DE1464935B2

DE1464935B2 - Formkörper für Atomkernreaktoren aus graphitisiertem Erdöl- oder Kohleteer-Koks und Verfahren zu ihrer Herstellung

Info

Publication number: DE1464935B2
Application number: DE1464935A
Authority: DE
Inventors: Leslie Harrisville Lewiston N.Y. Juel; Samuel William Oak Park Ill. Martin; Frederick Lea Johnson City Tenn. Shea Jun.
Original assignee: Great Lakes Carbon Corp
Current assignee: SGL Carbon Corp
Priority date: 1963-03-18
Filing date: 1964-03-18
Publication date: 1973-09-27
Also published as: DE1464935C3; DE1265025B; US3245880A; DE1265025C2; GB1058315A; DE1464935A1; GB1054961A

Description

schwere Braunkohlenteeröle und -peche, Phenanthren, Diphenyl, Anthracen u. dgl.

Ein anderer Weg zur Herstellung geeigneter graphitisierter Körper aus Roherdölkoks besteht darin, daß man das obenerwähnte Verfahren befolgt und den Koks gründlich mit einem weichmachenden Mittel vermischt und dann in der Wärme behandelt, wobei freigestellt ist, ob dies entweder in der aus dem Mischer kommenden Form oder als brikettierte Mischung oder in anderen Formen geschieht, und man dann die geformten, in der Wärme behandelten Körper, wenn Körper geformt wurden, pulverisiert. Diese Verfahren liefern gleichartige (aggregate) kohlenstoffhaltige Teilchen, in denen die Kristallite stark ungeordnet und unorientiert sind und die auch praktisch isotrop sind.

Diese Teilchen werden dann mit einem kohlenstoffhaltigen Bindemittel, wie Pech, vermischt, worauf die Mischung geformt, gebacken und nach herkömmlichen Verfahren graphitisiert wird. Die beim Erwärmen der weichgemachten Roherdölkoksteilchen, die wie oben erwähnt, entweder ungeformt oder zu vorläufigen Körpern, die später pulverisiert werden, geformt sein können, verwendeten Wärmebehandlungstemperaturen können zwischen etwa 600 und 3000° C liegen. Die in der Wärme behandelten Teilchen werden dann mit etwa 20 bis 40% eines herkömmlichen kohlenstoffhaltigen Bindemittels, wie Pech, geformt und dann gebacken und nach herkömmlichen Verfahren graphitisiert. In einigen Fällen können auch kleinere Mengen anderer kohlenstoffhaltiger Materialien, wie Kohlenstoffruß oder Thermax, in die Mischung oder in die Körper dieser Erfindung eingeschlossen werden.

Es ist wichtig, daß der Graphitisierungsschritt bei den Rohkoksteilchen entweder, (a) nachdem die Teilchen unter mechanischem Druck in der Wärme behandelt wurden oder (b) nachdem die Teilchen gründlich mit einem Weichmacher vermischt wurden oder (c) nachdem die Kristallitanordnung der Teilchen auf irgendeine andere geeignete Weise durcheinander gebracht wurde, ausgeführt wird. Wenn die Rohkoksteilchen kalziniert oder graphitisiert werden, bevor irgendeine dieser Möglichkeiten durchgeführt wurde, dann sind die aus diesen Teilchen und einem Bindemittel hergestellten graphitisierten Körper nicht in der Lage, graphitisierte Körper gemäß dieser Erfindung zu ergeben, die besonders gut zur Verwendung in Kernreaktoren geeignet sind.

Die Merkmale der Erfindung werden nach Betrachtung der folgenden Beispiele deutlicher werden.

Beispiel 1

100 Teile Roherdölkoksmehl (50% mit lichter Maschenweite von <0,074 mm) mit einem Gehalt an flüchtigem Bestandteil von 12%, wurden in einer Mischmahlvorrichtung bei 95° C 10 Minuten lang mit 12 Teilen Kreosotöl als weichmachendem Mittel vermischt, worauf die Mischung in eine zylindrische Form eingebracht und bei 40° C mit einem Druck von 140 kg/cm² zu einem Zylinder von etwa 20 cm Länge und 20 cm Durchmesser geformt wurde.

Der geformte Körper wurde dann in einen Backofen, von Packmaterial umgeben, eingebracht und 10 Tage auf eine Temperatur von 950° C erwärmt. Nach dem Abkühlen wurde der gebackene Körper in einen Graphitisierofen eingebracht und auf eine Temperatur über 2500° C erwärmt.

Der gebackene und graphitisierte Körper, der auf die obengenannte Weise hergestellt wurde und der selbstverständlich beim Backen und Graphitisieren geschrumpft war, hatte eine Länge von etwa 15 cm und einen Durchmesser von etwa 15 cm.

Die Wärmeausdehnungskoeffizienten dieses Körpers (oder der Körper anderer Beispiele) in den X-, Y- und Z-Richtungen wurden bestimmt, indem Exemplare parallel zur Form- (oder Auspreß-) Kraft (X-Richtung) und in zwei um 90° versetzte Richtungen in einer Ebene senkrecht zur Form- oder Auspreßkraft (Y- und Z-Richtungen) geschnitten wurden. Diese entsprechenden Wärmeausdehnungskoeffizienten betrugen:

X 50-10-⁷CmZCmZ⁰C,
Y 43- ΙΟ-⁷ cm/cm/⁰ C,
Z 44 -10-⁷CmZCmZ⁰C.

Die in diesem Beispiel und in den Beispielen der folgenden Tabelle angegebenen Werte sind die mittleren Wärmeausdehnungskoeffizienten, die über dem Temperaturbereich von 20 bis 100° C gemessen wurden.

Exemplare dieser Probe wurden in einen Kernreaktor eingebracht, um ihre Stabilität in den Abmessungen unter Kernbestrahlung zu prüfen. Die Exemplare wurden bei einer Temperatur von etwa 650⁰C bestrahlt, und jedes wurde einer Gesamtbestrahlung von 1780Mwd/At (Megawattage je anliegende Tonne [megowatt days per adjacent ton; s. »Nuclear Graphite«, veröffentlicht von Academic Press, 1962, Kapitel 8 über^ Radiation Techniques Employed]) ausgesetzt. Ihre Änderungen in den Abmessungen wurden dann gemessen, um die prozentualen Änderungen in den Richtungen parallel und quer zur Richtung der Formkraft zu bestimmen. Es wurden folgende Ergebnisse erhalten:

Richtung

Parallel
Quer ..

Durchschnittliche
Längenänderung in %

-0,009 ± 0,004
-0,006 ± 0,005

Dieses Beispiel zeigt, daß graphitisierte Körper, die aus Roherdölkoks hergestellt sind, der vor dem Backen und Graphitisieren gründlich weichgemacht wurde, eine sehr gute Stabilität in den Abmessungen aufweisen und nur eine sehr geringe Änderung in jeder

Richtung bei Bestrahlung durchmachen. - .

Die Prüfverfahren des Beispiels 1 wurden wiederholt, wobei jedoch die bei der Herstellung der graphitisierten Körper verwendeten Zusammensetzungen oder die bei der Herstellung angewendeten Verfahren verändert wurden. Tabelle 1 gibt die Ergebnisse dieser Prüfungen sowie zusätzliche Daten über die Mate₇ rialien oder die bei der Herstellung der Körper verwendeten Verfahren an. ......

produkte können nicht nur als Moderator in der Reaktionszone, als Behälter für Brennstoffelemente oder Brennstoffelemente selbst verwendet werden, sondern auch als Materialien für einen Reflektormantel, der die Reaktionszone in Kernreaktoren umgibt und dazu dient, einen Teil der die Reaktionszone verlassenden Neutronen zu reflektieren. Die Graphitkörper befinden sich in der »Flußzone« der Kernreaktoren, da sie von den Neutronen getroffen werden oder diese auf sie einwirken.

In diesem und anderen möglichen Fällen ist es zweckmäßig, die Graphitkörper in der Form von Platten, Blöcken, Rohren oder Kugeln von typischerweise 12,7 mm Durchmesser oder größer oder in der Form anderer geformter Massivkörper im Gegensatz zu kleinen Teilchen oder Pulvern zu verwenden.

Solche Formkörper werden durch Pressen oder Formen von geeigneten kohlenstoffhaltigem Material zur gewünschten Größe und Form hergestellt, worauf Brenn- und Graphitisierungsverfahren folgen. Das Pressen oder Formen des kohlenstoffhaltigen Materials wird manchmal während oder nach der Erwärmung ausgeführt, kann jedoch in Abhängigkeit vom verwendeten Ausgangsmaterial auch oft bei Raumtemperatur durchgeführt werden. Ein weichmachendes Mittel für das kohlenstoffhaltige Material wird typischerweise, aber nicht unveränderbar, mit dem Material vor der Wärmebehandlung, dem Formen und dem Graphitisieren vermischt.

Mehrere Verfahren zur Herstellung der graphitisierten Körper können angewendet werden, doch in allen Fällen werden die in Kernreaktoren zu verwendenden geformten und graphitisierten Körper auf eine solche Weise hergestellt, daß die Anordnung der Kristallite in den graphitisierten Körpern in einem stark ungeordneten, unorientierten Zustand ist. Dieser Zustand wird durch die Isotropie in den Eigenschaften des fertigen Stückes offenbar. Die verwendeten kohlenstoffhaltigen Materialien sind auch vorzugsweise im wesentlichen im Mikromaßstab isotrop, und zwar entweder ursprünglich isotrop, oder sie können nach hierin beschriebenen Techniken praktisch isotrop gemacht werden. Die ungeordnete Anordnung der \ Kristallite kann durch Röntgenstrahlenbrechung und ' magnetische Verfahren bestimmt werden und offenbart sich in graphitisierten Körpern durch hohe Wärmeausdehnungskoeffizienten.

Es wurde gefunden, daß geformte und graphitisierte Körper, die durch eine solche ungeordnete, unorientierte Anordnung der Kristallite gekennzeichnet sind und die unter Verwendung der nachfolgend bezeichneten Ausgangsmaterialien und Verfahrenstechniken hergestellt wurden, sehr geeignet zur Verwendung in Kernreaktoren sind, insbesondere in Kernreaktoren mit hoher Temperatur, und zahlreiche Vorteile (von denen die meisten sich aus ihrer Stabilität in den Abmessungen ergeben) gegenüber der Verwendung von Graphitkörpern in der gleichen Umgebung, die aus anderen Ausgangsmaterialien oder unter Verwendung anderer Techniken hergestellt wurden, bieten.

Quellen geeigneter kohlenstoffhaltiger Materialien sind der »Halbkoks« oder »Rohkoks« von Erdöl- oder Kohleteerursprung, die in massiver Form erzeugt werden und einen Gehalt an flüchtigem Material von etwa 8 bis 20% haben, und auch bei Erwärmung auf Temperaturen zwischen etwa 400 und 550⁰C weich werden können. Von diesen ist der Roherdölkoks vorzuziehen und besonders geeignet.

Der »Roherdölkoks«, der bei der Herstellung der Graphitkörper, die Gegenstand der Erfindung sind, verwendet wird, ergibt sich aus der thermischen Spaltung und der Polymerisation schwerer Erdölrückstände, wie reduzierter oder getoppter Rohanteile, thermisch oder katalytisch gespaltener Rückstände usw. Die Verkokung wird normalerweise in einer vertikalen zylindrischen Trommel durchgeführt. Die schweren Kohlenwasserstoffe werden in die Trommel mit

ίο einer Temperatur zwischen 875 und 95O⁰C eingebracht und können darin sickern und verkohlen, bis die Trommel nahezu mit festem Koks gefüllt ist. Dieses Material wird aus der Trommel nach verschiedenen Entkokungsverfahren entfernt, die dem Fachmann bekannt sind. Erdölkoks mit einem Gehalt an flüchtigem Material von im Durchschnitt 8 bis 20 Gewichtsprozent, der in solchen »verzögerten Verkokungsanlagen« hergestellt wird, kann typischerweise in der vorliegenden Erfindung verwendet werden.

Der hier besprochene flüchtige Bestandteil, worunter ausschließlich Feuchtigkeit und freies Öl zu verstehen sind, werden durch Erwärmen auf Temperaturen von 200 bis 26O⁰C entfernt. Der flüchtige Bestandteil wird in einem Platintiegel in einem elektrisch geheizten Ofen festgestellt, der auf Temperaturen von 950 ± 2O⁰C gehalten wird. Eine Probe von einem Gramm trockenen Kokses mit einer lichten Maschenweite von <0,250mm wird auf Temperaturen unter 950⁰C vorerhitzt und dann auf einer Temperatur von 950 ± 20° C 6 Minuten lang gehalten. Der sich ergebende Gewichtsverlust wird als flüchtiger Bestandteil bezeichnet.

Die graphitisierten Körper können auf mehrere Arten hergestellt werden. Roherdölkoks kann in eine Form eingebracht, auf eine erhöhte Temperatur zwisehen etwa 250 und 450⁰C erhitzt und dann zur gewünschten Form gepreßt werden, während er sich weiterhin auf der erhöhten Temperatur und in der Form befindet, wobei ein Druck von mindestens 70 kg/cm² verwendet wird. Die verwendete Temperatur und deren Dauer und die verwendeten Drücke sind veränderlich, teilweise in Abhängigkeit von der Größe des hergestellten Körpers, dem flüchtigen Bestandteil der verwendeten Roherdölkoksteilchen, der in dem Endprodukt gewünschten Festigkeit und Dichte und den Back- und Graphitisierungsgeschwindigkeiten und Bedingungen, die verwendet werden, nachdem der Körper geformt wurde. Der Druck wird auf die Teilchen aufgebracht, während diese noch zu einer »autogenen« Bindung in der Lage sind, d. h. eine starke kohäsive innere Bindung ohne den Zusatz eines äußeren Bindemittels, wie Pech, hervorbringen können. Ausreichende Wärme und ausreichender Druck werden verwendet, um starke und bemerkbare Kräfte auf die behandelten Teilchen aufzubringen, die ausreichen, die meisten der Spaltflächen zu zerstören oder zu zerbrechen, die in dem als Ausgangsmittel dienenden Roherdölkoks vorhanden sind, wodurch eine ungeordnete Anordnung der Kristallite erreicht wird.
Ein anderer Weg zur Herstellung geeigneter graphitisierter Körper besteht darin, daß man zuerst Roherdölkoks gut mit einem weichmachenden Mittel, z. B. in einer Mischmahlvorrichtung über einen ausgedehnten Zeitraum vermischt, dann diese Mischung zur gewünschten Form formt und anschließend die geformte Mischung backt und graphitisiert, wobei herkömmliche Back- und Graphitisierungsverfahren angewendet werden. Als Weichmacher geeignete Substanzen umfassen Kohlenteeröle, Kohlenteerpeche,

Tabelle

Abmessungsänderungen nach Bestrahlung mit 1780 Mwd/AT bei 650° C

A. Graphitkörper aus kohlenstoffhaltigem Material, deren Kristallitanordnung geändert und durch hierin beschriebene Verfahren im wesentlichen isotrop gemacht wurde.

Beispiel

Durchschnittliche Längenänderung (%)

parallel

quer

Probe und deren Herstellung

Wärmeausdehnungskoeffizient (cm/cm/°C-10-⁷)

tung

y-Richtung

Z-Richtung

+0,008 ±0,005

+0,010 ±0,006

+0,005 ±0,004

+0,040 ±0,016

+0,065 ±0,008

+0,006 ±0,005

+0,008 ±0,005

+0,006 ±0,006

+0,011 ±0,006

+0,030 ±0,005

10 Teile Weichmacher auf Kohlenteerbasis und 100 Teile Roherdölkoks (50% lichte Maschenweite von <0,074 mm) und mit einem Gehalt an flüchtigem Bestandteil von 15% wurden in einer Mischmahlvorrichtung 12 min lang bei 100° C vermischt; die Mischung wurde dann kalziniert auf eine Temperatur von 1250° C in 6 Std.; sie wurde dann abkühlen gelassen und auf 50% lichte Maschenweite von <0,074mm gemahlen; 100 Teile dieses Aggregats wurden dann mit 30 Teilen Pechbindemittel vermischt und zu einer zylindrischen Form bei 90°C und 175 kg/cm² geformt; das geformte Stück wurde dann nach herkömmlichen Verfahren gebacken und graphitisiert.

Ein Quantum Roherdölkoks (50% lichte Maschenweite von <0,074 mm) und mit einem Gehalt an flüchtigem Bestandteil von 16% wurde auf 375° C vorerhitzt und dann unter Druck von 140 kg/cm² zu Briketts geformt; die Briketts wurden auf 1250° C erhitzt, zerstoßen und zu Mehl zermahlen; dieses Mehl wurde dann auf die gleiche Weise wie das Aggregat in Beispiel 2 behandelt.

Ein Graphitkörper, gemäß Beispiel 1 hergestellt, wurde mit Kohleteerpech imprägniert und wieder gebacken und graphitisiert.

100 Teile stark anisotropen kalzinierten Nadelkoksmehles (50% lichte Maschenweite von <0,074 mm) wurden gut mit 34 Teilen eines Kohleteerpechbindemittels vermischt und die Mischung geformt, gebacken und graphitisiert wie in Beispiel 2.

100 Teile im Handel erhältlichen kalzinierten Erdölkoksmehles (50% lichte Maschenweite von <0,074 mm) wurden gut mit 36 Teilen Kohleteerpechbindemittel vermischt und die Mischung durch Auspressen bei 100° C und 175 kg/cm² geformt und dann wie in Beispiel 2 gebacken und graphitisiert.

45

43

44

10

25

Die Beispiele 2, 3 und 4 der Tabelle sowie das Beispiel 1 zeigen Graphitkörper, die zur Verwendung in Kernreaktoren geeignet sind, wobei alle diese Körper aus Rohkoks hergestellt sind (oder darauf basieren), dessen Kristallitenanordnung in einen stark ungeordneten und unorientierten Zustand durch die hierin beschriebenen Verfahren überführt wurde.

Die Beispiele 5 und 6 illustrieren die anisotropen Eigenschaften von Graphitkörpern, die nach herkömmlichen Verfahren oder aus herkömmlichen Ausgangsmaterialien hergestellt wurden, und zeigen auch

die verhältnismäßige Unstabilität solcher Körper in den Abmessungen unter Kernbestrahlung im Vergleich zu den gemäß der vorliegenden Erfindung hergestellten Körpern auf.

Die Anisotropie der Körper der Beispiele 5 und 6 wird durch ihre verhältnismäßig niedrigen Wärmeausdehnungskoeffizienten in allen Richtungen und die große Unterschiedlichkeit oder Abweichung derselben bei Messung in verschiedenen Richtungen aufgezeigt.

Andererseits wird die Isotropie der Körper der Bei-

spiele 1 bis 4, die eine gute Stabilität in den Abmessungen bei Kernbestrahlung aufweisen, durch ihre hohen Wärmeausdehnungskoeffizienten, die in allen X-, Y- und Z-Richtungen der Körper gemessen wurden, aufgezeigt.

Graphitisierte Körper, die aus Rohkoks mit Wärmeausdehnungskoeffizienten in jeder Richtung von mindestens 30-10-⁷ cm/cm/⁰C hergestellt sind und bei denen diese Koeffizienten sich in jeder Richtung um nicht mehr als 25% unterscheiden, bringen eine verbesserte Stabilität in den Abmessungen oder Widerstandsfähigkeit gegen Strahlungsschaden in Kernreaktoren mit sich. Solche Körper mit vollständigerer Isotropie werden jedoch bevorzugt, wie z. B. Körper, die Wärmeausdehnungskoeffizienten in jeder Richtung von mindestens 40· 10~⁷ cm/cm/ ⁰C aufweisen und bei denen die Wärmeausdehnungskoeffizienten sich

10

in jeder Richtung um nicht mehr als 20% unterscheiden.

Die Abmessungsstabilität von in Kernreaktoren verwendeten Graphitkörpern ist aus mehreren Gründen wichtig. In vielen Fällen ist die Masse des Graphits in Reaktoren sehr groß bei Abmessungen über 9 bis 12 m. In diesem Fall ergibt ein geringer oder sogar sehr geringer Prozentsatz an Abmessungsänderung eine verhältnismäßig große gesamte Absolutänderung.

ίο Abmessungsinstabilität, wie zu starkes »Wachstum« oder zu starke »Schrumpfung«, kann auch ein Zerreißen der Graphitteile, zur Folge haben oder die Brennstoffelemente oder'' andere Bestandteile zerbrechen oder biegen. Solche Vorkommnisse können auch ein Brechen oder Verklemmen von Teilen und die Beschädigung des Kühlsystems, des Steuersystems usw. zur Folge haben.

Claims

I 2 Atomreaktoren eignet. Reiner, von Verunreinigungen Patentansprüche: freier Graphit weist einen niedrigen Neutronenabsorp tionsquerschnitt auf. Die physikalischen Eigenschaften des Graphits tragen gleichfalls zu dessen Eignung im

1. Formkörper für Atomkernreaktoren aus 5 Reaktorbau bei. Übliche Graphitformkörper, wie sie graphitisiertem Erdöl- oder Kohlenteer-Koks mit beispielsweise aus dem Elektroofenbau bekannt sind, unorientierter Kristallitanordnung, dadurch ergeben jedoch gewisse Schwierigkeiten infolge ihrer gekennzeichnet, daß die Wärmeausdeh- unterschiedlichen Wärmeausdehnungskoeffizienten sonungskoeffizienten des Formkörpers im Tempe- wie unterschiedlicher anderer Eigenschaften in Richraturbereich von 20 bis 100⁰C in jeder Richtung io tung der einzelnen Raumachsen. So ist die Herstellung mindestens 3*10~^e/°C betragen und sich in den von Graphitkörpern für Kernreaktoren aus sehr einzelnen Richtungen um nicht mehr als 25 °/₀ von- reinem, synthetischem Graphit aus der französischen einander unterscheiden. Patentschrift 1 210 771 bekannt, wobei jedoch nicht

2. Verfahren zur Herstellung von Graphit- von Erdöl- oder Kohleteer-Koks ausgegangen wird, körpern nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, 15 bei denen die Kristallitanordnung des hergestellten daß die stark ungeordnete und unorientierte Kri- Rohkokses bewußt unorientiert und ungeordnet ist. stallitanordnung des Kokses erreicht wird, indem Auch in der französischen Patentschrift 1 234 039, aus der Rohkoks gleichzeitig auf eine Temperatur von welcher ebenfalls die Verwendung von Graphitkörpern 250 bis 450⁰C erhitzt und einem Druck von minde- in Kernreaktoren bekannt ist, ist keine Lehre zu entstens 70 kg/cm² ausgesetzt wird. 20 nehmen, das Aggregat der Graphitkörper so zu behan-

3. Verfahren zur Herstellung von Graphitkörpern dein, daß eine stark ungeordnete und unorientierte nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Kristallitanordnung erreicht wird. Die bekannten, für die stark ungeordnete und unorientierte Kristallit- Kernreaktoren vorgeschlagenen Kokse weisen daher anordnung des Kokses erreicht wird, indem der notwendigerweise eine mehr oder weniger ausgeprägte Rohkoks gut mit einem Weichmacher vermischt 25 Anisotropie auf.

wird, woraufhin das weichgemachte Gemisch ge- Aus »Die Atomwirtschaft«, Januar 1958, S. 17 bis 19,

formt, gebrannt und graphitisiert wird unter An- sind anisotrope Graphitformkörper bekannt, welche

Wendung herkömmlicher Techniken für diese Ver- einen Wärmeausdehnungskoeffizienten in Längsrich-

fahrensschritte. tung von 1,8 bis 2,3 und Querrichtung von 2,0 bis

4. Verfahren zur Herstellung von Graphitkörpern 30 3,0 · IO-⁶/⁰ C im Temperaturbereich zwischen 20 und nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die 200⁰C aufweisen. Der Wärmeausdehnungskoeffizient stark ungeordnete und unorientierte Kristallit- in dem engeren Temperaturbereich von 20 bis 100⁰C anordnung des Kokses erreicht wird, indem 60 bis liegt bei den bekannten graphitisierten Körpern bei 92 Gewichtsprozent unkalzinierten, gerade herge- kleineren Werten.

stellten Rohkokses mit 40 bis 8 Gewichtsprozent 35 Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Formeines Weichmachers vermischt werden, woraufhin körper aus Graphit für Kernreaktoren, welche in allen das weichgemachte Gemisch wahlweise geformt, Richtungen ein völlig gleichartiges Verhalten zeigen, dann auf eine Temperatur zwischen etwa 600 und bereitzustellen, die sehr gute physikalische sowie 3000⁰C erhitzt, pulverisiert und schließlich mit reaktortechnische Eigenschaften für ihren Einsatz in einem kohlenstoffhaltigen Bindemittel kombiniert 4° Atomkernreaktoren aufweisen. Die angestrebte Isowird, wobei dieses Bindemittel in einer Menge tropie dieser Formkörper soll sich insbesondere in den zwischen 20 und 40 Gewichtsprozent vorhanden Wärmeausdehnungskoeffizienten wiederspiegeln, die ist, woraufhin das Gemisch geformt, gebrannt und gegenüber bisher bekannten graphitisierten Koksen graphitisiert wird unter Anwendung herkömm- einen verhältnismäßig hohen Wert aufweisen sollen, licher Techniken für diese Verfahrensschritte. 45 Eine weitere Aufgabe besteht in der Schaffung eines

5. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekenn- Verfahrens zur Herstellung solcher Formkörper, zeichnet, daß der Graphitkörper aus 60 bis 80 Ge- Erfindungsgegenstand ist ein Formkörper für Atomwichtsprozent des mit Wärme und mechanischem kernreaktoren aus graphitisiertem Erdöl- oder Kohle-Druck behandelten Rohkokses und 40 bis 20 Ge- teer-Koks mit unorientierter Kristallitanordnung, Wichtsprozent eines kohlenstoffhaltigen Bindemit- 50 welcher dadurch gekennzeichnet ist, daß die Wärmetels hergestellt wird, woraufhin das Gemisch ge- ausdehnungskoeffizienten des Formkörpers im Temformt, gebrannt und graphitisiert wird unter An- peraturbereich von 20 bis 100⁰C in jeder Richtung Wendung herkömmlicher Techniken für diese Ver- mindestens 3 · 10-^e/°C betragen und sich in den einfahrensschritte. zelnen Richtungen um nicht mehr als 25% vonein-

55 ander unterscheiden.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung dieser Graphitkörper ist dadurch gekennzeichnet, daß

die stark ungeordnete und unorientierte Kristallitanordnung des Kokses erreicht wird, indem der Roh-60 koks gleichzeitig auf eine Temperatur von 250 bis 45O⁰C erhitzt und einem Druck von mindestens 70 kp/cm² ausgesetzt wird.

Die Erfindung betrifft Formkörper für Atomkern- Die Graphitprodukte gemäß der Erfindung sind zur

reaktoren aus graphitisiertem Erdöl- oder Kohleteer- Verwendung in Kernreaktoren sehr geeignet, in denen Koks mit unorientierter Kristallitanordnung, sowie 65 das spaltbare Material, z. B. Uranoxid, Urancarbid, ein Verfahren zu ihrer Herstellung. Plutonium oder Brutmaterial und der moderierende

Es ist bekannt, daß graphitisierter Kohlenstoff sich Graphit im Reaktorkern angeordnet sind sowie die gut als Moderator und Reflektor für den Bau von darin erzeugte Wärme abgeführt wird. Diese Graphit-