JPS61269868A - 燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〈産業上の利用分野〉 本発明は、燃料電池、すなわち水素又は炭化水素燃料と
オキシダントを接触反応境界内で化学的に化合させて、
直流電気出力を発生させるガルバーニ電気エネルギー変
換装置に関するものでおる。

〈従来の技術〉 燃料電池の成る１つの形においては、陰極物質がオキシ
ダン１〜用流路を形成し、陽極物質が燃料用流路を形成
し、その陽極物質と陰極物質とを電解質が分離させる。

典型的にはガスである燃料とオキシダントが、お互いに
分離された電池の流路を連続的に通過し、その燃料電池
から排出された未使用の燃料とオキシダントは、その電
池内で生じた反応生成物と熱とを除去する。その燃料と
オキシダントは供給物だから、典型的には燃料電池それ
自身の一体部分としては考えられない。

本発明が直接適用可能性を持つ燃料電池の型は、燃料電
池の中で電解質が固体状態でおるような、固体電解質燃
料電池、又は固体酸化物燃料電池として知られているも
のでおる。この固体酸化物燃料電池においては、燃料と
して水素又は高次炭化水素が使用され、オキシダントと
して酸素又は空気が使用され、この燃料電池の作動温度
は７００〜１１００℃でおる。

陽極（負電極）において、水素が酸化物イオンと反応す
ると電子を遊離して水を発生し、陰極で酸素が電子と反
応すると効果的に酸化物イオンを生成する。それらの電
子は陽極がら適切な外部負荷を通って陰極へ流れ、酸化
物イオンが電解質を通って移動することにより内部的に
回路が閉じる。しかしながら、電解質は陰極と陽極を互
いに隔離する。従って、陰極と陽極での反応は次の通り
である。

陽極　Ｈ＋ｏ　　−＋　Ｈ２ｏ＋　２　ｅ−・＝（２）
全体的な電池反応は、 Ｈ２＋　１／２０２→Ｈ２０・・・（３）水素に加えて
、３５０°Ｃ以上で蒸気に曝すことにより改質したメタ
ン（ＣＨ４）のような炭化水素から燃料を誘導すること
ができ、これは最初に一酸化炭素（Ｃｏ）と３分子の水
素とを発生する。水素が消費されるにつれて、反応の進
行が次式により起る。

ＧＯ＋Ｈ２０−）ＣＯ２＋Ｈ２・・・（４）この電池に
おける炭化水素の全体的反応は次式％式％ この変換は電気化学的であるので、カルノーサイクルの
熱的制限は免れる。従って、燃料熱エネルギ°−を電気
出力に変換する際に５０％の範囲の効率が理論的に得ら
れる。この効率は、従来のディーゼルエンジンをも含む
同様な燃料変換を利用した同等の熱機関よりずっと高い
。

電解質は燃料とオキシダントガスをお互いから隔離し、
同時に、電解質を横切ってイオン移動と電圧の増大を可
能にするような媒体を与える。電極（陰極と陽極）は、
燃料電池内で電流を電池の端子へ内部的に移動させる流
路を与え、この端子はさらに外部負荷へ接続される。各
電池を横切る動作電圧は最大０．７ボルトのオーダであ
るので、有用な負荷電圧を得るために個々の電池を電気
的に直列に配置する。相互接続物質により隣接電池間に
直列の接続が行なわれ、この相互接続物質が燃料とオキ
シダントガスをお互いから隔離するとともに、一方の電
池の陽極を隣接する電池の陰極に電気的に接続する。

活性の電気化学的な電気の発生は燃料電池の電解質部分
を横切ってしか生じないので、複数電池間に直列の電気
的接続を行なうために陰極と陽極との間の相互接続を分
離すると、燃料電池のその部分は電気を発生しなくなる
。各電池を形成する電解質壁面積に対する相互接続のパ
ーセンテージが、もし高ければ、そのような燃料電池の
エネルギー、即ち出力密度を大きく低下させることにな
る。

反応物質（燃料又はオキシダント）が電極を通って拡散
することも、電池の性能を制限する。

燃料とオキシダントは、それぞれの流路内の流れから電
極を通って反応場所へ直角に拡散しなければならない。

燃料とオキシダントは電極を通って電解質へ拡散し、ガ
スと電極（陽極又は陰極）と電解質との三相境界部の所
（又はその近くで）反応し、ここで電気化学的消費が生
じる。燃料ガスの水素分圧は燃料流路の長さに沿って低
減するので、燃料流路の下流端又はその近くでは低電圧
しか発生しない。

燃料から多量のエネルギーを熱的にかつ電気的に引き出
すことができるけれども、その燃料及びオキシダン１〜
が完全に消費されてしまう程にエネルギーを引き出すこ
とは、本来効果的ではない。それは電池電圧の総出力の
点からも本質的に有効ではないので、燃料電池内の燃料
の完全な変換は求められない。１個の電池の場合も、ガ
ス流で連続する複数の電池の場合も、理論上の最高電圧
は、この電池に沿って減退する。

従って、実際の燃料電池は燃料の８０〜９０％だけしか
消費しない。なぜなら、水素が燃料ガスの５％以下にな
ると、その電池電圧が急激に低下するからである。燃料
が消費されるにつれて電池の最大電圧が低下することは
、重要な制限事項でおる。

提案されている一連の固体酸化物燃料電池はセラミック
支持管を利用し、電極（陽極と陰極）及び電解質がその
支持管上に層として形成される。その支持管は密閉ハウ
ジング内に閉じこめられ、燃料とオキシダントがハウジ
ングへ分岐管で送られ、反応生成物は必要に応じてハウ
ジングから取出される。層の形成次第で、燃料が支持管
の内部を運ばれ、オキシダントが支持管の外部を運ばれ
る（又はその逆となる）。実際の燃料電池ユニットは、
外部ハウジング内に支持された多くのそのような管で構
成され、マニホルド装置がそれらの管の近くへ燃料とオ
キシダントを別々に導く。

典型的な支持管はカルシウムで安定化させたジルコニア
（ＺｒＯ２＋Ｃａ０）で形成され、陰極は典型的には支
持管の外面に適用され、亜マンガン酸ランタン（ＬａＭ
ｎ０３＞の形をとり、電解質は陰極の一部分の上に層を
なし、例えばイツトリアで安定化させたジルコニア（Ｚ
　ｒ　０２　＋Ｙ２０３　）　テ構成すレ、陽極はｌ解
質の上に層をなし、例えばコバルトイツトリアで安定化
させたジルコニアサーメット又は混合物（Ｃｏ＋ＺｒＯ
２＋Ｙ２　ｏ３）から成る。

オキシダン１〜はかような構成の管の内部を流れ、燃料
はその管の外部を循環する。隣接電池と直列接続をなす
電池部分では、電解質と陽極の代りに、この位置の陰極
の上に隣接電池の陽極と接触するための相互接続層が形
成される。この相互度続層は例えば亜クロム酸ランタン
（ＬａＣｒ０３　＞から成る。

この種の燃料電池を形成するために、支持管は高度の多
孔性をもって形成されねばならない。

４０％の多孔度でもってさえ、層をなした陽極と陰極は
大きな拡散障害を示す。電流密度が高くなると拡散損失
は急激に非常に増大し、電流ひいては出力に制限を加え
ることになる。支持管の最小寸法は直径約１ｃｍであっ
て、側壁の厚みは約１ｍｍである。この支持管の芯装置
の制限要素は通路の長さであって、電流が陰極と陽極と
に沿ってこの長さを通過しなければならず、それによっ
て大きな電気抵抗損失を引き起すことになる。これを最
小限にするための１つの努力においては、それぞれの管
の長さを短縮し、お互いに端部を重ね、連続するそれぞ
れの管の陽極と陰極とを相互接続物質で直列に相互接続
するようにする。これにより、燃料及び／又はオキシダ
ントが通過する管が１本になり、直列に相互接続された
個々の管の総数からなる累積した高電圧が直列接続によ
り生じる。電流は燃料及び／又はオキシダントの流れる
方向と一致して、即ち管の形に対して軸方向へ流れる。

互い違いの構造体（ａｌｔｅｒｎａｔｅ　５ｔｒｕｃｔ
ｕｒｅ　）は、例えば内部陽極に接続した管の弦弧部分
で電気的相互接続がもたらされる。それによつ、て、隣
接管はお互いに接線状に積み重ねられ、陰極と陽極の直
列配置を形成する。電流は陰極及び陽極物質に沿って周
方向へ流れなければならないので、大きな電気抵抗損失
が生じる。

ざらに、管状支持体は非生産的で重いため、より低温度
で通常作動される液体電解質燃料電池等のその他の形式
のエネルギー変換に比べると、出力とエネルギー密度が
悪い。

〈発明の目的および構成〉 本発明は、個々に単一性をもたせて形成した小さい多数
の電池すなわち流路から構成されたハニカム構造の芯を
有し、これらの流路を通して燃料とオキシダントを流し
てこれらを電気化学的転換させるようにした、直列接続
された複数の燃料電池からなる改良された構造を提供す
るものである。

本発明の基本的目的は、陽極、陰極、電解質および相互
接続物質の各々活性物質のみからなり、支持部材のため
に非活性物質を用いていない、単一性をもつ（モノリシ
ック）ハニカム構造の燃料電池芯を各々が有する、直列
接続された複数の燃料電池セグメントからなる構造ある
いは配列を提供することである。

本発明のより特定した目的は、電解質を挾み込んだ陽極
物質と陰極物質、或いは相互接続物質を挾み込んだ陽極
物質と陰極物質のみからなり、支持部材のために非活性
物質を用いない、単一性をもつハニカム構造の燃料芯を
もつ複数の燃料電池セグメン１〜を直列接続してなる構
造あるいは配列を提供することである。

本発明の目的はさらに、陽極、陰極、電解質および相互
接続物質といった特定の活性物質のみからなる単一性を
もった芯を各々が有する、直列接続された複数の燃料電
池セグメントからなる構造あるいは配列を提供すること
であって、この芯の壁の上記した各物質からなる部分は
融合されて複合構造体となっており、これらの部分は複
数流路が並んで互い違いになった列を作るように配向さ
れ、これらの互い違いに隣接する流路を通して燃料とオ
キシダントを流し、縦方向に隣接する燃料電池セグメン
トは直列接続された陽極と陰極を有している。

燃料とオキシダントを電気化学的に化合させてガルバー
ニ電気出力を発生させる本発明の燃料電池は、直列接続
させて長手方向に配列した複数の燃料電池セグメントの
配列からなっており、前記燃料電池セグメントのそれぞ
れは、陰極物質の薄層と陽極物質の薄層とそれらの間に
挟み込まれた電解質物質の薄層とからなる壁体から構成
されて内面が陰極物質のみあるいは陽極物質のみからな
っている複数の燃料およびオキシダント流路と、長手方
向に隣り合う前記燃料電池セグメントの陰極と陽極との
間に電気的直列接続を形成する相互接続物質と、前記各
流路を通°して燃料とオキシダントを流す装置と、前記
陰極物質および陽極物質から外部回路へガルバーニ電気
出力を導く装置とからなることを特徴とするものである
。　　　　　　　　　　　　　　　　４ざらに詳しく述
べるならば、本発明の燃料電池を構成する燃料電池セグ
メントは、陰極物質の薄層と陽極物質の薄層とそれらの
間に挟み込まれた電解質物質の薄層とからなる壁体によ
りつくられたハニカム構造からなり、これによって複数
の燃料およびオキシダント流路が形成される。それ故、
流路の内面は陰極物質のみあるいは陽極物質のみからな
っている。また各流路は、その一端で陽極物質薄層を超
えて伸びる陰極物質薄層を有し、その他端で陰極物質薄
層を超えて伸びる陽極物質薄層を有している。

これら陽極、陰極、電解質および相互接続物質は、陰極
、陽極および相互接続物質に必要な導電性の観点、電解
質物質に必要なイオン輸率および電子的分離の観点、陰
極と陽極に必要なガス透過性、および電解質と相互接続
物質に必要なガス不透過性を満たすように選択され、改
良される。同様に、複合単一性芯の構造的一体性、熱膨
張と収縮比、および結晶的一体性は、最適効率を与える
のに必要な温度、圧力、ガス流速、電圧および電流密度
といった特定の動作パラメーターに対して設計される。

本発明の好ましい実施例においては、相互接続層と電解
質層はｉＩ＜　（０，００２〜０．０１ｃｍ　＞、これ
を挾み込んでいる陰極層と陽極層はこれと同じ厚さかこ
れの５倍の厚さく　０．００２〜０．０５ｃｍ）とする
。

本発明の単−性芯およびその直列接続は、従来の支持管
型燃料電池の５０倍もの大きい出力密度をもたらす。こ
れは、対応する流路容積に比較して燃料とオキシダン１
〜の活性露出面積が大きいこと、ざらには電流の流路長
ざが低減して全体的な内部電気抵抗損失が低いことに起
因する。各々直列接続された複数の燃料電池セグメント
の単−性芯は、活性物質以外の支持構造体をすべて無く
し、陽極、陰極、電解質および相互接続層は極めて薄く
、燃料電池重量を低減させる。芯の燃料およびオキシダ
ント流路は小さいので、複数の物質層は薄く、しかも流
路を横切る小さい距離にわたって自己支持性を有してい
る。従来の管型の支持構造体は無くすことができる。ざ
らに、必要とされる電流の流路が比較的短いため、活性
物質を薄層とすることが可能でおる。この単−性芯設計
は、厚い支持管を無くして薄い活物質を使用することに
よって、拡散損失を最小にすることができる。また、上
述した電池構成物のみによる複数の燃料電池セグメント
の直列接続は、全体的な電池効率に寄与する。

〈関連する特許文献〉 発明の名称を１固体酸化物燃料電池用の単−芯の製造方
法」と称する、発明者スタンレーエイ、ツビックとジョ
ン　ピー、アッカーマンによる１９８３年１０月１２日
出願の米国特許出願第５４１，１８４号には、８壁の端
部方向に、即ちその８壁により形成される流路と一直線
となる方向に相互接続芯型と電解質芯型とを作るために
、陽極物質と陰極物質と電解質物質と相互接続物質との
各々を反復して順次付着させることが示されている。芯
の各電解質壁と相互接続壁はそれぞれ、電解質物質の両
側または相互接続物質の両側に積層された陽極物質と陰
極物質からなっている。芯の断面全体にわたって各々別
個の物質ごとの付着が同時になされ、それによって、燃
料及びオキシダント用流路の複雑な形または断面が、規
則的または対称的な断面を作るのと同じ位簡単に作られ
る。

発明の名称を１平行なガス流を有する燃料電池芯の一体
的マニホルド構造」と称する、発明者ジョセフ　イー、
ハーセグによる米国特許第４、４７６、１９７号には、
燃料とオキシダントガスを芯の平行流路へ導く装置が示
されている。８壁は規定された芯流路の開放端をこえて
突出し、隣接する上の相互接続壁と下の相互接続壁との
間のほぼ中間でそれらに平行に配置され、壁の両側でそ
れらの壁の間にマニホルド室を形成する。流°路を形成
する各電解質壁は、対応する燃料とオキシダントの流路
をこの中間壁の上又は下のそれぞれのマニホルド室へ再
び導くために、８壁に混成しかつそれに接続されるよう
に付形される。燃料とオキシダントガスを芯へ運び、そ
れらの生成物を芯から扱き出すために、これらの別個の
マニホルド室には入口接続部と出口接続部とがそれぞれ
作られている。

発明の名称を「交叉流単−芯とマニホルド装置とを有す
る固体酸化物燃料電池」と称する、発明者ロジャー　ビ
ー、ペラペルとジョセフティ、デュセクによる米国特許
第４．４７６、１９６号（日本特開昭６０−１００３７
７号２発明の名称「燃料電池」に対応）には、燃料流路
とオキシダントガス流路が互いに交叉状に伸びている単
一芯構造体が示され、それによって、これらのガスとそ
の反応生成物のための芯金面のマニホルド作用が達成で
きる。この芯構造体は、各燃料流路を陽極物質だけでと
り巻き、陰極物質だけで各オキシダント流路をとり巻く
ようになっていて、各陽極物質及び各陰極物質は更に、
電解質物質と相互接続物質との間で、間隔をおいて位置
する対向側でサンドイッチ状に挾まれる。これらの複合
陽極および陰極壁構造体は更に、互いに互い違いに積み
重ねられ（別個の電解質物質又は相互接続物質は、典型
的なものでは、単一共通層でおる）、それによって燃料
流路とオキシダント流路が互いに交叉するように配置さ
れる。

発明の名称を「複合交叉流ガスパターンを有する固体酸
化物燃料電池」と称する、発明者アンソニイ　ブイ、フ
ライオリによる１９８３年１０月１２日出願の米国特許
出願第５４１，１７６号（日本特開昭６０−１００３７
６号２発明の名称「燃料電池」に対応）には、燃料とオ
キシダントガスのための平行流および交叉流の両方をも
つ芯構造が示されている。電池の各相互接続壁は、相互
接続物質からなる複数の隔置された小プラグを有する不
活性支持物質のシートとして形成されている。陰極物質
と陽極物質は各シートの両側に層として形成され、相互
接続物質のプラグによっ”て電気的に接続されている。

波形の各相互接続壁は、通常平行な電解質壁の対応する
隔置された対の間で、隔置された通常平行な線状接触領
域に沿って接続され、燃料およびオキシダントガス用の
通常平行な複数流路からなる１つの階層を形成する。複
数の階層はその流路を互いに直角にさせるように互い違
いに配列される。これによって、隣接する階層の相互接
続壁は、それらの間の共通の電解質壁の両側に対して、
前記線状接触領域が互いに交叉する部分の隔置された点
状接触領域のみで接続する。不活性支持物質は芯全体の
２〜９８重量％とし、必要に応じて変動させて、この複
合芯壁構造体の熱膨張差を最小とさせる。

発明の名称を「単−芯を有する固体酸化物燃料電池」と
称する、発明者ジョン　ピー、アッカーマンとジョン　
イー、ヤングによる米国特許第４．４７６、１９８号（
日本特開昭６０−１００３７７号。

発明の名称「燃料電池」に対応）には、電気化学的反応
において活性な材料だけで成る単−的に形成された芯が
示されている。これは、この芯の電解質壁と相互接続壁
がそれぞれ、電解質物質の両側に、或いは相互接続物質
の両側に積層された陽極物質と陰極物質とだけで形成さ
れることを意味する。これは、非常に薄い物質層と非常
に薄い複合芯壁との使用を可能にする。

この薄い複合芯壁は小さい複数の流路を形成するように
何形することができるとともに、流路を通るガス流によ
り生じる流体圧と、互いに積み重ねた８壁の重量による
機械的応力とに耐えるような十分な一体構造を有してい
る。これによって、燃料電池の寸法と重量とを小さくで
きるため、燃料電池の出力密度を効果的に増強する。

〈実施例〉 以下に実施例を挙げて本発明をざらに詳述する。

第１図は、複数の燃料電池セグメント２６の配列２５か
ら構成される１つの燃料電池２０を示しており、最端セ
グメントはそれぞれ入口マニホルド２１と出口マニホル
ド２２に接続されている。入口マニホルド２１と出口マ
ニホルド２２はそれぞれ後述するような反応物供給用ま
たは排出用の入口ポート２３と出口ボート２４を有して
いる。燃料電池セグメン１〜２６の各々は、相互接続物
質４１の領域２７によって隣接する燃料電池セグメント
と直列接続されている。

電力取出し導体２８は、配列２５の最端セグメントにて
配列２５の壁３１を貫通して伸びる相互接続物質４１と
接触しているバス・ストラップ２９と電気的に接続され
ている。第２図に示されているように、配列２５全体は
断熱体３０により包囲されている。

第２図〜第６図を参照して説明すると、配列２５は一連
の複数の燃料電池セグメント２６からなり、各セグメン
トは断面矩形を有し、互いに接続されてハニカム構造３
５を形成し、このハニカムにより隣り合う燃料流路３６
とオキシダント流路３７とを区画している。各セグメン
１〜２６は単に陽極物質３８の平面壁あるいは陰極物質
３９の平面壁からなり、これらの壁はその間に電解質物
質４０あるいは相互接続物質４１を挟み込んでいる。周
知のように、ガルバーニ電気出力は電解質物質４０を挟
んだ陽極物質３８と陰極物質３９の存在によって生成さ
れる。すなわち、燃料は陽極物質３８と接触させて流し
オキシダントは陰極物質３９と接触させて流すことによ
って、燃料電池３０からガルバーニ電気出力を得ること
ができる。

特に第３図かられかるように、ハニカム３５は、４個の
相互に接続した平面陽極壁３８と４個の相互に接続した
平面陰極壁３つとによってそれぞれ形成された断面矩形
の隣り合う複数の燃料流路３６とオキシダント流路３７
とから構成されている。陰極壁または陽極壁という用語
は、壁を形成する物質が陰極物質のみまたは陽極物質の
みで必ることを意味している。それ故ハニカム構造３５
は、後述する相互接続物質４１を除けば、ガルバーニ電
気出力の生成に際して活性な物質のみからつくられてい
る。相互接続物質４１は、隣り合う燃料電池セグメント
２６間に直列接続をもたらす動きをするものでおる。本
発明の構成においては、燃料電池の効率を低減させるよ
うな支持材料あるいはその他の材料は存在しない。燃料
電池セグメント２６の断面形状は三角形あるいは円形等
でも使用しうるが、第３図に示したごとき断面矩形が好
ましい。当業者によって理解されるように、１つの特定
の列における各燃料電池セグメント２６は並列に接続さ
れており、実質的に同じ電圧を有することになろう。な
ぜならば、電圧は陽極壁３８と陰極壁３９に沿って流れ
る燃料とオキシダントの流量および濃度によって決定さ
れるからでおる。好ましいハニカム構造３５においては
、各燃料電池セグメント２６の角部を除いては壁のデッ
ドスペースがなく、そのため最良の効率をもたらす幾何
学的形状を与えることができる。

第２図〜第６図に示したように、各燃料電池セグメント
２６は断面が矩形であり、薄い電解質４０の両側に設け
た４個の陽極壁３８と４個の陰極壁３９とから構成され
ている。各燃料電池セグメント２６はその一端に、隣接
する電解質４０を超えて伸びる陽極壁３８の部分を有し
ており、この隣接電解質はさらに隣接する陰極物質３９
を超えて伸長している。一方、各燃料電池セグメント２
６の他端には、隣接する電解質４０を超えて伸びる陰極
物質３９を有しており、この隣接型＠質はさらに隣接す
る陽極物質３８を超えて伸長している。陽極物質３８と
陰極物質３９とそれらに挟まれた電解質物質４０とから
なる３層は互い違いとなっており、これは直列接続を与
えると同時に隣り合うセグメント２６の短絡を防止する
上で重要である。第５図から特に明らかなように、各セ
グメント２６を囲んでいる矩形のリング状の相互接続物
質４１は、１つのセグメン１〜の外方に伸長している陽
極物質３８とそれに隣接するセグメントの外方に伸長し
ている陰極物質３つとの間に電気的接続を形成し、隣り
合う燃料電池セグメント２６を°直列に接続している。

さらに、隣り合う燃料電池セグメント２６の陽極物質３
８は分離されてあり、また、隣り合う燃料電池セグメン
ト２６の陰極物質３つも同様に分離されている。これに
よって隣り合う燃料電池セグメントの短絡を防止するこ
とができる。第４図と第６図はそれぞれ、隣り合う燃料
電池セグメント２６に対する陰極物質３９と陽極物質３
８との間の間隙を示している。相互接続物質４１は、長
手方向に伸びる隣り合うセグメント２６の間に電気的な
直列接続をもたらし、これによって図示のようなハニカ
ム構造３５に組立てられている複数の燃料電池セグメン
トの配列２５が形成される。

マニホルド２１と２２は、第７図に示したようなマニホ
ルド閉塞物質４５を有し、この閉塞はマニホルド物質片
４６と協働して、オキシダント流路３７および燃料流路
３６をそれぞれ介してオキシダントを陰極セグメント３
９へ流し、燃料を＠極セグメント３８へ流すための相互
接続流路を与える。マニホルド閉塞物質４５は各燃料電
池セグメン１〜２６の角部に配置して、対角線方向に関
連する複数の陽極３８と対角線方向に関連する複数の陰
極３９との間の接続をもたらすと同時に燃料とオキシダ
ントとの混合を防止する。マニホルド物質４５．４６は
、後ｊホするように、電解質物質４０と同じとすること
ができる。

第８図と第９図は本発明の別な実施例でおり、個々の燃
料電池セグメン１〜５６の配列５５は、最端セグメント
５６にて配列の壁６１を貫通して伸びる相互接続物質７
１と接触しているバス・ストラップ５９によって接続さ
れた電力取出し導体５８を備えている。前記実施例と同
様に配列５５は断熱体６０を有している。複数のセグメ
ン１−５６は前記実施例のハニカム３５と全く同様にハ
ニカム構造６５となるように配列され、陽極壁６８およ
び陰極壁６９によりそれぞれ燃料流路６６およびオキシ
ダント流路６７を形成している。前述したように陽極物
質６８は電解質′物質７０により陰極物質６９から分離
されており、隣り合う陰極と陽極との間の電気的直列接
続は相互接続物質７１により達成される。

燃料電池セグメン１−２６と５６との違いは相互接続物
質７１の構成におる。すなわち相互接続物質７１は、隣
り合う陽極物質６８および陰極物質６９と重ね合わされ
てあらず、隣り合うセグメント５６の陽極物質６８の端
面と陰極物質６９の端面との間に置かれている。第８図
と第９図に示した実施例においては、相互接続物質７１
は相互接続物質４１よりも厚く、陽極物質６８の端面と
陰極物質６９の端面に突き合わされているだけである。

一方、第２図の実施例における相互接続物質４１は隣り
合う陽極物質３８と陰極物質３９とが重なり合っている
部分の間に置かれている。また燃料電池セグメント５６
においては、電解質７０の両端面はその一端で陽極物質
６８の端面と共通境界をもち、その他端で陰極物質６９
の端面と共通境界をもっている。これによって、隣り合
うセグメント５６の陰極物質の間、および隣り合うセグ
メント５６の陽極物質の間に必要な電気的絶縁をもたら
すことができる。その他の点においては、燃料電池セグ
メント５６と燃料電池セグメント２６とは同じでおる。

第２図と第３図を参照して述べると、ハニカム３５の８
壁は陽極物質３８と陰極物質３９とそれらに挟まれた電
解質４０とからなっており、これによって３層構造によ
りつくられた各電池の両側に燃料用流路３６とオキシダ
ント用流路３７とがもたらされる。気体状燃料が供給源
（図示せず）からマニホルド２１．２２の１つに運ばれ
、配列２５の他端の出口マニホルドの方へ流路３６を通
して流される。同様に、オキシダントが供給源からマニ
ホルドへ運ばれる。

このとき、オキシダントの流れが燃料の流れと向流の場
合には、燃料を導入したのとは別のマニホルドへオキシ
ダントを導入し、並流の場合には、燃料を導入したのと
同じマニホルドの他端へオキシダントを導入する。所要
の純度および流量°でハニカム３５に導入された燃料と
オキシダントは、前述した３層の物質からなる壁、すな
わち陽極物質３８と陰極物質３９とそれらに挟まれた電
解質４０との組合せにより形成された壁の両側で電気化
学的に反応する。ハニカム３５内で消費されなかった燃
料とオキシダントは、出口マニホルド２１．２２内で引
続いて起る燃焼により化合した反応物とともに、その他
の反応生成物も一緒に燃料電池２０から排出される。

燃料流路３６の排出端の断面積を若干小ざくすることが
望ましい。これによって未消費燃料は燃料流路から出口
マニホルド２１．２２内へ噴出され、マニホルド内での
燃料とオキシダントとの反応が炎ジェットとして効果的
に起ることになる。燃料出口領域のかような限定は、出
口マニホルド２１．２２から燃料流路３６へオキシダン
トが逆流する可能性を最小のものとする。オキシダント
の燃料流路３６への逆流が起ると陽極流路内での燃料と
オキシダントとの直接的反応を誘導することになる。一
般に、マニホルド２１．２２内での燃料と反応生成物と
の圧力差はきわめて低く、また、流路３６．３７内のあ
るいはこれら流路を通るガスの速度は同様にきわめて低
い。

陽極物質３８と陰極物質３９とが電解質４０の両側に配
置されているところでは燃料電池が形成され、この電池
においては流路３６と３７でそれぞれ運ばれる燃料とオ
キシダントとが電気化学的に化合して、電解質４０間に
電位を発生させる。

陽極物質３８と陰極物質３９は、それらの両側に閉じ込
められた燃料ガスおよびオキシダントガスが電気化学的
に化合できる程度に多孔質のものであり、電解質４０と
相互接続物質４１は不透過性で、燃料ガスとオキシダン
トとを互いに完全に隔離する働きをする。同様に、陽極
物質３８と陰極物質３つとの間の電解質物質４０は非導
電性であるが、イオン伝導性をもつ。

そして陽極物質３８と陰極物質３９はともに導電性で°
ある。一方、相互接続物質４１は、１つのセグメン１〜
の陽極物質３８を隣接セグメントの陰極物質３９と接続
することによって隣接燃料電池セグメント２６同士を電
気的に接続する。

図示した型式の実用的燃料電池２０においては、直列接
続された多数の燃料電池セグメント２６は、長手方向に
伸びる直列接続された恐ら＜５０個ものセグメントを備
えることになろう。

配列２５の最外側セグメント２６は、バス・ス１〜ラッ
プ２９またはその他の適当な電気的接続により最端セグ
メント２６に電気的に接続された出力取出し導体２８を
介して、電気的に接続される。導体２８は、相互接続物
質４１によって、あるいは燃料電池２０と一体になって
いるか燃料電池を導電的に包んでいるような他の適当な
物質によって、最端セグメント２６に接続することがで
きる。固体酸化物燃料電池の分野で周知のように、導体
２８は酸化性雰囲気におくより燃料雰囲気におく方が好
ましい。そのため、少門の燃料を導体２８上に流出せし
めて導体の酸化を最小とすることが望ましい。図示した
ハニカム３５においては、燃料電池セグメン１〜２６は
比較的短い壁スパンを有し、数１ｆの比較的小さい断面
積をもつ流路３６，３７を与えている。壁スパンが小さ
いため、各物質の厚さがわずか１ｍｍの数分の１といっ
た薄い積層物質で壁を形成しても、複数セグメント２６
の重さを支持しかつガスおよび／または必要とする反応
圧力負荷を支持するのに十分な構造的強度を有する。

図示した実施例の燃料電池２０は、相互接続物質４１に
対する電解質壁物質４０の非常に有効な面積比をもつ燃
料およびオキシダント流路を与えるので、セグメント２
６の直列接続により高電流密度と高電圧の両方を生じさ
せる。図示実施例においては、隣り合う燃料流路３６と
オキシダント流路３７は互いに平行であり、これら流路
を形成する壁は平面であって、断面に複数の矩形を形成
する。各燃料電池セグメント２６の長さは約０．１〜５
ｃｍの範囲とし、各セグメントの幅すなわち各矩形を形
成する各セグメントの壁の長さも同様に約０．１〜５ｃ
ｍの範囲とすることができる。ハニカム３５全体の幅お
よび高さはどこも約５〜７０ｃｍの範囲とし、長手方向
に接続するセグメント２６の数は約２〜５０個の範囲と
することができる。ハニカム構造３５およびマニホルド
２１．２２の組立方法は前述した先行特許文献に開示さ
れている。

典型的には、電解質４０は約０．００２〜０．０１ｃｍ
ノ範囲、好ましくは約０．００２〜０．００５ｃｍの範
囲の厚さをもち、陽極および陰極は約０．００２〜０、
Ｏ５Ｃｍ　、好ましくは約０．００５〜０．０２ｃｍの
範囲の厚さをもつ。従って、陽極物質３８と陰極物質３
９と電解質物質４０とからなる複合壁は約０．００６〜
０．１１ｃｍ　、好ましくは約０．０１２〜０、０４５
ｃｍの範囲の厚さとなる。相互接続物質４１は電解質物
質４０の厚さに相当する厚さを有し、従って陽極物質３
８と陰極物質３つと相互接続物質４１とを組合せた厚さ
は、前述した陽極物質、陰極物質および電解質物質を組
合せた厚さと同じになる。

代表的な陰極は亜マンガン酸ランタン （ＬａＭｎ０３　＞であり、電解質はイツトリアで安定
化したジルコニア（Ｚｒ０２　＋Ｙ２０３　）であり、
陽極はコバルトイツトリアで安定化したジルコニアサー
メット又は混合物（ＣＯ十Ｚ　ｒ　０２　Ｙ２０３　）
である。相互接続物質４１は例えば亜クロム酸ランタン
（ＬａＣｒ０３＞から構成することができ、この場合、
亜マンガン酸ランタン（ＬａＭｎ０３＞と亜クロム酸ラ
ンタン（ＬａＣｒ０３　）を適当にドープさせることに
より導電体を得ることができる。これらは当該技術分野
において周知のことである。

〈発明の効果〉 本発明による直列接続された複数の電池の利点を第１０
図に示す。第１０図はこの電池の電力と直列に接続され
た複数セグメン１〜の長さとの関係を示している。個々
のセグメントを反応物の流路に沿って直列に接続した場
合には、等電位接続の構成に対して約６％の電力の増加
がみられ゛た。この利得は、単−性芯の長さに沿った反
応物の消費により起る電位勾配に起因する。

「高温、固体酸化物電解質燃料電池発電システム」と称
する表題の１９８０年６月１日−１９８１年５月３０日
の間の年報においてウェスチングハウス・エレクトリッ
ク・コーポレーションによって開示された従来の直列接
続電池に対して、本発明が有する１つの主要な利点は、
本発明の設計の電極における短い電流路である。これに
よって、この種の電池における主要な損失であった電極
においての抵抗損が最小にできる。

第１１図は、本発明の単−性芯のより短い流路長に起因
する低減された抵抗損と電位との関係を示してあり、ウ
ェスチングハウスの管状設計おるいはフラッシュライト
・バッテリー型固体酸化物燃料電池設計と比較しである
。第１１図かられかるように、本発明の電池の抵抗損は
ウェスチングハウスの管状設計のそれよりもかなり小さ
い。

本発明の別の観点においては、電力取出し導体２８を相
互接続物質４１により配列２５内の最端セグメント２６
に直接接続させることができ、これによってバス・バー
すなわちバス・ストラップ２９に対する必要条件をなく
し、電池２０内の電流路と電気抵抗を大幅に低減させる
。

ハニカム３５の設計および隣り合うセグメント２６間に
直列接続を与えるための相互接続物質４１の利用は、従
来に比べてかなりコンパクトな電池２０をもたらすこと
ができ、実質的に一層大きな電圧を発生させることを可
能にする。

以上の説明は好ましい実施例についての記述である。特
許請求の範囲内で上記した実施例を変更しうろことは理
解できるであろう。

【図面の簡単な説明】

第１図は、複数の燃料電池セグメントの配列をもつ本発
明の燃料電池の基本概念を説明する斜視図；第２図は第
１図の燃料電池セグメントの配列部分の拡大断面図：第
３図、第４図、第５図および第６図はそれぞれ第１図の
２−２線。 ３−３線、４−４線、５−５線および６−６線に沿う°
断面部分図；第７図は、第１図の燃料電池のマニホルド
構造の一部を示す端面図；第８図は本発明の別の実施例
の第２図に対応する断面図；第９図は第８図の９−９線
に沿う断面部　　　　　。 方図：第１０図は本発明の燃料電池セグメント配列にお
ける配列の長さと電力との関係を示すグラフ；および第
１１図は本発明による単−性芯における電流路長さと抵
抗損との関係を、従来のウェスチングハウスの燃料芯と
比較して示すグラフである。 ２０・・・燃料電池、２５．５５・・・複数の燃料電池
セグメントの配列、２６．５６・・・燃料電池セグメン
ト、２８．５８・・・電力取出し導体、３５゜６５・・
・ハニカム構造、３６．６６・・・燃料流路、３７．６
７・・・オキシダント流路、３８．６８・・・陽極物質
、３９．６９・・・陰極物質、４０．７０・・・電解質
物質、４’ｌ、７１・・・相互接続物質。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １、燃料とオキシダントを電気化学的に化合させてガル
   バーニ電気出力を発生させる燃料電池であって、この燃
   料電池は直列接続させて長手方向に配列した複数の燃料
   電池セグメントの配列からなっており、前記燃料電池セ
   グメントのそれぞれは、陰極物質の薄層と陽極物質の薄
   層とそれらの間に挟み込まれた電解質物質の薄層とから
   なる壁体から構成されて内面が陰極物質のみあるいは陽
   極物質のみからなっている複数の燃料およびオキシダン
   ト流路と、長手方向に隣り合う前記燃料電池セグメント
   の陰極と陽極との間に電気的直列接続を形成する相互接
   続物質と、前記各流路を通して燃料とオキシダントを流
   す装置と、前記陰極物質および陽極物質から外部回路へ
   ガルバーニ電気出力を導く装置とからなることを特徴と
   する燃料電池。