JP2003046149A - 熱電変換材料の製造装置 - Google Patents
熱電変換材料の製造装置Info
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Abstract
よって,高性能の低温熱電変換材料及び中温用熱電変換
材料を得ることができる。 【解決手段】 この熱電変換材料の製造装置は,筒部を
形成する金属炭化物及び/又は金属窒化物で被覆された
特殊鋼製ダイ2,3,4,5及び前記筒部に両端側から
相対移動可能に嵌挿されて筒部に中空室9を形成する被
覆層で被覆された特殊鋼製上下パンチ7,8を有する。
中空室9内に熱エネルギーと電力とを相互に変換する溶
製材,焼結材等の材料10を配置し,材料10をパルス
通電による加熱の下で上下パンチ7,8を相対移動させ
て材料10を加圧し,予め決められた形状の熱電変換材
料に圧縮加工する。
Description
電力とを相互に変換する溶製材,焼結材等の熱電変換材
料を予め決められた所定の形状に加工して熱電変換素子
及び熱電変換モジュールを製造する熱電変換材料の製造
装置に関する。
は,熱電変換素子の性能向上に直結する重要な課題とな
ってきた。このような要求を満たすBiTe系,BiS
bTe系の低温域熱電変換材料では,単結晶から所定の
高性能方向に切り出した材料を用いて熱電変換素子を形
成したり,焼結材や融体からインゴットに塑性加工を加
えて,高性能方向に配向した加工集合組織を形成してい
た。
なる粉体を焼結することによって熱電変換材料が製造さ
れているが,粉体粒子を配向させることによって高性能
な熱電変換材料を得るというものは,未だ得られていな
いのが現状である。一方,熱電変換材料の結晶配向によ
る高性能化を,材料の塑性加工によって達成しようとす
る試みはあるが,いまだ確立した技術となっていないの
が現状である。従来,高性能熱電変換材料を目的とする
塑性加工について,黒鉛製のダイスを用いたホットプレ
ス,パルス通電焼結,通電加圧加工等が使用されてき
た。
これまで熱電変換材料の製造を継続して行っており,そ
の過程で,パルス通電加圧加工による熱電変換材料の塑
性加工に着想し,この方法による高性能化の研究を実施
してきた。
度において,熱電変換材料を塑性加工するには十分な強
度がなく,加工中にダイスが破断する等の問題が生じて
いる。一方,黒鉛製のダイスにかわって金属製の金型ダ
イスを使用した場合には,熱電変換材料と金属とが反応
するという問題がある。
の課題を解決することであり,被覆層を持つ特殊鋼製の
ダイスとパンチとを使用し,熱電変換材料の塑性加工を
容易に,確実に,安定して行うことができ,高性能の低
温用熱電変換材料及び/又は中温用熱電変換材料を塑性
加工によって製造することができる熱電変換材料の製造
装置を提供するものである。
された特殊鋼製ダイス,及び該ダイスの前記筒部に両端
側から相対移動可能に嵌挿されて前記筒部に中空室を形
成する被覆層で被覆された特殊鋼製上下パンチを有し,
前記中空室内に熱エネルギーと電力とを相互に変換する
溶製材,焼結材等の材料を配置し,前記材料をパルス通
電による加熱の下で前記上下パンチを相対移動させて前
記材料を加圧し,前記材料を予め決められた形状の熱電
変換材料に圧縮加工することから成る熱電変換材料の製
造装置に関する。
記被覆層は,金属炭化物及び/又は金属窒化物で構成さ
れている。更に,前記ダイスと前記上下パンチを構成す
る前記特殊鋼はSKD鋼であり,前記被覆層を構成する
前記金属炭化物は炭化チタンであり,前記被覆層を構成
する前記金属窒化物は窒化チタンである。
割型ダイから形成され,前記割型ダイは外周を特殊鋼製
のホルダによって保持されている。
形状の前記熱電変換材料に圧縮加工する際に,前記上下
パンチの移動によって前記熱電変換材料を押し出し加工
することもできる。
パンチを通じて前記材料を通電して加熱する際に,印加
する電極の振動を前記上下パンチを通じて前記材料に伝
播させる。
はBiSbTe系の低温域熱電半導体材料である。或い
は,前記熱電変換材料は,PbTe系,GeTe系,P
bSnTe系,FeSi系,ZnSb系,CoSb3系
及び/又はAgGeSbTe系の中温域熱電変換材科で
ある。
うに,熱電変換材料の焼結材及び/又は溶製材を炭化チ
タン等で被覆したSKD鋼等の特殊鋼製ダイスのダイと
パンチとで形成される空隙に充填し,パルス通電焼結,
いわゆるPAS(プラズマ活性化焼結)又はSPS(放
電プラズマ焼結),即ち,大電流のパルス通電による加
熱を行った状態でパンチを通じて圧力を印加し,材料の
塑性加工を行う。
うに構成されているので,ダイスに高強度のSKD鋼等
の工具用特殊鋼を使用することから,加工に必要な圧力
を熱電変換材料に印加して,塑性加工を行うことがで
き,高性能の加工組織を形成することができる。また,
工具用特殊鋼(SKD鋼)の表面に炭化チタン等で表面
被覆したダイスを使用するので,加工中にダイス材料と
熱電変換材料との反応を抑制することができ,低温用熱
電変換材料及び中温用熱電変換材料の塑性加工に必要な
温度で安定且つ確実に加工を行うことができる。
による熱電変換材料の製造装置の実施例を説明する。ま
ず,図1,図2及び図3を参照して,この発明による熱
電変換材料の製造装置の一実施例を説明する。図1はこ
の発明による熱電変換材料の製造装置の一実施例を示す
概略説明図,図2は図1のA−A断面を示す断面図,図
3は図1の熱電変換材料の製造装置によって作製された
熱電変換材料を示す斜視図である。
低温用熱電変換材料及び中温用熱電変換材料を作製する
ものであり,熱エネルギーと電力とを相互に変換する溶
製材,焼結材等の材料である熱電変換材料10を炭化チ
タン等によって表面を被覆されたSKD鋼等の特殊鋼か
ら成るダイスから構成されている。この熱電変換材料の
製造装置は,熱電変換材料10に対してパルス通電加圧
を行って加熱及び塑性加工を行い,材料中に加工組織を
形成することにより高性能の熱電変換材料11を得るこ
とができる。この熱電変換材料の製造装置は,熱電変換
材料10の塑性加工のために,炭化チタン等で表面被覆
したSKD鋼等の特殊鋼製ダイスを用いて通電加圧加工
を行う。
材料10を塑性加工するために,圧力を高くする必要が
ある場合には,ダイスにかかる力を分散させるために,
図1及び図2に示すように,ダイスを内部の割型ダイス
と,それらを保持するための外部のホルダ1とから構成
する。この熱電変換材料の製造装置では,内部の割型ダ
イスは,割型ダイ2,3,4,5とパンチ6から構成さ
れている。割型ダイスは,熱電変換材料11の最終形状
を形成する外周形状に対応する形状,例えば,図2及び
図3に示すように,角柱状の中空室9を形成する筒部を
形成する割型ダイ2,3,4,5,及び中空室9の断面
形状に対応する断面形状を有する上パンチ7と下パンチ
8とから成るパンチ6を有する。上パンチ7と下パンチ
8は,割型ダイ2,3,4,5で形成された筒部に上下
端からそれぞれ嵌挿され,両者間に中空室9を形成す
る。
3,4,5は,導電性を有する材料によって構成されて
おり,炭化チタン等の金属炭化物,又は窒化チタン等の
金属窒化物で表面被覆したSKD鋼等の特殊鋼によって
構成されている。更に,ホルダlは,SKD鋼等の特殊
鋼によって構成されている。
材料11を作製するにあたっては,例えば,割型ダイ
2,3,4,5で形成した筒部の下部から下パンチ8を
嵌挿し,下パンチ8上に順次に塊状の焼結材又は溶製材
の材料10を充填し,上パンチ7を筒部の上から嵌挿
し,上パンチ7と下パンチ8の双方を互いに相対移動,
又はいずれかの一方の上下パンチ7又は8を他方に向っ
て移動させ,塊状の材料10を押圧して圧縮加工すると
共に,この状態で,導電性を有する上パンチ7と下パン
チ8との間に,大電流を通電してパルス通電加工を行
う。このようにして形成された熱電変換材料11を,割
型ダイ2,3,4,5から取り出す。
の発明による熱電変換材料の製造装置の別の実施例を説
明する。図4はこの発明による熱電変換材料の製造装置
の別の実施例を示す概略説明図,図5は図4のB−B断
面を示す断面図,及び図6は図4の熱電変換材料の製造
装置によって作製された別の形状の熱電変換材料を示す
斜視図である。
部分が非分割の一体構造に構成されており,例えば,円
筒の中空室19を形成する筒部を有するダイ16と,筒
部における中空室19の断面形状に対応する断面形状を
有し,ダイ16の筒部の上下端から上パンチ17と下パ
ンチとを嵌挿して中空室19を形成する。上パンチ1
7,下パンチ18,及びダイ16は,導電性を有する材
料によって構成され,炭化チタン等の金属炭化物及び/
又は窒化チタン等の金属窒化物で表面を被覆したSKD
鋼等の特殊鋼によって構成されている。この実施例の熱
電変換材料の製造装置では,上記実施例のように,ホル
ダ1を使用する必要がないが,補強や保持のために用い
てもよいものである。この実施例では,熱エネルギーと
電力とを相互に変換する溶製材,焼結材等の材料である
熱電変換材料20を中空室19に充填し,熱電変換材料
20を圧縮加工して作製された熱電変換材料15は,円
柱形に形成されている。
うに熱電変換材料11,15を作製することができ,n
型の熱電変換材料を塑性加工することもでき,また,p
型の熱電変換材料を塑性加工することもできる。例え
ば,低温域用において高い熱電変換効率を示す熱電変換
素子として知られているBiTe系の熱電変換素子を作
製する場合,n型のBiTeSeによる熱電変換材料を
塑性加工する時には,熱電変換材料10,20としてn
型ドーパントのBrの所定量を予め添加したBiTeS
e溶製材を用い,また,p型の熱電変換材料を塑性加工
する時には,熱電変換材料10,20としてp型BiS
bTeの溶製材を用いる。
て作製された熱電変換材料11,15の厚さは,塑性加
工前の原材料の大きさ,及び熱電変換素子の条件に依存
して設計され,通常1〜10mmとされる。
する場合で,溶製材の原料及び寸法を,次のように設定
した。熱電変換材料は,n型Bi2 Te2.85Se
0.15(0.09重量%,HgBr2添加)を使用し,直
径10mm,長さ10mmのサイズに設定した。また,
熱電変換材料は,p型Bi0.5 Sb1.5 Te(0.04
重量%,Te添加)を使用し,直径10mm,長さ10
mmのサイズに設定した。この時のプラズマ焼結条件と
しては,次のように設定した。 雰囲気:真空 パルス:80×10-3秒/1回で,時問90秒 電流:350A 電圧:2.2V 圧力:40MPa 温度:約550℃ 時間:5分
電変換材料が加工によって高性能方向に配向した加工集
合組織を有し,機械的に強固なn型熱電変換材料,及び
p型熱電変換材料を得ることができた。
て,熱電素子本体と電極とが電気的,熱的,及び機械的
に強固に一体に結合されたn型熱電変換素子,及びp型
熱電変換素子を得ることができた。
系熱電変換材料を作製する場合に限らず,他の低温用熱
電変換材料,例えば,Bi1-X Sbx 系熱電変換材料の
作製に適用できることは勿論である。また,この熱電変
換材料の製造装置は,中温用熱電変換材料,例えば,A
gGeSbTe系(AgSbTe2 とGeTeの合金:
以下TAGS系という),ZnSb系,BiGeTe系
(GeTeとBi2 Te3 の合金),CoSb3 系によ
る熱電変換材料の作製に適用できることも勿論である。
ように構成されているので,ダイスの破損をすることな
く,n型の熱電変換材料を塑性加工することができると
共に,p型の熱電変換材料を塑性加工することもでき
る。この熱電変換材料の製造装置によって作製した熱電
変換材料は,そのX線回折図形は優先方向に高度に配向
した材料であり,測定した熱電特性は現存の最高水準の
性能にあることが確認できた。
して熱電変換材料を作製すれば,熱電変換材料の塊状の
焼結材や溶製材を通電加圧加工により,塑性加工を行う
ので,高性能方向に配向した加工集合組織を有する高性
能の熱電変換材料を作製することができる。そのため,
上記のような材料を用いて熱電変換材料を作製すること
によって,熱電変換素子の高効率化が期待できる等,そ
の工業的利益が大である。
して熱電変換材料を作製すれば,熱電変換材料の内部に
おいて結晶粒が強固に結合した組織が得られるので,単
結晶材料におけるヘキ開による材料の破壊を起こすこと
がなく,強固な材料が得ることができる。更に,この熱
電変換材料の製造装置を使用して熱電変換材料を作製す
れば,溶製材を直接加工して高性能材料を得ることがで
きるので,材料の粉砕や焼結等の加工工程を経る等の特
別の作業を必要としないことから,製造工程の簡略化,
量産性の向上が可能となり,その工業的利益が大であ
る。
施例を示す概略説明図である。
れた熱電変換材料を示す斜視図である。
実施例を示す概略説明図である。
れた別の形状の熱電変換材料を示す斜視図である。
Claims (8)
- 【請求項1】 筒部を形成する被覆層で被覆された特殊
鋼製ダイス,及び該ダイスの前記筒部に両端側から相対
移動可能に嵌挿されて前記筒部に中空室を形成する被覆
層で被覆された特殊鋼製上下パンチを有し,前記中空室
内に熱エネルギーと電力とを相互に変換する溶製材,焼
結材等の材料を配置し,前記材料をパルス通電による加
熱の下で前記上下パンチを相対移動させて前記材料を加
圧し,前記材料を予め決められた形状の熱電変換材料に
圧縮加工することから成る熱電変換材料の製造装置。 - 【請求項2】 前記ダイスと前記上下パンチを被覆した
前記被覆層は,金属炭化物及び/又は金属窒化物で構成
されていることから成る請求項1に記載の熱電変換材料
の製造装置。 - 【請求項3】 前記ダイスと前記上下パンチを構成する
前記特殊鋼はSKD鋼であり,前記被覆層を構成する前
記金属炭化物は炭化チタンであり,前記被覆層を構成す
る前記金属窒化物は窒化チタンであることから成る請求
項2に記載の熱電変換材料の製造装置。 - 【請求項4】 前記ダイスは,前記筒部を取り囲む複数
の割型ダイから形成され,前記割型ダイは外周を特殊鋼
製のホルダによって保持されていることから成る請求項
1〜3のいずれか1項に記載の熱電変換材料の製造装
置。 - 【請求項5】 前記溶製材,焼結材等の前記材料を所定
の形状の前記熱電変換材料に圧縮加工する際に,前記上
下パンチの移動によって前記熱電変換材料を押し出し加
工することから成る請求項1〜4のいずれか1項に記載
の熱電変換材料の製造装置。 - 【請求項6】 前記上下パンチを通じて前記材料を通電
して加熱する際に,印加する電極の振動を前記上下パン
チを通じて前記材料に伝播させることから成る請求項1
〜5のいずれか1項に記載の熱電変換材料の製造装置。 - 【請求項7】 前記熱電変換材料は,BiTe系及び/
又はBiSbTe系の低温域熱電半導体材料であること
から成る請求項1〜6のいずれか1項に記載の熱電変換
材料の製造装置。 - 【請求項8】 前記熱電変換材料は,PbTe系,Ge
Te系,PbSnTe系,FeSi系,ZnSb系,C
oSb3 系及び/又はAgGeSbTe系の中温域熱電
変換材科であることから成る請求項1〜6のいずれか1
項に記載の熱電変換材料の製造装置。
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