JP2000277312A

JP2000277312A - 焼結磁石およびその製造方法

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Publication number: JP2000277312A
Application number: JP11076962A
Authority: JP
Inventors: Masahiro Izumi; 雅博和泉; Kunihito Ono; 国士大野
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 1999-03-19
Filing date: 1999-03-19
Publication date: 2000-10-06

Abstract

(57)【要約】【課題】保磁力の高いフェライト焼結磁石を、残留磁
束密度の著しい低下を招かず、かつ低コストで実現す
る。【解決手段】六方晶構造を有するフェライトを主相と
する焼結磁石を製造する方法であって、原料粉末を仮焼
して仮焼体を得る仮焼工程と、仮焼体を粉砕して仮焼粉
末を得る粉砕工程と、仮焼粉末を成形して成形体を得る
成形工程と、成形体を焼成して焼結磁石を得る焼成工程
とを有し、前記焼成工程において、昇温速度および降温
速度を９００℃以上において１〜４℃／分に設定する焼
結磁石の製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、フェライト焼結磁
石およびその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】酸化物永久磁石材料には、六方晶系のＳ
ｒフェライトまたはＢａフェライトがあるが、現在はマ
グネトプランバイト型（Ｍ型）のＳｒフェライト、また
はＢａフェライトが主に用いられており、これらの焼結
磁石やボンディッド磁石が製造されている。

【０００３】磁石特性のうち特に重要なものは、残留磁
束密度（Ｂｒ）および固有保磁力（ＨcJ）である。

【０００４】本出願人は、特開平９−１１５７１５号公
報において、Ｍ型フェライトに例えばＬａとＺｎとを適
量含有させることにより、４．５kG以上のＢｒを実現し
た焼結磁石を提案している。しかしこの場合、異方性磁
場（Ｈ_A）が低下するため、高いＨcJを同時に得ること
は困難であった。

【０００５】高いＨcJを得るためには、Ａｌ₂Ｏ₃やＣｒ
₂Ｏ₃の添加が有効であることが従来から知られていた。
この場合、Ａｌ³⁺やＣｒ³⁺はＭ型構造中の「上向き」ス
ピンをもつＦｅ³⁺を置換してＨ_Aを増加させると共に、
粒成長を抑制する効果があるため、４．５kOe以上の高
いＨcJが得られる。しかし、Ａｌ₂Ｏ₃を多量に添加する
とＢｒが著しく低下するため、Ａｌ₂Ｏ₃を添加せずに、
あるいはＡｌ₂Ｏ₃添加量を抑えて、高いＨcJを実現する
ことが望まれる。

【０００６】また、特開平９−１１５７１５号公報に記
載されているような高性能フェライト磁石では、高ＨcJ
を得るためにＣｏが必須であり、しかもＣｏ含有量をか
なり多くする必要がある。しかしＣｏは高価であるた
め、低コスト化のためには、特性を落とさずにＣｏ量を
減らすことのできる手段が望まれる。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、保磁
力の高いフェライト焼結磁石を、残留磁束密度の著しい
低下を招かず、かつ低コストで実現することである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】このような目的は、下記
（１）〜（９）の本発明により達成される。（１）六方晶構造を有するフェライトを主相とする焼
結磁石であって、ＣｏおよびＡｌ₂Ｏ₃を含有し、粒径が
１．０±０．５μmの範囲内に収まる結晶粒が全体の７
０体積％以上を占める焼結磁石。（２）Ａｌ₂Ｏ₃の含有量が１．０重量％以下である上
記（１）の焼結磁石。（３）Ｓｒ、Ｂａ、ＣａおよびＰｂから選択される少
なくとも１種の元素であって、Ｓｒを必ず含むものをＡ
とし、希土類元素（Ｙを含む）およびＢｉから選択され
る少なくとも１種の元素であってＬａを必ず含むものを
Ｒとし、Ｃｏ、またはＣｏおよびＺｎをＭとしたとき、
Ａ，Ｒ，ＦｅおよびＭを含有する上記（１）または
（２）の焼結磁石。（４）Ａ，Ｒ，ＦｅおよびＭそれぞれの金属元素の総
計の構成比率が、全金属元素量に対し、Ａ：１〜１３原
子％、Ｒ：０．０５〜１０原子％、Ｆｅ：９２〜９５原
子％、Ｍ：０．１〜５原子％である上記（３）の焼結磁
石。（５）組成を式Ａ_1-xＲ_x（Ｆｅ_12-yＭ_y）_zＯ₁₉ （ｘ，ｙ，ｚはモル数を表す）で表したとき、０．０４≦ｘ≦０．９、０．０４≦ｙ≦０．５、０．７≦ｚ≦１．２である上記（４）の焼結磁石。（６）六方晶構造を有するフェライトを主相とする焼
結磁石を製造する方法であって、原料粉末を仮焼して仮
焼体を得る仮焼工程と、仮焼体を粉砕して仮焼粉末を得
る粉砕工程と、仮焼粉末を成形して成形体を得る成形工
程と、成形体を焼成して焼結磁石を得る焼成工程とを有
し、前記焼成工程において、昇温速度および降温速度を
９００℃以上において１〜４℃／分に設定する焼結磁石
の製造方法。（７）前記粉砕工程において、仮焼粉末の比表面積が
７．０〜９．０m²/gとなり、かつ、粒径０．８〜１．０
μmの粒子が仮焼粉末全体の８０重量％以上を占めるよ
うに粉砕を行う上記（６）の焼結磁石の製造方法。（８）焼成後のＡｌ₂Ｏ₃含有量が１．０重量％以下と
なるように、前記成形体にＡｌ₂Ｏ₃が含有されている上
記（６）または（７）の焼結磁石の製造方法。（９）上記（１）〜（５）のいずれかの焼結磁石が製
造される上記（６）〜（８）のいずれかの焼結磁石の製
造方法。

【０００９】

【作用および効果】本発明法では、フェライト焼結磁石
を製造するに際し、昇温速度および降温速度を、いずれ
も９００℃以上において上記範囲内となるように制御す
る。これにより、保磁力を向上させることができる。ま
た、昇降温速度をこのように制御すると共に、粉砕工程
において、仮焼粉末の比表面積が７．０〜９．０m²/gと
なり、かつ、粒径０．８〜１．０μmの粒子が仮焼粉末
全体の８０重量％以上を占めるように粉砕を行えば、保
磁力をさらに向上させることができる。そして、製造条
件をこのように制御すると共に、成形体にＡｌ₂Ｏ₃を添
加すれば、磁石中のＡｌ₂Ｏ₃含有量を１．０重量％以下
と少なくしても、５kOe前後にも達する極めて高い保磁
力が得られる。しかも、Ａｌ₂Ｏ₃含有量が少なくて済む
ので、残留磁束密度の低下も少ない。また、特性向上の
ために添加するＣｏの含有量も少なくて済む。

【００１０】このようにして製造されたフェライト焼結
磁石では、粒径が１．０±０．５μmの範囲内に収まる
結晶粒が全体の７０体積％以上を占める程度に、結晶粒
の粒径が揃っている。

【００１１】

【発明の実施の形態】本発明では、六方晶構造を有する
フェライトを主相とする焼結磁石が製造される。本発明
の製造方法は、原料粉末を仮焼して仮焼体を得る仮焼工
程と、仮焼体を粉砕して仮焼粉末を得る粉砕工程と、仮
焼粉末を成形して成形体を得る成形工程と、成形体を焼
成して焼結磁石を得る焼成工程とを有する。

【００１２】焼成工程では、昇温速度および降温速度を
９００℃以上において１〜４℃／分に設定する。昇温速
度および降温速度をこの範囲内に設定することにより、
焼結磁石の結晶粒径の均一性が高くなるので、高保磁力
の焼結磁石が実現する。昇温速度および降温速度の少な
くとも一方が上記範囲未満であると、生産性が低くなり
すぎる。一方、少なくとも一方が上記範囲を超えると、
焼結磁石の結晶粒径の均一性が十分に高くならない。

【００１３】なお、昇温過程および降温過程における９
００℃未満の領域においても、温度変化速度を上記範囲
内としてもよいが、この領域における温度変化速度制御
は、焼結磁石の保磁力に大きな影響は与えないため、生
産性を考慮して４℃／分を超える温度変化速度としても
よい。

【００１４】粉砕工程では、仮焼粉末の比表面積が７．
０〜９．０m²/gとなり、かつ、粒径０．８〜１．０μm
の粒子が仮焼粉末全体の８０重量％以上を占めるように
粉砕を行うことが好ましい。このように粉砕することに
より、焼結磁石の平均結晶粒径が１μm前後と高保磁力
実現に十分な程度まで小さくなり、かつ、結晶粒径の均
一性が高くなるので、高保磁力の焼結磁石が実現する。
粉砕手段は特に限定されず、アトライタ、ボールミル等
の一般的な粉砕手段を利用できるが、特にアトライタが
好ましい。そして、粉砕条件を比較的穏やかなものとす
ることにより、具体的には、例えばアトライタであれば
回転数を遅くし、それによって低下した粉砕強度を補う
ために粉砕時間を長くすれば、粒度の揃った仮焼粉末を
得ることができる。

【００１５】なお、粒径０．８〜１．０μmの粒子が仮
焼粉末全体に占める比率は、１００重量％に近いほど好
ましいが、通常は９０重量％が上限となり、この程度で
あっても十分に高い保磁力が得られる。

【００１６】本発明の製造方法は、フェライト焼結磁石
一般に対して効果があるが、前述したように、Ａｌ₂Ｏ₃
添加と併用することにより、さらに効果が増大し、ま
た、特性向上のためにＣｏを添加したフェライト焼結磁
石に適用した場合には、Ｃｏ量を少なくしても、極めて
高い保磁力が得られる。そして、このような焼結磁石に
おいて、粒径が１．０±０．５μmの範囲内に収まる結
晶粒が全体の７０体積％以上を占める場合に、特に高い
保磁力が得られる。なお、粒径が１．０±０．５μmの
範囲内に収まる結晶粒が磁石全体に占める比率は、１０
０体積％に近いほど好ましいが、通常は８０体積％が上
限となり、この程度であっても十分に高い保磁力が得ら
れる。結晶粒径は走査型電子顕微鏡によって測定するこ
とができる。

【００１７】次に、本発明の焼結磁石、すなわち、本発
明の製造方法を適用した場合に特に高保磁力が得られる
フェライト焼結磁石について説明する。

【００１８】本発明の焼結磁石は、Ｓｒ、Ｂａ、Ｃａお
よびＰｂから選択される少なくとも１種の元素であっ
て、Ｓｒを必ず含むものをＡとし、希土類元素（Ｙを含
む）およびＢｉから選択される少なくとも１種の元素で
あってＬａを必ず含むものをＲとし、ＣｏであるかＣｏ
およびＺｎをＭとしたとき、Ａ，Ｒ，ＦｅおよびＭを含
有する。

【００１９】前記Ａ，Ｒ，ＦｅおよびＭそれぞれの金属
元素の総計の構成比率は、全金属元素量に対し、好まし
くはＡ：１〜１３原子％、Ｒ：０．０５〜１０原子％、Ｆ
ｅ：８０〜９５原子％、Ｍ：０．１〜５原子％であり、
より好ましくは、Ａ：３〜１１原子％、Ｒ：０．２〜６
原子％、Ｆｅ：８３〜９４原子％、Ｍ：０．３〜４原子
％であり、さらに好ましくは、Ａ：３〜９原子％、Ｒ：
０．５〜４原子％、Ｆｅ：８６〜９３原子％、Ｍ：０．
５〜３原子％である。

【００２０】上記各構成元素において、Ａは、Ｓｒ、Ｂ
ａ、ＣａおよびＰｂから選択される少なくとも１種の元
素であって、Ｓｒを必ず含む。Ａが小さすぎると、Ｍ型
フェライトが生成しないか、α−Ｆｅ₂Ｏ₃等の非磁性
相が多くなる。Ａが大きすぎるとＭ型フェライトが生成
しないか、ＳｒＦｅＯ_3-x等の非磁性相が多くなる。Ａ
中のＳｒの比率は、好ましくは５１原子％以上、より好
ましくは７０原子％以上、さらに好ましくは１００原子
％である。Ａ中のＳｒの比率が低すぎると、飽和磁化向
上と保磁力の著しい向上とを共に得ることができなくな
る。

【００２１】Ｒは、希土類元素（Ｙを含む）およびＢｉ
から選択される少なくとも１種の元素である。Ｒには、
Ｌａが必ず含まれる。Ｒが小さすぎると、Ｍの固溶量が
少なくなり、Ｍ添加による効果が得られにくくなる。Ｒ
が大きすぎると、オルソフェライト等の非磁性の異相が
多くなる。Ｒ中においてＬａの占める割合は、好ましく
は４０原子％以上、より好ましくは７０原子％以上であ
り、飽和磁化向上のためにはＲとしてＬａだけを用いる
ことが最も好ましい。これは、六方晶Ｍ型フェライトに
対する固溶限界量を比較すると、Ｌａが最も多いためで
ある。したがって、Ｒ中のＬａの割合が低すぎるとＲの
固溶量を多くすることができず、その結果、元素Ｍの固
溶量も多くすることができなくなる。また、Ｂｉを併用
すれば仮焼温度および焼結温度を低くすることができる
ので、生産上有利である。

【００２２】元素Ｍは、ＣｏであるかＣｏおよびＺｎで
ある。Ｍが少なすぎると、Ｍ添加による効果が不十分と
なり、Ｍが多すぎると、ＢｒやＨcJがかえって低下して
しまう。Ｍ中のＣｏの比率は、好ましくは１０原子％以
上、より好ましくは２０原子％以上である。Ｃｏの比率
が低すぎると、保磁力向上が不十分となる。

【００２３】本発明の焼結磁石の組成を式Ａ_1-xＲ_x（Ｆｅ_12-yＭ_y）_zＯ₁₉ （ｘ，ｙ，ｚはモル数を表す）で表したとき、好ましく
は０．０４≦ｘ≦０．９、特に０．０４≦ｘ≦０．６、０．０４≦ｙ≦０．５、０．７≦ｚ≦１．２であり、より好ましくは０．０４≦ｘ≦０．５、０．０４≦ｙ≦０．５、０．７≦ｚ≦１．２であり、さらに好ましくは０．１≦ｘ≦０．４、０．１≦ｙ≦０．４、０．８≦ｚ≦１．１であり、特に好ましくは０．９≦ｚ≦１．０５である。

【００２４】上記式において、ｘが小さすぎると、すな
わち元素Ｒの量が少なすぎると、六方晶フェライトに対
する元素Ｍの固溶量を多くできなくなり、飽和磁化向上
効果および／または異方性磁場向上効果が不十分とな
る。ｘが大きすぎると六方晶フェライト中に元素Ｒが置
換固溶できなくなり、例えば元素Ｒを含むオルソフェラ
イトが生成して飽和磁化が低くなってしまう。ｙが小さ
すぎると飽和磁化向上効果および／または異方性磁場向
上効果が不十分となる。ｙが大きすぎると六方晶フェラ
イト中に元素Ｍが置換固溶できなくなる。また、元素Ｍ
が置換固溶できる範囲であっても、異方性定数（Ｋ₁）
や異方性磁場（Ｈ_A）の劣化が大きくなってしまう。ｚ
が小さすぎるとＳｒおよび元素Ｒを含む非磁性相が増え
るため、飽和磁化が低くなってしまう。ｚが大きすぎる
とα−Ｆｅ₂Ｏ₃相または元素Ｍを含む非磁性スピネルフ
ェライト相が増えるため、飽和磁化が低くなってしま
う。なお、上記式は不純物が含まれていないものとして
規定されている。

【００２５】組成を表わす上記式において、酸素（Ｏ）
のモル数は１９となっているが、これは、Ｒがすべて３
価であって、かつｘ＝ｙ、ｚ＝１のときの化学量論組成
比を示したものである。Ｒの種類やｘ、ｙ、ｚの値によ
って、酸素のモル数は異なってくる。また、例えば焼成
雰囲気が還元性雰囲気の場合は、酸素の欠損（ベイカン
シー）ができる可能性がある。さらに、ＦｅはＭ型フェ
ライト中においては通常３価で存在するが、これが２価
などに変化する可能性もある。また、Ｃｏ等のＭで示さ
れる元素も価数が変化する可能性があり、これらにより
金属元素に対する酸素の比率は変化する。本明細書で
は、Ｒの種類やｘ、ｙ、ｚの値によらず酸素のモル数を
１９と表示してあるが、実際の酸素のモル数は化学量論
組成比から多少偏倚していてもよい。例えば、Ｓｒフェ
ライト中に二価のＦｅが生成すると、フェライトの比抵
抗は低下すると考えられる（Ｆｅ²⁺→Ｆｅ³⁺＋ｅ^-）。
多結晶体の場合は、通常、粒界抵抗の方が粒内抵抗より
も大きいが、この原因により実際の焼結磁石の比抵抗は
変化する場合がある。

【００２６】焼結磁石には、Ａｌ₂Ｏ₃が含有される。Ａ
ｌ₂Ｏ₃の含有量は、好ましくは１．０重量％以下であ
る。本発明の製造方法を適用すれば、Ａｌ₂Ｏ₃含有量を
この程度に抑えても、十分に高い保磁力が得られるた
め、残留磁束密度の低下を抑えることができる。なお、
Ａｌ₂Ｏ₃添加の効果を十分に発揮させるためには、Ａｌ
₂Ｏ₃含有量を０．１重量％以上とすることが好ましい、

【００２７】焼結磁石には、Ｂ₂Ｏ₃が含まれていてもよ
い。Ｂ₂Ｏ₃を含むことにより仮焼温度および焼結温度を
低くすることができるので、生産上有利である。Ｂ₂Ｏ₃
の含有量は、酸化物磁性材料に対しての０．５重量％以
下であることが好ましい。Ｂ ₂Ｏ₃含有量が多すぎると、
飽和磁化が低くなってしまう。

【００２８】焼結磁石中には、Ｎａ、ＫおよびＲｂの少
なくとも１種が含まれていてもよい。これらをそれぞれ
Ｎａ₂Ｏ、Ｋ₂ＯおよびＲｂ₂Ｏに換算したとき、これら
の含有量の合計は、焼結磁石全体の３重量％以下である
ことが好ましい。これらの含有量が多すぎると、飽和磁
化が低くなってしまう。これらの元素をＭ^Iで表わした
とき、焼結磁石中においてＭ^Iは例えばＳｒ_1.3-2aＲ_aＭ^I _a-0.3Ｆｅ_11.7Ｍ_0.3Ｏ₁₉ の形で含有される。なお、この場合、０．３＜ａ≦０．
５であることが好ましい。ａが大きすぎると、飽和磁化
が低くなってしまう他、焼成時に元素Ｍ^Iが多量に蒸発
してしまうという問題が生じる。

【００２９】また、これらの不純物の他、例えばＳｉ，
Ｇａ，Ｉｎ，Ｌｉ，Ｍｇ，Ｍｎ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ｃｕ，Ｔ
ｉ，Ｚｒ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｓｂ，Ａｓ，
Ｗ，Ｍｏ等を酸化物の形で、それぞれ酸化シリコン１重
量％以下、酸化ガリウム５重量％以下、酸化インジウム
３重量％以下、酸化リチウム１重量％以下、酸化マグネ
シウム３重量％以下、酸化マンガン３重量％以下、酸化
ニッケル３重量％以下、酸化クロム５重量％以下、酸化
銅３重量％以下、酸化チタン３重量％以下、酸化ジルコ
ニウム３重量％以下、酸化ゲルマニウム３重量％以下、
酸化スズ３重量％以下、酸化バナジウム３重量％以下、
酸化ニオブ３重量％以下、酸化タンタル３重量％以下、
酸化アンチモン３重量％以下、酸化砒素３重量％以下、
酸化タングステン３重量％以下、酸化モリブデン３重量
％以下程度含有されていてもよい。

【００３０】焼結磁石の組成は、蛍光Ｘ線定量分析など
により測定することができる。また、主相、すなわち六
方晶構造を有するフェライト相の存在は、Ｘ線回折によ
り確認できる。

【００３１】次に、本発明の製造法の各工程における好
ましい条件について説明する。

【００３２】フェライトの原料粉末および添加物の原料
粉末としては、酸化物や、焼成により酸化物となる各種
化合物、例えば炭酸塩等を用いればよい。

【００３３】仮焼は、空気中において例えば１０００〜
１３５０℃で１秒間〜１０時間、特に１秒間〜３時間程
度行えばよい。仮焼体は、実質的にマグネトプランバイ
ト型のフェライト構造をもつ。

【００３４】粉砕工程は、一般に顆粒状として得られる
仮焼体を粉砕ないし解砕するために設ける。なお、Ａｌ
₂Ｏ₃を添加する場合、原料粉末と同時に混合してもよ
く、この粉砕工程において添加してもよく、これら２回
に分けて添加してもよいが、好ましくは粉砕工程におい
て添加する。粉砕工程では、まず、乾式粗粉砕を行うこ
とが好ましい。乾式粗粉砕には、フェライト粒子に結晶
歪を導入して、保磁力ＨcBをいったん小さくする効果も
ある。保磁力の低下により粒子の凝集が抑制され、分散
性が向上する。また、粒子の凝集を抑制することによ
り、配向度が向上する。粒子に導入された結晶歪は、後
の焼成工程において解放され、保磁力が回復することに
よって永久磁石とすることができる。なお、乾式粗粉砕
の際には、通常、ＳｉＯ₂と、焼成によりＣａＯとなる
ＣａＣＯ₃とが添加される。ＳｉＯ₂およびＣａＣＯ₃
は、一部を仮焼前に添加してもよい。不純物および添加
されたＳｉやＣａは、大部分粒界や三重点部分に偏析す
るが、一部は粒内のフェライト部分（主相）にも取り込
まれる。特にＣａは、Ｓｒサイトにはいる可能性が高
い。

【００３５】乾式粗粉砕の後、フェライト粒子と水とを
含む粉砕用スラリーを調製し、これを用いて湿式粉砕を
行うことが好ましい。

【００３６】湿式粉砕後、粉砕用スラリーを濃縮して成
形用スラリーを調製する。濃縮は、遠心分離やフィルタ
ープレス等によって行えばよい。

【００３７】成形は、乾式で行っても湿式で行ってもよ
いが、配向度を高くするためには、湿式成形を行うこと
が好ましい。

【００３８】湿式成形工程では、成形用スラリーを用い
て磁場中成形を行う。成形圧力は０．１〜０．５t/cm²
程度、印加磁場は５〜１５kOe程度とすればよい。

【００３９】湿式成形では、非水系の分散媒を用いても
よく、水系の分散媒を用いてもよいが、環境への負荷を
考慮すると、水系の分散媒を用いることが好ましい。非
水系の分散媒を用いる場合には、例えば特開平６−５３
０６４号公報に記載されているように、トルエンやキシ
レンのような有機溶媒に、例えばオレイン酸のような界
面活性剤を添加して、分散媒とする。このような分散媒
を用いることにより、分散しにくいサブミクロンサイズ
のフェライト粒子を用いた場合でも最高で９８％程度の
高い磁気的配向度を得ることが可能である。一方、水系
の分散媒としては、水に各種界面活性剤を添加したもの
を用いればよいが、好ましくは、ＷＯ９８／２５２７８
に記載されている分散剤を用いることが好ましい。この
分散剤は、水酸基およびカルボキシル基を有する有機化
合物またはその中和塩もしくはそのラクトンであるか、
ヒロドキシメチルカルボニル基を有する有機化合物であ
るか、酸として解離し得るエノール型水酸基を有する有
機化合物またはその中和塩であって、前記有機化合物
が、炭素数３〜２０であり、酸素原子と二重結合した炭
素原子以外の炭素原子の５０％以上に水酸基が結合して
いる化合物、例えばグルコン酸やアスコルビン酸、であ
る。また、このほか、クエン酸またはその中和塩も上記
ＷＯ９８／２５２７８に挙げられている。

【００４０】成形工程と焼成工程との間には、成形体を
大気中または窒素中において１００〜５００℃の温度で
熱処理して、添加した分散剤を十分に分解除去するため
の工程が、必要に応じて設けられる。

【００４１】焼成工程では、大気中で好ましくは１１５
０〜１２７０℃、より好ましくは１１６０〜１２４０℃
の温度（安定温度）で焼成する。焼成時に安定温度に保
持する時間（安定時間）は、０．５〜３時間程度するこ
とが好ましい。

【００４２】本発明により製造される焼結磁石は、所定
の形状に加工され、例えば下記に示すような幅広い用途
に使用される。

【００４３】例えば、フュエールポンプ用、パワーウイ
ンド用、ＡＢＳ用、ファン用、ワイパ用、パワーステア
リング用、アクティブサスペンション用、スタータ用、
ドアロック用、電動ミラー用等の自動車用モータ；ＦＤ
Ｄスピンドル用、ＶＴＲキャプスタン用、ＶＴＲ回転ヘ
ッド用、ＶＴＲリール用、ＶＴＲローディング用、ＶＴ
Ｒカメラキャプスタン用、ＶＴＲカメラ回転ヘッド用、
ＶＴＲカメラズーム用、ＶＴＲカメラフォーカス用、ラ
ジカセ等キャプスタン用、ＣＤ，ＬＤ，ＭＤスピンドル
用、ＣＤ，ＬＤ，ＭＤローディング用、ＣＤ，ＬＤ光ピ
ックアップ用等のＯＡ、ＡVI機器用モータ；エアコンコ
ンプレッサー用、冷蔵庫コンプレッサー用、電動工具駆
動用、扇風機用、電子レンジファン用、電子レンジプレ
ート回転用、ミキサ駆動用、ドライヤーファン用、シェ
ーバー駆動用、電動歯ブラシ用等の家電機器用モータ；
ロボット軸、関節駆動用、ロボット主駆動用、工作機器
テーブル駆動用、工作機器ベルト駆動用等のＦＡ機器用
モータ；その他、オートバイ用発電器、スピーカ・ヘッ
ドホン用マグネット、マグネトロン管、ＭＲＩ用磁場発
生装置、ＣＤ−ＲＯＭ用クランパ、ディストリビュータ
用センサ、ＡＢＳ用センサ、燃料・オイルレベルセン
サ、マグネットラッチ等に好適に使用される。

【００４４】

【実施例】実施例１原料粉末として、Ｆｅ₂Ｏ₃、ＳｒＣＯ₃、Ｃｏ₃Ｏ₄、Ｃ
ｏＯ、Ｌａ₂Ｏ₃を用意し、これらを式Ｓｒ_1-xＬａ_x（Ｆｅ_12-yＣｏ_y）_zＯ₁₉ となるように秤量した。ｘ、ｙおよびｚを、表１に示
す。また、上記原料粉末に対する割合で表して、０．２
重量％のＳｉＯ₂粉末および０．１重量％のＣａＣＯ₃粉
末をそれぞれ用意した。また、上記式で表される組成に
対する割合で表して、表１に示す量のＡｌ₂Ｏ₃粉末も用
意した。これらを湿式アトライタで混合・粉砕し、乾燥
して整粒した後、空気中において１２７０℃で１時間仮
焼して、顆粒状の仮焼体を得た。

【００４５】各仮焼体にＳｉＯ₂を０．４重量％、Ｃａ
ＣＯ₃を０．９重量％添加した後、振動ロッドミルによ
り２０分間乾式粗粉砕した。

【００４６】次いで、分散媒として水を、分散剤として
仮焼体粒子に対し０．６重量％のグルコン酸を用い、こ
れらと上記仮焼体とを混合して粉砕用スラリーを調製し
た。グルコン酸添加の際には、グルコン酸の中和当量の
５倍に相当するアンモニア水を加えて粉砕時のｐＨを調
整した。なお、グルコン酸の添加量は、グルコン酸イオ
ンに換算した値である。

【００４７】この粉砕用スラリーを用いて、湿式アトラ
イタにより粉砕を行い、表１に示す仮焼体粉末Ａ、Ｂ、
Ｃ、Ｄ、Ｅを得た。アトライタの粉砕速度（回転数）お
よび粉砕時間を、表１に示す。また、得られた仮焼体粉
末の比表面積（ＢＥＴ値）を、表１に示す。また、粒径
０．８〜１．０μmの粒子が仮焼粉末全体に占める割合
を、仮焼粉末の粒度分布として表１に示す。なお、粒度
分布は、走査型電子顕微鏡により測定した。

【００４８】湿式粉砕後、粉砕用スラリーを遠心分離し
て、成形用スラリーとした。この成形用スラリーから水
を除去しながら圧縮成形を行った。この成形は、圧縮方
向に約１０kOe の磁場を印加しながら行った。得られた
成形体は、直径３０mm、高さ１５mmの円柱状であった。

【００４９】次に、空気中において、室温から安定温度
までの昇温速度を表１に示す値として１２１０℃に保持
することにより焼成を行い、室温までの降温速度を昇温
速度と同じに保って降温することにより、焼結体を得
た。各焼結体の製造に使用した仮焼体粉末の符号を、表
１に示す。また、表１に、昇温開始から降温終了までの
時間を焼成時間として示す。各焼結体の上下面を加工し
た後、残留磁束密度（Ｂｒ）、保磁力（ＨcJ）および配
向度Ｂｒ／Ｊｍを調べた。結果を表１に示す。また、各
焼結体の結晶粒径の分布を走査型電子顕微鏡により調
べ、粒径が１．０±０．５μmの範囲内に収まる結晶粒
が全体に占める割合を求めた。この結果を、焼結体粒度
分布として表１に示す。

【００５０】図１および図２に、仮焼体粉末Ａおよび仮
焼体粉末Ｂの走査型電子顕微鏡写真をそれぞれ示す。

【００５１】

【表１】

【００５２】表１から、本発明の効果が明らかである。
仮焼体粉末Ａに比べ粉砕速度を低くした仮焼体粉末Ｂで
は、粒度が揃っており、これは、図２において、粒径
０．５μm以下の粒子が図１よりも少ないことからも裏
付けられる。仮焼体粉末Ｂを用いた焼結体２、３のほう
が、仮焼体粉末Ａを用いた焼結体１よりも配向度Ｂｒ／
Ｊｍが高くなっているが、この結果は、微粒子が少ない
ほうが高配向になることを示している。そして、昇降温
速度を２．５℃／分と低くした焼結体３では、昇降温速
度を５℃／分とする替わりに多量のＣｏ添加により特性
向上をはかった焼結体４と同等のＨcJが得られている。
なお、焼結体３では、０．５μm未満の微細な結晶粒お
よび１．５μmを超える粗大な結晶粒が共に約１０％で
あった。

【００５３】また、Ａｌ₂Ｏ₃を添加しない焼結体５、６
の比較から、仮焼体粉末の粒度分布および昇降温速度の
制御によるＨcJ向上効果は、Ａｌ₂Ｏ₃添加の有無にかか
わらず実現することがわかる。

【図面の簡単な説明】

【図１】粒子構造を示す図面代用写真であって、フェラ
イト仮焼体粉末の走査型電子顕微鏡写真である。

【図２】粒子構造を示す図面代用写真であって、フェラ
イト仮焼体粉末の走査型電子顕微鏡写真である。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】六方晶構造を有するフェライトを主相と
する焼結磁石であって、ＣｏおよびＡｌ₂Ｏ₃を含有し、粒径が１．０±０．５μmの範囲内に収まる結晶粒が全
体の７０体積％以上を占める焼結磁石。
【請求項２】Ａｌ₂Ｏ₃の含有量が１．０重量％以下で
ある請求項１の焼結磁石。
【請求項３】Ｓｒ、Ｂａ、ＣａおよびＰｂから選択さ
れる少なくとも１種の元素であって、Ｓｒを必ず含むも
のをＡとし、希土類元素（Ｙを含む）およびＢｉから選択される少な
くとも１種の元素であってＬａを必ず含むものをＲと
し、Ｃｏ、またはＣｏおよびＺｎをＭとしたとき、Ａ，Ｒ，ＦｅおよびＭを含有する請求項１または２の焼
結磁石。
【請求項４】Ａ，Ｒ，ＦｅおよびＭそれぞれの金属元
素の総計の構成比率が、全金属元素量に対し、Ａ：１〜１３原子％、Ｒ：０．０５〜１０原子％、Ｆｅ：９２〜９５原子％、Ｍ：０．１〜５原子％である請求項３の焼結磁石。
【請求項５】組成を式Ａ_1-xＲ_x（Ｆｅ_12-yＭ_y）_zＯ₁₉ （ｘ，ｙ，ｚはモル数を表す）で表したとき、０．０４≦ｘ≦０．９、０．０４≦ｙ≦０．５、０．７≦ｚ≦１．２である請求項４の焼結磁石。
【請求項６】六方晶構造を有するフェライトを主相と
する焼結磁石を製造する方法であって、原料粉末を仮焼して仮焼体を得る仮焼工程と、仮焼体を
粉砕して仮焼粉末を得る粉砕工程と、仮焼粉末を成形し
て成形体を得る成形工程と、成形体を焼成して焼結磁石
を得る焼成工程とを有し、前記焼成工程において、昇温速度および降温速度を９０
０℃以上において１〜４℃／分に設定する焼結磁石の製
造方法。
【請求項７】前記粉砕工程において、仮焼粉末の比表
面積が７．０〜９．０m²/gとなり、かつ、粒径０．８〜
１．０μmの粒子が仮焼粉末全体の８０重量％以上を占
めるように粉砕を行う請求項６の焼結磁石の製造方法。
【請求項８】焼成後のＡｌ₂Ｏ₃含有量が１．０重量％
以下となるように、前記成形体にＡｌ₂Ｏ₃が含有されて
いる請求項６または７の焼結磁石の製造方法。
【請求項９】請求項１〜５のいずれかの焼結磁石が製
造される請求項６〜８のいずれかの焼結磁石の製造方
法。