DE2208855C3

DE2208855C3 - Verfahren zur Herstellung prismatischer Blockbrennelemente für Hochtemperatur-Reaktoren

Info

Publication number: DE2208855C3
Application number: DE19722208855
Authority: DE
Inventors: Hans Dipl.-Chem. Dr. 6454 Großauheim; Herrmann Franz Josef Dipl.-Chem. Dr. 6451 Rodenbach Huschka
Original assignee: Nukem GmbH
Current assignee: Nukem GmbH
Filing date: 1972-02-25
Publication date: 1976-10-07

Description

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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung prismatischer Blockbrennelemente für Hochtemperaturreaktoren, die aus einem vorgefertigten Graphitblock mit Kühlkanälen und zylindrischen Bohrungen zur Aufnahme der Brennstoffeinsätze bestehen.

Bei Hochtemperaturreaktoren haben unter den verschiedenen Brennelementtypen besonders *iie blockförmigen Brennelemente, wie sie z. B. im gasgekühlten Fort St. Vrain- Reaktor (Nuclear Engineering International, 1969, S. 1073 bis 1777) eingesetzt wurden, an Interesse und Bedeutung gewonnen. Solche Brennelemente, die auch in der DT-OS 15 64 029 beschrieben werden, bestehen aus hexagonalen Graphitblöcken, in denen parallel zur Prismenachse in hexagonaler Verteilung Bohrungen für Brennstoff und Kühlgas eingebracht sind. Der Brennstoff wird in Form von beschichteten Partikeln mit Graphitmatrix zu zylinderförmigen Körpern gebunden, die in die obenerwähnten Brennstoffkanäle eingeschoben werden.

Zwischen Brennstoff körper und Bohrungswand ergibt sich dabei ein Spalt, der von den Herstellungstoleranzen herrührt. Dieser Spalt muß so groß sein, daß durch das unterschiedliche thermische Verhalten von Brennstoffkörpern und Blockgraphit bzw. durch die unterschiedliche Dimensions^nderung bei Reaktorbetrieb der Blockgraphit nicht auf die Brennstoffkörper aufschrumpft. Bei den zur Zeit bekannten Brennstoffeinsätzen, deren Kriechverhalten schlecht ist. würde es durch die eintretenden Drücke zu Schädigungen des Strukturgraphits kommen. Eng mit dem Spalt verknüpft ist jedoch das entscheidende Problem der Abführung der in den Brennstoffpartikeln entstandenen Wärme. Der Wärmetransport erfolgt von den Partikeln durch die Matrix der Brennstoffzylinder über den Spalt /um Bloekgraphit und durch den Blockgraphit zu den Kühlkaniilcn. Die drei bestimmenden Stellen für den Wärmeübergang sind also Matrix. Spalt und Elloekgranhit. wnbei der Soalt den stärksten Einfluß hut Die sich aufbauende Temperaturdifferenz ist durch die Kühlgastemperatur, die für den Wirkungsgrad der Anlage bestimmend ist und durch die Brennstofftemperatur, von der die Lebensdauer der Partikeln bzw. die Spaltproduktfreisetzung abhängt, gegeben. Durch geringe Wärmeleitfähigkeit und großen Spalt wird also der Wirkungsgrad, die Partikellebensdauer und die Spaltproduktfreisetzung stark verschlechtert.

Alle zur Zeit bekannten Brennstoffeinsätze haben eine im Vergleich zum Blockgraphit schlechte Wärmeleitfähigkeit und benötigen zum Auffangen der Dimensionsänderung während der Bestrahlung einen verhältnismäßig großen Spalt, der praktisch während der ganzen Bestrahlungszeit erhalten bleibt

Zur Vermeidung dieser den Wärmeübergang behindernden Spalte wurden verschiedene Verfahren entwickelt, deren Produkte sich in der Praxis aber nicht in allen Fällen bewährt haben. So wird in der DT-OS 19 02 994 die Herstellung monolithischer Brennelementblöcke beschrieben, während in der DT-OS 19 47 837 eine Rohhülle aus bindemittelhaltigem Graphitpulver mit beschichteten Brennstoffpartikeln gefüllt und danach auf höhere Temperaturen erhitzt wird. In beiden Fällen geht man nicht von einem vorgefertigten Graphitblock mit eingeschobenen Brennstoffeinsätzen aus. eine Brennelementanordnung, die in der Praxis aus verschiedenen Gründen öfter verwendet wird.

Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung prismatischer Blockelemente für Hochtemperaturreaktoren zu schaffen, bestehend aus einem vorgefertigten Graphitblock mit parallelen Kühlkanälen und parallelen zylindrischen Bohrungen zur Aufnahme zylindrischer Brennstoffeinsätze aus beschichteten Brennstoffpartikeln und einer Graphitmatrix, bei denen während des Reaktorbetriebs keine den Wärmeübergang hemmende Spalte zwischen den zylindrischen Bohrungen des Graphitblocks und den zylindrischen Brennstoffeinsätzen vorhanden sind.

Diese \ufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die zylindrischen Brennstoffeinsätze in an sich bekannter Weise aus beschichteten Brennstoffteilchen und einem Grapbitpreßpulver gepreßt werden, daß die Preßlinge in die Bohrungen des Graphitblockes eingeschoben und erst anschließend wärmebehandelt werden, wobei die Zusammensetzung des Graphitpreßpulvers so gewählt wird, daß nach der Wärmebehandlung der zum Einfüllen erforderliche Spalt zwischen zylindrischer Bohrung des Graphitblockes und Brennstoffeinsatz beseitigt wird und sich während des Reaktorbetriebes kein neuer Spalt bildet.

Bei den erfindungsgemäß hergestellten Brennelementen für Hochtemperaturreaktoren mit gutem Wärmeübergang vom Brennstoffeinsatz zum Strukturgraphit sitzen die Brennstoffeinsätze ohne Spalt in den Bohrungen des Strukturgraphits. Das wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß die zylindrischen Brennstoffeinsätze aus beschichteten Partikeln und einem Matrixpulvergemisch durch Pressen hergestellt werden und diese grünen Preßlinge in die Bohrungen des Graphitblocks eingeschoben werden. Beim anschließenden Verkoken und der folgenden Wärmebehandlung schwellen diese Einsätze und passen sich eng und ohne Spalt in die Bohrungen ein. Ein wesentliches Merkmal der vorliegenden Erfindung besteht darin, daß die Zusammensetzung des Preßpulvers so gewählt wird, daß die daraus hergestellte Matrix eine ebenso gute Wärmeleitfähigkeit wie der Blockgraphit besitzt, und daß s;eh während des Reaktorbetriebes zwischen Einsatz

und Blockgraphit kein Spalt bildet. Letzteres wird dadurch möglich, daß die Matrix von Bestrahlungsbeginn an schwillt bzw. weniger schrumpft als der Strukturgraphit, und es auf diese Weise zu keineir. Zeitpunkt während des Reaktorbetriebes zur Ausbildung eines Spaltes kommt (s. Abbildung 1 aus dem Bericht »Über das Bestrahlungsverhalten von Reaktorgraphiten unterschiedlicher Zusammensetzung« von W. D e 11 e, Jül-747-RW, Ap: i! 1971). Ein zu Schaden führender Druckaufbau wird dadurch vermieden, daß diese Matrix hervorragende Kriecheigenschaften besitzt.

Die zur Zeit für diese Zwecke zum Einsatz kommenden Graphitmatrixpulver bestehen aus Elektrographit (z. B. graphitiertem Petrolkoks) allein oder aus einem Gemisch mit Naturgraphit unter Zusatz von Bindermaterialien, oder aus Naturgraphit allein aber mit hohen Anteilen von Binder, d. h. etwa 50% Binder und mehr.

Demgegenüber besteht die dem erfindungsgemäßer: Verfahren zugrundeliegende Matrix vorteilhafterweise aus Naturgraphit allein oder mit nur kleinen Binderanteilen von maximal 15%, vorzugsweise aber mit weniger als 10%. Diese Zusammensetzung ergibt sich aus der Abhängigkeit der Dehnung bzw. Schrumpfung vom Bindergehalt bei Verkokung, wie im Diagramm in A b b. 2 gezeigt ist. Man sieht, daß bei etwa 12% Binder die Dehnung in eine Schrumpfung übergeht, so daß für ein fugenloses Einpassen der Brennstoffeinsätze in die Blockbohrungen ein Bindergehalt von etwa 10% voll ausreicht. Die Kriecheigenschaften werden mit fallendem Bindergehalt günstiger.

Beispiel

Zum Füllen eines prismatischen Brennelementes mit Brennstoffeinsätzen einer Schwermetalldichte von etwa 0,8 g/cm³ werden die beschichteten Partikeln, im vorliegenden Falle Oxidkerne mit 350 bis 420 μπι Durchmesser und einer Gesamtschichtdicke von etwa 150 μπι, nach bekannter Weise mit einem Preßpulver umhüllt Das Preßpulver besteht aus einem Gemisch von Naturgraphit und 10% Steinkohlenteerpech als Binder. Die umhüllten Partikeln werden heiß zu zylinderförmigen Körpern verpreßt. Bei Wahl der geeigneten Preßbedingungen sind Schwermetalldichten von 0,8 g/cm³ und mehr ohne Schwierigkeiten zu erreichen. Diese Brennstoffkörper werden in die Blockbohrungen eingesetzt Anschließend wird der gefüllte Block zur Verkokung der Einsätze in bekannter Weise hochgeheizt und bis maximal 1800⁰C getempert. Die Brennstoffzylinder sitzen dann ohne Spalt in den Bohrungen und zeigen im Reaktorbetrieb einen sehr guten Wärmeübergang. ·

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung prismatischer Blockbrennelemente für Hochtemperaturreaktoren, bestehend aus einem vorgefertigten Graphitblock mit parallelen Kühlkanälen und parallelen zylindrischen Bohrungen, in die zylindrische Brennstoffeinsätze, bestehend aus beschichteten Brennstoffpartikeln in einer Graphitmatrix, eingeschoben werden, dadurch gekennzeichnet, daß die zylindrischen Brerinstoffeinsätze in an sich bekannter Weise aus beschichteten Brennstoffteilchen und einem Graphitpreßpulver gepreßt werden, daß diese Preßlinge in die Bohrungen des Graphhblocks eingeschoben und erst anschließend wärmebehandelt werden, wobei die Zusammensetzung des Graphitpreßpulvers so gewählt wird, daß nach der Wärmebehandlung der zum Einfüllen erforderliche Spalt zwischen zylindrischer Bohrung des Graphitblocks und Brennstoffeinsatz beseitigt wird und sich während des Reaktorbetriebs kein neuer Spalt bildet.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das verwendete Graphitpreßpulver aus Naturgraphit, gegebenenfalls mit bis zu 15% Binderanteilen besteht.