DE1233501B

DE1233501B - Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennelementes

Info

Publication number: DE1233501B
Application number: DEA40568A
Authority: DE
Inventors: Mark J Smith
Original assignee: Air Reduction Co Inc
Current assignee: Airco Inc
Priority date: 1961-06-30
Filing date: 1962-06-29
Publication date: 1967-02-02
Also published as: US3158547A; GB1007173A

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND. DEUTSCHES #|# PATENTAMT Int. Cl.:

G21c

AUSLEGESCHRIFT

Deutsche Kl.: 21g-21/20

Nummer: 1233 501

Aktenzeichen: A 40568 VIII c/21

Anmeldetag: 29. Juni 1962

Auslegetag: 2. Februar 1967

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennelementes mit einem Kernbrennstoffkern und einer diesen Kern allseitig umschließenden Hülle, gemäß dem zunächst eine nur nach oben offene Schale aus Hüllenmaterial gepreßt wird, die den Brennstoffkern aufnimmt, und hierauf die Schale mit weiterem Hüllenmaterial abgedeckt und zusammen mit dieser Abdeckung durch einen erneuten Preßvorgang zur fertigen Einkapselung verpreßt wird.

Es ist bereits ein Verfahren zur Herstellung kugelförmiger Brennstoffelemente für Kernreaktoren bekannt, bei dem eine Kugel aus uranhaltiger aktiver Masse in eine halboffene Schale aus Graphit gelegt wird, woraufhin weitere Graphitmasse für die andere Halbschale darübergeschichtet und das Ganze zu einer Kugel verpreßt wird. Nachteilig bei diesem Vorgehen ist, daß die einander zugewandten Oberflächen der vorgeformten Kugel und der Schale im allgemeinen keine flächige, sondern nur eine punktförmige Berührung aufweisen, so daß die Wärmeableitung aus der Kernkugel zur Schale entsprechend schlecht ist. Außerdem besteht die Gefahr einer Bildung von Bruchstellen in der Schale an den Stellen, wo zwischen der Kugeloberfläche und der Schaleninnenwand Hohlräume auftreten.

Die Erfindung hat sich die Aufgabe gestellt, ein Verfahren der eingangs genannten Gattung zu schaffen, bei dem diese Nachteile vermieden werden und das eine hervorragende Wärmeableitung vom Kern zur Schale sowie eine große mechanische Stabilität des ganzen Elementes gewährleistet.

Bei einem Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennelementes mit einem Kernbrennstoffkern und einer diesen Kern allseitig umschließenden Hülle, gemäß dem zunächst eine nur nach oben offene Schale aus Hüllenmaterial gepreßt wird, die den Brennstoffkern aufnimmt, und hierauf die Schale mit weiterem Hüllenmaterial abgedeckt und zusammen mit dieser Abdeckung durch einen erneuten Preßvorgang zur fertigen Einkapselung verpreßt wird, wird dieses erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß in das Innere der nach oben offenen Schale eine geeignete Menge einer Kernbrennstoffmischung eingebracht und innerhalb der Schale zu einem Kern verpreßt wird, dieser Kern mit pulverförmigem Hüllenmaterial dann abgedeckt und anschließend durch Verpressung die Umhüllung vollendet wird.

Durch das erfindungsgemäße Vorgehen kommt es zu zahllosen Berührungspunkten und Verzahnungen zwischen Kern und Umhüllung, so daß die beiden Materialien einen innigen Kontakt miteinander ein-

Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennelementes

Anmelder:

Air Reduction Company, Inc.,

New York, N. Y. (V. St. A.)

Vertreter:

Dr. W. Müller-Bore und Dipl.-Ing. H. Gralfs,
Patentanwälte, Braunschweig, Am Bürgerpark 8

Als Erfinder benannt:

Mark J. Smith, Wilson, N. Y. (V. St. A.)

Beanspruchte Priorität:

V. St. v. Amerika vom 30. Juni 1961 (121041) -

gehen, wodurch die Wärmeleitfähigkeit herabmindernde und die Bruchgefahr erhöhende Hohlräume

as mit Sicherheit vermieden werden:

Bei Verwendung einer nach oben offenen Schale halbkugeliger Form mit zylindrischer Seitenwand ist erfindungsgemäß vorgesehen, daß zwischen der Schale und der halbkugelförmig konkaven Stirnfläche eines durch den zylindrischen Teil der Schale eingeführten Stempels eingebrachte Kernbrennstoffmischung zu einem im wesentlichen kugelförmigen Kern verpreßt wird.

Weiterhin kann die Umhüllung in an sich bekannter Weise durch Verpressung zu einer im wesentlichen kugelförmigen Gestalt vollendet werden.

Bei einer weiteren Ausführungsform ist vorgesehen, daß während des Zusammenpressens der Kernbrennstoffmischung die zylindrische Seitenwandung der Schale zwecks Verhinderung einer Verschiebung sowohl nach innen wie nach außen wie auch die ringförmige Stirnfläche des zylindrischen Teiles der Schale unter Druck stehen. Dabei kann die Kernmischung aus pulverisiertem kohlenstoffhaltigem Material, einem organischen Bindemittel und metallischem Kernbrennstoff, und die Hüllenmischung aus pulverisiertem kohlenstoffhaltigem Material und organischem Bindemittel bestehen. Außerdem kann die Kernmischung vor dem Umhüllen zerkleinert und wieder auf eine Korngröße von weniger als 840 μ gebracht werden, die jedoch größer als die der metallischen Brennstoffteilchen ist, und das umhüllte EIe-

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ment kann so lange einer hohen Temperatur unter- Zweck. Sie kann von wenigen Millimetern bis zu

worfen werden, bis die nicht kohlenstoffhaltigen Be- einigen Metern im Durchmesser variieren, und die

standteile aus dem Bindemittel vertrieben sind. Elemente können zylindrische, ringförmige oder

Die Erfindung wird im folgenden beispielsweise an irgendeine sonstige Gestalt an Stelle der Kugelform

Hand der Zeichnung beschrieben; in dieser zeigt 5 haben.

F i g. 1 einen Aufriß eines nach dem erfindungs- Zusätzlich zu diesen Mischungen, die die Matrix

gemäßen Verfahren hergestellten verkapselten Kern- des Kernes 22 bilden, wird eine Beladung, beispiels-

reaktor-Brennstoffelementes, weise der Kernbrennstoff, zugesetzt.

F i g. 2 einen Querschnitt entlang Linie 2-2 der Die Bestandteile werden in einer geeigneten Zer-

F i g. 1, ίο kleinerungsvorrichtung zerstoßen, um den Füllstoff

F i g. 3 eine in einzelne Teile zerlegte Darstellung und etwaige Bindemittel auf die für die Verkapse-

ciner Vorrichtung zur Verwendung bei dem erfin- lung benötigte Korngröße zu bringen, woraufhin sie

dungsgemäßen Verfahren, dann mit Hilfe von abgestuften Sieben oder durch

F i g. 4 eine Draufsicht auf einen Teil der in F i g. 3 Windsichtung klassiert werden, um die benötigten

dargestellten Vorrichtung und die 15 Materialfraktionen zu erhalten.

F i g. 5 bis 1.6 schematische Querschnitte durch die Das Vermischen der Bestandteile in den für den

Vorrichtung sowie aufeinanderfolgende Phasen des jeweiligen Verwendungszweck benötigten Mengenver-

erfindungsgemäßen Verfahrens. hältnissen kann bei Raumtemperatur oder bei einer

Nach den Fig. 1 und 2 weist ein verkapseltes höheren Temperatur durchgeführt werden, je nach Kernreaktor-Brennelement 20 einen vorzugsweise ao dem Bindungsgrad der Bestandteile. Wenn thermorunden inneren Kern 22 auf. Der Kern wird aus einer plastische Bindemittel verwendet werden, wird die geeigneten Mischung hergestellt, die aus gereinigtem, Vermischung vorzugsweise bei Temperaturen vorgekünstlichem Graphit und Kohlenteer auf die übliche nommen, die hoch genug sind, um einzelne Teilchen Weise bereitet wurde, indem die Bestandteile auf die des Füllstoffes und der zugesetzten Beladung von gewünschte Korngröße zerstoßen und bei einer Tem- 35 dem Bindemittel umhüllen zu lassen und eine gute peratur oberhalb des Erweichungspunktes des Teeres Adhäsion in »grünem« Zustand zu erreichen,
vermischt wurden. Zu dieser Mischung wird gegen Nach der Vermischung ist es wünschenswert, das Ende des Mischvorganges das zu umhüllende nukle- fertige Gemisch zu zerkleinern und die Korngröße are Material 23 hinzugegeben, welches aus Teilchen von neuem einzustellen, um eine Körnung zu erhalirgendeiner Uran-, Pluton- oder Thoriumverbindung 30 ten, die sich bequem handhaben läßt. Diese erneute bestehen kann, die bei den angewandten Tempera- Zerkleinerung soll nicht so weit durchgeführt werturen nicht mit Kohlenstoff reagiert. Diese nuklearen den, daß eine Reduktion der Korngröße unter die Teilchen können mit oder ohne Überzug von Alumi- Größe der ursprünglichen Füllstoffteilchen erfolgt, niiimoxyd, pyrolytischem Kohlenstoff oder sonstigem Eine niedrigere Grenze der Teilchengröße ist zu vergecignetem umschließendem Trägermaterial zugege- 35 meiden, um ein Zerstoßen oder Sprengen der Füllben werden. Stoffteilchen zu verhindern, die dann zu wenig Binde-

Der innere Kern 22 kann in verschiedenen Größen mittel aufweisen wurden. Eine Annäherung an die und Proportionen aus natürlichem oder künstlichem untere Korngrenze könnte auch die Teilchen zerGraphit in gereinigter oder ungereinigter Form, abge- stören, mit denen die Matrix beladen ist.
schwcltem oder nicht abgeschweltem Petrolkoks, 40 Die Mischungen werden vorzugsweise auf 840 μ natürlich vorkommenden kohlenstoffhaltigen Mate- (20 Maschen) oder weniger zerkleinert, jedoch nicht rialien, wie Kohle, Lignit und andere, pulverförmige stärker, als der Teilchendurchmesser jeder Füllstoff-Metalle und keramische Materialien mit oder ohne komponente ist. Die zerkleinerten und gekörnten Binder hergestellt werden. Wenn ein Bindemittel ver- inneren und äußeren Mischungen werden dann 5 bis wendet wird, kann es Kohlenteer, Petroleumteer, 45 10 Minuten jeweils in einem Drehmischer innig ver-Harzbinder, Lignit, Lignin und Derivate und andere mischt.

bindende und/oder karbonisierende Substanzen um- Fig. 3 zeigt eine Vorrichtung zur Verwendung bei

fassen. dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung

Der Kern 22 wird von einer äußeren Schale oder eines umhüllten Kernreaktor-Brennelementes nach

Hülle 24 umgeben, die aus dem gleichen Material 50 den Fig. 1 und 2. Die Vorrichtung weist eine Ge-

wie der Kern bestehen kann, jedoch ohne den Kern- senkform 26 mit einem zylindrischen Hohlraum 28

brennstoff oder die sonstige Beladung. Bei einer und einem vorzugsweise elektrischen Heizmantel 30

Ausführungsform ist die Hülle nicht aus derselben auf. Ein wie ein Kolben in den Hohlraum 28 passen-

Masse wie der Kern hergestellt, wenn auch die Zu- der Stempel 32 ist an dem einen Ende mit einer

sammensetzung als ähnlich betrachtet werden kann. 55 Grundplatte 34 und am anderen Ende mit einer kon-

Bei einem Ausführungsbeispiel wurde die Schale kaven Stirnfläche 36 versehen.

24 aus 100 Teilen Graphitmehl, von dem 60% durch Ferner ist ein ergänzender Stempel 40 vorgesehen, ein 200-Maschen-Sieb gehen, und 65 Teilen Kohlen- der iri das obere Ende des zylindrischen Formhohlteer hergestellt. Für den Kern 22 wurde die gleiche raumes 28 paßt. Dieser Stempel 40 hat eine konkave Mischung verwendet zuzüglich 15 Volumprozent 60 Stirnfläche 42, die gegenüber der Stirnfläche 36 des Schmelztoncrde von 1Ö0 bis 140 Maschen. Die EIe- Stempels 32 zu liegen kommt. Weiter sind zwei anmente wurden mit einem äußeren Kerndurchmesser dere Stempel 44 und 46 vorgesehen, die einen kleivon 12,5 mm und einer Dicke der äußeren Schale nererj Durchmesser als die Stempel 32 und 40 haben, von 3 mm geformt. Diese Werte dienen lediglich der Der Stempel 44 hat eine konvexe Stirnfläche 48, wäh-Erläuterung, und die Erfindung ist nicht auf solche 65 rend der Stempel 46 eine konkave Stirnfläche SO aufMaterialien, Verhältnisse oder Größen beschränkt. weist Wenn diese Stempel 44 und 46 in den Form-Die tatsächliche Größe richtet sich lediglich nach den hohlraum 28 eingesetzt werden sollen, wird ein Fut-Abmessungen der Anlage und dem beabsichtigten ter 52 in die Form gebracht.

Claims

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Das Futter 52 hat einen äußeren Durchmesser, der herausgenommen werden. Der Stempel 46 wird vornur geringfügig kleiner ist als der des Formhohl- zugsweise zuerst entfernt, so daß das Futter 52 die raumes 28, so daß das Futter 52 im Laufsitz in den teilweise geformte Kapsel 24' unten in dem Form-Formhohlraum 28 paßt. Jeder der Stempel 44 und 46 hohlraum halten kann, während der Stempel 46 herpaßt seinerseits in das Futter 52 im Laufsitz. 5 ausgezogen wird. Wenn nötig, werden Stempel 46

Das Eindringen des Stempels 32 in den Formhohl- und Futter 52 um ihre Achse gedreht, um sie von raum 28 wird von einem Anschlagblock 56 gesteuert, dem Material in dem Formhohlraum zu lösen,
der über die Grundplatte 34 paßt, um den Formkör- F i g. 12 zeigt die Zugabe von weiterem Umhülper 26 in einer bestimmten Höhe über der Grund- lungsmaterial 30' durch einen Trichter 60 in die teilplatte 34 zu halten. In dem Anschlagblock ist ein io weise geformte Kapsel 24'.

U-förmiger Ausschnitt 57 vorgesehen, dessen Krüm- Fig. ί3 veranschaulicht die nächste Stufe, in der mungsradius gleich dem oder wenig größer als der der Stempel 40 in seine Lage oberhalb des Formkördes Stempels 32 ist. pers 26 gebracht und in das obere Ende des Form-Die Herstellung eines verkapselten Kernreaktor- hohlraumes 28 oberhalb des Kapselmaterials 30' einBrennelementes der F i g. 1 und 2 gemäß dem Ver- 15 gesetzt wird. .

fahren der Erfindung ist in den Fig. 5 bis 16 ver- Fig. 14 zeigt die Stufe, in der der erhitzte Stempel

anschaulicht. 40 nach unten in den Formhohlraum 28 bewegt wird,

Die F i g. 5 zeigt die erste Stufe der Herstellung um das zusätzliche Kapselmaterial 30' zusammenzueines sphärischen Elementes. Dabei werden Vorzugs- pressen und es mit dem ursprünglichen Kapselmateweise eine hydraulische Presse mit beheizten Platten 20 rial 24' zu vereinigen und gleichzeitig die nach oben und ein Formsatz mit angewärmten Stempeln be-. ragenden Teile der teilweise geformten ursprüngnutzt. Der Stempel 44 wird in das Futter 52 gescho- liehen Kapselmischung 24' nach innen zu verschieben, und das Ganze wird in den Formhohlraum 28 ben. Der größte Druck für das abschließende Pressen eingesetzt. Eine Mischung 24' für die äußere Schale wird in F i g. 14 angewandt.

wird in den Hohlraum oberhalb des Stempels 44 ge- as Aus den Zeichnungen mag es scheinen, daß oberbracht. Der Stempel 32 wird dann in den Formhohl- halb des Kernes 22 mehr Kapselmaterial vorhanden raum 28 eingeführt, wobei der Anschlagblock 56 den ist als unter diesem. Es sei jedoch bemerkt, daß das Stempel 32 zwischen dem Formkörper 26 und der Material oberhalb des Kernes noch nicht zusammen-Grundplatte 34 des Stempels 32 sperrt, wie in F i g. 6 gepreßt worden ist, während der untere Teil der gezeigt ist. Die Stempel 32 und 34 werden dann hy- 30 Mischung 24' in der in Fig. 6 dargestellten Stufe bedraulisch gegenein andergepreßt, um das Material 24' reits auf eine Zwischendichte komprimiert worden gegen die konvexe Stirnfläche des Stempels 44 und war. Das Material in dem Spalt zwischen dem Stemgegen die ringförmige Stirnfläche des Futters 52 zu- pel 44 (F i g. 6) und der Seitenwandung des Hohlsammenzudrücken. Der größte Druck wird in dieser raumes 28 wird in gewissem Umfang zusammen-Herstellungsphase gegen die Stirnfläche des Stempels 35 gedrückt, jedoch nicht so stark wie das Material zwi-44 ausgeübt. sehen den gegenüberliegenden Stirnflächen der Stem-

Das Ganze wird dann umgekehrt, also in die in pel 32 und 44.

F i g. 7 gezeigte Lage gebracht, und der Stempel 44 Um das verkapselte Element 20 aus dem Formwird um seine Achse gedreht, um ihn von allem an- hohlraum 28 zu entfernen, wird der Anschlagblock haftendem Material 24' zu lösen. Während seiner Dre- 40 56 entfernt, wie in Fig. 15 gezeigt, und die Grundhung wird der Stempel 44 aus dem Formkörper 26 platte 34 wird nach oben verschoben, um den Stemherausgehoben, wobei er eine teilweise geformte Kap- pel 40 zu versetzen und das verkapselte Element 20, sei 24' hinterläßt. wie in F i g. 6 gezeigt, hinauszustoßen.

Das Material 22' für den Kern wird dann beispiels- Wenn auch im vorstehenden die Herstellung eines weise mittels eines Trichters 60 in die teilweise fertig- 45 kugelförmigen Elementes beschrieben wurde, versteht gestellte Kapsel 24' eingebracht, der, wie in F i g. 8 es sich, daß andere Formkörper unter entsprechender gezeigt, nach unten in den Formhohlraum 28 führt. Abwandlung der Gesenkform bzw. der Stempel her-Die Menge des in den Hohlraum eingebrachten Kern- gestellt werden können. Die benutzten Lageangaben materials 22' hängt von der anfänglichen Dichte des sind selbstverständlich relativ. Zahlreiche weitere Än-Kernmaterials und von der beabsichtigten Enddichte 50 derungen und Modifikationen können vorgenommen ab. Es ist zulässig, ein Kernmaterial 22' mit geringer werden, und einige Merkmale können in verschiede-Dichte zu verwenden, das sich noch über den oberen nen Kombinationen angewandt werden, ohne den Rand der teilweise fertiggestellten Kapsel hinaus er- Rahmen der Erfindung zu verlassen,
streckt, weil diese Kernmischung 22' zusammengedrückt wird, bevor der nach oben ragende zylin- 55 Patentansprüche:
drische Oberteil der teilweise geformten Kapsel 24'
nach innen gedrückt wird, um den Kern abzudecken. 1. Verfahren zur Herstellung eines Kernreak-

Der Stempel 46 wird dann, wie in F i g. 9 gezeigt, tor-Brennelementes mit einem Kernbrennstoffin das Futter 52 eingesetzt. Dann wird der Stempel kern und einer diesen Kern allseitig umschließen-46 nach unten in den Formhohlraum gepreßt,, wie 60 den Hülle, gemäß dem zunächst eine nur nach F ig. 10 zeigt, während das Futter 52 an einer Auf- oben offene Schale aus Hüllenmaterial gepreßt wärtsverschiebung als Ergebnis eines Flusses des Ma- wird, die den Brennstoffkern aufnimmt, und hierterials in dem Formhohlraum gehindert wird. Das auf die Schale mit weiterem Hüllenmaterial abge-Resultat dieser Abwärtsverschiebung des Stempels 46 deckt und zusammen mit dieser Abdeckung durch ist, daß die Kernmischung 22' auf eine beabsichtigte 65 einen erneuten Preßvorgang zur fertigen Einkap-Zwischendichte komprimiert wird. seiung verpreßt wird, dadurch gekenn-

Fig. Π zeigt die nächste Stufe, in der der Stempel zeichnet, daß in das Innere der nach oben

46 und das Futter 52 beide aus dem Formkörper 26 offenen Schale eine geeignete Menge einer Kern-

brennstoffmischung eingebracht und innerhalb der Schale zu einem Kern verpreßt wird, dieser Kern mit pulverförmigem Hüllenmaterial dann abgedeckt und anschließend durch Verpressung die Umhüllung vollendet wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1 unter Verwendung einer nach oben offenen Schale mit halbkugeliger Form mit zylindrischer Seitenwand, dadurch gekennzeichnet, daß die zwischen der Schale und der halbkugelförmig konkaven Stirnfläche eines durch den zylindrischen Teil der Schale eingeführten Stempels eingebrachte Kernbrennstoffmischung zu einem im wesentlichen kugelförmigen Kern verpreßt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Umhüllung in an sich bekannter Weise durch Verpressung zu einer im wesentlichen kugelförmigen Gestalt vollendet wird.

4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß während des Zusammenpressens der Kernbrennstoffmischung die zylindrische Seitenwandung der Schale zwecks Verhinderung einer Verschiebung sowohl nach innen wie nach außen wie auch die ringförmige Stirn- as fläche des zylindrischen Teiles der Schale unter Druck stehen.

5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Kernmischung aus pulverisiertem .kohlenstoffhaltigem Material, einem organischen Bindemittel und metallischem Kernbrennstoff und die Hüllen-¹ mischung aus pulverisiertem kohlenstoffhaltigem Material und organischem Bindemittel besteht.

6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Kernmischung vor dem Umhüllen zerkleinert und wieder auf eine Korngröße von weniger als 840 μ gebracht wird, die jedoch größer als die der metallischen Brennstoffteilchen ist, und das umhüllte Element so lange einer hohen Temperatur unterworfen wird, bis die nicht kohlenstoffhaltigen Bestandteile aus dem Bindemittel vertrieben sind.

7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das kohlenstoffhaltige Material Graphit ist.

8. Verfahren nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Bindemittel aus Steinkohlenteerpech, Petroleumteer, Harz, Lignit und/ oder Lignin besteht.

In Betracht gezogene Druckschriften:

Deutsche Patentschrift Nr. 1 005 888;

deutsche Auslegeschriften Nr. 1 026 887, 1028703, 037 608, 1 096 513;

französische Patentschriften Nr. 1243 386,
507;

britische Patentschrift Nr. 850 016.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

709 507/303 1.67 © Bundesdruckerei Berlin