JP2002151156A - リチウム二次電池の製造方法 - Google Patents

リチウム二次電池の製造方法

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JP2002151156A JP2000345204A JP2000345204A JP2002151156A JP 2002151156 A JP2002151156 A JP 2002151156A JP 2000345204 A JP2000345204 A JP 2000345204A JP 2000345204 A JP2000345204 A JP 2000345204A JP 2002151156 A JP2002151156 A JP 2002151156A
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group
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negative electrode
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Hideki Kaido
英樹 海藤
Aiichiro Fujiwara
愛一郎 藤原
Koji Kano
幸司 加納
Koji Fujita
宏次 藤田
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Toshiba Battery Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 電極群に短時間のうちに液状非水電解質を含
浸させることが可能で、かつ高レートで放電した際に高
容量が得られるリチウム二次電池の製造方法を提供する
ことを目的とする。 【解決手段】 無孔の導電性基板を有する正極と、無孔
の導電性基板を有する負極と、セパレータとから構成さ
れる積層構造が、４つの側面のうち２つの側面に露出し
ている偏平型電極群を作製する工程と、前記電極群をフ
ィルム製の外装体１４に収納する工程と、前記外装体１
４内の電極群に液体状の非水電解質を注入する工程と、
前記外装体１４を封口し、二次電池ユニットを得る工程
と、前記二次電池ユニットに前記電極群の積層方向に沿
ってローラプレス２１ａ，２１ｂで加圧する工程とを具
備することを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウム二次電池
の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、カメラ一体型ＶＴＲ、ラップトッ
プパソコン、携帯電話などの各種電子機器の小型化、軽
量化に伴って、それらの電源である二次電池の高エネル
ギー密度化の要求が高まっており、例えば、リチウムコ
バルト酸化物、リチウムニッケル酸化物やリチウムマン
ガン酸化物などを正極活物質として用いると共に炭素材
料などを負極活物質として用いるリチウム二次電池の研
究が盛んになされている。
【０００３】リチウム二次電池の形状としては、従来、
コイン型、筒型が主流であったが、機器の薄型化と省ス
ペース化の要請から、角型、長円筒型、ラミネートフィ
ルムからなる外装体を使用する薄型に代表される収納時
の体積効率に優れた形状のリチウム二次電池の要求が高
まっている。
【０００４】ところで、リチウム二次電池に代表される
非水電解質電池においては、非水電解質の電気伝導度
が、アルカリ二次電池等で使用される水系電解液に比べ
て低いため、薄型の非水電解質電池で大電流を得るに
は、正負両電極を反応面積の大きいシート状にし、正極
シートと負極シートの間にセパレータを介して偏平形状
に捲回した電極群を用いることが望ましい。実際に、偏
平型電極群を用いる薄型リチウムイオン二次電池の開
発、商品化がなされている。
【０００５】偏平型電極群を用いる薄型リチウムイオン
二次電池は、例えば、以下に説明する方法で製造され
る。まず、活物質、導電剤及び結着剤を水または有機溶
媒中で混練することによりペーストを調製する。得られ
たペーストを導電性基板に塗布し、乾燥することにより
シート状の正極及び負極を作製する。つづいて、正極と
負極の間にポリエチレン等からなるフィルムを介在し、
捲回した後、偏平形状に加圧成形することにより電極群
を作製する。得られた電極群をラミネートフィルム製の
外装体に収納した後、非水電解液を注液し、外装体を封
口することにより薄型リチウムイオン二次電池を得る。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、このよ
うな方法で製造される薄型リチウムイオン二次電池にお
いては、高容量化及び高エネルギー密度化に伴う活物質
充填率の向上により、電極群の非水電解液含浸速度が遅
くなるという問題点が生じている。非水電解液の浸透時
間を確保するために注液後の放置期間を長くすると、生
産性が低下し、やむおえず放置期間を短縮すると、電極
群における非水電解液の拡散が不十分であるために高レ
ートで放電した際に高い放電容量が得られ難くなる。
【０００７】本発明は、電極群に短時間のうちに液状非
水電解質を含浸させることが可能で、かつ高レートで放
電した際に高容量が得られるリチウム二次電池の製造方
法を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明に係るリチウム二
次電池の製造方法は、無孔の導電性基板及び前記導電性
基板に担持される活物質含有層を有する正極と、無孔の
導電性基板及び前記導電性基板に担持される活物質含有
層を有する負極と、前記正極及び前記負極の間に配置さ
れるセパレータとから構成される積層構造が、４つの側
面のうち２つの側面に露出している偏平型電極群を作製
する工程と、前記電極群をフィルム製の外装体に収納す
る工程と、前記外装体内の電極群に液体状の非水電解質
を注入する工程と、前記外装体を封口し、二次電池ユニ
ットを得る工程と、前記二次電池ユニットに前記電極群
の積層方向に沿ってローラプレスで加圧する工程とを具
備することを特徴とするものである。
【０００９】
【発明の実施の形態】以下、本発明に係るリチウム二次
電池の製造方法について説明する。
【００１０】（第１工程）無孔の導電性基板及び前記導
電性基板に担持される活物質含有層を有する正極と、無
孔の導電性基板及び前記導電性基板に担持される活物質
含有層を有する負極と、前記正極及び前記負極の間に配
置されるセパレータとから構成される積層構造が、４つ
の側面のうち２つの側面において露出している偏平型電
極群を作製する。
【００１１】この偏平型電極群は、例えば、以下の
（１）、（２）に説明する方法で作製される。
【００１２】（１）正極と負極をその間にセパレータを
介在させながら渦巻き状に捲回した後、得られた捲回物
を径方向に沿って加圧することにより偏平型電極群を得
る。この偏平型電極群の一例を図１に示す。
【００１３】図１に示すように、偏平型電極群１の４つ
の側面のうち短辺側の２つの側面Ｓにおいて、正極と負
極とセパレータからなる積層構造が露出している。
【００１４】（２）正極と負極をその間にセパレータを
介在させて１回以上折り曲げることにより偏平型電極群
を得る。この偏平型電極群の一例を図２に示す。
【００１５】図２に示すように、この偏平型電極群２
は、正極と負極をその間にセパレータを介在させて１０
回折り曲げることにより作製されたものである。偏平型
電極群の４つの側面のうち短辺側の２つの側面Ｓ1にお
いて、正極と負極とセパレータからなる積層構造が露出
している。
【００１６】次いで、正極、負極及びセパレータについ
て説明する。
【００１７】（正極）正極は、例えば、活物質、導電性
材料及び結着剤を溶媒と共に混練することによりスラリ
ーを調製し、得られたスラリーを集電体に塗布し、乾燥
し、加圧成形を施すことにより作製される。
【００１８】前記活物質としては、種々の酸化物（例え
ば、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 などのリチウムマンガン複合酸化
物、二酸化マンガン、例えば、ＬｉＮｉＯ2 などのリチ
ウム含有ニッケル酸化物、例えばＬｉＣｏＯ2 などのリ
チウム含有コバルト酸化物、リチウム含有コバルトニッ
ケル酸化物、リチウムを含む非晶質五酸化バナジウムな
ど）や、カルコゲン化合物（例えば、二硫化チタン、二
硫化モリブデンなど）等を挙げることができる。中で
も、リチウムマンガン複合酸化物、リチウム含有コバル
ト酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物を用いるのが好
ましい。
【００１９】前記導電性材料としては、例えば、人造黒
鉛、アセチレンブラックやケッチェンブラックなどのカ
ーボンブラック、ニッケル粉末等を挙げることができ
る。かかる導電性材料には、前述した種類の中から選ば
れる１種または２種以上を使用することができる。
【００２０】前記結着剤としては、例えば、ポリビニリ
デンフルオライド（ＰＶｄＦ）、ビニリデンフルオライ
ド（ＶｄＦ）をモノマー成分として含む共重合体等を挙
げることができる。前記共重合体としては、例えば、ビ
ニリデンフロライド（ＶｄＦ）とヘキサフルオロプロピ
レン（ＨＦＰ）との共重合体、ＶｄＦ、ＨＦＰ及びテト
ラフルオロエチレン（ＴＦＥ）の３種からなる共重合
体、（メタ）アクリル酸及びそのエステル類、アルキレ
ンオキサイド付加物等を挙げることができる。かかる結
着剤には、前述した種類の中から選ばれる１種または２
種以上のポリマーを使用することができる。
【００２１】前記無孔の導電性基板としては、例えばア
ルミニウム箔等を用いることができる。
【００２２】（負極）この負極は、例えば、リチウムイ
オンを吸蔵・放出する炭素質材料及び結着剤を溶媒と共
に混練することによりスラリーを調製し、得られたスラ
リーを集電体に塗布し、乾燥し、加圧成形を施すことに
より作製される。
【００２３】前記炭素質材料としては、フェノール樹
脂、ポリアクリロニトリル、セルロース等の有機高分子
化合物を焼成することにより得られるもの、コークス
や、ピッチを焼成することにより得られるもの、人造グ
ラファイト、天然グラファイト等に代表される炭素質材
料を挙げることができる。中でも、アルゴンガス、窒素
ガス等の不活性ガス雰囲気中において、５００℃〜３０
００℃の温度で、常圧または減圧下にて前記有機高分子
化合物を焼成して得られる炭素質材料を用いるのが好ま
しい。
【００２４】前記結着剤としては、前述した正極で説明
したのと同様なものを挙げることができる。
【００２５】前記負極は、導電性を向上する観点から、
導電性材料を含んでいても良い。前記導電性材料として
は、例えば、人造黒鉛、アセチレンブラックやケッチェ
ンブラックのようなカーボンブラック、ニッケル粉末等
を挙げることができる。
【００２６】前記無孔の導電性基板としては、例えば銅
箔等を用いることができる。
【００２７】（セパレータ）このセパレータとしては、
例えば、ポリオレフィン（例えば、ポリエチレン、ポリ
プロピレン）製の多孔質シートを用いることができる。
【００２８】（第２工程）偏平型電極群をフィルム製の
外装体に収納する。
【００２９】外装体の形状は、例えば、袋状にすること
ができる。
【００３０】外装体を構成するフィルム材料としては、
例えば、熱可塑性樹脂層と樹脂層の間に金属層が介在さ
れたラミネートフィルムを挙げることができる。
【００３１】前記熱可塑性樹脂層は、外装体のヒートシ
ール面としての役割を担う。前記熱融着性樹脂として
は、例えば、変性ポリエチレンフタレート、酸変性ポリ
エチレン、酸変性ポリプロピレン、アイオノマー、エチ
レンビニルアセテート（ＥＶＡ）等を挙げることができ
る。前記熱可塑性樹脂層は、単層か、もしくは複数の熱
可塑性樹脂からなる多層構造にすることができる。
【００３２】前記金属層は、水分の侵入を防止する役割
を担う。前記金属層は、例えば、アルミニウム、ニッケ
ル、ステンレスから形成することができる。
【００３３】前記樹脂層は、前記金属層を保護する役割
を担っている。前記樹脂層は、例えば、ポリエチレンテ
レフタレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレンのようなポリ
オレフィンから形成することができる。前記樹脂層は、
単層か、もしくは複数の樹脂からなる多層構造にするこ
とができる。
【００３４】（第３工程）前記外装体内の電極群に液体
状の非水電解質を注入する。
【００３５】液体状の非水電解質としては、例えば、非
水電解液、ゲル状非水電解質前駆体等を挙げることがで
きる。
【００３６】非水電解液は、例えば、非水溶媒にリチウ
ム塩を溶解させることにより調製される。
【００３７】前記非水溶媒としては、例えば、エチレン
カーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（Ｐ
Ｃ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチルカーボ
ネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、
エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ−ブチロラク
トン（γ−ＢＬ）、スルホラン、アセトニトリル、１，
２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプロパン、
ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、２
−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることができる。
前記非水溶媒は、単独で使用しても、２種以上混合して
使用してもよい。
【００３８】前記リチウム塩としては、例えば、過塩素
酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4 ）、六フッ化リン酸リチウム
（ＬｉＰＦ6 ）、ホウフッ化リチウム（ＬｉＢＦ4 ）、
六フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ6 ）、トリフルオロ
メタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 ）等を挙
げることができる。
【００３９】ゲル状非水電解質前駆体は、非水電解液及
びゲル化剤を含む。ゲル化剤としては、例えば、物理架
橋型ポリマー及び化学架橋型ポリマーのうち少なくとも
１種類のポリマーから形成することができる。
【００４０】物理架橋型ポリマーとしては、ポリアクリ
ロニトリル、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレン
オキサイド、アクリロニトリルモノマーを含むポリマ
ー、エチレンオキサイドモノマーを含むポリマー等を挙
げることができる。アクリロニトリルモノマーを含むポ
リマーとしては、例えば、ポリアクリロニトリル−メチ
ルアクリレート共重合体やポリアクリロニトリル−ビニ
ルアセテート共重合体のようなコポリマー等を挙げるこ
とができる。アクリロニトリルモノマーを含むポリマー
におけるアクリロニトリルモノマーの重合比率は５０％
以上であることが望ましい。一方、エチレンオキサイド
モノマーを含むポリマーにおけるエチレンオキサイドモ
ノマーの重合比率は５０％以上であることが望ましい。
【００４１】化学架橋型ポリマーとしては、１分子中に
重合可能な官能基を２つ以上有するモノマーを重合させ
て形成したポリマーを挙げることができる。１分子中の
重合可能な官能基数は、３以上であることがより好まし
い。重合可能な官能基のうち好ましいのは、アクリロイ
ル基及びアリル基である。１分子中に重合可能な官能基
を２つ以上有するモノマーとしては、例えば、エチレン
グリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジア
クリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート
等を挙げることができる。
【００４２】（第４工程）前記外装体を封口し、二次電
池ユニットを得る。
【００４３】（第５工程）前記二次電池ユニットに前記
電極群の積層方向に沿ってローラプレスで加圧する。電
極群の積層方向Ｐを図１及び図２に矢印で示す。
【００４４】前記ローラプレスにおけるロール間のギャ
ップは、前記ローラプレスを行う前の前記二次電池ユニ
ットの厚さの７５％以上、９７％以下にすることが好ま
しい。二次電池ユニットの厚さの測定は、測定する二次
電池より大きな面積を持ち、かつ電気絶縁性の測定部を
備える厚み測定計を用い、２．９４Ｎの荷重を加えて行
われる。
【００４５】ロール間のギャップを二次電池ユニット厚
さの７５％未満にすると、電極群中の正極または負極が
千切れて内部短絡を生じる恐れがある。一方、ロール間
のギャップが二次電池ユニット厚さの９７％を超える
と、電極群中の非水電解液の分布の偏りが大きくなって
高レート放電特性を十分に改善できなくなる恐れがあ
る。
【００４６】ロール間ギャップのより好ましい範囲は、
８０〜８５％の範囲内である。
【００４７】ローラプレスの回数は、１回もしくは２回
以上にすることができる。
【００４８】この第５工程後に初充電を施すことが望ま
しい。さらに、初充電前にエージングを行うことが好ま
しい。また、液状非水電解質としてゲル状非水電解質前
駆体を用いる場合、第５工程は、第４工程後、できる限
り早期に行うことが望ましい。物理架橋型ポリマーを含
むゲル状非水電解質前駆体を電極群に注入すると、注入
直後からゲル化が進行し、ゲル化が進行してからでは第
５工程によりゲル状非水電解質前駆体の拡散を促すこと
が困難になる可能性があるからである。さらに、液状非
水電解質としてゲル状非水電解質前駆体を用いる場合、
第５工程後、初充電の前に、熱処理のようなゲル化処理
を行うことができる。
【００４９】以上説明したように本発明に係るリチウム
二次電池の製造方法によれば、偏平型の電極群に液体状
の非水電解質を短時間のうちに均一に含浸させることが
できるため、薄型で、かつ高レートで放電した際にも高
い放電容量が得られるリチウム二次電池を提供すること
ができる。
【００５０】無孔の導電性基板及び前記導電性基板に担
持される活物質含有層を有する正極と、無孔の導電性基
板及び前記導電性基板に担持される活物質含有層を有す
る負極と、前記正極及び前記負極の間に配置されるセパ
レータとから構成される積層構造が、４つの側面のうち
２つの側面において露出している偏平型電極群を備える
リチウム二次電池は、体積エネルギー密度を高くするこ
とができる。この偏平型電極群は、例えば、正極と負極
をその間にセパレータを介在させながら渦巻き状に捲回
した後、得られた捲回物を径方向に沿って加圧する方法
か、あるいは正極と負極をその間にセパレータを介在さ
せて１回以上折り曲げる方法により作製され、電極群作
製時に導電性基板が破断するのを防止する観点から、孔
が開口されていない導電性基板が使用される。
【００５１】この偏平型電極群は、正極と負極とセパレ
ータからなる積層構造の露出している液体状非水電解質
の浸透が容易な表面が少なく、そのうえ導電性基板によ
り液体状非水電解質の拡散が阻害されやすいため、液体
状非水電解質の拡散速度が遅い。
【００５２】本願発明のように、偏平型電極群をフィル
ム製の外装体に収納し、前記外装体内の電極群に液体状
の非水電解質を注入し、前記外装体を封口して二次電池
ユニットを得た後、前記二次電池ユニットに前記電極群
の積層方向に沿ってローラプレスで加圧することによっ
て、液体状非水電解質の拡散を促すことができるため、
電極群に液体状非水電解質を短時間のうちに均等に含浸
させることができる。その結果、内部抵抗が低く、かつ
高レートで放電した際の放電容量が向上されたリチウム
二次電池を生産性良く製造することができる。
【００５３】本発明に係る製造方法において、前記ロー
ラプレスにおけるロール間のギャップを、前記ローラプ
レスを行う前の前記二次電池ユニットの厚さの７５％以
上、９７％以下にすることによって、ローラプレス時の
電極の破断を防止することができ、かつ高レートで放電
した際の放電容量をさらに向上することができる。
【００５４】
【実施例】以下、本発明の実施例を詳細に説明する。
【００５５】（実施例１） ＜正極の作製＞Ｎ−メチルピロリドン２５質量部にポリ
フッ化ビニリデン（呉羽化学工業製商品名：＃１１０
０）３質量部を溶解させた後、正極活物質として平均粒
径３μｍのＬｉＣｏＯ2８９質量部と導電フィラーとし
てグラファイト（ロンザ社製商品名：ＫＳ６）８質量部
とを添加し、ディゾルバー及びビーズミルを用いて攪拌
混合し、正極スラリーを調製した。このスラリーを厚さ
１５μｍのアルミニウム箔の両面にダイスコータを用い
て一定間隔を開けて塗付し、乾燥した後にプレスし、ス
リットすることにより、厚さが１２０μｍで、幅が４８
ｍｍのリール状正極を得た。
【００５６】＜負極の作製＞メソフェーズピッチ系炭素
繊維粉末（ペトカ社製）１００質量部に対して、グラフ
ァイト粉末（ロンザ社製商品名：ＫＳ１５）を１０質量
部添加して混合し、さらにスチレン／ブタジエンラテッ
クス（旭化成工業社製商品名：Ｌ１５７１、固形分が４
８重量％）４．２質量部と、増粘剤としてカルボキシメ
チルセルロース（第１工業製薬製商品名：ＢＳＨ１２）
の水溶液（固形分１重量％）１３０質量部と、蒸留水２
０質量部とを加えて混合し、スラリーを調製した。この
スラリーを厚さ１０μｍの銅箔の両面にダイスコータを
用いて一定間隔を開けて塗付し、乾燥した後にプレス
し、スリットすることにより、厚さが１２０μｍで、幅
が５０ｍｍのリール状負極を得た。
【００５７】＜偏平型電極群の作製＞得られたリール状
正極と負極を未塗布領域でそれぞれ裁断すると共に、リ
ードタブをそれそれ接合した後、自動捲回機によりポリ
エチレン製微多孔膜（旭化成製）を介してスパイラル状
に捲回した後、偏平形状にプレス成形することにより前
述した図１に示す構造の偏平型の電極群を作製した。
【００５８】＜非水電解液の調製＞エチレンカーボネー
ト（ＥＣ）及びγ−ブチロラクトン（ＧＢＬ）を１：３
の割合で混合した非水溶媒にＬｉＢＦ4を溶解させるこ
とにより非水電解液を調製した。
【００５９】＜電池の組立て＞最外層からポリエチレン
テレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、アルミニウム箔及
び熱可塑性樹脂フィルムの順番に積層された厚さ０．１
５ｍｍのラミネートフィルムで、前記電極群を正負極リ
ードがラミネートフィルムの外部に延出するように被覆
した後、１辺を除いて開口縁部の熱可塑性樹脂フィルム
同士を幅４ｍｍで熱融着させた。次いで、外装体のまだ
開口している１辺から非水電解液２．５ｇを真空注液し
た後、この辺を前述したのと同様にして封止することに
より、図３及び図４に示す構造を有し、理論容量が５０
０ｍＡｈで、前述した方法で測定される厚さが３．６０
ｍｍの薄型リチウムイオン二次電池を組み立てた。
【００６０】すなわち、薄型リチウムイオン二次電池
は、正極１１と負極１２がセパレータ１３を介して偏平
形状に捲回された偏平型電極群と、前記電極群が収納さ
れるラミネートフィルム製の袋状の外装体１４とを備え
る。正極１１は、無孔の導電性基板１５と、前記導電性
基板１５に担持される活物質含有層１６とを有する。一
方、負極１２は、無孔の導電性基板１７と、前記導電性
基板１７に担持される活物質含有層１８とを有する。前
記正極１１の前記導電性基板１５には、帯状の正極リー
ド１９が接続されている。一方、前記負極１２の導電性
基板１７には、帯状の負極リード２０が接続されてい
る。正極リード１９及び負極リード２０の先端は、前記
外装体１４の外部に延出されている。
【００６１】＜ローラプレス処理＞図５を参照してロー
ラプレス工程を説明する。
【００６２】１対のローラ２１ａ、２１ｂを備える圧延
プレス機を用意した。ロール２１ａ、２１ｂ間のギャッ
プは、３．４５ｍｍ、つまりローラプレスを行う前の二
次電池の厚さの９５．８％に相当する大きさである。二
次電池を正負極リード１９，２０側からロール２１ａ、
２１ｂ間に挿入し、電極群の積層方向に加圧した。加圧
後の二次電池の厚さは３．６０ｍｍであった。
【００６３】（実施例２）ローラプレス処理の際のロー
ル間のギャップを３．００ｍｍ、つまりローラプレスを
行う前の二次電池の厚さの８３．３％に相当する大きさ
にし、ローラプレス処理後の二次電池の厚さを３．５８
ｍｍにすること以外は、前述した実施例１と同様にして
薄型リチウムイオン二次電池を製造した。
【００６４】（比較例１）前述した実施例１と同様にし
て理論容量が５００ｍＡｈ、厚さが３．６０ｍｍの薄型
リチウムイオン二次電池を組み立てた。この後、ローラ
プレス処理を行わなかった。
【００６５】実施例１〜２及び比較例１の二次電池のう
ち、二次電池組立て工程後から起算して１時間経過した
ものと、二次電池組立て工程後から起算して１２時間経
過したものについて、外装体から電極群を取り出し、電
極群に含浸された電解液量を測定すると共に、電極群を
分解してセパレータの濡れ度合いを観測し、その結果を
下記表１に示す。
【００６６】
【表１】
【００６７】表１から明らかなように、実施例１，２の
二次電池は、組立て工程後から１時間で注液した非水電
解液の９４％以上が電極群に含浸されて、セパレータ全
体に非水電解液が行き渡ることがわかる。
【００６８】これに対し、比較例1の二次電池は、組立
て工程後、１２時間経過しても注液した非水電解液の８
４％しか電極群に含浸されず、セパレータ面積の６０％
程度にしか非水電解液が浸透しないことがわかる。
【００６９】実施例１〜２及び比較例1の二次電池につ
いて、室温でエージングを施した。エージングは、二次
電池組立て工程後から起算して２４時間で終了し、ひき
つづき、２００ｍＡ、４．２Ｖで定電流定電圧充電を８
時間行った際の電流変化及び電圧変化を測定し、その結
果を図６に示す。
【００７０】図６から明らかなように、実施例１，２の
二次電池は、定電流充電により電圧が４．２Ｖに達し、
定電圧充電に移行した際、一定の率で電流を収束できる
ことがわかる。これに対し、比較例1の二次電池は、実
施例１，２に比べて早い時機に電圧が４．２Ｖに達し、
定電流充電期間が短いばかりか、定電圧充電の際の電流
の収束率が乱れることがわかる。これは、以下のような
理由によるものと推測される。初充電の際、電極群の膨
張収縮が生じるため、比較例1のように電極群中の非水
電解液の分布が不均一であると初充電中に電極群の非水
電解液の分布が変わり、今まで全く充電されていなかっ
た箇所が充電される現象が生じる。その結果、正極と負
極の電位差が変動するため、定電圧充電にする際の電流
の収束率が乱れるものと考えられる。
【００７１】（実施例３）ローラプレス処理の際のロー
ル間のギャップを２．８０ｍｍ、つまりローラプレスを
行う前の二次電池の厚さの７７．８％に相当する大きさ
にし、ローラプレス処理後の二次電池の厚さを３．５５
ｍｍにすること以外は、前述した実施例１と同様にして
薄型リチウムイオン二次電池を製造した。
【００７２】（実施例４）厚さを３．９０ｍｍにし、か
つ理論容量を５６０ｍＡｈにすること以外は、前述した
実施例１と同様にして薄型リチウムイオン二次電池を組
み立てた。
【００７３】次いで、ロール２１ａ、２１ｂ間のギャッ
プを３．６５ｍｍ、つまりローラプレスを行う前の二次
電池の厚さの９３．６％に相当する大きさにし、二次電
池を正負極リード１９，２０側からロール２１ａ、２１
ｂ間に挿入し、電極群の積層方向に加圧した。加圧後の
二次電池の厚さは３．９０ｍｍであった。
【００７４】（実施例５）厚さを３．９０ｍｍにし、か
つ理論容量を５６０ｍＡｈにすること以外は、前述した
実施例１と同様にして薄型リチウムイオン二次電池を組
み立てた。
【００７５】次いで、ロール２１ａ、２１ｂ間のギャッ
プを３．３０ｍｍ、つまりローラプレスを行う前の二次
電池の厚さの８４．６％に相当する大きさにし、二次電
池を正負極リード１９，２０側からロール２１ａ、２１
ｂ間に挿入し、電極群の積層方向に加圧した。加圧後の
二次電池の厚さは３．８７ｍｍであった。
【００７６】（実施例６）厚さを３．９０ｍｍにし、か
つ理論容量を５６０ｍＡｈにすること以外は、前述した
実施例１と同様にして薄型リチウムイオン二次電池を組
み立てた。
【００７７】次いで、ロール２１ａ、２１ｂ間のギャッ
プを３．００ｍｍ、つまりローラプレスを行う前の二次
電池の厚さの７６．９％に相当する大きさにし、二次電
池を正負極リード１９，２０側からロール２１ａ、２１
ｂ間に挿入し、電極群の積層方向に加圧した。加圧後の
二次電池の厚さは３．８５ｍｍであった。
【００７８】得られた実施例１〜６及び比較例1の二次
電池について、室温でエージングを施した。エージング
は、組立工程後から起算して１２時間で終了した。次い
で、１．０Ｃの電流で、終止電圧が４．２Ｖの定電流−
定電圧充電を施した後、０．２Ｃの電流で終止電圧３．
０Ｖまで放電する充放電サイクルを繰り返し、放電容量
が安定したところで放電容量を測定し、その結果を下記
表２に示す。次いで、１．０Ｃの電流で、終止電圧が
４．２Ｖの定電流−定電圧充電を施した後、１Ｃの電流
で終止電圧３．０Ｖまで放電した際の放電容量を測定
し、その結果を下記表２に併記する。ひきつづき、１．
０Ｃの電流で、終止電圧が４．２Ｖの定電流−定電圧充
電を施した後、３Ｃの電流で終止電圧３．０Ｖまで放電
した際の放電容量を測定し、その結果を下記表２に併記
する。
【００７９】
【表２】
【００８０】表２から明らかなように、電解液注液後、
封口処理を施してから初充電までの間にローラプレス処
理を行う方法により製造された実施例１〜６の二次電池
は、放電レートを高くしていった際の放電容量の低下
を、比較例1に比べて小さくできることがわかる。
【００８１】（実施例7） ＜偏平型電極群の作製＞実施例１で説明したのと同様な
リール状正極と負極を未塗布領域でそれぞれ裁断すると
共に、リードタブをそれそれ接合した後、自動捲回機に
よりポリエチレン製微多孔膜（旭化成製）を介してスパ
イラル状に捲回した後、偏平形状にプレス成形すること
により前述した図１に示す構造の偏平型の電極群を作製
した。
【００８２】＜ゲル電解質前駆体の調製＞エチレンカー
ボネート及びγ−ブチロラクトンを１：３の割合で混合
した非水溶媒に、ＬｉＢＦ4を溶解させることにより非
水電解液を調製した。この非水電解液中に、重合可能な
官能基モノマーとしてトリエチレングリコールジメタク
リレートを５質量％と、重合開始剤として過酸化物系重
合開始剤を０．２５質量％とを添加し、混合することに
より液体状のゲル電解質前駆体を調製した。
【００８３】＜電池の組立て＞実施例１で説明したのと
同様なラミネートフィルムで、前記電極群を正負極リー
ドがラミネートフィルムの外部に延出するように被覆し
た後、１辺を除いて開口縁部の熱可塑性樹脂フィルム同
士を幅４ｍｍで熱融着させた。次いで、外装体のまだ開
口している１辺から液体状のゲル電解質前駆体を真空注
液した後、この辺を前述したのと同様にして封止した
後、８０℃で１時間加温した後に室温で冷却することに
よりゲル電解質前駆体をゲル化させ、前述した図３及び
図４に示す構造を有し、理論容量が５００ｍＡｈで、前
述した方法で測定される厚さが３．６０ｍｍの薄型リチ
ウムイオン二次電池を組み立てた。
【００８４】＜ローラプレス処理＞前述した図５に示す
圧延プレス機のロール２１ａ、２１ｂ間のギャップを
３．４５ｍｍ、つまりローラプレスを行う前の二次電池
の厚さの９５．８％に相当する大きさに調整し、二次電
池を正負極リード１９，２０側からロール２１ａ、２１
ｂ間に挿入し、電極群の積層方向に加圧した。加圧後の
二次電池の厚さは３．６０ｍｍであった。
【００８５】（実施例８）ローラプレス処理の際のロー
ル間のギャップを３．００ｍｍ、つまりローラプレスを
行う前の二次電池の厚さの８３．３％に相当する大きさ
にし、ローラプレス処理後の二次電池の厚さを３．５９
ｍｍにすること以外は、前述した実施例７と同様にして
薄型リチウムイオン二次電池を製造した。
【００８６】（実施例９）ローラプレス処理の際のロー
ル間のギャップを２．８０ｍｍ、つまりローラプレスを
行う前の二次電池の厚さの７７．８％に相当する大きさ
にし、ローラプレス処理後の二次電池の厚さを３．５７
ｍｍにすること以外は、前述した実施例７と同様にして
薄型リチウムイオン二次電池を製造した。
【００８７】（比較例２）前述した実施例７と同様にし
て理論容量が５００ｍＡｈ、厚さが３．６０ｍｍの薄型
リチウムイオン二次電池を組み立てた。この後、ローラ
プレス処理を行わなかった。
【００８８】得られた実施例７〜９及び比較例２の二次
電池について、室温でエージングを施した。エージング
は、組立工程後から起算して１２時間で終了した。次い
で、１．０Ｃの電流で、終止電圧が４．２Ｖの定電流−
定電圧充電を施した後、０．２Ｃの電流で終止電圧３．
０Ｖまで放電する充放電サイクルを繰り返し、放電容量
が安定したところで放電容量を測定し、その結果を下記
表３に示す。次いで、前述したのと同様にして１．０Ｃ
での放電容量と、３．０Ｃでの放電容量を測定し、その
結果を下記表３に併記する。
【００８９】
【表３】
【００９０】表３から明らかなように、電解液注液後、
封口処理を施してから初充電までの間にローラプレス処
理を行う方法により製造された実施例７〜９の二次電池
は、放電レートを高くしていった際の放電容量の低下
を、比較例２に比べて小さくできることがわかる。
【００９１】
【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、電
極群に非水電解液を短時間のうちに均一に含浸させるこ
とが可能で、かつ高レートでの放電特性が向上されたリ
チウム二次電池の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る方法で製造されるリチウム二次電
池の電極群の一例を示す斜視図。
【図２】本発明に係る方法で製造されるリチウム二次電
池の電極群の別な例を示す斜視図。
【図３】実施例１の薄型リチウムイオン二次電池を示す
平面図。
【図４】図３の薄型リチウムイオン二次電池を示す断面
図。
【図５】実施例１の薄型リチウムイオン二次電池の製造
工程におけるローラプレス過程を説明するための模式
図。
【図６】実施例１、２及び比較例1の薄型リチウムイオ
ン二次電池における定電流−定電圧充電過程での充電曲
線及び電圧曲線を示す特性図。
【符号の説明】
１…電極群、 １１…正極、 １２…負極、 １３…セパレータ、 １４…外装体、 １５…導電性基板、 １６…活物質含有層、 １７…導電性基板、 １８…活物質含有層、 １９…正極リード、 ２０…負極リード、 ２１ａ、２１ｂ…ローラ。
フロントページの続き (72)発明者 加納 幸司 東京都品川区南品川３丁目４番10号 東芝 電池株式会社内 (72)発明者 藤田 宏次 東京都品川区南品川３丁目４番10号 東芝 電池株式会社内 Ｆターム(参考） 5H011 AA03 AA09 CC10 DD13 DD26 EE04 FF02 GG09 HH02 JJ29 KK01 KK02 5H029 AJ02 AJ03 AK03 AL06 AM03 AM04 AM05 AM07 BJ04 BJ12 BJ15 CJ03 CJ30 DJ02 DJ05 HJ04 5H050 AA02 AA08 BA17 CA08 CB07 DA04 DA20 EA09 EA10 EA24 FA02 FA06 GA03 GA29 HA04 HA12

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 無孔の導電性基板及び前記導電性基板に
    担持される活物質含有層を有する正極と、無孔の導電性
    基板及び前記導電性基板に担持される活物質含有層を有
    する負極と、前記正極及び前記負極の間に配置されるセ
    パレータとから構成される積層構造が、４つの側面のう
    ち２つの側面に露出している偏平型電極群を作製する工
    程と、 前記電極群をフィルム製の外装体に収納する工程と、 前記外装体内の電極群に液体状の非水電解質を注入する
    工程と、 前記外装体を封口し、二次電池ユニットを得る工程と、 前記二次電池ユニットに前記電極群の積層方向に沿って
    ローラプレスで加圧する工程とを具備することを特徴と
    するリチウム二次電池の製造方法。
  2. 【請求項２】 前記ローラプレスにおけるロール間のギ
    ャップは、前記ローラプレスを行う前の前記二次電池ユ
    ニットの厚さの７５％以上、９７％以下であることを特
    徴とする請求項1記載のリチウム二次電池の製造方法。
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