EP0081660B1 - Formkörper zur Einbindung von abgebrannten Kernbrennstoffstäben und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Formkörper zur Einbindung von abgebrannten Kernbrennstoffstäben und Verfahren zu seiner Herstellung Download PDF

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EP0081660B1
EP0081660B1 EP82109826A EP82109826A EP0081660B1 EP 0081660 B1 EP0081660 B1 EP 0081660B1 EP 82109826 A EP82109826 A EP 82109826A EP 82109826 A EP82109826 A EP 82109826A EP 0081660 B1 EP0081660 B1 EP 0081660B1
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rods
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fuel rods
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Karl Gerhard Dr. Dipl.-Chem. Hackstein
Milan Dr. Dipl.-Ing. Hrovat
Hans Dr. Dipl.-Chem. Huschka
Lothar Rachor
Thomas Dr. Dipl.-Chem. Schmidt-Hansberg
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Deutsche Gesellschaft fuer Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH
Nukem GmbH
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Deutsche Gesellschaft fuer Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH
Nukem GmbH
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/34—Disposal of solid waste
    • G21F9/36—Disposal of solid waste by packaging; by baling

Definitions

  • the invention relates to a cylindrical or polygonal shaped body made of graphite and nickel sulfide for the safe long-term integration of spent nuclear fuel rods in their original shape or deformed shape and a method for producing such shaped bodies.
  • Spent fuel elements from nuclear reactors have to be disposed of for a final disposal after a certain period of time.
  • Two ways were investigated worldwide, namely the reprocessing of the fuel elements with the return of the fuels to the fuel element production as well as the separation and final storage of the fission products (highly active waste) and alternatively the direct final storage of the spent fuel elements.
  • highly active waste is generated, which must be safely stored in suitable geological formations for 1,000 years or more.
  • DE-A-2818781 describes a method for the environmentally safe storage of spent nuclear fuel rods, in which the nuclear fuel rods are bent and the packages thus obtained are placed in a protective container.
  • the nuclear fuel rods are preferably U-shaped or deformed into a wound roll. This method has the disadvantage that containers are required and the heat dissipation from the nuclear fuel rods to the outside is relatively poor.
  • the molded body contains anchor plates in the head and foot area and in the core fuel rod-free zones inside parallel to the main axis of the molded body in the anchor plates attached metal rods.
  • metal rods with a macroscopically rough surface in order to improve the mechanical bond between the graphite / nickel sulfide matrix and the rods.
  • the shaped body contains the nickel sulfide predominantly in the form of Ni 3 S 2 . This further increases the resistance to corrosion and leaching.
  • the moldings generally contain 10 to 75% by weight of graphite and 25-90% by weight of nickel sulfide, preferably at least 80% thereof in the form of Ni 3 S 2 as the matrix material.
  • the moldings according to the invention have an extraordinarily high mechanical integrity, so that the requirements specified by the repository are completely met.
  • These moldings are preferably produced by first inserting a matrix powder of graphite, nickel and sulfur into a die, then an anchor plate with attached metal rods, then deformed or undeformed nuclear fuel rods together with matrix powder, another anchor plate with attached metal rods and finally again matrix powder is introduced and pressed at temperatures above 100 ° C, the matrix being pre-compressed in the area of the stored nuclear fuel rods before pressing and the metal rods being attached to the anchor plates only in areas above or below which there are no nuclear fuel rods.
  • the pressing is advantageously carried out at temperatures between 400 and 500 ° C.
  • the anchor plates are pressed in such a way that the metal rods slide past one another within the core and edge regions free of nuclear fuel during compression and anchor themselves in the hardening matrix.
  • the mechanical integrity of the shaped body - in particular in the case of tensile and bending stress - is significantly increased, so that it is possible to incorporate the nuclear fuel rods in any shape (e.g. wound, kinked or in original dimensions).
  • the nuclear fuel rods are advantageously deformed into disk-shaped spirals, with a central region of preferably. Leaves 80 mm diameter free. In the production of these fuel rod spirals, it has proven to be advantageous to keep the winding spacing ⁇ 6 mm.
  • the compression ratios of the matrix in the areas containing and free of nuclear fuel are matched to one another in such a way that the residual formability is the same in both areas. This makes it possible to achieve a uniform integral density over the entire length of the molded body.
  • the method according to the invention advantageously also allows individual fuel rod spirals to be incorporated into the graphite-nickel sulfide matrix.
  • Such disks can be stacked on top of each other in a container suitable for final storage, so that they can be easily retrieved or also be stored for final storage as required.
  • the discs can be provided with a central gripping hole for easier retrievability.
  • contaminated nuclear fuel rod casings can also be integrated in this way.
  • Figure 1 shows schematically a shaped body according to the invention in an exemplary embodiment in longitudinal section
  • Figure 2 shows a nuclear fuel rod in spiral form.
  • the molded body contains in the head area (2) and in the foot area (3) an anchor plate (1), on which metal rods (4) are fastened, and only on the areas of the anchor plates (1) between which there are none when pressing the molded body Nuclear fuel rods (5) are located.
  • the nuclear fuel rods (5) are therefore preferably deformed into disc-shaped spirals (6) with a rod-free center (7), so that the metal rods (4) can also be arranged in the center in addition to the outer region of the shaped body.
  • a mixture of 43.7% by weight of finely powdered natural graphite, 15% by weight of finely ground sulfur and 41.3% by weight of nickel metal powder was prepared as the starting powder for the matrix by dry mixing.
  • the nuclear fuel rods had an inner diameter of 8 mm and were filled with sintered U0 2 pellets with a density of 10.4 g / cm 3 .
  • the individual nuclear fuel rods are inserted into suitable steel tubes and these are sealed on both sides.
  • the nuclear fuel rods clamped at one end were wound up with the aid of a suitable device to form spirals with a maximum outer winding spacing of .6 mm and a diameter of approximately 260 mm.
  • a layer of matrix powder was poured into a steel matrix with a diameter of 300 mm, this was cold pre-compressed and an anchor plate with 5 metal rods (3 on the periphery, 2 on the inside) was placed on it. Another - 10 mm thick - matrix powder layer was applied to the anchor plate.
  • a nuclear fuel rod spiral was placed thereon and then matrix powder was filled in at a height which corresponded approximately to the layer thickness of a nuclear fuel rod spiral. In the center and in the edge area of the spiral, the matrix powder content was increased by approx. 30% by additional pre-compression.
  • a further 39 spirals were arranged one above the other in layers in accordance with the working step described.
  • the second anchor plate with staggered metal rods was inserted. Additional matrix powder was filled in above this anchor plate - equivalent to the amount that was filled in at the beginning of the process.
  • the final pressing was carried out with a pressure of 50 MN / m 2 .
  • the temperature was raised to 450 ° C. with continued pressure. After cooling to 300 ° C, the molded body was ejected.
  • the matrix powder was prepared analogously to Example 1. Encapsulated approximately 5 m long Nuclear fuel rods were bent 20 times so that the width was 450 mm-250 mm at a height.
  • the kinked fuel rods were integrated in a square matrix. After filling in the first matrix powder layer and the anchor plate with 2 external metal rods, 6 kinked nuclear fuel rods were arranged and the space was filled with matrix powder. After inserting the second anchor plate with staggered metal rods, this was overlaid with matrix powder - equivalent to the amount that was filled in at the beginning of the process.
  • the matrix properties of the finished molded article correspond to the properties of the molded article described in Example 1.

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Description

  • Die Erfindung betrifft einen zylindrischen oder polygonalen Formkörper aus Graphit und Nickelsulfid zur sicheren Langzeiteinbindung von abgebrannten Kernbrennstoffstäben in Originalform oder verformter Gestalt und ein Verfahren zur Herstellung solcher Formkörper.
  • Abgebrannte Brennelemente aus Kernreaktoren müssen nach einer gewissen Zeit der Zwischenlagerung einer Endbeseitigung zugeführt werden. Weltweit wurden dazu zwei Wege untersucht, nämlich die Wiederaufarbeitung der Brennelemente mit Rückführung der Brennstoffe in die Brennelementfertigung sowie Abtrennung und Endlagerung der Spaltprodukte (hochaktiver Abfall) und alternativ die direkte Endlagerung der abgebrannten Brennelemente. In jedem Fall entsteht hochaktiver Abfall, der 1 000 Jahre und mehr sicher in geeignete geologische Formationen eingelagert werden muß.
  • Zum sicheren Langzeit-Einschluß solcher abgebrannter Brennelemente sind zahlreiche Behältertypen vorgeschlagen worden, die die geforderten Bedingungen, wie dichter Einschluß bei den auftretenden Drücken und Temperaturen oder Korrosionsfestigkeit gegen Salzlaugen, gut erfüllen. Als Behältermaterial werden vielerlei metallische und nichtmetallische Werkstoffe verwendet.
  • Da Graphit eine hervorragende Korrosionsbeständigkeit besitzt, ist vorgeschlagen worden (DE-A-2942092), Behälter mit einer Korrosionsschutzschicht aus Graphit zu versehen. Da Graphitformkörper der für die Aufnahme eines Brennelementes notwendigen Abmessungen bisher weder gas- noch flüssigkeitsdicht herzustellen sind, ist eine anschließende Beschichtung mit Pyrokohlenstoff oder Siliciumkarbid vorgesehen. Nach dem Einfüllen des Brennelements soll der beschichtete Behälter mit einem gleichermaßen beschichteten Deckel gas- und flüssigkeitsdicht verschlossen werden. Hierbei sollen Graphitdichtungen bzw. geeignete Klebemittel zum Einsatz kommen. Ein wesentlicher Nachteil dieses Behälterkonzepts ist der ausserordentlich hohe technische Aufwand, der für die Herstellung und Beschichtung solcher Behälter mit großen Abmessungen notwendig ist. Außerdem lassen sich so große Formkörper nicht mit den geforderten Qualitätsansprüchen beschichten.
  • Es ist auch bekannt, zur Einbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen Formkörper aus einer Kohlenstoffmatrix herzustellen (DE-A-2917437), indem man die Abfälle mit einem Gemisch aus Graphitpulver und e iem Bindemittel bei höheren Temperaturen presst. Als Bindemittel verwendet man hierbei vorzugsweise Nickelsulfid. Solche Formkörper sind sehr dicht und besitzen eine gute Korrosions-und Auslaugebeständigkeit, insbesondere gegenüber Salzlösungen.
  • In der DE-A-2818781 wird ein Verfahren zur umweltsicheren Lagerung von abgebrannten Kernbrennstoffstäben beschrieben, bei dem die Kernbrennstoffstäbe gebogen und die so erhaltenen Pakete in einen Schutzbehälter untergebracht werden. Vorzugsweise werden dabei die Kernbrennstoffstäbe U-förmig oder zu einer aufgewickelten Rolle verformt. Dieses Verfahren hat den Nachteil, daß man Behälter benötigt und die Wärmeabfuhr von den Kernbrennstoffstäben nach außen relativ schlecht ist.
  • Es ist auch bekannt, die verformten Kernbrennstoffstäbe mit Tonerde und einem dünnen Stahlmantel isostatisch zu einem Block zu verpressen (Sprechsaai 113 (1980), 753-766), der endgelagert werden kann. Auch hier ist jedoch das Problem der Wärmeabfuhr nicht optimal gelöst. Außerdem ist die mechanische Integrität nicht für alle denkbaren Einlagerungsfälle ausreichend.
  • Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, zylindrische oder polygonale Formkörper aus Graphit und Nickelsulfid zur sicheren Langzeit-Einbindung von abgebrannten Kernbrennstoffstäben in Originalform oder in verformter Gestalt zu schaffen, die eine gute Wärmeabführung gewährleisten, eine gute Korrosions- und Auslaugebeständigkeit besitzen und eine hohe mechanische Integrität aufweisen.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der Formkörper im Kopf- und Fußbereich Ankerplatten und in kernbrennstoffstabfreien Zonen im Innern parallel zur Hauptachse des Formkörpers in den Ankerplatten befestigte Metallstäbe enthält.
  • Für die Ankerplatten und die Metallstäbe kann man alle üblichen Materialien verwenden, vorzugsweise benutzt man jedoch Stahl.
  • Es ist vorteilhaft, Metallstäbe mit einer makroskopisch rauhen Oberfläche zu verwenden, um die mechanische Bindung zwischen Graphit/Nickelsulfid-Matrix und den Stäben zu verbessern.
  • Als vorteilhaft hat es sich auch herausgestellt, wenn der Formkörper das Nickelsulfid überwiegend in Form von Ni3S2 enthält. Dadurch wird die Korrosions- und Auslaugebeständigkeit weiter erhöht. Die Formkörper enthalten im allgemeinen als Matrixwerkstoff 10 bis 75 Gew.-% Graphit und 25-90 Gew.-% Nickelsulfid, vorzugsweise mindestens 80 % davon in Form von Ni3S2.
  • Die erfindungsgemäßen Formkörper besitzen eine außerordentlich hohe mechanische Integrität, so daß die durch das Endlager vorgegebenen Anforderungen restlos erfüllt werden.
  • Die Herstellung dieser Formkörper erfolgt vorzugsweise dadurch, daß in eine Matrize zuerst ein Matrixpulver aus Graphit, Nickel und Schwefel, dann eine Ankerplatte mit daran befestigten Metallstäben, anschließend verformte oder unverformte Kernbrennstoffstäbe zusammen mit Matrixpulver, eine weitere Ankerplatte mit daran befestigten Metallstäben und abschließend nochmals Matrixpulver eingebracht und bei Temperaturen oberhalb 100 °C gepresst wird, wobei die Matrix im Bereich der eingelagerten Kernbrennstoffstäbe vor dem Pressen vorverdichtet wird und die Metallstäbe auf den Ankerplatten nur in Bereichen angebracht werden, oberhalb bzw. unterhalb derer sich keine Kernbrennstoffstäbe befinden. Vorteilhafterweise erfolgt das Pressen bei Temperaturen zwischen 400 und 500 °C.
  • Die Ankerplatten werden hierbei so eingepresst, daß die Metallstäbe innerhalb der kernbrennstoffstabfreien Zentral- und Randbereiche bei der Verdichtung aneinander vorbeigleiten und sich in der aushärtenden Matrix verankern. Dadurch wird die mechanische Integrität des Formkörpers - insbesondere bei Zug- und Biegebeanspruchung - wesentlich erhöht, sodaß es möglich ist, die Kernbrennstoffstäbe in beliebiger Form (z. B. gewickelt, geknickt oder in Originalabmessungen) einzubinden.
  • Vorteilhafterweise werden die Kernbrennstoffstäbe zu scheibenförmigen Spiralen verformt, wobei man einen Zentralbereich von vorzugsweise . 80 mm Durchmesser freiläßt. Bei der Herstellung dieser Brennstabspiralen hat es sich als vorteilhaft erwiesen, den Windungsabstand < 6 mm zu halten.
  • Die Verdichtungsverhältnisse der Matrix in den kernbrennstoffstabhaltigen und -freien Bereichen werden so aufeinander abgestimmt, daß die Restberformbarkeit in beiden Bereichen gleich groß ist. Dadurch gelingt es, eine gleichmäßige integrale Dichte über der gesamten Formkörperlänge zu erzielen.
  • Neben einer Vielzahl von Kernbrennstoffstäben lassen sich mit dem erfindungsgemäßen Verfahren vorteilhafterweise auch einzelne Brennstabspiralen in die Graphit-Nickelsulfid-Matrix einbinden. Solche Scheiben können in einem für die Endlagerung geeigneten Behälter übereinandergestapelt werden, so daß sie je nach Bedarf leicht rückholbar oder auch endlagerfähig sind. Zur leichteren Rückholbarkeit können die Scheiben mit einem zentralen Greifloch versehen sein.
  • Neben intakten Kernbrennstoffstäben können auf diese Weise auch kontaminierte Kernbrennstoffstabhüllen eingebunden werden.
  • Die Abbildung 1 zeigt schematisch einen erfindungsgemäßen Formkörper in beispielhafter Ausführungsform im Längsschnitt, Abbildung 2 einen Kernbrennstoffstab in Spiralform.
  • Der Formkörper enthält im Kopfbereich (2) und im Fußbereich (3) je eine Ankerplatte (1), auf denen Metallstäbe (4) befestigt sind, und zwar nur auf den Bereichen der Ankerplatten (1), zwischen denen sich beim Pressen des Formkörpers keine Kernbrennstoffstäbe (5) befinden. Die Kernbrennstoffstäbe (5) werden daher vorzugsweise zu scheibenförmigen Spiralen (6) mit einem stabfreien Zentrum (7) verformt, sodaß die Metallstäbe (4) neben dem Außenbereich des Formkörpers auch im Zentrum angeordnet werden können.
  • Anhand der folgenden Beispiele sollen die erfindungsgemäßen Formkörper und das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutert werden.
    • Beispiel 1
  • Als Ausgangspulver für die Matrix wurde eine Mischung aus 43,7 Gew.-% feingepulvertem Naturgraphit, 15 Gew.-% feingemahlenem Schwefel und 41,3 Gew.-% Nickelmetallpulver durch Trockenmischen hergestellt. Die Kernbrennstoffstäbe hatten einen Innendurchmesser von 8 mm und waren mit gesinterten U02-Pellets mit einer Dichte von 10,4 g/cm3 gefüllt. Die einzelnen Kernbrennstoffstäbe werden in geeignete Stahlrohre gesteckt und diese beidseitig dicht verschlossen. Die an einem Ende eingespannten Kernbrennstoffstäbe wurden mit Hilfe einer hierzu geeigneten Vorrichtung zu Spiralen mit einem maximalen äußeren Windungsabstand von , 6 mm und einem Durchmesser von ca. 260 mm aufgewickelt.
  • Zum Einbinden der Spiralen wurde in eine Stahlmatrize mit 300 mm Durchmesser eine Schicht aus Matrixpulver eingefüllt, diese kalt vorverdichtet und darauf eine Ankerplatte mit 5 Metallstäben (3 an der Peripherie, 2 im Innern) gelegt. Auf die Ankerplatte wurde eine weitere - 10 mm dicke - Matrixpulverschicht aufgebracht. Darauf wurde eine Kernbrennstoffstabspirale gelegt und dann Matrixpulver in einer Höhe eingefüllt, die etwa der Schichtdicke einer Kernbrennstoffstabspirale entsprach. Im Zentrum und im Randbereich der Spirale wurde der Matrixpulvergehalt durch zusätzliche Vorverdichtung um ca. 30 % angehoben. Zum Aufbau des Formkörpers wurden weitere 39 Spiralen gemäß dem beschriebenen Arbeitsschritt schichtenweise übereinander angeordnet. Am oberen Ende der letzten Spirale wurde die zweite Ankerplatte mit versetzt angeordneten Metallstäben eingesetzt. Oberhalb dieser Ankerplatte wurde weiteres Matrixpulver eingefüllt - äquivalent der Menge, die zu Beginn des Prozesses unten eingefüllt wurde. Nach dem Erwärmen auf 130 °C erfolgte das Fertigpressen mit einem Preßdruck von 50 MN/m2. Zur Umsetzung des Schwefel/Nickel-Gemisches zum Ni3S2 wurde die Temperatur bei anhaltenden Druck auf 450 °C angehoben. Nach dem Abkühlen auf 300 °C wurde der Formkörper ausgestoßen.
  • Der fertiggepreßte Formkörper hatte folgende Eigenschaft :
    • 0 = 300 mm
    • H = 760 mm
    • Matrixdichte : 3,3 g/cm3
    • Dichte : 97 % der theoretischen Dichte
    • Wärmeleitfähigkeit: 0,8 W/cm - K
    • Linearer thermischer Ausdehnungskoeffizient: 9,2 mm/m - K
    • Druckfestigkeit: 107 MN/m2
    Beispiel 2
  • Die Matrixpulverherstellung erfolgte analog dem Beispiel 1. Etwa 5 m lange eingekapselte Kernbrennstoffstäbe wurden 20mal geknickt, so daß die Breite bei einer Höhe von 450 mm-250 mm betrug.
  • Das Einbinden der geknickten Brennstäbe erfolgte in einer Vierkantmatrize. Nach dem Einfüllen der ersten Matrixpulverschicht und der Ankerplatte mit 2 außenliegenden Metallstäben wurden 6 geknickte Kernbrennstoffstäbe angeordnet und der Zwischenraum mit Matrixpulver ausgefüllt. Nach dem Einbringen der zweiten Ankerplatte mit versetzt angeordneten Metallstäben wurde diese mit Matrixpulver überschichtet - äquivalent zu der Menge, die zu Beginn des Prozesses unten eingefüllt wurde.
  • Die Pressung erfolgte wie in Beispiel 1.
  • Die Matrixeigenschaften des fertiggepreßten Formkörpers stimmen mit den Eigenschaften des in Beispiel 1 beschriebenen Formkörpers überein.

Claims (8)

1. Zylindrischer oder polygonaler Formkörper aus Graphit und Nickelsulfid zur sicheren Langzeit- Einbindung von abgebrannten Kernbrennstoffstäben in Originalform oder in verformter Gestalt, dadurch gekennzeichnet, daß er im Kopf- (2) und im Fußbereich (3) Ankerplatten (1) und in kernbrennstoffstabfreien Zonen im Innern parallel zur Hauptachse des Formkörpers in den Ankerplatten (1) befestigte Metallstäbe (4) enthält.
2. Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallstäbe (4) eine makroskopisch rauhe Oberfläche besitzen.
3. Formkörper nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß er das Nickelsulfid in Form von Ni3S2 enthält.
4. Formkörper nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Kernbrennstoffstäbe (5) zu scheibenförmigen Spiralen (6) verformt sind, die einen kernbrennstoffstabfreien Zentralbereich (7) mit einem Durchmesser von -- 80 mm besitzen.
5. Formkörper nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Windungsabstand der scheibenförmigen Spirale (6) -- 6 mm beträgt.
6. Formkörper nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß er nur eine scheibenförmige Spirale (6) eines Kernbrennstoffstabes (5) enthält.
7. Verfahren zur Herstellung eines Formkörpers nach den Ansprüchen 1 bis 6, durch Pressen eines Gemisches aus Graphit, Nickel und Schwefel, in dem Kernbrennstoffstäbe eingebettet sind, in einer Matrize bei Temperaturen oberhalb 100 °C, dadurch gekennzeichnet, daß in die Matrize zuerst ein Matrixpulver aus Graphit, Nickel und Schwefel, dann eine Ankerplatte mit daran befestigten Metallstäben, anschließend die Kernbrennstoffstäbe zusammen mit Matrixpulver, eine weitere Ankerplatte mit daran befestigten Metallstäben und abschließend nochmals Matrixpulver eingebracht und gepresst wird, wobei das Matrixpulver im Bereich der eingebetteten Kernbrennstoffstäbe vorverdichtet wird und die Metallstäbe auf den Ankerplatten nur in Bereichen angebracht werden, ober- bzw. unterhalb derer sich keine Kernbrennstoffstäbe in der Matrix befinden.
8. Verfahren zur Herstellung eines Formkörpers nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß beim Fertigpressen Temperaturen von 400 bis 500 °C angewendet werden.
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