DE602004010394T2

DE602004010394T2 - Nanostrukturierte gelötete oder hartgelötete mit reaktiven mehrlagigen folien hergestellte verbindungen

Info

Publication number: DE602004010394T2
Application number: DE602004010394T
Authority: DE
Inventors: Etienne Besnoin; Omar Knio; Timothy P. Weihs; Jiaping Wang
Original assignee: Johns Hopkins University
Current assignee: Johns Hopkins University
Priority date: 2003-05-13
Filing date: 2004-05-13
Publication date: 2008-10-16
Anticipated expiration: 2024-05-14
Also published as: DE602004010394D1; EP1631450B1; WO2005042240A3; JP2007502214A; WO2005042240A2; EP1631450A2; EP1631450A4

Description

Hintergrund der Erfindung
Das Verbinden von Komponenten aus demselben Material oder verschiedenen Materialien ist bei der Herstellung einer großen Anzahl von Produkten, die von Schiffen und Flugzeugen bis zu winzigen Halbleiter- und optischen Bauteilen reichen, fundamental. Das Verbinden durch Hartlöten oder Löten ist beim Zusammenbau von Produkten aus Metallteilen und der Herstellung elektronischer und optischer Bauteile besonders wichtig.
Typische gelötete oder hartgelötete Produkte können dadurch hergestellt werden, dass ein Hartlot oder ein Lot zwischen passende Flächen der jeweiligen Komponenten eingebracht wird und die Sandwichstruktur in einem Ofen oder durch einen Brenner erhitzt wird. Unglücklicherweise setzen diese herkömmlichen Vorgehensweisen häufig sowohl die Komponenten als auch das Verbindungsgebiet schädlicher Wärme aus. Beim Hartlöten oder Löten können temperaturempfindliche Komponenten beschädigt werden, und Wärmeschäden an der Verbindung können teure und zeitaufwändige Temperungsvorgänge erforderlich machen. Alternativ kann es das Vorliegen wärmeempfindlicher Komponenten, wie Halbleiterbauteilen, erforderlich machen, eine Verbindung bei niedriger Temperatur herzustellen, was schwächere Verbindungsstellen erzeugt.
Demgemäß besteht Bedarf an verbesserten Verfahren zum Verbinden von Produkten durch Hartlot oder Lot und an den verbesserten verbundenen Produkten, die durch sie hergestellt werden können.
Zusammenfassung der Erfindung
Die Erfinder haben ermittelt, dass die herkömmliche Vorgehensweise zum Hartlöten oder Löten unter Verwendung von Öfen oder Brenner von Natur aus suboptimale Verbindungsstellen erzeugt. Diese Erwärmungsvorgänge durch einen Ofen oder einen Brenner erhitzen nicht nur das Verbindungsgebiet sondern auch die zu verbindenden Körper. Das Erhitzen dieser Körper benachbart zum Verbin dungsgebiet, in Kombination mit den Isoliereffekten der Körper, verlangsamt die Abkühlung des Hartlots oder Lots und erzeugt eine Verbindungsstelle mit vergrößerter Mikrostruktur und geschwächten mechanischen Eigenschaften.
Gemäß einer ersten Erscheinungsform ist durch die Erfindung ein Verfahren zum Verbinden eines ersten und eines zweiten Körpers geschaffen, wie es im Anspruch 1 definiert ist. Gemäß einer zweiten Erscheinungsform ist durch die Erfindung eine Verbundstruktur mit einem ersten und einem zweiten Körper geschaffen, wie sie im Anspruch 5 definiert ist. Bevorzugte Ausführungsformen sind in den abhängigen Ansprüchen definiert.
Gemäß der Erfindung werden Körper aus Materialien an passenden Flächen dadurch verbunden, dass reaktive, nanostrukturierte Folien zwischen den passenden Flächen und benachbart zu einer oder mehreren Schichten von Hartlot oder Lot angeordnet werden. Die Zusammensetzungen und Dicken der Folien werden, wie bei Thermomodelliertechniken, so gewählt, dass eine schädliche Erhitzung der Körper minimiert wird und für das optimale Wärmeprofil gesorgt wird, um eine Mikrostrukturverbindung mit hervorragenden mechanischen Eigenschaften zu erzeugen.
Kurze Beschreibung der Zeichnungen
Die Art, die Vorteile und verschiedene zusätzliche Merkmale der Erfindung werden unter Berücksichtigung der veranschaulichenden Ausführungsformen, die nun in Verbindung mit den beigefügten Zeichnungen detailliert beschrieben werden, vollständiger ersichtlich werden. In den Zeichnungen ist Folgendes dargestellt:
1 ist eine schematische Zeichnung einer selbstablaufenden Reaktion in einer reaktiven Mehrschichtfolie;
2 ist ein schematisches Diagramm zum Veranschaulichen der reaktiven Verbindung zweier Komponenten unter Verwendung einer reaktiven Folie und eines Paars von Hartlot- oder Lotschichten;
3 veranschaulicht das reaktive Verbinden von mit Au-beschichteten, abgescherten, überlappenden Proben aus rostfreiem Stahl;
4A und 4B sind REM-Mikrofotografien von Komponenten aus rostfreiem Stahl, die unter Verwendung (A) einer Al/Ni-Folie und Lagen freistehenden AuSn-Lots bzw. (B) eines herkömmlichen Ofenlötvorgangs verbunden wurden;
5A und 5B sind Mikroskopfotografien, die Mikrostrukturen aus AuSn (A) dem Verbinden mit einer reaktiven Folie bzw. (B) dem herkömmlichen Ofenlöten zeigen;
6 ist eine grafische Darstellung, bei der die vorhergesagte Temperatur über der Zeit für das Zentrum der AuSn-Lotschichten dargestellt ist, die mit reaktiven Folien bei Verbindungen von (1) rostfreiem Stahl und (2) Aluminium erzeugt wurden; und
7A und 7B sind Mikroskopfotografien, die die feinlamellare Eutektikumsstruktur eines AuSn-Lots bei (A) durch eine reaktive Folie verbundenem rostfreiem Stahl bzw. (B) durch eine reaktive Folie verbundenem Aluminium zeigen;
8(a) ist eine schematische Ansicht einer ersten reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration;
8(b) ist eine schematische Ansicht einer zweiten reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration;
9(a) ist eine schematische Ansicht einer dritten reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration;
9(b) ist eine schematische Ansicht einer vierten reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration;
10(a) zeigt beispielhafte gemessene Temperaturprofile der Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 9a;
10(b) zeigt beispielhafte vorhergesagte Temperaturprofile der reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 9a;
11(a) zeigt vorhergesagte Temperaturprofile für ein Beispiel der reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 9b;
11(b) zeigt gemessene und vorhergesagte Temperaturprofile für ein Beispiel der reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 9b;
12 ist eine schematische Ansicht einer reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration;
13(a) zeigt eine beispielhafte grafische Darstellung einer Beziehung zwischen der Foliendicke und der Reaktionswärme;
13(b) zeigt eine beispielhafte grafische Darstellung einer Beziehung zwischen der Foliendicke und der Frontgeschwindigkeit;
14 zeigt beispielhafte grafische Ergebnisse für die reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfigurationen der 9(b) und 12;
15 zeigt beispielhafte grafische Ergebnisse für die reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfigurationen der 9(b) und 12;
16 zeigt eine schematische Ansicht einer reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration;
17(a) zeigt beispielhafte vorhergesagte Temperaturprofile der reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 16;
17(b) zeigt eine beispielhafte gemessene Infrarottemperaturverteilung der reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 16;
17(c) zeigt eine beispielhafte gemessene Infrarottemperaturverteilung der reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 16;
18 zeigt beispielhafte grafische Ergebnisse für die reaktive Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 16;
19 zeigt beispielhafte grafische Ergebnisse für die reaktive Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 16;
20 zeigt beispielhafte grafische Ergebnisse für die reaktive Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 16;
21 zeigt eine schematische Ansicht einer reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration;
22 zeigt beispielhafte grafische Vorhersagewerte für die reaktive Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 21;
23 zeigt eine schematische Ansicht einer reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration;
24 zeigt beispielhafte vorhersagte Temperaturprofile der reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 23;
25(a) zeigt beispielhafte vorhergesagte Ergebnisse der reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 23;
25(b) zeigt beispielhafte vorhergesagte Ergebnisse der reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration der 23; und
26 zeigt eine schematische Ansicht einer reaktiven Mehrschicht-Verbindungskonfiguration.
Es ist zu beachten, dass diese Zeichnungen dazu dienen, die Konzepte der Erfindung zu veranschaulichen, und dass sie, mit Ausnahme der grafischen Darstellungen und der Mikroskopfotografien, nicht maßstabsgetreu sind.
Detaillierte Beschreibung
Diese Beschreibung ist in drei Teile unterteilt. Der Teil I beschreibt und veranschaulicht das Verbinden durch reaktive Folien sowie die sich ergebenden Verbindungen. Der Teil II beschreibt eine Thermomodelltechnik, die zum Optimieren des Verbindens durch reaktive Folien von Nutzen ist, und der Teil III gibt Beispiele zur Anwendung des Thermomodells zum Herstellen hervorragender Verbindungen an.
I. Verfahren und sich aus diesem ergebende verbundene Erzeugnisse
A. Mehrschichtige reaktive Folien und deren Verwendung beim Herstellen von Verbindungen
Selbstablaufende exotherme Erzeugungsreaktionen wurden bei einer Anzahl nanostrukturierter Mehrschichtfolien beobachtet, wie bei Folien von Al/Ni, Al/Ti, Ni/Si und Nb/Si^[1–4]. Diese Reaktionen werden durch eine Verringerung der Energie der Atombindung getrieben. Wenn die Reaktionen einmal durch einen Energiepuls gestartet sind, wie durch einen kleinen Funken oder eine Flamme, tritt Atomdiffusion normal zur Schichtung auf.
Die 1 veranschaulicht schematisch eine reaktive Mehrschichtfolie 14 aus abwechselnden Schichten 16 und 18 von Materialien A bzw. B. Diese abwechselnden Schichten 16 und 18 können aus beliebigen Materialien bestehen, die einem Mischen benachbarter Atome auf einen Anreiz hin zugänglich sind (oder die Änderungen der chemischen Bindung zeigen). Vorzugsweise werden die Paare A/B von Elementen auf Grundlage der Art ausgewählt, in der sie reagieren, um stabile Bindungen mit großen negativen Bildungswärmen und hohen adiabatischen Reaktionstemperaturen zu bilden. Eine große Anzahl derartiger Kombinationen ist in US 2002/0182436 dargelegt.
Der Bindungsaustausch erzeugt Wärme sehr schnell. Thermodiffusion tritt parallel zur Schichtung auf, und Wärme wird die Folie entlang geleitet, und sie erleichtert mehr atomares Mischen und Verbindungsbildung, wodurch es zu einer selbstablaufenden Reaktion entlang der Folie kommt. Die Geschwindigkeiten dieser selbstablaufenden exothermen Reaktionen hängen von der Schichtdicke ab, und sie können auf den hohen Wert von 30 m/s ansteigen, mit maximalen Reaktionstemperaturen über 1.200°C.
Reaktive Mehrschichtfolien sorgen für die einzigartige Gelegenheit, die herkömmlichen Löt- und Hartlöttechnologien unter Verwendung der Folien als lokalen Wärmequellen zum Schmelzen von Lot- oder Hartlotschichten zu verwenden, um dadurch Komponenten zu verbinden. Löt- oder Hartlötvorgänge mit reaktiven Folien können bei Raumtemperatur und in Luft, Argon oder Vakuum ausgeführt werden.
Die 2 veranschaulicht schematisch die Verwendung einer reaktiven Mehrschichtfolie 14 zum Verbinden zweier Komponenten 20A und 20B miteinander. Die reaktive Folie 14 wird zwischen die passenden Flächen 21A und 21B der Komponenten und benachbart zu einer oder mehreren Schichten 22A, 22B von Hartlot oder Lot angeordnet. Die reaktive Folie 14 ist vorzugsweise eine freistehende Folie, wie es im oben genannten Dokument US 2002/0182436 beschrieben ist, jedoch könnte es sich um eine Beschichtung auf einer oder mehreren der Komponenten handeln. Die Hartlot- oder Lotschichten können ebenfalls freistehend sein, oder sie können Beschichtungen auf den Komponenten sein.
Wenn einmal die Komponenten, die Folie und das Lot oder Hartlot zusammengebracht sind, wird ein Zündpuls 23 auf die Folie 14 gegeben, und es entsteht auf schnelle und intensive Weise Wärme, die als Wärmewellenfront durch die Folie wandert.
Dieser neue reaktive Verbindungsprozess beseitigt das Erfordernis von Öfen und anderen externen Wärmequellen, und durch die sehr lokalisierte Erwärmung können temperaturempfindliche Komponenten oder Materialien ohne Wärmeschäden verbunden werden. Die lokale Erwärmung, zu der es durch die reaktiven Folien kommt, ist auch von Vorteil, um Materialien mit sehr verschiedenen Wärmeexpansionskoeffizienten zu verbinden, beispielsweise Metall und Keramik zu verbinden. Typischerweise treten beim Löten oder Hartlöten von Metallen an Keramik deutliche Wärmespannungen aufgrund der Abkühlung von den hohen Löt- oder Hartlöttemperaturen auf, da hinsichtlich des Wärmeexpansionskoeffizienten eine Fehlanpassung zwischen Metallen und Keramiken besteht. Diese Wärmespannungen begrenzen die Größe der Metall/Keramik-Verbindungsfläche. Wenn eine Verbindung mit reaktiven Mehrschichtfolien erfolgt, absorbieren die metallischen und Keramikkomponenten wenig Wärme, und sie zeigen einen sehr eingeschränkten Temperaturanstieg. Es werden nur die Lot- oder Hartlotschichten und die Flächen der Komponenten erheblich erwärmt. So werden die typische Fehlanpassung bei der Wärmekontraktion zwischen metallischen und Keramikkomponenten und das sich daraus ergebende Delaminieren vermieden, und es können starke Metall/Keramik-Verbindungen mit großen Flächen durch diesen reaktiven Verbindungsprozess hergestellt werden.
Außerdem ist der reaktive Verbindungsprozess schnell und kosteneffektiv, und er führt zu starken und thermisch leitenden Verbindungen. So können erhebli che kommerzielle Vorteile erzielt werden, insbesondere beim Zusammenbau mikroelektronischer Geräte.
B. Faktoren, die die Mikrostruktur von Verbindungen beeinflussen
Es existieren viele verschiedene Eigenschaften, die beim Löten oder Hartlöten von Verbindungen zu berücksichtigen sind, wie mechanische, thermische und elektrische Eigenschaften, abhängig von den verschiedenen Anwendungen dieser Verbindungen. Darunter sind bei vielen Verbindungsanwendungen mechanische Eigenschaften häufig die wichtigsten, da Verbindungen ohne irgendeine mechanische Festigkeit in der Praxis nicht verwendet werden können. Zu mechanischen Eigenschaften, die für das Betriebsverhalten von Löt- oder Hartlötverbindungen bedeutsam sind, gehören deren Stabilität und Ermüdungsfestigkeit. Wenn die mögliche Verwendung der reaktiven Verbindungen als Last tragende Komponenten in Betracht gezogen wird, wird eine Verbesserung mechanischer Eigenschaften der Verbindungen zu einem noch wichtigeren Punkt. Um die mechanischen Eigenschaften der reaktiven Verbindungen zu optimieren, ist es wesentlich, die Mikrostruktur des Lots oder Hartlots innerhalb der Verbindung zu untersuchen und zu verstehen, wie die Mikrostruktur die mechanischen Eigenschaften der Verbindung beeinflussen könnte.
Reaktives Verbinden ist ein derart schneller Prozess, dass der Gesamtvorgangs des Erwärmens und Abkühlens innerhalb von weniger als einer Sekunde abgeschlossen wird. Bei einer hohen Abkühlrate über 500°C/s können sich die Mikrostrukturen der Lot- oder Hartlotmaterialien bei reaktiven Verbindungen sehr von denen unterscheiden, wie sie durch herkömmliches Löten oder Hartlöten in einem Ofen erzielt werden. Bisherige Forschungen zu reaktiver Verbindungsherstellung haben diesen Punkt nicht berücksichtigt. Die Erfindung beschreibt die sehr verschiedenen Mikrostrukturen von Lot- oder Hartlotmaterialien in Verbindungen mit reaktiven Folien sowie herkömmlichen Ofenverbindungen aufgrund verschiedener Abkühlraten bei diesen zwei Prozessen, und sie stellt eine Beziehung zwischen den Mikrostrukturen der Löt- oder Hartlötmaterialien mit mechanischen Eigenschaften der Verbindungen her.
In der Literatur wurde es gezeigt, dass die Abkühlrate die Mikrostrukturen von Materialien stark beeinflusst, und dass mechanische Eigenschaften von den Mikrostrukturen von Materialien abhängig sind. Da bei herkömmlichen Lötverbindungen eutektische Lamellarmikrostrukturen beobachtbar sind, wird die ak tuelle Forschung zu Effekten von Abkühlraten und Mikrostrukturen auf mechanische Eigenschaften bei Legierungen mit eutektischer Lamellarmikrostruktur detaillierter besprochen.
Der Effekt der Abkühlrate auf eutektische Mikrostrukturen wurde für mehrere Legierungssysteme untersucht. Die Legierung Sn-Ag-Cu ist eines der am üblichsten verwendeten Lötmaterialien in der Elektronikindustrie. Noguchi et al. untersuchten die Mikrostruktur einer mit einem Sn-Ag-Cu-Lot hergestellten Kugelbondstelle, die mit verschiedenen Abkühlraten von 200, 100, 60, 50 und 10°C/Min. hergestellt worden war. Der Lamellenabstand wird bei höherer Abkühlrate kleiner. Bei dieser Untersuchung liegt der Lamellenabstand im Bereich zwischen 400 und 2.000 nm. Die Beziehung zwischen der Abkühlrate Rc und dem Lamellenabstand λ wurde experimentell wie folgt bestimmt: λ = K/Rc1/2 wobei K eine Konstante ist. Kim et al. untersuchten ebenfalls die Mikrostrukturen einer bei verschiedenen Abkühlraten von 0,012°C/s, 0,43°/s und 8°C/s hergestellten Sn-Ag-Cu-Legierung, wobei sie zeigten, dass die eutektische Mikrostruktur beim Verringern der Abkühlrate gröber wurde.
Die Abkühlrate hat bei anderen Legierungen eine ähnliche Auswirkung auf eutektische Mikrostrukturen. Beispielsweise wurde der Lamellenabstand in Ti-48Al-Legierungen mit zwei Phasen als Funktion der Abkühlrate von Tang et al. untersucht. Es zeigte sich, dass der Lamellenabstand umgekehrt proportional zur Abkühlrate ist. Wenn die Abkühlrate von 0,1°C/s auf 1°C/s zunimmt, nimmt der Lamellenabstand von 2.000 nm auf 250 nm ab.
Mei und Morris untersuchten die Mikrostrukturen von Sn60-Pb40-Lötverbindungen, die unter verschiedenen Bedingungen abgekühlt worden waren: in Eiswasser abgeschreckt, auf Raumtemperatur in ungefähr 5 Minuten abgekühlt, und im Ofen in ungefähr 30 Minuten abgekühlt. Die im Ofen gekühlte Lötverbindung zeigte ein typisches Lamellen- und Kolonieaussehen: die zwei Phasen sind in langreichweitigen, verschieden orientierten Arrays, die Kolonien bilden, nebeneinander angeordnet. Bei der luftgekühlten Lötverbindung scheint die Koloniengröße kleiner zu sein, und die Lamellen werden kürzer. Die abgeschreckte Lötverbindung zeigt feinere Merkmale. Durch Erhöhen der Abkühlrate bei einer Sn60-Pb40-Lötverbindung wird die regelmäßige Ausbildung von Lamellen/Kolonie-Mikrostrukturen gestört, und es ergibt sich eine feinkörnigere Mikrostruktur.
Es wurde herausgefunden, dass bei mehreren Lotlegierungen, wie Sn-Ag-Cu-, Sn-Pb-, Sn-Ag-, Sn-Zn- und Sn-Bi-Legierungen, feinere eutektische Mikrostrukturen, die durch Erhöhen der Abkühlrate erhalten werden, zu höherer Festigkeit und höherer Härte führen. Bei anderen eutektischen Legierungen, wie einer Ti-Al-Legierung, wurde es ebenfalls beobachtet, dass ein feinerer Lamellenabstand und eine kleinere Koloniegröße zu höherer Festigkeit und Härte führen. Die Beziehungen zwischen dem Lamellenabstand und der Koloniegröße sowie der Streckgrenze der Legierung folgen der erweiterten Hall-Petch-Gleichung für eine Mikrostruktur mit Lamellen: σy = σ0 + (K/√λ) oder σy = σ0 + (K/√d)wobei σ_y die Streckgrenze ist, λ der Lamellenabstand ist, d die Koloniegröße ist und σ₀ und K Konstanten sind.
In der Literatur wurde darüber berichtet, dass auch Ermüdungseigenschaften von Materialien von Mikrostrukturen abhängen. Beispielsweise führt bei einer 60Sn/40Pb-Lötlegierung ein Erhöhen der Abkühlrate der Lötverbindung zu einer feinerkörnigen Mikrostruktur, wodurch Verformungsmechanismen an der Korngrenze erleichtert sind und sich eine längere Ermüdungslebensdauer ergibt. Bei einer TiAl-Legierung mit lamellenförmigen Mikrostrukturen zeigte es sich, dass bei einer gröberen Koloniemikrostruktur (ungefähr 1.400 μm) die Schwelle für Ermüdungsrissbildung (ΔK_th) im Vergleich mit einer feineren Koloniemikrostruktur (90 μm) merklich verringert ist, während die Risswachstumsfestigkeit konstant bleibt. Der feine Lamellenabstand (0,2–0,7 μm) in Mikrostrukturen führt zu höheren Werten von ΔK_th und der Ermüdungsrisswachstumsfestigkeit im Vergleich zu Mikrostrukturen mit grobem Lamellenabstand (ungefähr 5,5 μm). Es wurde vorgeschlagen, dass diese höhere Ermüdungsfestigkeit hauptsächlich der größeren Anzahl von Lammellengrenzflächen zuzuschreiben ist, die einer Rissausbreitung widerstehen, sowie den höheren Schließeffekten. Die Koloniegrenzen und die Lamellengrenzflächen spielen eine wichtige Rolle beim Verzögern des Ausbreitens eines Risses bei Raumtemperatur, sie dienen als Barrieren gegen Versetzungsbewegung sowie als Senken zum Ansammeln von Versetzungen.
C. Versuche betreffend eine Mikrostruktur mit Verbindungseigenschaften
Die jeweiligen Mehrfachschichten, wie sie beim reaktiven Verbindungsprozess verwendet werden, bestehen aus nanostrukturierten Materialien, die typischer weise durch Dampfabscheidung hunderter nanoskaliger Schichten hergestellt werden, bei denen zwischen Elementen mit großen negativen Mischungswärmen abgewechselt wird, wie Boriden (bspw. Ti/B), Carbiden (bspw. Ti/C), Siliciden (bspw. Ni/Si und Zr/Si usw.), Aluminiden (bspw. Ni/Al, Ti/Al und Zr/Al usw.) oder andere. Die Löt- oder Hartlötmaterialien sind kommerzielle Löt-/Hartlötlegierungen, wie sie in der Löt-/Hartlötindustrie verwendet werden, wie AuSn, AgSn, PbSn, Cusil, Incusil oder andere.
Als Beispiel wurden hier reaktive Mehrschichtfolien aus Al/Ni und ein AuSn-Lot verwendet. Die Folien wurden durch Magnetronsputtern erhalten, und das Enderzeugnis der Reaktion ist die AlNi-Verbindung. Um die Benetzung der Folien durch das AuSn-Lot während des Verbindungsvorgangs zu verbessern, wurden sie mit einer 1 μm dicken Benetzungsschicht aus dem Hartlot Incusil ABA beschichtet. Verbindungsherstellung für mit Gold beschichtete Proben aus rostfreiem Stahl und Al-Proben unter Verwendung von Al/Ni-Folien und AuSn-Lot wird unten detailliert beschrieben. Die Erwärmungs- und Abkühlrate des reaktiven Verbindungsprozesses wurden unter Verwendung einer Infrarotbilderzeugung ausgewertet. Die Mikrostruktur und die Scherfestigkeit der sich ergebenden Verbindungen wurden unter Verwendung von Rasterelektronenmikroskopie (REM) und Zug-Scher-Tests an Überlappungsstellen gekennzeichnet.
Gemäß der 3 wurden Verbindungen 30 aus rostfreiem Stahl dadurch hergestellt, dass zwei Lagen eines AuSn-Lots 31A, 31B und eine reaktive Folie 32 zwischen zwei Proben 33A, 33B aus rostfreiem Stahl aufgeschichtet wurden. Die Abmessungen der Proben aus rostfreiem Stahl betrugen 0,55 mm × 6 mm × 25 mm, und sie wurden mit Ni und dann Au elektroplattiert, um den Verbindungsvorgang zu verbessern. Die Ni-Schicht dient zum Fördern der Adhäsion am rostfreien Stahl nach dem Beseitigen des nativen Oxids, und dann ist die Au-Beschichtung dazu konzipiert, eine Oberflächenoxidation zu verhindern, um dadurch die Benutzung durch das geschmolzene AuSn-Lot zu verbessern. Diese Proben aus rostfreiem Stahl wurden bei Raumtemperatur an Luft dadurch verbunden, dass die reaktiven Folien bei einem Druck von ungefähr 100 MPa gezündet wurden. Die Verbindungsfläche betrug ungefähr 5 mm auf 6 mm. Mit Au und Ni plattierte Al(6061)-Proben wurden auf dieselbe Weise verbunden, wobei die Verbindungsfläche 3 mm × 6 mm betrug. Die kleinere Verbindungsfläche wurde bei den Al-Proben verwendet, um eine Verformung oder ein Reißen derselben selbst vor dem Ausfall der Lötverbindung, aufgrund der geringen Zugfestigkeit der Legierung Al 6061, zu vermeiden.
Um die Abkühlrate der reaktiven Verbindung abzuschätzen, wurden Temperaturen in den Komponenten aus rostfreiem Stahl während des reaktiven Verbindungsvorgangs unter Verwendung einer Infrarotkamera für den Fall einer Al/Ni-Folie von 70 μm und AuSn-Lotlagen mit 75 μm Dicke gemessen. Vor dem Verbindungsprozess wurden die Seiten der Proben aus rostfreiem Stahl sorgfältig auf eine Endbearbeitung von 6 μm poliert und weiß angestrichen, um gleichmäßiges Emissionsvermögen zu gewährleisten. Dann wurden die Temperaturen an den Seitenflächen der Komponenten während des reaktiven Verbindungsvorgangs unter Verwendung einer Infrarotkamera mit räumlichen Auflösung von 108 μm und einer zeitlichen Auflösung von 0,2 Sekunden überwacht. Auf Grundlage einer Reihe von Wärmeprofilen wurde abgeschätzt, dass die Gesamterwärmungszeit weniger als 0,2 Sekunden beträgt. Nach der Reaktion fielen die Temperaturen in den Proben aus rostfreiem Stahl sehr schnell ab. In den Komponenten aus rostfreiem Stahl war die Temperatur 100 μm entfernt von der Grenzfläche zwischen der Lotschicht und dem rostfreiem Stahl nach 0,2 Sekunden und 0,8 Sekunden nach der Reaktion auf 60,4°C bzw. 38,8°C gefallen. Hierbei ist die Abkühlrate sehr hoch, und sie wird zu > 1.000°C/S. abgeschätzt.
Zum Vergleich wurden einige Proben aus rostfreiem Stahl unter Verwendung eines Ofens zum Erwärmen des AuSn-Lots, anstatt dass eine reaktive Folie verwendet wurde, verbunden. In diesem Fall wurden zwei Probenstücke aus rostfreiem Stahl und ein AuSn-Lotstück (25 μm dick) aneinandergeklemmt und an Luft über die Schmelztemperatur des AuSn-Lots erwärmt. Hierbei ist die Abkühlrate viel kleiner, wobei sie ungefähr 1°C/S. beträgt.
Querschnitte nicht getesteter Verbindungsstellen von rostfreiem Stahl wurden auf 1 μm endpoliert und dann unter Verwendung von Rasterelektronenmikroskopie (REM) in einem JEOL-Mikroskop charakteristiert. Die 4(a) zeigt zwei Proben aus rostfreiem Stahl, die unter Verwendung zweier freistehender AuSn-Lotstücke (25 μm dick) und einer reaktiven Al/Ni-Folie (80 μm dick) verbunden worden waren. In den Folien, die reagiert hatten, wurde Rissbildung beobachtet, was der Tatsache zugeschrieben wird, dass sich die Folien, wenn sie reagieren, durch Verdichtung zusammenziehen; sie ziehen sich auch beim Abkühlen von den hohen Reaktionstemperaturen zusammen. Beide Quellen des Zusammenziehens können durch das umgebende Material eingegrenzt sein, was zu Rissbildung führt. Geschmolzenes AuSn-Lot fließt typischerweise in diese Risse, wodurch eine Teilchenverbund-Grenzfläche mit harten Teilen der reaktiven Folie in ei ner Lotmatrix gebildet werden. Es sei darauf hingewiesen, dass die Dicke der AuSn-Lotschichten von 25 μm auf einige Mikrometer abnahm, was nahelegt, dass der Hauptteil des Lots aufgrund des ausgeübten Drucks in Risse und aus dem Verbindungsgebiet fließt. Die Mikrostruktur der AuSn-Lotschicht ist in der 5(a) mit höherer Vergrößerung dargestellt. Es ist eine sehr feine eutektische Lamellenstruktur zu beobachten, einschließlich einer hellen Au-reichen Phase (ξ-Phase, Au₅Sn) und einer dunklen Sn-reichen Phase (δ-Phase, AuSn). Diese zwei Phasen wachsen gleichzeitig, und sie bilden parallele Platten in kornartigen Kolonien. Der Abstand zwischen diesen Platten beträgt ungefähr 50 nm.
Die 4(b) zeigt zwei Proben aus rostfreiem Stahl, die unter Verwendung eines freistehenden AuSn-Lotstücks (25 μm dick), das im Ofen erwärmt wurde, verbunden wurden. Die Dicke der AuSn-Lotschicht verbleibt nach dem Löten auf 25 μm, verglichen mit einigen Mikrometer an AuSn-Lot, das durch reaktive Verbindung innerhalb der Verbindungsstelle verblieben war. Die Mikrostruktur des AuSn-Lots der durch Aufschmelzen von Lot in einen Ofen erzeugten Verbindungsstelle ist viel grober, wie es in der 5(b) mit höherer Vergrößerung dargestellt ist. Diese beruht auf der geringen Abkühlrate beim herkömmlichen Löten. Die eutektische Lammellenmikrostruktur verfügt über eine sehr hohe Grenzfläche pro Volumeneinheit, weswegen thermodynamisch instabil ist. Die Au-reichen Phasen und die Sn-reichen Phasen wachsen und ordnen sich schließlich selbst zu einer größeren äquiaxialen Struktur um.
Eine Untersuchung der Mikrostruktur der AuSn-Lotschicht in reaktiven Verbindungen und einer herkömmlichen Ofenlötverbindung legt nahe, dass während des reaktiven Verbindungsprozesses aufgrund der sehr hohen Abkühlrate eine viel feinere Mikrostruktur erzielt werden kann.
Verbindungen aus rostfreiem Stahl, die sowohl durch reaktives Verbindung als auch herkömmliches Ofenlöten hergestellt worden waren, wurden unter Verwendung einer Instron-Testanlage und einer Zugstangenkopfgeschwindigkeit von 0,1 mm/Min. bei Raumtemperatur auf Zug getestet. Scherfestigkeiten dieser Verbindungen wurden durch Teilen der maximalen Fehlerlast durch die Verbindungsfläche erhalten. Die mittlere Scherfestigkeit der durch reaktives Verbinden hergestellten Verbindungen aus rostfreiem Stahl beträgt ungefähr 48 ± 3 MPa. Im Vergleich dazu betrug die mittlere Scherfestigkeit der durch herkömmliches Löten hergestellten Verbindungen aus rostfreiem Stahl nur 38 ± MPa. Die ge ringeren Festigkeiten dieser Verbindungen können ihrer gröberen Mikrostruktur (5(b)) im Vergleich zu der feinen eutektischen Mikrostruktur (5(a)) bei reaktiven Mehrschichtverbindungen, die sehr schnell abkühlen, zugeschrieben werden. Es könnte auch ihrer 25 μm dicken AuSn-Lotschicht (4(b)) im Vergleich zur einige Mikrometer dicken AuSn-Lotschicht (4(a)) bei reaktiven Verbindungen zuzuschreiben sein. Um zu demonstrieren, dass der Dickenfaktor nicht wesentlich ist, wurden einige durch reaktives Verbinden hergestellte Verbindungen aus rostfreiem Stahl bei der Schmelztemperatur des AuSn-Lots für 5 Minuten getempert. Es wurde herausgefunden, dass die mittlere Scherfestigkeit dieser getemperten Verbindungen auf ungefähr 39 MPa abnahm, ähnlich der mittleren Scherfestigkeit von Verbindungen aus rostfreiem Stahl durch herkömmliches Ofenlöten. Bei diesen Verbindungen ist die AuSn-Lotschicht einige Mikrometer dick, bei grober Mikrostruktur. Dies demonstriert, dass die geringeren Festigkeiten dieser Verbindungsstellen durch herkömmliches Ofenlöten ihrer gröberen Mikrostruktur statt ihrer dickeren Lotschicht zuzuschreiben sind. Es wird erwartet, dass dann, wenn andere Löt- oder Hartlötmaterialien verwendet werden, ebenfalls feinmikrostrukturierte Löt- oder Hartlötmaterialien durch reaktives Verbinden aufgrund der hohen Abkühlrate erzielt werden können, und dass daher die Scherfestigkeit der reaktiven Verbindungsstellen höher als diejenige ist, die durch herkömmliche Löt- oder Hartlötverbindungsvorgänge hergestellt wurden.
Daten in der Literatur zeigten, dass Materialien mit feinerer Mikrostruktur höhere Härte, Festigkeit und bessere Ermüdungseigenschaften als solche mit viel gröberer Mikrostruktur zeigen können. Es ist zu erwarten, dass die reaktiven Verbindungen mit einer viel feiner mikrostrukturierten Löt- oder Hartlotschicht ebenfalls bessere Ermüdungseigenschaften als herkömmliche Ofenverbindungen zeigen können. Dies ist ein sehr wesentlicher Vorteil für Anwendungen des reaktiven Verbindungsprozesses.
Dies zeigte, dass das sehr lokalisierte Erwärmen und sehr schnelle Abkühlen während des reaktiven Verbindungsvorgangs nicht nur die Möglichkeit bieten kann, temperaturempfindliche Materialien oder unähnliche Materialien zu verbinden, sondern auch die mechanischen Eigenschaften der Verbindungen durch Erzeugen der sehr feinen Mikrostruktur der Löt- oder Hartlötmaterialien zu verbessern.
Außerdem hängt der Maßstab der feinen Mikrostruktur des Löt- oder Hartlötmaterials von der Abkühlrate der reaktiven Verbindungen ab, die abhängig von Geometrien und Eigenschaften der Folien und Komponenten variiert. Beispielsweise führen die Unterschiede der Wärmeleitfähigkeiten von rostfreiem Stahl und Al auch zu Unterschieden bei der Abkühlrate folgend auf ein reaktives Verbinden. Die 6 ist ein Kurvenauftrag der Temperatur über der Zeit im Zentrum einer AuSn-Lotschicht bei sowohl einer Verbindung aus rostfreiem Stahl als auch einer Al-Verbindung, die mit zwei 25 μm dicken AuSn-Lotschichten und einer 80 μm dicken Al/Ni-Folie hergestellt worden waren. Die zahlenmäßigen Vorhersagen zeigen, dass folgend auf die Reaktion der Folie die Temperatur im Zentrum der Lotschicht bei der Verbindung aus rostfreiem Stahl innerhalb 1 ms von 700°C auf 400°C abfällt, mit einer maximalen Abkühlrate von 0,7 × 10⁶°C/s. Das Zentrum der Lotschicht benötigt 3 ms für die Abkühlung auf ihre Schmelztemperatur von 280°C. Die Abkühlrate im Zentrum der Lotschicht beträgt zu diesem Zeitpunkt 2 × 10⁴°C/s. Die Al-Verbindung kühlt schneller als die Verbindung aus rostfreiem Stahl ab, und die Temperatur im Zentrum der Lotschicht fällt innerhalb von 1 ms von 600°C auf 260°C, mit einer höheren maximalen Abkühlrate von 1,1 × 10⁶°C/s. Das Zentrum der Lotschicht benötigt 0,7 ms, damit diese auf ihre Schmelztemperatur von 280°C abkühlt. Dabei beträgt die Abkühlrate im Zentrum der Lotschicht 1,1 × 10⁵°C/s.
Der Unterschied der Abkühlraten beeinflusst Mikrostrukturen der Lotschichten, wie es aus der 7 erkennbar ist. Die Mikrostrukturen des AuSn-Lots in einer Al-Verbindung und einer Verbindung aus rostfreiem Stahl, die beide mit 80 μm dicken Al/Ni-Folien und 25 μm dicken AuSn-Lotschichten hergestellt wurden, sind in den 7(a) und 7(b) dargestellt. Sowohl bei den Verbindungen aus rostfreiem Stahl als auch Al ist eine sehr feine eutektische Lamellenstruktur zu beobachten, einschließlich einer hellen, Au-reichen Phase und einer dunklen, Sn-reichen Phase. Die Ausbildung der feinen Lamellenstruktur beruht auf der sehr schnellen Abkühlung der reaktiven Verbindung. Die Lamellenabstände des AuSn-Lots in der Verbindung aus rostfreiem Stahl und der AuSn-Lot-Verbindung betragen ungefähr 30 nm bzw. 20 nm. Die Mikrostruktur der Lotschicht beeinflusst wiederum die Verbindungsfestigkeit, wenn in ihr ein Fehler auftritt.
II. Thermomodelltechnik, die zum Optimieren der Mikrostruktur reaktiver Folienverbindungen von Nutzen ist
Zum Auswählen einer reaktiven Folie, die die Mikrostruktur einer Verbindung optimiert, kann ein Ansatz durch ein Rechenmodell verwendet werden. Das Modell wird dadurch angewandt, dass eine unstetige Energiegleichung in einer Rechendomäne (beispielsweise einschließlich Recheneingabewerten und/oder Grenzen), die eine oder mehrere Eigenschaften der reaktiven Mehrschichtfolie, der umgebenden Verbindungsschichten (beispielsweise Lot und/oder Hartlot) und die zu verbindenden Komponenten enthält, diskretisiert wird (d. h., mathematisch diskret gemacht wird; es erfolgt eine Definition für einen endlichen oder zählbaren Satz von Werten; nicht kontinuierlich). Bei einem Beispiel erfolgt diese Diskretisierung durch Integrieren der hier dargelegten Modellformel, wobei als Eingaben verschiedene Abmessungen und physikalische Eigenschaften einer oder mehrerer der reaktiven Mehrschichtfolien, der umgebenden Verbindungsschichten und der Komponenten sowie Grenzbedingungen betreffend die Rechendomäne verwendet werden. Ein Beispiel beinhaltet eine zweidimensionale Diskretisierung, bei der die die Folie, die Verbindungsschichten und die Komponenten repräsentierenden Domänen Rechteckdomänen sind, die jeweils hinsichtlich ihrer Länge und Dicke spezifiziert werden.
Die unten angegebenen Ausführungsformen sorgen für eine spezielle Veranschaulichung derartiger Konfigurationen, wobei eine Wärmefreisetzungsrate Q . einer im Wesentlichen flachen selbstausbreitenden Energiefront entspricht, die die Länge der reaktiven Mehrschichtfolie entlangläuft (z. B. die Energie- oder Wärmewellenfront, wie sie über eine oder mehrere reaktive Mehrschichtfolien, die umgebenden Verbindungsschichten und die Komponenten hinwegläuft, wenn die reaktive Mehrschichtfolie gezündet wird). Für eine derartige Realisierung gehören zu den Eingangswerten des Rechenmodells die Folgenden: (a) die Abmessungen (Länge und Dicke) der Komponenten, der Lot- und/oder Hartlotschichten und der reaktiven Folie, (b) die Dichte, die Wärmekapazität und die Wärmeleitfähigkeit der Komponenten, (c) die Dichte, die Wärmekapazität, die Wärmeleitfähigkeit, die Schmelzwärme und die Schmelztemperatur der Lot- und/oder Hartlotschichten, (d) die Reaktionswärme und die Ausbreitungsgeschwindigkeit, (e) die Zündstelle, (f) die Dichte, die Wärmekapazität, die Wärmeleitfähigkeit, die Schmelzwärme und die Schmelztemperatur des Reaktionsprodukts in der reaktiven Mehrfachschicht, und (g) Wärme- und Masseflussbedingungen an Domänengrenzen. Dann liefert eine rechnerische Lösung der diskretisierten Modell gleichungen die Übergangsentwicklung für die Wärmewellen innerhalb der Folie, der Verbindungsschichten und der Komponenten.
Beispielsweise kann es zur Anwendung des Modells gehören, dass die Länge, die Breite und die Dicke sowohl einer reaktiven Mehrschichtfolie als auch einer ersten Komponente, einer zweiten Komponente, einer ersten Verbindungsschicht und einer zweiten Verbindungsschicht bereitgestellt werden. Unter Verwendung dieser jeweiligen Längen, Breiten und Dicken als Eingangswerte sowie Wärme und Masseflussbedingungen an Domänengrenzen, wird die unten dargelegte Formel für jeweils die reaktive Mehrschichtfolie, die erste Komponente, die zweite Komponente, die erste Verbindungsschicht und die zweite Verbindungsschicht integriert. Nach der Integration ist der Ausgangswert die Vorhersage dafür, wie sich eine Energie- oder Wärmewellenfront in jeweils der reaktiven Mehrschichtfolie, der ersten Komponente, der zweiten Komponente, der ersten Verbindungsschicht und der zweiten Verbindungsschicht ausbreitet, wenn die reaktive, mehrschichtige Nanofolie gezündet wird.
Jede der oben genannten Vorhersagen des Rechenmodellansatzes (z. B. die Vorhersage dazu, wie sich die Energie- oder Wärmewellenfront jeweils in der reaktiven Mehrschichtfolie, der ersten Komponente, der zweiten Komponente, der ersten Verbindungsschicht und der zweiten Verbindungsschicht verhält) kann dazu verwendet werden, die Stärke und die Dauer verschiedener Verbindungsparameter zu erfassen, wie das Schmelzen der Lot- und/oder Hartlotschichten, das Benetzen kritischer Grenzflächen und den Punkt, inwieweit die Komponenten Wärme ausgesetzt sind. So kann das Modell ein unzureichendes Schmelzen des Lots und/oder des Hartlots, fehlendes Benetzen an einer kritischen Grenzfläche, eine übermäßig kurze Schmelzdauer oder die Tatsache vorhersagen, dass die Komponenten übermäßiger Wärme ausgesetzt sind, so dass die Parameter der reaktiven Verbindungskonfiguration systematisch geändert werden können. Das Modell kann erneut auf die geänderte Konfiguration angewandt werden, um zu verifizieren, ob die Parameter geeignet sind. Zu Beispielen gehören eine systematische Variation der Dicke der Folie und der Dicke der Lot- und/oder Hartlotschichten, die Reaktionswärme (beispielsweise beim Ändern der Zusammensetzung oder der Mikrostruktur) und/oder das Lotmaterial. Eine derartige systematische Variation von Parametern kann iterativ angewandt werden, bis eine geeignete Konfiguration ermittelt ist. Für den Fachmann sollte es ersichtlich sein, wie eine derartige iterative Vorgehensweise zu verallgemeinern ist, damit sie andere Konfigurationsparameter und Iterationsverfahren umfasst. Beispielsweise können die Eingangswerte für das Modell beliebige Kombinationen beliebiger physikalischer Eigenschaften beliebiger Materialien sein, wie hier dargelegt.
Es kann ein mehrdimensionaler Rechencode zum Simulieren des reaktiven Verbindungsprozesses auf einem Computer oder irgendeinem anderen geeigneten computerlesbaren Medium abgearbeitet und/oder abgespeichert werden. Der Code kann eine Implementierung einer mehrdimensionalen Übergangsfunktionsformel einer Energiegleichung sein, die Eigenschaften der selbstablaufenden Reaktion sowie die physikalischen Eigenschaften der reaktiven Nanofolie, der schmelzbaren Materialien und/oder der Komponenten berücksichtigt. Als Nächstes wird ein Rechenmodellansatz beschrieben, der mit der Erfindung konsistent ist.
Die mehrdimensionale Übergangsfunktionsformel kann auf einer speziell zugeschnittenen mathematischen Formulierung beruhen, die die nicht-stationäre Energiegleichung kombiniert: ρ(∂h/∂t) = V·q + Q . (1)
Mit einer vereinfachten Beschreibung der durch Q . repräsentierten Reaktionsfront. In der Gl. (1) kennzeichnet h die Enthalpie, ρ die Dichte, t die Zeit, q den Wärmeflussvektor, und Q . ist die Wärmefreisetzungsrate. Die Enthalpie h steht mittels einer detaillierten Beziehung, die die Wärmekapazität c_p des Materials und die latente Wärme H_j enthält, mit der Temperatur t in Beziehung. Der Term Q . repräsentiert die Rate der durch die Selbstausbreitungsfront freigesetzten Wärme, wenn sie die reaktive Folie überquert. Der letztere Wert wird als dünne Front beschrieben, die sich in der Richtung normal zu ihrer Fläche ausbreitet. Die Ausbreitungsgeschwindigkeit wird unter Verwendung entweder gemessener oder berechneter Werte vorgegeben. Beispiele gemessener und berechneter Ausbreitungsgeschwindigkeiten sind in der 13(b) dargestellt. Der Wert von Q . wird demgemäß dadurch erhalten, dass die bekannte Reaktionsgeschwindigkeit und die Reaktionswärme für eine vorgegebene reaktive Folie kombiniert werden. Es sei darauf hingewiesen, dass Q . innerhalb die Nanofolie durchlaufenden Front lokalisiert ist und in dem einen oder den mehreren schmelzbaren Materialien und/oder Komponenten verschwindet.
Die Ausbreitung der Wärme- oder Energiewelle (z. B. die Temperaturentwicklung) innerhalb der Konfiguration, sowie die Entwicklung des Schmelzvorgangs und/oder Erstarrungsvorgangs des einen oder der mehreren schmelzbaren Materialien können dadurch bestimmt werden, dass die Gl. (1) über die gesamte Konfiguration integriert wird. Zu diesem Zweck wurde ein Übergangsfunktionsrechenmodell mit finiter Differenz für die obige Formel entwickelt. Die Diskretisierung mit finiter Differenz beruht auf einer Unterteilung der Domäne in Rechenzellen fester Gittergröße. Die Enthalpie wird in den Zellenzentren definiert, während Flüsse an den Zellenrändern definiert werden. Zum Annähern räumlicher Abweichungen werden Näherungen zweiter Ordnung mit zentrierter Differenz verwendet. Dieses Schema einer räumlichen Diskretisierung führt zu einem finiten Satz gekoppelter normaler Differenzialgleichungen (ODEs), die die Entwicklung der Enthalpie in den Zellenzentren bestimmen. Der Satz von ODEs wird unter Verwendung des expliziten Adams-Bashforth-Schemas dritter Ordnung zeitlich integriert. Auf Grundlage der sich ergebenden Lösung können leicht verschiedene Eigenschaften des reaktiven Verbindungsprozesses bestimmt werden, einschließlich der Lotmenge, die in einem speziellen Querschnitt oder an einem speziellen Ort schmilzt, die entsprechende Schmelzdauer sowie die Temperaturentwicklung innerhalb der Folie, der Lot- oder Hartlotschichten und der Komponenten. Für den Fachmann sollte es ersichtlich sein, wie verschiedene alternative räumliche Diskretisierungen beliebiger Ordnung implementierbar sind, einschließlich Näherungen mit finiten Elementen, spektralen Elementen oder Kollokationsapproximationen, sowie verschiedene implizite, explizite oder semi-implizite Zeitintegrationsschemas.
Es sei darauf hingewiesen, dass bei einer eindimensionalen (oder flachen) Reaktionsfront eine entsprechende stationäre Formulierung der Gl. (1) dadurch hergeleitet werden kann, dass die Bewegungsgleichungen in einem sich bewegenden Bezugssystem, das mit derselben Geschwindigkeit wie die Reaktionsfront läuft, neu formuliert werden (z. B. können Temperatur- oder andere Messungen an verschiedenen Positionen entlang einer Linie erfolgen, die im Wesentlichen orthogonal zu den Flächen eines oder mehrerer Elemente verläuft, bei denen es sich um die reaktive, mehrschichtige Nanofolie, die Verbindungsschichten und/oder die Komponenten handelt). Diese alternative Formulierung kann jedoch mehrere Nachteile aufweisen, einschließlich Schwierigkeiten beim Spezifizieren der Änderung des Wärmewiderstands an der Grenzfläche abhängig von der Temperatur (z. B. Vorabreaktion und/oder Nachreaktion), bei der Nachverarbeitung und der Datenanalyse (z. B. Schmelzdauer), und beim Vergleich mit Versuchsmessungen. Es ist auch zu beachten, dass dann, wenn die Grenzflächen zwischen benachbarten Schichten anfangs nicht verbunden sind, die Formel ei nen Wärmewiderstand an der Grenzfläche berücksichtigen kann, wobei sie eine Änderung des Wärmewiderstands an der Grenzfläche berücksichtigen kann, wenn ein Schmelzvorgang entlang diesen Grenzflächen erfolgt.
Die Simulationsergebnisse können dazu verwendet werden, das Ausmaß des Schmelzvorgangs der schmelzbaren Materialien zu bestimmen, der innerhalb des reaktiven Verbindungsprozesses auftritt, sowie die Zeitdauer, während der an kritischen Grenzflächen ein Benetzen auftritt. Eine kritische Grenzfläche ist, wie in dieser Anmeldung verwendet, eine Grenzfläche, die einen Benetzungsvorgang erfordert, um an ihr eine geeignete Verbindung auszubilden. In den meisten Fällen ist eine kritische Grenzfläche eine solche, die zunächst unverbunden ist. Die kritischen Grenzflächen können bei Anordnungen abhängig von Teilen (z. B. reaktiven Nanofolien, schmelzbaren Materialien und/oder Komponenten) sowie der Konfiguration der Teile bei der speziellen Anordnung variieren.
Die 8(b) und 8(b) zeigen Beispiele kritischer Grenzflächen. Wie es in der 8(a) dargestellt ist, können eine oder mehrere schmelzbare Materialien 80a, 80b vorab auf einer oder mehreren Komponenten 81a, 81b so abgeschieden werden, dass, vor der chemischen Umwandlung (z. B. Zündung) der Nanofolie 82, zwischen dem einen oder den mehreren schmelzbaren Materialien 80a, 80b und der einen oder den mehreren Komponenten 81a, 81b eine geeignete Verbindung gebildet wird. So sind die kritischen Grenzflächen in der 8(a) die Grenzflächen 83a, 83b zwischen der Nanofolie 82 und den schmelzbaren Materialien 80a, 80b, also nicht die Grenzflächen 84a, 84b zwischen den schmelzbaren Materialien 80a, 80b und den Komponenten 81a, 81b. Für diese Anordnung können geeignete Teile (z. B. reaktive Nanofolien, schmelzbare Materialien und/oder Komponenten) ausgewählt (wobei beispielsweise die Größe, die Form und/oder Zusammensetzung berücksichtigt werden) und/oder speziell positioniert werden, so dass dann, wenn die reaktive Nanofolie 82 chemisch umgewandelt (z. B. gezündet) wird, die Wärme von der gezündeten reaktiven Nanofolie 82 dafür sorgen kann, dass nur ein Teil der Schichten des schmelzbaren Materials 80a, 80b schmilzt. Anders gesagt, muss die Wärme von der gezündeten reaktiven Nanofolie 82 zu keinem vollständigen Schmelzen des schmelzbaren Materials 80a, 80b führen, und/oder dies muss nicht zu einem Schmelzen desjenigen Teils des schmelzbaren Materials 80a, 80b führen, der mit seiner zugehörigen Komponente 81a, 81b verbunden ist. Bei dieser Anordnung können das Schmelzen des gesamten schmelzbaren Materials 80a, 80b und/oder das Schmelzen des schmelzbaren Materials 80a, 80b, das mit der Komponente 81a, 81b verbunden ist, aus mehreren Gründen unerwünscht sein. Erstens kann zum Erzeugen von ausreichend viel Wärme zum vollständigen Schmelzen des schmelzbaren Materials 80a, 80b eine dickere und/oder energiereichere Nanofolie 82 (z. B. mit einer energiereicheren chemischen Zusammensetzung) erforderlich sein, was die Kosten der Prozedur unnötig erhöhen kann. Zweitens kann das Schmelzen des schmelzbaren Materials 80a, 80b, das mit der Komponente 81a, 81b verbunden ist, die vorab vorhandene starke Bindung an den Grenzflächen 84a, 84b zwischen den schmelzbaren Materialien 80a, 80b und den Komponenten 81a, 81b schwächen.
In der 8(b) sind die freistehenden Lagen des schmelzbaren Materials 85a, 85b zwischen den Komponenten 86a, 86b und der reaktiven Nanofolie 87 angeordnet. In diesem Fall sind beide Grenzflächen des schmelzbaren Materials 85a, 85b zunächst ungebunden, und so können die beiden Grenzflächen 88a, 88b, 89a, 89b des schmelzbaren Materials 85a, 85b (z. B. die Grenzfläche 88a, 88b benachbart zu reaktiven Nanofolie 87 und/oder die Grenzfläche 87a, 87b benachbart zur Komponente 86a, 86b) als kritische Grenzflächen 88a, 88b, 89a, 89b angesehen werden. Demgemäß können für diese Anordnung geeignete Teile (z. B. eine oder mehrere reaktive Nanofolien 87, schmelzbare Materialien 85a, 85b und/oder Komponenten 86a, 86b) ausgewählt (z. B. unter Berücksichtigung der Größe, der Form und/oder der Zusammensetzung) und/oder speziell positioniert werden, so dass dann, wenn die reaktive Nanofolie 87 gezündet wird, die Wärme von der gezündeten reaktiven Nanofolie 87 für ein im Wesentlichen vollständiges Schmelzen des einen oder der mehreren schmelzbaren Materialien 85a, 85b sorgen kann.
Es ist zu beachten, dass die in den 8(a) und 8(b) angegebenen Anordnungen nicht beschränkend sind, und dass einige der hier dargelegten Gesichtspunkte kombiniert, weggelassen, geändert und/oder dazu verwendet werden können, eine beliebige Anzahl geeigneter Anordnungen zu implementieren und/oder eine beliebige Anzahl geeigneter Produkte herzustellen. Auf Grundlage der Anordnungen kann auch dasjenige variieren, was eine kritische Grenzfläche bildet, die zu benetzen ist. Beispielsweise können eine oder mehrere Komponentenflächen unbehandelt sein, oder sie können über eine Behandlungsschicht verfügen (z. B. eine Haftungsgrundierungsschicht aus einer Ni- und/oder Au-Plattierung, einer Schicht aus einem Lot oder Hartlot, oder beiden, beispielsweise so, dass die Schicht aus Lot oder Hartlot auf der Haftungsschicht abgeschieden ist). Bei einem anderen Beispiel kann eine freistehende Lage eines schmelzbaren Materials zwischen der Nanofolie und jeder der Komponenten angeordnet sein, jedoch kann die freistehende Lage verwendet werden oder weggelassen werden. Bei einem weiteren Beispiel kann die reaktive, mehrschichtige Nanofolie an einer oder mehrerer ihrer Seiten über eine oder mehrere schmelzbare Schichten verfügen. Bei noch einem anderen Beispiel können eine oder mehrere Schichten eines schmelzbaren Materials zwischen einer oder mehrerer reaktiven Mehrfachschichten und einer oder mehreren Komponenten vorhanden sein. Bei noch einem weiteren Beispiel können eine oder mehrere reaktive Mehrfachschichten zwischen einer oder mehreren Komponenten angeordnet sein. Bei einer derartigen Konfiguration können die eine oder die mehreren reaktiven Mehrfachschichten in direktem Kontakt mit der einen oder den mehreren Komponenten stehen (z. B. kann eine spezielle reaktive Nanofolie ausreichend Energie liefern, um ein Schmelzen einer oder mehrerer Komponenten zu bewirken). Ein derartiger Prozess kann als reaktives Schweißen, im Gegensatz zu reaktivem Löten oder Hartlöten, bezeichnet werden. Ein Beispiel für reaktives Schweißen ist in US2002/0182 436 angegeben.
Gemäß einem weiteren Beispiel können Ausführungsformen der Erfindung Kombinationen von Simulationsergebnissen mit Versuchsbeobachten enthalten, um einen geeigneten Bereich von Bedingungen zu bestimmen, die bei einem reaktiven Verbindungsverfahren realisiert werden können, um eine reaktive Verbindung mit geeigneten Verbindungseigenschaften zu liefern.
Zu Ausführungsformen der Erfindung können beliebige Konfigurationen und Kombinationen beliebiger der Gesichtspunkte gehören, wie sie hier hinsichtlich der Realisierung und/oder Herstellung geeigneter reaktiver Verbindungen unter Verwendung geeigneter reaktiver Verbindungsverfahren dargelegt sind. Eine Gruppe von Ausführungsformen kann Konfigurationen beinhalten, bei denen Teile (z. B. eine oder mehrere reaktive Nanofolien, schmelzbare Materialien und/oder Komponenten) im Wesentlichen symmetrisch um die Mittellinie einer reaktiven Nanofolie herum angeordnet sind. Zu einer anderen Gruppe von Ausführungsformen können Konfigurationen gehören, bei denen Teile asymmetrisch um die Mittellinie einer reaktiven Nanofolie herum angeordnet sind. Diese und andere Ausführungsformen werden unten beschrieben.
Betreffend Ausführungsformen mit symmetrischen Konfigurationen können die thermophysikalischen Eigenschaften eines beliebigen Teils an entsprechenden symmetrischen Stellen auf jeder Seite der Mittellinie der Nanofolie im Wesentlichen identisch sein. Ein Beispiel kann reaktives Verbinden von Komponenten aus im Wesentlichen demselben Material und/oder unter Verwendung im Wesentlichen identischer Schichten des schmelzbaren Materials sein. Bei Ausführungsformen mit asymmetrischen Konfigurationen können Materialeigenschaften an entsprechenden symmetrischen Stellen auf jeder Seite der Nanofolie verschieden sein. Zu einem Beispiel kann das Verbinden von Komponenten aus unterschiedlichen Materialien und/oder das reaktive Verbinden von Konfigurationen gehören, die auf jeder Seite der reaktiven Nanofolie verschiedene Hartlot- oder Lotschichten verwenden. Wie es sich bei den Modellergebnissen und Versuchsbeobachten widerspiegelt, wie sie hier offenbart sind, kann eines der charakteristischen Merkmale der zwei Aufbauten darin bestehen, dass bei symmetrischen Konfigurationen Wärme symmetrisch in Bezug auf die Mittellinie der Nanofolie transportiert wird; demgemäß kann eine symmetrische Temperaturverteilung vorherrschen. Bei asymmetrischen Konfigurationen kann die Reaktionswärme ungleichmäßig in Bezug auf die Mittellinie der Nanofolie transportiert werden, und demgemäß kann sich ein asymmetrisches Temperaturfeld ausbilden. Wie es hier weiter offenbart ist, können diese Merkmale die Reaktionswärme ungleichmäßig in Bezug auf die Mittellinie der Nanofolie transportiert wird; demgemäß kann eine symmetrische Temperaturverteilung vorherrschen. Bei asymmetrischen Konfigurationen kann die Reaktionswärme ungleichmäßig in Bezug auf die Mittellinie der Nanofolie transportiert werden, und demgemäß kann sich ein asymmetrisches Temperaturfeld ausbilden. Wie es hier weiter offenbart ist, können diese Merkmale einen Einfluss auf den Wärmetransport während des reaktiven Verbindens haben, und sie legen dem Fachmann Neuanordnungen und Konfigurationen nahe.
Die hier beschriebene Technik wurde dazu angewandt, eine große Anzahl symmetrischer Konfigurationen zu analysieren, insbesondere zum reaktiven Verbinden von Cu-Komponenten, Komponenten aus rostfreiem Stahl (SS), die Au-plattiert sind, Ti-Komponenten sowie Gold-plattiertes Al. Es werden hier Versuchsergebnisse angegeben, wie sie für Cu-Cu-Verbindungen und zum Verbinden von Au-plattiertem rostfreiem Stahl mit sich selbst und Au-plattiertem Al mit sich selbst erhalten wurden. Die Verfahren und die Ergebnisse für die Cu-Cu-Verbindungen und die SS-SS-Verbindungen sind auch bei anderen Materialien anwendbar.
Das Designmodell wird dadurch auf Gültigkeit geprüft, dass berechnete Vorhersagewerte mit Temperaturmessungen verglichen werden, die während der Reaktion unter Verwendung von Infrarot(IR)thermometrie ausgeführt wurden. Ergebnisse wurden für die zwei in den 9(a) und 9(b) dargestellten Konfigurationen erhalten, wobei in der 9(a) das reaktive Verbinden zweier Cu-Komponenten 90a, 90b dargestellt ist und in der 9(b) dies für zwei Au-plattierte Komponenten 90c, 90d aus rostfreiem Stahl dargestellt ist. Wie es in der 9(a) dargestellt ist, können die Flächen 91a, 91b der Komponenten 90a, 90b vorab mit einer Ag-Sn-Lotschicht 92a, 92b benetzt werden, die über eine Dicke von ungefähr 75 μm verfügt. Die freistehende Ni-Al-Nanofolie 93 kann über eine Dicke von ungefähr 55 μm verfügen, und auf jeder Seite derselben kann Incusil 94a, 94b mit ungefähr 1 μm abgeschieden sein. Wie es in der 9(b) dargestellt ist, können freistehende Lagen eines Au-Sn-Lots 92c, 92d über eine Dicke von ungefähr 25 μm verfügen, und sie können zwischen der reaktiven Nanofolie 93b und der jeweiligen Au-plattierten Komponente 90c, 90d aus rostfreiem Stahl angeordnet sein. Die freistehende Ni-Al-Nanofolie 93c kann über eine Dicke von ungefähr 70 μm verfügen, und auf jeder Seite derselben kann Incusil 94c, 94d mit ungefähr 1 μm abgeschieden sein. Die Materialien und/oder Werte, wie sie hier offenbart sind, sind nur beispielhaft. Die Erfindung ist bei anderen Materialien und/oder Abmessungen anwendbar.
Die 10(a) und 10(b) stellen gemessene und vorhergesagte Temperaturprofile für die in der 9(a) dargestellte Cu-Cu-Verbindung einander gegenüber. Die 10(a) veranschaulicht die gemessenen, momentanen Temperaturprofile zu verschiedenen Zeitpunkten und an im Wesentlichen konstanten Positionen an der Cu-Cu-Verbindungskonfiguration während des reaktiven Verbindens der Cu-Komponenten. Die 10(b) offenbart das vorhergesagte Temperaturprofil an im Wesentlichen denselben konstanten Positionen an der Cu-Cu-Verbindungskonfiguration während des reaktiven Verbindens der Cu-Komponenten, hier erfasst bei 0 Sekunden, 200 Millisekunden, 1.000 Millisekunden, 630 Millisekunden, 830 Millisekunden und 1.030 Millisekunden nach dem Zünden der reaktiven, mehrschichtigen Nanofolie. Es wird auf die enge Übereinstimmung zwischen den gemessenen und berechneten Spitzentemperaturen hingewiesen. Es wird auch auf die kurze Dauer des reaktiven Verbindungsprozesses hingewiesen. Wie es aus den 10(a) und 10(b) erkennbar ist, ist der reaktive Verbindungsprozess im Wesentlichen innerhalb einiger 100 Millisekunden des Durchlaufens der Front abgeschlossen (z. B. Durchlaufen der Wärme oder Energie, im Allgemeinen mit ihrer Spitzenstärke, durch verschiedene Positionen an einem oder mehreren der Elemente, bei denen es sich um die reaktive, mehrschichtige Nanofolie, die Verbindungsschichten und die Komponenten handelt).
Die 11(a) zeigt momentane, vorhergesagte Temperaturprofile durch die in der 9(b) dargestellte Verbindungskonfiguration aus rostfreiem Stahl. Zu den ausgewählten Zeitpunkten sind Kurven erzeugt, die dem Moment des Durchlaufs der Selbstausbreitungsfront entsprechen, sowie zu 0,1 ms, 0,5 ms, 1 ms, 10 ms, 50 ms und 400 ms danach. Die Ergebnisse zeigen, dass die Temperatur an der Verbindung sehr schnell bei 400 ms nach dem Durchlaufen der Front auf 48°C abgefallen ist, was mit der experimentellen Temperaturmessung von 47°C vergleichbar ist. Die 11(b) zeigt die Entwicklung der Temperatur in der in der 9(b) dargestellten Konfiguration aus rostfreiem Stahl bei 100 Mikrometer entfernt von der Grenzfläche zwischen der Lotschicht und dem rostfreien Stahl. Es sind Ergebnisse dargestellt, die sowohl aus Zahlensimulationen (Vorhersagewerte) als auch IR(tatsächlichen)-Messungen erhalten wurden. Es sind die enge Übereinstimmung zwischen den Modellvorhersagewerten und den Versuchsmesswerten, das schnelle Abfallen der Temperatur und die Tatsache zu beachten, dass die Komponenten der Wärme nur eingeschränkt ausgesetzt sind.
Das Modell kann dazu angewandt werden, den Effekt der Dicke der Nanofolie auf die Benetzung kritischer Grenzflächen, auf das Schmelzen des schmelzbaren Materials und/oder den Punkt, dass die Komponenten der Wärme ausgesetzt sind, systematisch zu untersuchen. Beispielsweise zeigt die 12 eine Ausführungsform für das reaktive Verbinden von Al-6061T6-Komponenten 120a, 120b, die als Erstes mit einer dünnen Ni-Grundierungsschicht 121a, 121b und dann einer Au-Schicht 122a, 122b beschichtet sein können. Wie es in der 12 dargestellt ist, können freistehende Lagen eines AuSn-Lots 123a, 123b über eine Dicke von ungefähr 25 μm verfügen, und sie können als schmelzbares Material 123a, 123b verwendet werden. Auf jeder Seite der Nanofolie 124 kann Incusil 125a, 125b mit ungefähr 1 μm abgeschieden sein. Der Effekt der Dicke der Nanofolie 124 auf die Benetzung der kritischen Grenzfläche 126a, 126b zwischen dem Lot 123a, 123b und der Komponente 120a, 120b (dazu können eine oder mehrere Schichten 121a, 121b, 122a, 122b gehören, was jedoch nicht der Fall sein muss) kann dadurch analysiert werden, dass die Zeitdauer quantifiziert wird, während der das Lot 123a, 123b lokal in einem geschmolzenen Zustand vorliegt. Zu diesem Zweck kann die Dicke der Nanofolie 124 systematisch variiert werden, während andere Parameter (z. B. der Nanofolie 124, der Schichten 121a, 121b, 122a, 122b, 125a, 125b und/oder des schmelzbaren Materials 123a, 123b) festgelegt sein können.

wie hier beschrieben, können die Modelleingabewerte in die Rechenmodellformel die thermophysikalischen Eigenschaften der Nanofolie und der Komponenten enthalten. Die unten angegebene Tabelle offenbart beispielhaft mögliche Eingangswerte wie die Wärmeleitfähigkeit, die Wärmekapazität und/oder die Dichte von Al-6061-T6, Au-Sn, Incusil-ABA, einer Al-NiV-Folie und/oder von rostfreiem Stahl.

Material	Wärmeleitfähigkeit (W/m/K)	Wärmekapazität (J/kg/K)	Dichte (kg/m³)
Al-6061-T6	167	896	2.700
AuSn	57	170	14.510
Incusil-ABA	70	276	9.700
Al-NiV-Folie	152	830	5.665
rostfreier Stahl	18	500	7.990

Zu anderen möglichen Eingabewerten können die Solidustemperatur von Incusil (T_S = 878 K), die Liquidustemperatur von Incusil (T₁ = 988 K), die Schmelzwärme von Incusil (H_f = 10.792 J/mol), die Solidustemperatur des AuSn-Lots (T_S = 553 K), Die Liquidustemperatur des AuSn-Lots (T₁ = 553 K) und/oder die Schmelzwärme des AuSn-Lots (H_f = 6.188 J/mol) gehören.
Sowohl vorhergesagte als auch gemessene Werte auf Grundlage der Dicke einer doppelschichtigen Folie sind in den 13(a) und 13(b) dargestellt. Die 13(a) zeigt, wie die Reaktionswärme durch die Dicke der Al-Ni-Folie beeinflusst sein kann, und zwar für "dicke" Folien (z. B. RF16 mit ungefähr 2.000 Doppelschichten) und "dünne" Folien (z. B. RF18 mit ungefähr 640 Doppelschichten). Die Linien zeigen die vorhergesagte Reaktionswärme, wie sie für eine spezielle Doppelschichtdicke der Al-Ni-Folie gegeben ist, während die Kreise die gemessene Reaktionswärme von Doppelschichten mit einer speziellen Dicke zeigen. Es ist zu beachten, dass die vorhergesagten Reaktionswärmen im Wesentlichen mit den gemessenen Reaktionswärmen korrelieren. Gemäß einem weiteren Beispiel zeigt die 13(b), wie die Frontlaufgeschwindigkeit (Geschwindigkeit) von der Doppelschichtdicke abhängt. Die in der 13(b) dargestellte Linie zeigt die vorhergesagte Frontlaufgeschwindigkeit bei einer speziellen Doppelschichtdicke der Al-Ni-Folie, während die Kreise die gemes sene Frontlaufgeschindigkeit von Doppelschichten mit einer speziellen Dicke zeigen. Es ist zu beachten, dass die vorhergesagten Frontlaufgeschwindigkeiten im Wesentlichen mit den gemessenen Frontlaufgeschwindigkeiten korrelieren.
Die 14 zeigt berechnete Vorhersagewerte für das Ausmaß des Schmelzens der Lotschicht sowie die Dauer des Schmelzens an der kritischen Grenzfläche der Lotkomponente als Funktion der Dicke der Nanofolie. Die gestrichelte Linie repräsentiert Ergebnisse, die für reaktives Verbinden von beispielsweise Al-Al-Komponenten erhalten werden können, wie es bei der in der 9(b) dargestellten Konfiguration gezeigt ist, während die durchgezogene Linie Ergebnisse repräsentiert, wie sie für reaktives Verbinden von beispielsweise Au-plattiertem Komponenten aus rostfreiem Stahl erhalten werden können, wie bei der in der 12 dargestellten Konfiguration gezeigt.
Für Al-Al-Verbindungen zeigen die Modellvorhersagen gemäß der 14 an, dass dann, wenn die Dicke der Nanofolie kleiner als ungefähr 35 μm ist, ein nur teilweises Schmelzen der ungefähr 25 μm dicken Schichten des AuSn-Lots auftreten kann. Demgemäß kann die Dauer des Schmelzvorgangs an der kritischen Grenzfläche zwischen dem Lot und der Komponente ungefähr 0 ms betragen. Andererseits kann, wenn eine Nanofolie mit einer Dicke verwendet wird, die im Wesentlichen ungefähr 35 μm entspricht oder größer ist, die gesamte Lotschicht schmelzen, und die Benetzungsdauer an der kritischen Grenzfläche (z. B. die Dauer des Schmelzens zumindest eines Teils der AuSn-Lotschicht) kann positiv sein. Insbesondere kann die Schmelzdauer zunehmen, wenn die Dicke der Nanofolie zunimmt. Die Modellvorhersage zeigt auch an, dass die minimale Dicke einer Nanofolie, die erforderlich ist, um eine ungefähr 25 μm dicke AuSn-Lotschicht zu schmelzen, für Al-Al-Verbindungen größer als für SS-SS-Verbindungen sein kann. Ferner sagt das Modell, für entsprechende Dicken von Nanofolien (z. B. über ungefähr 20 μm) vorher, dass die Schmelzdauer der Lotschicht für SS-SS-Verbindungen größer als für Al-Al-Verbindungen sein kann (und zwar wesentlich größer, wenn die Dicke der Nanofolie zunimmt). Dies kann auf der Tatsache beruhen, dass die Wärmeleitfähigkeit von rostfreiem Stahl viel kleiner als die von Al-6061-T6 sein kann. Demgemäß kann Wärme mit viel kleinerer Rate in SS als in Al geleitet werden. Diese Vorhersageergebnisse belegen das Erfordernis einer sorgfältigen Optimierung des Designs, der Konfiguration und/oder der Abmessungen von Konfigurationen für reaktives Verbinden (z. B. Dicke der Nanofolie) auf Grundlage thermophysikalischer Eigenschaf ten der reaktiven Mehrfachschicht der schmelzbaren Materialien und/oder der Komponenten.
Zusätzliche Zahlenvorhersagen des Modells (z. B. in Zusammenhang mit dem Schmelzen des schmelzbaren Materials und/oder dem Benetzen kritischer Grenzflächen) können mit zusätzlichen Versuchsmessungen (beispielsweise der Scherfestigkeit der reaktiven Verbindungen) verglichen werden.
Als Beispiel zeigt die 15, dass die gemessene Scherfestigkeit der Al-Al-Verbindungen und/oder der SS-SS-Verbindungen der Nanofoliendicke zugeordnet und/oder davon abhängig gemacht werden kann. Für die vorliegenden Tests entsprechen Folien, die dicker als ungefähr 55 μm sind, der Familie RF16 (z. B. mit ungefähr 2.000 Doppelschichten), während die Folien, die dünner als ungefähr 55 μm sind, der Familie RF18 entsprechen (z. B. mit ungefähr 640 Doppelschichten). Die Verbindungsfestigkeiten wurden unter Verwendung von Zugtests an abscherenden Überlappungsstellen gemessen. In Übereinstimmung mit den in der 14 dargelegten Vorhersagen zeigen die Messwerte der 15 an, dass erfolgreiche Verbindungen dann erhalten werden können, wenn die Dicke der reaktiven Nanofolie für eine Al-Al-Verbindung ungefähr 35 μm beträgt, und wenn die Dicke der reaktiven Nanofolie für eine SS-SS-Verbindung ungefähr 20 μm beträgt. Genauer gesagt, zeigt die 15, dass Al-Al-Verbindungen ausfallen können, wenn die reaktive Nanofolie dünner als ungefähr 35 μm ist, und/oder dass SS-SS-Verbindungen ausfallen können, wenn die Dicke der Nanofolie kleiner als ungefähr 20 μm ist. Die in der 15 dargelegten Messwerte zeigen auch, dass die jeweiligen Verbindungsfestigkeiten mit zunehmender Dicke der jeweiligen Nanofolien stetig zunehmen können, bis ein Plateau und/oder eine Spitzenfestigkeit erreicht ist. Wenn einmal die Spitze und/oder das Plateau erreicht ist, kann die Verbindungsfestigkeit konstant bleiben, und/oder der Verbindung kann selbst dann keine weitere Festigkeit verliehen werden, wenn die Dicke der Nanofolie zunehmend erhöht wird. Für SS-SS-Verbindungen kann das Plateau dann erreicht werden, wenn die Nanofolie dicker als ungefähr 42 μm ist, und für Al-Al-Verbindungen kann die Spitzenfestigkeit erreicht werden, wenn die Nanofolie ungefähr 80 μm ist.
Demgemäß ist es unter Verwendung der Modellvorhersagen der 14 und der Messergebnisse der 15 möglich, die optimale und/oder maximale Festigkeit einer speziellen Verbindung im Verlauf der Zeit, während der das Lot an der kritischen Grenzfläche in geschmolzenem Zustand verbleibt, zu korrelieren.
Beispielsweise ist es, bei den vorliegenden Konfigurationen, möglich, zu schließen, dass das AuSn-Lot die kritische Grenzfläche für ungefähr 0,5 ms benetzen muss, um eine Verbindung mit optimaler und/oder maximaler Festigkeit zu erzielen. Die Verbindungsfestigkeit kann auch durch andere Parameter der vorliegenden Konfigurationen beeinflusst werden, beispielsweise die Spitzentemperatur an der Grenzfläche zwischen dem schmelzbaren Material und der Komponente. Die hier dargelegten Vorhersagewerte und/oder entsprechenden Messwerte gelten sowohl für Al-Al- als auch SS-SS-Verbindungen. Für den Fachmann sollte es ersichtlich sein, wie die vorliegende Ausführungsform auf eine Anzahl anderer Materialsysteme zu verallgemeinern ist.
Die hier dargelegte Designvorgehensweise kann dazu angewandt werden, asymmetrische Konfigurationen zu analysieren (d. h. Konfigurationen, bei denen Eigenschaften der Materialien, wie Wärmeeigenschaften, an verschiedenen Stellen der Nanofolie verschieden sein können). Ein Beispiel einer derartigen asymmetrischen Konfiguration ist in der 16 dargestellt, die das reaktive Verbinden von SiC mit Ti-6-4 darstellt, wobei die Dicken der Incusilschichten, die vorab auf dem SiC und dem Ti abgeschieden werden, festgehalten werden.
Da SiC eine viel größere Wärmeleitfähigkeit als Ti-6-4 aufweisen kann, kann das Wärmeprofil während des reaktiven Verbindens asymmetrisch in Bezug auf die Mittellinie der Nanofolie sein. Eine derartige Asymmetrie des Wärmeprofils über die Anordnung von SiC und Ti-6-4 ist in der 17(a) dargestellt, die grafisch zeigt, dass die Wärmewelle seitens des SiC schneller als seitens des Ti diffundieren kann. Darüber hinaus können die Spitzentemperaturen seitens des Ti allgemein höher als seitens des SiC sein. Ähnliche Effekte (z. B. schnelleres Diffundieren seitens des SiC als seitens des Ti und/oder höhere Spitzentemperaturen seitens des Ti als seitens des SiC) können durch Analysieren von IR-Thermometriebildern der SiC-Ti-Anordnung während des reaktiven Verbindens betrachtet werden, wobei beispielhafte Proben in den 17(b) und 17(c) dargestellt sind. Die 17(b) zeigt ein IR-Bild der Konfiguration beim Zünden der reaktiven, mehrschichtigen Nanofolie, während die 17(c) ein IR-Bild der Konfiguration ungefähr 240 ms nach dem Zünden zeigt. Wie es hier weiter erörtert wird, kann dieses Verständnis der thermischen Eigenschaften einer asymmetrischen Verbindungskonfiguration dazu verwendet werden, neue reaktive Verbindungskonfigurationen zu konzipieren.
Es wird zur 16 zurückgekehrt, gemäß der eine Incusilschicht 161, die vorab auf dem Ti 162 abgeschieden werden kann, ungefähr 62 μm dick sein kann, während die Incusilschicht 163, die vorab auf dem SiC 164 abgeschieden wird, ungefähr 100 μm dick sein kann. Bei dieser speziellen Designanalyse kann, wie es unten dargelegt wird, als Erstes eine Parameteruntersuchung für den Effekt der Dicken der Hartlotschichten 165, 166, die vorab auf den beiden Seiten der reaktiven Nanofolie 167 abgeschieden werden, ausgeführt werden. Zu diesem Zweck können die Dicken der Hartlotschichten 165, 166, die dem SiC (t₁ in der 16) und dem Ti (t₂ in der 16) zugewandt sind, unabhängig variiert werden. Indessen können die Gesamtdicke (180 μm) die Reaktionswärme (1.189 J/g) und die Reaktionsgeschwindigkeit (2,9 m/s) der Nanofolie 167 sowie die Dicken der benachbarten Schichten 165, 166 festgehalten werden. Die bei der Analyse von SiC/Ti-6-4-Verbindungen verwendeten Nanofolien können der Familie RF16 entsprechen, deren Eigenschaften in der 13 angegeben sind. Andere Eingangswerte für das Designmodell sind in der unten folgenden Tabelle angegeben.

Material Wärmeleitfähigkeit (W/m/K) Wärmekapazität (J/kg/K) Dichte (kg/m³)

SiC 130 750 3.200

Ti-6-4 6,7 610 4.510

Incusil-ABA 70 276 9.700

Ni-Al-Folie 152 830 5.665
Zu anderen möglichen Eingangswerten können die Solidustemperatur von Incusil (T_S = 878 K), die Liquidustemperatur von Incusil (T₁ = 988 K) und die Schmelzwärme von Incusil (H_f = 10.792 J/mol) gehören.

Die Modellberechnungen für die 16 konzentrierten sich auf die Benetzung der kritischen Grenzflächen, die im vorliegenden Fall den Grenzflächen 168, 169 zwischen den Incusil-Schichten 165, 166, die vorab auf der Nanofolie 167 abgeschieden wurden, und den Incusilschichten 161, 163, die vorab auf ihren jeweiligen Komponenten 162, 164 abgeschieden wurden, entsprechen. Genauer gesagt, kann es bei der in der 16 dargestellten Anordnung erforderlich sein, dass die Reaktion ausreichend Wärme dafür erzeugt, die Hartlotschichten 165, 166, die vorab auf der Nanofolie 167 abgeschieden wurden, zu schmelzen, als auch teilweise die Hartlotschichten 161, 163 zu schmelzen, die vorab auf dem Ti 162 und dem SiC 164 abgeschieden wurden. Bei den Berechnungen wird dieser Effekt (z. B. das Schmelzen der einen oder der mehreren Hartlotschichten) dadurch quantifiziert, dass die Spitzendicken der geschmolzenen Hartlotschichten 161, 163 auf dem SiC 164 und dem Ti 162 überwacht werden, d. h. t_SiC bzw. t_Ti. Die folgende Tabelle zeigt die verschiedenen Dicken t_SiC, t_Ti der geschmolzenen Hartlotschichten 163, 161 (d. h. die Schmelzmenge des Hartlots) für verschiedene Kombinationen der Dicken t₁, t₂ der einen oder mehreren Hartlotschichten 165, 166, die vorab auf der Nanofolie 167 abgeschieden wurden.

t₁ (μm)	t₂ (μm)	t_SiC (μm)	t_Ti (μm)
1	1	19,32	45,95
1	4	19,36	35,05
1	8	19,40	27,03
1	12	19,44	19,87
1	16	19,48	13,84
4	1	15,49	47,54
4	4	15,54	35,39
4	8	15,57	27,24
4	12	15,62	21,03
4	16	15,66	13,99
8	1	11,50	47,95
8	4	11,55	35,63
8	8	11,58	27,38
8	12	11,62	21,15
8	16	11,67	15,11
12	1	7,74	49,55
12	4	7,79	35,98
12	8	7,82	27,58
12	12	7,87	21,31
12	16	7,92	15,26
16	1	3,75	51,31
16	4	3,79	37,45
16	8	3,82	27,83
16	12	3,87	21,51
16	16	3,92	15,45

Die 18 zeigt grafisch die Dicken der geschmolzenen Hartlotschicht 161, 163 als Funktion der einen oder mehreren Hartlotschichten 165, 166, die auf jeder Seite der reaktiven Nanofolie 167 abgeschieden wurden, und zwar für Kombinationen, bei denen das Hartlot 165, 166 auf jeder Seite der reaktiven Nanofolie 167 mit gleicher Dicke abgeschieden ist (d. h. t₁ = t₂). Die gestrichelte Kurve zeigt die Schmelzmenge auf der Ti-Komponente, und die durchgezogene Kurve zeigt die Schmelzmenge auf der SiC-Komponente.
Eine Untersuchung der Ergebnisse in der obigen Tabelle zeigt, dass die Menge des Hartlots 163 entsprechend t_SiC, die auf der SiC-Komponente 164 schmilzt, von der Dicke t₁ der Hartlotschicht 165 auf der SiC-Seite der Nanofolie 167 abhängen kann. Genauer gesagt, kann t_SiC abnehmen, wenn t₁ zunimmt. In ähnlicher Menge kann die Menge des Hartlots 161 entsprechend t_Ti, die auf der Ti-Komponente 162 schmilzt, von der Dicke t₂ der Hartlotschicht 166 auf der Ti-Seite der Nanofolie 167 abhängen, wobei sie abnimmt, wenn die Letztere zunimmt. Dieser Effekt ist in der 18 grafisch dargestellt, wobei die beiden Kurven (t_SiC und t_Ti) fallen, wenn die Dicke der Hartlotschicht 165, 166 (mit beispielsweise den Dicken t₁ und t₂), die vorab auf der Nanofolie 167 abgeschieden werden können, erhöht wird. Diese Figur zeigt auch, dass auf der Ti-Komponente mehr Hartlot als auf der SiC-Komponente schmelzen kann (t_Ti > t_SiC). Diese Vorhersage kann der Tatsache zugeschrieben werden, dass SiC eine viel höhere Wärmeleitfähigkeit als Ti-6-4 aufweist. In Kombination zeigen die vorliegenden Ergebnisse, dass es wünschenswert sein kann, die Dicke des vorab auf der Nanofolie 167 abgeschiedenen Hartlots 165, 166 so klein wie möglich zu halten. Die Ergebnisse zeigen auch, dass bei einer Nanofolie 167 mit einer Gesamtdicke (die die Schichten 165, 166 enthalten kann, was jedoch nicht der Fall sein muss) von ungefähr 180 μm, auf der Incusilschichten 165, 166 mit einer Dicke von 1 μm auf ihren beiden Seiten vorab abgeschieden wurden, ein erhebliches Schmelzen der auf den beiden Komponenten 162, 164 abgeschiedenen Hartlotschichten 161, 163 auftreten kann. So bildet diese Konfiguration ein geeignetes Design für den Verbindungsprozess. Aufgrund dieser Ergebnisse sollte es für den Fachmann ersichtlich sein, die Dicke des vorab auf der reaktiven Nanofolie abgeschiedenen schmelzbaren Materials so zu konzipieren, dass sowohl der Verbindungsprozess konzipiert wird, als auch andere Effekte erzielt werden, wie der, dass die Komponenten begrenzt der Wärme ausgesetzt werden.
Die asymmetrische Anordnung der 16 kann auch dazu verwendet werden, den Effekt der Gesamtdicke t_F der Nanofolie auf t_Ti (Dicke der geschmolzenen Hartlotschicht 161 auf dem Titan 162) und t_SiC (Dicke der geschmolzenen Hartlot schicht 163 auf dem Siliciumcarbid 164) zu untersuchen. Angesichts der obigen Ergebnisse können die Dicken t₁ (Dicke der Hartlotschicht 165 auf der SiC-Seite der Nanofolie 167) und t₂ (Dicke der Hartlotschicht 166 auf der Ti-Seite der Nanofolie 167) auf t₁ = t₂ festgehalten werden, wobei beispielsweise sowohl t₁ als auch t₂ ungefähr 1 μm entsprechen können. Wie es in der 19 dargestellt ist, wurde die Dicke t_F der Nanofolie zwischen ungefähr 60 μm und ungefähr 270 μm variiert, und die berechneten Werte von t_Ti und t_SiC sind über t_F aufgetragen. Die Ergebnisse zeigen, dass sowohl t_Ti als auch t_SiC zunehmen können, wenn die Dicke t_F der Nanofolie zunimmt. Für Dicken t_F der Nanofolie unter ungefähr 160 μm kann die Schmelzmenge der vorab auf den Komponenten 162, 164 abgeschiedenen Hartlotschichten 161, 163 ziemlich klein sein, da sowohl t_Ti als auch t_SiC unter ungefähr 16 μm fallen. Andererseits kann bei einer Dicke t_F der Nanofolie über ungefähr 200 μm die Gesamtschicht des vorab auf dem Ti 163 abgeschiedenen Incusils 163 schmelzen. Die vorliegenden Ergebnisse zeigen so, dass, für die Konfiguration der 16, eine geeignete und/oder wünschenswerte Dicke der Nanofolie, um die geeigneten und/oder gewünschten Effekte zu erzielen, im Bereich 150 μm bis ungefähr 200 μm liegen kann. Eine Dicke der Nanofolie zwischen ungefähr 150 μm und ungefähr 200 μm kann geeignet und/oder wünschenswert sein, da eine derartige Nanofoliendicke ein ausreichendes Benetzen der kritischen Grenzflächen 168, 169 gewährleisten kann und/oder ein vollständiges Schmelzen der vorab auf den Komponenten 162, 164 abgeschiedenen Hartlotschichten 161, 163 vermeiden kann. Unter Verwendung dieser Methode sollte es für den Fachmann ersichtlich sein, wie die Nanofoliendicke zu konzipieren ist, insbesondere, um ein Schmelzen an kritischen Grenzflächen 168, 169 herbeizuführen, während dieser Effekt an von Anfang verbundenen Grenzflächen vermieden wird.
Die asymmetrische Anordnung der 16 kann auch dazu verwendet werden, den Effekt der Reaktionswärme auf das Schmelzen des schmelzbaren Materials 161, 163, 165 und 166 und auf das Benetzen an den kritischen Grenzflächen 168, 169 zu untersuchen. Wie hier angegeben, kann die Reaktionswärme der reaktiven, mehrschichtigen Nanofolien 167 unter Verwendung einer Anzahl von Maßnahmen kontrolliert werden, beispielsweise durch Variieren eines oder mehrerer der Parameter betreffend die Stöchiometrie, die Abscheidungsrate (die die Breite der Vormischung beeinflusst) und/oder die doppelschichtige und/oder durch Tempern der Nanofolie bei mäßiger Temperatur in einer Inertumgebung, wie es von Gavens und Glocker erörtert wurde.
Um den Einfluss zu veranschaulichen, den ein Variieren der Reaktionswärme auf das Schmelzen der schmelzbaren Materialien 161, 163, 165, 166 und/oder das Benetzen der kritischen Grenzflächen 168, 169 haben kann, wurden Rechensimulationen mit einer Nanofolie 167 mit einer festen Dicke t_F von ungefähr 180 μm sowie vorab auf der Nanofolie 167 abgeschiedenen Incusilschichten 165, 166 mit jeweils einer festen Dicke t₁ und t₂ von ungefähr 1 μm ausgeführt. Die Frontgeschwindigkeit wurde auf ungefähr 2,9 m/s festgehalten. Bei diesen festen Werten wurde die Reaktionswärme im Bereich zwischen ungefähr 800 J/g und ungefähr 1.600 J/g variiert. Unter Verwendung dieser Eingangswerte wurden Vorhersagewerte für t_Ti und t_SiC aus den Simulationsvorgängen berechnet und über der Reaktionswärme aufgetragen, wie es in der 20 dargestellt ist. Die Ergebnisse zeigen, dass t_Ti und/oder t_SiC eine starke Abhängigkeit und/oder Korrelation in Bezug auf die Reaktionswärme zeigen können. Beispielsweise sagen die Ergebnisse voraus, wie es in der 20 dargestellt ist, wenn die Reaktionswärme unter ungefähr 900 J/g fällt, dass ein unwesentliches Schmelzen der Hartlotschichten 161, 163 auftreten kann. Wenn die Reaktionswärme auf ungefähr 900 J/g erhöht wird, sagen die Ergebnisse voraus, dass die Kurven für t_Ti und/oder t_SiC schnell ansteigen können. Insbesondere dann, wenn die Reaktionswärme ungefähr 1.300 J/g überschreitet, sagen die Ergebnisse voraus, dass im Wesentlichen die gesamte Schicht von Incusil 163, die vorab auf dem Ti 162 abgeschieden wurde, während des reaktiven Verbindungsprozesses schmelzen kann. Diese Ergebnisse unterstützen das Erfordernis und/oder den Nutzen einer sorgfältigen Kontrolle oder Charakterisierung der Reaktionswärme. Beispielsweise kann bei der in der 16 dargelegten, vorliegenden asymmetrischen Konfiguration die verwendete Reaktionswärme vorzugsweise in den Bereich von ungefähr 1.160 j/g bis ungefähr 1.300 J/g fallen. Die Reaktionswärme kann auf bekannte Weise so kontrolliert werden, dass die Schmelzmenge des Hartlotmaterials kontrolliert wird, um dadurch das Ausmaß zu begrenzen, gemäß dem die Komponenten Wärme ausgesetzt werden, und/oder um andere einschlägige Ergebnisse und/oder Effekte zu kontrollieren.
Bei einer anderen Ausführungsform der Erfindung können eine oder mehrere freistehende Lagen 210, 211 eines oder mehrerer schmelzbarer Materialien 210, 211 in einer asymmetrischen Konfiguration verwendet werden. Beispielsweise veranschaulicht die 21 eine alternative Konfiguration zum Verbinden von SiC 212 und Ti 213. Wie es in der 21 dargestellt ist, nutzt die alternative Konfiguration freistehende Lagen 210, 211 eines AuSn-Lots 210, 211 als schmelzbares Material. Die Lagen 210, 211 können jeweils über eine Dicke von ungefähr 25 μm verfügen. Das SiC 212 und das Ti 213 können im Wesentlichen auf dieselbe Weise wie bei jeder der hier dargelegten Konfigurationen behandelt werden. Beispielsweise kann eine Incusilschicht 215 mit einer Dicke von ungefähr 62 μm vorab auf dem Ti 213 abgeschieden werden, und/oder eine Incusilschicht 214 mit einer Dicke von ungefähr 100 μm kann vorab auf dem SiC 212 abgeschieden werden. Incusilschichten 216, 217 können vorab auf beiden Seiten der reaktiven Nanofolien 220 abgeschieden werden. Die vorab auf den reaktiven Nanofolien abgeschiedenen Incusilschichten 216, 217 können eine Dicke von ungefähr 1 μm aufweisen.
Bei der in der 21 dargestellten Konfiguration kann die Nanofolie vorzugsweise ausreichende Wärmemengen liefern, um die freistehenden Au-Sn-Schichten 210, 211 vollständig zu schmelzen. Jedoch kann das Schmelzen einer oder mehrerer der Hartlotschichten 214, 215, 216, 217 aus Incusil nicht erforderlich sein, da jede AuSn-Lotschicht 210, 211 unabhängig davon, ob das Hartlot selbst schmilzt, ausreichend an den jeweiligen Hartlotschichten 214, 215, 216, 217 aus Incusil anhaften kann. Wie unten erörtert, wurde eine Parameteruntersuchung ausgeführt, um den Effekt zu ermitteln, den die Dicke der Nanofolie auf das Schmelzen der Lotschichten 210, 211 und/oder das Schmelzen der einen oder der mehreren Hartlotschichten 214, 215 aus Incusil, die vorab auf dem Ti 213 und dem SiC 212 abgeschieden werden, hat. Die Dicke der reaktiven Nanofolienschicht 220 wurde zwischen ungefähr 30 μm und ungefähr 270 μm variiert.
Da die vorliegende Konfiguration ein im Wesentlichen vollständiges Schmelzen des AuSn-Lots 210, 211 erforderlich machen kann, wurde eine Vorhersageanalyse dadurch ausgeführt, dass die Lottemperatur an der Grenzfläche 218, 219 jeder AuSn-Lotschicht 210, 211 und der jeweiligen Hartlotschichten 214, 215 aus Incusil, die vorab auf der Komponente Ti 213 und/oder SiC 214 abgeschieden wurden, überwacht wurde. Für jede der Konfigurationen (z. B., wenn die Dicke der reaktiven Nanofolienschicht 220 variiert wurde) wurden Zeitintervalle aufgezeichnet, während denen die Lotschichten 210, 212 an jeder der Grenzflächen 218, 219 über ihrer Schmelztemperatur blieben. Die Vorhersageergebnisse sind in der 22 dargestellt, wobei das Zeitintervall, während dem die Lotschichten 210, 211 an jeder der Grenzflächen 218, 219 über ihrer Schmelztemperatur blieben, über der Nanofoliendicke aufgetragen ist. Die Vorhersageergebnisse zeigen, dass eine minimale Nanofoliendicke von ungefähr 30 μm erforderlich sein kann, um beide AuSn-Lotschichten 210, 211 zu schmelzen (z. B. die AuSn-Lotschicht auf der Ti-Seite und/oder der SiC-Seite). Für Nanofolien 220 mit einer Dicke von weniger als ungefähr 30 μm sagt das Modell vorher, dass ein nur teilweises Schmelzen der einen oder der mehreren AuSn-Lotschichten 210, 211 vorliegen kann, weswegen es zu fehlender Bindung zwischen der einen oder den mehreren AuSn-Lotschichten 210, 211 und der einen oder den mehreren Hartlotschichten 214, 215 aus Incusil kommt.
Die Festigkeit der jeweils erzeugten Verbindungen unter Verwendung des AuSn-Lots wurde experimentell bestimmt, wobei hier zugehörige Beispiele dargelegt sind, und die Scherfestigkeitsmessungen wurden mit Rechenvorhersagen verglichen. Die unten dargelegten Analysen zeigen, dass die Verbindungsfestigkeit zunächst zunehmen kann, wenn die Schmelzdauer des AuSn-Lots zunimmt, und dass die Spitzenwerte der Festigkeit der Verbindungen dann erhalten werden können, wenn sich das AuSn-Lot an den kritischen Grenzflächen für eine Zeitdauer über ungefähr 0,5 ms über seiner Schmelztemperatur befindet. Auf Grundlage dieser Arbeiten kann eine Nanofoliendicke von ungefähr 70 μm erforderlich sein, um eine angemessene Verbindungsfestigkeit zu erzielen. Die Berechnungen wurden auch dazu verwendet, wobei hier zugehörige Beispiele dargelegt sind, ein mögliches Schmelzen von Incusil, das vorab auf den Komponenten abgeschieden wird, zu untersuchen. Die Ergebnisse zeigen, dass dann, wenn die Nanofoliendicke kleiner als ungefähr 200 μm ist, die vorab auf dem Ti und dem SiC abgeschiedenen Hartlotschichten unter der Schmelztemperatur von Incusil verbleiben. Bei dickeren Nanofolien kann ein teilweises Schmelzen des Incusils in einer oder beiden Schichten 214, 215 auftreten.
Bei einer anderen Ausführungsform der Erfindung wurde der Effekt der Schmelzdauer des Lots oder des Hartlots auf die Festigkeit der sich ergebenden reaktiven Verbindungen experimentell analysiert. Die Versuchsuntersuchung wurde bei Konfigurationen mit verschiedenen Längen und Breiten eines oder mehrerer der Elemente betreffend die Folie, die Lotschichten und die Komponenten angewandt, jedoch für feste Dicken eines oder mehrerer der genannten Elemente. Genauer gesagt, wurden reaktive Verbindungen zwischen SiC und Ti-6-4 unter Verwendung von Incusil (Hartlot) als schmelzbarem Material sowie unter Verwendung von AgSnSb (Lot) als schmelzbarem Material hergestellt. Es wurden sowohl kleine Flächen (0,5 Zoll × 0,5 Zoll; 1 Zoll = 2,54 cm) und große Flächen (4 Zoll × 4 Zoll; 1 Zoll = 2,54 cm) berücksichtigt, und es wurde die Festigkeit der sich ergebenden Verbindungen experimentell bestimmt. In beiden Fällen wurde eine reaktive Folie von 90 μm verwendet. Die gemessene Festigkeit der Verbindungen ist in der unten angegebenen Tabelle als Funktion der Verbindungsfläche angegeben:

Fläche Schmelzbares Material

Incusil (Hartlot) AgSnSb (Lot)

0,5 Zoll × 0,5 Zoll; 1 Zoll = 2,54 cm 59,5 MPa 67,5 MPa

4 Zoll × 4 Zoll; 1 Zoll = 2,54 cm 0 MPa 66,9 MPa
Unter den vorliegenden Bedingungen zeigen die Modellvorhersagen an, dass, unabhängig von der Verbindungsfläche, die Schmelzdauer des Hartlots ungefähr 0,28 ms beträgt, während sie für das Lot ungefähr 5,49 ms beträgt. Die größere Schmelzdauer des Lots ist tatsächlich zu erwarten, da das Letztere eine viel niedrigere Schmelztemperatur aufweist. Ein Vergleich der Vorhersage der Schmelzdauer mit gemessenen Scherfestigkeitswerten zeigt, dass die zum Erzielen einer angemessenen Festigkeit der reaktiven Verbindung erforderliche Schmelzdauer um so größer ist, je größer die Länge und die Breite der Konfiguration (d. h. die Verbindungsfläche) sind. Dies wird durch die Tatsache augenscheinlich, dass mit Incusil als schmelzbarem Material die Schmelzdauer kurz war und starke Bindungen für die kleinflächige Verbindung erzielt wurden, die Verbindungen jedoch ausfielen, wenn dasselbe Protokoll auf eine großflächige Verbindung angewandt wurde. Wenn andererseits AgSnSb das Lotmaterial war, war die Schmelzdauer länger, und es wurden sowohl für kleinflächige als auch großflächige Verbindungen ähnliche Festigkeiten erzielt. Für den Fachmann sollte es ersichtlich sein, diese Erkenntnisse auf andere Materialsysteme und Verbindungsflächen zu verallgemeinern.

Bei einer anderen Ausführungsform der Erfindung wird in der 23 eine andere asymmetrische Konfiguration entsprechend einer reaktiven Verbindung von Al-6101-T6 mit Al₂O₃ betrachtet. Insbesondere kann die Konfiguration der 23 dazu verwendet werden, den Effekt der Dicke der Folie 230 auf die Benetzung der kritischen Grenzfläche zwischen ihr und dem Lot 231, 232 zu analysieren, d. h. durch Quantisieren der Zeitdauer, während der sich das Lot 231, 232 örtlich in einem geschmolzenen Zustand befindet. Zu diesem Zweck kann die Dicke der Folie 230 systematisch variiert werden, während die restlichen Parameter festgehalten werden. Die Modelleingabewerte beinhalten die thermophysikalischen Eigenschaften der Folie 230, der Verbindungsschichten 231, 232, 233, 234 sowie der Komponenten 235, 236, wie es in der folgenden Tabelle und der 13 dargelegt ist.

Material	Wärmeleitfähigkeit (W/m/K)	Wärmekapazität (J/kg/K)	Dichte (kg/m³)
Al-6101-T6	218	895	2.700
Ag-Sn	33	227	7.360
Incusil-ABA	70	276	9.700
Al-NiV-Folie	152	830	5.665
Al₂O₃	30	88	3.900

Zu anderen möglichen Eingabewerten können die Solidustemperatur von Incusil (T_S = 878 K), die Liquidustemperatur von Incusil (T₁ = 988 K), die Schmelzwärme von Incusil (H_f = 10.792 J/mol), die Solidustemperatur des AuSn-Lots (T_S = 553 K), die Liquidustemperatur des Ag-Sn-Lots (T₁ = 494 K) und/oder die Schmelzwärme des AgSn-Lots (H_f = 14.200 J/mol) gehören.
Bei der in der 23 dargestellten Konfiguration kann die Lotschicht 231 auf der Al₂O₃-Komponente 235 eine Dicke von ungefähr 100 μm aufweisen, während die Lotschicht 232 auf der Al-6101-T6-Komponente 236 eine Dicke von ungefähr 75 μm aufweisen kann. Auf beiden Seiten der reaktiven Mehrschichtfolie 230 können ungefähr 1 μm dicke Schichten 233, 234 von Incusil abgeschieden sein.
In der 24 sind Einzelheiten der Temperaturverteilung während des reaktiven Verbindungsprozesses dargestellt, wobei sie Momentanprofile über die Verbindung hinweg aufgrund einer chemischen Umwandlung einer Folie 230 mit einer Dicke von ungefähr 148 μm zu verschiedenen Zeiten zeigt. Wie es aus der 24 erkennbar ist, kann ein Wärmetransport auf asymmetrische Weise auf den beiden Seiten der Folie 230 erfolgen, und die Wärmegradienten in den Lotschichten 231, 232 können auf der Seite mit der Al₂O₃-Komponente 235 kleiner als auf der Seite mit der Al₂O₃-Komponente 236 sein. Diese Effekte können direkt auf die Ungleichheit zwischen den spezifischen Wärmediffusionswerten der Komponenten 235, 236 zurückgeführt werden, wobei der Wert für die Al-6101-T6-Komponente 236 viel höher als der für die Al₂O₃-Komponente 235 sein kann.
In den 25(a) und 25(b) ist der Effekt der Dicke der Folie 230 analysiert. Die 25(a) zeigt das Ausmaß des Schmelzens der Lotschichten 231, 232, und die 25(b) veranschaulicht die Schmelzdauer an den kritischen Folie-Lot-Grenzflächen 237, 238 und an den Lot-Komponente-Grenzflächen 239, 190. Die Vorhersagen zeigen, dass eine Verbindung für alle betrachteten Foliendicken erfolgen kann, die im Bereich zwischen ungefähr 20 μm und ungefähr 148 μm liegen. Es ist zu beachten, dass dann, wenn die Dicke der Folie 230 kleiner als ungefähr 60 μm ist, in beiden Lotschichten 231, 232 ein teilweises Schmelzen auftreten kann. Bei Foliendicken zwischen ungefähr 60 μm und ungefähr 100 μm kann ein vollständiges Schmelzen der Lotschicht 231 auftreten, die auf der Seite der Al₂O₃-Komponente 235 liegt, während die Lotschicht 232 auf der Seite der Al-6101-T6-Komponente 236 teilweise schmelzen kann. Bei einer Folie 230 mit einer Dicke über ungefähr 100 μm können beide Lotschichten 231, 232 vollständig schmelzen. Beim letzteren Regime zeigen die Ergebnisse, dass die Dauer des örtlichen Schmelzens der Lotschichten 231, 232 im Wesentlichen linear mit zunehmender Dicke der Folie 230 zunehmen kann. In Übereinstimmung mit den Ergebnissen in der 24 zeigen die 25a und 25b ebenfalls, dass auf der Seite der Al₂O₃-Komponente 235 ein vollständigeres und gleichmäßigeres Schmelzen als auf der Seite der Al-6101-T6-Komponente 236 vorliegen kann. Insbesondere kann die Schmelzdauer an der Lot-Folie-Grenzfläche 237 auf der Al₂O₃-Seite ungefähr der Schmelzdauer der Lot-Komponente-Grenzfläche 239 ebenfalls auf der Al₂O₃-Seite entsprechen, wie es in der 25b dargestellt ist. Andererseits können diese Schmelzdauern auf der Al-Seite erheblich differieren, wie es an den Grenzflächen 238, 190 in der 25a dargestellt ist. In Kombination demonstrieren die Ergebnisse in den 24, 25a und 25b, dass das spezifische Wärmediffusionsvermögen des Lots und der Komponenten für die Dauer und die Gleichmäßigkeit des Schmelzvorgangs, und damit die Verbindungsfestigkeit, kritisch sein können. Demgemäß sollte das Design bei reaktiven Verbindungsanwendungen diese Parameter sorgfältig berücksichtigen.
Bei einer anderen Ausführungsform der Erfindung kann eine reaktive Verbindungskonfiguration verwendet werden, zu der mehrere Schichten aus schmelzbarem Material gehören, die chemisch verschieden sind. Eine spezielle Konfiguration ist in der 26 dargelegt. Die 26 zeigt eine asymmetrische Konfiguration, bei der zwei schmelzbare Materialien 262, 263 verwendet sind, wobei das schmelzbare Material 262 mit der höheren Schmelztemperatur T1 auf der Seite mit der Komponente 260 mit der niedrigeren Wärmeleitfähigkeit k1 verwendet werden kann, während das schmelzbare Material 263 mit der niedrigeren Schmelztemperatur auf der Seite der besser leitenden Komponente 61 mit höherer relativer Wärmeleitfähigkeit k2 verwendet werden kann. Zu Beispielen einer derartigen Anordnung gehört das Verbinden von SiC und Ti, wobei ein Hartlot mit niedrigerer Schmelztemperatur, wie Incusil, vorab auf dem besser leitenden SiC abgeschieden wird, während ein Hartlot mit höherer Schmelztemperatur, wie Gapasil oder TiCuNi, auf der weniger leitenden Ti-Komponente verwendet wird. Derartige Anordnungen bieten die Möglichkeit des Konzipierens für einen Wärmetransport während der Reaktion, für chemische Verträglichkeit zwischen den einzelnen Hartlot- oder Lotschichten für die benachbarten Komponenten, sowie für thermophysikalische Eigenschaften der reaktiven Verbindung. Für den Fachmann sollte es ersichtlich sein, wie die vorliegende Ausführungsform auf eine Anzahl anderer Konfigurationen verallgemeinerbar ist.
III. Optimierung reaktiver Folienverbindungen
Wie es im obigen Teil I angegeben ist, werden die mechanischen Eigenschaften einer hartgelöteten oder gelöteten Verbindung durch Verfeinern der Mikrostruktur der Hartlot- oder Lotschicht in der erzeugten Verbindung verbessert. Genauer gesagt, ist es wünschenswert, den Lamellenabstand vom Mikrometerbereich, wie er üblicherweise durch Ofen- oder Brennererwärmung erzeugt wird, auf den Nanometerbereich (weniger als ungefähr 100 nm) zu verringern, vorzugsweise auf unter ungefähr 50 nm, und noch bevorzugter auf ungefähr unter 10 nm. Wie es ferner im Teil I angegeben ist, steht der Lamellenabstand λ mit der Abkühlrate Rc durch die folgende Beziehung in Zusammenhang: λ = K/Rc 1/2
Die im Teil II beschriebene und veranschaulichte Thermomodelltechnik kann dazu verwendet werden, den Wärmefluss bei der Ausbildung einer Verbindung durch eine reaktive Folie zu modellieren, um dadurch die Abkühlrate R_c zu erhalten. Die Thermomodelltechnik berechnet die Temperatur für jedes Zellzentrum und jeden Zeitschritt. Die Abkühl-/Erwärmungsrate für jedes Zellzentrum und jeden Zeitschritt kann dadurch berechnet werden, dass die zeitliche Änderungsrate der vorhergesagten Temperatur hergeleitet wird (numerisches Herleiten der ersten Ableitung der Temperatur in Bezug auf die Zeit). So liefert das Modell für jede Kombination der relevanten Parameter, einschließlich der Foliendicke, der Reaktionswärme der Folie, der momentanen und mittleren Reaktionsgeschwindigkeit sowie des ausgeübten Drucks eine Vorhersage für die Verteilung der Abkühlrate über den gesamten Lot-/Hartlotbereich und über die gesamte Verbindungsprozedur hinweg (einschließlich der Erstarrung des Lots/Hartlots). So kann das Modell dazu verwendet werden, zu ermitteln, welche Kombination der obigen Parameter zum gewünschten Gradienten der Abkühlrate und dem sich daraus ergebenden Lamellenabstand führt.
Der Lamellenabstand in einem Lot- oder Hartlotmaterial hängt von der Abkühlrate während der Herstellung reaktiver Verbindungen ab, die abhängig von den Geometrien und Eigenschaften der Folien und der Komponenten, die verbunden werden, variiert. Es ist zu erwarten, dass eine höhere Abkühlrate zu einer feineren Mikrostruktur beim verwendeten Lot- oder Hartlotmaterial führt.
Numerische Vorhersagen für den Wärmetransport während des reaktiven Verbindungsprozesses zeigen, dass die Abkühlrate des Lot- oder Hartlotmaterials dadurch kontrolliert werden kann, dass die Geometrien und Eigenschaften der Folie, des Lots oder des Hartlots und der Komponenten variiert werden. Wenn beispielsweise dünne Komponenten (1 mm) mit sehr geringer Wärmeleitfähigkeit, wie Silicium, unter Verwendung sehr dicker reaktiver Folien (1 mm) und Loten mit niedrigem Schmelzpunkt (InSn) verbunden werden, wird die Abkühlrate in der Lotschicht bei der Erstarrungstemperatur zum niedrigen Wert von 5°C/Sek. abgeschätzt. Wenn dagegen sehr gut wärmeleitende Komponenten, wie Diamant, unter Verwendung reaktiver Folien von 60 μm Dicke und Hartlotschichten aus Incusil statt durch ein Lot mit niedriger Schmelztemperatur verbunden werden, kann die Abkühlrate in der Hartlotschicht bei der Erstarrungstemperatur den hohen Wert von 5 × 10⁶°C/Sek. aufweisen. Relevante physikalische Eigenschaften der Komponenten, reaktiver Folien und von Lotmaterialien sind in der Tabelle 1 aufgelistet.
Allgemein existieren mehrere Wege zum Erhöhen der Abkühlrate in der Lot- oder Hartlotschicht, um so eine feinere Mikrostruktur des Lot- oder Hartlotmaterials zu erhalten, und um das Funktionsvermögen der reaktiven Verbindungen zu verbessern. Hinsichtlich der Geometrien und Eigenschaften der Komponenten, führen eine höhere Wärmeleitfähigkeit, eine geringere Dichte, eine kleinere Wärmekapazität und eine größere Dicke zu einer höheren Abkühlrate in der Lot- oder Hartlotschicht. Bei den reaktiven Folien wird durch Verwenden dünnerer Folien weniger Wärme erzeugt und so die Abkühlrate über die Verbindungsstelle hinweg erhöht. Außerdem wird durch Verwenden von Folien mit kleinerer Wärmekapazität, kleinerer Dichte und höherer Reaktionswärme (J/g) auch die Abkühlrate in der Lot- oder Hartlotschicht bei deren Erstarrungstemperatur erhöht. Betreffend die Lot- oder Hartlotschicht liefert das Verwenden eines Lots oder Hartlots mit höherem Schmelzpunkt, höherer Wärmeleitfähigkeit, kleinerer Wärmekapazität und kleinerer Dichte allgemein zu einer höheren Abkühlrate.

Dichte (g/cm³) Wärmeleitfähigkeit (W/mK) Wärmekapazität (J/kgK)

Silicium 1,35 0,23 2.100

Diamant 3,51 3.050 520

InSn-Lot 7,3 34 270

Incusil-Hartlot 9,7 70 276
Tabelle 1 Physikalische Eigenschaften von Komponenten und Lot- oder Hartlotmaterialien. Zu relevanten Parametern gehören auch die Solidus- und Liquidustemperaturen von Incusil, nämlich T_S = 878 K und T₁ = 988 K, die Schmelzwärme H_f von Incusil = 10.792 J/mol, die Solidus- und Liquidustemperaturen des InSn-Lots, jeweils T_S = T₁ = 391 K und die Schmelzwärme H_f von InSn = 5.200 J/mol.
Es ist zu beachten, dass die oben beschrieben Ausführungsformen für einige wenige sehr vieler möglicher spezieller Ausführungsformen veranschaulichend sind, die Anwendungen der Erfindung repräsentieren können. Der Fachmann kann zahlreiche und variiere andere Anordnungen herstellen, ohne vom Schutzumfang der Erfindung abzuweichen.

Claims

Verfahren zum Verbinden eines ersten Körpers mit einem zweiten Körper, wobei zwischen dem ersten und dem zweiten Körper eine reaktive Mehrschichtfolie und dieser benachbart mindestens eine Lotschicht angeordnet werden, die Körper gegen die Folie zusammengepresst werden und die Folie zum Schmelzen des Lots gezündet wird, dadurch gekennzeichnet, dass das geschmolzene Lot mit einer Geschwindigkeit von über 1000°C/s unter Bildung einer eutektischen Legierung mit Mikrostruktur abkühlt, in der der Lamellarabstand im verfestigten Zustand kleiner ist als 100 nm.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei das geschmolzene Lot mit einer Geschwindigkeit von über 1000°C/s unter Bildung einer eutektischen Legierung mit Mikrostruktur abkühlt, in der der Lamellarabstand im verfestigten Zustand kleiner ist als 50 nm.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei das geschmolzene Lot mit einer Geschwindigkeit von über 1000°C/s unter Bildung einer eutektischen Legierung mit Mikrostruktur abkühlt, in der der Lamellarabstand im verfestigten Zustand kleiner ist als 10 nm.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei die reaktive Mehrschichtfolie eine freistehende reaktive Mehrschichtfolie ist.
Verbundstruktur aus einem ersten Körper und einem zweiten Körper, der mit dem ersten Körper in einem Reste einer reaktiven Mehrschichtfolie und eines Lots enthaltenden Bereich verbunden ist, wobei das Lot eine eutektische Legierung mit Mikrostruktur bildet, die im verfestigten Zustand einen Lamellarabstand von weniger als 100 nm aufweist, und wobei die Kombination aus den beiden Körpern, der Folie und dem Lot so gewählt ist, dass sich nach der Reaktion der Mehrschichtfolie in dem Lot eine Abkühlungsgeschwindigkeit von über 1000°C/s ergibt.
Verbundstruktur nach Anspruch 5, wobei das Lot eine eutektische Legierung mit Mikrostruktur mit einem Lamellarabstand von weniger als 50 nm bildet.
Verbundstruktur nach Anspruch 5, wobei das Lot eine eutektische Legierung mit Mikrostruktur mit einem Lamellarabstand von weniger als 10 nm bildet.