EP0082267B1 - Formkörper zur Einbindung radioaktiver Abfälle und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents
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Definitions
- the invention relates to a shaped body made of graphite with nickel sulfide as a binder for the safe long-term incorporation of radioactive and toxic waste and a method for producing such shaped bodies.
- Spent fuel elements from nuclear reactors have to be disposed of for a final disposal after a certain period of time.
- Two ways have been investigated worldwide, namely the reprocessing of the fuel elements with the return of the fuels to the fuel element production as well as the separation and final storage of the fission products (highly active waste) and alternatively the direct final storage of the spent elements. 1
- highly active waste is generated that must be safely stored in suitable geological formations for 1000 years and more.
- Other, highly radioactive and highly toxic waste must also be kept away from the biosphere.
- Nickel sulfide (DE-A No. 2917437) is preferably used as the binder.
- Such moldings are very dense and have good resistance to corrosion and leaching, in particular to salt solutions, which in some cases has not yet proven to be optimal.
- the nickel sulfide is predominantly in the form of Ni 3 S 2 . At least 80% of the introduced nickel sulfide is preferably present as defined Ni 3 S 2 in the graphite matrix.
- Molded graphite bodies containing radioactive or toxic waste and containing Ni 3 S 2 as binders have an extremely high resistance to corrosion and leaching out of salt solutions.
- the shaped articles contain, in addition to the embedded waste, 25 to 90% by weight of nickel sulfide (Ni 3 S 2 ), in particular 45 to 60% by weight of nickel sulfide (Ni s S z ), the rest of the graphite.
- Ni 3 S 2 nickel sulfide
- Ni s S z nickel sulfide
- These moldings are produced by pressing a mixture of radioactive and / or toxic waste, graphite, sulfur and nickel powder at temperatures above 100 ° C., 35 to 45 g of sulfur powder being added to 100 g of nickel powder and pressing at temperatures between 400 and 500 ° C because the sulfur can sublimate from the molding compound to a small extent, depending on the process.
- the graphite-Ni 3 S 2 matrix Because of the extremely high long-term stability of the graphite-Ni 3 S 2 matrix, it can also be used to integrate long-life a-lamps, such as plutonium.
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Description
- Die Erfindung betrifft einen Formkörper aus Graphit mit Nickelsulfid als Bindemittel zur sicheren Langzeiteinbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen und ein Verfahren zur Herstellung solcher Formkörper.
- Abgebrannte Brennelemente aus Kernreaktoren müssen nach einer gewissen Zeit der Zwischenlagerung einer Endbeseitigung zugeführt werden. Weltweit wurden dazu zwei Wege untersucht, nämlich die Wiederaufarbeitung der Brennelemente mit Rückführung der Brennstoffe in die Brennelementfertigung sowie Abtrennung und Endlagerung der Spaltprodukte (hochaktiver Abfall) und alternativ die direkte Endlagerung der abgebrannten Elemente. 1 jedem Fall entsteht hochaktiver Abfall, der 1000 Jahre und mehr sicher in geeignete geologische Formationen eingelagert werden muss. Auch sonstiger, hochradioaktiver und hochtoxischer Abfall muss sicher von der Biosphäre ferngehalten werden.
- Zum sicheren Langzeiteinschluss solcher radioaktiver und toxischer Abfälle sind zahlreiche Behältertypen vorgeschlagen worden, die die geforderten Bedingungen, wie dichter Einschluss bei den auftretenden Drücken und Temperaturen oder Korrosionsfestigkeit gegen Salzlaugen, gut erfüllen. Als Behältermaterial werden vielerlei metallische und nichtmetallische Werkstoffe verwendet.
- Da Graphit eine hervorragende Korrosionsbeständigkeit besitzt, ist vorgeschlagen worden (DE-A Nr. 2942092), Behälter mit einer Korrosionsschutzschicht aus Graphit zu versehen. Da Graphitformkörper der für die Aufnahme eines Brennelementes notwendigen Abmessungen weder gas- noch flüssigkeitsdicht herzustellen sind, ist eine anschliessende Beschichtung mit Pyrokohlenstoff oder Siliciumkarbid vorgesehen. Nach dem Einfüllen des Brennelements soll der beschichtete Behälter mit einem gleichermassen beschichteten Deckel gas- und flüssigkeitsdicht verschlossen werden. Hierbei sollen Graphitdichtungen bzw. geeignete Klebemittel zum Einsatz kommen. Ein wesentlicher Nachteil dieses Behälterkonzepts ist der ausserordentlich hohe technische Aufwand, der für die Herstellung und Beschichtung von Behältern mit grossen Abmessungen notwendig ist. Ausserdem lassen sich solche grossen Formkörper nicht in den geforderten Qualitätsansprüchen beschichten.
- Es ist auch bekannt, zur Einbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen Formkörper aus einer Kohlenstoffmatrix herzustellen, indem man Graphitpulver mit einem Bindemittel presst. Als Bindemittel verwendet man hierbei vorzugsweise Nickelsulfid (DE-A Nr. 2917437). Solche Formkörper sind sehr dicht und besitzen eine gute Korrosions- und Auslaugebeständigkeit, insbesondere gegenüber Salzlösungen, die sich allerdings in manchen Fällen als noch nicht optimal erwies.
- Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Formkörper aus Graphit mit Nickelsulfid als Bindemittel zur sicheren Langzeiteinbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen zu schaffen, der eine möglichst hohe Korrosions- und Auslaugebeständigkeit aufweist.
- Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäss dadurch gelöst, dass das Nickelsulfid überwiegend als Ni3S2 vorliegt. Vorzugsweise liegen mindestens 80% des eingebrachten Nickelsulfids als definiertes Ni3S2 in der Graphitmatrix vor.
- Mit radioaktiven oder toxischen Abfällen versetzte Graphitformkörper, die als Bindemittel Ni3S2 enthalten, besitzen eine extrem hohe Korrosions- und Auslaugebeständigkeit gegenüber Salzlösungen.
- Als günstig hat es sich herausgestellt, wenn die Formkörper neben den eingebetteten Abfällen 25 bis 90 Gew.-% Nickelsulfid (Ni3S2), insbesondere 45 bis 60 Gew.-% Nickelsulfid (NisSz), Rest Graphit enthalten. Die Sicherheit der Einbindung von Abfällen gegen chemisches oder mechanisches Herauslösen lässt sich weiterhin verbessern, wenn man die Abfälle in einem Kern einbettet, der von einer abfallfreien Schale aus dem gleichen Material umgeben ist.
- Die Herstellung dieser Formkörper erfolgt durch Pressen eines Gemisches aus radioaktiven und/ oder toxischen Abfällen, Graphit-, Schwefel- und Nickelpulver bei Temperaturen oberhalb 100° C, wobei auf 100 g Nickelpulver 35 bis 45 g Schwefelpulver zugesetzt werden und das Pressen bei Temperaturen zwischen 400 und 500° C erfolgt, da der Schwefel je nach Verfahrensführung zu einem geringen Teil aus der Pressmasse absublimieren kann.
- Wegen der extrem hohen Langzeitbeständigkeit der Graphit-Ni3S2-Matrix kann diese auch zum Einbinden langlebiger a-Strahler, wie beispielsweise Plutonium, verwendet werden.
- Folgendes Beispiel soll die Erfindung näher erläutern:
- Als Ausgangspulver wurde eine Mischung aus 43,7 Gew.-% Feinpudernaturgraphit, 15 Gew.-% feingemahlenem Schwefel und 41,3 Gew.-% Nikkelmetallpulver durch Trockenmischen hergestellt. In diese Mischung wurden aktive Abfälle eingebettet.
- Der fertiggepresste Formkörper hatte folgende Eigenschaften:
- Matrixdichte: 3,36 g/cm3
- Dichte: 97% der theoretischen Dichte
- Wärmeleitfähigkeit: 0,8 W/cm - ° K
- Linear thermischer Ausdehnungskoeffizient: 9,2µm/m·°K
- Druckfestigkeit: 107 MN/m2
- Die Auslaugebeständigkeit in Salzlösungen war sehr gut.
Claims (5)
1. Formkörper aus Graphit mit Nickelsulfid als Bindemittel zur sicheren Langzeiteinbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen, dadurch gekennzeichnet, dass das Nickelsulfid überwiegend als Ni3S2 vorliegt.
2. Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens 80% des Nickelsulfids als Ni3S2 vorliegen.
3. Formkörper nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass er neben den eingebetteten Abfällen aus 25 bis 90 Gew.-% Nickelsulfid, Rest Graphit, besteht.
4. Formkörper nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass er aus einem Kern, in dem die Abfälle eingebettet sind, und aus einer abfallfreien Schale aus dem gleichen Material besteht.
5. Verfahren zur Herstellung von Formkörper nach den Ansprüchen 1 bis 4 durch Pressen eines Gemisches aus radioaktiven und/oder toxischen Abfällen, Graphit-, Schwefel- und Nickelpulver bei Temperaturen oberhalb 100° C, dadurch gekennzeichnet, dass auf 100 g Nickelpulver 35 bis 45 g Schwefelpulver zugesetzt werden und das Pressen bei Temperaturen zwischen 400 und 500° C erfolgt.
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