JPH11121043A

JPH11121043A - ポリマー二次電池の製造方法

Info

Publication number: JPH11121043A
Application number: JP9282086A
Authority: JP
Inventors: Masaaki Kamuragi; 公明冠木; Koji Kano; 幸司加納; Masao Kawaguchi; 正夫川口; Soichi Hanabusa; 聡一花房
Original assignee: Toshiba Battery Co Ltd
Current assignee: FDK Twicell Co Ltd
Priority date: 1997-10-15
Filing date: 1997-10-15
Publication date: 1999-04-30

Abstract

(57)【要約】【課題】素電池の正負極にそれぞれ電気的に接続され
た外部リードが延出される外装材のシール部でのシール
性を向上したポリマー二次電池を提供する。【解決手段】内面に熱融着性樹脂フィルムが配された
外装材内に正極、ポリマー固体電解質層および負極を有
するポリマー素電池を前記正負極にそれぞれ電気的に接
続された外部リードを前記外装材の開口縁部から延出す
るように収納し、前記外装材の開口縁部で前記熱融着性
樹脂フィルムを互いに熱融着して前記素電池を密封した
ポリマー二次電池の製造方法において、前記外装材の開
口縁部と前記外部リードとの間に樹脂被膜を配置した
後、前記外装材の開口縁部で前記熱融着性樹脂フィルム
を互いに熱融着すると共に、前記熱融着性樹脂フィルム
と前記樹脂被膜及び前記樹脂被膜と前記外部リードとを
互いに熱融着することを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリマー二次電池
の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】非水溶媒系電池としては、リチウム二次
電池が知られている。このリチウム二次電池は、エネル
ギー密度が大きいために、小型、軽量を重視する携帯パ
ソコンのようなコードレス機器の電源として多用されて
いる。このリチウム二次電池の中で、将来、実用化が最
も期待されている新しい二次電池は単セルの厚さが０．
５ｍｍ程度の超薄型化が可能なポリマーリチウムイオン
二次電池であり、その開発が活発に進められている。

【０００３】前記ポリマーリチウムイオン二次電池の実
用化にあたっての重要な要素技術は、正極、負極の活物
質の選択、電池の構成技術の他に、外装材による素電池
の密封技術が挙げられる。前記外装材による前記素電池
の密封性が低下すると、前記素電池を構成する電解液が
揮発、漏洩して電池反応を低減させるばかりか、外部か
ら湿気が容易に侵入して水を嫌うリチウムイオン素電池
の性能低下を招く。

【０００４】このようなことから、従来、食品包装用と
して多用されている内面に熱融着樹脂フィルムを配し、
中間にアルミニウム箔のような金属箔膜を介在させた積
層フィルムを外装材として前記素電池を密封することが
考えられている。すなわち、前記積層フィルムからなる
外装材内に正極、ポリマー固体電解質層および負極を有
するポリマー素電池を収納し、前記正負極にそれぞれ電
気的に接続された外部リードを前記外装材の開口縁部か
ら延出し、この開口縁部に位置する前記積層フィルムの
熱融着性樹脂フィルムを互いに熱融着することにより密
封したポリマー二次電池を製造している。

【０００５】しかしながら、前述した方法により製造さ
れた二次電池は開口縁部に熱融着性樹脂に対して融着性
（接着性）が劣る金属からなる外部リードが介在される
ために前記素電池を良好に密封することができないとい
う問題があった。

【０００６】そこで、前記外装材による素電池の密封に
際し、開口縁部の幅（シール幅）を大きくすることが考
えられる。しかしながら、シール幅を大きくすると二次
電池の面積が増大して体積当たりのエネルギー密度が低
下する。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、素電池の正
負極にそれぞれ電気的に接続された外部リードが延出さ
れる外装材のシール部でのシール性を向上したポリマー
二次電池を提供しようとするものである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明に係わるポリマー
二次電池は、内面に熱融着性樹脂フィルムが配された外
装材内に正極、ポリマー固体電解質層および負極を有す
るポリマー素電池を前記正負極にそれぞれ電気的に接続
された外部リードを前記外装材の開口縁部から延出する
ように収納し、前記外装材の開口縁部で前記熱融着性樹
脂フィルムを互いに熱融着して前記素電池を密封したポ
リマー二次電池の製造方法において、前記外装材の開口
縁部と前記外部リードとの間に樹脂被膜を配置した後、
前記外装材の開口縁部で前記熱融着性樹脂フィルムを互
いに熱融着すると共に、前記熱融着性樹脂フィルムと前
記樹脂被膜及び前記樹脂被膜と前記外部リードとを互い
に熱融着することを特徴とするものである。

【０００９】

【発明の実施の形態】以下、本発明に係わるポリマー二
次電池の製造方法を図面を参照して詳細に説明する。ま
ず、図１および図２に示すように帯状アルミニウム箔の
端子部１を有するアルミニウム製多孔質集電体２に正極
層３を担持させた正極４、ポリマー固体電解質層５およ
び帯状銅箔の端子部６を有する銅製多孔質集電体７に負
極層８を担持させた負極９をこの順序で積層した構造の
ポリマー素電池１０を作製する。つづいて、前記正極３
および負極９の端子部１，６にそれぞれアルミニウム製
の外部正極リード１１、銅製の外部負極リード１２を例
えば超音波溶接等によって接続する。ひきつづき、前記
各外部リード１１，１２両面の後述する外装材のシール
部に接する箇所に樹脂被膜１３ａ，１３ｂ，１４ａ，１
４ｂをそれぞれ形成する。

【００１０】次いで、図１に示すように例えば内面側か
らに熱融着性樹脂フィルム、金属箔および剛性を有する
樹脂フィルムを少なくともこの順序で積層した帯状積層
フィルム１５を用意し、この熱融着性樹脂フィルム面上
に前記正負極の外部リード１１，１２が取付けられた前
記ポリマー素電池１０を前記外部リード１１，１２が前
記積層フィルム１５の短辺の端面から延出すると共に、
前記外部リード１１，１２下面の樹脂被膜１３ｂ，１４
ｂが前記積層フィルム１５の短辺周縁に位置するように
載せた後、前記短辺に平行な中央部で前記素電池１０を
包むように折り曲げる。つづいて、前記折り曲げ部を除
く３つの側辺を熱シールすることにより図３および図４
に示すように３つの側辺に熱シール部１６ａ−１６ｃを
有する外装材１７で前記素電池１０を密封したポリマー
二次電池を製造する。この時、図４に示すように熱融着
性樹脂フィルム１８、金属箔１９および剛性を有する樹
脂フィルム２０を少なくともこの順序で積層した積層フ
ィルムのうち、互いに平行する前記熱シール部１６ａ，
１６ｃにおいては前記熱融着性樹脂フィルム１８が互い
に熱融着される。一方、前記外部リード１１，１２が延
出される熱シール部１６ｂにおいては、前記熱融着性樹
脂フィルム１８同士が熱融着され、かつ前記正極用外部
リード１１の箇所でこの外部リード１１上面に予め被着
された樹脂被膜１３ａと前記前記熱融着性樹脂フィルム
１８、および外部リード１１下面に予め被着された樹脂
被膜１３ｂと前記前記熱融着性樹脂フィルム１８がそれ
ぞれ互いに熱融着され、前記負極用外部リード１２の箇
所でこの外部リード１２上面に予め被着された樹脂被膜
１４ａと前記前記熱融着性樹脂フィルム１８、および外
部リード１２下面に予め被着された樹脂被膜１４ｂと前
記前記熱融着性樹脂フィルム１８がそれぞれ互いに熱融
着される。

【００１１】なお、図３および図４に示す二次電池を図
５に示すように互いに平行する前記熱シール部１６ａ，
１６ｃを表面側に屈曲させて固定してもよい。前記正極
４、負極９、電解質層５、樹脂被膜１３ａ，１３ｂ，１
４ａ，１４ｂおよび外装材１７は、次のような構成にな
っている。

【００１２】１）正極４この正極４は、アルミニウム製の集電体２の両面に活物
質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含
む正極層３が担持された構造を有する。

【００１３】前記活物質としては、種々の酸化物（例え
ばＬｉＭｎ₂ Ｏ₄ などのリチウムマンガン複合酸化物、
二酸化マンガン、例えばＬｉＮｉＯ₂ などのリチウム含
有ニッケル酸化物、例えばＬｉＣｏＯ₂ などのリチウム
含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケルコバルト酸
化物、リチウムを含む非晶質五酸化バナジウムなど）
や、カルコゲン化合物（例えば、二硫化チタン、二硫化
モリブテンなど）等を挙げることができる。中でも、リ
チウムマンガン複合酸化物、リチウム含有コバルト酸化
物、リチウム含有ニッケル酸化物を用いるのが好まし
い。

【００１４】前記非水電解液は、非水溶媒に電解質を溶
解することにより調製される。前記非水溶媒としては、
エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネー
ト（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチル
カーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥ
Ｃ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ−ブチ
ロラクトン（γ−ＢＬ）、スルホラン、アセトニトリ
ル、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプ
ロパン、ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨ
Ｆ）、２−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることが
できる。前記非水溶媒は、単独で使用しても、２種以上
混合して使用しても良い。

【００１５】前記電解質としては、例えば過塩素酸リチ
ウム（ＬｉＣｌＯ₄ ）、六フッ化リン酸リチウム（Ｌｉ
ＰＦ₆ ）、ホウ四フッ化リチウム（ＬｉＢＦ₄ ）、六フ
ッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ₆ ）、トリフルオロメタ
ンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ₃ ＳＯ₃ ）、ビストリ
フルオロメチルスルホニルイミドリチウム［ＬｉＮ（Ｃ
Ｆ₃ ＳＯ₃ ）₂ ］等のリチウム塩を挙げることができ
る。

【００１６】前記電解質の前記非水溶媒に対する溶解量
は、０．２ｍｏｌ／Ｌ〜２ｍｏｌ／Ｌとすることが望ま
しい。前記非水電解液を保持するポリマーとしては、例
えば、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレン
オキサイド誘導体、前記誘導体を含むポリマー、ビニリ
デンフロライド（ＶｄＦ）とヘキサフルオロプロピレン
（ＨＦＰ）との共重合体等を用いることができる。前記
ＨＦＰの共重合割合は、前記共重合体の合成方法にも依
存するが、通常、最大で２０重量％前後である。

【００１７】前記正極層は、導電性を向上する観点から
導電性材料を含んでいてもよい。この導電性材料として
は、例えば、人造黒鉛、カーボンブラック（例えばアセ
チレンブラックなど）、ニッケル粉末等を挙げることが
できる。

【００１８】前記集電体としては、例えばアルミニウム
製エキスパンドメタル、アルミニウム製メッシュ、アル
ミニウム製パンチドメタル等を用いることができる。な
お、前記正極は集電体の片面に正極層を担持させた構造
にしてもよい。

【００１９】２）負極９この負極９は、銅製の集電体７の両面に活物質、非水電
解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む負極層８
が担持された構造を有する。

【００２０】前記活物質としては、リチウムイオンを吸
蔵放出する炭素質材料を挙げることができる。かかる炭
素質材料としては、例えば、有機高分子化合物（例え
ば、フェノール樹脂、ポリアクリロニトリル、セルロー
ス等）を焼成することにより得られるもの、コークス
や、メソフェーズピッチを焼成することにより得られる
もの、人造グラファイト、天然グラファイト等に代表さ
れる炭素質材料を挙げることができる。中でも、５００
℃〜３０００℃の温度で、常圧または減圧下にて前記メ
ソフェーズピッチを焼成して得られる炭素質材料を用い
るのが好ましい。

【００２１】前記非水電解液及び前記ポリマーとして
は、前述した正極で説明したものと同様なものが用いら
れる。前記負極層は、人造グラファイト、天然グラファ
イト、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチ
ェンブラック、ニッケル粉末、ポリフェニレン誘導体等
の導電性材料、オレフィン系ポリマーや炭素繊維等のフ
ィラーを含むことを許容する。

【００２２】前記集電体としては、例えば銅製エキスパ
ンドメタル、銅製メッシュ、銅製パンチドメタル等を用
いることができる。なお、前記負極は集電体の片面に正
極層を担持させた構造にしてもよい。

【００２３】３）ポリマー電解質層５この電解質層５は、非水電解液及びこの電解液を保持す
るポリマーを含む。前記非水電解液及び前記ポリマーと
しては、前述した正極で説明したものと同様なものが用
いられる。

【００２４】前記電解質層は、圧縮強度を向上させるた
めにＳｉＯ₂ 粉末のような無機フィラーを添加してもよ
い。前記発電要素は、１層に限らず、２層以上を前記外
装材内に収納してもよい。

【００２５】４）樹脂被膜１３ａ，１３ｂ，１４ａ，１
４ｂこの樹脂被膜１３ａ，１３ｂ，１４ａ，１４ｂは、前記
外部リード、前記外装材の熱融着性樹脂との接着性が良
好で、かつ前記ポリマー素電池の電解液に対して耐性を
有すると共に、電池の使用温度を超える温度に対して耐
熱性を有する樹脂からなることが好ましい。例えば、融
点が５０〜１８０℃の熱可塑性樹脂および架橋可能温度
が５０〜１８０℃の熱硬化性樹脂から選ばれる少なくと
も１つの樹脂を用いることができる。

【００２６】前記熱可塑性樹脂としては、ポリエチレ
ン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、アイオノマ
ー、エチレン塩化ビニル共重合体、エチレン酢酸ビニル
共重合体、エチレンビニルアルコール共重合体、塩素化
ポリエチレン、塩素化ポリプロピレンなどのオレフィン
系樹脂；ポリメタクリル酸などのアクリル系樹脂；ナイ
ロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１
２、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン４６、全芳
香族ナイロン、変性ポリアミド、共重合ナイロンなどの
アミド系樹脂；変性ポリアルキレングリコール、変性ポ
リビニルアルコールなどの水酸基やエステル結合を有す
る樹脂；これらの樹脂成分を含むポリマーアロイ；等を
挙げることができる。これらの樹脂に必要に応じて各種
の改質剤を添加してもよい。

【００２７】前記熱硬化性樹脂としては、例えばポリウ
レタン系樹脂、エポキシ系樹脂、無水マレイン酸系樹
脂、イソシアネート系樹脂、ビニルブチラール系樹脂、
シアノアクリレート系樹脂、シリコーン系樹脂、クロロ
プレン系樹脂、ニトリルゴム系樹脂等を挙げることがで
きる。

【００２８】前記熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂とを複合
させて樹脂被膜として用いてもよい。前記樹脂被膜を前
記外装材の熱シール部と接する前記外部リード部分に形
成するには、例えば前記外部リード部分に予め前述した
樹脂を塗布やアウトサート成形により被覆する方法を採
用することができる。前者の塗布法では、例えばモノマ
ー、プレポリマーの形態で塗布し、重合させて樹脂被膜
を形成することができる。また、別の方法としては前記
外装材の熱シール部とこの熱シール部に接する前記外部
リード部分との間に前述した樹脂からなる短冊状の薄い
フィルムを介在させる方法を採用することができる。

【００２９】５）外装材１７この外装材１７は、内面側から熱融着性樹脂フィルム１
８、金属箔１９および剛性を有する樹脂フィルム２０を
少なくともこの順序で積層した積層フィルムからなる。
前記熱融着性樹脂としては、例えばポリエチレン（Ｐ
Ｅ）、アイオノマー、エチレンビニルアセテート（ＥＶ
Ａ）等を用いることができる。前記金属箔としては、例
えばＡｌ箔、Ｎｉ箔等をも用いることができるが、薄膜
化が可能なＡｌ箔が好ましい。前記剛性を有する樹脂と
しては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥ
Ｔ）、ナイロン等を用いることができる。ただし、前記
剛性を有する樹脂フィルムは２種以上のフィルムを組み
合わせてもよい。

【００３０】具体的な積層フィルムとしては、シール面
側から外面に向けて積層したポリエチレン（ＰＥ）／ポ
リエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）／Ａｌ箔／ＰＥＴ
の積層フィルム；ＰＥ／ナイロン／Ａｌ箔／ＰＥＴの積
層フィルム；アイオノマー／Ｎｉ箔／ＰＥ／ＰＥＴの積
層フィルム；エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）／Ｐ
Ｅ／Ａｌ箔／ＰＥＴの積層フィルム；アイオノマー／Ｐ
ＥＴ／Ａｌ箔／ＰＥＴの積層フィルム等を用いることが
できる。ここで、シール面側のＰＥ、アイオノマー、Ｅ
ＶＡ以外のフィルムは防湿性、耐通気性、耐薬品性を担
っている。

【００３１】なお、前記外装材は積層フィルムをその内
面（シール面）に熱融着性樹脂フィルムが位置するよう
に折り曲げ、その折り曲げ線と平行な端部を熱シールし
て筒状物を作製し、この中に前述したポリマー素電池を
その正極と電気的に接続された外部リードが一方の開口
から延出し、その負極と電気的に接続された外部リード
が他方の開口から延出するように収納し、前記２つの開
口部を熱シールして前記素電池を密封した構造にしても
よい。

【００３２】以上説明した本発明によれば、内面に熱融
着性樹脂フィルムが配された外装材内に正極、ポリマー
固体電解質層および負極を有するポリマー素電池を前記
正負極にそれぞれ電気的に接続された外部リードを前記
外装材の開口縁部から延出するように収納し、前記外装
材の開口縁部で前記熱融着性樹脂フィルムを互いに熱融
着して前記素電池を密封する際、前記外装材の開口縁部
と前記外部リードとの間に樹脂被膜を配置した後、前記
外装材の開口縁部で前記熱融着性樹脂フィルムを互いに
熱融着すると共に、前記熱融着性樹脂フィルムと前記樹
脂被膜及び前記樹脂被膜と前記外部リードとを互いに熱
融着することによって、素電池の正負極にそれぞれ電気
的に接続された外部リードが延出される箇所（熱シール
部）の場和大きくすることなく、シール性を著しく向上
することができる。その結果、前記素電池を構成する電
解液の揮発、漏洩を防止して良好な電池反応を維持でき
ると共に、外部から湿気の侵入を抑制または防止して電
解液や活物質の劣化を阻止できる。したがって、容量維
持率および充放電サイクル特性が改善されたポリマー二
次電池を製造することができる。

【００３３】また、前記被膜として前記外部リード、前
記外装材の熱融着性樹脂との接着性が良好で、かつ前記
ポリマー素電池の電解液に対して耐性を有すると共に、
電池の使用温度を超える温度に対して耐熱性を有する樹
脂、例えば融点が５０〜１８０℃の熱可塑性樹脂および
架橋可能温度が５０〜１８０℃の熱硬化性樹脂から選ば
れる少なくとも１つの樹脂から形成することによって、
より一層容量維持率および充放電サイクル特性が改善さ
れたポリマー二次電池を製造することができる。

【００３４】また、前記外装材として内面側から熱融着
性樹脂フィルム、金属薄膜および剛性を有する樹脂フィ
ルムが少なくともこの順序で積層された積層フィルムを
用いることによって、前記ポリマー素電池の密封性が良
好なポリマー二次電池を製造することができる。

【００３５】さらに、前記外部リードが配される前記外
装材の開口縁部以外の接着部分に予め樹脂被膜を配置し
た後、前記外装材の開口縁部を含む接着部で前記熱融着
性樹脂フィルムを互いに熱融着することによって、シー
ル性が更に向上され、前記ポリマー素電池をさらに一掃
良好に密封することが可能なポリマー二次電池を製造す
ることができる。

【００３６】

【実施例】以下、本発明の好ましい実施例を図面を参照
して詳細に説明する。（実施例１）＜正極の作製＞活物質として組成式がＬｉＭｎ₂ Ｏ₄ で
表されるリチウムマンガン複合酸化物と、カーボンブラ
ックと、アセトンにビニリデンフロライド−ヘキサフル
オロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末と、
フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）の混合物をアセトン中で混
合してペーストを調製した。なお、前記ＬｉＭｎ₂
Ｏ₄、カーボンブラック、ＶｄＦ−ＨＦＰ共重合体粉末
およびＤＢＰの混合比率は、５６重量％，５重量％，１
７重量％，２２重量％である。つづいて、前記ペースト
をポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に
塗布し、シート化した。ひきつづき、この正極層をアル
ミニウム製の帯状端子部を有するアルミニウム製エキス
パンドメタルからなる多孔質集電体の前記端子部を除く
両面に熱ロールで加熱圧着することにより電解液未含浸
正極層が形成された正極素材を作製した。

【００３７】＜負極の作製＞活物質としてメソフェーズ
ピッチ系炭素繊維と、ＶｄＦ−ＨＦＰ共重合体粉末とＤ
ＢＰとをアセトン中で混合することによりペーストを調
製した。なお、前記炭素繊維、ＶｄＦ−ＨＦＰ共重合体
粉末およびＤＢＰの混合比率は、５８重量％，１７重量
％，２５重量％である。つづいて、前記ペーストをポリ
エチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に塗布
し、シート化した。ひきつづき、この負極層を銅製の帯
状端子部を有する銅製エキスパンドメタルからなる多孔
質集電体の前記端子部を除く両面に熱ロールで加熱圧着
することにより電解液未含浸負極層が形成された負極素
材を作製した。

【００３８】＜固体ポリマー電解質層の作製＞酸化ケイ
素粉末３３重量部、ＶｄＦ−ＨＦＰ共重合体粉末２２．
２重量部およびとＤＢＰ４４．５重量部とをアセトン中
で混合することによりペーストを調製した。つづいて、
前記ペーストをポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）
フィルム上に塗布し、シート化することにより電解液未
含浸固体ポリマー電解質素材を作製した。

【００３９】＜非水電解液の調製＞エチレンカーボネー
ト（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）が体積比
で２：１の割合で混合された非水溶媒に電解質としての
ＬｉＰＦ₆ をその濃度が１ｍｏｌ／ｌになるように溶解
させて非水電解液を調製した。

【００４０】得られた正極素材、固体ポリマー電解質素
材および負極素材をこの順序で重ね、これらを１３０℃
に加熱した剛性ロールにて加熱圧着して積層して積層体
を作製した。つづいて、この積層体をメタノール中に浸
漬することにより前記正極素材、前記負極素材および前
記ポリマー電解質素材中のＤＢＰを溶出してそれら部材
を多孔質構造の電解液未含浸素電池とした。

【００４１】次いで、前記素電池を構成する正極素材の
多孔質集電体における帯状端子部に幅７．５ｍｍ，厚さ
９５μｍのアルミニウム製外部リードを、負極素材の多
孔質集電体における帯状端子部に幅７．５ｍｍ，厚さ９
５μｍの銅製外部リードそれぞれ超音波溶接等により接
続した。つづいて、前記各外部リードの後述する外装材
の熱シール部に接触する両面にエチレン−アクリル酸共
重合体のエマルジョン（モートン・ケミカル社製商品
名；アドコートAD５０C −３５）をそれぞれ塗布し、乾
燥することにより厚さ約８５μｍの樹脂被膜を形成し
た。

【００４２】次いで、アイオノマー（５５μｍ）／Ａｌ
箔（１３μｍ）／ＰＥ（８μｍ）／ＰＥＴ（１０μｍ）
の４層構造からなる帯状積層フィルムを用意し、このア
イオノマーフィルム面上に前記正負極の外部リードが取
付けられた前記素電池を前記外部リードが前記積層フィ
ルムの短辺の端面から延出すると共に、前記外部リード
下面の樹脂被膜が前記積層フィルムの短辺周縁（熱シー
ル部）に位置するように載せた後、前記短辺に平行な中
央部で前記素電池を包むように折り曲げた。つづいて、
前記折り曲げ部を除く幅１０ｍｍの平行する２つの側辺
および幅６ｍｍの外部リードが延出される側辺を熱シー
ルした。ただし、前記各外部リードが延出される側辺を
除く２側辺のうちの一方の側辺の一部を未シール部とし
て残した。その後、前記未シール部を通して前記非水電
解液を内部に注入し、未シールを再度、熱融着すること
により前述した図３および図４に示すポリマー二次電池
を製造した。

【００４３】（実施例２−４）外部リードが延出される
側辺の熱シール部の幅を８ｍｍ、１０ｍｍ、１２ｍｍに
した以外、実施例１と同様な方法により３種のポリマー
二次電池を製造した。

【００４４】（比較例１−４）外部リードに樹脂被膜を
被覆せず、折り曲げ部を除く平行する２つの側辺の熱シ
ール部の幅１０ｍｍ、外部リードが延出される側辺の熱
シール部の幅を６ｍｍ、８ｍｍ，１０ｍｍ、１２ｍｍに
した以外、実施例１と同様な方法により４種のポリマー
二次電池を製造した。

【００４５】得られた実施例１−４および比較例１−４
の二次電池を８０℃のオーブン中に２０００時間放置
し、その放置時における非水電解液の減量を測定した。
その結果を下記表１に示す。

【００４６】

【表１】

【００４７】前記表１から明らかなように実施例１−４
の二次電池は、比較例１−４に比べて高温放置時の電解
液の減量が零かもしは極めて少なく良好なシール性を有
することがわかる。

【００４８】（実施例５−７）外部リードが延出される
側辺の熱シール部の幅を１０ｍｍと一定にし、平行する
２つの側辺の熱シール部の幅を４ｍｍ，６ｍｍ，８ｍｍ
にした以外、実施例１と同様な方法により３種のポリマ
ー二次電池を製造した。

【００４９】得られた実施例５−７の二次電池を８０℃
のオーブン中に２０００時間放置し、その放置時におけ
る非水電解液の減量を測定した。その結果を下記表２に
示す。

【００５０】

【表２】

【００５１】前記表２から明らかなように平行する２つ
の側辺の熱シール部の幅を４ｍｍ，６ｍｍ，８ｍｍとし
た実施例５−７の二次電池は、前述した表１の比較例４
（外部リードが延出される側辺の熱シール部の幅；１０
ｍｍ、平行する２つの側辺の熱シール部の幅；１０ｍ
ｍ）よりも高温放置時の電解液の減量が極めて少なく良
好なシール性を有し、平行する２つの側辺の熱シール部
の幅を狭くすることができることがわかる。

【００５２】（実施例８−１０）外部リードに形成する
樹脂被膜として厚さ１００μｍのアイオノマー（三井デ
ュポンポリケミカル社製商品名；ハイミランＡＭ６００
４）、ポリエステル（東洋紡績社製商品名；バイロン３
００）、シアノエチル化エポキシ樹脂（サンスター技研
社製商品名；ＣＮ−ＤＧ）を用いた以外、実施例２（延
出される側辺の熱シール部の幅；１０ｍｍ、平行する２
つの側辺の熱シール部の幅；８ｍｍ）と同様な方法によ
り３種のポリマー二次電池を製造した。

【００５３】得られた実施例８−１０の二次電池を８０
℃のオーブン中に２０００時間放置し、その放置時にお
ける非水電解液の減量を測定した。その結果を下記表３
に示す。

【００５４】

【表３】

【００５５】

【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、素
電池の正負極にそれぞれ電気的に接続された外部リード
が延出される外装材のシール部でのシール性を向上し、
前記素電池を構成する電解液の揮発、漏洩の外部から湿
気の侵入を抑制または防止して容量維持率および充放電
サイクル特性を改善したポリマー二次電池の製造方法を
提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明のポリマー二次電池の製造を説明するた
めの展開斜視図。

【図２】図１のポリマー素電池を示す断面図。

【図３】本発明により製造されたポリマー二次電池を示
す平面図。

【図４】図３のIV−IV線に沿う断面図。

【図５】本発明により製造されたポリマー二次電池の他
の形態を示す斜視図。

【符号の説明】

４…正極、５…ポリマー固体電解質層、９…負極、１０…ポリマー素電池、６…ポリマー電解質二次電池、７…外装材、８…負極、９…ポリマー電解質層、１１，１２…外部リード、１３ａ，１３ｂ，１４ａ，１４ｂ…樹脂被膜、１５…積層フィルム、１６ａ−１６ｃ…シール部、１７…外装材。

フロントページの続き (72)発明者花房聡一東京都品川区南品川３丁目４番10号東芝電池株式会社内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】内面に熱融着性樹脂フィルムが配された
外装材内に正極、ポリマー固体電解質層および負極を有
するポリマー素電池を前記正負極にそれぞれ電気的に接
続された外部リードを前記外装材の開口縁部から延出す
るように収納し、前記外装材の開口縁部で前記熱融着性
樹脂フィルムを互いに熱融着して前記素電池を密封した
ポリマー二次電池の製造方法において、前記外装材の開口縁部と前記外部リードとの間に樹脂被
膜を配置した後、前記外装材の開口縁部で前記熱融着性
樹脂フィルムを互いに熱融着すると共に、前記熱融着性
樹脂フィルムと前記樹脂被膜及び前記樹脂被膜と前記外
部リードとを互いに熱融着することを特徴とするポリマ
ー二次電池の製造方法。
【請求項２】前記被膜は、前記外部リード、前記外装
材との接着性が良好で、かつ前記ポリマー素電池の電解
液に対して耐性を有すると共に、電池の使用温度を超え
る温度に対して耐熱性を有する樹脂からなることを特徴
とする請求項１記載のポリマー二次電池の製造方法。
【請求項３】前記被膜は、融点が５０〜１８０℃の熱
可塑性樹脂および架橋可能温度が５０〜１８０℃の熱硬
化性樹脂から選ばれる少なくとも１つの樹脂からなるこ
とを特徴とする請求項１記載のポリマー二次電池の製造
方法。
【請求項４】前記外装材は、内面側から熱融着性樹脂
フィルム、金属薄膜および剛性を有する樹脂フィルムが
少なくともこの順序で積層された積層フィルムからなる
ことを特徴とする請求項１記載のポリマー二次電池の製
造方法。
【請求項５】前記外部リードが配される前記外装材の
開口縁部以外の接着部分に予め樹脂被膜を配置した後、
前記外装材の開口縁部を含む接着部で前記熱融着性樹脂
フィルムを互いに熱融着することを特徴とする請求項１
記載のポリマー二次電池の製造方法。