JP2001319664A - 燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
容易であると共に高い発電効率を確保でき、更に燃料及
び酸化剤の通路の形状を自由に設定でき、汎用性も高い
燃料電池及びその製造方法を提供するを提供する。 【解決手段】 筒状ケーシング1と、該筒状ケーシン
グ1内に配置された電解質2と、該電解質2を挟んで対
をなす拡散電極3とを1つ以上有し、一方の拡散電極3
側に燃料通路4、6が画定され、他方の前記拡散電極3
側に酸化剤通路5、7が画定された燃料電池を製造する
際、拡散電極3を構成する材料を、例えば筒状ケーシン
グ1の軸線方向に複数回積層することで、微細なパター
ンを形成すれば、小型の筒型燃料電池も容易に製造でき
る。また、各層毎に拡散電極3を形成するため、成膜時
の管理が容易になり、全ての層に亘り膜厚を均一にする
ことが可能となる。また、各ガス通路4〜8の形状も通
路の中間部で自由に変更することができる。
Description
と、この筒状ケーシング内に配置された電解質と、電解
質を挟んで対をなす拡散電極とを少なくとも1つ以上有
し、一方の拡散電極側に燃料通路が画定され、他方の拡
散電極側に酸化剤通路が画定された燃料電池及びその製
造方法に関するものである。
からなる電解質層の両側に一対の電極を取り付け、一方
の電極に水素やアルコール等の燃料ガス、他方の電極に
酸素や空気などの酸化剤ガスを供給し、触媒による電気
化学反応を起こさせて電気を発生させるものがあり、電
解質層に使用する電解質によってリン酸型、固体高分子
型、溶融炭酸塩型等のものがある。
る固体高分子電解質型燃料電池(SPFC)は、小型化
が可能であり、SOFCに比較して作動温度が低く(1
00℃以下)、発電効率が高いことから注目されてい
る。
び酸化剤ガス通路を画定するための溝を有する対をなす
プレート状の配流板間に、同じく板状の電解質層を挟む
形状の平板型のものや、筒状ケーシング内を、隔壁で細
い通路に(セル単位に)区画し、または電解質層で燃料
ガス通路と酸化剤ガス通路とを区画した筒型のもの等が
ある。
えば特開平10−189017号公報や特開平10−4
0934号公報に開示されているように、筒状ケーシン
グを押し出し成形している。ここで、電解質として固体
電解質を用いることで、電解質も、筒状ケーシングと同
時に押し出し成形により形成される。そして、触媒を含
むガス拡散電極を構成する材料を混ぜたスラリーを各ガ
ス通路に流す、またはスラリーを充填した槽に筒状ケー
シングを漬けるなどして固体電解質表面に付着させ、乾
燥・固化させることによりガス拡散電極を得ている。
拡大に伴い筒型燃料電池にあっても極めて小型のものが
望まれているが、上記押し出し成形による方法ではこの
ような小型の筒型燃料電池を製造するのは困難であっ
た。また細い通路内にスラリーを流すなどしてこれらを
固体電解質壁に均一に付着させるのは困難であり、場合
によっては厚みにむらができて発電効率を低下させるこ
とが懸念される。
流では消費されて流量が少なくなるるため、上流から下
流まで通路の断面積が同じであると、流速が減り、効率
的な発電が行われなくなる。従って、例えば上流から下
流に向けて徐々に通路の断面積を小さくする構造が考え
られるが、筒状ケーシングを押し出し成形により形成す
る場合、ガス通路の断面積を変えることは困難である。
り筒型燃料電池の外観をL字状またはU字状としたり、
ケーシング内でガス通路を折り曲げることができると良
いが、筒状ケーシングを押し出し成形により形成する場
合、ガス通路の延在方向を途中で変更するような構造と
することは困難である。
点を解決するべく案出されたものであり、小型の筒型燃
料電池であっても製造が容易であると共に高い発電効率
を確保でき、更にガス通路の形状を自由に設定でき、汎
用性も高い燃料電池及びその製造方法を提供することを
目的とする。
べく、本発明では、筒状ケーシング1と、この筒状ケー
シング1内に配置された電解質2と、電解質2を挟んで
対をなす拡散電極3とを少なくとも1つ以上有し、一方
の拡散電極3側に燃料通路4、6が画定され、他方の拡
散電極側に酸化剤通路5、7が画定された燃料電池セル
を製造する際、拡散電極3を構成する材料を例えば筒状
ケーシング1の軸線方向に複数回積層し、また、前記対
をなす拡散電極3間に電解質2を充填するようにした。
これにより、微細なパターンを形成することで小型の筒
型燃料電池も容易に製造できる。また、各層毎に拡散電
極3を形成するため、成膜時の管理が容易になり、全て
の層に亘り膜厚を均一にすることが可能となる。また、
各通路4〜7の形状(断面積、延在方向)も通路の中間
部で自由に変更することができる。
について添付の図面を参照して詳細に説明する。
態に於ける筒型燃料電池セルの構造を模式的に示す斜視
図、図2はその断面図、図3は平面図である。この筒型
燃料電池セルは、筒状ケーシング1と、この筒状ケーシ
ング1内に、4つのガス通路4〜7を画定するように、
端面方向から見て十字をなすように配置された電解質2
と、この電解質2を挟んで対をなすガス拡散電極3とを
有している。対角位置にあるガス通路4、6には燃料ガ
ス及び酸化剤ガスの一方が供給され、ガス通路5、7に
は燃料ガス及び酸化剤ガスの他方が供給されるようにな
っている。また、筒状ケーシング1の一端または両端に
は、図3にのみ模式的に図示するように、ガス通路4、
6側のガス拡散電極3同士を電気的に接続すると共に外
部回路に接続するための電極8と、ガス通路5、7側の
ガス拡散電極3同士を電気的に接続すると共に外部回路
に接続するための電極9とが設けられている。
ス通路4〜7の周囲全周に亘り方形筒状に形成されてい
る。また、筒状ケーシング1は電解質2と同じ材料によ
り形成されている。この理由は、後記製造手順を説明す
る中で説明する。
列または並列に接続し、例えばガス通路4、6にアルコ
ール等を改質したガス、または直接水素ガスを燃料ガス
として供給し、更にガス通路5、7に空気等を酸化剤ガ
スとして供給することにより燃料電池が構成される。
て図4(a)〜図4(l)及び図5を参照して説明す
る。
の周囲を熱硬化性樹脂などからなる外枠12で囲み、基
板11の表面にフォトレジスト13を塗布する。そし
て、ガス拡散電極3の形状(本例では4つの方形)にマ
スクMをもってフォトレジスト13を覆った状態で感光
させ(図4(b))、ガス拡散電極3の形状にフォトレ
ジスト13を除去して、凹部14を形成する(図4
(c))。そして、溶媒によりAg、Ni、SUS等の
ガス拡散電極3の材料の粉末をゲル状としたものを凹部
14に充填し(図4(d))、熱処理することにより固
化させる。そして、残りのフォトレジスト13を除去す
る(図4(e))。
ワックス等からなる暫定層15を充填し(図4
(f))、ガス拡散電極3となる部分16の外周側面に
Ptからなる触媒17をスパッタリング法などにより成
膜する(図4(g))。その後、ガス拡散電極3間及び
その外周に再度水溶性ワックス等からなる暫定層18を
充填し(図4(h))、表面を平坦化する。
ね、再度フォトレジスト19を塗布する(図4
(i))。そして、図4(b)〜図4(h)の手順と同
様な手順で次段のガス拡散電極3となる部分を形成す
る。その後、この図4(b)〜図4(i)を1サイクル
としてこれを複数サイクル繰り返して、触媒層及びガス
拡散電極3となる部分を複数回積層し、最後にガス通路
4〜7となる部分に充填された暫定層(犠牲層)15の
水溶性ワックスを除去することにより、図5に示すよう
な4つの筒状ガス拡散電極3を得る。
7となる部分を除く外枠12の内部に高分子固体電解質
材料のゲル20を充填し、熱処理して脱溶媒処理を行う
ことにより、電解質2と筒状ケーシング1とを同時に得
る。ゲル20は、例えば高分子固体電解質材料として、
例えば米国特許第5525436号に開示されているよ
うなポリベンズイミダゾール(Polybenzimi
dazole:PBI)を20%、溶媒としてジメチル
アセトアミド(DMAC)を80%含むもので良い。こ
こで、熱処理して脱溶媒処理を行うとゲル20に比較し
て電解質2及び筒状ケーシング1の体積が約1/5に減
るため、予め高い外枠12及びガス拡散電極3と同じ断
面形状の型を用意してその分嵩を高くしておき(図6の
想像線)、ゲル20を充填し、上方から押圧しつつ熱処
理すると良い。また、ゲル20の充填し、熱処理工程を
数回繰り返して電解質2及び筒状ケーシング1を得るよ
うにしても良い。その後、基板11及び外枠12を取り
外し、電極8及び電極9を取り付けて燃料電池セルが完
成する。
としてのゲルに限らず、溶液や注型性を有するもの一般
を含むものとする。また、ガス拡散電極3の材料の粉末
をゲル状としたものとは、注型性を有する状態としたも
のとの意味である。
られる樹脂材料であり、本例では筒状ケーシング1の材
料としても使用している。即ち、外枠12とガス拡散電
極3とを型として電解質2と筒状ケーシング1とを同時
に形成することができ、使用する材料の種類が減り、構
造が簡単になると共に工数が削減されている。尚、外枠
12はそのまま保護部材として残しておいても良い。ま
た、図4(f)または図4(g)に示す工程の後に、外
枠12とガス拡散電極3となる部分16との間、即ち筒
状ケーシング1を構成する部分に別の材料を充填して筒
状ケーシング1も積層することにより形成しても良い。
積層時のマスクのずれなどにより、図2の一部を拡大し
た図7に示すように、その各ガス通路4〜7に段Aを生
じるが、この段Aがあることで、通路内壁面が平坦にな
っている場合に比較してガスとの接触面積を大きくで
き、またガスを通す際に乱流を生じさせ、反応を促進す
ることができる。従って、積層時に積極的に段Aを形成
すれば、一層その反応促進効果は顕著になる。
実施形態に於ける筒型燃料電池セルの構造を模式的に示
す図2と同様な断面図であり、図8(b)は図3と同様
な平面図である。この例では、ガス通路24〜27が、
その上流側から下流側に向けて徐々に狭くなっている。
それ以外の構造は第1の実施形態と同様である。
化剤ガスが徐々に減少するため、上流から下流にかけて
ガス通路が一定の断面積であると、ガスの密度(圧力)
が低下してガス拡散電極3との接触頻度が減り、所望の
電気化学反応が得られなくなることがある。そこで、上
記したようにガス通路24〜27を、その上流側から下
流側に向けて徐々に狭くなる構造とすることで、ガスの
分子と、ガス拡散電極3との接触頻度が増え、効率良く
反応して発電することが可能となる。
に於ける筒型燃料電池セルと同様に筒状ケーシング1の
軸線方向に触媒層及びガス拡散電極3となる部分を複数
回積層することにより得られるが、使用するマスクMを
1サイクルまたは複数サイクル毎に変えることにより、
ガス通路24〜27の断面積がその上流側から下流側に
向けて徐々に狭くなるように各層を形成することができ
る。
実施形態に於ける筒型燃料電池セルの構造を模式的に示
す図2と同様な断面図、図9(b)は図9(a)に示す
筒型燃料電池セルのIXb−IXb線について見た図、
図9(c)は図9(a)に示す筒型燃料電池セルのIX
c−IXc線について見た図である。この例では、ケー
シング31の一端面が閉じられ、またガス通路34とガ
ス通路35とがその閉じられた側の端面部近傍で互いに
連通して燃料ガス通路をなし、ガス通路36とガス通路
37とがその上端近傍で連通して酸化剤ガス通路をなし
ている。即ち、燃料ガス通路及び酸化剤ガス通路が、そ
の中間部で折り返してU字状通路となっている。従っ
て、燃料ガス及び酸化剤ガスの供給、回収のための構造
をケーシング31の開放側に集中して設けることができ
る。それ以外の構造は第1の実施形態と同様である。
に於ける筒型燃料電池セルと同様に触媒層及びガス拡散
電極3となる部分を複数回積層することにより得られる
が、使用するマスクMをガス通路34とガス通路35、
ガス通路36とガス通路37とがその連通する部分から
変えることにより、燃料ガス通路及び酸化剤ガス通路
が、その中間部で折り返してU字状通路をなすように各
層を形成することができる。
極3の材料の粉末をゲル化したものを凹部14に塗布等
により充填し、熱処理することにより固化させたが、ガ
ス拡散電極3の材料を塗布して焼結させたり、物理蒸着
法、化学蒸着法、めっき、鋳造及び溶射により積層させ
ても良い。
料は水素やアルコール等のガスとしたが、液体燃料でも
良い。また、酸化剤も液体であっても良い。その場合、
ガス拡散電極は、単に拡散電極とする。
発明による燃料電池によれば、筒状ケーシングと、この
筒状ケーシング内に配置された電解質と、電解質を挟ん
で対をなす拡散電極とを1つ以上有し、一方の拡散電極
側に燃料通路が画定され、他方の拡散電極側に酸化剤通
路が画定された燃料電池を製造する際、拡散電極を構成
する材料を、例えば筒状ケーシングの軸線方向に複数回
積層することで、各層毎にパターンを形成するため、微
細なパターンを形成すれば、小型の筒型燃料電池も容易
に製造できる。また、各層毎に拡散電極を形成するた
め、成膜時の管理が容易になり、全ての層に亘り膜厚を
均一にすることが可能となる。また、各通路の形状(断
面積、延在方向)も通路の中間部で自由に変更すること
ができる。また、筒状ケーシングも同様に積層構造とす
ることで、筒状ケーシングを別途用意する必要がなく、
また拡散電極との位置整合性も向上する。また、筒状ケ
ーシングを電解質と同じ材料で例えば同時に形成すれば
同様に筒状ケーシングを別途用意する必要がなく、工程
が簡便になる。
料電池セルの構造を示す斜視図。
図。
料電池セルの製造手順を説明する図2と同様な断面につ
いて見た図。
ルの製造手順を説明する斜視図。
電池セルの製造手順を説明する斜視図。
於ける燃料電池セルの構造を示す図2と同様な断面図、
(b)は図3と同様な平面図。
於ける燃料電池セルの構造を示す図2と同様な断面図、
(b)は図9(a)のIXb−IXb線について見た断
面図、(c)は図9(a)のIXc−IXc線について
見た断面図。
Claims (10)
- 【請求項1】 筒状ケーシングと、該筒状ケーシング
内に配置された電解質と、該電解質を挟んで対をなす拡
散電極とを少なくとも1つ以上有し、一方の前記拡散電
極側に燃料通路が画定され、他方の前記拡散電極側に酸
化剤通路が画定された燃料電池であって、 前記拡散電極が、これを構成する材料を複数回積層する
ことにより形成されていることを特徴とする燃料電池。 - 【請求項2】 前記拡散電極が、これを構成する材料
を前記筒状ケーシングの軸線方向に複数回積層すること
により形成されていることを特徴とする請求項1に記載
の燃料電池。 - 【請求項3】 前記筒状ケーシングも、これを構成す
る材料を前記筒状ケーシングの軸線方向に複数回積層す
ることにより形成されていることを特徴とする請求項2
に記載の燃料電池。 - 【請求項4】 前記筒状ケーシングが、前記電解質を
構成する材料と同じ材料により形成されていることを特
徴とする請求項1に記載の燃料電池。 - 【請求項5】 前記筒状ケーシングを前記電解質及び
前記各拡散電極によって区画することにより前記各通路
が画定されていることを特徴とする請求項1に記載の燃
料電池。 - 【請求項6】 筒状ケーシングと、該筒状ケーシング
内に配置された電解質と、該電解質を挟んで対をなす拡
散電極とを少なくとも1つ以上有し、一方の前記拡散電
極側に燃料通路が画定され、他方の前記拡散電極側に酸
化剤通路が画定された燃料電池の製造方法であって、 前記拡散電極を構成する材料を複数回に亘り積層して前
記拡散電極を形成する過程と、前記筒状ケーシングを形
成する過程と、前記対をなす拡散電極間に電解質を構成
する材料を充填する過程とを有することを特徴とする燃
料電池の製造方法。 - 【請求項7】 前記拡散電極を形成する過程が、前記
拡散電極を構成する材料を複数回に亘り前記筒状ケーシ
ングの軸線方向に積層する過程からなることを特徴とす
る請求項6に記載の燃料電池の製造方法。 - 【請求項8】 前記筒状ケーシングを形成する過程
も、これを構成する材料を前記拡散電極を構成すると共
に前記筒状ケーシングの軸線方向に複数回積層すること
により形成する過程からなることを特徴とする請求項7
に記載の燃料電池の製造方法。 - 【請求項9】 前記筒状ケーシングを形成する過程
が、前記拡散電極を形成後、該拡散電極を囲繞する型枠
内に、前記電解質を構成する材料と同じ材料を充填し、
固化させることにより形成する過程からなることを特徴
とする請求項6に記載の燃料電池の製造方法。 - 【請求項10】 前記拡散電極を構成する材料を積層
する過程が、塗布及び乾燥または固化または焼結による
方法、物理蒸着法、化学蒸着法、めっき、鋳造及び溶射
のいずれかの方法により行われることを特徴とする請求
項6に記載の燃料電池の製造方法。
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