JP2001098121A - 接着性樹脂組成物及びそれを用いた積層体 - Google Patents
接着性樹脂組成物及びそれを用いた積層体Info
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Abstract
脂とポリエステル系樹脂等との積層体を製造する際の接
着剤として好適な接着性樹脂組成物、を提供する。 【解決手段】 下記の(A)成分、(B)成分、及び
(C)成分からなる接着性樹脂組成物。(A)不飽和カ
ルボン酸又はその誘導体単位の含有量0.1〜20重量
%、数平均分子量5,000〜100,000の不飽和
カルボン酸又はその誘導体変性プロピレン系樹脂;1〜
40重量% (B)α−オレフィン含有量15重量%未満のプロピレ
ン−α−オレフィン共重合体樹脂;10〜89重量% (C)α−オレフィン含有量15重量%以上のエチレン
−α−オレフィン共重合体又はプロピレン−α−オレフ
ィン共重合体;10〜50重量%
Description
体、特にポリオレフィン系樹脂とポリエステル系樹脂等
との積層体を製造するにおける接着剤として好適な接着
性樹脂組成物、並びに、該接着性樹脂組成物を用いたポ
リオレフィン系樹脂と各種樹脂との積層体に関する。
系樹脂等のポリオレフィン系樹脂は、その優れた成形加
工性、機械的特性、水蒸気バリア性、耐薬品性、熱封着
性等を生かして各種の包装・容器用資材として多く用い
られているが、酸素ガスや炭酸ガス等のガスバリア性
や、フレーバー性や保香性等の耐内容物性等が劣り、
又、成形方法や樹脂の種類によっては表面光沢性や透明
性等の意匠性にも劣るという欠点がある。
れらの欠点を改良する方法として、ポリエステル系樹
脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体鹸化物、ポリアミド
系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスチレン系樹脂
等の各種樹脂を積層した積層体の形態が採られており、
その際、ポリオレフィン系樹脂がこれらの各種樹脂との
接着が不良であるため、両者間に接着剤層を介して積層
体とすることが行われている。
ポリオレフィン系樹脂に、変性ポリオレフィン系樹脂又
はゴム、粘着性付与剤、スチレン系熱可塑性エラストマ
ー等を配合した樹脂組成物が用いられているが、いずれ
の樹脂組成物も、特にポリエステル系樹脂との接着にお
いて、市場の要求を十分に満足させ得ていないのが現状
である。
技術に鑑みてなされたもので、従って、本発明は、各種
樹脂の積層体、特にポリオレフィン系樹脂とポリエステ
ル系樹脂等との積層体を製造するにおける接着剤として
好適な接着性樹脂組成物、並びに、該接着性樹脂組成物
を用いたポリオレフィン系樹脂と各種樹脂との積層体、
を提供することを目的とする。
解決すべく鋭意検討した結果、特定の変性プロピレン系
樹脂を用いた樹脂組成物が前記目的を達成できることを
見い出し本発明に到達したもので、即ち、本発明は、下
記の(A)成分、(B)成分、及び(C)成分〔但し、
各成分の重量%はこの三成分の合計100重量%に対す
るものである。〕からなる接着性樹脂組成物、並びに、
該接着性樹脂組成物からなる層を介して、ポリオレフィ
ン系樹脂層と、ポリエステル系樹脂、エチレン−酢酸ビ
ニル共重合体鹸化物、及びポリアミド系樹脂からなるガ
スバリア性樹脂の群から選ばれたいずれかの樹脂の層と
が積層されてなる積層体、を要旨とする。
位の含有量0.1〜20重量%、メルトフローレート1
0〜5,000g/10分、数平均分子量5,000〜
100,000の不飽和カルボン酸又はその誘導体変性
プロピレン系樹脂;1〜40重量% (B)α−オレフィン含有量15重量%未満、メルトフ
ローレート0.1〜50g/10分、曲げ弾性率3,0
00〜10,000kg/cm2 のプロピレン−α−オ
レフィン共重合体樹脂;10〜89重量% (C)α−オレフィン含有量15重量%以上、密度0.
850〜0.900g/cm3 、メルトフローレート
0.1〜50g/10分のエチレン−α−オレフィン共
重合体又はプロピレン−α−オレフィン共重合体;10
〜50重量%
する(A)成分の不飽和カルボン酸又はその誘導体変性
プロピレン系樹脂は、プロピレン系樹脂を変性剤として
の不飽和カルボン酸又はその誘導体を用いてグラフト反
応条件に付して変性することにより得られたものであ
る。
ン系樹脂としては、具体的には、例えば、プロピレン単
独重合体、並びに、プロピレンと、エチレン、1−ブテ
ン等の他のα−オレフィンとからなり、他のα−オレフ
ィン含有量が15モル%以下のプロピレン−α−オレフ
ィンランダム共重合体、及び、他のα−オレフィン含有
量が5〜30モル%のプロピレン−α−オレフィンブロ
ック共重合体等が挙げられ、中で、プロピレン単独重合
体が好ましい。
その誘導体としては、具体的には、例えば、アクリル
酸、メタクリル酸、クロトン酸、イソクロトン酸、マレ
イン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、テトラ
ヒドロフタル酸等の不飽和カルボン酸、又は、その無水
物、酸ハライド、アミド、イミド、エステル等の誘導体
が挙げられ、中で、不飽和ジカルボン酸又はその無水
物、特にマレイン酸又はその無水物が好ましい。
的には、例えば、ジ−t−ブチルパーオキシド、t−ブ
チルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキシド、2,
5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘ
キサン、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパ
ーオキシ)ヘキシン−3等のジアルキルパーオキシド
類、t−ブチルパーオキシアセテート、t−ブチルパー
オキシベンゾエート、t−ブチルパーオキシイソプロピ
ルカーボネート、2,5−ジメチル−2,5−ジ(ベン
ゾイルパーオキシ)ヘキサン、2,5−ジメチル−2,
5−ジ(ベンゾイルパーオキシ)ヘキシン−3等のパー
オキシエステル類、ベンゾイルパーオキシド等のジアシ
ルパーオキシド類、ジイソプロピルベンゼンヒドロパー
オキシド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(ヒドロパー
オキシ)ヘキサン等のヒドロパーオキシド類等の有機過
酸化物を、前記プロピレン系樹脂100重量部に対して
0.001〜10重量部程度用いて、80〜300℃程
度の温度で、溶融状態又は溶液状態等で反応させる方法
が採られる。
不飽和カルボン酸又はその誘導体変性プロピレン系樹脂
は、不飽和カルボン酸又はその誘導体単位の含有量が
0.1〜20重量%であることが必須であり、1〜10
重量%であるのが好ましい。不飽和カルボン酸又はその
誘導体単位の含有量が前記範囲未満では、接着性樹脂組
成物として十分な接着力が得られず、一方、前記範囲超
過では、変性プロピレン系樹脂中にゲル等が生じ、それ
が接着性樹脂組成物中でフィッシュアイやブツ等となっ
て接着力や表面外観の低下を来すこととなる。
飽和カルボン酸又はその誘導体変性プロピレン系樹脂
は、JIS K7210に準拠して180℃、2.16
kg荷重で測定した値を230℃、2.16kg荷重に
換算したメルトフローレートが10〜5,000g/1
0分であることが必須であり、15〜4,500g/1
0分であるのが好ましい。メルトフローレートが前記範
囲未満では、接着性樹脂組成物として耐熱性のある十分
な接着力が得られず、一方、前記範囲超過では、材料強
度自体が不足して十分な接着力を発現し得ないこととな
る。
飽和カルボン酸又はその誘導体変性プロピレン系樹脂
は、数平均分子量が5,000〜100,000である
ことが必須であり、7,000〜90,000であるの
が好ましい。数平均分子量が前記範囲未満では、接着性
樹脂組成物としての材料強度自体が不足して十分な接着
力を発現し得ず、一方、前記範囲超過では接着力の低下
が生じることとなる。
(B)成分のプロピレン−α−オレフィン共重合体樹脂
は、プロピレンと、エチレン、1−ブテン等の他のα−
オレフィンとのランダム又はブロック共重合体であり、
具体的には、例えば、プロピレン−エチレンランダム又
はブロック共重合体、プロピレン−1−ブテンランダム
又はブロック共重合体、プロピレン−エチレン−1−ブ
テンランダム又はブロック共重合体等が挙げられ、中
で、プロピレン−エチレンランダム共重合体が好まし
い。
プロピレン−α−オレフィン共重合体樹脂は、プロピレ
ン以外のα−オレフィンの含有量が15重量%未満であ
ることが必須であり、2重量%以上であるのが好まし
い。α−オレフィンの含有量が前記範囲以上では、接着
性樹脂組成物としての材料強度自体が不足して十分な接
着力を発現し得ないこととなる。
ロピレン−α−オレフィン共重合体樹脂は、JIS K
7210に準拠して230℃、2.16kg荷重で測定
したメルトフローレートが0.1〜50g/10分であ
ることが必須であり、1〜30g/10分であるのが好
ましい。メルトフローレートが前記範囲未満では、接着
性樹脂組成物としての成形加工性が劣り、一方、前記範
囲超過では十分な接着力を発現し得ないこととなる。
ロピレン−α−オレフィン共重合体樹脂は、JIS K
7203に準拠して測定した曲げ弾性率が、3,000
〜10,000kg/cm2 であることが必須であり、
4,000〜7,000kg/cm2 であるのが好まし
い。曲げ弾性率が前記範囲未満では、接着性樹脂組成物
としての材料強度自体が不足して十分な接着力を発現し
得ず、一方、前記範囲超過では接着力の低下が生じるこ
ととなる。
(C)成分のエチレン−α−オレフィン共重合体は、エ
チレンと、プロピレン、1−ブテン、3−メチル−1−
ブテン、1−ペンテン、4−メチル−1−ペンテン、
4,4−ジメチル−1−ペンテン、1−ヘキセン、4−
メチル−1−ヘキセン、1−ヘプテン、1−オクテン、
1−オクタデセン等の炭素数3〜18の他α−オレフィ
ンとの共重合体であり、具体的には、例えば、エチレン
−プロピレン共重合体、エチレン−1−ブテン共重合
体、エチレン−1−ヘキセン共重合体、エチレン−1−
オクテン共重合体、エチレン−プロピレン−非共役ジエ
ン共重合体、エチレン−1−ブテン−非共役ジエン共重
合体等が挙げられる。
は、プロピレンと、エチレン、1−ブテン等の炭素数2
〜8の他のα−オレフィンとの共重合体であり、具体的
には、例えば、プロピレン−1−ブテン共重合体等が挙
げられる。
エチレン−α−オレフィン共重合体又は前記プロピレン
−α−オレフィン共重合体は、前者におけるエチレン以
外のα−オレフィンの含有量、後者におけるプロピレン
以外のα−オレフィンの含有量が、15重量%以上であ
ることが必須である。α−オレフィンの含有量が前記範
囲未満では、接着性樹脂組成物として十分な接着力を発
現し得ないこととなる。
チレン−α−オレフィン共重合体又は前記プロピレン−
α−オレフィン共重合体は、密度が0.850〜0.9
00g/cm3 であることが必須であり、0.855〜
0.895g/cm3 であるのが好ましい。密度が前記
範囲未満では、接着性樹脂組成物として十分な接着力を
発現し得ず、一方、前記範囲超過でも接着力の低下を生
じることとなる。
チレン−α−オレフィン共重合体又は前記プロピレン−
α−オレフィン共重合体は、JIS K7210に準拠
して190℃、2.16kg荷重で測定したメルトフロ
ーレートが0.1〜50g/10分であることが必須で
あり、0.5〜20g/10分であるのが好ましい。メ
ルトフローレートが前記範囲未満では、接着性樹脂組成
物としての成形加工性が劣り、一方、前記範囲超過では
十分な接着力を発現し得ないこととなる。
の前記変性プロピレン系樹脂、(B)成分の前記プロピ
レン−α−オレフィン共重合体樹脂、及び、(C)成分
の前記エチレン−α−オレフィン共重合体又は前記プロ
ピレン−α−オレフィン共重合体からなり、接着性樹脂
組成物全体に占める(A)成分の変性プロピレン系樹脂
の割合が1〜40重量%、(B)成分のプロピレン−α
−オレフィン共重合体樹脂の割合が10〜89重量%、
及び、(C)成分のエチレン−α−オレフィン共重合体
又はプロピレン−α−オレフィン共重合体の割合が10
〜50重量%であることが必須であり、(A)成分の割
合が5〜35重量%、(B)成分の割合が25〜75重
量%、及び、(C)成分の割合が20〜40重量%であ
るのが好ましい。〔但し、各成分の重量%はこの三成分
の合計100重量%に対するものである。〕。
が前記範囲未満では、接着性樹脂組成物として接着力が
不足し、一方、前記範囲超過では、材料強度自体が不足
して十分な接着力を発現し得ないこととなる。又、
(B)成分のプロピレン−α−オレフィン共重合体樹脂
の割合が前記範囲未満では、接着性樹脂組成物として接
着力や表面外観の低下を来すこととなり、一方、前記範
囲超過では十分な接着力を発現することが困難となる。
又、(C)成分のエチレン−α−オレフィン共重合体又
はプロピレン−α−オレフィン共重合体の割合が前記範
囲未満でも超過でも、接着性樹脂組成物として接着力の
低下を来すこととなる。
明の目的を損なわない範囲で、前記(A)成分、(B)
成分、及び(C)成分の外に、他のポリオレフィン系樹
脂やゴム等が含有されていてもよく、更に、必要に応じ
て、通常用いられる各種の添加剤、例えば、酸化防止
剤、光安定剤、紫外線吸収剤、造核剤、中和剤、滑剤、
ブロッキング防止剤、分散剤、流動性改良剤、離型剤、
難燃剤、着色剤、充填剤等が添加されていてもよい。
の前記変性プロピレン系樹脂、(B)成分の前記プロピ
レン−α−オレフィン共重合体樹脂、及び、(C)成分
の前記エチレン−α−オレフィン共重合体又は前記プロ
ピレン−α−オレフィン共重合体、その他必要に応じて
用いられる樹脂やゴム、添加剤等を、タンブラーブレン
ダー、リボンブレンダー、V型ブレンダー、ヘンシェル
ミキサー等により均一に混合した後、一軸又は二軸押出
機、ロール、バンバリーミキサー、ニーダー、ブラベン
ダー等により溶融混練することにより調製される。
方法により、被着材上にアンカーコート剤を介して又は
介さずして、逐次押出ラミネート、サンドイッチ押出ラ
ミネート、共押出ラミネートする方法、並びに、被着材
と接着性樹脂組成物、及び、更に異種樹脂や同種樹脂と
を共押出する方法等により積層体とされてフィルム状又
はシート状に成形され、或いは、更に延伸加工に付され
て延伸物とされ、又、真空成形、圧空成形等の熱成形に
付され、又は、共押出ブロー成形されて容器状に賦形さ
れるが、共押出による積層体を製造するのに好適であ
る。
は、例えば、本発明の接着性樹脂組成物からなる層の一
方側のものとして、ポリエチレン、ポリプロピレン等の
ポリオレフィン系樹脂、他方側のものとして、ポリエチ
レンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート・イ
ソフタレート共重合体、ポリブチレンテレフタレート、
ポリエチレンナフタレート、ポリシクロヘキシンテレフ
タレート等のポリエステル系樹脂、ナイロン6、ナイロ
ン12、ナイロン66、ナイロンMXD6、ナイロン6
/66等のポリアミド系樹脂、及びエチレン−酢酸ビニ
ル共重合体鹸化物等のガスバリア性樹脂、並びに、ポリ
カーボネート系樹脂、ポリスチレン(GPPS樹脂)、
ハイインパクトポリスチレン(HIPS樹脂)、スチレ
ン−アクリロニトリルグラフト重合体(ABS樹脂)等
のポリスチレン系樹脂等が挙げられ、後者の中では、前
記ガスバリア性樹脂、就中、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリエチレンテレフタレート・イソフタレート共重
合体等のポリエチレンテレフタレート系樹脂が好適であ
る。
各種樹脂の未延伸又は延伸フィルム又はシートの外、そ
れらの表面に印刷等が施された印刷フィルム又はシー
ト、アルミニウム、銅、鉄等の金属の箔、板等の金属
製、及び、紙、板紙等の紙製等のものも挙げられる。
明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実
施例に限定されるものではない。なお、以下の実施例及
び比較例において、接着性樹脂組成物の(A)成分の変
性プロピレン系樹脂、(B)成分のプロピレン−α−オ
レフィン共重合体樹脂、及び、(C)成分のエチレン−
α−オレフィン共重合体又はプロピレン−α−オレフィ
ン共重合体としては以下のものを用いた。
ーレート2725g/10分、数平均分子量14,00
0の無水マレイン酸変性プロピレン単独重合体。 (比較例用)無水マレイン酸単位含有量0.4重量
%、メルトフローレート3.0g/10分、密度0.9
21g/cm3 の無水マレイン酸変性直鎖状ボリエチレ
ン。
体樹脂 エチレン含有量5.4重量%、メルトフローレート3
g/10分、曲げ弾性率4,800kg/cm2 のプロ
ピレン−エチレンランダム共重合体。 エチレン含有量3.2重量%、メルトフローレート
1.8g/10分、曲げ弾性率6,300kg/cm2
のプロピレン−エチレンランダム共重合体。 (比較例用)エチレン含有量2.0重量%、メルトフ
ローレート1.5g/10分、曲げ弾性率10,100
kg/cm2 のプロピレン−エチレンランダム共重合
体。
又はプロピレン−α−オレフィン共重合体 プロピレン含有量27重量%、密度0.866g/c
m3 、メルトフローレート5.4g/10分のエチレン
−プロピレン共重合体ゴム。 1−ブテン含有量20重量%、密度0.880g/c
m3 、メルトフローレート3.6g/10分のエチレン
−1−ブテン共重合体ゴム。 1−ブテン含有量30重量%、密度0.890g/c
m3 、メルトフローレート3.2g/10分のプロピレ
ン−1−ブテン共重合体。
ピレン−α−オレフィン共重合体樹脂、及び、(C)成
分のエチレン−α−オレフィン共重合体又はプロピレン
−α−オレフィン共重合体として、各々表1に示すもの
を用い、ヘンシェルミキサーで均一に混合した後、45
mm径の二軸押出機に供給し、230℃で溶融混練して
ストランド状に押出し、カッティングすることにより、
ペレット状の接着性樹脂組成物を製造した。
して、40mm径の一軸押出機で溶融混練すると共に、
外層用樹脂としてのポリプロピレン樹脂(日本ポリケム
社製「ノバテックPP FY6H」)を40mm径の一
軸押出機で、内層用樹脂として以下の樹脂を50mm径
の一軸押出機で、それぞれ溶融混練し、各内層用樹脂毎
に以下の温度に設定した環状ダイより共押出してインフ
レーション成形することにより、ポリプロピレン樹脂外
層100μm/接着性樹脂組成物層100μm/樹脂内
層100μm、の3種3層の層構成の積層体を製造し
た。
ET−G 6763」)、230℃。 ポリエステル系樹脂(三菱瓦斯化学社製「ダイヤナイ
ト PA500D」)、260℃。 エチレン−酢酸ビニル共重合体鹸化物(クラレ社製
「エバール EP−F101」)、210℃。 ポリアミド系樹脂(三菱化学社製「ノバテック 10
20CA2」)、240℃。
法で接着強度を測定し、結果を表1に示した。接着力 得られた積層体から幅10mmに切り出した短冊状サン
プルを用い、JISK6854に準拠して、その一端の
樹脂内層と接着性樹脂組成物層との間を予め剥離し、剥
離速度500mm/分で23℃でT形剥離試験を行っ
た。
にポリオレフィン系樹脂とポリエステル系樹脂等との積
層体を製造するにおける接着剤として好適な接着性樹脂
組成物、並びに、該接着性樹脂組成物を用いたポリオレ
フィン系樹脂と各種樹脂との積層体、を提供することが
できる。
Claims (3)
- 【請求項1】 下記の(A)成分、(B)成分、及び
(C)成分〔但し、各成分の重量%はこの三成分の合計
100重量%に対するものである。〕からなることを特
徴とする接着性樹脂組成物。 (A)不飽和カルボン酸又はその誘導体単位の含有量
0.1〜20重量%、メルトフローレート10〜5,0
00g/10分、数平均分子量5,000〜100,0
00の不飽和カルボン酸又はその誘導体変性プロピレン
系樹脂;1〜40重量% (B)α−オレフィン含有量15重量%未満、メルトフ
ローレート0.1〜50g/10分、曲げ弾性率3,0
00〜10,000kg/cm2 のプロピレン−α−オ
レフィン共重合体樹脂;10〜89重量% (C)α−オレフィン含有量15重量%以上、密度0.
850〜0.900g/cm3 、メルトフローレート
0.1〜50g/10分のエチレン−α−オレフィン共
重合体又はプロピレン−α−オレフィン共重合体;10
〜50重量% - 【請求項2】 請求項1に記載の接着性樹脂組成物から
なる層を介して、ポリオレフィン系樹脂層と、ポリエス
テル系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体鹸化物、及
びポリアミド系樹脂からなるガスバリア性樹脂の群から
選ばれたいずれかの樹脂の層とが積層されてなることを
特徴とする積層体。 - 【請求項3】 ガスバリア性樹脂がポリエステル系樹脂
である請求項2に記載の積層体。
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JP27608999A JP3724275B2 (ja) | 1999-09-29 | 1999-09-29 | 接着性樹脂組成物及びそれを用いた積層体 |
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