DE2338155C3 - Verfahren zur Herstellung von Brennstoffverbundkörpern zum Einsatz in blockförmigen Hochtemperatur-Brennelementen - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Brennstoffverbundkörpern zum Einsatz in blockförmigen Hochtemperatur-BrennelementenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Brennstoffverbundkörpern zum Einsatz in blockförmigen
Hochtemperatur-Brennelementen, bestehend aus einer isotropen, strahlenbeständigen Graphitmatrix
von guter Wärmeleitfähigkeit mit darin eingebetteten beschichteten Brenn- und/oder Brutstoffteilchen, durch
Umhüllen der beschichteten Brenn- und/oder Brutstoffleilchen mit einem Preßgemisch aus Graphitpulver und
thermoplastischem Binderharz, unter Verwendung eines Gleitmittels.
Eine wichtige Form der blockförmigen Brennelemente für Hochtemperatur-Kernreaktoren sind Prismen
aus Elektrographit von vorzugsweise hexagonalem Querschnitt mit einer Vielzahl von axialen Bohrungen,
die teilweise zur Aufnahme von Brennstoffkörpern und teilweise zur Durchleitung von Kühlgas dienen.
Der Brenn- und Brutstoff wird in Form von beschichteten, etwa 0,5 bis 1 mm großen Brennstoffkügelchen, die
mit Pyrokohlenstoff beschichtet sind (coated particles), eingesetzt. Der Brennstoffkern besteht aus einem Gemisch
von Uran-Thorium-Dioxid oder Uran-Thorium-Dicarbid. Das Thorium und das Isotop U 238 dienen als
Bruistoff. Als Spaltstoff wird bis heute ausschließlich das Isotop U 235 eingesetzt, das bis zu 90% im Uran-Isotopengemisch
angereichert sein kann.
Die Beschichtung der Brennstoffkerne mit Kohlenstoff, die im allgemeinen aus gasförmigen Kohlenwasserstoffen
im Fließbett bei Temperaturen zwischen 1000 bis 20000C auf den Partikeln aufgebracht wird, hai
die Aufgabe, die während des Reaktorbetriebes entstehenden radioaktiven Spaltprodukte im Inneren der einzelnen
Brennstoffteilchen zurückzuhalten.
Diese Teilchen werden in eine gut wärmeleitfähige Kohlenstoffmatrix eingebettet und bilden mit dieser
einen dimensionsstabilen Verbundkörper. Voraussetzung für eine gute Wärmeleitfähigkeit ist eine Kohlenstoffmatrix
mit einer möglichst hohen geometrischen Dichte und einer guten kristallinen Ordnung. Die Diir.ensionsstabilität
der Verbundkörper während der gesamten Verweilzeit im Reaktor setzt außerdem möglichst
gute Isotropie der physikalischen Eigenschaflen dieser Matrix voraus.
Nach einem bekannten Verfahren werden die Brennstoffteilchen mit der erforderlichen Gesamtmenge des
Preßgemisches, bestehend aus Graphitpulver und duroplastischem Binderharz, umhüllt und unter Erwärmung
zu Verbundkörpern verpreßt (DT-OS 15 71 445).
Da der Aushärtungsprozeß bereits während der PIastifizierung beginnt, d. h. bevor eine ausreichende Verdichtung
stattfinden konnte, ist ein relativ hoher Preßdruck erforderlich. Bei den teilwe se erforderlichen hohen
Voluminbeladungen an beschichteten Teilchen
(über 40%), führt dies oft zur Beschädigung der Beschichtung der Brennstoffteilchen. Freiliegender Brennstoff
verursacht aber eine unzulässig hohe Spaltproduktbelastung im Kühlkreislauf des Reaktors. Um den
hohen Preßdruck zu vermeiden, wurde versucht, das Preßgemisch bei Temperaturen zu plastifizieren, die
noch nicht zur Aushärtung führen, und anschließend die Aushärtung durch Temperaturerhöhung zu bewirken
(DT-OS 21 54 622). Nachteilig ist hierbei, daß dieser Thermozyklus die Preßmatrize ungünstig beansprucht,
insbesondere verändern sich bei Vielfachwerkzeugen die Mittenabstände der Bohrungen, was entweder zur
Verklemmung der Stempel führt oder zur Beseitigung dieser Nachteile besonders aufwendige konstruktive
Maßnahmen erfordert. Der Energiebedarf für Heizung und Kühlung ist außerdem relativ hoch. Die notwendigerweise
gegebene Wärmekapazität des Werkzeuges. der Leitungen und des Heiz- bzw. Kühlmittels begrenzt
die Ändeningsgeschwindigkeit der Temperatur und damit den Durchsatz. Bei dem unterhalb der Aushärtungsgrenze
nutzbaren Temperaturniveau ist die Plastifizierung unvollständig und die Wärmeeinleitung
ins Preßgut entsprechend langsam.
Zur Verringerung des Preßdruckes wurde weiterhin bekannt (GB-PS 12 86 286), dem zur Umhüllung verwendeten
Preßgut ein Gleitmittel unterzumischen. Um die Reibung wesentlich herabzusetzen, muß jedoch ein
fio relativ hoher Anteil von Gleitmittel beigefügt werden.
Dieser hohe Anteil hinterläßt nach der Wärmebehandlung erhebliche Porosität und verschlechtert die Festigkeit
und die Wärmeleitfähigkeit der so hergestellten Verbundkörper erheblich.
fts Um hohe Volumenbeladung an Brenn- und/oder Brutstoffteilchen ohne Zerstörung von beschichteten
Teilchen zu erreichen, sind außerdem Verfahren bekanntgeworden, bei denen die Zwischenräume der TpM-
chenpackung mit einer fließfähigen Masse ausgefüllt werden (DT-OS 17 64 558). Diese Masse besteht weitgehend
aus thermoplastischem Bindemittel, dem ein geringer Anteil von feingemahlenem Graphitpuivcr
beigemischt wird, da die Masse sonst nicht in die engen Hohlräume eindringt. Daraus resultiert der Nachteil,
daß der Verbundkörper vor der Karbonisierung in erwärmtem Zustand nicht dimensionsstabil ist Er kann
daher nur nach Abkühlung aus der Form ausgestoßen werden und muß bei der späteren Wärmebehandlung
abgestützt werden. Der hohe Binderanteil verursacht bei der Karbonisierung einen beträchtlichen Gewichtsverlust.
Die verbleibende geometrische Matrixdichte ist daher niedrig (erheblich unter 1 g/cm3). Außerdem liegt
ein hoher Kohlenstoffanteil mit niederer kristalliner Ordnung vor. Je nach der späteren Position im Reaktor-Core
ist es notwendig, verschiedene Schwermetallbefadungen in Verbundkörpern gleichen Volumens unterzubringen,
wobei man unter Schwermetall Uran und Thorium versteht. Um Volumenausfüllung und Schwermetallbeladung
aufeinander abzustimmen, müßte eine genau vorgegebene Menge des Preßgutes als Umhüllung
auf die Brennstoffteilchen aufgebracht werden. Da der Umhüllungsvorgang nicht verlustfrei arbeitet, ist
die Mengenvorgabe nur ungenau möglich und bedarf daher nachträglicher Korrekturen.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die obengenannten Nachteile zu vermeiden und die Herstellung
von Brennstoff-Verbundkörpern für Hochtemperatur-Brennelemente mit gleichmäßiger hoher Matrixdichte,
hoher Festigkeit und hoher Wärmeleitfähigkeit bei enger Packung zu gestalten, wobei die Brenn- und/oder
Brutstoffteilchen mit einem Preßgemisch aus Graphitpulver und thermoplastischem Binderharz auf bekannte
Weise umhüllt werden.
Diese Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die
Teilchen nach der Unhüllung nur auf der Oberfläche mit dem Härter und dem Gleitmittel versehen werden
und anschließend in einem auf konstanter Temperatur von etwa 15O0C beheizten Gesenk verdichtet, ausgehärtet
und als fertiger Verbundkörper daraus ausgestoßen werden. Vorzugsweise werden Härter, wie beispielsweise
Hexamethylentetramin oder Formaldehyd und Gleitmittel zur Herabsetzung der äußeren und inneren
Reibung in einem Lösungsmittel aufgebracht, welches das Binderharz nicht auflöst, wie beispielsweise
Wasser. Als Gleitmittel können z. B. Stearinsäure, Paraffin, Octodecanol oder Sojaöl Verwendung finden.
Es ist von Vorteil, den Härter und das Gleitmittel unmittelbar nach dem Umhüllungsvorgang in der gleichen
Apparatur aufzubringen.
Besonders bewährt hat sich, nur einen Teil des erforderlichen
Preßgemisches aus Graphitpulver und Binderharz als Umhüllung auf die Brenn- und/oder Brut-Stoffteilchen
aufzubringen. Der zur Volumenausfüllung erforderliche Rest wird als dreidimensional vorverdichtetes
Granulat ähnlicher Granulatgröße wie die der umhüllten Teilchen zugesetzt. Erfindungsgemäß wird
auch bei diesen Teilchen ausschließlich die Oberfläche mit Härter und Gleitmittel versehen.
Die Aushärtung, die zwangläufig bei der Erwärmung zwecks Plastifizierung auftritt und die Verdichtung behindert,
wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wunschgemäß dadurch verzögert, daß der Härter nicht fi5
homogen in der Preßmasse verteilt ist, sondern sich nur auf der Oberfläche der Teilchen befindet. Die thermonlastische
Phase des Bindemittels wird trotz relativ hoher und konstant gehaltener Temperatur dadurch so
weit zeitlich verlängert, daß sie für die Durchwärmung und Verdichtung des Verbundkörpers ausreicht und diser
bei niedrigerem Preßdruck verformbar ist. Die Menge der Härterzugabe wird vorteilhafterweise so
eingestellt, daß die Aushärtung erst nach Abschluß der Verdichtung stattfindet und der Preßling bereits kurz
nach Erreichung seiner Enddimensionen ohne Verformung wieder ausgestoßen werden kann.
Das erfindungsgemäße Verfahren hat den wesentlichen Vorteil, daß das Gleitmittel und der Härter nur
auf die Oberfläche der umhüllten Teilchen aufgebracht werden und nicht in der Umhüllungsschicht gleichmäßig
verteilt sind. Dadurch wird beim Pressen und der anschließenden Wärmebehandlung ein Matrixkörper
erzeugt, der eine hohe Matrixdichte und eine nur geringe,
gleichmäßige Porosität besitzt, ohne daß der Gleiteffekt beim Pressen der Teilchen verringert ist.
Zur näheren Erläuterung der Erfindung dienen folgende Beispiele:
Als Brennstoffteilchen dienten kugelförmige Kerne
von 220 um Kerndurchmesser aus UO2. Diese Teilchen wurden dreifach mit einer pyrolytisch abgeschiedenen
Kohlenstoffschicht von 180 μπι Gesamtdicke versehen.
Eine Zwischenschicht aus SiC von 23 μιη befand sich
zwischen den äußeren beiden Kohlenstoffschichten.
Die Teilchen mit einem Durchmesser von 580 μηι
und einer Dichte von 23 g/cm3 enthielten 21,85 Gewichtsprozent Uran.
Die Brutstoffteilchen aus ThO2 mit einem Kerndurchmesser
von 617 μίτι wurden zweifach kohlenstoffbeschichtet
mit einer Gesamtschichtdicke von 144 μηι. Die Teilciien mit einem Durchmesser von 905 μιτι und
einer Dichte von 3,99 g/cm3 enthielten 63,23 Gewichtsprozent Thorium.
Als Preßpulver diente ein Gemisch, bestehend aus 64 Gewichtsprozent Naturgraphit, 16% graphitiertem Petrolkoks
und 20% thermoplastischem Novolak-Binderharz.
Die Brenn- und Brutstoffteilchen wurden in getrennten Arbeitsgängen unter Zugabe von Methanol in einer
rotierenden Trommel mit dem Preßpulver umhüllt. Die aufgebrachte Menge wurde einheitlich so gewählt, daß
im fertigen Verbundkörper ein Graphitmatrixanteil von etwa 55 Volumprozent vorlag. Auf die fertig umhüllten
Teilchen wurde Stearinsäure in 5%iger metanolischer Lösung als Gleitmittel zusammen mit 1% Hexamethylentetramin
als Härter aufgesprüht. Bezogen auf den Binderanteil im Matrixpulver betrug die Härterzugabe
3 Gewichtsprozent, die Gleitmittelzugabe 15 Gewichtsprozent. Die Teilchen wurden bei Raumtemperatur
getrocknet
5,2 g umhüllte Brennstoff- und 49 g umhüllte Brutstoffteilchen
wurden nach Vermischen in eine auf 1500C konstant gehaltene zylindrische Preßform von
16 mm Durchmesser und 180 mm Länge eingefüllt und von beiden Seiten verdichtet. Die angegebenen Mengen
entsprechen bei einer Matrixdichte von 1,70 g/cmJ
einer Zylinderlänge von 100 mm. Diese Länge wurde bei einem Preßdruck von weniger als 20 kp/cm2 erreicht.
Nach dem Ausstoßen wurden die Preßlinge einer bei 18000C abgeschlossenenWärmebehandlung
unterzogen. Anschließende elektrolytische Zerlegung von über 100 Preßlingen in verdünnter Salpetersäure
und fluormetrische Urananalyse ergab Werte von 7 bis
15 μg freies Uran, die chemische Thoriumanalyse 10 bis
25 μg pro Preßling, das ist weniger als die Hälfte des
Sciiwermetailgehaltes eines einziges Teilchens. Damit
ist nachgewiesen, daß bei diesem erfindungsgemäßen Verfahren kein Teilchen zerstört wurde. Die gefunde S
nen Werte beruhen allein auf einer Oberflächenkontamination mit Uran bzw. Thorium.
Beispiel 2
Beispiel 2
Entsprechend dem Verfahren nach der Anmeldung P 22 15 577.7 wurde Preßpulver gleicher Zusammensetzung
wie zur Umhüllung benutzt, in Vertiefungen einer gummielastischen Platte zu Granulat von 1.5 mm Korneröl3c
dreidimensional isotrop verpreßt.
Fin Ciemis'h aus 10,4 g umhüllten Brennstoff-, 24.5 g
umhüllten Brutstofheikhen nach BeispieM und 15 g so
hergesteiiies
w,i.rvlr>
anilide
«=■
«=■
l 1 mn enies vimnuiui
«=■ .
linier und Cilcitniittel beschichtet und verpreßt. Die
mV eine Matrixdichte von 1.7 g/cmJ bezogene Lange
wurde bereits bei etwa 20 ky/cm2 erreicht. Die analog
Beispiel! unternommene IJrananalyse ergab laug
freies Uran An freiem Thorium wurden 20 ug ermiiieh.
womit ebenfalls eine zerstörungsfreie Verdichtung nachgewiesen ist.
Claims (5)
1. Verfahren zur Hersteilung von Brennstoffverbundkörpern
zum Einsatz in blockförmigen Hochtemperatur-Brennelementen, bestehend aus einer isotropen, strahlenbeständigen Graphitmatrix von
guter Wärmeleitfähigkeit mit darin eingebetteten beschichteten Brenn- und/oder Brutstoffteilchen,
durch Umhüllung der beschichteten Brenn- und/oder Brutstoffteilchen mit einem Preßgemisch,
bestehend aus Graphitpulver und thermoplastischem Binderharz, unter Verwendung eines Gleitmittels,
dadurch gekennzeichnet, daß die Teilchen nach der Umhüllung nur auf der Oberfläche
mit dem Härter und dem Gleitmittel versehen werden und anschließend in einem auf konstanter
Temperatur von etwa 1500C beheizten Gesenk verdichtet, ausgehärtet und als fertiger Verbundkörper
daraus ausgestoßen werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet,
daß nur ein Teil des binderhaltigen Matrixpulvers als Hüllschicht auf die Brenn- und/oder
Brutstoffteilchen aufgebracht wird, ein anderer Teil zu einheitlichem Granulat ähnlicher Korngröße
dreidimensiona vorkompaktiert und den umhüllten Teilchen zugesetzt wird, wobei die umhüllten
Brenn- und/oder Brutstoffteilchen und die Granulatpartikeln nur an ihrer Oberfläche mit Härter und
Gleitmittel versehen werden.
3. Verfahren nach den Ansprüchen ! und 2, dadurch gekennzeichnet, daß sich das Aufbringen von
Härter und Gleitmittel unmittelbar an den Umhüllungsvorgang in der gleichen Apparatur anschließt.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3. dadurch gekennzeichnet, daß Härter und Gleitmittel
in gelöster Form aufgesprüht werden, wobei ein Lösungsmittel verwandt wird, welches das Binderharz
nicht auflöst.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß beim Pressen der Verbundkörper
durch geeignete Bemessung der Härterzugabe die Aushärtung erst nach Abschluß der
Verdichtung stattfindet.
Priority Applications (7)
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FR7426307A FR2238991B1 (de) | 1973-07-27 | 1974-07-29 |
Applications Claiming Priority (1)
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DE19732338155 DE2338155C3 (de) | 1973-07-27 | Verfahren zur Herstellung von Brennstoffverbundkörpern zum Einsatz in blockförmigen Hochtemperatur-Brennelementen |
Publications (3)
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DE2338155A1 DE2338155A1 (de) | 1975-02-20 |
DE2338155B2 DE2338155B2 (de) | 1975-05-28 |
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