DE1906269B2 - Verfahren zur herstellung von kernbrennstoffkoerpern - Google Patents

Description

j flüssiger Form unter Druck so in die gefüllte Leistungen gefahren werden, wobei ein fluides Kühl-

Kammer eingepreßt wird, daß das Bindemittel mittel zum Abziehen der Wärme von den Brenn

' durch die eingefüllten Teilchen aus Kernbrenn- stoffelementen in dem Reaktorkern verwendet wire;

j stoff fließt und gleichmäßig die Kammer füllt. ist es wichtig, einen wirksamen Wärmeübergang von

indem es die Leerstellen zwischen den Brenn- 20 dem Kernbrennstoff zu dem Kühlmittelstrom zu or

j Stoffteilchen einnimmt, und daß dann das gleich- zielen. Je wirksamere Wärmeübertragungseigenscha!

ι mäßige Aggregat aus Brennstoflteilchen und ten ein Brennelement besitzt, desto niedriger kanr

{ Bindemittel erhitzt wird. die Brennelementtemperatur gehalten werden, um an

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- den Kühlmitteistrom eine gegebene Wärmemenge

j kennzeichnet, daß die verwendete Kammer ein 25 pro Zeiteinheit abzugeben. Tiefere Brennstofftempe

j Hohlraum in einem Kernbrennstoffelementteil ist. raturen ermöglichen längere Brennzyklen und dami;

der aus einem feuerfesten Material mit einer Po- niedrigere Reaktorbetriebskosien.

j rosität besteht, die dazu ausreicht, daß ein Durch- Man stiebt an. wirksame Methoden zur Herste!

garm von flüchtigen Bestandteilen möglich ist. lung von Brennstoffkörpern zu schaffen, die Körper

\ 3. Verfahren nach Anspruch 2. dadurch ge- 30 ausmiteinander verbundenen Kernbrennstofiteilchen

j kennzeichnet, daß der Brennelementteil aus Gra- enthalten. Insbesondere wird nach Möglichkeiten

: phit mit einer Porosität von wenigstens 0.1 cm² gesucht, derartige Brennstoffkörper in situ in einem

Sekunde, gemessen unter Verwendung von Brennelementteil herzustellen.

Helium bei 20 C sowie unter einem Druck von Jn der französischen Patentschrift 1482(SlO und j ' 2 Atmosphäre, besteht. 35 in der französischen Patentschrift 1448 074 werden 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1. 2 Verfahren zur Herstellung \ on festen Kernbrennstoff und 3. dadurch gekennzeichnet, daß das \er- körpern beschrieben, bei denen eine Kammer mit wendete Bindemittel ein hitzehärtbares Harz der ungefähren Größe und Form des gewünschten ; enthält, das einen hohen Feststoffgehalt aufweist. Brennstoffkörpers verwendet wird, die Kammer mit j wobei dieses Harz nach der Verkohlung wenig- 40 dem Kernbrennstoff und einem Bindemittel gefüllt Ϊ stens 50 Gewichtsprozent Kohlenstoff hinterläßt. wird und dann das Aggregat aus Brennstoffteilchen ι 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- und Bindemittel erhitzt wird. Diese Verfahren bekennzeichnet, daß das verwendete Bindeniittei sitzen jedoch den Nachteil, daß man den Kernbrennein hitzehärtbares Harz enthält und daß das stoll während bzw. vor dem Füllen der Kammern Harz in der Kammer nur gehärtet wird, anschlie- 45 mit dem Bindemittel vermischen muA

ßcnd das Aggregat aus gehärtetem Bindemittel Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur und Brennstoffteilchen aus der Kammer entfernt Herstellung eines testen Kernhrennstoffkörpers. wound in einer dicht angepaßten Haltevorrichtung bei eine Kammer, welche die ungefähre Größe und aus einem porösen Material pyrolysiert wird. Form des gewünschten Brennstoff! örpi-rs besitzt, (1. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3. da- 50 verwendet wird, die Kammer mit dem Kcnbrenntliirch gekennzeichnet, daß die WandoberfUichc stoff und einem Bindemittel beschickt wir¹ und das der Kammer vor der Finfiilhing dir Teilchen Aggregat aus Brennstoffteilchen und Bindemittel zur und vor dein I inspritzen de- Bindemittels mit Bildung eines festen BrennstofTkö-pers auf eine zur einem Abdiclitungsmitiel /um Verschließen der Pyrolyse des Bindemittels ausreichende Temperatur Poren behandelt wird, 55 entsprechend lange erhitzt wird D;is erf'indungsgc-7, Verfahren nach Anspruch 6, dadurch ge- mäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß zukennzeichnet, daß als Abdiclitungsmitiel eine erst die Kärntner mit dem Kernbrennstoff in Form organische Substanz verwendet wird, die wäll- von losen Einzelpartikeln in der gewünschten Diclitc fcnd der Pyrolyse des Bindemittels pyrolysicrt. beschickt wird und dann das Bindemittel in flüssiger , , 6o Form unter Druck so in die gefüllte Kammer eingepreßt wird, daß das Bindemittel durch die cingefüll-

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren teil Teilchen aus Kernbrennstoff fließt und gleich-

zur Herstellung von Kernbrennstöffkörpern, die in mäßig die Kammer füllt, indem es die Leerstellen

Kernreaktoren verwendet werden, insbesondere von zwischen den Brennstoffteilchen einnimmt, und daß

Bremistoflkörpern, die aus einem in Form von Ein- 63 dann das gleichmäßige Aggregat aus Grennstofftcil-

zeiteilclien vorliegenden Kernbrennstoff hergestellt ehen und Bindemittel erhitzt wird,

werden und die in HochfemperatUfkernreaktoren ein- Das erfmdinigsgemäße Verfahren unterscheidet

werden. sich von den bekannten Verfahren dadurch, daß der

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lejlciienförmige Kernbrennstoff nicht vor taw, beim fler Fell, wenn die Größen der Teilchen eier ver-

pinfüllen in die Kammer mit dem Bindemittel ver- schiedenen Gruppen verschieden sind, da in diesem

iinischt wird, sondern erst nach Abschluß der Ein- Falle eine anschließende mechanische Trennung

füll- und VerdichtungsoperationeT! in die vollständig durch eine Klassierung möglich ist, Es ist walir-

lefüllte Kammer eingepreßt wird, 5 snheinlich, daß Veränderungen in der Verteilung der

Durch die vorliegende Erfindung wird die Her- Teilchen an verschiedenen Stellen erfolgen, wenn ein Stellungen Brennstoffkörpern ermöglicht, die korn- Einspritzen durchgeführt wird, Auf diese Weise ist pakte Körper aus miteinander verbundenen Brenn- dje Endverteil iing nicht einheitlich, Ist jedoch eine Stoffteilchen enthalten, wobei die Teilchen gleich- gleichförmige Mischung aus zwei oder mehreren mäßig angeordnet sind. Durch die Erfindung wird \a Teilchengruppen in eine Brennstoffkammer eingefüllt ein Verfahren zur Verfügung gestellt, durch welches worden, dann wird die gleichmäßige Verteilung nicht die Herstellung von dichten Kernbrennstoffkörpern durch Durchschicksn des Bindemittels durch die ermöglicht wird. Außerdem schafft die Erfindung Hohlräume zwischen den Teilchen verändert,
ein verbessertes Verfahren zur in-situ-Herstellung Unter dem Begriff »Kernbrennstoff« sollen sowohl von Kembrennstoffteilchen enthaltenden Körpern in 15 spaltbare Materialien, wie beispielsweise Uran-233, einem Brennstoffelementteil, der aus Graphit herge- Üran-235, Plutonium-239 sowie deren Verbindungen worden ist. gen als auch brütbare Materialien, wie beispiels-

Die Erfindung ermöglicht die Herstellung von weise Thorium-232, Un.n-238 sowie Verbindungen Brennstoffkörnern, wobei Kembrennstoffteilchen in dieser Isotope, verstanden werden. Es kann zweckt-ίΐι«-" Brennkammer eines Brennelements oder in den 20 mäßig sein, eine Mischung aus in erster Linie spaltüohlraum einer Form gegeben und bis zu dem ge- barem Matena! und aus einem in erster Linie brütw mischten Ausmaß verdichtet werden, worauf sie baren Material zu verwenden, wobei diese beiden miteinander verbunden wurden. Das Verbinden er- Materialien vor einer chemischen Wiederaufbereiiolgt durch Verwendung eines geeigneten fluiden tung voneinander getrennt werden können. Beispielsorganischen Bindemittels, das nach einer Pyrolyse 25 weise kann Thcviumdicaibid als biütbares Material ein, solches Zusammenhaltvermögen besitzt, welches verwendet werden, während eine Mischung aus dazu ausreicht, die Teilchen in Form eines festen Urandicarbid und einem Verdünnungsmittel (wie Brennstoffkörpers bei hohen Temperaturen zusam- beispielsweise Thoriumdicarbid, Graphit oder Berylmenzuhalten. ''. nach der beabsichtigten anschlie- liumcarbid) als spaltbares Material eingesetzt werßenden Wiederaufbereitungsbehandlung der abge- 30 den kann.

,nannten Brennelemente kann man ein Bindemittel Die Teilchen besitzen eine Größe von weniger als

wühlen, das derart bescmiffen -st, daß es sich in 1000 u und liegen verzugsweise in Form von Sphä-

cinfacher Weise durch eine geeignete anschließende roiden vor. Gewöhnlich besitzt jedes Teilchen in

Behandlung entfernen läßt, so daß man die Brenn- bekannter Weise seinen eigenen Überzug, der dazu

stotfteilehen in diskreter Form wiedergewinnen kann. 35 dient, die erzeugten gasförmigen Spaltprodukte zu-

ohne dabei ihre Überzüge zu beschädigen. Eine Wie- rückzuhalten (USA.-Patentschrift 3 298 921). Bei-

dergewinnung auf diese Weise ermöglicht eine me- spielsweise kann ein derartige.! Überzug aus einer

chanische Abtrennung vor einem anschließenden inneren Schicht aus einem schwammartigen porösen

Reprocessing. Eine derartige Methode wird in der pyrolytischen Kohlenstoff bestehen die von einer

USA.-Patentschrift 3 208 912 beschrieben. 40 äußeren Schicht aus einem dichten isotropen pyro-

Es ist möglich, sowohl eine gleichmäßige als auch lytischen Kohlenstoff umgeben ist. Eine feuerfeste eine relativ dichte Beschickung zu erzielen, und zwar Metallcarbidschicht kann ebenfalls verwendet werdurch Füllen einer Brennkammer oder eines Form- den. um die Spaltproduktretention zu erhöhen. Beihohlraumes mit diskreten Brennstoffteilchen in Ab- spielsweise kann man eine Schicht aus dichtem SiIitvesenheit eines Bindematerials. Durch Stampfen. 45 ciumcarbid verwenden.

Vibnitionskompaktierung od. dgl. können derartige Es wird ein Bindemittel verwendet, das die Her-Teilehen zu hohen Dichten gepackt werden. Dar- stellung eines festen Brennstoffkörpers ermöglicht, über hinaus ist nach dem Füllen eine Untersuchung der bei den Reaktorbetriebstemperaturen eine ausmöglich. um festzustellen, ob die Beschickung voll- reichende Festigkeit besitzt. Im Hinblick auf die Ständig ist. Ferner wird eine Beschickung bis zu den 50 Eigenschiften des Reaktors sollte das Bindemittel gewünschten Dichten in exakter Weise erleichtert. kohlenstoffhaltig sein, so daß nach der Pyrolyse ein da die Menge des in Form von Finzelteilchen vor- Kohlenstoffnetzwerk zurückbleibt, das eine Matrix liegenden Kernbrennstolfmalerials vor der Beschik- bildet, welche alle Teilchen einschließt. Verwcndkung abgemessen werden kann, wobei die Kompak- bare Bindemittel sind thermoplastische Materialien, tierung in der Weise gesteuert werden kann, daß 55 wie beispielsweise Pech, das in geschmolzener Form die Teilchen gerade die Brennstoffkammer oder den verwendet wild, sowie organische polvrvre hitze-Formhohlraum ausfüllen. härtbare Materialien oder Harze. Fin b.. filmte der

Das Füllen der Brennstoffkammer oder des Form- vorstehend erwähnten Anwendungsgebiet!, ist es vor«

holilrautnes mit dem in Form von Einzelteilchen zuziehen, daß das Bindemittel nach der Pyrolyse

vorliegenden Brennstoff erleichtert ferner die gleich- 60 einen Kohlenstoffrest bildet, der leichter oxydiert

mäßige Zuführung von Teilchen, die aus zwei oder wird als die Überzugsmaterialien, welche die Kern-

mchreren. voneinander verschiedenen Teilchengtup- brennstoffteilchen bedecken. Phenolartige Harze

pen bestehen. Würde man derartige Teilchen ver- werden bevorzugt, da sie einen hohen Prozentsatz

mischen, die Mischung anschließend mit einem ge- an Kohlenstoffrückstand pro Gewichtsprozentsatz

eigneten Bindemittel vereinigen und in eine Kammer 65 an eingesetztem Harz liefern. Dieser Faktor ist daher

in Form einer Paste einspritzen, dann ist keine Ge- von Vorteil, da ein Brcnpstoffkörper mit einer aus-

währ gegeben, daß die gleiche Teilchenverteilung in reichenden Festigkeit erzeugt vvird.

dem Endprodukt vorliegt. Dies ist insbesondere dann Einer der Gründe, weshalb es vorzuziehen ist,

Harze zu verwenden, die bei der Pyrolyse einen hohen Prozentsatz an KohlenstafTTückstancI ergeben, ist der, daß Harze, die hohe Prozentsätze an flüchtigen Materialien enthalten, während der Pyrolyse ejne beträchtliche Schrumpfung erleiden, Nichtfliichtiges kohlenstoffhaltiges Füllmaterial, wie beispielswetse Graphitpulver, wird gewöhnlich in Kombination mit einem Harz verwendet und ergibt eine festere Bindung, als dies dann der Fall ist, wenn das Harz allein verwendet wird, da die Anwesenheit eines kohlenstoffhaltigen Füljmaterials, das keine Pyrolyse erleidet, die Gesamtschrumpfung des Bindemittels während der Pyrolyse reduziert. Füllmateria-Hen sollten bei den Reaktorbetriebstemperaturen stabil sein und geeignete Neutroneneinfangsquerschnitte besitzen. Bevorzugte Fülhnaterialien sind Graphitpulver sowie Aktivkohle oder Tierkohle. Aktivkohle verbessert die Retention von Schwermetallspaltprodukten in dem BrennstofTkörper. Im allgemeinen wird eine ausreichende Menge des Füllmaterial verwendet, und zwar eine derartige Menge, daß das Füllmaterial wenigstens ungefähr 50 Gewichtsprozent des Rückstandes nach der Pyrolyse des Harzes ausmacht. Man kann jedoch auch ein Füllmaterial In einer Menge von ungefähr 80 bis ungefähr 20%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Rückstandes aus Füllmaterial und pyrolysiertem Harz, verwenden, und zwar je nach der Festigkeit des Kohlenstoffrückstandes, der von dem jeweiligen Harz erzeugt wird.

Sofern ein Schrumpfen des Bindemittels erfolgt, ist es von Bedeutung, daß dieses Schrumpfen kein Aufreißen der Überzüge der Brennstoffteilchen verursacht. Ein organisches Harz besitzt eine Neigung zui Bildung einer ziemlich guten Bindung an ver-Schiedene Materialien nach seinem Härten. Erleidet ein derartiges Harz auch ein gewisses Schrumpfen bei der Pyrolyse, dann kann eine derartige Bindung eine Rißbildung begünstigen. Es wurde festgestellt, daß eine derartige Rißbildung dadurch verhindert wird, daß die Brennstorfteilchen jeweils mit einem geeigneten Bindungstrennmittel, wie beispielsweise einem im Handel erhältlichen pulverförmigen Graphit. der in einer aufsprühbaren Form in den Handel gebracht wird, oder mit einem hochschmelzenden Wachs beschichtet wird. Dieses Trennmittel verhindert das Auftreten einer vollständigen Bindung mit de*n Beschichtuiigsmaterial für die Brennstoffteil-Chen während der Härtung und verhindert eine Zer-Störung der BrennstofTteilcheiüberzüge durch Rißbildung.

Die Einführung der beschichteten Brennstoffteilchen in die BrennstofTkammer an einem Teil eines Brennelements oder in einen Formhohlraum erfolgt liach irgendeiner geeigneten Methode, durch welche

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1 1 rt ι ns ungefähr IpQ⁰C, Gewöhnlich werden Formen aus rostfreiem Stahl verwendet.

Wird der Brennstoffkörper in situ gebildet, dann sollte das Material des BrennstorTelementteijes, weleher die Brennstoffkammer aufnimmt, ähnliche Eigenschaften besitzen. Graphit mit einer ausreichenden Porosität, um das Entweichen von flüchtigen Bestandteilen zu ermöglichen, die während der Pyrolyse erzeugt werden, wobei der Graphit außer-

dem den Fluiddrücken widerstehen muß, die während des Einspritzen des Bindemittels auftreten, >vird als ausgezeichnet betrachtet. Graphit mit einer Porosität von wenigstens 0,1 citfVSekunde, gemessen mit Helium bei 20° C sowie bei einem Druck von Vs Atmosphäre, vpird für diesen Zweck verwendet.

Für einige Anwendungszwecke kann es von Vorteil sein, die Brennstof'AÖrper in Formen herzustellen und sie anschließend 'n BrennstofFkammern in einem Brennelement einzusetzen. Wie zuvor erwähnt, tritt während des Härtens und der Pyrolyse des organischen Harzes eine gewisse Schrumpfung auf, wobei diese Schrumpfung eine Herabsetzung der Dimensionen des Brennstoffkörpers während seines Überganges aus seinem grünen Zustand in seine fertige pyrolysierte Form zur Folge hat. Daher ermöglicht die Herstellung der BrennstofTkörper in einer Form eine genauere Anpassung der Brennstoffkörper an die Dimensionen der Brennkammer. Die

3u Brennstoffkörper, die in Formen hergestellt wurden, können mittels irgendeines geeigneten Klebemittels an die Wände der BrennstofTkammer gebunden werden, beispielsweise mittels Steinkohlenteerpech oder eines hitzehärtbaren Harzes.

Jede geeignete Vorrichtung zuri Einspritzen des flüssigen Bindemittels in den Formhohlraum oder in die Brennkammer kann verwendet werden. Dabei kann man sich eines hydraulischen, pneumatischen oder mechanischen Druckes bedienen. Beispielsweise kann eine gewöhnliche Schmierpistole verwendet werden, wobei eine entsprechende Abdichtung zwisehen ihr und der Form oder dem Brennelement bestehen muß. Die Einspritzvorrichtung muß nur dazu in der Lage sein, den Druck zur Verfügung zu stellen, der dazu erforderlich ist. das fluide Bindemittel in den Brennstoffkörper in seiner gesamten Länge einzupressen. Der erforderliche Druck ist eine Funktion der Länge des Breni.stofFkörpers, der Viskosität des fluiden Bindemittels und der Größe sowie der Packungsdichte der Brennstoffteilchen. Zur Herstellung von Brennsioffkörpcrn mit einer Länge von 38 bis 7fi cm und einem Durchmesser von 1.2 cm liegen die erforderlichen Drücke zwischen ungefähr 35.2 und ungefähr ⁽?X.4 kg cm^s.

Zur Herabsetzung der Füllzeiten können in bestimmten Fällen auch höhere Drücke angewendet ντΛοη Wird ein BrennstofTkörper in etaer Form in: ■ ^; < 1 freiem Stahl hergestellt, datin bestehen hirM ^!- .1 der Drücke keinerlei Beschränkungen, da em ' > artige Frrrn jedem Druck zu widerstehen \ 1
Wird jedoch der BrennstofTkörper in situ hei > Ht beispielsweise in einer Kammer in einem (>■ ^!υ· block, dann sollte die Viskosität des Bind 1 ■ ! derart gesteuert werden, daß Brennstoffköir ■ ^1Il!

einer vernünftigen Länge und einer verti■ r■ u BrennstofTdichte hergestellt werden könner ,1 daß dabei die Gefahr besteht, daß eine Ril'.i ■>' ■' "> ■ an dem Graohitbrennelementteil auftritt, ν ι ''

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anschließend eine Schädigung uiid/öder ein Versagen tytiseiiem Kohlenstoff durch Pyrolyse vöri gasföfrnides Brennelements Verursacht würde.- Die Viskosität gett Kohlenwasserstoffen hergestellt. Die beschichiäßt sich durch Auswahl des eingesetzten Harzes,- die tefen Brennstöffteiichen Werder! löse Ifi den Höhl-Menge des zugesetzten Graphits öder der zugegeben raum einer Form aus rostfreiem Stahl eingefüllt urld rieri Aktivkohle sowie durch die Temperatur, bei 5 zur Erzielung einer Dichte vöri Ungefähr 64 Vöhtm-Welchef das Bindemittel eingespritzt wird,- steuern. pfözent geschüttelt, Der Hohlraum besitzt eine Länge Wird das Bindemittel in eine Brennstoffkämmer mit vöri 38l mm Und einen Durchmesser von 12,7 πϊίτΐ, einem ringförmigen Querschnitt von ungefähr Eine mit Harz gefüllte Mischung wird hergestellt

12.7 mm und einer Länge von wenigstens 381mm Diese Mischung enthält 70 Gewichtsprozent eines eingespritzt, wobei die Brennkammer sich in einem io speziellen verdünnten Phenolformaldehydharzes. Block aus Graphit mit geeigneten Eigenschaften 20 Gewichtsprozent Graphit und 10 Gewichtsprobefindet, dann sollte die Viskosität des verwendeten zent Aktivkohle. Die Mischung besitzt eine Viskosi-Bindemittels vorzugsweise nicht mehr als ungefähr tat von ungefähr 500 00OcP. Weniger als 2° ο der 500 000 cP betragen. Graphitteilchen sowie der Aktivkohleteilchen be-

Bei der Herstellung des Brennstoffkörpers in situ 15 sitzen eine Größe von mehr als 30 μ. Die Aktivkohle innerhalb einer Kammer in einem porösen Graphit- besitzt eine Oberfläche von 1000 m- g. wie an Hand brennelement ist noch ein weiterer Gesichtspunkt zu der BET-Stickstoffmethode ermittelt wird. Dieses beachten, fst die Brennkammer ziemlich lang, bei- Harz ergibt einen Kohlenstoffrückstand, der ungespielsweise langer als ungefähr 508 mm, dann be- fähr 55 bis 60° 0 seines Gewichts ausmacht, sitzt das Harz eine Neigung, in die Seitenwand der 20 Ein Ende der Form wird mit einer Einspritzvor-Brennkammer einzusickern. Ein auf diese Weise richtung verbunden. Diese Einspritzvorrichtung wird eintretender Bindemittelverlust kann eine Ungleich- mit der Bindemittelmischung gefüllt, während das mäßigkeit der fertigen Matrix zur Folge haben und entgegengesetzte Ende des Hohlraumes mit einer ferner eine Blockierung innerhalb der Brennkam- porös- η Platte verschlossen wird. Diese Platte ermer verursachen, und zwar als Folge einer Anreiche- 25 möglicht ein Entweichen von Gas. verschließt jerung von Füllstoff an einer Stelle, an welcher eine doch den Hohlraum im übrigen vollkommen. Die merkliche Menge des Harzes durch Heraussickern Einspritzvorrichtung besteht aus einer Düse, welche verlorengegangen ist. gegen das eine Ende der Fvirm abgedichtet ist, so-

Es wurde gefunden, daß dieses Problem dadurch wie aus einem Vorratsbehälter, in welchen das gelöst werden kann, daß die innere Seitenwand der 30 Bindemittel gefüllt wird. Diese beiden Teile der Brennstoffkammer mit einem geeigneten Harz, das Vorrichtung sind mit einer Zwischenkammer über vor der Beschickung der Kammer mit den Brenn- Steuerventile verbunden. Ein Kolben, der mit einem stoffteilchen polymerisiert wird, abgedichtet wird. doppeltwirkenden hydraulischen Zylinder verbunden Im allgemeinen kann man dazu jedes hitzehärtbare ist, bewegt sich innerhalb der Zwischenkammer hin Harz verwenden, beispielsweise ein Phenolharz oder 35 und her. Die Zwischenkammer wird durch Ab-Furfurylalkohol. Durch Behandeln der Seitenwände ziehen des Kolbens, wobei das Bindemittel aus dem mit einer kohlenstoffhaltigen Substanz dieses Typs Vorratsbehälter in die Zwischenkammer fließt, gewird ein Heraussickern des Harzes aus dem Binde- füllt. Dann wird durch Bewegen des Kolbens in der mittel verhindert, während die Porosität des Gra- entgegengesetzten Richtung die mit Harz gefüllte phits gegenüber flüchtigen Bestandteilen nicht merk- 4° Mischung durch die Düse unter Druck in den Hohllich verändert wird. Dies ist insbesondere deshalb raum gepreßt. Dieser Druck reicht dazu aus. daß die der Fall, da ein Harz in ähnlicher Weise eine Pyro- Mischung durch die Leerstellen der verdichteten lyse erleidet und auf diese Weise die Poren, in wel- Füllung fließt und diese Leerstellen zwischen den chen es sich befunden hat, weiter öffnet. Durch Be- beschichteten Teilchen aus Kernbrennstoff ausfüllt, handeln der Brennstoffkammerseitenwand und durch 45 Das Fließen des viskosen Bindemittels erfolgt in Härtung des Harzes, mit welchem die Seitenwand notwendiger Weise sehr langsam, so daß liie ganze behandelt worden ist, wird der Graphitkörper an der Kraft des hydraulischen Zylinders ausgeschöpft wer-Stelle verfestigt, an welcher die Beanspruchungen den muß. Zum Füllen erreicht der Druck in dei während des Einspritzen des Bindemittels am groß- Düse einen Wert von ungefähr 67,5 kg/cm². Eir fen sind. Daher erleichtert eine Behandlung mit 5° vollständiges Füllen des Formhohlraumes dauer einem derartigen hitzehärtbaren Harz nicht nur ein ungefähr 30 Minuten.

gleichmäßiges Einspritzen des Bindemittels durch Ein Brennelementteil in Form eines Blockes au;

die ganze Länge der Kammer hindurch, sondern Graphit mit einem ringförmigen Querschnitt mi schafft auch eine zusätzliche Festigkeit, um den Be- einem Durchmesser von ungefähr 76 mm und eine: anspruchungen zu widerstehen, die durch den hohen 55 Länge von 787 mm wird mit vier Brennkammer! Druck verursacht werden, unter welchem das Ein- versehen, wobei jede ungefähr einen Durchmesse; spritzen durchgeführt wird. von 12,7 mm und eine Länge von 762 mm besitzt

Das folgende Beispiel erläutert verschiedene Merk- Die Zentren dieser Kammern liegen symmetrise! male der "vorliegenden Erfindung, ohne jedoch die auf einem Kreis mit einem Radius von ungefäh Erfindung zu beschränken. ⁶° 19,0 mm. Die Achsen der vier Brennkammern ver

laufen parallel zu der Achse des Graphitzylinders

Beispiel Der Graphit besitzt eine Porosität von ungefäh

0,1 cm²/Sekunde, gemessen mit Helium bei 20° C so

Spaltbare und brütbare Brennstoffteilchen, die wie unter einem Druck von Vs Atmosphäre. Der Stal Uran- und Thoriumdicarbide enthalten, werden 65 mit den vier Brennkammern, die in ihm gebilde hergestellt. Die Brennstoffteilchen sind Sphäroide sind, wird in ein Bad aus einer Mischung einge mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 200 taucht, die aus 10 Mol Furfurylalkohol und 1 Mc bzw. 400 u. Die Brennstoffteilchen werden mit pyro- Maleinsäureanhydrid besteht, wobei die Eintauch

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zeit 120 Minuten beträgt. Darin Wird der Stab ent^ ferrit, abtropfen gelassen und 90 Minuten lang zur Härtung des Harzes auf 100⁰C erhitzt.

Die vier Brennkammern werden anschließend rnit bäifdiichteten Brehnstofffeilchert auf eine Dichte von ungefähr 64 Volumprozent In der gleichen Weise wie die zuvor beschriebene Form gefüllt.

Die vorstehend beschriebene Mischung aus Phe-Holharz. Graphit und Aktivkohle wird gleichzeitig kl die vier Brennkammern unter Verwendung der Sieichen Einspritzvorrichtung eingespritzt. Auch in iesem Falle erreicht der Düsendruck ungefähr $7,5 kg/cm². Das Füllen aller vier Brennkammern dauert ungefähr 1''2 Stunden.

Sowohl die Form als auch der Brennelementteil, <iie nunmehr mit Teilchen und Bindemittel gefüllt lind, werden anschließend in einen Ofen gegeben Und ungefähr 16 Stunden lang auf eine Temperatur Von ungefähr 90° C erhitzt, worauf 4 Stunden lang bei einer Temperatur von 120" C erhitzt wird. Dabei wird das Harz gehärtet. Während des Erhitzens werden die Enden der Brennkammern verschlossen, um ein axiales Ausfließen des Bindemittels aus den Kammern zu verhindern. Die ziemlich kleine Menge an flüchtigen Bestandteilen, die erzeugt werden, wird aus dem grünen Brennkörper in den Hohlraum über Iporöse Verschlüsse an jedem Ende der Form entweichen gelassen.

Nach Beendigung des Erhitzens werden die Form und der Brennelementabschnitt langsam auf Zimmertemperatur abkühlen gelassen. Der gehärtete Brennkörper wird aus dem Formhohlraum entfernt und in eine Halterung aus porösem Graphit eingesetzt. Die Halterung besitzt die Form eines geschlitzten Rohres aus porösem Graphit mit einem inneren Durchmesser, der gegenüber dem äußeren Durchmesser des gehärteten Brennkörpers leicht überdimensioniert ist. Die Enden der aus einem geschlitzten Rohr bestehenden Halterung werden verschlossen. Nachdem die Halterung in ein entspre^ ehendes Loch in einem Behälter eingeführt worden ist) werdeti Endverschlüsse auf jedes Ende aufgeschfaubtj um die Enden des Brennkörpers während der Pyrolyse zu arretieren.

Der Behälter plus Brenrtstoffelementteii werden erneut in einen Ofen gegeben) worauf mit der Pyrolyse in eine!· trockenen Stickstörtatmosphäre begonnen wird. Dabei wird ein leichter Temperaturanstieg

ίο über den Bereich hinweg, in welchem der Hauptteil der Zersetzung erfolgt, aufrechterhalten, um zu verhindern, daß übermäßige Mengen an flüchtigen Bestandteilen entweichen, wodurch möglicherweise eine Zerstörung der gebildeten Matrix erfolgen

iS könnte. Die Temperatur wird während einer Zeitspanne von mehr als 1 Stunde auf ungefähr 150^rC erhöht. In den nächsten 3 Stunden wird die Temperatur auf 250^C gebracht. Der Temperaturanstieg wird dann auf ungefähr 10° C pro Stunde verlangsamt, so daß es ungefähr 25 Stunden oder mehr dauert, bis 500° C erreicht sird. In den nächsten 3 Stunden wird die Temperatur auf 600° C erhöht, worauf eine Geschwindigkeit von ungefähr 50° C pro Stunde eingehalten wird, so daß in 6 Stunden 900° C erreicht sind. Die Temperatur wird 1 Stunde lang auf 900° C gehalten, worauf der Ofen langsam abkühlen gelassen wird. Während einer Zeitspanne von ungefähr 7 bis 8 Stunden wird auf Zimmertemperatur abkühlen gelassen. Nach Beendigung dieser

Zeitspanne wird der carbnnisiurte Brennkörper aus der porösen Haltevorrichtung entnommen.

Eine Untersuchung des Brennkörpers zeigt, daß er gleichmäßig ausgebildet ist und sehr gut für eine Verwendung in einem Kernreaktor geeignet ist. Eine Untersuchung zeigt ferner, daß der Brennelemenlabschniit frei von Rißbildung ist und sich in einem guten Zustand befindet. Das Gefüge eignet sich in der vorliegenden Form für eine Verwendung in einem Kernreaktor.

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Claims (1)

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Patentansprüche; Brennelemente for Kernreaktoren, die aus Kern- h Verfahren zur Herstellung eines' festen brennstoffen in Form von Einzejteilchen bestehen, Kernbrennstoffkörpers, wöbe} eine Kammer, besitzen dann Vorteile, wenn sie in Form von komwelche die ungefähre Größe und Form des ge- pakten Körpern aus Brennstoffteilchen vorliegen, Wünschten Brennstaffkörpers besitzt, verwendet 5 Befinden sich jedoch die Brennstoffteilchen in lockewird, die Kammer mit dem Kernbrennstoff und rem Zustand innerhalb eines Brennelements, dann einem Bindemittel beschickt wird und das Ag- kann dies aus Sicherheitsgründen nachteilig sein, und gregat aus Brennstoffteilchen und Bindemittel zwar dann, wenn das Brennstoffelement aufbricht, zur Bildung eines festen Brennstoffkörpers auf Die Möglichkeit, daß die Teilchen bei einem Unfall eine zur Pyrolyse des Bindemittels ausreichende io in dem Reaktor verstreut werden, wird dann vermi'e-Temperatur entsprechend lang erhitzt wird, da- den, wenn die Teilchen miteinander verbunden werdurch gekennzeichnet, daß zuerst die den. Außerdem ist der Wärmeübergang iti einem geKammer mit dem Kernbrennstoff in Form von bundenen Körper aus Brennstoffteilchen wirksamer, losen Einzelpartikeln in der gewünschten Dichte da keine Leerstellen vorhanden sind,

'' beschickt wird und dann das Bindemittel in 15 Bei dem Betrieb von Kernreaktoren, die-rjit hohen