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Verfahren zur Konditionierung von
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radioaktiven Brennelementhülsen
Beschreibung: Die
Erfindung betrifft ein Verfahren zur Konditionierung von radioaktiven Brennelementhülsen
oder Teilen derselben, bei welchem die Hülsen oder die Hülsenteile in Blei eingebracht
und zu einem monolythischen Block verfestigt werden.
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Zur Wiederaufarbeitung von bestrahlten Kernbrenn- und/oder Brutstoffen
aus Kernreaktoren werden die diese Wertstoffe enthaltenden Brennelemente meist in
Stücke zerschnitten oder zerhackt, um die Wertstoffe wirkungsvoller mit Säure herauslösen
zu können. Nach dem Herauslösen der Kernbrenn- und/oder Brutstoffe sind die leeren
Brennelementstücke, im folgenden Brennelementhülsen genannt, zum festen radioaktiven
Abfall zu rechnen. Um eine Abgabe von radioaktiven Teilchen an die Umgebung zu vermeiden,
müssen die bestrahlten Brennelementhülsen in ein chemisch stabiles, temperatur-
und strahlenbeständiges Material eingebettet werden, das dabei einen monolythischen
Block bildet und eine gute Wärmeleitfähigkeit besitzt. In der Regel wurden bisher
solche Brennelementhülsen in Zementstein oder Beton eingebettet, ggf. nach vorhergehendem
Pressen.
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Aufgrund der von den Brennelementhülsen ausgehenden, relativ hohen
radioaktiven Strahlung wird ein Teil des im Zementstein gebundenen Wassers radiolytisch
zersetzt. Der radioaktive Zerfall der in den Brennelementhülsen vorhandenen radioaktiven
Stoffe führt außerdem zu einer gewissen Selbsterwärmung des Produktes. Da Zementstein(oder
Beton) keine sehr gute Wärmeleitfähigkeit besitzt und auch nicht mit hohen Temperaturen
belastet werden sollte, muß bei der Endlagerung durch ausreichende Abstände zwischen
den Abfall-Zementstein- bzw.
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Beton- Blöcken für eine ausreichende Ableitung der Zerfallswärme gesorgt
werden. Dies führt aber zu einem vergleichsweise großen Bedarf an Lagerraum.
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Zur Vermeidung dieser Nachteile wurde vorgeschlagen, Brennelementhülsen
in geschmolzenes Blei einzubetten und die nach Abkühlen erhaltenen Metallblöcke
zu lagern (G.Broothaerts,L. De Wilde, F.
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Lasteels,*Cladding waste compaction and encapsulation in lead" Treatment,
Conditioning and Storage of Solid Alpha-Bearing Waste and Cladding Hulls (Proc.
NEA/IAEA Technical Seminar Paris, 5-7 Dec. 1977), OECD, Paris (1978) p. 313 - 322).
Die Bleiblöcke sind strahlenbeständig und temperaturbeständig und weisen eine gute
Wärmeleitfähigkeit auf. Nachteilig sind jedoch die hohen Verarbeitungstemperaturen
von mehreren looOC bis nahezu loooOC. Bei diesen Temperaturen wird das in großen
Mengen in den Brennelementhülsen noch vorhandene, radioaktive Tritium zum Teil bis
vollständig freigesetzt.
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Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, die Nachteile der
bekannten Verfahren zu vermeiden und ein Verfahren zu schaffen, bei welchem die
Brennelementhülsen bei Raumtemperatur in eine Matrix eingebettet werden können,
die eine gute Wärme leitfähigkeit besitzt, keine radiolytischen Zersetzungsprodukte
erzeugt und einen verhältnismäßig geringen Bedarf an Lagerraum benötigt. Ein Entweichen
von radioaktivem Tritium bei der Herstellung solcher endlagerfähigen Verfestigungsblöcke
soll weitgehend ausgeschlossen werden können.
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Die Aufgabe wird in überraschend einfacher Weise erfindungsgemä dadurch
gelöst, daß die Brennelementhülsen oder Hülsenteile gemeinsam mit der doppelten
bis dreifachen Gewichtsmenge an Bleispänen in einer Presse einem hohen Druck von
245 bar oder darüber ausgesetzt werden. Hierbei verformen sich die Bleispäne und
das Blei in wird/die Hohlräume zwischen den Brennelementhülsen gepreßt und hüllt
diese allseitig vollkanmen ein, so daß ein monolythischer, praktisch lunkerfreier
Metallblock gebildet wird. Eine vorteilhafte Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens
ist dadurch gekennzeichnet, daß man vor dem Einbringen der Hülsen in die PreSmatrize
(an deren Innenwand) ein Bleiblech mit einer Dicke zwischen 1 mm und 1o mm ein legt,
eine kleinere Teilmenge der Bleispäne auf den Boden der Matrize schüttet, danach
die Hülsen einbringt und die gröPere Teilmenge der Bleispäne zum Ausfüllen der Hohlräume
zwischen den Hülsen eingibt und die Hülsen mit Bleispänen bedeckt und schließlich
den
Inhalt der Matrize preßt. Eine andere Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens
sieht vcr, daß man vor dem Einbringen der Hülsen in die Preßm-atrize eine Form mit
einem kleineren Außendurchmesser als dem Innendurchmesser der Matrize in diese einführt,
danach die Hülsen in das Innere der Form eingibt, die Bleispäne in die Hohlräume
sowohl zwischen den Hülsen als auch zwischen Matrize und Form einfüllt und schließlich
den Matrizeninhalt entweder nach Entfernen der Form oder mit dieser preßt. Vorteilhafterweise
werden Bleispäne mit einer Länge von 1 mm bis 5 mm verwendet.
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Das erfindungsgemäße Verfahren verhindert ein Entweichen von Radionukliden
selbst in Störfallsituationen, vermeidet die Bildung von Radiolysegasen , erlaubt
höhere Lagertemperaturen ohne zu hohen Produkttempera tu ren zu führen und vermeidet
die Freisetzung von Tritium während des Einbettungsprozesses. Ein weiterer Vorteil
des erfindungsgemäßen Verfahrens ist die hanogene Einbettung der Brennelementhülsen
in die Bleimatrix.
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Die Erfindung wird im folgenden anhand eines Beispiels, in welchem
weitere Vorteile aufgeführt werden, erläutert. Die Erfindung ist jedoch nicht auf
dieses Beispiel beschränkt.
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Beispiel (durchgeführt mit inaktiven Brennelementhülsen): In einem
dickwandigen Metallzylinder von ca. 9,5 cm Innendurchmesser mit einem genau eingepaßten
Bodenstück wurde eine etwa 2 cm hohe Schicht aus Bleispänen ( 1 - 5 mm Länge) gefüllt.
Darauf wurden inaktive Brennelementhülsen (silo g) geschüttet und diese schließlich
mit weiteren Bleispänen (insgesamt 750 ml bzw. 890 g) überschichtet.
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Sodann wurde in den Zylinder eine Metallplatte eingelegt, die wie
die Bodenplatte genau in den Zylinder eingepaßt war. Schließlich wurde die Anordnung
in einer Laborpresse mit einem Druck von 20 t 2 auf eine Fläche von 70,84 cm , d.h.
mit einem Druck von ca. 275 bar gepreßt. Bei diesen Drücken verfließt das Blei so
gleichmäßig um die Hülsen, daß man den Eindruck erhält, es sei durch Schmelzen gegossen.
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Das Blei fließt jedoch nicht in das Innere der Hülsen. Zieht man das
Volumen
der Hülsen ab, so ergibt sich für das Blei selbst ein Volumen von 83 ml anstelle
des thecretischen Wertes von 80,6 ml, d.h., daß das Blei in dem Preßling eine Dichte
von 97% des theoretischen Wertes erreicht hat.
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Nach dem Pressen wurde der Preßzylinder auf einen zweiten Zylinder
mit einem etwas größeren Innendurchmesser gesetzt und der Preßling herausgedrückt.
Der Preßling hatte einen Durchmesser von 9,5 cm und eine Höhe von 2 cm. Er hatte
das Aussehen eines Bleiblockes und war praktisch lunkerfrei. Zwischen Prenzylinder
und Preßstempel befanden sich nach dem Pressen weder Bleispäne noch Eisenspäne.
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Vorversuche haben gezeigt, daß Bleipulver unter den gleichen Versuchsbedingungen
nicht ausreichend fließt und kein lunkerfreies Produkt bildet. Wahrscheinlich ist
dies durch eine oberflächliche Oxidation des Bleipulvers bedingt, die sich durch
das ungünstige Verhältnis von Oberfläche zu Volumen besonders stark auswirkt.
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Um ein weitgehend lunkerfreies Produkt zu erhalten, sollten Drücke
von etwa über 245 bar angewandt werden. Dabei werden die Hülsen allerdings noch
nicht gequetscht. Sofern man auch eine Volumenreduktion durch Pressen der Hülsen
selbst anstrebt, muß ein Druck von ca. 1500 bar angewandt werden. Man erzielt dann
eine Volumenreduktion um etwa den Faktor 2.
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Zur vollständigen Einbettung der BE-Hülsen auf der Unterseite des
Preßlings hat sich die Füllung des Bodens mit einer etwa 2 cm hohen Schicht von
Bleispänen vor dem Einfüllen der Hülsen bewährt.
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Die völlige Einbettung auf der Oberseite ist durch das Uberschütten
der Hülsen mit Bleispänen gewährleistet. Um auch eine völlige seitliche Umhüllung
mit Bei sicherzustellen, kann man in den Preßzylinder vor der Füllung mit Hülsen
ein Blei leck der gewünschten Dicke (einige mm) legen. Alternativ läßt sich eine
vollständige Einbettung der Hülsen dadurch erreichen, daß man in den Prezylinder
zunächst eine Form mit einem etwa 2 cm kleineren Durchmesser einführt, dann (Brennelementhülsen)
die
Hülsen zugibt, diese schließlich mit Bleispänen überschüttet und auch den Hohlraum
zwischen Form und Preßzylinder mit Bleispänen ausfüllt. Danach kann die Form entfernt
und der Preßvorgang vorgenanmen werden.
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Die Menge an Blei, die zur Einbettung von BE-Hülsen erforderlich ist,
beträgt etwa 2 - 3 kg pro 1 kg Hülsen.
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Sofern man auch eine allseitige äußere Umhüllung anstrebt, hängt der
Bleibedarf hierfür wesentlich vom Oberflächen-Volumen-Verhältnis, d.h. von der Größe
der Zylinder und der gewünschten Schichtdicke der Uberdeckung ab (1 mm - 1 cm).
In der Praxis wird man Preßlinge anstreben, die in Fässer von einem Fassungsvermögen
von 100 - 400 1 verpackt werden können. Der Durchmesser des Preßzylinders wird zweckmäßigerweise
entsprechend dem gewünschten FaB-durchmesser gewählt. Die Höhe ist so zu wählen,
daß ein ganzes Vielfaches von Preßlingen in das gewünschte Faß paßt (Hubhöhe des
Stempels der Presse z.B. 1 - 1,5 m).