AT236542B - Reaktorbrennstoffelement mit einer Hülle aus graphitischem Kohlenstoff - Google Patents

Description

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 jeder Seite in der optimalen Dicke. Eine Einzelschicht mit doppelter Dicke würde überhaupt nicht mehr realisierbar sein infolge des Wachstumsmechanismus derartiger Schichten. 



   Es ist an sich bekannt, Dichtungszonen in Graphit aufzubauen. Diese Dichtungszonen können entweder durch Flüssigimprägnierung verkokbarer Substanzen mit anschliessender thermischer Zersetzung oder aber durch Abscheidung von Kohlenstoff aus der Gasphase erzeugt werden. Es ist ein   Untermerkmal der Er-     findung,   dass mindestens eine Dichtungszone aus pyrolytisch abgeschiedenem Kohlenstoff besteht. Eine derartige Abscheidung erhält man, wenn man ein Kohlenwasserstoffgas über die zu dichtende Kohlenstofffläche leitet bei einer Temperatur höher als 7000 C, vorzugsweise höher als 10000 C, und unter Bedingungen, unter denen die Kristallisationsgeschwindigkeit des   abgeschiedenen Kohlenstoffes grösser ist als   die Zerfallgeschwindigkeit des Xohlenwasserstoffes an der Kohlenstoffoberfläche.

   Derartige Dichtungsschichten haben Permeabilitäten von   10-8   bis   10 'cm2/sec.   Die maximalen Schichtdicken bewegen sich je nach Abscheidungsbedingungen und Krümmungsradius der Unterlage bei 0, 01-10 mm. 



   Gemäss weiterer Merkmale der Erfindung besteht mindestens eine Dichtungszone aus einem durch Flüssigimprägnierung   gedichteten Graphit oder Kohlenstoffkörper.   Eine derartige Dichtung   aufEndpermea-   bilitäten für Stickstoff   bei l   x   10-6   cm2   sec'   kann man jedoch nicht durch einmalige Imprägnierung, sondern nur durch mehrfache Wiederholung dieses   Imprägnierungsschrittes   erreichen. Je nach Porosität und Feinkörnigkeit des Ausgangsmaterials benötigt man 3-6 Imprägnierungsschritte, wobei die Viskosität des Imprägniermittels im allgemeinen mit fortschreitendem Dichtungsgrad abnehmen muss.

   Für die Enddichtungsschritte soll   einFlüssigimprägniermittel     mit einer Viskosität   kleiner als 5, vorzugsweise kleinerals2 cP verwendet werden. Die Anfangsimprägniermittel richten sich nach dem Porenradius : Bei mittleren 
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B.jedem Fall ist die Verminderung der Permeabilität mit einer Verminderung des Porenvolumens gekoppelt. 



  Um jedoch eine grosse Durchtrittszeit zu erhalten, benötigt man gemäss obiger Gleichung ein grosses Po-   renvolumen   bei einer kleinen Permeabilität. Diese Forderung scheint mit den übrigen Dichtungsverfahren nicht erfüllbar zu sein. Sie ist aber realisierbar mit dem vorliegenden Vorschlag, die Dichtung durch mindestens zwei unabhängige Dichtungszonen zu bewerkstelligen. So kann   z. B. der geforderte Porenraum   zwischen den beiden Dichtungszonen in die leitende Graphitverbindung zwischen diesen Zonen gelegt werden. 



   Es ist auch möglich, den Porenraum vor die Dichtungszonen zu legen, also   z. B.   ihn im Inneren des Brennstoffelementes als einen nicht gedichteten, sogenannten Stauraum aufzubauen und daran die Dichtungszonen anzuschliessen. Diese Ausführung hat den folgenden besonderen Vorteil :
Die Dichtung kann nie vollkommen erreicht werden. Es verbleiben immer einige wenige durchge-   henderestporen alsverbindungskanäle, die filr   die durchgehendeDiffusion verantwortlich zu machen sind. Werden beide Dichtungszonen unmittelbar übereinandergelegt und miteinander fest verbunden, wird also   z. B.   eine Pyrographytschicht (Schichte a) auf einem imprägnierten Graphit (Schichte b) aufgebaut, so ist die Wahrscheinlichkeit, dass die wenigen durchgehenden Poren in der Schicht a und Schicht b gerade zur Deckung kommen, sehr gering.

   Es wird also ein über den Summeneffekt hinausgehender Dichtungseffekt bei einer unmittelbaren Übereinanderlagerung von Dichtungsschichten hinsichtlich der Permeabili- 
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   5. Eine Brennstoffpille, bestehend aus Urankarbid und Graphit (z. B. U : C =   1 : 45), umgeben   von einer dichten Pyrographitschicht. 



   6. Eine Brennstoffpille, Urankarbid und Kohlenstoff, imprägniert und gedichtet mit Hilfe der Flüssigimprägnierung. 



   Zur Gruppe   m :  
7. Ein   dünnwandiger   (zirka 1-5 mm) Kohle- oder Graphitkörper, gedichtet durch Mehrfachimprä- 
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    B.prägnierung und Verkokung gedichtet ist,   oder   eineElektrographitkapsel   als einen kleinen Brennstoffbehälter. 



   8. Gemäss Ziffer 7, also Brennstoffbehälter oder Becher oder Kugel aus Graphit, jedoch gedichtet mit pyrolitischem Graphit, sei es an der Innen- oder Aussenschicht. 



   Zur Gruppe IV :
9. Ein Graphitkörper, sei es Brennstoffbehälter oder Brennstoffkugel, durchgehend imprägniert oder randzonenimprägniert. Diese Brennstoffhülle muss nicht kugelförmig sein, sie kann ebensogut zylinderoder stabförmig oder viereckig sein. Unter anderem sind elliptische Formen möglich. 



   10. Gemäss Ziffer   9,   jedoch mit einer Randzonen-Verdichtung aus der Gasphase hergestellt, d.   h.   es handelt sich um einen Elektrographitkörper, der mit pyrolitischem Graphit überzogen ist. 



   11. Eine reine Pyrographitschale als letzte Schicht, eventuell bestehend aus zwei Halbschalen. 



   Gemäss   dieser Gruppen- und Untergruppeneintei1ung   ergeben sich folgende Kombinationsmöglichkeiten in Kurzbezeichnung : 
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 mehr unabhängige Dichtungszonen anwendet. 



   Möglichkeiten für Zweier-Kombinationen 
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<tb> 
<tb> Hülle
<tb> ungeschützter <SEP> Kern <SEP> mit <SEP> 1. <SEP> Dichtungszone <SEP> mit <SEP> 2. <SEP> Dichtungszone <SEP> 
<tb> gemäss <SEP> Gruppe <SEP> I <SEP> gemäss <SEP> Gruppe <SEP> III <SEP> gemäss <SEP> Gruppe <SEP> IV
<tb> Ziffer <SEP> 1 <SEP> oder <SEP> 2 <SEP> Ziffer <SEP> 7 <SEP> Ziffer <SEP> 9, <SEP> 10 <SEP> oder <SEP> 11
<tb> Ziffer <SEP> 8 <SEP> Ziffer <SEP> 9 <SEP> oder <SEP> 10
<tb> Kern <SEP> mit <SEP> l. <SEP> Dichtungsschicht <SEP> Hülle <SEP> mit <SEP> 2.

   <SEP> Dichtungsschicht <SEP> 
<tb> gemäss <SEP> Gruppe <SEP> n <SEP> gemäss <SEP> Gruppe <SEP> m <SEP> und <SEP> IV
<tb> Ziffer <SEP> 3 <SEP> Ziffer <SEP> 7, <SEP> 8, <SEP> 9 <SEP> oder <SEP> IQ
<tb> Ziffer <SEP> 4 <SEP> Ziffer <SEP> 8, <SEP> 10 <SEP> oder <SEP> 11 <SEP> - <SEP> 
<tb> Ziffer <SEP> 5 <SEP> Ziffer <SEP> 7, <SEP> 8, <SEP> 9 <SEP> oder <SEP> 10
<tb> Ziffer <SEP> 6 <SEP> Ziffer <SEP> 8, <SEP> 10 <SEP> oder <SEP> 11
<tb> 
 
Zum besseren Verständnis sind einige derartige Kombinationsmöglichkeiten in den Fig. 2-10 wiedergegeben. Es stellen dar :
Fig. 2 Brennstoffkern 1 aus UC2 und Graphithülle mit erster Dichtungszone 3 aus verkoktem Kunstharzfilm und zweiterDichtungszone 4 aus Pyrographit.

   Fig. 3 Brennstoffkern 1 aus UC2 in einer Kapsel mit Pyrographithülle und einer durch   Flüssigimprägnierung   gedichteten zweiten Hülle 4 mit einem Stopfenoder Schraubverschluss zum Einbringen der Kapsel. Fig. 4 den allgemeinen Fall eines Brennstoffkernes 1 aus UC2 - Körnern und Graphit mit zwei Dichtungszonen 3 und 4, zwei porösen Zonen 5 und 6 und einem 

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 äusseren Mantel 7, Fig. 5 Brennstoffkern 1 aus mit Graphit verpresstem UC 2 in einem Becher 5 mit einer Pyrographitschicht (-zone) 3, umgeben von einer äusseren, aus der Gasphase erzeugten Dichtungszone 4, einer zwischen den Dichtungsschichten (-zonen) liegenden äusseren porösen Zone 6 und einem äusseren Mantel 7 aus Elektrographit.

   Fig. 6 stäbchenförmigen Brennstoffkern 1 aus UC2 -Tabletten in einer Kapsel 5 (innere poröse Zone) mit einer Pyrographithülle (-zone) 3, umgeben von einer Fuelbox 4, die durch Flussigimprägnierung gedichtet ist. Fig. 7 stäbchenförmigen Brennstoffkern   1,   dessen UC2 -Körner unmittelbar durch pyrolitischen Kohlenstoff 3 gedichtet und mit Graphit verpresst sind, umgeben von einer Kapsel 5 aus porösem Elektrographit, die sich in einem durch Gasimprägnierung randzonenverdichteten Brennstoff-   behaar     jeu 6+4   befindet.

   Fig. 8 stabförmigen Brennstoffkern   1 + 3,   der aus homogenen, mit Graphit abgebundenen   UC :-Tabletten   besteht und durch Flüssigimprägnierung gedichtet ist, umgeben von einer porösen Graphitkapsel 5, die sich in einem durch Flüssigimprägnierung gedichteten Brennstoffbehälter 4 befindet. Fig. 9 Brennstoffkern 1 aus abwechselnd geschichteten   UC-und   Graphittabletten in einem verschlossenen, durch Flüssigimprägnierung gedichteten Becher 3, der sich in einer durch eine äussere Pyrographitschicht (-zone) 4 gedichteten   kugelförmigenGraphithülle6 befindet.

   Fig. 10   kugelförmigen Brennstoffkern   1 + 3   aus   UC2 -Körnern,   die mit Pyrographit gedichtet und mit Graphit verpresst sind, in einer kugelförmigen Hülle   6 + 4,   die durch Flüssigimprägnierung   randzonenverdichtet   ist. 



   Um diese systematischen Kombinationsmöglichkeiten zu ergänzen, werden im folgenden fünf konkrete Anweisungen gegeben :   Beispiel l :   Es besteht aus der Kombination der oben angeführten Elemente nach Ziffer 3 und 8. 



  Im einzelnen handelt es sich um folgendes : 
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 von zirka   10-     cm/sec   auf. 



   Es hat sich bewährt, über diese Pyrographitschicht noch eine weiche, jedoch   widerstandsfähige Elek-     trographithülse   zu legen, um die äussere Dichtungszone vor chemischer und mechanischer Beschädigung von aussen zu schützen. Dieser äussere Mantel kann aus einem porösen oder vorzugsweise porenarmen Elektrographit bestehen, wie man ihn durch Flüssigimprägnierung erhält. Dies entspricht dem Dichtungselement nach Ziffer 9 oder 10 der systematischen Zusammenstellung. 



   Beispiel 2 : Eine Brennstoffpille aus einem Gemisch von Urankarbid und Graphit (U : C im Verhältnis 1 : 30-1 : 50) wird durch Verpressen von Uranoxyd und Naturgraphit hergestellt. Durch einen Sintervorgang bildet sich aus diesem Gemisch unter CO-Austritt im Vakuum Urankarbid mit Restgraphit. Eine derartige Brennstoffpille wird nun gemäss der Erfindung mit einer pyrolitischen Graphitschicht überzogen.. 
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Höchsttemperaturen0, 1 bis 1 mm. Es empfiehlt sich besonders, die Brennstoffpille kugelförmig zu gestalten, weil sie dann ein allseitiges Haften der Pyrographitschicht gewährleistet, während diese sonst an den scharfen Kanten abspringt.

   Der Pyrographitüberzug dichtet für sich bereits auf eine Impermeabilität von 10-6 bis   10-7     mm/sec.   Die derart gedichtete Brennstoffpille entsprechend Ziffer 5 der systematischen Tabelle wird nun in einen zylindrischen Becher gemäss Ziffer 7 eingebracht. Der Becher hat aussen eine zylindrische Form, innen einen   halbkugelförmigen   Boden mit einem Stopfen, der ebenfalls halbkugelförmig ausgenommen ist. Dieser Becher kann aus normalem Elektrographit bestehen mit einem Raumgewicht von   1, 7 gJcm3   und einer Permeabilität von 100   cm2Jsec.   Er kann jedoch, um zusätzliche Effekte zu errei- 
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 aut 10'''-10"'cm"/sec aut-lichst unempfindlich gegen thermische Schrumpfspannungen ist, dass er also in sich beweglich ist.

   Darum ist für den äussersten Graphitmantel vorzugsweise ein Elektrographit zu wählen. 



   4. Das Korn direkt zu   umhüllen, birgt   die Gefahr in sich, dass die auftretenden Spaltprodukte infolge ihrer kinetischen Energie das Strukturmaterial in Reichweiten bis zu   10 iL   völlig zertrümmern. Mit dieser Zerstörung muss eigentlich immer gerechnet werden. Es empfiehlt sich daher, die innere Dichtungszone möglichst nicht unmittelbar an das Korn zu legen, oder aber es muss ihre Schichtdicke grösser bemessen werden als die Zerstörungszone, also grösser als   10 li   (etwa mindestens   15 iL).   Auf diese Weise ist auch eine unmittelbare Umhüllung durch Pyrographit möglich. 



   5. Es soll ein möglichst grosser Stauraum zwischen   denDichtungszonen   erzielt werden. Dies kann man am besten durch einen porösen Graphit oder durch Elektrographit erreichen. Will man aussen keine Pyrographitschicht   (s. Punkt 1)   haben und danach einen Stauraum, so wird man folgerichtig den äusseren Mantel aus Elektrographit machen, diesen entweder durch Flüssigimprägnierung dichten oder an seiner Innenseite durch eine Pyrographitschicht. Pyrographit bewährt sich besonders, weil er auf die Schichtdicke bezogen den besten Dichtungseffekt verspricht. Innen setzt man einen nicht gedichteten Graphit ein, möglichst in Brennstoffnähe, jedoch so weit entfernt, dass eine Zertrümmerung durch die Spaltprodukte nicht stattfindet. 



    PATENTANSPRÜCHE :    
1. Reaktorbrennstoffelement mit einer Hülle aus graphitischem Kohlenstoff um den Brennstoffkern, die-zur Zurückhaltung der Spaltprodukte - gedichtet ist, insbesondere durch thermische Zersetzung von flüssigen oder gasförmigen Kohlenstoffverbindungen, dadurch gekennzeichnet, dass die Hülle (2) minde- stens zwei voneinander unabhängig wirkende, hintereinandergeschaltete Dichtungszonen (3, 4) aufweist, die thermisch leitend miteinander verbunden sind (Fig. 1).

Claims (1)

1. 2. Reaktorbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sich an die dem Brenn- stoffkern (1) zunächst gelegene Dichtungszone (3) mindestens auf einer Seite eine für die Spaltprodukte permeable Zone (5 oder 6) aus porösem Kohlenstoff anschliesst (Fig. 4).

   3. Reaktorbrennstoffelement nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse Zone (5 oder 6) den Brennstoffkern ganz umhüllt (Fig. 4).

   4. Reaktorbrennstoffelement nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Durchmesser der einzelnen Poren der porösen Zone (5, 6) in jeder Richtung kleiner als 0, 1 mm, vorzugsweise kleiner als 0, 01 mm, sind und die Kohlenstoffstege zwischen diesen Poren eine Dicke haben, die etwa dem Porendurchmesser entspricht.

   5. Reaktorbrennstoffelement nach Anspruch 2, 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass der innere Oberflächenbereich der porösen Zone (5, 6) aus Kohlenstoff mit einem hohen Adsorptionsvermögen fllr Gase und/oder Dämpfe besteht, vorzugsweise aus einem Kohlenstoff, dessen spez. Gewicht-bestimmt in seinem feingepulverten Zustand-unter 2, 0 g/cmB'liegt.

   6. Reaktorbrennstoffelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass sich die Aussenfläche der innersten Dichtungszone (3) in einem Abstand von mindestens 10 u von der Oberfläche des Brennstoffkernes (1) befindet (Fig. l).

   7. Reaktorbrennstoffelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass sich die äussersteDichtungszone (4) mindestens 1 mm tief - von der Oberfläche des Brennstoffelemen- tes aus gerechnet-in das Innere der Hülle (2) erstreckt (Fig. 1).

   8. Reaktorbrennstoffelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass-von aussen gesehen-die äusserste Dichtungszone (4) und die nach innen hin auf sie folgende Dichtungszone ohne Zwischenraum aneinander anschliessen und dass die poröse Zone (5 oder 6) innerhalb der innersten Dichtungszone liegt (Fig. 6).

   9. Reaktorbrennstoffelement, bei dem der Brennstoffkern aus mehreren Brennstoffpartikeln besteht, nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die innerste Dichtungszone (3) eine Dicke von mindestens 10 jn hat und in Einzelhüllen für die einzelnen Brennstoffpartikeln aufgegliedert ist (Fig. 7).

   10. Reaktorbrennstoffelement nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die umhüllten Brenn- stoffpartikeln zu einem Verbundkörper (l), vorzugsweise bindemittelfrei, mitGraphltpulververpresst sind (Fig. 7).

   11. Reaktorbrennstoffelement, bei dem der Brennstoffkern aus einer Mehrzahl von Brennstoffpartikeln besteht, die zusammen einen Formkörper bilden, nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekenn- <Desc/Clms Page number 8> zeichnet, dass der Brennstoffkern (1) einen Verbundkörper aus einzelnen Brennstoffpartikeln und aus rei- nem Kohlenstoff bildet, der als Ganzes von der innersten Dichtungszone (3) umhüllt ist (Fig. 4).

   12. Reaktorbrennstoffelement, bei dem der Brennstoffkern aus einer Mehrzahl von Brennstoffpartikeln besteht, die zusammen einen Formkörper bilden, nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekenn- zeichnet, dass der genannte Formkörper (1) als innerste Dichtungszone (3) mitbenutzt und hiezu, vorzug- weise ihn ganz durchdringend, flüssig-oder gasimprägniert ist (Fig. 8).

   13. Reaktorbrennstoffelement nach einem der Ansprüche 1 bis 8, 11 und 12, dadurch gekennzeich- net, dass die Brennstoffpartikeln durch. Kohlenstoffbrücken - entstanden durch die Verkokung von Binde- mitteln-miteinander verbunden sind (Fig. 8).

   14. Reaktorbrennstoffelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine der Dichtungszonen (3, 4) durch Verkokung eines aufgebrachten-vorzugsweise mehrfach aufge- brachten - Kunstharzfilmes gebildet ist.

   15. Reaktorbrennstoffelement nach einem der Ansprüche 1 bis 8, 11, 13 und 14, dadurchgekennzeichnet, dass die innerste Dichtungszone (3) als verschlossener Becher ausgebildet ist, der aus feinkörnigem Graphit aufgebaut und durch mehrfache Flüssig- oder Gasimprägnierung und durch thermische Zersetzung der Imprägniermittel gedichtet ist (Fig. 9).

   16. Reaktorbrennstoffelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens eine Dichtungszone (3, 4) eine Schicht aus pyrolitischem Kohlenstoff und eine durch Flüssigimprägnierung gebildete Schicht aufweist (Fig. 9).

   17. Reaktorbrennstoffelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Hülle (2) des Brennstoffelementes aus einem Kunstkohleformkörper mit einer geometrischen Dichte von 1, Sbis l, 4g/cm gebildet ist, dessen innere und/oder äussere oberflächennaheBereiche durch Flüssigimprägnierung gedichtet sind (Fig. 10).

   18. Reaktorbrennstoffelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die innerste Dichtungszone (3) aus pyrolitischem Kohlenstoff besteht (Fig. 10).

   19. Reaktorbrennstoffelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass'die äusserste Dichtungszone (4) aus einer Pyrographitschicht von mindestens 1 mm Dicke besteht (Fig. 9).

   20. Reaktorbrennstoffelement nach einem der Ansprüche 1 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass die Graphithülle (2), als selbständige Behältereinheit hergestellt, mit einem Graphitkörper (z. B. Stopfen in Konus- oder Zylinderform) verschlossen ist und dass durchFlüssigimprägnierung von aussen die Poren im Graphitkörper und die Fugen im Verschluss gedichtet sind, womit die äussere Dichtungszone gegeben ist (Fig. 10).