DE2756700A1

DE2756700A1 - Verfahren zur einschliessung von radioaktivem abfall

Info

Publication number: DE2756700A1
Application number: DE19772756700
Authority: DE
Inventors: Hans Dipl Ing Larker
Original assignee: ASEA AB
Current assignee: ABB Norden Holding AB
Priority date: 1976-12-21
Filing date: 1977-12-20
Publication date: 1978-06-22
Also published as: GB1590108A; JPS6117320B2; FR2375695B1; FR2375695A1; JPS5379200A

Description

ASEA AB Västeras / Schweden

Verfahren zur Einschließung von radioaktivem Abfall

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Einschließung von radioaktivem Abfall gemäß dem Oberbegriff des Anspruches

Bei der z.Zt. angewendeten Aufarbeitungstechnik von in Kernreaktoren verwendetem Brennstoff erhält man den hoch radioaktiven Abfall in einer Lösung, die stark salpetersäurehaltig ist. Die wahrend der ersten Jahrhunderte dominierenden radioaktiven Stoffe im Abfall sind Strontium-90 und Cäsium-137. Der Abfall enthält u.a. auch kleinere Mengen Uran und Plutonium sowie Transurane, die bedeutend langlebiger sind als Strontium-90 und Cäsium-137. In Fachkreisen ist man sich darüber einig, daß es ein Vorteil j st, den flüssigen hoch radioaktiven Abfall nach einer angemessenen Abkühlungsperiode in feste Form zu überführen. Man ist dabei bestrebt, ein festes Produkt mit guter chemischer Widerstandsfähigkeit zu bekommen, welches gegen ein Auslaugen von eingeschlossenem radioaktivem Material in Wasser stabil ist. Das feste Produkt soll auch der durch die Spaltprodukte verursach ten Erwärmung und den Beanspruchungen bei seiner Handhabung und während des Transportes widerstehen. Von den Materialien,

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die für die Einschließung vorgeschlagen wurden, können Glas, wie Borsilikatglas und Phosphatglas, Quarz, Titandioxid, gewisse Zeolithe und andere in der Natur vorkommende Mineralien genannt werden, und zwar besonders solche, die die Fähigkeit haben, Gase zurückzuhalten.

Bei einem bekannten Verfahren zum Einschließen des hoch radioaktiven Abfalls in Glas wird der Abfall eingedampft und kalziniert sowie mit Zusätzen versetzt, die bei Erhitzung auf
1OOO-2OOO°C eine Glasschmelze verursachen. Die Schmelze'"wird in dichte Stahlbehälter gefüllt, die zu einer gekühlten und
überwachten Aufbewahrungsanlage übergeführt werden. Die Kalzinierung des hochaktiven Abfalles kann bei einer Temperatur in der Größenordnung von 300-50O⁰C vorgenommen werden und bewirkt eine Überführung der Abfallprodukte in Oxide. '·

Um die Korrosionsbeständigkeit der im vorangegangenen Absatz genannten Behälter nach endgültiger Deponierung des hochaktiven Abfalles in einer unterirdischen Kammer (z.B. einem Bergwerk) zu erhöhen,,„hat man u.a. vorgeschlagen, die Behälter mit einer einige mm dicken Schicht aus Gold zu belegen. Dabei wird vorausgesetzt, daß das Aufbringen des Goldes auf elektrolytischem Wege geschieht. Auch Silber und Kupfer sind als Material für die Schicht genannt worden. Es ist offensichtlich, daß praktische Probleme auftreten, wenn man auf Körpern von der in diesem Fall vorkommenden Größe dicke, korrosionsschützende Schichten elektrolytisch aufbringen will. Außerdem können Schichten aus Metallen der genannten Art

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in Dicken der vorgesehenen Größenordnung beim Transport und anderer Handhabung leicht mechanisch beschädigt werden.

Wenn eine Schicht aus korrosionsbeständigem Material, wie z.B. einem geeigneten keramischen Material, um einen radioaktiven Körper angebracht und bei hoher Temperatur in einem herkömmlichen Werkzeug gepreßt und gesintert wird, so besteht die Gefahr, daß gasförmige Bestandteile aus dem radioaktiven Körper austreten und in die Umgebung entweichen. Ferner ist es unmöglich, eine fertige Schicht von erforderlicher Dicke zu erhalten, die eine gleichmäßig hohe Dichte und Widerstandsfähigkeit gegen Auslaugen im Wasser hat.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu entwickeln, durch welches eine zuverlässige korrosionsbeständige und/oder strahlungssichere Einschließung des radioaktiven Materials erreicht wird und insbesondere verhindert wird, daß sich gasförmige radioaktive Bestandteile in die Umgebung ausbreiten.

Zur Lösung dieser Aufgabe wird ein Verfahren nach dem Oberbegriff des Anspruches 1 vorgeschlagen, welches erfindungsgemäß die im kennzeichnenden Teil des Anspruches 1 genannten Merkmale hat.

Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen genannt.

Durch die Erfindung wird der Bildung von gasförmigen radioaktiven Bestandteilen entgegengewirkt. Man erhält durch die Erfin-

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dung ferner unter praktisch gut anwendbaren Bedingungen korrosionsschützende Schichten von beliebig gewünschter Sicke mit hoher gleichmäßiger Dichte und Widerstandsfähigkeit gegen das Auslaugen in Wasser. Ferner können gemäß der Erfindung um den radioaktiven Körper für radioaktive Strahlung schwer durchdringbare Sohichten angebracht werden.

Sie Kapseln, in die der radioaktives Material enthaltende Körper mit der korrosions und/oder Strahlungsschützenden umgebenden Schicht eingeschlossen wird , werden vorzugsweise vor dem Verschließen evakuiert.

Der radioaktiven Abfall enthaltende Körper kann u.a. eine anfangs erstarrte Glasschmelze der oben beschriebenen Art sein, die hochaktiven Abfall enthält. Der Körper kann ferner aus einem gesinterten Körper aus radioaktivem Abfall bestehen, der eventuell in einem Ionenaustauscher verankert und eventuell mit einem gegen das Auslaugen in Wasser beständigen Material gemischt ist, wie ein oder mehrere Oxide solcher Art, die normalerweise in Glas verschiedener Sorten und in Gesteinsarten vorkommen, wie z.B. SiO₂, ^B2°V ^2⁰V ¹^⁰' Alkalioxide, Erdalkali oxide, TiO₂, ZrO₂, Pe₂O,, oder in der Natur vorkommende aus Silikaten, Aluminaten, Chromaten oder Titanaten aufgebaute Gesteinsarten. Der Körper kann auch aus einem dichtgepreßten Behälter aus keramischem Material bestehen, in dem radioaktiver Abfall in für diesen Zweck angeordneten Räumen untergebracht ist. Der Körper braucht

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nicht aus einer einzigen zusammenhängenden Einheit zu bestehen. Er kann auch aus mehreren nebeneinander angeordneten separaten, kleineren Körpern und aus einer Teilchenmasse bestehen.

Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung wird der radioaktiven Abfall enthaltene Körper in eine Masse eingebettet, die Teilchen eines korrosionsbeständigen Materials enthält. Der Körper wird dann zusammen mit der Masse in einer Kapsel eingeschlossen und anschließend einem isostatischen Pressen bei einem solchen Druck und einer solchen Temperatur unterworfen, daß sich eine zusammenhängende dichte Hülle aus den Teilchen des korrosionsbeständigen Materials bildet.

Unter geeigneten korrosionsbeständigen Materialien für die Hülle gemäß dieser Ausführungsform können mehrere metallische Materialien genannt werden, wie z.B. Tantal, Titan, Zirkonium, Wolfram, Molybdän und Mischungen von mindestens zwei dieser Metalle, weiter u.a. Kupfer und eine Legierung, die 70 gewichtsprozent Kupfer und 30 Gewichtsprozent Nickel enthält, ferner mehrere keramische Materialien, wie Oxide solcher Art, die normalerweise in Glas verschiedener Sorten und in Gesteinsarten vorkommen, wie z.B. TiO₂, Al₂O₃, SiO₂, B₂O₃, MgO, ZrO₂ und Cr₂O,, ferner Silikate, Aluminate, Chromate und Titanate. Wie aus dem folgenden hervorgeht, kann es, insbesondere bei der Verwendung mehrerer übereinander angeordneter Schichten aus korrosionsbeständigen Materialien, angebracht sein, eine der Schichten aus einem Edelmetall herzustellen. Unter bevorzugten Materialien können Tantal, Titan und

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Zirkonium genannt werden. Die Korngröße des korrosionsbeständigen Materials liegt vorzugsweise unter 1 mm. Die Dicke der Hülle aus dem korrosionsbeständigen Material in gesintertem Zustand beträgt vorzugsweise mindestens 2 mm; sie kann jedoch auch bedeutend dicker gemacht werden, beispielsweise mehrere Zentimeter oder mehrere Dezimeter dick.

Gemäß einer anderen Ausführungsform der Erfindung wird der radioaktiven Abfall enthaltende Körper mit Teilen aus einem metallischen, korrosionsbeständigen und/oder für radioaktive Strahlung schwer durchdringbaren Material umgeben, welche Teile wenigstens zum Teil und vorzugsweise zum hauptsächlichen Teil bedeutend größere Abmessungen haben als Körner pulverförmiger Materialien. Der Körper wird zusammen mit diesen Teilen in eine Kapsel eingeschlossen und isostatisch bei einem solchen Druck und einer solchen. Temperatur gepreßt, daß sich eine zusammenhängende dichte Hülle aus den Elementen bildet. Durch die Verwendung von Teilen auf diese Art, die wenigstens zum hauptsächlichen Teil bedeutend größere Abmessungen haben als Körner in pulverförmigen Materialien, kann man die Schrumpfung, d.h. die Formveranderung, beim Pressen erheblich verringern, was bedeutet, daß die Anlage entsprechend kleiner sein kann. Ein anderer Vorteil besteht darin, daß das Evakuieren von Gasen aus der Kapsel vor dem Verschließen erleichtert wird, da .die Teile im wesentlichen blasenlos sind.

Die Teile können zumindest zum hauptsächlichen Teil formgestaltet sein, wie scheibenförmig, ringförmig, kugelförmig, zylinder-

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förmig oder stabförmig. Vorzugsweise werden sie, um das Zusammenpressen zu erleichtern, geometrisch gut geordnet mit Abstandsspalten um den Körper herum angeordnet. Es ist jedoch möglich, ungleichmäßige Teile zu verwenden, wie z.B. Klumpen. Insbesondere in letztgenanntem Falle werden solche Teile mit Pulverteilchen kombiniert, um das erforderliche Ausfüllen zu erreichen. Die Teile können wenigstens zum hauptsächlichen Teil aus Blech bestehen oder gegossen, geschmiedet oder gesintert sein.

Unter geeigneten Materialien für die Hülle bei der letztgenannten Ausführungsform, bei der man insbesondere eine gute Korrosionsbeständigkeit gegenüber der Umgebung bei einer Daueraufbewahrung anstrebt, kennen mehrer metallische Materialien genannt werden, wie z.B. Tantal, Titan, Zirkonium, Wolfram, Molybdän sowie Mischungen von wenigstens zwei dieser Metalle, ferner u.a. Kupfer, rostfreier Stahl, eine Legierung aus 70 Gewichtsprozent Kupfer und 30 Gewichtsprozent Nickel und eine Legierung aus 94 Gewichtsprozent Kupfer und 6 Gewichtsprozent Aluminium. Die als Beispiel genannten Materialien geben selbstverständlich auch einen Strahlungsschutz, dessen Wirkung von der Natur des Materials und der Dicke der Hülle abhängt.

Unter geeigneten Materialien für die Hülle in der letztgenannten Ausführungsform, bei der man insbesondere einen guten Strahlungsschutz anstrebt, kann Stahl, wie z.B. gewalzter oder gegossener Stahl mit einem Kohlenstoffgehalt von 0,1 - 0,5 $> sowie Kupfer genannt werden. Derartige Materialien tragen selbstverständlich

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dazu bei, den eingeschlossenen Körper gegen den korrodierenden Einfluß der Umgebung zu schützen.

Die Dicke der fertigen Hülle in der letztgenannten Ausführungsform beträgt vorzugsweise mindestens 10 cm, wenn angestrebt wird, daß die Hülle für radioaktive|strahlung sehr schwer durchdringbar sein soll.

3n gewissen Fällen kann es zweckmäßig sein, bei verschiedenen Ausführungsformen der Erfindung die Hülle aus mehreren Schichten aus Materialien mit unterschiedlicher Korrosionsbeständigkeit gegenüber verschiedenen Beschaffenheiten der Umgebung aufzubauen, wie z.B. Schichten mit unterschiedlichem elektrolytischen Potential oder einer Schicht, die einen besonders guten Schutz gegen saures Wasser gibt, über oder unter einer Schicht, die einen besonders guten Schutz gegen basisches Wasser gibt.

Insbesondere bei der Verwendung mehrere Schichten von korrosionsbeständigen Materialien in der Hülle kann es angebracht sein, eine Schicht aus einem Edelmetall, wie Gold, Platin oder Platin-Iridium, vorzunehmen. Das Edelmetall kann zweckmäßigerweise, wenn es zuäußerct aufgebracht wird, auf elektrolytischem Wege aufgebracht werden. Wenn es zwischen zwei anderen Schichten aus korrosionsbeständigem Material aufgebracht wird, die gleichzeitig durch i costatisches Pressen auf den Körper aufgetragen werden, kann man zwischen den beiden genannten Schichten vor dem Pressen eine dünne ΙΌ1ie aus dem Edelmetall anbringen, z.B. eine Goldfolie zwischen

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einer darunterliegenden Titanschicht und einer darüberliegenden Titanschicht.

Die Verwendung mehrerer Schichten von verschiedenen Materialien ist u.a. dann zweckmäßig, wenn die Hülle im wesentlichen aus einem Material besteht, das einen effektiven Strahlungsschutz, jedoch einen unzureichenden Korrosionsschutz gibt. Hier ist es dann zweckmäßig, in die Hülle eine oder mehrere Schichten aus einem Material mit besserer Korrosionsbeständigkeit als das strahlungsschützende Material einzubauen. Unter geeigneten korrosionsbeständigen Materialien für solche Schichten können die Materialien genannt werden, die bereits oben als für solche Hüllen geeignet genannt wurden, für die eine besonders gute Korrosionsbeständigkeit angestrebt wird. Das korrosionsbeständige Material kann in Form einer Pulvermasse aufgebracht werden. Das Aufbringen kann dabei zusammen mit dem strahlungsschützenden Material durch isostatisches Pressen aufgebracht werden oder später in einem separaten Preßvorgang. Die Dicke der Schicht aus dem korrosionsbeständigen Material in gesintertem Zustand beträgt dabei zweckmäßigerweise mindestens 1 mm. Es kann auch auf andere Weise aufgebracht werden, beispielsweise auf elektrolyt!schem Wege.

Die Kapsel, in welcher der Körper.mit radioaktivem Abfall und hüllenbildendem Material eingeschlossen wird, besteht natürlich aus einem unter den Preß be dingungen nachgiebigen I.iaterial. Die Kapsel kann u.a. aus Blech aus Stahl, Tantal, Titan, Zirkonium

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oder aus Legierungen, die auf diesen Metallen basieren, wie z.B. Zircalloy, bestehen. In gewissen Fällen ist es auch möglich, eine Kapsel aus Quarz zu verwenden.

Der Druck beim isostatischen Pressen der Hülle um den radioaktiven Abfall enthaltenden Körper beträgt zweckmäßigerweise mindestens 10 MPa und liegt vorzugsweise bei mindestens 50 MPa. Besonders günstig ist der Bereich von 50 - 300 MPa. Die Temperatur ist natürlich davon abhängig, welches oder welche hüllenbildenden Materialien verwendet werden. Die Temperatur liegt jedoch immer bei mindestens 5OO°C. Eine geeignete Temperatur beim Aufbringen einer Strahlungsschützenden Hülle aus Stahl ohne gleichzeitige Aufbringung einer korrosionsschützenden Schicht sind 1OOO°C. Eine geeignete Temperatur bei der Verwendung von Tantal sind ca. 140O⁰C, bei der Verwendung von Titan ca. 95O°C, bei der Verwendung von Zirkonium ca. 1000⁰C, bei der Verwendung von Wolfram ca. 1500°C und bei der Verwendung von Molybdän ca. 135O⁰C,

Anhand der Figuren soll die Erfindung im folgenden näher beschrieben werden. Es zeigen:

Fig. 1 schematisch eine Kapsel, die einen Körper aus radioaktivem Abfall und eine Masse aus korrosionsbeständigem Material enthält,

Fig. 2 schematisch einen radioaktiven'Abfall enthaltenden Körper während der Herstellung,

Fig. 3 schematisch denselben Körper in fertigem Zustand, untergebracht in einer Kapsel, in der er von einem

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Material umgeben ist, das eine strahlungsschutzende Hülle bildet,

Fig. 4 einen Hochdruckofen, in welchem das korrosionsbeständige Material gemäß Fig. 1 bzw. das strahlungsschützende Material gemäß Fig. 3 um den Körper aus radioaktivem Abfall zu einer Hülle zusammengepreßt und gesintert wird.

Der Zylinder 1 in Figur 1 besteht aus Borsilikatglas und enthält darin eingeschmolzenen hochaktiven Abfall von einer Anlage zur Aufarbeitung von in Kernreaktoren verwendetem Brennstoff. Der Zylinder ist von einem dichten Behälter 2 aus säurebeständigem Stahl umgeben. Der radioaktive Abfall ist unter Anwendung des eingangs beschriebenen bekannten Verfahrens in Glas eingeschlossen worden. Der Zylinder kann einen Durchmesser von 30 cm und eine Länge von 2 Metern haben.

Der Behälter 2 mit dem Zylinder 1 wird danach in einer Kapsel in Form eines zylindrischen Behälters 3 aus 2 mm dickem Tantalblech untergebracht. Der Behälter enthält am Boden eine Schicht 4 aus Tantalpulver mit einer Korngröße von weniger als 200yum. Der Raum 5 zwischen den Kantelflächen der Behälter 2 und 3 wird mit dem gleichen Tantalpulver gefüllt. Auf dem Behälter 2 wird ebenfalls eine Schicht 6 aus dem Tantalpulver aufgebracht. Die Dicke der Schichten aus Tantalpulver kann 10 mm betragen. Nachdem der Behälter 3 in der beschriebenen Weise gefüllt worden ist, wird ein Decke L 7 aus TantaLbLech auf den Behälter 3 geschweißt. Der

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Decke] ist mit einem Rohr 8 versehen, das zwecks Evakuierung der aus Behälter 3 und Deckel 7 gchüldtitcn Kapsel an eine Vakuumpumpe angeschlossen werden kann. Nach der Evakuierung wird die Kapsel durch Erwärmung und Zusammenschmelzen des Rohres unmittelbar oberhalb des Deckels verschlossen.

Jn Fig. 4 bezeichnet 32 einen verschiebbaren Pressenrahmen. Dieser ruht auf den Rädern 33» die auf Schienen 34 im Boden laufen. Der Pressenrahmen besteht aus einem oberen Joch 36, einem unteren Joch 37 und einem Paar Distanzstücken 38» die von einem vorgespannten Bandmantel 39 zusammengehalten werden. Der Pressenrahmen ist zwischen der in Fig. 2 gezeigten Stellung und einer Stellung, in welcher der Rahmen die Hochdruckkammer 42 umgibt, verschiebbar. Die Hochdruckkammer 42 v/ird von einem Ständer 49 getragen und enthält einen Hochdruckzylinder, der aus einem inneren Rohr 50, einem umgebenden, vorgespannten Bandmantel 51 und Gabelringen 52 aufgebaut ist, die den Bandmantel axial zusammenhalten und Aufhängevorrichtungen sind, mit denen die Hochdrückkammer am Ständer 49 befestigt ist. Die Kammer 42 hat einen unteren EndverSchluß 53, der in das Rohr des Hochdruckzylinders hineinragt. Der Endverschluß hat eine Nut, in der ein Dichtungsring 54 liegt. Ferner befindet sich im Endverschluß ein Kanal 55 für die Zufuhr von Druckmittel, zweckmäßigerweise Argon oder Helium, und ein Kanal 56 für die elektrischen Kabel zur Speisung von Heizelementen 57 zur Beheizung

des Ofens. Die Heizlemente 57 werden von einem Zylinder 58 getragen, welcher auf einem isolierenden Boden 59 ruht, der in einen Isolierzylinder 60 hineinragt. Der obere Endverschluß

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enthält einen ringförmigen Teil 61 mit einem Dichtungsring 62, der gegen das Rohr 50 dichtet. Der Isolierzylinder 60 ist an dem Teil 61 aufgehängt und gasdicht an dieses angeschlossen. Zum Endverschluß gehört ein Deckel 63 zum Verschließen der Öffnung im Teil 61, welches üblicherweise permanent im Hochdruckzylinder angebracht ist. Der Deckel hat einen Dichtungsring 64, der gegen die innere Fläche des Teils 61 dichtet. Am Deckel befindet sich ein zylindrischer isolierender Teil 65, der bei geschlossener Hochdruckkammer in den Zylinder 60 hineinragt und ein Teil der isolierenden Hülle bildet, die den eigentlichen Ofenraum 66 umgibt. Der Deckel 63 ist an einer Konsole 67 befestigt, die von einer senkrecht verstellbaren und drehbaren Bedienungsstange 68 getragen wird. Die Joche 36 und 37 nehmen die auf den Endverschluß 53 und den Deckel 63 wirkenden Druckkräfte auf, wenn dem Ofenraum das Druckmittel zugeführt wird.

Nachdem die Kapsel 3, 7 im Ofenraum 66 untergebracht ist, wozu der Deckel 63 zunächst angehoben und danach zum Verschließen des Ofenraumes gesenkt wird, werden Druck und Temperatur sukzessiv auf ungefähr 100 MPa bzw. ungefähr 1400⁰C erhöht. Diese Werte werden ungefähr 2 Stunden lang aufrechterhalten, nach v/elcher Zeit man die gewünschte Dichte und Sinterung in den Tantalschichten 4, 5 und 6 erhalten hat. Die Kapsel mit dem eingeschlossenen Material kühlt danach ab, worauf der Druck auf Atmosphärendruck gesenkt und die Kapsel aus dem Ofen herausgenommen wird. Normalerweise kann die Kapsel auf dem zusammengepreßten Produkt sitzen bleiben, wenn diese zwecks Daueraufbewah-

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rung deponiert wird. _ 14 _

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Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel der Erfindung kann der Behälter 2 mit dem Glaszylinder 1 in einem Behälter aus Titan ' untergebracht werden, wo er in zwei übereinander angeordneten Schichten aus Titanpulver eingebettet wird, wobei zwischen den Pulverschichten eine Schicht aus Gold in Form einer Folie angeordnet ist.

Fig. 3 zeigt ein anderes Ausführungsbeispiel für einen Körper 11, der radioaktiven Abfall enthält. Der Körper kann so hergestellt werden, wie es schematisch aus Fig. 2 hervorgeht. Ein vorgepreßter Zylinder 12 aus einem korrosionsbeständigen Material, z.B. Aluminiumoxid, ist mit Löchern 13 und plangeschliffenen Endflächen versehen. Der Zylinder ruht auf einer vorgepreßten, plangeschliffenen Grundplatte 14 und trägt einen ebenfalls plangeschliffenen Deckel 15, so daß die Löcher 13 bedeckt sind. Die Grundplatte und der Deckel bestehen aus demselben Material wie der Zylinder und sind durch isostatisches Pressen, beispielsweise in einer Anordnung der in Fig. 4 gezeigten Art, bei 100 MPa und 135O⁰C während einer Zeit von 1 Stunde hergestellt worden. In den Löchern 13 sind verbrauchte Brennstäbe 16 eines Kernreaktors eingesetzt. Der Zylinder mit Deckel und Boden ist in einem Behälter 17 aus ca. 3 mm dickem Stahlblech mit aufgeschweißtem Deckel 18 untergebracht. Der Deckel ist mit einem Rohr 19 versehen, das zur Evakuierung des Behälters an eine Vakuumpumpe angeschlossen werden kann. Der Raum zwischen den Innenwänden des Behälters 17 und seines Deckels 18 einerseits und dem Zylinder 12, dem Deckel 15 und der Grundplatte 14 andererseits ist mit einem Pulver 20 aus denselben korrosions-

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beständigen Materialien ausgefüllt, aus denen der Zylinder, die Grundplatte und der Deckel hergestellt sind. Nach seiner Evakuierung wird der Behälter durch Zusammenschmelzen des Rohres 14 verschlossen. Der Behälter mit Inhalt wird danach einem isostatischen Pressen bei 100 MPa und 135O⁰C in der in Fig. 4 gezeigten Anordnung unterzogen. Dabei erhält man eine Verbindung zwischen den Endflächen des Zylinders 12, der Grundplatte 14 und dem Deckel 15, eine Verdichtung des Pulvers 20 und eine Verbindung des Pulvers 20 mit den vorgepreßten Körpern 12, 14 und 15 zu einem einzigen monolithischen Körper 11 (Fig. 3),

Die Abmessungen der Löcher 13 im Körper 11 sind auch nach dem isostatischen Pressen großer als die Außenabmessungen der darin befindlichen Brennstäbe 16. Dadurch vermeidet man Spannungsprobleme, die durch verschiedene Wärmeausdehnungskoeffizienten der verschiedenen verwendeten Materialien entstehen könnten.

Wie aus Figur 3 hervorgeht, wird der Körper 11, eventuell nach Entfernung des Behälters 17, in einer Kapsel 21 untergebracht, die einen zylindrischen Behälter 22 aus 5 mm dickem Stahlblech enthält. Der Behälter 22 enthält am Boden eine aus mehreren runden Stahlblechscheiben bestehende Schicht 23. In dem Raum zwischen der inneren PlanteIfIäche des Behälters 22 und der äußeren Mantelfläche des Körpers 11 befindet sich in mehreren Windungen 24 aufgewickeltes Stahlblech. Oberhalb des Körpers 11 beflndet sich im Behälter 22 eine aus mehreren runden Stahlblechscheiben bestehende Schicht 25. Der Stahl in den Teilen

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23, 24 und 25, bei denen es sich um Teile aus für Strahlung schwer durchdringbarem lÄaterial handelt, hat einen niedrigen Kohlenstoffgehalt, und die Dicke des Bleches kann 10 mm betragen. Außerhalb der Teile 23, 24 und 25 ist im Behälter 22 und unterhalb seines Deckels 26 eine 10 mm dicke Schicht 27 aus einem Katerial mit besserer Korrosionsbeständigkeit gegen die Umgebung bei DaueraufbeWährung als Stahl, z.B. rostfreier Stahl, in Form eines Pulvers mit einer Korngröße von max. 0,7 mm angeordnet. Auf dem Behälter 22 ist ein Deckel 26 aus Stahlblech angebracht. Der Deckel ist mit einem Rohr 28 versehen, das zur Evakuierung der Kapsel an eine Vakuumpumpe angeschlossen werden kann. Nach der Evakuierung wird die Kapsel durch Zusammenschmelzen des Rohres 28 verschlossen.

Nachdem die Kapsel 21 in dem Ofenraum 66 im Hochdruckofen gemäß Pig. 4 untergebracht ist, wozu der Deckel 63 zunächst angehoben und danach zum Verschließen des Ofenraumes gesenkt wird, werden Druck und Temperatur sukzessiv auf ca. 1OO MPa bzw. ca. 1150⁰C erhöht und ungefähr 2 Stunden lang auf diesen Werten gehalten, wonach man in den Schichten 23, 24, 25 und 27 die gewünschte Dichte und Sinterung erhalten hat. Die Kapsel mit dem eingeschlossenen Material läßt man danach abkühlen, worauf der Druck auf Atmosphärendruck gesenkt und,die Kapsel aus dem Ofen herausgenommen wird. Die Schichten 23, 24 und 25 bilden zusammen eine Hülle um den Körper 1, die einen wirksamen Schutz gegen radioaktive Strahlung gibt. Die Hülle kann in dem gezeigten Beispiel eine Dicke von ca. 25 cm haben. In die Hülle geht auch die

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Schicht 27 ein, die mit den übrigen Schichten gut verankert wird und einen guten Schutz gegen Korrosion bildet, wenn der zusammengepreI3te Körper zur Daueraufbewahrung deponiert wird. Wenn das Aufbringen der strahlungsschützenden Hülle in demselben Preßvorgang vorgenommen wird, in dem der den radioaktiven Abfall enthaltende Körper versiegelt wird, wählt man zweckmäßigerweise eine Temperatur von 135O⁰C.

Die Teile 24 können beispielsweise durch Ringe aus Stahlblech ersetzt werden, deren Innendruchmesser etwas größer sind als der Durchmesser des Körpers 11, und die zu einer Säule übereinandergestapelt werden. Die Teile können u.a. auch durch sektorförmige, langgestreckte Stäbe ersetzt v/erden, die parallel zur Achse des Körpers 11 und mit einem Spaltabstand untereinander angeordnet werden, um ihre effektive Verankerung am Körper beim Zusammenpressen zu erleichtern. Die Teile 24 können auch durch einen aus dem strahlungsschützenden Material gegossenen Zylinder ersetzt werden. In gleicher Weise kann jedes Scheibenpaket 23 und 25 durch eine oder mehrere relativ dicke gegossene Scheiben ersetzt werden. Die Elemente 23, 24 und 25 können auch durch Körper ersetzt werden, die geometrisch regelmäßig, z.B. zylinderförmig oder sphärisch, sind, und die um den Körper herumgepackt werden. Insbesondere bei der Verwendung von Teilen in Form von Klumpen mit unregelmäßiger Gestalt kann es, wie bereits erwähnt, angebracht sein, gleichzeitig zum Ausfüllen Teile in Pulverform zu benutzen.

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Wenn der Stahl in dem beschriebenen Ausführungsbeispiel beispielsweise durch eine Kupferlegierung von 70 i» Cu und 30 i* Ni oder 94 i· Cu und 6 # Al ersetzt wird, so erhält man eine Hülle mit besonders guter Korrosionsbeständigkeit. In diesem Fall braucht eine Schicht von der Art der Schicht 27 nicht aufgebracht zu werden.

Wie aus den weiter oben gemachten Ausführungen hervorgeht, kann der radioaktiven Abfall enthaltende Körper 11 in dem im Ausführungsbeispiel beschriebenen Fall u.a. durch einen Körper ersetzt werden, der aus einer radioaktiven Abfall enthaltenden Glasschmelze besteht, oder durch einen Körper, der aus einem gesinterten Körper aus radioaktivem Abfall und einem eventuell korrosionsbeständigen Material besteht.

Das Verfahren gemäß der Erfindung kann nicht nur beim Einschließen der in den Ausführungsbeispielen beschriebenen Fälle von in Kernreaktoren verwendetem Brennstoff zur Anwendung kommen. Es ist auch denkbar, das Verfahren beim Einschließen von hochaktivem Abfall bei der Brennstoffaufarbeitung zur Herstellung von Plutonium für Kernwaffen wie auch beim Einschließen anderen radioaktiven Abfalls zu verwenden.

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Claims

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Patentansprüche;

(I .^Verfahren zur Einschließung von radioaktivem Abfall, insbesondere von bei der Kernbrennst off auf arbeitung anfallenden Körpern, die hochaktiven Abfall enthalten, in einer Hülle aus korrosionsbeständigem und/oder von radioaktiver Strahlung schwer durchdringbarem Material, dadurch gekennzeichnet, daß der Körper mit dem korrosionsbeständigen und/oder dem von radioaktiver Strahlung schwer durchdringbaren Material umgeben wird und zusammen mit diesem Material in einer Kapsel eingeschlossen wird und dann einem isostatischen Pressen bei einem solchen Druck und einer solchen Temperatur unterworfen wird, daß sich eine zusammenhängende dichte Hülle aus dem Material bildet.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Körper in eine Masse eingebettet wird, die Teilchen eines korrosionsbeständigen Materials enthält, daß der Körper zusammen mit der Masse in einer Kapsel eingeschlossen wird und dann einem isostatischen Pressen bei einem solchen Druck und einer solchen Temperatur unterworfen wird, daß sich eine zusammenhängende 'dichte Hülle aus den Teilchen des korrosionsbeständigen Materials bildet.

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3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das hüllenbildende Material Teile aus metallischem Material enthält, die bedeutend größere Abmessungen haben als Körner von pulverförmigen Materialien.

4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Teile wenigstens überwiegend formgestaltete Teile sind, wie scheibenförmige, ringförmige, kugelförmige, zylinderförmige oder stabförmige Teile.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 und 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Teile wenigstens überwiegend aus Blech bestehen, gegossen, geschmiedet oder gesintert sind.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-5, dadurch gekennzeichnet, daß der den radioaktiven Abfall enthaltende Körper aus einem dichten, unter Druck zusammengesinterten korrosionsbeständigen Material besteht, in welches der radioaktive Abfall eingelagert ist.

7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß das hüllenbildende Material Tantal, Titan oder Zirkonium ist. .

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß das hüllenbildende Material Wolfram oder Molybdän ist.

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9. Verfahren nach eine« 4er Ansprüche 3 - 6, dadurch gekennzeichnet, daß das hÜllenbildejMie Material Staha ist.

10» Verfahren nach einem der Ansprüche 1 - 9» dadurch gekennzeichnet, daß die Kapsel aus Tantal, Titan, Zirkonium öder Stahl besteht.

11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-10, dadurch gekennzeichnet, daß der Körper mit mehreren übereinander angeordneten Schichten aus verschiedenen hüllenbildenden Materialien belegt wird.

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