JP2003531758A - 反応性多層フォイルの製造方法および得られる製品 - Google Patents
反応性多層フォイルの製造方法および得られる製品Info
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Abstract
Description
ルを製造する方法に関する。
る必要がある広範囲な用途に有用である。その様な構造は、従来、基材に支持さ
れた一連のコーティングからなり、コーティングは、正確に制御された量の熱を
発生する層により覆われる領域を横切って広がる発熱化学反応を適切な刺激によ
り受ける。これらの反応性コーティングを主として溶接、半田付け、またはろう
付け用の熱源として説明するが、これらのコーティングは、制御された局所的な
発熱を必要とする他の用途、例えば推進および点火、にも使用できる。
る。これは、接合すべき物体がより小さく、より脆くなるにつれて特に当てはま
る。さらに、新しい材料は、接合が困難であることが多く、工業界に多くの問題
を投げかけている。
て外部または内部に存在してもよい。外部熱源は、典型的には、接合すべき物体
(バルク材料)および接合材料を含む、結合すべき全体を加熱する炉である。外
部熱源は、バルク材料が接合に必要とされる高温に対して敏感であることがある
ので、問題を引き起こす。バルク材料は熱収縮における不適合によっても損傷を
受けることがある。
発熱反応して最終的な化合物または合金を形成する金属または化合物の混合物で
ある。その様な粉末は、1960年代初期に開発され、自己伝播高温合成(SH
S)による結合を促進した。しかし、SHS反応では、放出されるエネルギーお
よびエネルギーの拡散を制御するのが困難であることが多い。その結果、粉末に
よる結合は、信頼性が低く、不十分になることがある。
した。これらの構造物は、発熱反応を起こす薄いコーティングからなる。例えば
、T.P. Weihs, Handbook of Thin Film Process Technology, Part B, Section
F.7、編集D.A. GlockerおよびS.I. Shah (IOP Publishing, 1998);1996年
7月23日Barbee, Jr.らに付与された米国特許第5,538,795号;およ
び1995年1月17日Makowieckiらに付与された米国特許第5,381,94
4号を参照。反応性多層構造物により、より制御可能で一定の熱発生を有する発
熱反応が得られる。その様な反応の背後にある基本的な駆動力は、原子結合エネ
ルギーの減少である。一連の反応性層に点火すると、個別の層が原子的に混合し
て熱が局所的に発生する。この熱が構造物の隣接領域に点火し、それによって反
応を構造物の全長に移動させ、すべての材料が反応するまで熱を発生する。
ーティングが反応時に基材から脱離することが多い。この脱離は、反応の際の反
応性フォイル固有の緻密化と加熱および冷却の際の不均一な熱膨脹または収縮と
により引き起こされる。この脱離は、接合用途における結合を著しく弱くする。
さらに重大なのは、現在の反応性多層フォイルは、延性が限られた脆い金属間化
合物を生じることであり、金属間化合物は従って、結合した構成部品間にこれら
の金属間化合物が存在することにより、得られた接合部が劣化することがある。
その結果、内部または外部の応力が結合の破滅的な機械的欠陥を引き起こすこと
がある。
がなされた。L. BattezzattiらのActa Materialia, Vol. 47, pp.1901-1914 (19
99)参照。Ni−Al多層反応性フォイルは、NiおよびAlの2層シートを冷
間圧延し、続いて繰り返し手作業で折り曲げ、繰り返し冷間圧延することにより
、形成されていた。最初の2層細片をその元の厚さの半分に圧延した後、再度折
り曲げてその本来の厚さに戻し、層の数を倍にしていた。この工程を数多く繰り
返していた。
油が必要であり、圧延した材料の表面を圧延に通す度に清浄にしなければならな
い。さらに、シート原料の手作業による折り曲げは、大規模製造には容易に適用
できない。金属シートの積層体から出発し、次いで数回圧延および折り曲げるこ
とにより、製法を簡素化できる。しかし、多くの金属層を一度に圧延すると、こ
れらの層は跳ね返り、層の分離および得られたフォイルの劣化を引き起こす。そ
の様な分離も、層間表面の好ましくない酸化を引き起こし、冷間溶接による層の
単一化を妨害する。 そのため、反応性多層フォイルの改良された製造方法が求められている。
ブリをジャケット中に挿入し、ジャケットで被覆しアセンブリを変形してその断
面積を減少させ、ジャケットで被覆したアセンブリを平らにしてシートを形成し
、次いでジャケットを除去することにより、反応性多層フォイルを製造する。ジ
ャケット中に挿入する前に、アセンブリを巻いて円筒を形成すること、および変
形の際にジャケットで被覆したアセンブリを100℃未満、好ましくは25℃未
満の温度に冷却することが有利である。形成される多層フォイルは、結合、点火
または推進に使用する自立形反応性フォイルとして有利である。
本発明の性質、利点および様々な他の特徴は明らかである。 これらの図面は、本発明の概念を例示するためであり、写真を除いて、原寸で
はない。
に示す流れ図である。図1のブロックAに示す第一の工程では、発熱反応し得る
材料の交互層のアセンブリ(積層体ないし多層)、例えば、NiフォイルとAl
フォイルの交互層のアセンブリを用意する。ここで使用する用語「積層体」は、結
合されていない層のアセンブリ(組立品)を意味する。用語「多層」は、例えば冷
間溶接により、一緒に接合された層のアセンブリを意味する。
れは様々な様式で行うことができる。例えば、図2に示す様に、平らなアセンブ
リ20を平らにした管状ジャケット21の中に挿入することができる。平らなア
センブリ20は、交互層の積層体でも、交互層の円筒を平らにしたものでもよい
。あるいは、図3に示す様に、平らなアセンブリを巻いて円筒30を形成し、管
状ジャケット31の中に挿入してもよい。ジャケット31は、アセンブリの材料
を損傷せずに容易に取り外せるべきであり、例えば銅の管は、硝酸中でNiまた
はAlよりもはるかに迅速にエッチングすることができる。
、その断面積を減少させる。円筒形アセンブリを管状ジャケット中に挿入する場
合、好ましい変形はすえ込み(swaging)により行うことができる。すえ込みにお
けるサイズ縮小は、係合するテーパーの付いたダイのハンマー作用によるもので
あり、ダイの中にジャケットを挿入し、すべての側部から圧縮する。すえ込みに
は、圧延に対して3つの利点がある。第一は、ジャケットで被覆した円筒を半径
方向で圧縮できることである。この様に巻き付けたフォイルに対称的に負荷をか
けることにより、圧延で見られる様な跳ね返りにより引き起こされる層の分離が
最少に抑えられる。第二の、主要な利点は、変形が立体的であり、従って、変形
が二次元的でしかない圧延よりも、より大きな伸張を与える。第三の利点は、第
二の利点と関連している。圧延では、部品の厚さを2分の1に減少させることに
より、2層の厚さが半分に減少し、長さが2倍増加する。しかし、管の直径を2
分の1に減少させると、2層の有効厚さは半分以下に減少し、断面積が4分の1
になるので、長さは4倍増加する。ジャケットで被覆したアセンブリは、変形の
際に100℃未満、好ましくは25℃未満に維持すべきである。
えばすえ込み変形した材料を圧延により平らにし、平面的な幾何学的構造にする
。点火を容易にしかつ反応速度を高くするために、追加の冷間圧延をすることに
より、2層の厚さをさらに減少させる。平らにする際、アセンブリは100℃未
満、好ましくは25℃未満に維持すべきである。次いで、例えばジャケットの縁
部を化学的エッチング、切り取り、または摘み取りにより、ジャケット材料を除
去し、反応性多層シートを取り出す。
延しようとする場合を考える。所望の反応性フォイルの総厚さが1mmであり、
2層周期(priod)が0.250ミクロンである場合、機械的加工をNiおよび
Alの比較的薄いフォイルで開始して、初期2層周期を0.250ミクロンに下
げるのに必要な圧延の度合いを限定することが好ましい。しかし、25ミクロン
未満の初期2層周期は、非常に高価なNiおよびAlのフォイルを必要とし、個
々のフォイルを数千枚を有する積層とすることが必要になる。例えば、所望の最
終製品を得るのに、25ミクロン2層周期のフォイル4000枚を有する総厚さ
10cmの初期積層体を、100分の1の厚さに減少させて総厚1mmにする必
要がある。その様な層数の大きい積層体の取扱いおよび機械的加工は、特に、材
料の温度を室温近くに維持して層間の原子混合を阻止する必要があるので、非常
に困難である。
ト中の)直径3.5cmの円筒形状に巻いた2層積層体をすえ込み加工して、そ
の直径を0.5cmに減少させ、それによって有効2層周期を(3.5/0.5
)2=49〜7分の1に減少させることである。次いで、得られる0.5cmの
ロッドを、約2〜14分の1で容易に圧延して平らにして、必要な厚さ1mmの
反応性リボンにすることができる。その様なすえ込み加工は比較的簡単であり、
容易に達成できる。この技術では、平らにした後のリボンの幅を横切ってある程
度の不均一が生じるが、この変動は外側縁部に限られ、所望により容易に除去す
ることができる。望ましいすえ込み変形の量は、断面積の30%〜99%減少で
あり、好ましくは60%〜95%減少である。すえ込み加工の代わりに、ロッド
圧延、ロッド引き抜き、または押出によっても該面積を減少させることができる
。この様式における該面積の減少は、典型的には各層を一緒に冷間溶接して多層
を形成する。
イルを製造する。本製法は蒸着よりも安価で迅速である。本製法は簡単な装置お
よび安価な原料を使用し、大量生産に容易に採用できる。また、本製法は、従来
の蒸着により製造するのでは非常に高価になる(厚さが500マイクロメートル
を超える)非常に厚いフォイルを経済的に製造することもできる。
源として特に使用する自立形の多層反応性フォイルである。このフォイルは、第
一材料46および第一材料と発熱反応し得る第二材料48の交互層の連続からな
る。自立形のフォイルは、「バルク」試料の様に取り扱えるので、薄いフィルムよ
りも容易に特徴を表わすことができる。反応性フォイル44を自立形にすること
により、可能な用途が大きく広がる。その様な反応性フォイルは、必ずしも特定
の用途に結びつけられるものではないので、自己伝播性の局所的熱源を必要とす
るあらゆる目的に大量生産することができる。大きなまたは繊細な物体を真空室
に入れて反応性多層フォイルにより被覆されることにより、反応性フォイルの製
造が制限を受けまたは妨げられることは無い。さらに、自立形フォイルは、基材
への好ましくない熱吸収を最少に抑えることができる。
する様々な用途に使用するために適合させることができる。例えば、自立形フォ
イルは、材料の本体(ここでは「バルク材料」と呼ぶ)と一緒に結合し、一体化さ
れた製品を形成するのに使用できる。自立形フォイルは、あらゆる種類の結合、
半田付け、ろう付け、溶接または他の、バルク材料を接合するための用途にも使
用できる。2個以上のバルク材料50を一緒に接合する典型的な接合用途を図5
に示す。バルク材料50はセラミック、金属ガラス、金属/合金、重合体、複合
体、半導体、および他の形態の材料でよい。図5では、接合材料52を使用して
バルク材料50と一緒に接合する。接合材料52は、融解してバルク材料50と
一緒に接合する材料の層(または複合体層)でよい。接合材料52は、金属ガラ
ス、金属/合金、機能的に格付された層、Ni−Bフィルム、半田、ろう材、自
己伝播ろう材、それらの組合せ、または接合材料のような他の材料から製造され
た自立形シートの形態でよい。
に配置し、サンドイッチの様な構造を形成する。この様にして形成された反応性
フォイルの「サンドイッチ」を好ましくはバルク材料50同士の間の、バルク材料
50同士を一緒に接合する場所(例えば、終点、継ぎ目、交差点等)に配置する
。あるいは、反応性フォイル44を、接合材料52で予め被覆したバルク材料5
0の間に配置する。
ク材料50、接合材料52、および反応性フォイル44の相対的な位置を維持す
る。すべての構成部品は一緒に圧迫された自立形要素であることが有利である。
別の実施形態では、接合材料52は反応性フォイル44との複合体として示され
る。
を、好ましくは反応性フォイル44の一端に作用させ、多層反応を開始する。反
応性フォイル44中で原子が混合されることにより、接合材料52を反応性フォ
イル44の全長に沿って融解させるのに十分な急速で強力な熱が発生する。この
状態で、接合材料52がバルク材料50と一緒に接合する。この直後に、接合し
たバルク材料50は周囲の温度(例えば室温)に戻り、加えている力を取り外す
ことができる。
52を反応性フォイル44の片側に堆積(例えば蒸着)させること、または機械
的力(例えば冷間圧延)を加えることにより形成することができる。次いで、接
合材料の別の一層を、反応性フォイル44の第二の側に蒸着すること、または機
械的力を加えることにより、反応性フォイル44と結合させる。
めに濡れ/接着層を加えることができる。濡れ/接着層により、接合材料を均一
に広げ、バルク材料を確実に一定して接合することができる。濡れ/接着層は、
接合材料(例えば、ろう材)、Ti、Sn、金属ガラス等の薄い層でよい。市販
の合金、例えばAg−Sn、Ag−Cu−Ti、Cu−Ti、Au−Sn、およ
びNi−Bも使用できる。
として使用できる。その様な反応性フォイルの総厚さは、フォイルの形成に使用
する構成層の厚さおよび数によって異なる。10μm未満のフォイルは、それ自
体でカールする傾向があるので、取扱が非常に困難である。100μmのオーダ
ーのフォイルは堅く、従って、取り扱い易い。フォイルが厚いほど、自己伝播反
応がフォイル中で急冷される危険性が最小限となる。反応性フォイルを使用する
接合用途では、フォイルが発熱する速度と、熱が周囲のろう材層および形成すべ
き接合部の中に伝わる速度との間に臨界的なバランスがある。熱が発生するより
速く遠くに伝わる場合、反応は急冷されて接合部は形成できない。より厚いフォ
イルは、熱が失われる同じ表面積に対して、熱を発生する体積がより大きいので
、反応が急冷され難くい。
安定したフォイルを形成する。形成反応温度が高いフォイルは、一般的に不安定
であり、脆く、従って、危険であり、使用し難い。脆いフォイルは、例えば容易
に亀裂を生じ、(弾性ひずみエネルギーおよび摩擦により)フォイルを発火させ
る局所的なホットスポットを生じさせる。その様な脆いフォイルの(例えば特定
な接合サイズのための)裁断は、使用できない小片に割れたり、裁断工程中に発
火する可能性が高いので、非常に困難である。自立形の厚いフォイルには、従来
の方法で障害となっている熱衝撃および緻密化に関連する上記の問題を解決する
という利点がある。どちらの現象もフォイル寸法の急速な変化に関連する。反応
の際、従来のフォイルは急速に加熱し、それを抑制する基材を越えて膨脹しよう
とする。これが熱衝撃につながり、基材上に堆積したフォイルが脱離し、一定し
ない、効率の悪い結合を引き起こすことがある。反応が進行するにつれて、フォ
イルは、化学結合が変化するために緻密化も起こす。緻密化も基材からの脱離を
引き起こし、一定しない、効率の悪い結合を引き起こすことがある。反応性フォ
イルを自立形にすることにより、脱離は阻止され、フォイルの操作および取扱が
容易になる。従って、フォイルはより広範囲な応用に適したものになる。好まし
い実施形態により、厚い反応性フォイルは50μm〜1cmのオーダーの厚さに
ある。
は穴62を有するように加工することができる。好ましくは、開口62はフォイ
ル面積を横切る周期的なパターンで、例えば長方形の列として、形成する。開口
の形成には、公知のどの様な方法でも使用できる。例えば、フォイル44上にフ
ォトレジストを堆積させ、フォトレジストをパターン化し、次いでパターン化さ
れた穴を通して下にあるフォイルをエッチングすることにより、開口62を形成
することができる。別の代表的な技術は、フォイル44に物理的に穴62を打ち
抜くものである。好ましくは、開口の有効直径は10〜10,000マイクロメ
ートルである(非円形開口の有効直径は、等面積の円形開口の直径である)。
よってはバルク材料50が、加熱され、フォイル44の発熱反応により融解した
ことにより、これらの穴62を通して(矢印66に示されるように)押し出され
る。この押出により、接合材料52またはバルク材料50の1層が、自立形フォ
イル44の反対側にある他の層52またはバルク材料50と接触および結合する
ことができる。パターン化された穴62により、バルク材料50相互の、および
反応性フォイル44との結合がより強化され、より強力で、より一定した結合が
得られる。
効果的に、効率的に達成することができる。例えば、金属ガラスバルク材料を接
合することができ、その場合の最終製品は、結合部および反応したフォイル層を
包含する、金属ガラスのみから製造された単一の構造物である。これまでは結合
させるのに多くの難点があった、化学組成、熱的特性、および他の物理的特性が
非常に異なったバルク材料の接合も今や可能である。半導体または超小型電子デ
バイスを回路基盤または他の構造物に結合させ、同時に、デバイスに複雑に関連
する多くのリード線も形成することができる。半導体および超小型電子デバイス
は密封することもできる。
適用に通常関係する熱損傷の可能性が回避されるか、または少なくとも最少に抑
えられるという点で、改良される。
接合されたバルク材料は自立することができる。つまり、バルク材料を実際に接
合する前に、個々のバルク基材の上にろう材層を直接堆積させる必要がない。さ
らに、バルク基材は、反応性フォイルを予め結合すること、または他の前処理を
することを必要としない。強力で永久的な接合を行う時点で、必要とするバルク
材料を自立形のろう材層または自立形の反応性フォイルに単純に堅く保持するだ
けでよい。
合することができる。接合工程で、そのガラスにろう材を使用する必要はない。
これは、反応性フォイルを、反応により金属ガラスに直接結合する様に設計でき
るためである。この接合工程を達成するには、反応性フォイル自体が反応して金
属ガラスを形成できればよい。詳細に関しては、下記の実施例3参照する。
イスを含む場合に、より優れた結合が可能になる。その様なデバイスを基材、例
えば回路基板に接合する場合、デバイスに対する損傷の可能性は、考慮しなけれ
ばならない要因である。自立形反応性フォイルを使用してデバイスを基材に接合
することにより、デバイスまたは隣接する構成部品に損傷を与えることがある熱
はほとんど発生しない。半導体デバイスを基材上に大きな自由度で容易に配置す
ることができる。特定のフォイル組成物、例えばNi/Alまたはモネルメタル
(Monel)/Alを使用できる。その様な組成のフォイルは、従来のフォイルよ
りも取扱が容易であるのみならず、Ni、CuおよびAlの組合せは、自立形フ
ォイルがより高い熱的および電気的伝導性を有することを可能にさせる。
とTi−Zr−Hf合金の層が交互に配列するもの)を接合材料として、接合用
途に使用する反応性フォイルと併用することができる。反応性多層ろう材は、層
混合物として追加のエネルギー源を与え、接合材料を形成する。反応性多層フォ
イルと反応性多層ろう材の組合せにより、フォイル無しには自己伝播し得ない反
応性ろう材を使用することができる。
する製法を図式的に示す。延性の金属メッシュスクリーン70または金属粉末を
構成層46、48の一部または全部の間に包ませる。ついで、この積層体を図1
に説明する様に処理する。図7Bは、結合させる2個の部品の間に反応性フォイ
ルを配置し、続いて反応させた後の、形成される延性金属ストリンガ71または
アイランドの配置を示す。その様な延性アイランドまたはストリンガ71が存在
することにより、一般的に脆い金属間反応生成物中の亀裂を阻止し、接合部の全
体的な機械的安定性および信頼性を改善することができる。
む多層フォイルの製造にも使用できる。発熱に加えて、これらのフォイルは、ろ
う材または半田の様な接合材料として使用できる延性の反応生成物を生成するこ
とができる。例えば、図1の製法をAl/CuOx層のアセンブリに応用するこ
とにより形成されるフォイルは、反応により、接合材料として作用する銅を生成
する。下記の実施例2が参照される。
の比較的薄い反応性層を蒸着することにより、厚い層を点火し易くすることがで
きる。使用の際、薄い層はより急速に点火して、横に広がる点火が厚い層に垂直
方向に点火する。あるいは、図1の製法により厚い多層フォイルおよび薄い多層
フォイルの両方を製造し、それらを冷間圧延により張り合わせることもできる。
いで、この積層体を圧延し、Cuジャケットの中に挿入し、繰り返し大まかにポ
ンプ吸引し、Arで再充填し、密封した。このジャケットで被覆したアセンブリ
を直径の小さなロッドにすえ込み加工し、圧延して平らにした。圧延で平らにす
る前の試料の一部は、同じ厚さのリボンでより大きな変形(より小さい厚さの2
層)を達成するために、50%硝酸でCuをエッチングすることにより、ジャケ
ットを取り除き、再充填し、再度すえ込み加工し、次いで平らにした。次いで、
エッチングによりCuジャケットを除去し、有効混合熱(示差走査熱量測定を使
用して)、反応速度、機械的特性(引張試験)、および微小構造に関して分析し
た。それぞれ12ミクロンNiフォイルおよび18ミクロンAlフォイルの5個
の(100cmx10cm)細片から出発し、これらの層を交互に積層し、長さ
100cm、幅10cmの、5個の2層からなる積層体を形成した。この長い細
片を周囲6cmのロッドの周りに巻き付け、末端を滑らせて除去し、平らにし、
10cmx3cmの、200個の2層からなる積層体を形成した。次いでこの積
層体を短い方向に圧延し、長さ10cmの巻物を形成し、この巻物を適切なサイ
ズのCu管中に入れた。この管を外径0.0875”から外径0.187”に漸
進的にすえ込み加工した。次いでこの小ロッドを、40〜250ミクロンの様々
な厚さに冷間圧延した。
小構造では、Al(80)とNi(81)の交互層が存在することが明らかであ
る。この様にして製造した反応性フォイルは、点火により大きな発熱を示したが
、これは示差走査熱量測定分析によっても確認された。これらのフォイルは、延
性であり、曲げることができ、切断、打ち抜きまたはさらなる成形が可能である
ことが分かった。
形成、粒子径、および組織において、蒸着されたフォイルとは異なっている。表
面では、圧延したフォイルは蒸着フォイルよりも粗い表面を有する(rms粗さ
が0.1マイクロメートルより大きい)傾向がある。層形成では、圧延したフォ
イルは、フォイルの長さおよび幅に沿って層の厚さが大きく変化する。事実、塑
性的なしなやかさが少ないシート(例えばNi)は、断面が細長い粒子の様に見
える板に破断する傾向がある。これらの板は長さ、幅および厚さが十〜数百%変
化する。圧延したフォイルは、巻き方向に細長い粒子(「パンケーキ構造」の粒子
)を有する。対照的に、蒸着フォイルは、粒子の幅および長さがそれらの厚さと
近似しているか、またはそれらの厚さよりも小さい傾向があり、その際、厚さは
層の厚さにより決定される。
間圧延したフォイルでは、面心立方元素(FCC元素)が、それらの{110}
面および変形の方向と平行の<112>方向で整列しているのが最も一般的であ
る。体心立方元素(BCC)は、{100}面および変形の方向と平行の<11
0>方向で整列しているのが最も一般的であり、六方稠密元素(HCP)は、{
0001}面および変形の方向と平行の<21 10>方向で整列している。
を生成する。この熱は多くの用途には大きすぎ、反応中に到達する温度は高すぎ
るので、生成物の多くが蒸発し、溶融した金属のシャワーとなって爆発する。こ
れは燃焼および推進の用途には有利であるが、結合に理想的な生成物は、例えば
、反応生成物を単に液化するだけの生成物である。これによって生成物が玉にな
りまたは蒸発する傾向を小さくし、接合する表面を濡らすことを助長する。さら
に、金属とセラミックの機械的合体化は一般的には極めて困難である。希釈剤を
(90質量%まで)含むことにより、二つの目的が達成される。この方法を使用
することにより、最終的な反応温度が低下し、合体すべき材料同士の機械的相容
性が高められる。
よび反応生成物のフォイル(この場合Cu)から出発する。次に、Cuフォイル
を炉中で流動する空気環境中で酸化させる(この環境を変えて、異なる化合物を
製造することができる)。ここではCuフォイルは、Cuの内側層とCuOの表
面コーティングからなるサンドイッチ構造体である。炉の温度および加熱および
冷却の時間−温度プロファイルを変えることにより、CuOのコーティングの厚
さおよび品質を調整することができる。CuOの冷間加工性が(特にコーティン
グが薄く、成長中に急激な温度変化にさらされない場合)大幅に改良され、Cu
希釈剤との協力で変形する。担体(Cu)上で反応物(CuO)を成長させるこ
とにより、前駆物質の取扱も容易になる(CuOは脆く、折り曲げまたは加工に
より粉塵になる)。こうして、図1で説明した方法により、AlおよびCuO/
Cu/CuOフォイルが積層され、反応性多層フォイルに形成される。
Zr−Hfの合金のシートからなる金属シートを積層し、これらの積層体を上記
の様に密封し、すえ込み加工し、冷間圧延することにより、室温で、またはその
近く(<200℃)で自己伝播する反応性フォイルを形成することができる。こ
れらのフォイルは反応して無定形材料を形成する。すえ込み加工および冷間圧延
工程中、積層体を室温以下に維持し、製造工程中のエネルギー損失を最少に抑え
る注意が必要である。得られる反応性フォイルには、下記の様な幾つかの有用な
用途がある。 1)バルク金属ガラスの形成:上記のすえ込みおよび圧延したフォイルを使用
し、自己伝播様式でバルク金属ガラスを形成することができる。 2)接合:一般的な自立形反応性フォイル(形成反応によるフォイル、レドッ
クス反応によるフォイル、または反応により無定形になるフォイル)は、ろう材
を使用せずに、バルク金属ガラスを他の部品に結合することができ、上記の反応
性フォイル(Al、Ni、Cu、Ti、Zr、またはHf、またはNi−Cuま
たはTi−Zr−Hfの合金のシートで機械的に形成したもの)は、金属ガラス
バルク材と接合して、接合部および反応したフォイル層を包含する、金属ガラス
のみから製造された単一の構造体になる。 3)反応性接合材料:上記の反応性多層フォイルは、接合用途に使用する反応
性フォイルと併用して接合材料としても使用できる。反応性フォイルにより与え
られるエネルギーに加えて、反応性多層ろう材は、層混合物として接合材料を形
成してエネルギー源を与える。反応性多層フォイルと反応性多層ろう材の組合せ
により、フォイル無しには自己伝播できない反応性ろう材を使用することができ
、総熱量を少なくして反応性多層フォイルを使用することができる。
態の幾つかを例示しているものと理解される。当業者は、本発明の精神および範
囲から逸脱することなく、多くの様々な他の形態が可能である。
Claims (33)
- 【請求項1】 反応性多層フォイルの製造方法であって、 発熱反応し得る材料の交互層のアセンブリを用意する工程、 該アセンブリをジャケット中に挿入する工程、 ジャケットで被覆したアセンブリを変形して、その断面積を減少させる工程、 変形した、ジャケットで被覆したアセンブリを平らにする工程、および ジャケットを除去する工程 からなることを特徴とする方法。
- 【請求項2】 交互層のアセンブリがフォイルの積層体からなる請求項1に
記載の方法。 - 【請求項3】 アセンブリをジャケット中に挿入する前に、さらに、アセン
ブリを巻いて円筒を形成することからなる請求項1に記載の方法。 - 【請求項4】 円筒をジャケット中に挿入する前に、さらに、円筒を平らに
することからなる請求項3に記載の方法。 - 【請求項5】 ジャケットで被覆したアセンブリを変形する工程が、ジャケ
ットで被覆したアセンブリを半径方向に変形することからなる請求項1に記載の
方法。 - 【請求項6】 半径方向の変形を、すえ込み、引き抜き、または押出により
行う請求項5に記載の方法。 - 【請求項7】 変形した、ジャケットで被覆したアセンブリを平らにする工
程が、圧延することからなる請求項1に記載の方法。 - 【請求項8】 ジャケットで被覆したアセンブリが、変形の際、約100℃
未満の温度に維持される請求項1に記載の方法。 - 【請求項9】 ジャケットで被覆したアセンブリが、平らにする際、約10
0℃未満の温度に維持される請求項1に記載の方法。 - 【請求項10】 ジャケットを化学的エッチングにより除去する請求項1に
記載の方法。 - 【請求項11】 ジャケットの除去が、ジャケットをせん断することからな
る請求項1に記載の方法。 - 【請求項12】 材料の交互層のアセンブリが金属または合金の交互層から
なる請求項1に記載の方法。 - 【請求項13】 ジャケットが金属または合金からなる請求項1に記載の方
法。 - 【請求項14】 請求項1に記載の方法により製造された反応性多層フォイ
ル。 - 【請求項15】 交互層の積層体が、1個以上の接合材料層をさらに含んで
なる請求項1に記載の方法。 - 【請求項16】 発熱反応し得る材料の交互層を変形しかつ、張り合わせた
積層体からなり、該積層体が圧力によりシートに変形され、該層が冷間溶接によ
り張り合わされているものであることを特徴とする反応性多層フォイル。 - 【請求項17】 シートに接着した1個以上の接合材料層をさらに含んでな
る請求項16に記載の反応性多層フォイル。 - 【請求項18】 シートの上部および下部に接着した接合材料層をさらに含
んでなる請求項16に記載の反応性多層フォイル。 - 【請求項19】 シートを通る複数の開口をさらに含んでおり、開口が10
〜10,000マイクロメートルの範囲の有効直径を有する請求項16に記載の
反応性多層フォイル。 - 【請求項20】 開口が延性材料で充填されている請求項19に記載の反応
性多層フォイル。 - 【請求項21】 交互層が、ニッケルまたはニッケル合金の層とアルミニウ
ムまたはアルミニウム合金の層とを交互に配置したものからなる請求項16に記
載の反応性多層フォイル。 - 【請求項22】 交互層が酸化−還元により反応する請求項16に記載の反
応性多層フォイル。 - 【請求項23】 交互層が還元−形成により反応する請求項16に記載の反
応性多層フォイル。 - 【請求項24】 交互層が、酸化銅の層とアルミニウムまたはアルミニウム
合金の層とを交互に配置したものからなる請求項16に記載の反応性多層フォイ
ル。 - 【請求項25】 交互層の積層体が、エネルギーを吸収し、それによって反
応温度を下げる希釈材料を含む請求項16に記載の反応性多層フォイル。 - 【請求項26】 交互層の積層体が、還元材料からなる層と酸化物質を含む
層とを交互に配置したものからなる請求項1に記載の方法。 - 【請求項27】 交互層の積層体が、還元材料からなる層と形成物質を含む
層とを交互に配置したものからなる請求項1に記載の方法。 - 【請求項28】 交互層の積層体が、反応物の粒子を含む請求項1に記載の
方法。 - 【請求項29】 交互層の積層体が希釈剤を含む請求項1に記載の方法。
- 【請求項30】 交互層の積層体が、積層体の層間に延性金属のメッシュま
たは粉末を含む請求項1に記載の方法。 - 【請求項31】 請求項30に記載の方法により製造された製品。
- 【請求項32】 第一物体を第二物体に結合させる方法であって、 発熱反応し得る材料の変形したアセンブリから、該材料が変形により一緒に張
り合わされている自立形反応性多層フォイルを第一物体と第二物体の間に配置す
る工程、 物体同士を該反応性フォイルに対して圧縮する工程、および 該フォイルに点火する工程 からなることを特徴とする方法。 - 【請求項33】 1個以上の交互層が、希釈材料の層の上に配置された反応
性材料の層からなる請求項1に記載の方法。
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