DE3532155C1 - Ultimately disposable bundle and method for producing it - Google Patents

Ultimately disposable bundle and method for producing it

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DE3532155C1
DE3532155C1 DE19853532155 DE3532155A DE3532155C1 DE 3532155 C1 DE3532155 C1 DE 3532155C1 DE 19853532155 DE19853532155 DE 19853532155 DE 3532155 A DE3532155 A DE 3532155A DE 3532155 C1 DE3532155 C1 DE 3532155C1
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Kurt Prof Dr-Ing Kugeler
Werner Dr-Ing Froehling
Manfred Dr-Ing Kugeler
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Forschungszentrum Juelich GmbH
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Kernforschungsanlage Juelich GmbH
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Abstract

Inside a hot cell, highly radioactive elements (6) are embedded in a leach-resistant matrix (5) which is surrounded by a moulding (2). The closed moulding (2), together with its contents, is hot-pressed isostatically. A number of bundles obtained in this way are accommodated, inside the hot cell, in a can (1) which is closed and checked for tightness before the can (1) is ejected from the hot cell. <IMAGE>

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines hochradioaktive Brennelemente enthaltenden, endlagerfähigen Gebindes, worin jedes Brennelement von einer auslaugbeständigen Matrix umgeben ist und erstreckt sich auf ein nach diesem Verfahren hergestelltes Gebinde.The invention relates to a method for producing a containing highly radioactive fuel elements, repository capable, wherein each fuel from is surrounded and extends in a leach-resistant matrix on a container manufactured according to this procedure.

Aus der Zeitschrift "SPRECHSAAL" 113. Jahrgang, Heft 10/80, S. 753 ff. ist zur Endlagerung von abgebrannten Kernbrenn­ elementen in Tonerde-Behältern ein derartiges Verfahren bekannt. Dabei wird in eine Heiße Zelle ein vorgefertigter Formling aus einer vorverdichteten Matrixmischung eingebracht, von einem Zwischenlager aus eine Anzahl hochradioaktiver Brennelemente in die Heiße Zelle eingeschleust und auf Hohlräume des Formlings verteilt. Weiterhin wird der Formling mit einem Deckel gasdicht verschlossen und unter hohem Druck und hoher Temperatur isostatisch verpreßt.From the magazine "SPRECHSAAL" 113th year, issue 10/80, P. 753 ff. Is for the final storage of spent nuclear fuel elements in alumina containers such a method known. A prefabricated one is turned into a hot cell Preformed matrix mixture brought a number from an intermediate storage highly radioactive fuel elements in the hot cell introduced and distributed to cavities of the molding. Furthermore, the molding becomes gas-tight with a lid closed and under high pressure and high temperature isostatically pressed.

Aus der DE-PS 31 29 852 ist auch bereits ein Verfahren zur Paketierung von radioaktiven Abfallstoffen bekannt, bei dem diese in Hilfsfässer aus Stahlblech eingeschlossen werden. Zusammen mit den Hilfsfässern werden die Abfallstoffe zu Formkörpern verdichtet und mehrere Formkörper in einem Lagerfaß aus Stahlblech verdichtet. From DE-PS 31 29 852 is also a method for Packing of radioactive waste known which is enclosed in auxiliary drums made of sheet steel will. Together with the auxiliary barrels, the Waste materials are compressed into shaped bodies and several Shaped body compressed in a steel sheet barrel.  

Weiterhin ist aus der DE-PS 31 44 755 ein Formkörper zur Einbindung von abgebrannten Brennstoffstäben und ein Verfahren zu seiner Herstellung bekannt, wobei der Formkörper durch Pressen eines aus Graphit, Nickel und Schwefel bestehenden Matrixpulvers erhalten wird, in dem die Kernbrennstoffstäbe eingebettet sind. Dabei wird als Ausgangspulver für die Matrix beispielsweise eine Trockenmischung aus 43,7 Gew.-% feingepulvertem Naturgraphit, 15 Gew.-% feingemahlenem Schwefel und 41,3 Gew.-% Nickelmetallpulver vorgeschlagen.Furthermore, from DE-PS 31 44 755 a molded body for Incorporation of spent fuel rods and a Process for its preparation is known, the Shaped body by pressing one of graphite, nickel and Sulfur existing matrix powder is obtained in the the nuclear fuel rods are embedded. It is called Starting powder for the matrix, for example Dry mix of 43.7% by weight finely powdered Natural graphite, 15% by weight of finely ground sulfur and 41.3 % By weight of nickel metal powder is proposed.

Schließlich ist aus "PATENT ABSTRACTS OF JAPAN" M-91, 9. Feb. 1980, Vol. 4, No. 17, Kokai No. 54-152 800 ein Verfahren zum Verdichten von radioaktivem Abfall bekannt, wobei der Abfall in kalzinierte Elemente umgewandelt wird, die jeweils in einen konkav geformten Hohlraum einer Metallplatte untergebracht werden. Diese soll ein vorzügliches Haftvermögen mit dem kalzinierten Element haben, wenn als Material für die Metallplatte Blei oder dergleichen verwendet wird und die Gestalt des konkaven Hohlraums eine Form aufweist, die mit der Form des kalzinierten Elements übereinstimmt. Der gesamte Körper, der das kalzinierte Element einschließt, wird in einen Behälter unter höchst dichter Füllung eingesetzt, worauf der gesamte Behälter zusammengepreßt und verdichtet wird.Finally, from "PATENT ABSTRACTS OF JAPAN" M-91, Feb. 9, 1980, Vol. 4, No. 17, Kokai No. 54-152 800 a Processes for compacting radioactive waste known converting the waste into calcined elements each in a concave cavity Metal plate can be accommodated. This is said to be a excellent adhesion with the calcined element have if as a material for the metal plate lead or the like is used and the shape of the concave Cavity has a shape that matches the shape of the calcined element matches. The whole body which includes the calcined element is converted into one Containers inserted under the most dense filling, whereupon the entire container is compressed and compressed.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs beschriebenen Art so zu verbessern, daß sich dadurch endlagerfähige Gebinde herstellen lassen, die sich nicht nur durch eine hohe Auslaugbeständigkeit auszeichnen, sondern auch durch ein diversitäres, langzeitbeständiges Barrierensystem die Freisetzung von Spaltprodukten verhindern. The invention has for its object a method the type described above to improve so that can thus be made into containers that can be disposed of not only have high leach resistance, but also through a diverse, long-term stable Barrier system the release of fission products prevent.  

Zur Lösung dieser Aufgabe wird von einem Verfahren gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1 ausgegangen und erfindungsgemäß vorgeschlagen, nach den im Kennzeichen des Anspruchs 1 angegebenen Merkmalen zu verfahren.To solve this problem, a method according to based on the preamble of claim 1 and proposed according to the invention, in accordance with the characteristics of Procedure to claim 1 specified features.

Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren wird innerhalb einer Heißen Zelle die Matrix, welche eine Anzahl hochradio­ aktiver Elemente umgibt, ihrerseits von einem Formling umgeben, der mit seinem Inhalt unter hohem Druck und hoher Temperatur isostatisch verpreßt wird. Ein Anzahl so erhaltener Gebilde wird kompakt in ein verschließbares Behältnis eingebracht, wie es für die Endlagerung von Glaskokillen bereits verwendet wird.According to the inventive method is within a The cell is called the matrix, which contains a number of highly radio active elements, in turn surrounded by a molding surrounded by its content under high pressure and high Isostatically pressed temperature. A number like that preserved structure becomes compact in a lockable Containers introduced as for the final storage of Glass mold is already used.

Bei einer derartigen Anordnung werden die Spaltprodukte durch ein äußerst sicheres und diversitäres Barrieren­ system nach außen abgeschirmt. Insgesamt bietet die Matrix der hochradioaktiven Elemente, die zusätzlich noch eine Partikelbeschichtung aufweisen können, sowie die Matrix der Verpackung als keramische Stoffe eine äußerst hohe Langzeitbeständigkeit, wobei der einzelne Formling sowie der eine Anzahl Formlinge aufnehmende Behälter einen zusätzlichen Schutz gegen die Freisetzung von Spaltprodukten gewährleisten.With such an arrangement, the fission products through an extremely secure and diverse barrier system shielded from the outside. Overall, the matrix offers of the highly radioactive elements, which also have a Can have particle coating, as well as the matrix packaging as ceramic materials is extremely high Long-term durability, with the single molding as well the container holding a number of moldings one additional protection against the release of Ensure fission products.

Die erfindungsgemäße Anwendung des isostatischen Heißpressens der Formlinge mit ihrem Inhalt war bereits deshalb nicht naheliegend, weil die Fachwelt bisher zur Herstellung keramischer Matrices das isostatische Heiß­ pressen zwar als interessante Alternative für die Erzeugung größerer Blöcke angesehen hat, aber es als nachteilig wertete, daß diese Pressen ein unverhältnis­ mäßig großes Volumen haben müßten. Zudem wurde aufgrund der guten thermischen Isolierfähigkeit der Keramik geltend gemacht, daß sich ein dicker Block nur sehr langsam innen auf die Sintertemperatur erwärmt und wieder abkühlt, was entsprechende Konsequenzen für das Ofenvolumen hat (vgl. Kommission der Europäischen Gemeinschaften, Kernforschung und -technologie, Entwicklung eines Verfahrens zur Verfestigung alphahaltiger Abfälle in einer keramischen Matrix, Bericht EUR 9452 DE 1985, Seite 36).The inventive use of the isostatic Hot pressing of the moldings with their contents was already done therefore not obvious, because the professional world has so far Manufacture of ceramic matrices the isostatic hot presses as an interesting alternative for Generation of larger blocks but viewed it as  disadvantageously considered that this presses a disproportionate should have a moderately large volume. In addition, due to the good thermal insulation ability of the ceramic made a thick block very slowly inside warmed to the sintering temperature and cools down again what has corresponding consequences for the furnace volume (cf. Commission of the European Communities, nuclear research and technology, development of a process for Solidification of alpha-containing waste in a ceramic Matrix, report EUR 9452 DE 1985, page 36).

Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens lassen sich Einschlußkonzepte für verschiedene hochradioaktive Abfälle realisieren. So können statt abgebrannter HTR-Kugeln auch UO2-Tabletten nach der Entnahme aus abgebrannten LWR-Brennstäben mit einer Matrix umgeben, in einen Formling eingebracht und diese Einheit isostatisch heißverpreßt werden. Falls das Entfernen der abgebrannten UO2-Tabletten aus den Hüllrohren Schwierigkeiten bereiten sollte, können auch Brennstababschnitte in der erfindungsgemäßen Weise eingepreßt werden. Auch Kalzinat als Vorprodukt vor der Verglasung hochradioaktiver Abfallstoffe läßt sich bei Verwendung einer Umschließung für das Kalzinat mit einer äußeren Schale umgeben und erfindungsgemäß heißverpressen. With the aid of the method according to the invention, containment concepts for various highly radioactive waste can be realized. Instead of burnt HTR balls, UO 2 tablets can also be surrounded with a matrix after removal from burnt-out LWR fuel rods, introduced into a molded article and this unit is hot pressed isostatically. If it is difficult to remove the burned-off UO 2 tablets from the cladding tubes, fuel rod sections can also be pressed in in the manner according to the invention. Calcine as a preliminary product before the glazing of highly radioactive waste materials can also be surrounded by an outer shell when using an enclosure for the calcine and hot pressed according to the invention.

Da alle diese Gebilde verhältnismäßig geringe Abmessungen haben, lassen sie sich trotz der guten thermischen Isolierfähigkeit der Keramik verhältnismäßig schnell bis in ihr Zentrum aufheizen und abkühlen, so daß die oben beschriebenen, bei großen Blöcken zu erwartenden Nachteile nicht auftreten.Because all of these structures have relatively small dimensions have, despite the good thermal Isolation ability of the ceramics up to relatively quickly heat up and cool to its center so that the top described disadvantages to be expected for large blocks do not occur.

Eine bevorzugte Ausführungsform eines nach dem erfindungs­ gemäßen Verfahren hergestellten Gebindes weist die im Kennzeichen des Anspruchs 2 angegebenen Merkmale auf, wobei die Matrices vorzugsweise aus den im Kennzeichen des Anspruchs 3 angegebenen Gemischen bestehen.A preferred embodiment of one according to the invention Container manufactured according to the method in the Characteristics of claim 2 specified features, wherein the matrices preferably from the in the characteristics of Claim 3 specified mixtures exist.

Das erfindungsgemäße Gebinde ermöglicht wegen seiner kompakten Form, die Endlagerung in besonders platz­ sparenden Bohrlöchern vorzunehmen, wie sie für die bei der Wiederaufarbeitung anfallenden hochradioaktiven HAW-Glas­ kokillen vorgesehen sind. Im Falle der direkten Endlagerung von HTR-Elementen in erfindungsgemäß hergestellten Gebinden können wegen der im Vergleich zu LWR-/HAW-Glaskokillen geringeren Wärmefreisetzung die Bohrlöcher wesentlich enger gesetzt werden.The container according to the invention enables because of its compact shape, the final storage in extra space save drilling holes, as for the Reprocessing of highly radioactive HAW glass molds are provided. In the case of direct Final storage of HTR elements in the invention manufactured containers can because of the compared to LWR / HAW glass molds lower heat release Drill holes are set much closer.

Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäß hergestellten Gebindes besteht darin, daß es aufgrund der Verpressung bei Drücken, die weit über dem Gebirgsdruck im Endlager liegen, den Gebirgsdruck ohne weiteres ertragen kann, den bei konventionellen Gebinden ein entsprechend massiv aus­ gebildeter Behälter auffangen muß. Another advantage of the manufactured according to the invention Package is that it is due to compression at pressures far above the rock pressure in the repository the mountain pressure can easily endure with conventional containers a correspondingly massive formed container must catch.  

Da das Gebinde ein Gewicht von weniger als 1 Mp hat, ist es leicht zu handhaben und schließlich muß im Gegensatz zu konventionellen Gebinden die für die Handhabung und den Transport erforderliche Abschirmung nicht mit endgelagert werden.Since the container has a weight of less than 1 Mp it must be easy to use and ultimately must be contrary to conventional containers for handling and Shielding not required for transport will.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist durch ein Fließschema erläutert und ein nach diesem Verfahren hergestelltes Gebinde als Ausführungsbeispiel in der Zeichnung darge­ stellt. Darin zeigenThe process according to the invention is by a flow diagram explained and a manufactured by this method Container as an embodiment in the drawing Darge poses. Show in it

Fig. 1 das Gebinde in einem vertikalen Querschnitt; Figure 1 shows the container in a vertical cross section.

Fig. 2 einen Formling in Draufsicht; Figure 2 is a blank in plan view.

Fig. 3 einen Formling gemäß Fig. 2 in einem vertikalen Querschnitt. Fig. 3 shows a molding according to FIG. 2 in a vertical cross section.

Das Gebinde besteht im wesentlichen aus einer zylindrischen Kanne 1, worin 10 kreisscheibenförmige Formlinge 2 übereinandergeschichtet sind.The container essentially consists of a cylindrical can 1 , in which 10 circular disk-shaped moldings 2 are layered one on top of the other.

Jeder Formling 2 besteht aus einem Stahlliner 3, der den Formlingsboden und die Formlingsseitenwand bildet. Durch einen Deckel 4 ist der Formling 2 verschlossen. Each molding 2 consists of a steel liner 3 , which forms the molding base and the molding side wall. The molding 2 is closed by a cover 4 .

Der Formling 2 enthält eine Matrix 5 aus einer Mischung von etwa 43 Gew.-% Graphit, etwa 37 Gew.-% Nickel und etwa 20 Gew.-% Schwefel.The molding 2 contains a matrix 5 composed of a mixture of approximately 43% by weight of graphite, approximately 37% by weight of nickel and approximately 20% by weight of sulfur.

In kugelförmigen Hohlräumen der Matrix 5 sind abgebrannte hochradioaktive kugelförmige HTR-Brennstoffelemente 6 über eine Ebene in gleichmäßiger Verteilung so angeordnet, daß jedes Brennstoffelement 6 einen Mindestabstand von den jeweils benachbarten Brennstoffelementen 6 einhält.Burned highly radioactive spherical HTR fuel elements 6 are arranged in a uniform distribution in a spherical cavity of the matrix 5 in such a way that each fuel element 6 maintains a minimum distance from the respectively adjacent fuel elements 6 .

Entsprechend dem Fließschema werden die vorgefertigten Formlinge 2 in eine Heiße Zelle eingeschleust. Die Formlinge 2 sind bereits vor dem Einschleusen mit einer eine Hälfte der Matrix 5 bildenden vorverdichteten Gemischmenge ausgefüllt. Jede Matrixhälfte weist zur Aufnahme von 21 Hälften der kugelförmigen Brennstoff­ elemente 6 entsprechend dimensionierte Kallotten auf. In diese werden die von einem Zwischenlager zugeführten und gleichfalls in die Heiße Zelle eingeschleusten Brennstoffelemente 6 eingelegt.According to the flow scheme, the prefabricated moldings 2 are introduced into a hot cell. The preforms 2 are already filled with a pre-compressed mixture amount forming half of the matrix 5 before they are introduced. Each matrix half has 6 appropriately sized callots for receiving 21 halves of the spherical fuel elements. The fuel elements 6, which are supplied from an intermediate store and also introduced into the hot cell, are inserted into these.

Daraufhin wird in jeden Formling 2 die zweite Hälfte der Matrix 5 eingesetzt, die spiegelbildlich der ersten Hälfte entspricht und die Matrix 5 vervollständigt. The second half of the matrix 5 is then inserted into each molding 2 , which mirror image corresponds to the first half and completes the matrix 5 .

Nach dem gasdichten Verschließen des vollständig ausgefüllten Formlings 2 durch den Deckel 4 erfolgt der isostatische Heißpreßvorgang, bei dem der Formling 2 mit seinem Inhalt einem Druck bis zu 2000 bar bei einer Temperatur bis zu 2000°C ausgesetzt wird.After the gas-tight sealing of the completely filled molding 2 by the lid 4 , the isostatic hot pressing process takes place, in which the molding 2 with its contents is exposed to a pressure of up to 2000 bar at a temperature of up to 2000 ° C.

Zehn der auf diese Weise mit ihrem Inhalt verdichteten Formlinge 2 werden nacheinander in einer vorgefertigten, gleichfalls in die Heiße Zelle eingeschleusten Kanne 1 geschichtet. Diese wird daraufhin zugeschweißt, einer Dichtigkeitsprüfung unterzogen, ausgeschleust und ab­ transportiert.Ten of the moldings 2 compressed in this way with their contents are layered in succession in a prefabricated can 1 , which is also introduced into the hot cell. This is then welded closed, subjected to a leak test, discharged and transported away.

Claims (4)

1. Verfahren zur Herstellung eines hochradioaktive Brenn­ elemente enthaltenden, endlagerfähigen Gebindes, worin jedes Brennelement von einer auslaugbeständigen Matrix umgeben ist, bei dem
  • - in eine Heiße Zelle ein vorgefertigter, Formling aus einer vorverdichteten Matrixmischung eingebracht wird,
  • - von einem Zwischenlager aus eine Anzahl hochradioaktiver Brennelemente in die Heiße Zelle eingeschleust und auf Hohlräume des Formlings verteilt wird,
  • - der Formling mit einem Deckel gasdicht verschlossen wird und
  • - der Formling unter hohem Druck und hoher Temperatur isostatisch verpreßt wird,
1. A method for producing a highly radioactive fuel-containing, final storage container, wherein each fuel element is surrounded by a leach-resistant matrix in which
  • a prefabricated molding from a precompressed matrix mixture is introduced into a hot cell,
  • a number of highly radioactive fuel elements are introduced into the hot cell from an interim storage facility and distributed to cavities in the molding,
  • - The blank is sealed gas-tight with a lid and
  • the molding is isostatically pressed under high pressure and high temperature,
dadurch gekennzeichnet, daß
  • - der Formling jeweils durch einen weiteren Formling aus einer gleichfalls vorverdichteten Matrixmischung vollständig ausgeführt wird,
  • - der Formling mit seinem Inhalt unter einem Druck bis zu 2000 bar und einer Temperatur bis zu 2000°C isostatisch verpreßt wird,
  • - in die Heiße Zelle eine Kanne eingebracht und darin eine Anzahl verpreßter Formlinge eingesetzt wird, worauf das Behältnis gleichfalls verschlossen und nach einer Dichtigkeitsprüfung aus der Heißen Zelle ausgeschleust wird.
 characterized in that
  • the molding is completely carried out by another molding from a likewise pre-compressed matrix mixture,
  • - The molding with its content is isostatically pressed under a pressure up to 2000 bar and a temperature up to 2000 ° C,
  • - A jug is introduced into the hot cell and a number of pressed moldings are inserted therein, whereupon the container is also closed and removed from the hot cell after a leak test.
2. Gebinde zur Endlagerung hochradioaktiver, kugelförmiger Brennelemente, hergestellt nach dem Verfahren gemäß Anspruch 1, gekennzeichnet durch
  • - eine im wesentlichen zylindrische Kanne (1),
  • - die mit übereinandergeschichteten kreisscheiben­ förmige Formlingen (2) angefüllt ist, deren Außendurchmesser dem Innendurchmesser der Kanne (1) entspricht
  • - und die aus einem Stahlliner (3) bestehen, der eine Matrix (5) umschließt, worin jeweils eine Anzahl der hochradioaktiven kugelförmigen Brenn­ elemente ( 6) eingebettet ist, die über eine Ebene in gleichmäßiger Verteilung unter Einhaltung eines Mindestabstandes voneinander angeordnet sind.
2. Container for the final storage of highly radioactive, spherical fuel elements, produced by the method according to claim 1, characterized by
  • - an essentially cylindrical jug ( 1 ),
  • - Which is filled with stacked circular disc-shaped moldings ( 2 ) whose outer diameter corresponds to the inner diameter of the can ( 1 )
  • - And which consist of a steel liner ( 3 ) which encloses a matrix ( 5 ), in each of which a number of highly radioactive spherical fuel elements ( 6 ) is embedded, which are arranged over a plane in a uniform distribution while maintaining a minimum distance from one another.
3. Gebinde nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß
  • - die jeweils von einem Stahlliner (3) umschlossenen Matrices (5) aus
  • - etwa 43 Gew.-% Graphit,
  • - etwa 37 Gew.-% Nickel und
  • - etwa 20 Gew.-% Schwefel bestehen.
3. Container according to claim 2, characterized in that
  • - The matrices ( 5 ) enclosed by a steel liner ( 3 )
  • about 43% by weight of graphite,
  • about 37% by weight of nickel and
  • - There are about 20 wt .-% sulfur.
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