び物理的に安定なマトリクス内に前記残留物の一部分を少なくとも部分的に封じ込めるように適合され、前記マトリクスは適切な残留物粒状物に粒状化され、前記残留物粒状物は、前記少なくとも1個の処理チャンバの温度のより低い部分に設けられた適切な取込口に輸送されて前記少なくとも1個の処理チャンバに導入される、請求項45に記載の方法。
- 前記残留物粒状物の少なくとも一部分の体積(Vg)及び外表面積(Fg)は、
Vg/Fg ≧ 0.00002*H
(式中、Hは所定の直線距離を示し、これは処理チャンバの上方部分から下方部分までの残留物粒状物の移動距離に相関する)となるように選択される、請求項48に記載の方法。 - Hは、前記ガス排出口の中心から、前記下方部分に設けられ前記処理チャンバから溶融スラグを排出できるように構成されたスラグ排出口の中心までの前記処理チャンバの高さである、請求項49に記載の方法。
- Hは、前記ガス排出口の中心から、前記チャンバの前記下方部分の溶融スラグ表面の公称高さまでの鉛直方向の距離である、請求項49に記載の方法。
- Hは、前記ガス排出口から、前記処理チャンバの前記下方部分の前記高温ゾーンまでの鉛直方向の距離である、請求項49に記載の方法。
- 前記処理チャンバは少なくとも1個のプラズマトーチ手段を含み、Hは、前記ガス排出口の中心から前記少なくとも1個のプラズマトーチ手段の出力端の中心までの鉛直方向の距離である、請求項49に記載の方法。
- 更に、(c)スラグ粒状物を、前記少なくとも1個の処理チャンバの温度のより低い部分に設けられた適切な取込口に導入して前記少なくとも1個の処理チャンバに導入する段階を含み、前記スラグ粒状物は、前記処理チャンバの稼動時に該チャンバにより提供されたスラグの少なくとも一部分を粒状化することにより生成される、請求項44〜53のいずれか一項に記載の方法。
- 前記スラグ粒状物の少なくとも一部分の体積(Vr)及び表面積(Fr)は、
Vr/Fr < Vg/Fg
(式中、(Vg)及び(Fg)はそれぞれ、段階(b)において提供された残留物粒状物の体積及び外表面積を示す)となるように選択される、請求項54に記載の方法。 - 前記残留物の成分がスラグに導入され、その後前記スラグは前記装置から取り除かれて冷却固化し、これにより前記成分がスラグに捕捉される、請求項54に記載の方法。
- 前記成分は、Cd、Zn、Pb、Cu、Tl、Hg、Sb、As、Cr、Mn、Ni、V、Cl、S、P、Fのいずれか1個以上を元素又は化合物の状態で含む、請求項56に記載の方法。
- 前記ホットメルトゾーンの状態は、前記スラグが溶化される状態である、請求項56に記載の方法。
- 前記残留物の成分は前記スラグと一緒に固溶体を形成し、その後固溶体は前記装置から取り除かれて冷却固化し、これにより溶化スラグを形成する、請求項54に記載の方法。
- 前記成分は次のものの一以上、即ち、Hg、S、Cl、As、Se、金属酸化物としてCr、Ni、Mn、Co、Mo(3〜5%);Ti、Cu、F、La、Ce、Cd、Th、Bi、Zr(5〜15%);Li、B、Na、Mg、K、Ca、Fe、Zn、Rb、Cs、Sr、Ba、U;Al、Si、P、Pbの金属酸化物の内の一以上を含む、請求項59に記載の方法。
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