JPH04298964A

JPH04298964A - 固体電解質型燃料電池及びその製造方法

Info

Publication number: JPH04298964A
Application number: JP3085839A
Authority: JP
Inventors: Nobuhiko Ishida; 順彦石田
Original assignee: NGK Insulators Ltd
Current assignee: NGK Insulators Ltd
Priority date: 1991-03-27
Filing date: 1991-03-27
Publication date: 1992-10-22
Also published as: US5270129A

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、平板状の固体電解質型
燃料電池素子を用いて発電を行う固体電解質型燃料電池
及びその製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】最近、燃料電池が発電装置として注目さ
れている。これは、燃料が有する化学エネルギーを直接
電気エネルギーに変換できる装置で、カルノーサイクル
の制約を受けないため、本質的に高いエネルギー変換効
率を有し、燃料の多様化が可能で（ナフサ、天然ガス、
メタノール、石炭改質ガス、重油等）、低公害で、しか
も発電効率が設備規模によって影響されず、極めて有望
な技術である。特に、固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ
）　は、１０００℃の高温で作動するため電極反応が極
めて活発で、高価な白金などの貴金属触媒を全く必要と
せず、分極が小さく、出力電圧も比較的高いため、エネ
ルギー変換効率が他の燃料電池にくらべ著しく高い。更
に、構造材はすべて固体から構成されるため、安定且つ
長寿命である。

【０００３】こうしたＳＯＦＣは固体構造材から構成で
きることから、現在多種類のセル構造が提案されている
。このうち、いわゆる平板状ＳＯＦＣは、構造的にみて
単位体積当りの発電量を大きくし易いので、非常に有望
と考えられる。

【０００４】しかし、いわゆる平板状ＳＯＦＣやモノリ
シック型ＳＯＦＣは、いずれも製造技術等の点において
問題を有していた。まず、平板状の多孔質支持体にジル
コニアのイオン伝導性膜を化学的気相成長法（ＣＶＤ）
　、物理的気相成長法（ＰＶＤ）　、電気的気相成長法
（ＥＶＤ）　によって形成する方法がある。しかし、Ｃ
ＶＤ　、ＰＶＤ　、ＥＶＤ　に使用する装置は大掛かり
であり、かつ高価である。また、膜形成速度が遅いので
生産性が低く、量産に適さないし、膜を大面積化するこ
とも困難である。しかも、燃料ガスが多孔質支持体を透
過する際の拡散抵抗のため、電池の内部抵抗が大きくな
った。

【０００５】ジルコニアのイオン伝導性膜と空気電極膜
と燃料電極膜とをそれぞれ断面波形のグリーンシートと
して成形し、これらのグリーンシートを互いに圧接し、
共焼結する方法もある。しかし、この方法では、異なる
材料からなるグリーンシートを共焼結するので、焼成収
縮の調節等が難かしく、グリーンシートを互いに圧接す
る際にクラックやグリーンシートの破壊が発生し易い。しかも、共焼結後に、イオン伝導性膜と電極膜との界面
に絶縁層ができ易い。

【０００６】これらの問題を解決するための方法として
、特開平１−１２８３５９号公報等において、ジルコニ
アのイオン伝導性板を焼結によって形成し、その両面に
電極を形成して平板状のＳＯＦＣ素子とし、ＳＯＦＣ素
子と電気絶縁性のスペーサとを交互に積層するＳＯＦＣ
が開示されている。しかし、本発明者がこの技術を検討
したところ、以下の問題があった。即ち、各平板状ＳＯ
ＦＣ素子を並列接続するために円柱状の導体を用いる必
要がある。この円柱状の導体は、各空気電極及び各燃料
電極に対して一箇所毎接触している。従って、各空気電
極及び各燃料電極の全面から導体との接触部に至る間で
は、電流が空気電極及び燃料電極の膜に沿って膜に平行
に流れるので、全体として電気抵抗、電圧損失が非常に
大きい。また、ＳＯＦＣの構造上、円柱状の導体を径方
向に切った円形断面の断面積をある程度以上大きくする
ことはできず、この導体の断面積は比較的小さい。この
ため、特に導体が長くなると電圧損失は相当に大きくな
る。更に、各平板状ＳＯＦＣ素子が並列に接続されてい
るので、素子の数を増しても電圧自体は現状では高々１
Ｖ程度にしかならず、非実用的である。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、構造
が単純で、組み立て等が容易で、ＣＶＤ　、ＰＶＤ　等
の場合のような大掛りな装置を必要とせず、生産性が高
く、しかも空気電極膜や燃料電極膜における電圧損失が
少なく、ＳＯＦＣ素子の直列接続を容易に行え、しかも
直列接続に伴なう接続部分で電圧損失を少なくできるよ
うな、固体電解質型燃料電池及びその製造方法を提供す
ることである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明は、耐酸化性と耐
還元性と電子伝導性とを有する材料からなるセパレータ
板；耐酸化性と電子伝導性とを有する材料からなる空気
電極側スペーサ；イオン伝導性セラミックス板とこのセ
ラミックス板の一方の面に設けられた空気電極と他方の
面に設けられた燃料電極とからなる平板状固体電解質型
燃料電池素子；及び耐還元性と電子伝導性とを有する材
料からなる燃料電極側スペーサを順次積層した構造の固
体電解質型燃料電池であって、前記セパレータ板、前記
空気電極側スペーサ及び前記素子によって酸化ガス室が
形成され、前記セパレータ板、前記燃料電極側スペーサ
及び前記素子によって燃料ガス室が形成されている固体
電解質型燃料電池に係るものである。

【０００９】また、本発明では、上記の固体電解質型燃
料電池を作製するのに際し、イオン伝導性セラミックス
板を焼結によって作製した後、このイオン伝導性セラミ
ックス板の一方の面に前記空気電極を形成し、前記イオ
ン伝導性セラミックス板の他方の面に前記燃料電極を形
成する。また、本発明では、上記の固体電解質型燃料電
池を作製するのに際し、前記セパレータ板と前記空気電
極側スペーサと前記燃料電極側スペーサとをそれぞれ別
体として焼結によって作製した後、前記セパレータ板の
一方の面に前記空気電極側スペーサを電子伝導性接着剤
で接着し、前記セパレータ板の他方の面に前記燃料電極
側スペーサを電子伝導性接着剤で接着する。

【００１０】

【実施例】図２は本発明の実施例に係るＳＯＦＣを示す
斜視図、図１は同じＳＯＦＣの一部を分解して示す斜視
図、図３は図２のＩＩＩ−ＩＩＩ　線断面図である。ま
ず、このＳＯＦＣの各構成部分について、図１を参照し
つつ説明する。セパレータ板１は平板状であり、平面正
方形の四辺にそれぞれ長方形の突出部１ａを設けた形状
を有している。セパレータ１は耐酸化性と耐還元性と電
子伝導性とを有する材料からなる。

【００１１】このセパレータ１の下側には、一対の空気
電極側スペーサ２が積層される。空気電極側スペーサ２
の本体部分は平面略コの字形状であり、それぞれ一対の
列状突出部２ｂと、平面長方形状の突出部２ａとを有し
ている。図１の状態で、一対の空気電極側スペーサ２の
列状突出部２ｂは互いに対向しており、突出部２ａは互
いに反対方向を向いている。各空気電極側スペーサ２は
、耐酸化性と電子伝導性とを有する材料からなる。

【００１２】ＳＯＦＣ素子３は平板状であり、平面正方
形の四辺にそれぞれ長方形の突出部３ａを設けた形状を
有している。そして、図３に示すように、イオン伝導性
セラミックス板１３の上側面に空気電極９が形成され、
下側面に燃料電極１０が形成されている。

【００１３】このＳＯＦＣ素子３の下側には、一対の燃
料電極側スペーサ４が積層される。燃料電極側スペーサ
４の本体部分は平面略コ字形状であり、それぞれ一対の
列状突出部４ｂと、平面長方形状の突出部４ａとを有し
ている。図１の状態で、一対の燃料電極側スペーサ４の列状突出
部４ｂは互いに対向しており、突出部４ａは互いに反対
方向を向いている。各燃料電極側スペーサ４は、耐還元
性と電子伝導性とを有する材料からなる。

【００１４】そして、図２に示すように、これらの各部
品が積層されている。この順序は、図１に示すように、
セパレータ板１、空気電極側スペーサ２、ＳＯＦＣ素子
３、燃料電極側スペーサ４であり、更にこの下に再びセ
パレータ板１が積層される。なお、図１及び図３におい
ては、紙面の都合上、積層構造の一部のみを示してある
。この積層の際には、各突出部１ａ，　２ａ，　２ｂ，　
３ａ，　４ａ，　４ｂの外側輪郭がほぼ重なるように、
各部材が位置合わせされている。

【００１５】そして、図２及び図３に示すように、セパ
レータ板１、一対のスペーサ２及び平板状ＳＯＦＣ素子
３によって酸化ガス室７が形成される。むろん、空気電
極９が酸化ガス室７に面している。また、セパレータ板
１、相対向する一対の列状突出部２ｂ及び平板状ＳＯＦ
Ｃ素子３によって、酸化ガス用開口５が形成される。本
例では、一対の酸化ガス用開口５を反対側に設けている
。また、セパレータ板１、一対のスペーサ４及び平板状
ＳＯＦＣ素子３によって燃料ガス室８が形成される。む
ろん、燃料電極１０が燃料ガス室８に面している。また
、セパレータ板１、相対向する一対の列状突出部４ｂ及
び平板状ＳＯＦＣ素子３によって、燃料ガス用開口６が
形成される。本例では、一対の燃料ガス用開口６を反対
側に設けている。

【００１６】酸化ガス室７と燃料ガス室８とは、結果的
に交互に設けられることになり、これらはＳＯＦＣ素子
３かセパレータ板１によって分画される。このＳＯＦＣ
の動作時には、一対の酸化ガス用開口５のうち、一方の
開口５から矢印Ａのように酸化ガスを供給する。この酸
化ガスは、酸化ガス室７内を矢印Ａのように流れ、他方
の酸化ガス用開口から排出される。また、一対の燃料ガ
ス用開口６のうち、一方の開口６から燃料ガスを供給す
ると、この燃料ガスが燃料ガス室８内を流れ、他方の燃
料ガス用開口６から排出される。本実施例では、酸化ガ
スの流れと燃料ガスの流れとを直交させているが、両者
を平行で逆向きにしてもよく、平行で同じ向きにしても
よい。

【００１７】酸化ガスは空気電極９とイオン伝導性セラ
ミックス板１３との界面で酸素イオンを生じ、これらの
酸素イオンはイオン伝導性セラミックス板１３を通って
燃料電極１０へと移動し、燃料と反応すると共に電子を
燃料電極１０へと放出する。そして、上下方向に見て隣
り合う平板状ＳＯＦＣ素子３の燃料電極１０と空気電極
９とは、いずれも電子伝導性の燃料電極側スペーサ４、
セパレータ板１及び空気電極側スペーサ２によって電気
的に接続されている。これにより、各ＳＯＦＣ素子３は
図２、図３において上下方向に直列接続される。図２に
示すように、スタックの上端と下端にはいずれもセパレ
ータ板１が設けられているので、これら一対のセパレー
タ板１の間に負荷を接続することで、電力を取り出すこ
とができる。

【００１８】セパレータ板１は電子伝導性であり、かつ
ＳＯＦＣの動作時に使用する燃料ガスと酸化ガスとに対
して耐性がなければならない。こうした材料としては、
以下のものを例示できる。（１）　ＬａＣｒＯ３セラミックス，　ＬａＭｎＯ３セ
ラミックス（２）　Ｎｉ−Ｃｒ，　Ｎｉ−Ｆｅ−Ｃｒ，
　Ｎｉ−Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ，　Ｃｏ−Ｎｉ−Ｃｒ，　Ｆ
ｅ−Ｃｒ，　Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ　等の各組成の合金。Ｐ
ｔ，　Ａｕ，　Ｐｄなどの高融点貴金属。Ｎｉ金属。

【００１９】空気電極側スペーサ２は、電子伝導性と酸
化ガスに対する耐性を有していなければならない。こう
した材料としては、以下のものを例示できる（１）Ｌａ
ＭｎＯ３，　ＬａＣｏＯ３，　Ｌａ１−ｘＳｒｘＭｎＯ
３，　ＬａＮｉＯ３セラミックス（２）Ｐｔ，　Ａｕ，　Ｐｄ　などの高融点貴金属

【０
０２０】燃料電極側スペーサ４は、電子伝導性と燃料ガ
スに対する耐性を有していなければならない。こうした
材料としては、以下のものを例示できる。（１）Ｎｉ，　Ｃｏ　金属（２）　ニッケル−　ジルコニアサーメット

【００２１
】空気電極９はドーピングされたか、又はドーピングさ
れないＬａＭｎＯ３，ＣａＭｎＯ３　，ＬａＮｉＯ３　
，　ＬａＣｏＯ３　，　ＬａＣｒＯ３等の導電性ペロブ
スカイト形酸化物で製造でき、ストロンチウムをドーピ
ングしたＬａＭｎＯ３が好ましい。イオン伝導性セラミ
ックス板１３は、ジルコニアで形成することが好ましく
、イットリア、カルシア、マグネシア、セリアで安定化
又は部分安定化したジルコニアで形成することが更に好
ましい。燃料電極１０の材料としては、ニッケル−ジル
コニアサーメット、コバルト−ジルコニアサーメット、
クロム−ジルコニアサーメット等が好ましい。燃料ガス
としては、水素、改質水素、一酸化炭素、炭化水素等の
燃料を含むガスを用いる。酸化ガスとしては、酸素、過
酸化水素等の酸化剤を含むガスを用いる。

【００２２】なお、図２の例においては、ＳＯＦＣ　（
スタック）　の上端及び下端においても、耐還元性と耐
酸化性を有するセパレータ板１を設けた。しかし、上端
のセパレータ板は酸化ガス室７にしか面していないので
、耐還元性は必ずしも有していなくともよい。また、下
端のセパレータ板は燃料ガス室８にしか面していないの
で、耐酸化性は必ずしも有していなくともよい。

【００２３】上記したような構造のＳＯＦＣによれば、
スペーサ２，４、セパレータ板１、イオン伝導性セラミ
ックス板１３という主要構成要素が平板状であるため、
成形方法として、テープキャスト法や、プレス成形法等
、通常の成形法を使用できる。従って、ＣＶＤ　、ＥＶ
Ｄ　等の場合のような大掛りな装置は不要であり、各構
成要素を低コストで容易に製造することができる。特に
、イオン伝導性セラミックス板１３の製造にＣＶＤ　、
ＥＶＤ等を用いないことから、その生産性が高く、大面
積化が可能である。

【００２４】また、上記の各構成要素を積層するだけで
、複数のＳＯＦＣ素子３を簡単に直列接続することがで
きる。しかも、スペーサ２，４、セパレータ板１自体に
電流を流して集電し、他にＳＯＦＣ素子３を接続するた
めの特別な集電体を用いない。従って、各構成要素の接
触面にすべて電流が流れるので、接続部分での抵抗が小
さく、電圧降下を小さくすることができる。また、各空
気電極９、燃料電極１０において、各電極９，１０とス
ペーサ２，４との接触面積を大きくできる。しかもこれ
らの接触面が、スペーサ２，４の形状に沿って長く列状
に伸びているで、空気電極９、燃料電極１０の膜内にお
いて電流がこれらの膜に沿って膜に平行に流れる距離が
小さい。これらの相乗効果により、空気電極９、燃料電
極１０内における電圧損失が非常に小さくなる。

【００２５】しかも、平板状ＳＯＦＣ素子３に多孔質支
持体を用いないので、その分素子３における電気抵抗を
小さくできる。また、構造的にみてセパレータ板１、空
気電極側スペーサ２、燃料電極側スペーサ４の材料を、
電子伝導性と各雰囲気への耐久性によって最適化するこ
とができるので、これによりスタック全体の内部抵抗を
低く抑えることができる。仮に、セパレータ板１と空気
電極側スペーサ２及び燃料電極側スペーサ４を一体とし
た場合は、全体を耐還元性、耐酸化性及び電子伝導性を
有する材質で形成しなければならないので、材料の選択
範囲が非常に狭く、スタック全体の内部抵抗を低く抑え
ることは難しくなる。

【００２６】また、各構成要素の積層に関しては、各構
成要素が平板状であるため、後述するように接着法や共
焼結法といった簡便な方法をとりうる。更に、構造的に
みて、セパレータ板１やスペーサ２，４の厚さをそれぞ
れ適切に変更し、スタックの内部抵抗と構造強度を最適
化することができる。

【００２７】次に、各構成要素を作製し、積層する方法
について述べる。一つの方法としては、スタック全体を
共焼結する方法がある。即ち、イオン伝導性セラミック
ス板１３のグリーンシートを成形し、このグリーンシー
トの表面に空気電極９、燃料電極１０のペーストを塗布
する。また、セパレータ板１、空気電極側スペーサ２、
燃料電極側スペーサ４についてもそれぞれグリーンシー
トを成形する。これらの各グリーンシートを、図２に示
すように積層し、所定の条件で加圧密着し、共焼結する
。この方法では、焼結工程が一回で済むので、非常に簡便
である。その反面、各グリーンシートの焼成温度、条件
が異なるので、各構成要素を最適の状態で焼結させるこ
とができない。また、特にイオン伝導性セラミックス板
１３と電極９，１０との界面に絶縁層が生成しうる。

【００２８】この点で、イオン伝導性セラミックス板１
３を焼結によって作製した後、このイオン伝導性セラミ
ックス板の一方の面に空気電極９を形成し、イオン伝導
性セラミックス板１３の他方の面に燃料電極１０を形成
することが好ましい。この場合は、上記界面に絶縁層が
生成するおそれはない。

【００２９】また、セパレータ板１と空気電極側スペー
サ２と燃料電極側スペーサ４とをそれぞれ別体として焼
結によって作製した後、セパレータ板１の一方の面に空
気電極側スペーサ２を電子伝導性接着剤で接着し、セパ
レータ板１の他方の面に燃料電極側スペーサ４を電子伝
導性接着剤で接着することが好ましい。これにより、セ
パレータ板１、スペーサ２，４を、それぞれの材料に応
じた最適の条件で焼結することができるようになる。

【００３０】前記したように、図２に示すスタックの各
構成要素はいずれも平板状なので、テープキャスト法、
プレス成形法、ドクターブレード法等によって容易に成
形できる。むろん、所定形状のグリーンシートを得るた
めには、一旦成形したグリーンシートについて打抜き加
工する必要がある。

【００３１】電子伝導性接着剤としては、以下のものが
好ましい。（１）Ｐｔペースト，Ｐｄ　ペースト，Ａｇ−Ｐｄペー
スト，Ａｕ　ペースト，Ｎｉ　ペースト（２）　ＬａＭｎＯ３ペースト，　ＬａＣｒＯ３ペース
ト，ＬａＣｏＯ３ペースト

【００３２】図４は、本発明
の他の実施例に係るＳＯＦＣの一部分を分解して示す斜
視図、図５は図４のＳＯＦＣを示すＶ−Ｖ線断面図、図
６は同じＳＯＦＣを示すＶＩ−ＶＩ線断面図である。ま
ず、最上端に例えば平面正方形のセパレータ板１１を配
置する。このセパレータ板１１は、耐酸化性、耐還元性
及び電子伝導性を有する材料から形成する。具体的には
、前記したセパレータ板１について説明したものと同じ
材料によって形成できるし、また同じ製造法によって製
造できる。このセパレータ板１１には、円形の酸化ガス
用開口１１ａ　と燃料ガス用開口１１ｂ　とを形成して
おく。

【００３３】セパレータ板１１の下側に空気電極側スペ
ーサ１２を積層する。この空気電極側スペーサ１２には
、一隅が若干引っ込んだ平面略正方形の打ち抜き部１２
ｃ　が形成され、この一隅に燃料ガス用開口１２ｂ　が
形成されている。空気電極側スペーサ１２は、耐酸化性
及び電子伝導性を有する材料から形成する。具体的には
、前記した空気電極側スペーサ２について説明したもの
と同じ材料によって形成できるし、また同じ製造法によ
って製造できる。

【００３４】空気電極側スペーサ１２の下側に平板状Ｓ
ＯＦＣ素子２３を積層する。この素子２３には、円形の
酸化ガス用開口２３ａ　と燃料ガス用開口２３ｂ　とを
形成しておく。平板状ＳＯＦＣ素子２３を更に細かく見
ると、平板状のイオン伝導性セラミックス板３３の上側
面に空気電極１９が形成され、下側面に燃料電極２０が
形成されている。平板状ＳＯＦＣ素子２３の材質、製造
法は、図１に示した平板状ＳＯＦＣ素子３の材質、製造
法と同様である。

【００３５】平板状ＳＯＦＣ素子２３の下側に燃料電極
側スペーサ１４を積層する。この燃料電極側スペーサ１
４には、一隅が若干引っ込んだ平面略正方形の打ち抜き
部１４ｃ　が形成され、この一隅に酸化ガス用開口１４
ａ　が形成されている。燃料電極側スペーサ１４は、耐
還元性と電子伝導性を有する材料から形成する。具体的
には、前記した燃料電極側スペーサ４について説明した
ものと同じ材料によって形成できるし、また同じ製造法
によって製造できる。

【００３６】燃料電極側スペーサ１４の下には、更にセ
パレータ板１１、空気電極側スペーサ１２、平板状ＳＯ
ＦＣ素子２３、燃料電極側スペーサ１４が積層され、以
下も同様である。ただし、スタックの最下端にはセパレ
ータ板１１を配置し、上端及び下端のセパレータ板１１
の間に負荷を接続して電力を取り出す。

【００３７】このようにして作製した積層構造のＳＯＦ
Ｃ　（スタック）においては、図５、図６に示すように
、セパレータ板１１、空気電極側スペーサ１２及び平板
状ＳＯＦＣ素子２３によって酸化ガス室１７が形成され
ている。また、セパレータ板１１、燃料電極側スペーサ
１４及び平板状ＳＯＦＣ素子２３によって燃料ガス室１
８が形成されている。この際、酸化ガス室１７はＳＯＦ
Ｃを分解した状態では打ち抜き部１２ｃ　に対応し、燃
料ガス室１８は打ち抜き部１４ｃ　に対応する。むろん
、空気電極１９が酸化ガス室１７に面し、燃料電極２０
が燃料ガス室１８に面する。

【００３８】次いで、燃料ガスの流れについて説明する
。図５に示すように、セパレータ板１１、スペーサ１２
，　１４、平板状ＳＯＦＣ素子２３を積層した状態で、
燃料ガス用開口１１ｂ，　１２ｂ，　２３ｂ　が上下方
向に位置合わせされ、互いに連通する。燃料ガス用開口
１２ｂ　と酸化ガス室１７とは隔離されている。また、
図５において、各燃料ガス用開口１１ｂ，　１２ｂ，　
２３ｂ　は、上端から一巡目では右端側に設けられ、二
巡目では左端側に設けられ、三巡目では右端側に設けら
れる。以下も同様である。このＳＯＦＣの動作時には、
矢印Ｂに示すように燃料ガスを供給する。この燃料ガス
は、燃料ガス用開口１１ｂ，　１２ｂ，　２３ｂ　を通
過して燃料ガス室１８に流入し、燃料ガス室１８内を矢
印Ｃのように流れる。そして、燃料ガス室１８の左端側
に達すると、再び、燃料ガス用開口１１ｂ，　１２ｂ，
　２３ｂ　を通過して燃料ガス室１８に流入し、燃料ガ
ス室１８内を矢印Ｄのように流れる。そして、燃料ガス
室１８の右端側に達すると、再び燃料ガス用開口１１ｂ
，　１２ｂ等を矢印Ｅのように流れる。このようにして
、燃料ガスは、ＳＯＦＣの上端から下端へと流れ続ける
。

【００３９】次いで、酸化ガスの流れについて説明する
。図６に示すように、セパレータ板１１、スペーサ１２
，　１４、平板状ＳＯＦＣ素子２３を積層した状態で、
酸化ガス用開口２３ａ，　１４ａ，　１１ａ　が上下方
向に位置合わせされ、互いに連通する。酸化ガス用開口
１４ａ　と燃料ガス室１８とは隔離されている。また、
図５において、最上端のセパレータ板１１において、酸
化ガス用開口１１ａ　が右端側に設けられる。そして、
上下方向に位置合わせされた酸化ガス用開口２３ａ，　
１４ａ，１１ａ　は、上端から一巡目では左端側に設け
られ、二巡目では右端側に設けられ、三巡目では左端側
に設けられる。以下も同様である。このＳＯＦＣの動作
時には、矢印Ｆに示すように酸化ガスを供給する。この
酸化ガスは、酸化ガス用開口１１ａ　を通過して酸化ガ
ス室１７に流入し、酸化ガス室１７内を矢印Ｇのように
流れる。そして、酸化ガス室１７の左端側に達すると、
酸化ガス用開口２３ａ，　１４ａ，　１１ａ　を通過し
て酸化ガス室１７に流入し、酸化ガス室１７内を矢印Ｈ
のように流れる。そして、酸化ガス室１７の右端側に達
すると、再び酸化ガス用開口２３ａ，　１４ａ，　１１
ａを通過し、酸化ガス室１７内を矢印Ｉのように流れる
。このようにして酸化ガスがＳＯＦＣの上端から下端へ
と流れ続ける。

【００４０】本実施例においても、セパレータ板１１、
空気電極側スペーサ１２、平板状ＳＯＦＣ素子２３、燃
料電極側スペーサ１４を順次積層した構成としているの
で、図１〜図３のＳＯＦＣにおいて説明した効果と同様
の効果を奏しうる。また、これら各構成要素の積層法に
ついても、図１〜図３に示すＳＯＦＣと同様の方法によ
る。

【００４１】しかも、これに加え、本実施例では、各燃
料ガス室１８ごとに燃料ガスを供給する必要がなく、Ｓ
ＯＦＣの上端から下端へと向って燃料ガスを流している
ので、燃料ガスの供給機構を非常に単純化できるし、燃
料ガスが漏れないようにシールすることも容易である。酸化ガスの流れについても同様の効果がある。更に、燃
料ガス、酸化ガス共に、矢印Ｃ，Ｄ，Ｇ，Ｈ，Ｉに示す
ように、それぞれ略正方形の燃料ガス室１８、酸化ガス
室１７をその対角線方向に横断していくので、燃料電極
２０、空気電極１９の全面にそれぞれ燃料又は酸化剤を
満遍なく供給し易い。

【００４２】図４〜図６の例において、燃料ガスの流れ
と燃料ガス用開口１１ｂ，　１２ｂ，　２３ｂ　の縁面
とが直接接触しないように構成することが更に好ましい
。具体的には、耐還元性を少なくとも有する材料で燃料
ガス導管を形成し、この燃料ガス導管を燃料ガス用開口
１１ｂ，　１２ｂ，　２３ｂ　に挿通する。燃料ガスは
燃料ガス導管の内側空間を流れる。これと同様に、酸化
ガスの流れと酸化ガス用開口２３ａ，　１４ａ，　１１
ａ　の縁面とが直接接触しないように構成することが更
に好ましい。具体的には耐酸化性を少なくとも有する材
料で酸化ガス導管を形成し、この酸化ガス導管を酸化ガ
ス用開口２３ａ，　１４ａ，　１１ａ　に挿通する。酸
化ガスは酸化ガス導管の内側空間を流れる。

【００４３】上記の各例において、各ＳＯＦＣの上端と
下端とを入れ替えて逆方向にしてよい。各ＳＯＦＣを水
平方向に保持しても差し支えない。この場合には、各構
成要素が垂直方向に配向する。図１〜図３の例において
は、各スペーサ２，４をそれぞれ一層当たり２個の部分
に分割したが、３個以上に分割してもよい。上記の各例
において、ＳＯＦＣを構成する各構成要素の平面形状を
種々変更してよく、また酸化ガス用開口５，２３ａ，　
１４ａ，　１１ａ　や燃料ガス用開口６，１１ｂ，　１
２ｂ，　２３ｂ　の平面形状も円形に限らない。また、
これらの開口の個数も更に増やしてよい。図４において、上端側からみて、一巡目のセパレータ板
１１と二巡目のセパレータ板１１とは、ちょうど　１８
０°回転した状態で配置されているが、これらを、互い
に９０°回転した状態で配置してもよい。むろん、これ
につれて、他の構成要素についても、セパレータ板１１
に対する位置合わせを行う。

【００４４】

【発明の効果】本発明によれば、スペーサ、セパレータ
板、イオン伝導性セラミックス板という主要構成要素が
平板状であるため、成形方法として、テープキャスト法
や、プレス成形法等、通常の成形法を使用できる。従っ
て、ＣＶＤ　、ＥＶＤ　等の場合のような大掛りな装置
は不要であり、各構成要素を低コストで容易に製造する
ことができる。特に、イオン伝導性セラミックス板の製
造にＣＶＤ　、ＥＶＤ　等を用いないことから、その生
産性が高く、大面積化が可能である。

【００４５】また、セパレータ板、空気電極側スペーサ
、平板状ＳＯＦＣ素子、燃料電極側スペーサを積層する
だけで、複数のＳＯＦＣ素子を簡単に直列接続すること
ができる。しかも、スペーサ、セパレータ板自体に電流
を流して集電し、他にＳＯＦＣ素子を接続するための特
別な集電体を用いない。従って、各構成要素の接触面に
すべて電流が流れるので、接続部分での抵抗が小さく、
電圧降下を小さくすることができる。また、各空気電極
、燃料電極において、各電極とスペーサとの接触面積を
大きくできる。また、これと共に、空気電極、燃料電極
の膜内において電流がこれらの膜に沿って膜に平行に流
れ、スペーサに到達するまでの距離も小さくできる。こ
れらの相乗効果により、空気電極、燃料電極内における
電圧損失が非常に小さくなる。

【００４６】しかも、平板状ＳＯＦＣ素子に多孔質支持
体を用いないので、その分素子における電気抵抗を小さ
くできる。また、構造的にみてセパレータ板、空気電極
側スペーサ、燃料電極側スペーサの材料を、電子伝導性
と各雰囲気への耐久性によって最適化することができる
ので、これによりスタック全体の内部抵抗を低く抑える
ことができる。更に、構造的にみて、セパレータ板や各
スペーサの厚さをそれぞれ適切に変更し、スタックの内
部抵抗と構造強度を最適化することができる。

【００４７】これに加え、上記のＳＯＦＣを製造するの
に際し、イオン伝導性セラミックス板を焼結によって作
製した後、このイオン伝導性セラミックス板の一方の面
に空気電極を形成し、イオン伝導性セラミックス板の他
方の面に燃料電極を形成すると、上記セラミックス板と
空気電極や燃料電極との界面に絶縁層が生成するおそれ
はない。

【００４８】また、セパレータ板と空気電極側スペーサ
と燃料電極側スペーサとをそれぞれ別体として焼結によ
って作製した後、セパレータ板の一方の面に空気電極側
スペーサを電子伝導性接着剤で接着し、セパレータ板の
他方の面に燃料電極側スペーサを電子伝導性接着剤で接
着することにより、セパレータ板、各スペーサを、それ
ぞれの材料に応じた最適の条件で焼結することができる
ようになる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施例に係るＳＯＦＣを分解して示す
斜視図である。

【図２】本発明の実施例に係るＳＯＦＣを示す斜視図で
ある。

【図３】図２のＳＯＦＣを　ＩＩＩ−ＩＩＩ　線に沿っ
て切って見た一部断面図である。

【図４】本発明の他の実施例に係るＳＯＦＣの一部を分
解して示す斜視図である。

【図５】図４に示すＳＯＦＣをＶ−Ｖ線に沿って切って
見た一部断面図である。

【図６】図４に示すＳＯＦＣをＶＩ−ＶＩ線に沿って切
って見た一部断面図である。

【符号の説明】

１，　１１　　セパレータ板２，　１２　　空気電極側スペーサ３，　２３　　平板状ＳＯＦＣ素子４，　１４　　燃料電極側スペーサ５，　１１ａ，　１４ａ，　２３ａ　　　酸化ガス用開
口６，　１１ｂ，　１２ｂ，　２３ｂ　　　燃料ガス用
開口７，　１７　　酸化ガス室８，　１８　　燃料ガス室９，　１９　　空気電極１０，　２０　　　燃料電極１３，　３３　　　イオン伝導性セラミックス板

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】　　耐酸化性と耐還元性と電子伝導性とを
有する材料からなるセパレータ板；耐酸化性と電子伝導
性とを有する材料からなる空気電極側スペーサ；イオン
伝導性セラミックス板とこのセラミックス板の一方の面
に設けられた空気電極と他方の面に設けられた燃料電極
とからなる平板状固体電解質型燃料電池素子；及び耐還
元性と電子伝導性とを有する材料からなる燃料電極側ス
ペーサを順次積層した構造の固体電解質型燃料電池であ
って、前記セパレータ板、前記空気電極側スペーサ及び
前記素子によって酸化ガス室が形成され、前記セパレー
タ板、前記燃料電極側スペーサ及び前記素子によって燃
料ガス室が形成されている固体電解質型燃料電池。
【請求項２】　　耐酸化性と耐還元性と電子伝導性とを
有する材料からなるセパレータ板；耐酸化性と電子伝導
性とを有する材料からなる空気電極側スペーサ；イオン
伝導性セラミックス板とこのセラミックス板の一方の面
に設けられた空気電極と他方の面に設けられた燃料電極
とからなる平板状固体電解質型燃料電池素子；及び耐還
元性と電子伝導性とを有する材料からなる燃料電極側ス
ペーサを順次積層して請求項１記載の固体電解質型燃料
電池を製造する方法であって、前記イオン伝導性セラミ
ックス板を焼結によって作製した後、このイオン伝導性
セラミックス板の一方の面に前記空気電極を形成し、前
記イオン伝導性セラミックス板の他方の面に前記燃料電
極を形成する、固体電解質型燃料電池の製造方法。
【請求項３】　　耐酸化性と耐還元性と電子伝導性とを
有する材料からなるセパレータ板；耐酸化性と電子伝導
性とを有する材料からなる空気電極側スペーサ；イオン
伝導性セラミックス板とこのセラミックス板の一方の面
に設けられた空気電極と他方の面に設けられた燃料電極
とからなる平板状固体電解質型燃料電池素子；及び耐還
元性と電子伝導性とを有する材料からなる燃料電極側ス
ペーサを順次積層して請求項１記載の固体電解質型燃料
電池を製造する方法であって、前記セパレータ板と前記
空気電極側スペーサと前記燃料電極側スペーサとをそれ
ぞれ別体として焼結によって作製した後、前記セパレー
タ板の一方の面に前記空気電極側スペーサを電子伝導性
接着剤で接着し、前記セパレータ板の他方の面に前記燃
料電極側スペーサを電子伝導性接着剤で接着する、固体
電解質型燃料電池の製造方法。