DE1906269C - Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffkörpern - Google Patents

Description

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teilchenförmige Kernbrennstoff nicht vor bzw. beim der Fall, wenn die Größen der Teilchen der ver-Einfullen in die Kammer mit dem Bindemittel ver- schiedenen Gruppen verschieden sind, da in diesem mischt wird, soncern erst nach Abschluß der Ein- Falle eine anschließende mechanische Trennung füll- und \ erdichtungsoperaöonen in die vollständig durch eine Klassierung möglich ist. Es ist wahrgefüllte Kammer eingepreßt wird. ₅ scheinlich, daß Veränderungen in der Verteilung der

Durch die vorliegende Erfindung wird die Her- Teilchen an verschiedenen Stelte" erfolgen, wenn ein

stellung von Brennstoffkörpern ermöglicht, die korn- Einspritzen durchgeführt wird. Auf diese Weise ist

pakte Körper aus miteinander verbundenen Brenn- die Endverteilung nicht einheitlich, ist jedoch eine

Stoffteilchen enthalten, wobei die Teilchen gleich- gleichförmige Mischung aus zwei oder mehreren

mäßig angeordnet sind. Durch die Erfindung wird ic "leilchengruppen in eine Brennstoffkammer eingefüllt

ein Verfahren zur Verfügung gestellt, durch welches worden, dann wird die gleichmäßige Verteilung nicht

die Herstellung von dichten Kernbrennstcffkörpem durch Durchschicken des Bindemittels durch die

ermöglicht wird. Außerdem schafft die Erfindung Hohlräume zwischen, den Teilchen verändert.

ein verbessertes Verfahren zur in-situ-Herstellung Unter dem Begriff »Kernbrennstoff« sollen sowohl

von Kernbrennstoffteilciien enthaltenden Körpern in 15 spaltbare Materialien, wie beispielsweise Uran-233,

einem Brennstoffelementteil, der aus Graphit herge- Uran-235, Plutonium-239 sowie deren Verbindun-

stellt worden ist. g_{en a}j_{s auc}f, brütbare Materialien, wie beispiels-

Die Erfindung ermöglicht die Herstellung von weise Thorium-232, Uran-238 sowie Verbindungen Brennstoffköjp:rn, wobei Kernbrennstoffteilchen in dieser Isotope, verstanden werden. Es kann zweckeine Brennkammer eines Brennelements oder in den ao mäßig sein, eine Mischung aus in erster Linie spalt-Hohlraum einer Form gegeben und bis zu dem ge- barem Material und aus einem in erster Linie brütwünschten Ausmaß verdichtet werden, worauf sie baren Material 7u verwenden, wobei diese beiden miteinander verbunden werden. Das Verbinden er- Materialien vor einer chemischen Wiederaufbereifeigt durch Verwendung eines geeigneten ftuiden tung voneinander getrennt werden können. Beispielscrganischen Bindemittels, das nach einer Pyrolyse 25 weise kann Thoriumdicarbid als brütbares Material e,^r: solches Zusammenhaltvermögen besitzt, welches verwendet werden, während eine Mischung aus dazu ausreicht, die Teilchen in Form eines festen Urandicarbid und einem Verdünnungsmittel (wie Brennstoffkörpers bei hohen Temperaturen zusam- beispielsweise Thoriumdicarbid, Graphit oder Berylrv nzuhalten. Je nach der beabsichtigten anschlie- liumcarbid) als spaltbares Material eingesetzt weriVnden Wiederaufbereitungsbehandlung der abge- 30 den kann.

Kannten Brennelement.: kanr. man ein Bindemittel Die Teilchen besitzen eine Größe von weniger als

mahlen, das derart beschaffen ist, daß es sich in 1000μ und liegen vorzugsweise in Form von SphL-

tinfacher Weise durch eine gee.gnete anschließende roiden vor. Gewöhnlich besitzt jedes Teilchen in

Behandlung entfernen läßt, so daß man die Brenn- bekannter Weise seinen eigenen Übtrzug, der dazu

-tofftjilchen in diskreter Form wiedergewinnen kann, 35 dient, die erzeugten gasförmigen Spaltprodukte zu-

o'ine dabei ihre Überzüge zu beschädigen. Eine Wie- rückzuhalten (USA.-Patentschrift 3 298 921). Bei-

dergewinnung auf diese Weise ermöglicht eine me- spielsweise kann ein derartiger Überzug aus einer

chanische Abtrennung vor einem anschließenden inneren Schicht aus einem schwammartigen porösen

Reprocessing. Eine derartige Methode wird in der pyrolytischen Kohlenstoff bestehen, die von einer

L'SA.-Patentschrift 3 208 912 beschrieben. 40 äußeren Schicht aus einem dichten isotropen pyro·

Es ist möglich, sowohl eine gleichmäßige als auch lytischen Kohlenstoff umgeben ^:st. Eine feuerfeste eine relativ dichte Beschickung zu erzielen, und zwar Metallcarbidschicht kann ebenfalls verwendet werdurch Füllen einer Brennkammer oder eines Form- den, um die Spaltproduktretention zu erhöhen. Beihohlraumes mit diskreten Brennstcffteilchen «n Ab- spielsweise kann man eine Schicht aus dichtem SiIiwesenheit eines Bindematerials. Durch Stampfen, 45 ciumcarbid verwenden.

Vibrationskompaktierung od. dgl. können derartige Es wird ein Bindemittel verwendet, das die Her-Teilchen zu hohen Dichten gepackt werden. Dar- stellung eines festen Brennstoffkörpers ermöglicht, über hinaus Ist nach dem Pillen eine Untersuchung der bei den Reaktorbetricbslemperaturen eine ausmöglich, um festzustellen, ob die Beschickung voll- reichende Festigkeit besitzt. Im Hinblick auf die ständig ist. Ferner wird eine Beschickung bis zu den 5» Eigenschaften des Reaktors sollte das Bindemittel gewünschten Dichten in exakter Weise erleichtert, kohlenstoffhaltig sein, so daß nach der Pyrolyse ein da die Menge des in Form von Einzelteilchen vor- Kohlenstoffnetzwerk zurückbleibt, das eine Matrix liegenden Kernbrennstoffmaterials vor der Beschik- bildet, weiche alle Teilchen einschließt. Venvendkung abgemessen werden kann, wobei die Kompak- bare Bindemittel sind thermoplastische Materialien, tierung in der Weise gesteuert werden kann, daß 55 wie beispielsweise Pech, das in geschmolzener Form die Teilchen gerade die Brennstoffkammer oder den verwendet wird, sowie organische polymere hitze-Formhöhlraum ausfüllen. härtbare Materialien oder Harze. Für bestimmte der

Das Füllen der Brennstoffkammer oder des Form- vorstehend erwähnten Anwendungsgebiete ist es \ orhohlraumes mit dem in Form von Einzelteilchen zuziehen, daß Has Bindemittel nach der Pyrolyse vorliegenden Brennstoff erleichtert ferner die gleich- 60 einen Kohlenstoffrest bildet, der leichter oxydiert mäßige Zuführung von Teilchen, die aus zwei oder wird als die Überzugsmaterialien, welche die Kernmehreren, voneinander verschiedenen Tcilchengrup- brennstoffteilchen bedecken. Phenolartige Harze pen bestehen. Würde man derartige Teilchen ver- werden bevorzugt, da sie einen hohen Prozentsatz mischen, die Mischung anschließend mit einem gc- an Kohlenstoffrückstand pro Gewichtsprozentsatz eigneten Bindemittel vereinigen und in eine Kammer 65 an eingesetztem Harz liefern. Dieser Faktor ist daher in Form einer Paste einspritzen, dann ist keine Ge- von Vorteil, da ein Brtnnstoffkörper mit einer auswähr gegeben, daß die gleiche Teilchenverteilung in reichenden Festigkeit erzeugt wird,
dem Endprodukt vorliegt. Dies ist insbesondere dann Einer der Gründe, weshalb es vorzuziehen ist,

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Harze zu verwenden, die bei der Pyrolyse einen ungefähr 15O⁰C. Gewöhnlich werden Formen aus

hohen Prozentsatz an Kohlenstüffriickstand ergeben, rostfreiem Stahl verwendet.

ist der, daß Harze, die hohe Prozentsätze an flüchti- Wird der Brennstoffkörper in situ gebildet, dann

gen Materialien enthalten, während der Pyrolyse sollte das Material des Brennstoffelementteiles, wel-

eine beträchtliche Schrumpfung erleiden. Nichtflüch- 5 eher die Brennstoffkammer aufnimmt, ähnliche

tiges kohlenstoffhaltiges Füllmaterial, wie beispiels- Eigenschaften besitzen. Graphit mit einer ausrei-

weise Grapnitpulver, wird gewöhnlich in Kombina- chenden Porosität, um das Eritweichen von flüch-

tion mit einem Harz verwendet und ergibt eine tigen Bestandteilen zu ermöglichen, die während der

festere Bindung, als dies dann der Fall ist, wenn Pyrolyse erzeugt werden, wobei der Graphit außer-

das Harz allein verwendet wird, da die Anwesenheit io dem den Fluiddrücken widerstehen muß, die wäh-

eines kohlenstoffhaltigen Füllmaterials, das keine rend des Einspritzens des Bindemittels auftreten,

Pyrolyse erleidet, die Gesamtschrumpfung des Binde- wird als ausgezeichnet betrachtet. Graphit mit einer

mittels während der Pyrolyse reduziert. Füllmateria- Porosität von wenigstens 0,! cm*/Sekunde, gemes-

lien sollten bei den Reaktorbetriebsiemperaturen sta- sen mit Helium bei 20⁰C sowie bei einem Druck

bil sein und geeignete Neutroneneinfangsquerschiütte i$ von Vt Atmosphäre, wird für diesen Zweck ver-

besitzen. Bevorzugte Füllmaterialien sind Graphit- wendet.

pulver sowie Aktivkohle oder Tierkohle. Aktivkohle Für einige Anwendungszwecke kann es von Vorverbessert die Retention von Schwermetallspaltpro- teil sein, die Brennstoffkörper in Formen herziisteldukten in dem Brennstoffkörper. Im allgemeinen len und sie anschließend λ Brennstoffkammern In wird eine ausreichende Menge des Füllmaterials ver- so einem Brennelement einzusetzt.ii. Wie zuvor erwähnt, wendet, und zwar eine derartige Menge, daß das tritt während des Härtens und der Pyrolyse des or-Füllmaterial wenigstens ungefähr 50 Gewichtspro- ganischen Harzes eine gewisse Schrumpfung auf, zent des Rückstandes nach der Pyrolyse des Harzes wobei diese Schrumpfung eine Herabsetzung der Diausmacht. Man kann jedoch auch ein Füllmaterial Pensionen des Brennstoffkörpers während seines in einer Menge von ungefähr 80 bis ungefähr 20 Ve-, as Überganges aus seinem griiren Zustand in seine ferbezogen auf das Gesamtgewicht des Rückstandes aus tige pyrolysierte Form zur Folge hat. Daher ermög-Füllmaterial und pyrolysiertem Harz, verwenden, licht die Herstellung der Brennstoffkörper in einer und zwar je nach der Festigkeit des Kohlenstoff- Form eine genauere Anpassung der Brennstoffkörrückstandes, der von dem jeweiligen Harz erzeugt per an die Dimensionen der Brennkammer. Die wird. 3e Brennstoffkörper, die in Formen hergestellt wurden,

Sofc:λ ein Schrumpfen des Bindemittels erfolgt, können mittels irgendeines geeigneten Klebemittels

ist es von Bedeutung, daß dieses Schrumpfen kein an die Wände der Brennstnffkammer gebunden wer-

Aufreißen der Überzüge der Brennstoffteilchen ver- den, beispielsweise mittels Steinkohlenteerpech oder

ursacht Ein organisches Harz besitzt eine Neigung eines hitzehärtbaren Harzes.

zur Bildung einer ziemlich guten Bindung an ver- 35 Jede geeignete Vorrichtung zum Einspritzen des schiedene Materialien nach seinem Härten. Erleidet flüssigen Bindemittels in den Formhuhlraum oder ein derartiges Harz auch ein gewisses Schrumpfen in die Brennkammer kann verwendet werden. Dabei bei der Pyrolyse, dann kann eine derartige Bindung kann man sich eines hydraulischen, pneumatischen eine Rißbildung begünstigen. Es wurde festgestellt, oder mechanischen Druckes bedienen. Beispielsweise daß eine derartige Rißbildung dadurch verhindert 40 kann eine gewöhnliche Schmierpistole verwendet wird, daß die Brennstoffteilchen jeweils mit einem werden, wobei eine entsprechende Abdichtung zwigeeigneten Bindungstrennmittel, wie beispielsweise sehen ihr und der Form oder dem Brennelement einem im Handel erhältlichen pulverförmigen Gra- bestehen muß. Die Einspritzvorrichtung muß nur phit, der in einer aufsprühbaren Torrn in den Handel dazu in der Lage sein, den Druck zur Verfügung gebracht wird, oder mit einem hochschmelzenden 45 zu stellen, der dazu erforderlich ist, das fluide Wach? beschichtet wird. Dieses Trennmittel verhin- Bindemittel in den Brennstoffkörper in seiner gedert das Auftreten einer vollständigen Bindung mit samten Länge einzupressen. Der erforderliche Druck dem Beschichtungsmaterial für die Brennstoffteil- ist eine Funktion der Länge des Brennstoffkörpers, chen während der Härtung und verhindert eine Zer- der Viskosität des fluiden Bindemittels und der störung der Brennstoffteilchenüberzü^s durch Riß- 50 Größe sowie der Packungsdichte der Brennstoffteilbildung, chen. Zur Herstellung von Brennstoffkörpern mit

Die Einführung der beschichteten Brennstoffteil- einer Länge von 38 bis 76 cm u^d einem Durchchen in die Brennstoffkammer an einem Teil eines messer von 1,2 cm liegen die erforderlichen Drücke Brennelements oder in einen Formhohlraum erfolgt zwischen ungefähr 35,2 und ungefähr 98,4 kg/cm*, nach irgendeiner geeigneten Methode, durch welche ss Zur Herabsetzung der Füllzeiten können in bestimmgewährleistet ist, daß die gewünschte Verteilung und ten Fällen auch höhere Drücke angewendet werden. Dichte der Beschickung erzielt wird. Nachdem die Wird ein Brennstoffkörper in einer Form aus rost-Brennstoffteilchen auf die gewünschte Brennstoff- freiem Stahl hergestellt, dann bestehen hinsichtlich dichte gepackt worden sind, wird eine fluide Mi- der Drücke keinerlei Beschränkungen, da eine derschung aus einem Harz-Füllstoff-Material unter 60 artige Form jedem Druck zu widerstehen vermag. Druck in die Brennstoffkammer oder in den Form- Wird jedoch der Brennstoffkörper in situ hergestellt, hohlraum zum Auffüllen der Leerstellen in dem ge- beispielsweise in einer Kammer in einem Graphitpackten Bett aus Brennstoffteilchen eingespritzt. block, dann sollte die Viskosität des Bindemittels Wfrd eine Form verwendet, dann kann sie aus je- derart gesteuert werden, daß Brennstoffkörper mit dem geeigneten Material bestehen, das eine aus- 65 einer vernünftigen Länge und einer vernünftigen reichende Festigkeit besitzt und bei den Härtungs- Brennstoffdichte hergestellt werden können, ohne tempcraturen nicht mit dem Bindemittel reagiert. daß dabei die Gefahr besteht, daß eine Rißbildung Diese Härtungstemperaturen betragen wenigstens an dem GraDhitbrennelementteil auftritt. V

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anschließend eine Schädigung und/oder ein Versagen lytischem Kohlenstoff durch Pyrolyse von gasförmides Brennelements verursacht würde. Die Viskosität gen Kohlenwasserstoffen hergestellt. Die beschichläßt sich durch Auswahl des eingesetzten Harzes, die teten Brennstoffteilchen werden lose in den Hohl-Menge des zugesetzten Graphits oder der zugegebe- raum einer Form aus rostfreiem Stahl eingefüllt und nen Aktivkohle sowie durch die Temperatur, bei 5 zur Erzielung einer Dichte von ungefähr 64 Volumweicher das Bindemittel eingespritzt wird, steuern. prozent geschüttelt. Der Hohlraum besitzt eine Länge Wird das Bindemittel in eine Brennstoffkammsr mit von 381 mm und einen Durchmesser von 12,7 mm. einem ringförmigen Querschnitt von ungefähr Eine mit Harz gefüllte Mischung wird hergestellt.

12,7 mm und einer Länge von wenigstens 381 mm Diese Mischung enthält 70 Gewichtsprozent eines eingespritzt, wobei die Brennkammer sich in einem to speziellen verdünnten Phenolfonnaldehydharzes, Block aus Graphit mit geeigneten Eigenschaften 20 Gewichtsprozent Graphit und 10 Gewichtsprobefindet, dann sollte die Viskosität des verwendeten zent Aktivkohle. Die Mischung besitzt eine Viskosi-Bindemittels vorzugsweise nicht mehr als ungefähr tat von ungefähr SOOOOOcP. Weniger als 2°/o der 500 000 cP betragen. Graphitteilchen sowie der Aktivkohleteilchen be-

Bei der Herstellung des Brennstoffkörpers in situ 15 sitzen eine Größe von mehr als 30 μ. Die Aktivkohle innerhalb einer Kammer in einem porösen Graphit- besitzt eine Oberfläche von 1000 m*/g, wie an Hand brennelement ist noch ein weiterer Gesichtspunkt zu der BET-Stickstoffmethode ermittelt wird. Dieses beachten. 1st die Brennkammer ziemlich lang, bei- Harz ergibt einen Kohlenstoff rückstand, der ungespielsweise länger als ungefähr 508 mm, dann be- fähr 55 bis 60*/o seines Gewichts ausmacht, sitzt das Harz eine Neigung, in die Seitenwand der ao Ein Ende der Form wird mit einer Einspritzvor-Brennkammer einzusickern. Ein auf diese Weise richtung verbunden. Diese Einspritzvorrichtung wird eintretender Bindemittelverlust kann eine Ungleich· mit der Bindemittelmischung gefallt, während das mäßigkeit der fertigen Matrix zur Folge haben und entgegengesetzte Ende des Hohlraumes mit einer ferner eine Blockierung innerhalb der Brennkam- porösen Platte verschlossen wird. Diese Platte ermer verursachen, und zwar als Folge einer Anreiche- as lr.flglicht ein Entweichen von Gas, verschließt jerung von Füllstoff an einer Stelle, an welcher eine doch den Hohlraum im übrigen vollkommen. Die merkliche Menge des Harzes durch Heraussickern Einspritzvorrichtung besteht aus einer Düse, welche verlorengegangen ist. gegen das eine Ende der Form abgedichtet ist, so-

Es wurde gefunden, daß dieses Problem dadurch wie aus einem Vormsbchälter, in welchen das gelöst werden kann, daß die innere Seitenwand der 30 Bindemittel gefüiii wird. Diese beider. Teile der Brennstoffkammer mit einem geeigneten Harz, das Vorrichtung sind mit einer Zwischenkammer über vor der Beschickung der Kammer mit den Brenn- Steuerventile verbunden. Ein Kolben, der mit einem Stoffteilchen polymerisiert wird, abgedichtet wird. doppeltwirkenden hydraulischen Zylinder verbunden Im allgemeinen kann man dazu jedes hitzehärtbare ist, bewegt sich innerhalb der Zwischenkammer hin Harz verwenden, beispielsweise ein Phenolharz oder 35 und her. Die Zwischenkammer wird durch Ab-Furfurylalkohol. Durch Behandeln der Seitenwände ziehen des Kolbens, wobei das Bindemittel aus dem mit einer kohlenstoffhaltigen Substanz dieses Typs Vorratsbehälter in die Zwischenkammer fließt, gewird ein Heraussickern des Harzes aus dem Binde- füllt. Dann wird durch Bewegen des Kolbens in der mittel verhindert, während die Porosität des Gra- entgegengesetzten Richtung die mit Harz gefüllte phits gegenüber flüchtigen Bestandteilen nicht merk- 4» Mischung durch die Düse unter Druck in den Hohllich verändert wird. Dies ist insbesondere deshalb raum gepreßt Dieser Druck reicht dazu aus, daß die der Fall, da ein Harz in ähnlicher Weise eine Pyro- Mischung durch die Leerstellen der verdichteten lyse erleidet und auf diese Weise die Poren, in wel- Füllung fließt und diese Leerstellen zwischen den chen es sich befunden hat, weiter öffnet. Durch Be- beschichteten Teilchen aus Kernbrennstoß ausfüllt, handeln der Brennstoffkammerseitenwand und durch 45 Das Fließen des viskosen Bindemittels erfolgt in Härtung des Harzes, mit welchem die Seitenwand notwendiger Weise sehr langsam, so daß die ganze behandelt worden ist, wird der Graphitkörper an der Kraft des hydraulischen Zylinders air geschöpft wer-Stelle verfestigt, an welcher die Beanspruchungen den muß. Zum Füllen erreicht der Druck in der während des Einspritzens des Bindemittels am groß- Düse einen Wert von ungefähr 67,5 kg/cm². Ein ten sind. Daher erleichtert eine Behandlung mit 5»= vollständiges Füllen des Formhohlraumes dauer! einem derartigen hitzehärtbaren Harz nicht nur ein ungefähr 30 Minuten.

gleichmäßiges Einspritzen des Bindemittels durch Ein Brennelementteil in Form eines Blockes aus

die ganze Länge der Kammer hindurch, sondern Graphit mit einem ringförmigen Querschnitt mil schafft auch eine zusätzliche Festigkeit, um den Be- einem Durchmesser von ungefähr 76 mm und einei anspruchungen zu widerstehen, die durch den hohen 55 Länge von 787 mm wird mit vier Brennkammer! Druck verursacht werden, unter welchem das Ein- versehen, wobei jede ungefähr einen Durchmesse! spritzen durchgeführt wird. von 12,7 mm und eine Länge von 762 mm besitzt

Das folgende Beispiel erläutert verschiedene Merk- Die Zentren dieser Kammern liegen symmetrise! male der vorliegenden Erfindung, ohne jedoch die auf einem Kreis mit einem Radius von ungefäh Erfindung zu beschränken. 60 19,0 mm. Die Achsen der vier Brennkammern ver

laufen parallel zu der Achse des Graphitzylinden

Beispiel Der Graphit besitzt eine Porosität von ungefäh

0,1 cm*/Sekunde, gemessen mit Helium bei 20° C so

Spaltbare und brütbare Brennstoffteilchen, die wie unter einem Druck von V» Atmosphäre. Der Sta Uran- und Thoriumdicarbide enthalten, werden 65 mit den vier Brennkammern, die in ihiri gebilde hergestellt Die Brennstoffteilchen sind Sphäroide sind, wird in ein Bad aus einer Mischung eingc mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 200 taucht, die aus 10 Mol Furfurylalkohol und 1 M( bzw. 400 μ. Die Brennstoffteilchen werden mit pyro- Maleinsäureanhydrid besteht, wobei die Eintaucl

zeit 120 Minuten beträgt. Dann wird der Stab entfernt, abtropfen gelassen und 90 Minuten lang zur Härtung des Harzes auf 100⁰C erhitzt.

Die vier Brennkammern werden anschließend mit beschichteten Brennstoffteilchen auf eine Dichte von ungefä'v 64 Volumprozent in der gleichen Weise wie die zuvor beschriebene Form gefüllt.

Die vorstehend beschriebene Mischung aus Phenolharz, Graphit und Aktivkohle wird gleichzeitig in d«e vier Brennkammern unter Verwendung der gleichen Einspritzvorrichtung eingespritzt. Auch in diesem Falle erreicht der Düsendruck ungefähr 67,5 kg/cm⁹. Das Füllen aller vier Brennkammern dauert ungefähr V/t Stunden.

Sowohl die Form als auch der Brennelementteil, die nunmehr mit Teilchen und Bindemittel gefüllt sind, werden anschließend in einen Ofen gegeben und ungefähr 16 Stunden lang auf eine Temperatur von ungefähr 90⁰C erhitzt, worauf 4 Stunden lang bei einer Temperatur von 120⁰C erhitzt wird. Dabei wird das Harz gehärtet Während des Erhitzern werden die Enden der Brennkammern verschlossen, um ein axiales Ausfließen des Bindemittels aus den Kammern zu verhindern. Die ziemlich kleine Menge an flüchtigen Bestandteilen, die erzeugt werden, wird aus dem grünen Brennkörper in den Hohlraum über poröse Verschlüsse an jedem Ende der Form entweichen gelassen.

Nach Beendigung des Erhitzen« werden die Form und der Brennelementabschnitt langsam auf Zimmertemperatur abkühlen gelassen. Der gehärtete Brennkörper wird aus dem Formhohlraum entfernt und in eine Halterung aus porösem Graphit eingesetzt. Die Halterung besitzt die Form eines geschlitzten Rohres aus porösem Graphit mit einem inneren Durchmesser, der gegenüber dem äußeren Durchmesser des gehärteten Brennkörpers leicht überdimensioniert ist Die Enden der aus einem geschlitzten Rohr bestehenden Halterung werden ver schlossen. Nachdem die Halterung in ein entsprechendes Loch in einem Behälter eingeführt worden ist, werden Endverschlüsse auf jedes Ende aufgeschraubt, um die Enden des Brennkörpers während der Pyrolyse zu arretieren.

Der Behälter plus Brennstoffelementteil werden erneut in einen Ofen gegeben, worauf mit der Pyrolyse in einer trockenen Stickstoffatmosphäre begonnen wird. Dabei wird ein leichter Temperaturanstieg ίο über den Bereich hinweg, in welchem der Hauptteil der Zersetzung erfolgt, aufrechterhalten, um zu verhindern, daß übermäßige Mengen an flüchtigen Bestandteilen entweichen, wodurch möglicherweise eine Zerstörung der gebildeten Matrix erfolgen könnte. Die Temperatur wird während einer Zeitspanne von mehr als 1 Stunde auf ungefähr 150⁰C erhöht In den nächsten 3 Stunden wird die Temperatur auf 25O⁰C gebracht. Der Temperaturanstieg wird dann auf ungefähr 10⁰C pro Stunde verlanget samt, so daß es ungefähr 25 Stunden oder mehr dauert, bis 500⁰C erreicht sind. In den nächsten 3 Stunden wird die Temperatur auf 600⁰C erhöht, worauf eine Geschwindigkeit von ungefähr 5O⁰C pro Stunde eingehalten wird, so daß in 6 Stunden as 900⁰C erreicht sind. Die Temperatur wird 1 Stunde lang auf 900⁰C gehalten, worauf der Ofen langsam abkühlen gelassen wird. Während einer Zeitspanne von ungefähr 7 bis 8 Stunden wird auf Zimmertemperatur abkühlen gelassen. Nach Beendigung dieser Zeitspanne wird der carbonisierte Brennkörper aus der porösen Haltevorrichtung entnommen.

Eine Untersuchung des Brennkörpers zeigt, daß er gleichmäßig ausgebildet ist und sehr gut für eine Verwendung in einem Kernreaktor geeignet ist. Eine Untersuchung zeigt ferner, daß der Brennelementabschnitt frei von Rißbildung ist und sich in ein.m guten Zustand befindet Das Gefüge eignet sich in der vorliegenden Form für eine Verwendung in einem Kernreaktor.

Claims (7)

! 2 Patentansprüche: Brennelemente für Kernreaktoren, die aus Kern-

1. Verfahren zur Herstellung eines festen brennstoffen in Form von Einzelteilchen bestehen, Kernbrennstoffkörpers, wobei eine Kammer, besitzen dann Vorteile, wenn sie in Form von komwelche die ungefähre Größe und Form des ge- pakten Körpern aus Brennstoffteilchen vorliegen, wünschten Brennstoffkörpers besitzt, verwendet 5 Befinden sich jedoch die Brennstoffteilchen in lockewird, die Kammer mit dem Kernbrennstoff und rem Zustand innerhalb eines Brennelements, dann einem Bindemittel beschickt wird und das Ag- kann dies aus Sicherheitsgründen nachteilig sein, und gregat aus Brennstoffteilchen und Bindemittel zwar dann, wenn das Brennstoffelement aufbricht, zur Bildung eines festen Brennstoffkörpers auf Die Möglichkeit, daß die Teilchen bei einem Unfall eine zur Pyrolyse des Bindemittels ausreichende io in dem Reaktor verstreut werden, wird dann vermie-Temperatur entsprechend lang erhitzt wird, da- den, wenn die Teilchen miteinander verbunden werclurch gekennzeichnet, daß zuerst die den. Außerdem ist der Wärmeübergang in einem geKammer mit dem Kernbrennstoff in Form von bundenen Körper aus Brenristoffteilchen wirksamer, losen Einzelpartikeln in der gewünschten Dichte da keine Leerstellen vorhanden sind.

t>eschickt wird und dann das Bindemittel in 15 Bei dem Betrieb von Kernreaktoren, dir mit hohen

flüssiger Form unter Druck so in die gefüllte Leistungen gefahren werden, wobei ein fluides Kühl-

Kammer eingepreßt wird, daß das Bindemittel mittel zum Abziehen der Wärme von den Brenn-

durch die eingefüllten Teilchen aus Kernbrenn- Stoffelementen in dem Reaktorkern verwendet wird,

stoff fließt und gleichmäßig die Kammer füllt, ist es wichtig, einen wirksamen Wärmeübergang von

indem es die Leerstellen zwischen den Brenn- ao dem Kernbrennstoff zu dem Kühlmittelstrom zu er-

ttoffteilchen einnimmt, und daß dann das gleich- zielen. Je wirksamere Wärmeübertragungseigenschaf-

mäßige Aggregat aus Brennstoffteilchen und ten ein Brennelement besitzt, desto niedriger kann

Bindemittel erhitzt wird. die Brennelementtemperatur gehalten werden, um an

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge den Kühlmittelstrom eine gegebene Wärmemenge kennzeichnet, daß die verwendete Kammer ein as pro Zeiteinheit abzugeben. Tiefere Brennstofftempe-Hohlraum in einem Kernbrennstoffelementteil ist, raturen ermöglichen längere Brennzvklen und damit der aus einem feuerfesten Material mit einer Po- niedrigere Reaktorbetriebskosten.

rosität besteht, die dazu ausreicht, daß ein Durch- Man strebt an, wirksame Methoden zur Herstelgang von flüchtigen Bestandteilen möglich ist. lung von Brennstoffkörpern zu schaffen, die Körper

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch ge- 30 aus miteinander verbundenen Kernbrennstoffteilchen !Kennzeichnet, daß der Brennelementteil aus Gra- enthalten. Insbesondere wird nach Möglichkeiten phit mit einer Porosität von wenigstens 0.1 cm*' gesucht, derartige Brtnnstoffkörper in situ in einem Sekunde, gemessen unter Verwendung von Brennelementteil herzustellen.

Helium bei 20^r C sowie unter einem Druck von In der französischen Patentschrift 1482 610 und

¹ t Atmosphäre, besteht. 35 in der französischen Patentschrift 1448 074 werden

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1. 2 Verfahren zur Herstellung von testen Kernbrennstoff- und 3, dadurch gekennzeichnet, daß das ver- körpern beschrieben, bei denen eine Kairmer mit wendete Bindemittel ein hitzehärtbares Harz der ungefähren Größe und Form des gewünschten enthält, d?s einen hohen Feststoffgehalt aufweist, Brennstoffkörper, verwendet wird, die Kammer mit wobei dieses Harz nach der VerkoWung wenig- 40 dem Kernbrennstoff und einem Bindemittel gefüllt stens 50 Gewichtsprozent Kohlenstoff hinterläßt. wird und dann das Aggregat aus Brennstoffteilchen

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- und Bindemittel erhitzt wird. Diese Verfahren bekennzeichnet, daß das verwendete Bindemittel sitzen jedoch den Nachteil, daß man den Kernbrennein hitzehärtbares Harz enthält und daß das stoff während bzw. vor dem Füllen der Kammern Harz in der Kammer nur gehärtet wird, anschlie- « mit dem Bindemittel vermischen mt<3.

ßend das Aggregat aus gehärtetem Bindemittel Gegenstand der Erfindung is» ein Verfahren zur und Brennstoffteilchen aus der Kammer entfernt Herstellung eines festen Kernbrennstoffkörpers, wound in einer dicht angepaßten Haltevorrichtung bei eine Kammer, welche die ungefähre Größe und aus einem porösen Material pyrolysiert wird. Form des gewünschten Brennstoffkörpers besitzt,

6. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, da- 50 verwendet wird, die Kammer mit dem Kernbrenndurch gekennzeichnet, daß die Wandoberfläche stoff und einem Bindemittel beschickt wird und das der Kammer vor der Einfüllung der Teilchen Aggregat aus Brennstoffteilchen und Bindemittel zur und vor dem Einspritzen des Bindemittels mit Bildung eines festen Brennstoffkörpers auf eine zur einem Abdichtungsmittel zum Verschließen der Pyrolyse des Bindemittels ausreichende Temperatur Poren behandelt wird. 55 entsprechend lange erhitzt wird. Das erfindungsge-

7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch ge- mäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß zukennzeichnet, daß als Abdichtungsmittel eine erst die Kammer mit dem Kernbrennstoff in Form organische Substanz verwendet wird, die wan- von losen Einzelpartikeln in der gewünschten Dichte rend der Pyrolyse des Bindemittels pyrolysiert. beschickt wird und dann das Bindemittel in flüssiger

60 Form unter Druck so in die gefüllte Kammer eingepreßt wird, daß das Bindemittel durch die eingefüll-

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren ten Teilchen aus Kernbrennstoff fließt und gleichzur Herstellung von Kernbrennstoffkörpern, die in mäßig die Kammer füllt, indem es die Leerstellen Kernreaktoren verwendet werden, insbesondere von ..wischen den Brennstoffteilchen einnimmt, und daß Brennstoffkörpern, die aus einem in Form von Ein- 65 dann das gleichmäßige Aneregat aus Brennstoffteilzelteilchen vorliegenden Kernbrennstoff hergestellt chen und Bindemittel erhitzt wird,
werden und die in Hochtemperaturkernreaktoren ein- Das erfindungsgemäße Verfahren unterscheidet

Besetzt werden. sich von den bekannten Verfahren dadurch, daß der