JP2002033121A - 非水電解質二次電池 - Google Patents

非水電解質二次電池

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JP2002033121A JP2000215521A JP2000215521A JP2002033121A JP 2002033121 A JP2002033121 A JP 2002033121A JP 2000215521 A JP2000215521 A JP 2000215521A JP 2000215521 A JP2000215521 A JP 2000215521A JP 2002033121 A JP2002033121 A JP 2002033121A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高温下の電池特性の低下が抑制され、電池内
部でのガス発生も少ない非水電解質二次電池を提供す
る。 【解決手段】 正極と負極と非水溶媒に電解質塩を溶解
した非水電解質とを備え、上記電解質塩として下式〜
で示される化合物からなる群より選ばれた少なくとも
１種の電解質塩に加えて、更にＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、
ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＡｓＦ6からなる群より選ばれた少な
くとも１種の電解質塩を含む非水電解質二次電池。 ＬｉＰＦa（ＣbＦ2b+1）6-a（ａは１から５の整数、
ｂは１以上の整数である）ＬｉＰＦc（ＣdＦ2d+1ＳＯ
2）6-c（ｃは１から５の整数、ｄは１以上の整数であ
る）ＬｉＢＦｅ（ＣｆＦ２ｆ＋１）４−ｅ（ｅは１か
ら３の整数、ｆは１以上の整数である）ＬｉＢＦ
g（ＣhＦ2h+1ＳＯ2）4-g（ｇは１から３の整数、ｈは１
以上の整数である）

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解質二次電
池の高温使用時又は高温保存後の電池特性の低下抑制、
及び電池内部のガス発生抑制を目的とした非水電解質の
改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】非水電解質二次電池では、非水電解質を
構成する電解質塩として、ＬｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、Ｌ
ｉＢＦ4、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＳＣＮ、
ＬｉＣｌ、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、（ＣＦ3ＳＯ
2）2ＮＬｉ等の単品または混合物が使用されている。特
に、伝導度が良好であることから、一般的にＬｉＰＦ6
が使用されている。
【０００３】ところがＬｉＰＦ6は熱的安定性が非常に
低く、ＬｉＰＦ6を電解質塩として用いた非水電解質で
作成した電池を充電状態で高温保存した場合、ＬｉＰＦ
6が熱分解して生成するフッ化水素（ＨＦ）やＰＦ5等が
電池に悪影響を与える。その結果、発熱量の多いノート
パソコン等の機器にこれらの電池を使用した場合、電池
が高温下にさらされることにより急激に電池性能が低下
したり、電池内部で多量のガスが発生することが問題と
なっていた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、正極と負極
と非水電解質を備えた非水電解質二次電池における上記
のような問題を解決するためになされたものであり、高
温使用時又は高温保存後の電池特性の低下が抑制され、
電池内部でのガス発生も少ない優れた非水電解質二次電
池を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、正極と負極と
非水溶媒に電解質塩を溶解した非水電解質とを備えた非
水電解質二次電池において、その非水電解質中の電解質
塩として下式〜で示される化合物からなる群より選
ばれた少なくとも１種の電解質塩に加えて、更にＬｉＰ
Ｆ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＡｓＦ6からなる群
より選ばれた少なくとも１種の電解質塩を含むことを特
徴とする。 ＬｉＰＦa（ＣbＦ2b+1）6-a （ａは１から５の整数、ｂは１以上の整数である） ＬｉＰＦc（ＣdＦ2d+1ＳＯ2）6-c （ｃは１から５の整数、ｄは１以上の整数である） ＬｉＢＦｅ（ＣｆＦ２ｆ＋１）４−ｅ （ｅは１から３の整数、ｆは１以上の整数である） ＬｉＢＦg（ＣhＦ2h+1ＳＯ2）4-g （ｇは１から３の整数、ｈは１以上の整数である） 特に、化５〜化８で示される化合物は、ＬｉＰＦ4（Ｃ
Ｆ3）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ 2Ｆ5）2、ＬｉＰＦ3（Ｃ
Ｆ3）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ2Ｆ5）3、ＬｉＰＦ4（ＣＦ3ＳＯ
2）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3
ＳＯ2）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ 2Ｆ5ＳＯ2）3、ＬｉＢＦ2（Ｃ
Ｆ3）2、ＬｉＢＦ2（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＢＦ2（ＣＦ 3ＳＯ
2）2、ＬｉＢＦ2（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2からなる群より選ば
れた少なくとも１種であることが好ましい。
【０００６】また、本発明は、正極と負極と非水溶媒に
電解質塩を溶解した非水電解質とを備えた非水電解質二
次電池において、その非水電解質中にＬｉＰＦ4（Ｃ
Ｆ3）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＰＦ3（Ｃ
Ｆ3）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ2Ｆ5）3、ＬｉＰＦ4（ＣＦ3ＳＯ
2）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3
ＳＯ2） 3、ＬｉＰＦ3（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）3、ＬｉＢＦ2（Ｃ
Ｆ3）2、ＬｉＢＦ2（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＢＦ2（ＣＦ3ＳＯ
2）2、ＬｉＢＦ2（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2からなる群より選ば
れた少なくとも１種の電解質塩に加えて、更にＬｉＰＦ
6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＡｓＦ6からなる群よ
り選ばれた少なくとも１種の電解質塩を含み、更に炭酸
エステル系添加剤または硫黄化合物系添加剤が添加され
ていることを特徴とする。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明の非水電解質二次電池に使
用される非水電解質は、非水溶媒と、その溶媒に溶解す
る電解質とから構成されている。
【０００８】非水溶媒に溶解する電解質塩としては、下
式〜で示される化合物からなる群より選ばれた少な
くとも１種の電解質塩に加えて、更にＬｉＰＦ6、Ｌｉ
ＢＦ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＡｓＦ6からなる群より選ば
れた少なくとも１種の電解質塩を含むことが好ましい。 ＬｉＰＦa（ＣbＦ2b+1）6-a （ａは１から５の整数、ｂは１以上の整数である） ＬｉＰＦc（ＣdＦ2d+1ＳＯ2）6-c （ｃは１から５の整数、ｄは１以上の整数である） ＬｉＢＦｅ（ＣｆＦ２ｆ＋１）４−ｅ （ｅは１から３の整数、ｆは１以上の整数である） ＬｉＢＦg（ＣhＦ2h+1ＳＯ2）4-g （ｇは１から３の整数、ｈは１以上の整数である） 上記化合物は、ＬｉＰＦ4（ＣＦ3）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ2
Ｆ5）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ
2Ｆ5）3、ＬｉＰＦ4（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ2
Ｆ 5ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3ＳＯ2）3、ＬｉＰＦ
3（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）3、ＬｉＢＦ 2（ＣＦ3）2、ＬｉＢＦ2
（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＢＦ2（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＢＦ
2（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2からなる群より選ばれた少なくとも
１種であることが好ましい。
【０００９】前記化合物からなる群より選ばれた少なく
とも１種の電解質塩とＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＳｂ
Ｆ6、ＬｉＡｓＦ6からなる群より選ばれた少なくとも１
種の電解質塩のモル比率は１：９９〜９９：１の範囲で
あることが望ましい。
【００１０】上記〜で示される化合物は熱的安定性
に非常に優れるため、高温使用時又は高温保存後の電池
特性の低下が少なく、熱分解によるガス発生も少ない
が、これらの化合物は正極上で分解反応を受けやすいと
いう問題がある。そこで、更にＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、
ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＡｓＦ6からなる群より選ばれた少な
くとも１種の電解質塩を含有させると、これらの塩が正
極上で優先的に反応し、正極上に良質な皮膜が形成され
る結果、〜で示される化合物の正極上での分解反応
が抑制される。
【００１１】非水溶媒の成分としては、エチレンカーボ
ネート、プロピレンカーボネート、エチルメチルカーボ
ネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネー
ト、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、α−ア
セチル−γ−ブチロラクトン、α−メチル−γ−ブチロ
ラクトン、メチルアセテート、エチルアセテート、メチ
ルプロピオネート、エチルブチレート、ブチルアセテー
ト、ｎ−プロピルアセテート、イソブチルプロピオネー
ト、ベンジルアセテートなどが好ましく用いられる。
【００１２】これらは単独で用いてもよく、２種以上を
組み合わせて用いてもよい。これらのうちでは、エチレ
ンカーボネート、プロピレンカーボネート、エチルメチ
ルカーボネート、γ−ブチロラクトンが好ましい。ただ
し、ガス発生の点から脂肪族カルボン酸エステルを含む
場合は、非水溶媒全体の３０重量％以下、さらには２０
重量％以下の範囲であることが好ましい。
【００１３】本発明に用いられる非水溶媒としては、例
えば以下の組成のものが好ましい。
【００１４】＜非水溶媒１＞エチレンカーボネート５〜
５０容量％およびエチルメチルカーボネート５０〜９５
容量％からなる合計１００容量％の非水溶媒。
【００１５】＜非水溶媒２＞γ−ブチロラクトン５０〜
１００容量％およびプロピレンカーボネート０〜５０容
量％からなる合計１００容量％の非水溶媒。
【００１６】＜非水溶媒３＞プロピレンカーボネート５
０〜１００容量％およびγ−ブチロラクトン０〜５０容
量％からなる合計１００容量％の非水溶媒。
【００１７】ただし、γ−ブチロラクトンまたはプロピ
レンカーボネートを主体として用いた場合、その粘度を
下げる目的でジエチルカーボネート、ジメチルカーボネ
ート及びエチルメチルカーボネートなどの鎖状炭酸エス
テルを、誘電率を上げる目的でエチレンカーボネートな
どの環状炭酸エステルを加えてもよい。
【００１８】前記非水電解質中には、ガスの発生を抑え
る効果をさらに向上させる観点から、炭酸エステル系添
加剤および硫黄化合物系添加剤よりなる群から選ばれた
少なくとも１種が添加されていることが好ましい。炭酸
エステル系添加剤は、皮膜形成等により、負極表面で発
生するＨ2、ＣＨ4などのガスを低減させる効果を有し、
硫黄化合物系添加剤は、皮膜形成等により、正極表面で
発生するＣＯ2などのガスを低減させる効果を有すると
考えられる。
【００１９】炭酸エステル系添加剤としては、例えばビ
ニレンカーボネート、フェニルエチレンカーボネート、
フェニルビニレンカーボネート、ジフェニルビニレンカ
ーボネート、トリフルオロプロピレンカーボネート、ク
ロロエチレンカーボネート、メトキシプロピレンカーボ
ネート、ビニルエチレンカーボネート、カテコールカー
ボネート、テトラヒドロフランカーボネート、ジフェニ
ルカーボネート、ジエチルジカーボネート（二炭酸ジエ
チル）などが挙げられる。これらは単独で用いてもよ
く、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのう
ちでは、負極表面で発生するガスを低減させる効果が大
きいという点で、ビニレンカーボネート、フェニルビニ
レンカーボネートなどが好ましく、特にビニレンカーボ
ネートが好ましい。
【００２０】硫黄化合物系添加剤としては、例えばエチ
レンサルファイト、エチレントリチオカーボネート、ビ
ニレントリチオカーボネート、カテコールサルファイ
ト、テトラヒドロフランサルファイト、スルホラン、３
−メチルスルホラン、スルホレン、プロパンサルトン、
１，４−ブタンスルトンなどが挙げられる。これらは単
独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよ
い。これらのうちでは、正極表面で発生するガスを低減
させる効果が大きいという点で、プロパンサルトン、ス
ルホラン、エチレンサルファイト、カテコールサルファ
イトなどが好ましく、特にプロパンサルトンが好まし
い。
【００２１】炭酸エステル系添加剤および硫黄化合物系
添加剤からなる群より選ばれた少なくとも１種の非水電
解質１００重量部に対する添加比率は、総量で０．１〜
１０重量部、さらには０．５〜５重量部であることが好
ましい。これら添加剤の添加比率が０．１重量部未満に
なると、ガスの発生を抑える効果があまり向上せず、１
０重量部を超えると、電極上に形成される皮膜が厚くな
りすぎて、放電特性が低下する。
【００２２】炭酸エステル系添加剤および硫黄化合物系
添加剤を併用する場合、これらの添加比率（炭酸エステ
ル系添加剤：硫黄化合物系添加剤）は、１：９〜９：１
であることが、両者の効果をバランス良く得ることがで
きる点で好ましい。
【００２３】炭酸エステル系添加剤については、非水電
解質１００重量部に対する添加比率は、０．１〜１０重
量部、さらには０．５〜５重量部であることが好まし
い。添加比率が０．１重量部未満になると、負極におけ
るガス発生量を低減させる効果が小さくなり、１０重量
部を超えると、電極上に形成される皮膜が厚くなりすぎ
て、放電特性が低下する。
【００２４】硫黄化合物系添加剤については、非水電解
質１００重量部に対する添加比率は、０．１〜１０重量
部、さらには０．５〜５重量部であることが好ましい。
添加比率が０．１重量部未満になると、正極におけるガ
ス発生量を低減させる効果が小さくなり、１０重量部を
超えると、電極上に形成される皮膜が厚くなりすぎて、
放電特性が低下する。
【００２５】
【実施例】本発明の非水電解質二次電池について、実施
例に基づいて具体的に説明する。
【００２６】図１に、以下の実施例で作製した円筒形電
池の縦断面図を示す。図１において、１は電解質に対す
る耐食性を有するステンレス鋼板を加工した電池ケー
ス、２は安全弁を設けた封口板、３は絶縁パッキングを
示す。４は電池ケース１の中に収納された極板群であ
り、正極板および負極板がセパレータを介して巻回され
たものである。正極板からは正極リード５が引き出され
て封口板２に接続され、負極板からは負極リード６が引
き出されて電池ケース１の底部に接続されている。７お
よび８は、それぞれ上部絶縁リングおよび下部絶縁リン
グであって、極板群４の上部および下部にそれぞれ設け
られている。
【００２７】極板群４を構成する正極および負極は、以
下のようにして調製した。
【００２８】＜正極＞ＬｉＣｏＯ2の粉末１００重量部
に対して、アセチレンブラック３重量部、フッ素樹脂の
結着剤７重量部を配合し、これをカルボキシメチルセル
ロース水溶液に懸濁させて正極合剤ペーストとした。こ
れを厚さ３０μｍのアルミニウム箔に塗布し、乾燥後、
圧延し、厚さ０．１８ｍｍ、幅３７ｍｍ、長さ３９０ｍ
ｍの正極板とした。
【００２９】＜負極＞メソフェーズ小球体を２８００℃
の高温で黒鉛化したもの（以下、メソフェーズ黒鉛と称
す。）を用いた。メソフェーズ黒鉛１００重量部に対し
て、スチレン−ブタジエンゴム５重量部を配合し、これ
をカルボキシメチルセルロース水溶液に懸濁させて負極
合剤ペーストとした。これを厚さ２０μｍの銅箔の両面
に塗布し、乾燥後、圧延し、厚さ０．２０ｍｍ、幅３９
ｍｍ、長さ４２０ｍｍの負極板とした。
【００３０】正極板にはアルミニウム製の正極リード
５、負極板にはニッケル製の負極リード６をそれぞれ取
り付けた。そして、これら極板を厚さ２５μｍ、幅４５
ｍｍ、長さ９５０ｍｍのポリプロピレン製セパレータを
介して巻回し、極板群４を得た。これを直径１７．０ｍ
ｍ、高さ５０．０ｍｍの電池ケースに収容し、さらに所
定の非水電解質を電池ケースに注液して電池を完成し
た。
【００３１】《実施例１》体積混合比率１：３のエチレ
ンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート
（ＥＭＣ）の混合溶媒に電解質塩としてＬｉＰＦ6とＬ
ｉＰＦ4（ＣＦ3）2をそれぞれ０．５Ｍ（モル／リット
ル）の割合で溶かして調製した非水電解質を用いて、上
記発明の実施の形態に示す電池を作製した。この電池
を、本発明の電池１とする。
【００３２】《実施例２〜１２》ＬｉＰＦ4（ＣＦ3）2
に代えて、それぞれＬｉＰＦ4（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＰＦ3
（ＣＦ3）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ2Ｆ5）3、ＬｉＰＦ4（ＣＦ3
ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ3（Ｃ
Ｆ3ＳＯ2）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）3、ＬｉＢＦ2
（ＣＦ3）2、ＬｉＢＦ2（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＢＦ2（ＣＦ3
ＳＯ2）2、ＬｉＢＦ2（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2を用いる以外
は、上記実施例１と同様にして電池を作製した。この電
池を本発明の電池２〜１２とする。
【００３３】《実施例１３〜２４》実施例１及び２〜１
２において、ＬｉＰＦ6に代えてＬｉＢＦ4を用いた以外
は同様にして電池を作製した。この電池を本発明の電池
１３〜２４とする。
【００３４】《実施例２５》実施例１において、ＥＭＣ
に代えてγ−ブチロラクトン（ＧＢＬ）を用いた以外は
同様にして電池を作製した。この電池を本発明の電池２
５とする。
【００３５】《実施例２６》実施例１において、さらに
非水電解質にビニレンカーボネート（ＶＣ）を２．０重
量部添加した以外は同様にして電池を作製した。この電
池を本発明の電池２６とする。
【００３６】《実施例２７》実施例１において、さらに
非水電解質にプロパンサルトン（ＰＳ）を４．０重量部
添加した以外は同様にして電池を作製した。この電池を
本発明の電池２７とする。
【００３７】《実施例２８》実施例１において、さらに
非水電解質にＶＣを２．０重量部とＰＳを４．０重量部
添加した以外は同様にして電池を作製した。この電池を
本発明の電池２８とする。
【００３８】《比較例１》ＬｉＰＦ4（ＣＦ3）2を添加
せず、ＬｉＰＦ6の添加量を１．０Ｍ（モル／リット
ル）とする以外は、上記実施例１と同様にして電池を作
製した。この電池を比較の電池１とする。
【００３９】《比較例２〜１３》ＬｉＰＦ6を添加せ
ず、それぞれＬｉＰＦ4（ＣＦ3）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ
2Ｆ5）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ
2Ｆ5）3、ＬｉＰＦ4（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ2
Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3ＳＯ2）3、ＬｉＰＦ
3（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）3、ＬｉＢＦ2（ＣＦ3）2、ＬｉＢＦ2
（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＢＦ2（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＢＦ
2（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2の添加量を１．０Ｍ（モル／リット
ル）とする以外は、上記実施例１と同様にして電池を作
製した。この電池を比較の電池２〜１３とする。
【００４０】《比較例１４》比較例１において、ＥＭＣ
に代えてＧＢＬを用いた以外は同様にして電池を作製し
た。この電池を比較の電池１４とする。
【００４１】《比較例１５》比較例２において、ＥＭＣ
に代えてＧＢＬを用いた以外は同様にして電池を作製し
た。この電池を比較の電池１５とする。
【００４２】次に、本発明の電池１〜２８及び比較の電
池１〜１５を各々５個ずつ用意した。そして、各電池に
ついて環境温度２０℃、充電電圧４．２Ｖ、充電時間２
時間、制限電流５００ｍＡで定電圧充電を行った充電状
態の電池の１Ａでの放電特性を調べた後、充電状態で８
０℃５日間保存試験を行い、保存後の電池についても同
様の条件で充電、放電を行い保存後の容量回復率（保存
後の容量／保存前の容量×１００（％））を求めた。そ
の結果を（表１）及び（表２）に示す。また、保存試験
後の電池のガス発生量測定も行った。その結果を（表
３）及び（表４）に示す。これらの表から明らかなよう
に、本発明の電池１〜２８の保存後の容量回復率は、電
解質塩としてＬｉＰＦ6のみを用いた比較の電池１及び
電解質塩として前記化合物からなる群より選ばれた少な
くとも１種の電解質塩のみを用いた比較の電池２〜１３
の容量回復率に比べて非常に良好であり、ガス発生量も
減少した。特に、添加剤も併せて用いた本発明の電池２
６〜２８ではさらに良好な容量回復率と少ないガス発生
量の結果が得られている。このことから、非水電解質中
に、熱的安定性の高い前記化合物からなる群より選ばれ
た少なくとも１種の電解質塩に加えて、更に正極上に良
質の被膜を形成するＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＳｂＦ
6、ＬｉＡｓＦ6からなる群より選ばれた少なくとも１種
の電解質塩を含有することに効果があり、添加剤も併せ
て用いるとさらに良好になることが認められた。また、
ＥＭＣの代わりにＧＢＬを用いた本発明の電池２５で
も、電解質塩としてＬｉＰＦ6のみを用いた比較の電池
１４やＬｉＰＦ4（ＣＦ3）2のみを用いた比較の電池１
５に比べて良好であり、非水溶媒としてＧＢＬを用いた
場合でもＥＭＣを用いた場合と同様の効果があることが
認められた。
【００４３】
【発明の効果】本発明によれば、高温使用時又は高温保
存後の電池特性の低下が抑制され、且つ電池内部のガス
発生も抑制される優れた効果を奏する。
【００４４】
【表１】
【００４５】
【表２】
【００４６】
【表３】
【００４７】
【表４】
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施例で用いた円筒形電池の縦断面図
【符号の説明】
１ 電池ケース ２ 封口板 ３ 絶縁パッキング ４ 極板群 ５ 正極リード ６ 負極リード ７ 上部絶縁リング ８ 下部絶縁リング
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岩本 和也 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5H029 AJ03 AJ04 AK03 AL06 AM03 AM04 AM05 AM06 AM07 BJ02 BJ14 HJ02

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 正極と負極と非水溶媒に電解質塩を溶解
    した非水電解質とを備えた非水電解質二次電池におい
    て、その非水電解質中に、下式〜で示される化合物
    からなる群より選ばれた少なくとも１種の電解質塩に加
    えて、更にＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＳｂＦ6、Ｌｉ
    ＡｓＦ6からなる群より選ばれた少なくとも１種の電解
    質塩を含むことを特徴とする非水電解質二次電池。 ＬｉＰＦa（ＣbＦ2b+1）6-a （ａは１から５の整数、ｂは１以上の整数である） ＬｉＰＦc（ＣdＦ2d+1ＳＯ2）6-c （ｃは１から５の整数、ｄは１以上の整数である） ＬｉＢＦe（ＣfＦ2f+1）4-e （ｅは１から３の整数、ｆは１以上の整数である） ＬｉＢＦg（ＣhＦ2h+1ＳＯ2）4-g （ｇは１から３の整数、ｈは１以上の整数である）
  2. 【請求項２】 前記化合物がＬｉＰＦ4（ＣＦ3）2、Ｌ
    ｉＰＦ4（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3）3、ＬｉＰＦ3
    （Ｃ2Ｆ5）3、ＬｉＰＦ4（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ
    4（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3ＳＯ2）3、Ｌｉ
    ＰＦ3（Ｃ2Ｆ5ＳＯ 2）3、ＬｉＢＦ2（ＣＦ3）2、ＬｉＢ
    Ｆ2（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＢＦ2（ＣＦ3ＳＯ2） 2、ＬｉＢＦ
    2（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2であることを特徴とする請求項１記
    載の非水電解質二次電池。
  3. 【請求項３】 負極が炭素材料からなり、正極がリチウ
    ム含有遷移金属酸化物からなり、非水溶媒がエチレンカ
    ーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボ
    ネート、エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネ
    ート、ジメチルカーボネート、γ−ブチロラクトン、γ
    −バレロラクトン、α−アセチル−γ−ブチロラクト
    ン、α−メチル−γ−ブチロラクトン、メチルアセテー
    ト、エチルアセテート、メチルプロピオネート、エチル
    ブチレート、ブチルアセテート、ｎ−プロピルアセテー
    ト、イソブチルプロピオネートおよびベンジルアセテー
    トからなる群より選ばれた少なくとも１種からなる請求
    項１記載の非水電解質二次電池。
  4. 【請求項４】 正極と負極と非水溶媒に電解質塩を溶解
    した非水電解質とを備えた非水電解質二次電池におい
    て、その非水電解質中にＬｉＰＦ4（ＣＦ3）2、ＬｉＰ
    Ｆ4（Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ
    2Ｆ5）3、ＬｉＰＦ4（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ4（Ｃ2
    Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3ＳＯ2）3、ＬｉＰＦ
    3（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）3、ＬｉＢＦ2（ＣＦ3）2、ＬｉＢＦ2
    （Ｃ2Ｆ5）2、ＬｉＢＦ2（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＢＦ
    2（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2からなる群より選ばれた少なくとも
    １種の電解質塩に加えて、更にＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、
    ＬｉＳｂＦ 6、ＬｉＡｓＦ6からなる群より選ばれた少な
    くとも１種の電解質塩を含み、更に炭酸エステル系添加
    剤または硫黄化合物系添加剤が添加されている非水電解
    質二次電池。
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