DE1464860B1 - Verfahren zur herstellung von umhuellten hochtemperatur festen brennstoffelementen fuer kernreaktoren - Google Patents
Verfahren zur herstellung von umhuellten hochtemperatur festen brennstoffelementen fuer kernreaktorenInfo
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- DE1464860B1 DE1464860B1 DE1964C0034120 DEC0034120A DE1464860B1 DE 1464860 B1 DE1464860 B1 DE 1464860B1 DE 1964C0034120 DE1964C0034120 DE 1964C0034120 DE C0034120 A DEC0034120 A DE C0034120A DE 1464860 B1 DE1464860 B1 DE 1464860B1
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Description
1 2
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur angewandte Druck liegt in der Gegend von etwa
Herstellung von umhüllten hochtemperaturfesten Va t/cm2.
Brennstoffelementen für Kernreaktoren ausgehend Anschließend wird dieser Brennstoff körper in einer
von den entsprechenden pulverförmigen Materialien geringfügig größeren Form mit einer feinverteilten
für Brennstoffkern und Hülle, die jeweils mit einem 5 Hülle aus Metalloxyden, wie Aluminiumoxyd, Ma-
verträglichen organischen Bindemittel angeteigt, zu gnesiumoxyd, Zirkoniumoxyd (mit geringen Mengen
den entsprechend zusammengesetzten Rohkörpern CaO), Ceroxyd oder Thoriumoxyd — gemischt mit
mit innerem brennstoffhaltigem Kern und äußerer einer Flüssigkeit für die Formgebung — umhüllt und
Hüllschicht geformt und unter Temperaturerhöhung diese gesamte Anordnung zu einem zusammenge-
verdichtet und verfestigt werden. io setzten Körper gepreßt und anschließend gesintert.
Der Kern von bekannten Brennstoffelementen für Gemäß den Beispielen beträgt der für die Formgebung
Hochtemperatur-Kernreaktoren besteht im allgemei- angewandte Druck etwa 1 t/cm2, und gesintert wird in
nen aus Pastillen, Patronen od. dgl., die in einer Um- Wasserstoff- oder Heliumatmosphäre bei 17500C oder
hüllung aus Graphit mit geringer Gasdurchlässigkeit auch z. B. bei Zirkoniumoxyd bei 14500C. Die Wandangeordnet
sind. 15 stärke der Hülle ist relativ gering und beträgt z. B.
Diese Umhüllung hat folgende, wesentliche Auf- etwa 3 mm.
gaben zu erfüllen: Die nach diesem Verfahren erhaltenen Brennstoff-Sie
muß der Anordnung eine ausreichende mecha- elemente besitzen eine ausreichende Dichtigkeit gegennische
Festigkeit verleihen, die im Brennstoff freige- über Wasser oder anderen Reaktorkühlmitteln. Ob
setzte Wärme an das wärmeableitende Strömungs- ao allerdings nach diesem Verfahren bei Verwendung
medium übertragen, dieses jedoch, soweit wie möglich, von Kohlenstoff als Hüllmaterial eine genügende
vom Brennstoff isolieren, um eine Verunreinigung des Gasdichtigkeit der Hülle erreicht werden kann, die
Kühlkreislaufs durch Spaltprodukte auszuschalten eine Verunreinigung des Kühlkreislaufes durch Spaltoder
doch weitgehend zu verhindern. produkte weitgehend ausschließt, erscheint zweifelhaft.
Die Herstellung von Brennstoffelementen dieser 35 Um das Herausdiffundieren von Spaltprodukten
bekannten Art umfaßt im allgemeinen folgende aus dem Brennstoffelement zu verlangsamen, enthält
Arbeitsgänge: gemäß der französischen Patentschrift 1318135
Die Herstellung von Brennstoff-Pastillen oder die insbesondere aus Graphit bestehende Hülle zu-
-Patronen, meist durch Dispergieren von mit Pyro- mindest zwei Zonen hoher Dichtigkeit, die durch eine
Kohlenstoff umhüllten Körnchen oder Kügelchen in 30 stark poröse Zwischenschicht voneinander getrennt
einer kohlenstoffhaltigen bzw. aus Kohlenstoff be- sind. Dabei kann als erste dichte Zone eine an der
stehenden Grundsubstanz (Matrix), die ihrerseits Oberfläche der einzelnen Brennstoffteilchen erzeugte
durch bekannte Verfahren der Kohlenstoffverarbei- Pyrographithülle angesehen werden,
tung gewonnen wird, d. h. ausgehend von Graphit Das Verfahren zur Herstellung solcher Brennstoffoder graphitiertem Erdölkoks, den man mehrfach 35 elemente wird in der französischen Patentschrift nicht wiederholten Imprägnierungen (mit Pech oder Harz) im einzelnen beschrieben. Es umfaßt jedoch im allge- und nachfolgender Verkokung unterwirft; ferner die meinen die Umhüllung der Brennstoff teilchen mit Herstellung bzw. Bearbeitung von aus Graphit ent- einer dichten Pyrographitschicht, die Bildung des sprechender Beschaffenheit bestehenden Rohren, Hohl- Brennstoffkerns, der dann in eine vorgefertigte Grakugeln usw., die als Umhüllung dienen, sowie von 4° phithülle eingesetzt wird, die stark porös und durch Stopfen oder Verschlußkappen, die zum Verschließen abschließende Imprägnierung der Außenschicht mit erforderlich sind. Diese Teile wurden nach ihrer flüssigem Harz und anschließende Verkokung in der Vorbearbeitung entweder durch mehrmaliges Tränken äußeren Zone verdichtet sein soll,
mit Harzen und anschließende Verkokungsbehandlung Dieses Verfahren ist relativ aufwendig und insbegedichtet oder an der Oberfläche mit einer undurch- 45 sondere das abschließende Imprägnieren der Hülle lässigen Schicht aus »Pyro-Kohlenstoff« bzw. pyro- und Verkoken des Imprägnierungsmittels recht zeitlytisch abgeschiedenem Kohlenstoff versehen. raubend und heikel.
tung gewonnen wird, d. h. ausgehend von Graphit Das Verfahren zur Herstellung solcher Brennstoffoder graphitiertem Erdölkoks, den man mehrfach 35 elemente wird in der französischen Patentschrift nicht wiederholten Imprägnierungen (mit Pech oder Harz) im einzelnen beschrieben. Es umfaßt jedoch im allge- und nachfolgender Verkokung unterwirft; ferner die meinen die Umhüllung der Brennstoff teilchen mit Herstellung bzw. Bearbeitung von aus Graphit ent- einer dichten Pyrographitschicht, die Bildung des sprechender Beschaffenheit bestehenden Rohren, Hohl- Brennstoffkerns, der dann in eine vorgefertigte Grakugeln usw., die als Umhüllung dienen, sowie von 4° phithülle eingesetzt wird, die stark porös und durch Stopfen oder Verschlußkappen, die zum Verschließen abschließende Imprägnierung der Außenschicht mit erforderlich sind. Diese Teile wurden nach ihrer flüssigem Harz und anschließende Verkokung in der Vorbearbeitung entweder durch mehrmaliges Tränken äußeren Zone verdichtet sein soll,
mit Harzen und anschließende Verkokungsbehandlung Dieses Verfahren ist relativ aufwendig und insbegedichtet oder an der Oberfläche mit einer undurch- 45 sondere das abschließende Imprägnieren der Hülle lässigen Schicht aus »Pyro-Kohlenstoff« bzw. pyro- und Verkoken des Imprägnierungsmittels recht zeitlytisch abgeschiedenem Kohlenstoff versehen. raubend und heikel.
Ein weiterer Arbeitsgang umfaßt dann das Einsetzen Ziel der Erfindung war daher ein Verfahren zur
der Brennstoff-Pastillen oder -Patronen in ihre Hülle Herstellung hochtemperaturfester Brennstoffelemente
(sowie das Einspassen der Stopfen), in der sie fest ver- 50 mit insbesondere verbesserter oder gegenüber dem
schlossen werden, beispielsweise durch eine Verbin- letztgenannten Verfahren vergleichbarer Dichtigkeit
dung der vorerwähnten Verfahren (Imprägnieren mit sowie eine Vereinfachung gegenüber den bisher beflüssigen
organischen Stoffen und anschließendes kannten Verfahren zur Herstellung der eingangs er-Verkoken
und pyrolytische Abscheidung von Kohlen- wähnten Brennstoffelemente für Hochtemperaturstoff).
55 reaktoren.
Die nach dem beschriebenen Verfahren hergestellten Dieses erfindungsgemäße Verfahren der eingangs
Brennstoffelemente vermögen durchaus befriedigende genannten Art ist dadurch gekennzeichnet, daß man
Eigenschaften aufzuweisen; es ist jedoch einleuchtend, ein stark quellfähiges Bindemittel mit geringem Verdaß
die Herstellungskosten wegen der zahlreichen kokungsrückstand, wie in Wasser dispergierte Polyerforderlichen
Arbeitsvorgänge sehr hoch sind. 60 saccharide, Gummistoffe, Schleimstoffe, Stärke oder
Eine andere Art der Herstellung umhüllter Brenn- Alginate oder trocknende öle oder in einem Lösungsstoffelemente
ist aus der USA.-Patentschrift 3 081 249 mittel verdünnte Äthylcellulosen, verwendet und durch
bekannt. Nach dieser werden keramische Brennstoffe Strangpressen oder mäßigen Druck den Brennstoff-(Spalt-
oder Brutstoffe; im allgemeinen Metalloxyde) kern formt, trocknet und dann entweder
mit einem organischen Bindemittel, wie einer Poly- 65
mit einem organischen Bindemittel, wie einer Poly- 65
äthylenglykolwachslösung, in Aceton vermischt und a) in eine in ähnlicher Weise aus angeteigtem hochnach
Abtrennen des Lösungsmittels in einer Druck- temperaturfestem Hüllenmaterial hergestellte pasform
zu einem Brennstoffkörper geformt. Der dabei sende Hülle mit Verschlußstopfen einsetzt oder
3 4
b) mit einer Hülle aus dem angeteigten Hüllen- peratur sehr stabil ist und ausgezeichnete Moderatormaterial
umschließt eigenschaften aufweist. In diesem Falle kann man und die so geformten Rohkörper durch Brennen in Berylliumoxyd auch in die Brennstoffkernmasse
Kohlenwasserstoff atmosphäre bei 800 bis 10000C selbst einarbeiten. Brennstoffelemente dieser Art
unter pyrolytischer Abscheidung von Kohlenstoff zu 5 dürften sich bei der Verwendung in Reaktoren für
einem praktisch fugenlosen relativ gasundurchlässigen Raumfahrzeug-Raketenantriebe als besonders interes-Körper
verdichtet. sant erweisen.
Um den Brennstoffkern herzustellen, bereitet man Die Brennstoff hülle wird aus einer plastischen
eine form- oder strangpreßbare Masse aus pulverför- Masse gefertigt, die nach dem gleichen Verfahren wie
migem, hochtemperaturfestem, mit Graphitstaub ver- i° für den Brennstoffkern zubereitet wird,
setztem Material durch weitere Zugabe eines Binde- Eine solche Hülle ist von poröser Beschaffenheit
mittels, das ein starkes Quellvermögen mit Wasser be- und man kann durch eine nachfolgende pyrolytische
sitzt und einen geringen Verkokungsrest ergibt (ge- Abscheidung von Kohlenstoff sowohl eine innige
ringer als 30 %) UIid das unter den obengenannten Bindung mit dem Kern als auch eine hohe Dichtigkeit
Stoffen ausgewählt wird, die einzeln oder in Kombi- 15 erzielen und so eine ausgezeichnete wärmeleitende
nation verwendet werden. Die Kornabmessungen der Verbindung zwischen dem Brennstoff und der Hülle
hochtemperaturfesten Materialien können in weiten des Elements schaffen.
Grenzen geändert werden, z. B. von wenigen Mikron Soll der nukleare Brennstoff in einem Behälter ange-
bis 400 Mikron. Der Gehalt an. Bindemittel beträgt ordnet oder nicht weiter bearbeitet werden, so genügt
höchstens 5% des Trockengewichtes der gesamten 20 eine aus nur einer Schicht bestehende Hülle. Um die
Masse, in die das Bindemittel eingearbeitet wird. Dichtigkeit und Widerstandsfähigkeit der Brennstoff-
Bei hydrolysierbaren Materialien, wie Carbiden umhüllung zu verbessern oder die Weiterbearbeitung
und Nitriden des Urans und allgemeiner der Actiniden zu erleichtern, sind jedoch zwei oder mehrere überein-
und Lanthaniden, verwendet man als Bindemittel ander gelagerte Schichten vorzuziehen. Dies geschieht
trocknende öle, wie Leinöl oder China-Holzöl, die 25 im wesentlichen dadurch, daß auf den Kernbrennstoff
im allgemeinen durch Durchblasen von heißer Luft eine erste Schicht aus einer ein hochtemperaturfestes
vorverdichtet sind. Man kann außerdem Äthylcellu- Material enthaltenden Masse oben beschriebener Zulosen
verwenden, die in einem flüchtigen Lösungs- bereitung aufgebracht wird und diese Schicht bei einer
mittel, wie beispielsweise ortho-Dichlorbenzol, Benzol Temperatur zwischen 800 und 1000° C einer »Imprä-
und Toluol, gelöst sind. 3° gnierungsbehandlung« in Kohlenwasserstoffatmo-
Die Verwendung trocknender öle und in einem Sphäre unterworfen wird, so daß diese Schicht eine
Lösungsmittel gelöster Äthylcellulosen ist besonders größtmögliche Dichte erhält und an der Oberfläche
interessant, wenn man eine gute Bindung bei der eine Pyro-Kohlenstoff-Abdeckung aufweist; sodann
Formung der Formmasse zu erzielen wünscht oder wird auf dieser ersten Schicht eine zweite Schicht gewenn
die Masse in dünnen Schichten aufgetragen 35 bildet, die dann ebenfalls einer Behandlung mit Kohlenwerden
soll (Überzug, Brennstoffhülle usw.). Wasserstoffen bei Temperaturen von 800 bis 1000°C
Die wie oben beschrieben vorbereitete Masse wird ausgesetzt wird.
anschließend geformt, und zwar geschieht dies im all- Dieses Übereinanderlagern von Schichten gestattet
gemeinen durch Kaltverformen (Druck oder Strang- es, neben der Verbesserung der Dichtigkeit der Umpressen).
Das Trocknen der geformten Gegenstände 40 hüllung eine äußere Schicht zu erzielen, die entweder
erfolgt entweder an der Luft bei normaler Umgebungs- durch ihre Bearbeitung oder während der betriebtemperatur
oder in einem geschlossenen Raum bei liehen Verwendung mehr oder weniger mechanisch
einer Temperatur unter 1000C. oder chemisch geändert werden kann, ohne daß die
Der so erhaltene Brennstoffkern kann gegebenen- geringe Durchlässigkeit der Gesamtschicht merkbar
falls durch pyrolytische Abscheidung von Kohlenstoff 45 zunimmt,
verdichtet werden oder noch porös sein. Die erste Schicht, die mit dem Kernbrennstoff in
Es kann auch eine Art »Zwischenverfahren« ange- Berührung ist, wird aus einem hochtemperaturfesten
wandt werden, das darin besteht, daß man den Brenn- Material hergestellt, dessen Korngröße vorzugsweise
stoff kern einer Teilbehandlung der pyrolytischen weniger als 100 μ beträgt. Auf Grund der gewählten
Kohlenstoffabscheidung unterwirft, deren Behänd- 5° Korngröße und der Behandlungsbedingungen erhält
lungsdauer man variiert, wodurch ein gewünschter diese erste Schicht eine größtmögliche Dichtigkeit,
Verfestigungs- und Dichtungsgrad dieses Brennstoff- wobei sich eine Oberflächenzone aus Pyro-Kohlenstoff
kerns erreicht werden kann. Die Wahl zwischen den bildet. Für die Herstellung der äußeren Schicht, die
aufgezeigten Möglichkeiten hängt unter anderem von mit dem wärmeübertragenden Strömungsmedium in
der Stärke der Hülle und des Brennstoff kerns sowie 55 Berührung ist, geht man von einem Pulver aus, das im
der für den Aufbau der Brennstoffelemente verwende- allgemeinen eine Korngröße zwischen 20 und 100 μ
ten Kerne ab, wobei man auf eine für den betreffenden aufweist. Diese zweite Schicht wird durch Kohlen-Fall
wirtschaftlich möglichst günstige Lösung bedacht wasserstoff-Pyrolyse in ihrer gesamten Masse undurchsein
wird. lässig gemacht. Diese letztgenannte Behandlung be-
Die Brennstoffhülle besteht aus einem hochtempera- 60 wirkt auch eine innige Bindung der Schichten unter-
turfesten Material, das entsprechend den voraus- einander.
sichtlichen Betriebsbedingungen des Reaktors ausge- In Anbetracht der geringen, in der Millimeterwählt
wird. Meist verwendet man dabei eine kohlen- Größenordnung liegenden Stärke der äußeren Schicht
stoffhaltige Substanz, wie zum Beispiel Graphit. verwendet man je nach den Abmessungen der zu be-
Bei gewissen Ausführungen kann in Betracht ge- 65 handelnden Werkstücke als Bindemittel hierfür zweckzogen
werden, Graphit ganz oder teilweise durch ein mäßigerweise trocknende Öle oder in mehr oder
anderes Material zu ersetzen. So kann man beispiels- weniger flüchtigem Lösungsmittel gelöste Diäthylweise
Berylliumoxyd verwenden, das bei hoher Tem- Zellulosen.
5 6
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung Ferner werden durch Formpressen Körper aus einer
hochtemperaturfester Brennstoffelemente soll im fol- ähnlichen Zusammensetzung hergestellt, die sich den
genden anhand von Beispielen erläutert werden. äußeren Enden der Rohre mit einem Spiel von Vio mm
„ . . . ., anpassen und somit als Abschlüsse oder Stopfen
Beispiel 1 5 dienen.
Man mischt sphäroidische Uranoxyd-Partikeln mit Die zylindrisch geformten Brennstoff kerne, die nach
einem mittleren Durchmesser von 100 μ im Verhältnis ihrer Formung etwa 10 Tage an der Luft getrocknet
13 Teile UO2 auf 100 Teile künstlichen Graphit mit wurden, werden jetzt als Brennstoff-Pastillen in die
1,5 Teilen pflanzlichem Gummiharz, das eine starke Rohre eingeführt; nach dem Verschließen der Rohre
Quellfähigkeit mit Wasser hat und einen Verkokungs- io durch die Stopfen werden die Rohkörper in einen
rest von 28% ergibt. Man fügt eine entsprechende röhrenförmigen Muffelofen großer Länge gebracht.
Menge Wasser (rund 25 Teile) hinzu und erhält so eine Der weitere Ablauf der Behandlung entspricht dem
konsistente, formbare Masse. im vorigen Beispiel beschriebenen Verfahren. Man
Diese Masse wird durch Pressen zu Kugeln von erreicht auf diese Weise gleichzeitig ein Dichten der
4 cm Durchmesser geformt. 15 hergestellten Hülle und deren dichten Verschluß.
Daneben bereitet man eine formbare Masse aus Messungen der Permeabilität gegenüber Gasen haben
98 Teilen Pulver von künstlichem Graphit mit einer ergeben, daß die Hülle mit einer spezifischen Dichte
Korngröße zwischen 50 und 100 μ und 2 Teilen (Raumgewicht) von 1,92 eine Gasdurchlässigkeit von
pflanzlichem Gummiharz, die kalt vermischt und an- weniger als 10~8 cm2/s aufweist. An dieser Stelle sei
schließend mit so viel Wasser versetzt werden, daß 20 noch vermerkt, daß die mechanischen Eigenschaften
eine konsistente Formmasse entsteht (etwa 30 Teile). ausgezeichnet sind und daß insbesondere die Druck-
Die zuletzt genannte Paste wird kalt in einer ent- festigkeit bei etwa 925 kg/cm2 liegt,
sprechenden Form zu Kugeln mit einem Durchmesser In einem anderen Herstellungsverfahren kann durch
von 6 cm verformt, in deren Mitte sich jeweils eine der ein abweichendes Zusammenfügen der einzelnen Teile
bereits vorbereiteten, als Kern dienenden Brennstoff- 25 ein zylindrisches Brennstoffelement der oben bekugeln
befindet. Der zur Formung aufgewandte Druck schrisbenen Art gebildet werden, das im Innern einer
beträgt nur 24,5 kg/cm2. aus einer einstückigen Hülle bestehenden Umhüllung
Diese Körper werden 48 Stunden lang an der Luft den zylindrischen Brennstoffkern enthält. Dabei begetrocknet
und dann in einen Muffelofen gebracht, steht diese Umhüllung in ihrem mittleren Bereich aus
dessen Temperatur man im Laufe von 20 Stunden 30 einem rohrförmig ausgebildeten, auf den Brennstoffallmählich auf 900° C erhöht, während man ihn unter zylinder »aufplattierten« Abschnitt und an ihren
einem ständigen Gasstrom hält, dessen Druck nur ge- beiden Enden aus vollen zylindrischen Abschnitten,
ringfügig über dem Normaldruck liegt. Bei dem ver- die als Verschluß dienen. Die Formung umfaßt drei
wendeten Gas handelt es sich um Erdgas aus Lacq, Phasen, nämlich das Strangpressen eines vollen zylindas
etwa folgende Zusammensetzung hat: 93% Me- 35 drischen Teiles der Umhüllung, das gemeinsame
than, 4% Äthan, 0,6% Propan, 1,3% Stickstoff und Strangpressen des Rohrteiles der Umhüllung mit dem
sonstige Gase mit jeweils geringem Anteil. Brennstoffzylinder, wodurch die Umhüllung auf den
Nach Abschluß einer 35Ostündigen Behandlung Brenn t :>ff »aufplattiert« wird, und schließlich ein erbeträgt
die Gewichtszunahme der Kugeln 76%. neutes Strangpressen des anderen (abschließenden)
Jedes dieser Brennstoffelemente weist jetzt eine naht- 40 vollen Teiles der Umhüllung,
und fugenlose Hülle um einen Brennstoffkern auf, . .
deren Dichte nach der Behandlung 1,90 beträgt. tf e 1 s ρ 1 e 1 0
Nach einem mechanischen Überschleifen kann das Der Brennstoffkern wird nach dem in den vorer-
Element in einem Reaktor mit Brennstoffkugeln ver- wähnten Beispielen beschriebenen Verfahren hergewendet
werden. 45 stellt.
Beispiel 2 Dieser Kern wird in Form eines Zylinders mit
einem Durchmesser von 10 mm und einer Höhe von
Man geht von einer Formmasse aus, deren Zu- 20 mm ausgebildet. Auf diesen Zylinder wird unter
sammensetzung der zur Herstellung der im vorigen Druck eine erste 2 mm starke Schicht aufgebracht,
Beispiel beschriebenen Brennstoffkerne verwendeten 50 die aus einem Graphitpulver mit einer Korngröße
Masse genau entspricht. Diese Masse wird zu Zylin- zwischen 0 und 80 μ sowie pflanzlichem Gummiharz
dem mit einem Durchmesser von 25 mm und ent- und Wasser bestand. Diese Schicht wird 50 Stunden
sprechender Höhe geformt. lang bei einer Temperatur von 900 ° C unter Einwirkung
Ferner wird eine durch Strangpressen verarbeitbare von Erdgas verfestigt. Anschließend wird sie 300 Stun-Kohlenstoff-Zusammensetzung
bereitet, die folgende 55 den lang bei 900° C behandelt, bis sich auf ihrer Ober-Komponenten
aufweist: 96 Gewichtsteile künstlichen fläche eine Deckschicht oder -zone aus Pyro-Kohlen-Graphitstaub
(wovon rund 50 Teile eine Korngröße stoff gebildet hat.
von 100 bis 200 μ und der Rest eine Korngröße kleiner Anschließend wird eine zweite Schicht aus Graphitais
100 μ aufweisen). 4 Teile pflanzliches Gummiharz pulver mit einer Korngröße zwischen 40 und 80 μ auf-(man
verwendet das gleiche Gummiharz wie bei Bei- 6q gebracht. Diesem Pulver war in Ortho-Dichlorbenzol
spiel 1). Diese Substanzen mischt man kalt und sehr (10 bis 20 Gewichtsprozent, bezogen auf den Graphit)
sorgfältig und mengt eine entsprechende Menge gelöste Diäthylzellulose (1 Gewichtsprozent, bezogen
Wasser (35 Teile) bei, um nach dem Durchkneten eine auf den Graphit) beigemengt worden. Diese Schicht
konsistente plastisch formbare Masse zu erhalten, aus ist 1 mm stark. Sie wird 300 Stunden lang bei 8750C
der man durch kaltes Strangpressen Rohre mit einem 65 einem Erdgasstrom ausgesetzt. Durch diese Behandinneren
Durchmesser von 26 mm, einem äußeren Tung wurde nicht nur die gesamte Dicke der Schicht
Durchmesser von 50 mm und einer Länge von 1500mm undurchlässig gemacht, sondern die beiden Schichten
formt. verbanden sich auch innig miteinander.
Es wurde festgestellt, daß die Durchlässigkeit der Umhüllung in diesem Fall unter 10~8 cm2/s lag und
mit üblichen Meßvorrichtungen nicht mehr meßbar war.
Claims (6)
1. Verfahren zur Herstellung von umhüllten hochtemperaturfesten Brennstoffelementen für
Kernreaktoren ausgehend von den entsprechenden pulverförmigen Materialien für Brennstoffkern und
Hülle, die jeweils mit einem verträglichen organischen Bindemittel angeteigt, zu den entsprechend
zusammengesetztenRohkörpern mit innerem brennstoffhaltigem Kern und äußerer Hüllschicht geformt
und unter Temperaturerhöhung verdichtet und verfestigt werden, dadurch gekennzeichnet,
daß man ein stark quellfähiges Bindemittel mit geringem Verkokungsrückstand, wie in Wasser dispergierte Polysaccharide, Gummistoffe,
Schleimstoffe, Stärke oder Alginate oder trocknende öle oder in einem Lösungsmittel verdünnte
Äthylcellulosen verwendet und durch Strangpressen oder mäßigen Druck den Brennstoffkern
formt, trocknet und dann entweder
a) in eine in ähnlicher Weise aus angeteigtem a5
hochtemperaturfestem Hüllenmaterial hergestellte passende Hülle mit Verschlußstopfen
einsetzt oder
b) mit einer Hülle aus dem angeteigten Hüllenmaterial umschließt
und die so geformten Rohkörper durch Brennen in Kohlenwasserstoff atmosphäre bei 800 bis 1000° C
unter pyrolytischer Abscheidung von Kohlenstoff zu einem praktisch fugenlosen relativ gasundurchlässigen
Körper verdichtet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Brennstoffkern vor der Umhüllung
durch pyrolytische Abscheidung von Kohlenstoff aus einer Kohlenwasserstoffatmosphäre verfestigt
und verdichtet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Hüllenmaterial Kohlenstoff
oder Berylliumoxyd verwendet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 b, dadurch gekennzeichnet,
daß man die Brennstoffhülle durch Auftragen mehrerer aufeinanderfolgender Schichten
der plastischen Hüllmasse erzeugt, die jeweils nach dem Auftragen durch Behandlung in Kohlenwasserstoffatmosphäre
bei 800 bis 1000° C vor dem Auftragen der nächstfolgenden Schicht mit pyrolytisch
abgeschiedenem Kohlenstoff imprägniert werden.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet,
daß die Masse für die äußere Schicht unter Verwendung von in einem flüchtigen Lösungsmittel
gelöster Äthylcellulose als Bindemittel hergestellt wird.
6. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die
Kohlenwasserstoffatmosphäre durch nichtgereinigtes Erdgas gebildet wird.
109 508/Π2
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