JP2002352850A - チップ電池とその製法 - Google Patents

チップ電池とその製法

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JP2002352850A
JP2002352850A JP2001154955A JP2001154955A JP2002352850A JP 2002352850 A JP2002352850 A JP 2002352850A JP 2001154955 A JP2001154955 A JP 2001154955A JP 2001154955 A JP2001154955 A JP 2001154955A JP 2002352850 A JP2002352850 A JP 2002352850A
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JP2001154955A
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Shuji Ito
修二 伊藤
Kazuya Iwamoto
和也 岩本
Masaya Ugaji
正弥 宇賀治
Satoshige Nanai
識成 七井
Hiromu Matsuda
宏夢 松田
Tatsuji Mino
辰治 美濃
Kazuyoshi Honda
和義 本田
より子 ▲たか▼井
Yoriko Takai
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Panasonic Holdings Corp
Original Assignee
Matsushita Electric Industrial Co Ltd
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

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  • Connection Of Batteries Or Terminals (AREA)
  • Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】 携帯機器の駆動用電源として、超薄型で高い
信頼性と十分な容量を持つチップ電池を実現する。 【解決手段】 第１集電体層Ｂと、第１活物質層Ｆ１
と、電解質層Ｆ２と、第２活物質層Ｆ３と、第２集電体
層Ｃとを積層した発電要素と、電流の注入及び取り出し
用の電気導電体Ａ，Ｈとで構成されるチップ電池であっ
て、第１活物質層の厚みが０．１〜２０μｍ、電解質層
の厚みが０．１〜１０μｍに限定され、集電体層と電気
導電体とを直交させる、または、発電要素の向かい合う
側面の少なくとも一部を電気導電体で被覆し、前記電気
導電体の一方を第１集電体層と電気的に接合し、他方を
第２集電体層と電気的に接合したチップ電池。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、チップ電池の高性
能化と電極端子の接続方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】電子・電気機器の小型化・軽量化に伴
い、電池についても小型化・軽量化の要望が強くなって
いる。この要求に適応する電池として、薄膜技術と電池
材料技術の融合により生まれる超小型電池をチップ電池
と言い、例えばＬＳＩ基板上に電源を実装することがで
きる。
【０００３】これに対して現状では、負極に炭素材料、
正極にコバルト酸リチウム、電解液として非水系溶媒に
Ｌｉ塩を溶かしたものを用いたリチウムイオン二次電池
が多く使用されている。これらは種々の方法で製造され
ているが、正極・負極材料、セパレーター材料を各々ペ
ースト状態で塗布し、乾燥を行う工程とそれらを所定の
形状に切断する工程、加圧工程、熱圧着または重ね合わ
せて巻く工程と、電解液または高分子電解質を加える工
程等を有する方法が主であり、実用化に至っている。
【０００４】しかし、これらの工程では電池の薄型化、
小型化には限界がある。このため、より小型・薄型とす
るために固体電解質を用い、半導体プロセスとパターニ
ング工法を導入した薄型固体電解質二次電池が考案され
ている。例えば、米国特許第５、５９７、６６０号公
報、米国特許第５、５１２、１４７号公報、特許昭６１
−１６５９６５号公報、特開平６−１５３４１２号公
報、特開平１０−２８４１３０号公報、特開２０００−
１０６３６６号公報等がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記薄膜固体電解質電
池は、従来の溶液系の電解質を用いていないため、活物
質層全体に電解質が行き渡らず、活物質層と固体電解質
層の界面近傍の反応にとどまり、活物質層を厚くする
と、電流値にもよるが十分に反応できない制約があっ
た。従って、容量が大きくできないという問題があっ
た。
【０００６】本発明は、電極層と固体電解質層の厚みを
最適化することで充放電特性を損ねることない薄膜固体
電解質電池を提供するものである。
【０００７】また上記固体電解質電池は平板上に端子を
取り出しており、単電池を複数積層して組電池とした場
合には、特に多数の電池を積層すると端子間の接続が煩
雑となる、端子間の接続に広い面積を必要とするなどの
課題があった。電池の高容量化が要求されるにつれ、体
積利用率、実装面積効率の観点から積層化がますます必
要となるので、上記課題はさらに重要となってきてい
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明では、第１集電体層と、第１活物質層と、固
体電解質層と、第２活物質層と、第２集電体層を積層し
た発電要素を有するチップ電池であって、前記第１活物
質層の厚みが０．１μｍ以上かつ２０μｍ以下であり、
前記固体電解質層の厚みが０．１μｍ以上かつ１０μｍ
以下であることを特徴とする。
【０００９】また本発明は、絶縁体層上に、第一集電体
層、第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層、第二
集電体層からなる発電要素が形成され、さらにその上は
絶縁体層で被覆され、それら積層体の端面の一部が電気
導電体により被覆され、その端面に形成された電気導電
体は、発電要素を形成する集電体と電気的に導通してお
り、さらに、正極および負極端子であることを特徴とす
る。これによって、積層した単電池間の端子を接続する
部分が小面積となり、段数を増した場合でも実装面積が
増加することのがない。また充電放電時の膨張収縮に対
しても、活物質層と集電体層が端面に形成された電気導
電体層と線で接し良好な接合状態を保つので信頼性の高
い小型固体電解質電池を得ることができる。
【００１０】また、本発明では、絶縁体層上に、第一集
電体層、第１活物質層、固体電解質層、第２活物質層、
第二集電体層からなる発電要素が形成され、さらにその
上は絶縁体層で被覆され、それら積層体を貫通する電気
導電体が複数形成され、それら電気導電体は、上部およ
び下部の絶縁体層を貫通して外部に突出しており、発電
要素を形成する集電体と電気的に導通しており、さら
に、正極および負極端子であることを特徴とする。これ
によって、積層した単電池間の端子を接続する部分が小
面積となり、段数を増した場合でも実装面積が増加する
ことがない。また充電放電時の膨張収縮に対しても、活
物質層と集電体層が貫通穴に形成された電気導電体層と
で接し良好な接合状態を保つので信頼性の高い小型固体
電解質電池を得ることができる。
【００１１】
【発明の実施の形態】本発明の小型固体電解質電池の例
を図１に示す。絶縁体層（Ｄ）上に第一集電体層
（Ｂ）、その上に第１活物質層（Ｆ１）を順に積層す
る。それらは、端子（Ａ）と接するようにし、端子
（Ｈ）とは接しないように積層する。更にその上に、固
体電解質層（Ｆ２）を形成し、その上に第２活物質層
（Ｆ３）、第二集電体層（Ｃ）を順に電気導電体である
端子（Ｈ）と接するように、電気導電体である端子
（Ａ）と接しないように積層する。更にその上を絶縁層
（Ｄ）で覆い、第一集電体層（Ｂ）と接続するように、
積層体の１端面に端子（Ａ）、第二集電体層（Ｃ）と接
続するように、積層体の１端面に端子（Ｈ）を形成し、
残りの２つの端面は樹脂（Ｊ）で封止する。
【００１２】本発明の小型固体電解質電池の例を図２に
示す。絶縁層（Ｄ）上に第一集電体層（Ｂ）、その上に
第１活物質層（Ｆ１）を順に積層する。それらは、電気
導電体である端子（Ａ）と接するようにし、電気導電体
である端子（Ｈ）とは接しないように積層する。更にそ
の上に、固体電解質層（Ｆ２）を形成し、その上に第２
活物質層（Ｆ３）、第二集電体層（Ｃ）、更にその上に
第２活物質層（Ｆ３）を順に端子（Ｈ）と接するよう
に、端子（Ａ）と接しないように積層する。更にその上
に固体電解質層（Ｆ２）形成し、その上に第１活物質層
（Ｆ１）、第一集電体層（Ｂ）を順に端子（Ａ）と接す
るように、端子（Ｈ）と接しないように積層する。その
上を絶縁層（Ｄ）で覆い、２層の第一集電体層（Ｂ）と
接続するように、積層体の１端面に端子（Ａ）、１層の
第二集電体層（Ｃ）と接続するように、積層体の１端面
に端子（Ｈ）を形成し、残りの２つの端面は樹脂（Ｊ）
で封止する。この発電要素（Ｆ１、Ｆ２、Ｆ３、Ｂ、
Ｃ）は複数の積層が可能であり、本発明のように２層に
限定されるものではない。
【００１３】本発明の小型固体電解質電池の例を図３に
示す。絶縁層（Ｄ）上に第一集電体層（Ｂ）、その上に
第１活物質層（Ｆ１）を順に積層する。更にその上に、
固体電解質層（Ｆ２）を形成し、その上に第２活物質層
（Ｆ３）、第二集電体層（Ｃ）を順に積層する。第一集
電体層膜（Ｂ）、その上の第１活物質層（Ｆ１）の積層
体と第２活物質層（Ｆ３）、その上の第二集電体層
（Ｃ）の積層体は一方向にずらせて形成され、互いに対
向していない面をつくる。更にその上を絶縁層（Ｄ）で
覆い、互いに対向していない面を貫通する電気導電体で
ある端子（Ａ）と、電気導電体である端子（Ｈ）を形成
し、周りの端面は樹脂（Ｊ）で封止する。
【００１４】本発明の小型固体電解質電池の例を図４に
示す。絶縁層（Ｄ）上に第一集電体層（Ｂ）、その上に
第１活物質層（Ｆ１）を順に積層する。更にその上に、
固体電解質層（Ｆ２）を形成し、その上に第１活物質層
（Ｆ１）と第一集電体層（Ｂ）の積層体に対して一方向
にずらせて、第２活物質層（Ｆ３）、第二集電体層
（Ｃ）、更に第２活物質層（Ｆ３）を順に積層し、互い
に対向していない面をつくる。更にその上に固体電解質
層（Ｆ２）形成し、その上に第１活物質層（Ｆ１）、第
一集電体層（Ｂ）を順に積層する。更にその上を絶縁シ
ート（Ｄ）で覆い、互いに対向していない面を貫通する
電気導電体である端子（Ａ）と、電気導電体である端子
（Ｈ）を形成し、周りの端面は樹脂（Ｊ）で封止する。
この発電要素（Ｆ１、Ｆ２、Ｆ３、Ｂ、Ｃ）は複数の積
層が可能であり、本発明のように２層に限定されるもの
ではない。
【００１５】絶縁層（Ｄ）としては、アルミナ、ガラス
およびポリイミドフィルム等の電気絶縁性基板、シー
ト、シリコン等の半導体基板などを用いることができ
る。
【００１６】基板上にまず始めに作製する第１集電体層
（B）としては白金、白金/パラジウム、金、銀、アルミ
ニウム、銅、ＩＴＯ（インジウム−錫酸化膜）、炭素材
料など電子伝導性のある材料を用いる。集電体としては
電子伝導性があり、なお且つ第１電極と反応しない材料
なら前記の材料以外でも構わない。この第１集電体の作
製方法としてはスパッタ法、イオンビーム蒸着法、電子
ビーム蒸着法、抵抗加熱蒸着法あるいはイオンビームス
パッタ法などがあげられる。
【００１７】第一活物質層（F1）である正極は、リチウ
ム二次電池の正極材料として用いられる材料であれば限
定されない。特に、現在リチウム二次電池の正極に用い
られるコバルト酸リチウム（LiCoO2）、ニッケル酸リチ
ウム（LiNiO2）、マンガン酸リチウム（LiMn2O4）、ま
たは遷移金属酸化物である酸化バナジウム（V2O5）、酸
化モリブデン（MoO2）、そして硫化チタン（TiS2）など
を用いることが好ましい。この正極の作製方法としては
スパッタ法、イオンビーム蒸着法、電子ビーム蒸着法あ
るいはイオンビームスパッタ法などを用いることができ
る。
【００１８】このとき用いるイオンビーム蒸着法とは、
リチウムとコバルト、ニッケルまたはマンガンといった
遷移金属とをそれぞれグラファイトおよびアルミナるつ
ぼに入れたものを蒸発源とし、リチウムは抵抗加熱法に
より、またコバルトは電子ビーム加熱法によりそれぞれ
蒸発させ、両蒸気を混合した状態で基板に蒸着させると
同時に、イオンビーム発生装置によりイオン化、加速し
た酸素を基板に注入する方法である。
【００１９】固体電解質（F2）にはイオン導電性があ
り、電子伝導性が無視できるほど小さい材料を用いる。
ここではリチウムイオンが可動イオンであるため、リチ
ウムイオン伝導性の優れた固体電解質を用いることが望
ましい。特に、Ｌｉ3ＰＯ4をはじめ、Ｌｉ3ＰＯ4に窒素
を混ぜたＬｉＰＯ4-xＮx（ＬＩＰＯＮ）、Ｌｉ2Ｓ−Ｓ
ｉＳ2、Ｌｉ2Ｓ−Ｐ2Ｓ5、Ｌｉ2Ｓ−Ｂ2Ｓ3等のリチウ
ムイオン伝導性硫化物ガラス状固体電解質や、これらの
ガラスにＬｉＩなどのハロゲン化リチウム、Ｌｉ 3ＰＯ4
などのリチウム酸素酸塩をドープしたリチウムイオン伝
導性固体電解質などのリチウムイオン導電性の高い材料
は有効である。この固体電解質の作製方法としては化学
気相反応法、スパッタ法、イオンビーム蒸着法、電子ビ
ーム蒸着法、抵抗加熱蒸着法あるいはイオンビームスパ
ッタ法などを用いることができる。
【００２０】また、ポリエチレンオキサイドやポリプロ
ピレンオキサイドあるいはこれらの共重合体にＬｉＰＦ
6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、Ｌｉ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎとい
ったリチウム塩を溶解した有機系ポリマー固体電解質、
プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の非
水溶媒中にＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、Ｌｉ
(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎ等のリチウム塩を溶解した電解液をポ
リアクリロニトリル、ポリフッ化ビニリデン、ポリアク
リル酸、ポリエチレンオキサイドのような高分子でゲル
化した半固体状の高分子電解質を用いることも可能であ
る。
【００２１】第二活物質層（F3）である負極は、リチウ
ム二次電池の負極材料として用いられる材料であれば限
定されない。特に、現在リチウム二次電池の負極に用い
られるグラファイト、ハードカーボンなどの炭素材料
（Ｃ）を始め、スズ合金（Ｓｎ）、リチウム遷移金属窒
化物（Ｌｉ3-αＭαＮ）、リチウム金属（Ｌｉ）または
リチウム合金（例えばＬｉＡｌ）などを用いることが好
ましい。この負極の作製方法としてはスパッタ法、イオ
ンビーム蒸着法、電子ビーム蒸着法あるいはイオンビー
ムスパッタ法などを用いることができる。
【００２２】このとき用いるイオンビーム蒸着法とは、
リチウムとコバルト、ニッケル、銅あるいはマンガンと
いった遷移金属をそれぞれグラファイトおよびアルミナ
るつぼに入れたものを蒸発源とし、リチウムは抵抗加熱
法により、またコバルト、ニッケル、銅またはマンガン
は電子ビーム加熱法によりそれぞれ蒸発させ、両蒸気を
混合した状態で基板に蒸着させると同時に、イオンビー
ム発生装置によりイオン化、加速した窒素を基板に注入
する方法である。
【００２３】第二集電体層（C）としては第１集電体１
と同じように白金、白金/パラジウム、金、銀、アルミ
ニウム、銅、ITO、炭素材料など電子伝導性のある材料
を用いる。集電体としては電子伝導性があり、なお且つ
第２電極と反応しない材料なら前記の材料以外でも構わ
ない。また、第１集電体と同じ、この第２集電体の作製
方法としてはスパッタ法、イオンビーム蒸着法、電子ビ
ーム蒸着法、抵抗加熱蒸着法あるいはイオンビームスパ
ッタ法などがあげられる。
【００２４】電気導電体としては、銀ペースト、カーボ
ンペースト等に代表される導電性ペースト、さらには白
金、白金/パラジウム、金、銀、アルミニウム、銅、ニ
ッケル、チタンといった金属、ＩＴＯ（インジウム−錫
酸化膜）、炭素材料など電子伝導性のある材料で、活物
質層と反応しない材料なら前記の材料以外でも構わな
い。電気導電体の作製方法としては、蒸着法、溶射法な
どがあげられる。
【００２５】
【実施例】次に、実施例に基づいて本発明を説明する
が、本発明は、これらの実施例に限定されるものではな
い。
【００２６】（実施例１）まず、図５の（１）に示すよ
うに、１辺３．０ｃｍの正方形のエポキシ樹脂基板
（ａ）上に、ＳＵＳ３０４メタルマスク（ｃ）を用いて
Ｐｔ（ｄ）のスパッタを行い１辺２．５ｃｍの正方形状
にＰｔ層（ｂ）を厚み０．５μｍで形成する。その上に
メタルマスク（ｃ）用いてＬｉＣｏＯ2（ｆ）を電子ビ
ーム蒸着法とイオンビーム蒸着法の併用により１辺２．
５ｃｍの正方形状にＬｉＣｏＯ2層（ｅ）を表１に示す
各種厚みで形成する（図５（２））。
【００２７】ＬｉＣｏＯ2薄膜の形成法は、リチウム、
コバルトはそれぞれグラファイト、アルミナるつぼに入
れたものを蒸発源とし、リチウムは抵抗加熱真空蒸着法
（電流１００Ａ）により、コバルトは電子ビーム真空蒸
着法（電子加速電圧３０ｋＶ、エミッション電流６００
ｍＡ）により蒸着させた。酸素は、イオンビーム蒸着法
（加速電圧１５０Ｖ）によりイオンビーム発生装置でイ
オン化、加速した酸素を基板に差し向け、リチウムとコ
バルトで反応させてコバルト酸リチウムを得た。上記成
膜５×１０-7torrの雰囲気下で行った。
【００２８】更にその上に、スパッタにより、ガラス状
態０．６３Ｌｉ2Ｓ−０．３６ＳｉＳ2−０．０１Ｌｉ3
ＰＯ4層（ｇ）を表１に示す各種厚みで形成する（図５
（３））。
【００２９】ガラス状態の０．６３Ｌｉ2Ｓ−０．３６
ＳｉＳ2−０．０１Ｌｉ3ＰＯ4薄膜は、ターゲットに
（Ｌｉ2Ｓ）ｘ（ＳｉＳ2）ｙ（Ｌｉ3ＰＯ4）ｚを用い
て、２０×１０-3ｔｏｒｒの窒素雰囲気下、ｒｆマグネ
トロンスパッタにより形成した。
【００３０】次に、その上にメタルマスク（ｃ）を用い
てＬｉ（ｊ）の蒸着により１辺２．５ｃｍの正方形状に
Ｌｉ層（ｈ）を厚み１．０μｍで形成する（図５
（４））。更にその上に、メタルマスク（ｃ）を用いて
Ｃｕ（ｍ）のスパッタ-により１辺２．５ｃｍの正方形
状にＣｕ層（ｋ）を厚み１．０μｍで形成する（図５
（５））。その上に、日立化成製（品番：ＳＮ−９００
０Ｓ−３）エポキシ樹脂（ｎ）をスピンコーター（回転
数１５００ｒｐｍ）を使って、厚み５０μｍに塗布し、
１５０℃ベーキングする（図５（６））。この時、電極
端子を形成する端面は塗布しない。次に端子の形成であ
る。まず、電池の中央部に、幅２ｃｍの住友３Ｍ製の耐
熱アルミテープ（ｏ）を巻きつける（図５（７））。そ
の後、Ａｇペースト（Ｐ）を全面を覆うように塗布する
（図５（８））。最後にテープ（ｏ）を剥がし、正極、
負極の端子を形成した（図５（９））。これら電池を、
環境温度２０℃で、充電は０．２Ｃレートで４．３Ｖカ
ットで行い、引き続き放電は、０．２Ｃレート（電池の
理論容量を１時間で充電、放電できる電流値）で３．０
Ｖカットで行った。その後は、放電のみ１．０Ｃレート
で３．０Ｖカットで行った。０．２Ｃ容量に対する５サ
イクル目の放電容量率を（表１）に示す。
【００３１】固体電解質厚みが０．０５μｍ以外の電池
を除いく、全ての電池が短絡することなく充放電でき
た。
【００３２】正極活物質層厚み、固体電解質層厚みが増
加するにつれて、放電容量率は低下するが正極活物質層
厚みが２０μｍまで、固体電解質層厚みが１０μｍまで
は、５０％以上の放電容量率を保持した。固体電解質厚
みが０．０５μｍでは、短絡により電池が構成できない
ものがあった。また固体電解質厚みが１０μｍ超えると
抵抗増加により放電容量率が５０％以下と大幅に低下し
た。
【００３３】
【表１】
【００３４】（実施例２）まず、図５の（１）に示すよ
うに、１辺３．０ｃｍの正方形のエポキシ樹脂基板
（ａ）上に、ＳＵＳ３０４メタルマスク（ｃ）を用いて
Ｐｔ（ｄ）のスパッタを行い１辺２．５ｃｍの正方形状
にＰｔ層（ｂ）を厚み０．５μｍで形成する。その上に
メタルマスク（ｃ）用いてＬｉＣｏＯ2（ｆ）を電子ビ
ーム蒸着法とイオンビーム蒸着法の併用により１辺２．
５ｃｍの正方形状にＬｉＣｏＯ2層（ｅ）を２μｍ形成
する（図５（２））。
【００３５】ＬｉＣｏＯ2薄膜の形成は、実施例１と同
様の方法で行った。
【００３６】更にその上に、スパッタにより、ガラス状
態０．６３Ｌｉ2Ｓ−０．３６ＳｉＳ2−０．０１Ｌｉ3
ＰＯ4層（ｇ）を１μｍで形成する（図５（３））。
【００３７】ガラス状態の０．６３Ｌｉ2Ｓ−０．３６
ＳｉＳ2−０．０１Ｌｉ3ＰＯ4薄膜の形成は、実施例１
と同様の方法で行った。
【００３８】次に、その上にメタルマスク（ｃ）を用い
てＬｉ（ｊ）の蒸着により１辺２．５ｃｍの正方形状に
Ｌｉ層（ｈ）を厚み２．０μｍで形成する（図５
（４））。更にその上に、メタルマスク（ｃ）を用いて
Ｃｕ（ｍ）のスパッタ-により１辺２．５ｃｍの正方形
状にＣｕ層（ｋ）を厚み１．０μｍで形成する（図５
（５））。その後、図６の（１）に示すように、メタル
マスク（ｃ）を用いてＬｉ（ｊ）の蒸着により１辺２．
５ｃｍの正方形状にＬｉ層（ｈ）を厚み２．０μｍで形
成する。その上に、実施例１と同じ方法のスパッタによ
り、０．６３Ｌｉ2Ｓ−０．３６ＳｉＳ2−０．０１Ｌｉ
3ＰＯ4層（ｇ）を厚み１．０μｍで形成する（図６
（２））。更にその上にメタルマスク（ｃ）用いてＬｉ
ＣｏＯ2（ｆ）を実施例１と同じ方法により１辺２．５
ｃｍの正方形状にＬｉＣｏＯ2層（ｅ）を厚み２μｍで
形成する（図６（３））。その上に、メタルマスク
（ｃ）を用いてＰｔ（ｄ）のスパッタを行い１辺２．５
ｃｍの正方形状にＰｔ層（ｂ）を厚み０．５μｍで形成
する（図６（４））。その上に、エポキシ樹脂（ｎ）を
スピンコーターを使って、厚み５０μｍに塗布し、１５
０℃ベーキングする（図６（５））。この時、電極端子
を形成する端面は塗布しない。次に端子の形成である。
まず、電池の中央部に、幅２ｃｍのテープ（ｏ）を巻き
つける（図６（６））。その後、Ａｇペースト（Ｐ）を
全面を覆うように塗布する（図６（７））。最後にテー
プ（ｏ）を剥がし、正極、負極の端子を形成した（図６
（８））。
【００３９】このようにして形成した電極端子は短絡す
ることなく、電池の充放電ができた。また１００サイク
ル後の放電容量も初期容量に対して９５％の維持率を示
した。
【００４０】（実施例３）図９は本実施例における固体
電解質二次電池の断面図である。図中Ｄ、Ｄ’はポリイ
ミドフィルム基板、ＣはＣｕ集電体膜、Ｆ３は負極活物
質層、Ｆ２は高分子電解質膜、ＢはＡｌ集電体膜、Ｆ１
は正極活物質層、Ｋ、Ｋ’は導電性樹脂層、ＨはＣｕ電
気導電体、ＡはＡｌ電気導電体である。
【００４１】表面をコロナ放電処理した１ｃｍ×１ｃ
ｍ、厚さ０.３ｍｍのポリイミドフィルム基板Ｄ上に抵
抗加熱蒸着法で銅（Ｃｕ）を厚さ１μｍ成膜し、実施例
１と同様のフォトレジストを用いたパターン形成法と化
学的エッチングで０.８ｃｍ×０.８ｃｍのＣｕ集電体膜
Ｃを作製した。必要部に窓の開いた金属マスクを用い
て、このＣｕ集電体膜上にＬｉＡｌ合金膜をマグネトロ
ンスパッターで成膜し、０.８ｃｍ×０.８ｃｍ、膜厚２
μmの負極活物質層Ｆ３を作製した。
【００４２】電流取り出し側のＬｉＡｌ上にカーボン系
導電性ペーストをスクリーン印刷法で０.８ｃｍ×０.２
ｃｍ、膜厚１０μmの導電性樹脂層Ｋを作製した。
【００４３】同様の方法で正極側もポリイミドフィルム
基板Ｄ’上に、Ａｌ集電体膜Ｂと実施例１の方法でＬｉ
ＣｏＯ2膜からなる正極活物質層Ｆ１及び導電性樹脂層
Ｋ’を作製した。
【００４４】分子量約３０００のポリエチレンオキサイ
ド粉末にＬｉ(ＣＦ3ＳＯ2)2Ｎを混合し、９０℃で良く
混合し、溶液にした混合液を、前記負極上に塗布し、直
ちに正極を重ね合わせて、膜厚１μｍの高分子電解質膜
Ｆ２を形成し、次に、正負の取り出し電極部をポリイミ
ドフィルム端面から機械的に各々１ｍｍ程度削り、端部
に導電性樹脂層が出るようにし、電池セルを作製した。
【００４５】この様な方法で電池セルを２０枚作製した
後、電池セルの極性をそろえて２０枚重ね、負極端面に
Ｃｕを膜厚５μｍスパッター法で成膜し、Ｃｕ電気導電
体Ｈを作製した。同様に、正極側にＡｌ電気伝導体Ａを
作製し、電気導電体ＡとＨの間にエポキシ樹脂Ｊ（Ｖａ
ｒｉａｎ製Ｔｏｒｒ Ｓｅａｌ）を塗りつけ、チップ電
池を完成した。
【００４６】導電性樹脂層を有する本構成では、電気導
電体と集電体膜との物理的接合部の面積が大きく、接合
部での電気抵抗が小さくなり、発熱等もなく安定性した
特性が得られた。
【００４７】１００サイクル後の放電容量も初期容量に
対して９６％の維持率を示した。
【００４８】また、基板や電解質が高分子樹脂であるた
め柔軟性に優れ、かつ正極及び負極の電気導電体材料が
各々集電体材料と同一であるため腐食（マイグレイショ
ン）がない利点を有する。
【００４９】（実施例４）まず、図７の（１）に示すよ
うに、実施例２と同様に図５の（６）まで作製した後、
図７の（２）に示すように、直径３ｍｍのドリルで貫通
穴をあける。次に図７の（３）に示すように、その貫通
穴をシントウケミトロン社製（品番Ｋ３４２５）Ａｇペ
ースト（Ｐ）で埋め、８０℃で２４時間、加熱硬化さ
せ、正極、負極の端子を形成した。このようにして形成
した電極端子は、短絡することなく、電池の充放電がで
きた。
【００５０】このようにして形成した電極端子は短絡す
ることなく、電池の充放電ができた。また１００サイク
ル後の放電容量も初期容量に対して９７％の維持率を示
した。
【００５１】（実施例５）まず、図８の（１）に示すよ
うに、実施例２と同様に図６の（５）まで作製した後、
図８の（２）に示すように、直径３ｍｍのドリルで貫通
穴をあける。次に図８の（３）に示すように、その貫通
穴をＡｇペースト（Ｐ）で埋め、正極、負極の端子を形
成した。このようにして形成した電極端子は、短絡する
ことなく、電池の充放電ができた。
【００５２】このようにして形成した電極端子は短絡す
ることなく、電池の充放電ができた。また１００サイク
ル後の放電容量も初期容量に対して９５％の維持率を示
した。
【００５３】（実施例６）本実施例では、正極にＬｉＣ
ｏＯ2、負極に金属Ｌｉを用い、固体電解質にＬｉＩ、
Ｌｉ2.9ＰＯ3.3Ｎ0.46を用いて検討した。
【００５４】図５の（１）に示すように、１辺３．０ｃ
ｍの正方形のエポキシ樹脂基板（ａ）上に、ＳＵＳ３０
４メタルマスク（ｃ）を用いてＰｔ（ｄ）のスパッター
を行い１辺２．５ｃｍの正方形状にＰｔ層（ｂ）を厚み
０．５μｍで形成する。その上にメタルマスク（ｃ）用
いてＬｉＣｏＯ2（ｆ）を電子ビーム蒸着法とイオンビ
ーム蒸着法の併用により１辺２．５ｃｍの正方形状にＬ
ｉＣｏＯ2層（ｅ）を２μｍで形成する（図５
（２））。
【００５５】ＬｉＣｏＯ2薄膜の形成法は、実施例１と
同様の方法で行った。
【００５６】更にその上に、ＬｉＩ層あるいはＬｉ2.9
ＰＯ3.3Ｎ0.46層（ｇ）を１μｍで形成する（図５
（３））。次に、その上にメタルマスク（ｃ）を用いて
Ｌｉ（ｊ）の蒸着により１辺２．５ｃｍの正方形状にＬ
ｉ層（ｈ）を厚み２．０μｍで形成する（図５
（４））。
【００５７】ＬｉＩ薄膜は、ＬｉＩをターゲットに用い
熱蒸着により形成した。Ｌｉ2.9ＰＯ3.3Ｎ0.46薄膜は、
Ｌｉ3ＰＯ4をターゲットに用い、２０×１０-3ｔｏｒｒ
の窒素雰囲気下、ｒｆマグネトロンスパッタにより形成
した。
【００５８】更にその上に、メタルマスク（ｃ）を用い
てＣｕ（ｍ）のスパッタ-により１辺２．５ｃｍの正方
形状にＣｕ層（ｋ）を厚み１．０μｍで形成する（図５
（５））。その上に、日立化成製（品番：ＳＮ−９００
０Ｓ−３）エポキシ樹脂（ｎ）をスピンコーター（回転
数１５００ｒｐｍ）を使って、厚み５０μｍに塗布し、
１５０℃ベーキングする（図５（６））。この時、電極
端子を形成する端面は塗布しない。次に端子の形成であ
る。まず、電池の中央部に、幅２ｃｍの住友３Ｍ製の耐
熱アルミテープ（ｏ）を巻きつける（図５（７））。そ
の後、Ａｇペースト（Ｐ）を全面を覆うように塗布する
（図５（８））。最後にテープ（ｏ）を剥がし、正極、
負極の端子を形成した（図５（９））。これら電池を、
環境温度２０℃で、充電は０．２Ｃレートで４．３Ｖカ
ットで行い、引き続き放電は、０．２Ｃレート（電池の
理論容量を５時間で充電、放電できる電流値）で３．０
Ｖカットで行った。その後は、放電のみ１．０Ｃレート
で３．０Ｖカットで行った。０．２Ｃ容量に対する５サ
イクル目の放電容量率を（表２）に示す。また１００サ
イクル目の放電容量維持率も（表２）に示す。
【００５９】いずれの電池も短絡することなく充放電が
可能であり、固体電解質がＬｉＩ、Ｌｉ2.9ＰＯ3.3Ｎ
0.46、ガラス状態０．６３Ｌｉ2Ｓ−０．３６ＳｉＳ2−
０．０１Ｌｉ3ＰＯ4の順に放電容量率は増加した。これ
は固体電解質のイオン伝導度ならびに各電極と固体電解
質の界面状態に起因すると考えられる。
【００６０】
【表２】
【００６１】（実施例７）本実施例では、固体電解質に
ガラス状態０．６３Ｌｉ2Ｓ−０．３６ＳｉＳ2−０．０
１Ｌｉ3ＰＯ4を、正極にＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、Ｌ
ｉＭｎ2Ｏ4、負極に金属Ｌｉ、炭素材料を用いて検討し
た。
【００６２】電池構成は、実施例２と同様の構成で行っ
た。
【００６３】ＬｉＣｏＯ2薄膜の形成法は、実施例１と
同様の方法で行った。
【００６４】ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4薄膜の形成法
は、リチウムとニッケルあるいはマンガンをそれぞれグ
ラファイト、アルミナるつぼに入れたものを蒸発源と
し、リチウムは抵抗加熱真空蒸着法（電流１００Ａ）に
より、ニッケルあるいはマンガンは電子ビーム真空蒸着
法（電子加速電圧３０ｋＶ、エミッション電流６００ｍ
Ａ）により蒸着させた。酸素は、イオンビーム蒸着法
（加速電圧１５０Ｖ）によりイオンビーム発生装置でイ
オン化、加速した酸素を基板に差し向け、リチウムとニ
ッケルあるいはマンガンで反応させてニッケル酸リチウ
ムあるいはマンガン酸リチウムを２μｍ形成した。上記
成膜５×１０-7torrの雰囲気下で行った。
【００６５】Ｌｉ薄膜は、実施例２と同様の方法で作成
した。
【００６６】炭素材料は、グラファイトブロックをター
ゲットに用い、電子ビーム蒸着により３μｍ形成した。
【００６７】負極に金属Ｌｉを用いた電池は、環境温度
２０℃で、充電は０．２Ｃレートで４．３Ｖカットで行
い、引き続き放電は、０．２Ｃレート（電池の理論容量
を５時間で充電、放電できる電流値）で３．０Ｖカット
で行った。その後は、放電のみ１．０Ｃレートで３．０
Ｖカットで行った。
【００６８】負極に炭素を用いた電池は、環境温度２０
℃で、充電は０．２Ｃレートで４．２Ｖカットで行い、
引き続き放電は、０．２Ｃレートで３．０Ｖカットで行
った。その後は、放電のみ１．０Ｃレートで３．０Ｖカ
ットで行った。
【００６９】０．２Ｃ容量に対する５サイクル目の放電
容量率を（表３）に示す。また１００サイクル 目の
放電容量維持率も（表３）に示す。
【００７０】いずれの電池も短絡することなく充放電が
可能であり、９４％以上の放電容量率を示した。
【００７１】正極に関しては、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＮｉ
Ｏ2、ＬｉＣｏＯ2の順番に放電容量率は増加した。また
負極に関しては、金属リチウム、炭素材料の順番に放電
容量率は増加した。これは各電極のリチウムイオンの拡
散係数、電子伝導度、さらには各電極と固体電解質の界
面状態に起因すると考えられる。
【００７２】
【表３】
【００７３】（実施例８）本実施例では、固体電解質に
ガラス状態０．６３Ｌｉ2Ｓ−０．３６ＳｉＳ2−０．０
１Ｌｉ3ＰＯ4を、正極にＶ2Ｏ5、負極にＬｉ2.6Ｃｏ0.4
Ｎを用いて検討した。
【００７４】電池構成は、実施例２と同様の構成で行っ
た。
【００７５】Ｖ2Ｏ5薄膜は、アルゴンと酸素の混合雰囲
気で、バナジウムをスパッタすることにより１μｍを形
成する。
【００７６】固体電解質薄膜はスパッタにより、ガラス
状態０．６３Ｌｉ2Ｓ−０．３６ＳｉＳ2−０．０１Ｌｉ
3ＰＯ4層（ｇ）を１μｍで形成する。
【００７７】Ｌｉ2.6Ｃｏ0.4Ｎ薄膜は、リチウム、コバ
ルトをそれぞれグラファイト、アルミナるつぼに入れた
ものを蒸発源とし、リチウムは抵抗加熱真空蒸着法（電
流１００Ａ）により、コバルトは電子ビーム真空蒸着法
（電子加速電圧３０ｋＶ、エミッション電流６００ｍ
Ａ）により蒸着させた。窒素は、イオンビーム蒸着法
（加速電圧１５０Ｖ）によりイオンビーム発生装置でイ
オン化、加速した窒素を基板に差し向け、リチウムとコ
バルトで反応させてリチウムコバルト窒化物を１μｍ形
成した。上記成膜５×１０-7torrの雰囲気下で行った。
【００７８】この電池を、環境温度２０℃で、充電は
０．２Ｃレートで３．２Ｖカットで行い、引き続き放電
は、０．２Ｃレートで２．０Ｖカットで行った。その後
は、放電のみ１．０Ｃレートで３．０Ｖカットで行っ
た。
【００７９】いずれの電池も短絡することなく充放電が
可能であり、０．２Ｃ容量に対する５サイクル目の放電
容量は９５％以上の放電容量率を示した。
【００８０】なお、本実施例では、負極にＬｉ2.6Ｃｏ
0.4Ｎを用いて説明したが、Ｌｉ3-xＣｏxＮ、Ｌｉ3-xＣ
ｕxＮ、Ｌｉ3-xＮｉxＮ、Ｌｉ3-xＭｎxＮについても同
様の効果が得られることは言うまでもない。
【００８１】
【発明の効果】以上説明したように、本発明のように、
活物質層と固体電解質層の厚みを最適化することで充放
電特性を損ねることない薄膜固体電解質電池を提供する
ことができる。
【００８２】さらに積層体の端面の一部が電気導電体に
より被覆され、その端面に形成された電気導電体は、発
電要素を形成する集電体と電気的に導通しており、さら
に、正極および負極端子であることによって、積層した
単電池間の端子を接続する部分が小面積となり、段数を
増した場合でも実装面積が増加することのない小型電解
質電池を提供することができる。また積層体を貫通する
電気導電体が複数形成され、それら電気導電体は、上部
および下部の絶縁体層を貫通して外部に突出しており、
発電要素を形成する集電体と電気的に導通しており、さ
らに、正極および負極端子であることによって、積層し
た単電池間の端子を接続する部分が小面積となり、段数
を増した場合でも実装面積が増加することのない小型固
体電解質電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施例であるチップ電池の構成
を示した概念図
【図２】本発明の第２の実施例であるチップ電池の構成
を示した概念図
【図３】本発明の第３の実施例であるチップ電池の構成
を示した概念図
【図４】本発明の第４の実施例であるチップ電池の構成
を示した概念図
【図５】本発明のチップ電池の実施例を示したプロセス
断面図
【図６】本発明のチップ電池の実施例を示したプロセス
断面図
【図７】本発明のチップ電池の実施例を示したプロセス
断面図
【図８】本発明のチップ電池の実施例を示したプロセス
断面図
【図９】本発明のチップ電池であるチップ電池の構成を
示した概念図
【符号の説明】
Ａ 電極端子 Ｂ 集電体 Ｃ 集電体 Ｄ，Ｄ´ 絶縁体 Ｆ１ 活物質 Ｆ２ 電解質 Ｆ３ 活物質 Ｈ 電極端子 Ｊ 樹脂 Ｋ，Ｋ´ 導電性樹脂層 ａ 樹脂基板 ｂ Ｐｔ薄膜層 ｃ メタルマスク ｄ スパッタ-Ｐｔ ｅ 活物質膜（ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ
4、Ｖ2Ｏ5） ｆ 活物質粒子 ｇ 固体電解質膜（Ｌｉ2Ｓ−ＳｉＳ2−Ｌｉ3ＰＯ4、Ｌ
ｉＩ、Ｌｉ2.9ＰＯ3.3Ｎ0.46） ｈ 活物質膜（金属Ｌｉ、炭素、Ｌｉ2.6Ｃｏ0.4Ｎ） Ｊ 活物質粒子 ｋ Ｃｕ膜 ｍ スパッタ-Ｃｕ ｎ エポキシ樹脂 ｏ マスクテープ ｐ Ａｇペースト
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 4/58 Ｈ０１Ｍ 4/58 (72)発明者 宇賀治 正弥 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 七井 識成 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 松田 宏夢 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 美濃 辰治 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 本田 和義 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 ▲たか▼井 より子 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5H022 AA09 BB22 CC02 CC16 CC21 EE01 EE03 EE04 EE05 5H029 AJ00 AJ02 AJ14 AK02 AK03 AK05 AL01 AL06 AL07 AL12 AM12 BJ04 BJ12 BJ13 CJ24 DJ05 DJ07 DJ14 EJ01 HJ02 HJ04 HJ12 5H050 AA00 AA02 AA19 BA07 BA15 BA16 CA08 CB12 DA19 FA02 FA04 FA10 FA18 GA24 HA02 HA04 HA12

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 第１集電体層と、第１活物質層と、電解
    質層と、第２活物質層と、第２集電体層とを積層した発
    電要素と、電流の注入及び取り出し用の電気導電体とで
    構成されるチップ電池であって、前記第１活物質層の厚
    みが０．１μｍ以上かつ２０μｍ以下であり、前記電解
    質層の厚みが０．１μｍ以上かつ１０μｍ以下であるこ
    とを特徴とするチップ電池。
  2. 【請求項２】 請求項１において、集電体層と電気導電
    体が直交していることを特徴とするチップ電池。
  3. 【請求項３】 発電要素の向かい合う側面の少なくとも
    一部を電気導電体で被覆し、前記電気導電体の一方は第
    １集電体層と電気的接合部を有し、前記電気導電体の他
    方は第２集電体層と電気的接合部を有することを特徴と
    する請求項１または２記載のチップ電池。
  4. 【請求項４】 請求項３において、集電体層と電気導電
    体との電気的接合部の少なくとも一方の集電体層膜厚が
    他の集電体部よりも厚いことを特徴とするチップ電池。
  5. 【請求項５】 第１集電体層と物理的接合部を有する第
    １端子と、第２集電体層と物理的接合部を有する第２端
    子とを、発電要素の厚み方向に貫通して取り出したこと
    を特徴とする請求項１または２記載のチップ電池。
  6. 【請求項６】 請求項１記載の電解質が、一般式｛（Ｌ
    ｉ2Ｓ）ｘ（ＳｉＳ2）ｙ（Ｌｉ3ＰＯ4）ｚ、ただしｘ＋
    ｙ＋ｚ＝１，０．３≦ｘ≦０．８，０．２≦ｙ≦０．
    ７，０．０１≦ｚ≦０．３｝で表される固体電解質であ
    ることを特徴とするチップ電池。
  7. 【請求項７】 第１活物質または第２活物質の少なくと
    も一方は、一般式が｛Ｌｉ3-αＭαＮ、ただし０．２＜
    α＜０．６、ＭはＣｏ，Ｎｉ，ＣｕまたはＭｎから選ば
    れる少なくとも１種の元素｝で表されることを特徴とす
    る請求項１、２、３、４または５記載のチップ電池。
  8. 【請求項８】 第１活物質層または第２活物質層の少な
    くとも一方を、イオンビーム蒸着法により形成したこと
    を特徴とする請求項１、２、３、４、５、６または７記
    載のチップ電池。
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