DE2104431C3 - Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für gasgekühlte Hochtemperatur-Leistungsreaktoren - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Blockbrennelementen für gasgekühlte Hochtemperatur-LeistungsreaktorenInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von gepreßten Blockbrennelementen mit
isotroper Struktur für gasgekühlHe Hochtemperatur-Leistungsreaktoren
durch Verpressen eines Preßpulvers, bestehend aus einer Mischung von Naturgraphit
und Binderharz, Kunstgraphit und Binderharz oder einer Mischung der beiden Graphitarten
mit Binderharz, zusammen mit beschichteten Brennstoffteilchen und anschließende Wärmebehandlung
des Preßlings, wobei die beschichteten Brennstoff teilchen vor dem Verpressen in einem Dragierverfahren
mit dem Preßpulver umhüllt worden sind (vgl. DT-OS 1902994).
Die bekanntgewordenen Blockbrennelemente sind z. B. hexagonale Prismen aus Graphit mit einer
Schlüsselweite von 360 mm und einer Höhe von mm. Im Inneren des Prismas befinden sich in
hexagonaler Anordnung etwa 320 parallel zur Längsachse verlaufende Bohrungen. Zwei Drittel dieser
Bohrungen dienen zur Aufnahme von brennstofflialligen
Zylindern und der Rest als Kanäle für Helium-Kühlgas. Die Brennstoffzylinder bestehen
aus einer Kohleastoffmatrix, ia die der Brenn- and Brutstoff in Form von beschichteten Teilchen eingebettet
ist Die beschichteten Teilchen sind sphärische oxidische oder karbidische Schwermetallkerne von
S einigen hundert um Durchmesser, die vorzugsweise
mit pyrolytisch abgeschiedenem Kohlenstoff mehrfach beschichtet sind. Im allgemeinen kommen als
Brennstoff U 235, U 233 und spaltbare Plutoniumisotope in Betracht. Als Brutstoff dient Thorium oder
ίο Uran 238. Die Beschichtung hat die Aufgabe, die im
Partikelkern gebildeten Spaltprodukte weitgehend zurückzuhalten. Das Gesamtvolumen eines solchen
Blockbrennelements beträgt 89 Liter. Davon entfallen 18,5 Volumprozent auf die Kühlkanäle, 23,5 Volumprozent
auf die Brennstoffbohrungen und 58 Volumprozent auf den Blockgraphit, welcher die Brennelementstruktur
bildet (Docket — 50 267-14 [November 1969], S. 3.4-1, Fort St. Vrain Nuclear Generating
Station Final Safety Analysis Report).
ao Ferner wurden z. B. Blockbrennelemente mit einer Schlüsselweite von 383 mm und einer Höhe von
1050 mm bekannt. Das Brennelementprisma hat nur 18 hexagonal angeordnete Brennstoffbohrungen von
63 bis 7U mm Durchmesser, in denen 36 Graphit-
»5 behälter (zwei pro Bohrung) aufeinander stehen. Zwischen
Bohrungen und Graphitbehältern befindet sich ein 5 mm breiter ringförmiger Spalt für Heliumgas.
Der Graphitbehälter ist ein 500 mm langes Rohr, in dem 10 ringförmige brennstoffhaltige Verbundkörper
aufeinandergeschichtet sind. Die Verbundkörper bestehen aus einer Graphitmatrix mit eingepreßten beschichteten
Brennstoffteilchen. Von 133 1 Gesamt-Brennelementvolumen entfallen 18.5 Volumprozent
auf Kühlkanäle für Heliumgas, 11 Volumprozent auf Verbundkörper und 70,5 Volumprozent auf den
Strukturgraphit (D. F. I. Bishop, Factors Affecting the Costs of Fabricating HTR Fuel, Dragon Project
Symposium Paper. Oktober 1969).
Die Aufgliederungen zeigen deutlich, daß nur 23.5 bzw. 11 °/o des Brennelementvolumens mit
Brennstoff ausgefüllt werden kann. Dagegen beansprucht der Strukturgraphit den größten Volumenanteil
von 58 bzw. 70,50O.
Um das Brennelementvolumen besser auszunutzen, sind auch schon gepreßte Blockbrennelemente bekanntgeworden (DT-OS 1 902 994). Im Gegensatz zu den obengenannten Brennelementtypen ist das gepreßte Blockbrennelement ein kompaktes, innen mit Kühlkanälen versehenes Prisma, welches nur aus einer einheitlichen Graphitmatrix und beschichteten Brennstoffteilchen besteht.
Um das Brennelementvolumen besser auszunutzen, sind auch schon gepreßte Blockbrennelemente bekanntgeworden (DT-OS 1 902 994). Im Gegensatz zu den obengenannten Brennelementtypen ist das gepreßte Blockbrennelement ein kompaktes, innen mit Kühlkanälen versehenes Prisma, welches nur aus einer einheitlichen Graphitmatrix und beschichteten Brennstoffteilchen besteht.
Wesentlich dabei ist, daß die Graphitmatrix, in welche die beschichteten Teilchen eingepreßt sind,
gleichzeitig die Brennelementstruktur bildet. Infolgedessen steht anteilmäßig den Brennstoffteilchen ein
weit größeres Brennelementvolumen zur Verfügung. Außerdem entfallen die als Wärmeflußbarriere wirkenden
Spalte zwischen Brennstoffzone und Strukturgraphit. Damit werden bei unveränderter Brennelementbeladung
die Leistungsdichte in der Brennstoffzone stark reduziert, die Wärmeabfuhr beträchtlich
verbessert und dementsprechend der Temperaturgradient und somit die thermischen und strahlungsinduzierten
Spannungen stark verringert. Anderer-
seits erlauben die niedrigen Spannungen und die bessere Ausnutzung des Prismavolumens den Brenn-
und Brutstoffgehalt im Brennelement mehrfach zu erhöhen, wobei die Auslegung der Kühlkanäle (Vo-
lumen und Oberfläche) ohne Einschränkung von trop angeordneten Graphitkörnern besteht Da*
Seiten des Brennelements den optimalen Kühlbedin- Graphitpulver sollte daher vorzugsweise einen mitt-
gungen im Reaktorkern angepaßt werden kann. Die leren Korndurchmesser von etwa 20 jun besitzen,
vermehrte Brennstoffbeladung verringert die Brenn- Zur Herstellung von Preßpulver ist jeder Graphit
elementherstellungskosten beträchtlich und führt zu- 5 hoher Kristallinität, unabhängig von der Kornform,
gleich zu höherer Leistungsdichte im Reaktorkern geeignet, z. B. Naturgraphitpulver, Kunstgraphitpul-
und damit zu geringeren Kapitalkosten. ver oder eine Mischung der beiden. In einem zweiten
Die tviöglichkeit, die Kühlkanäle ohne Einschrän- Schritt werden die beschichteten Brennstoffteilchen
kung auszulegen, reduziert den Heliumdruckabfall im in an sich bekannter Weise (DT-OS 1902 994) in
Reaktorkern und demzufolge die erforderliche Pump- io einer rotierenden Trommel mit einem Preßpulver
leistung für den Heliumkreislauf, was wiederum die gleicher Zusammensetzung nach Art eines Dragee-Stromerzeugungskosten
verringert. Verfahrens umhüllt und erfindungsgemäß zusammen
Außerdem dient die Graphitmatrix als Moderator, mit dem Granulat im plastischen Bereich des Binder-Wärmeleiter,
sekundäre Barriere für die Spaltpro- harzes zum Block heiß verpreßt, beispielsweise mit
dukte und schützt die beschichteten Teilchen gegen 15 einem Druck von 60 kg/cm2. Die Temperatur beim
eine schadhafte Korrosion durch Vsninreinigungen, Pressen hängt vom Erweichungspunkt des Harzes
die als Spuren im Heliumkühlgas vorhanden sind. ab. Wird ein Phenolformaldehydharz verwendet.
An die Graphitmatrix wird dabei eine Reihe von so liegt diese Temperatur bei etwa 150° C. Zum
Anforderungen gestellt: Verkoken des Binders werden die Preßlinge in Inert-
, _ „ , , ao atmosphäre auf 800 C erhitzt und abschließend im
1. Gutes Bestrahlungsverhalten bis zu Temperatu- Vakuum bei 18ΟΓ C ausgeglüht. Bei dieser Glühung
ren von 400 C und bis zu einer Doms wird die Graphitmatrix gereinigt und von Wasserstoff
schneller Neutronen (E > 0,1 MeV) von etwa befrdt Außerdem ^nJ der ßinderkoks aus einer un-7
-10« nvt. Diese Anforderung setzt eine mog- geordneten in eine höhergeordnete Kohlenstofflichst
isotrope Graphitmatrix hoher Knstallimtat 9J *truktur überführt Dabei verbessert sich vor allem
voraus ,.-..... _, . .... die Oxydationsbeständigkeit und die Wärmeleitfähig-
2. Gute Wärmeleitfähigkeit und einen möglichst fceit der Matrix beträchtlich.
geringen Koeffizienten der thermischen Ausdeh- Folgende Beispiele sollen das erfindungsgemäße
nung, damit das Auttreten von unzulässigen Verfahren näher erläutern:
thermischen Spannungen im Blockbrennelement
vermieden wird. 1. Die Herstellung eines Zylinders aus Granulat
3. Gute Festigkeitseigenschaften. ohne Brennstoff
4. Gute Korrosionsbeständigkeit. Aus einem Gemisch von 60 Gewichtsprozent Natur-Darüber
hinaus wird bei der Herstellung ein zer- graphitpulver, 20 Gewichtsprozent graphitiertem
störungsfreies Einpressen der beschichteten Brenn- 35 Petrol kokspul ver und 20 Gewichtsprozent in Methanol
Stoffteilchen in die Graphitmatrix gefordert. gelöstem Binderharz wird durch Kneten, Trocknen
Diese Anforderungen an den Graphitwerkstoff und Mahlen ein Preßpulver hergestellt. Als Naturkonnten
bei den bisher bekannten Blockbrennelemen- graphitpulver wird ein nuklear reiner Naturgraphit
ten nicht voll erfüllt werden. mit einem Aschegehalt von 200 ppm, einem mittleren
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, 40 Korndurchmesser von 20 μηι und hoher Kristallinität
ein Verfahren zur Herstellung von gepreßten Block- (Kristallitgröße Lc = 1000 A), als graphitiertes Petrolbrennelementen
für Hochtemperatur-Leistungsreak- kokspulver ein bei 3000° C graphitierter Nadelkoks
toren zu finden, deren Graphitmatrix sich durch ein mit extrem niedrigem Aschegehalt (Asche
< 10 ppm), gutes Bestruhlungsverhalten, gute Wärmeleitfähigkeit, einem mittleren Korndurchmesser von 20 pm und
geringen thermischen Ausdehnungskoeffizienten, gute 45 einer Knstallitgröße Lc von 500 A und als Binder-Festigkeitseigenschaften
und gute Korrosionsbestän- harz ein Phenolformaldehyd-Kunstharz mit hohem digkeit auszeichnet. Kondensationsgrad (Erweichungspunkt 100° C bzw.
Diese Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Molekulargewicht 700) verwendet, das während des
Verfahren überraschenderweise dadurch gelöst, daß Pressens bei 150°C stabil bleibt und seine Eigenerfindungsgemäß
zunächst die Mischung aus Graphit- $0 schäften nicht verändert.
pulver und Binderharz in an sich bekannter Weise Aus dem Preßpulver werden bei Zimmertemperabei
hohem Druck in einer Gummiform isotrop zu tür und einem Druck von 3 t'cm2 Kugeln mit 62 mm
Kugeln verpreßt wird, diese Kugeln zu einem Granu- Durchmesser und einer Dichte von 1,9 g'cm3 in
lat mit einem mittleren Korndurchmesser von etwa Gummiformen gepreßt. Das Pressen in den hier ange-1
mm zermahlen werden und daß schließlich dieses 55 wendeten Gummiformen gestattet trotz des plättchen-Granulat
zusammen mit den beschichteten und um- förmigen Korns des Naturgraphitpulvers eine isohüllten
Brennstoffteilchen heiß bei niedrigem Druck trope Verdichtung. Der an diesen Kugeln gemessene
zum Block verpreßt wird. Anisotropiefaktor der thermischen Ausdehnung
Zur Herstellung des Granulats wird im ersten (\l/\II) beträgt nur 1,1.
Schritt ein feines Graphitpulver hoher Kristallinität 60 Das verwendete Granulat mit einem Korndurchmit
Bindermittelzusatz, vorzugsweise Phenolform- messer von 3,15>d>0,315 mm wird durch Zeraldehydharz,
in an sich bekannter Weise (DT-OS kleinern der Graphitkugeln und anschließendes Sie-1
902 994) bei hohem Druck in Gummiformen iso- ben erhalten. Mit dem Granulat werden im Stahltrop
zu Kugeln verpreßt. Anschließend werden die gesenk bei 150° C Zylinder gepreßt. Bei einer grünen
Kugeln zu einem Granulat mit einem mittleren Korn- 65 Dichte von 1,8 g/cm3 beträgt der erforderliche Preßdurchmesser
von etwa 1 mm zermahlen. Die Feinheit druck nur 60 kg/cm2. Die Preßlinge werden im Inertdes
Graphitausgangspulvers wird so gewählt, daß im gasstrom verkokt und anschließend im Vakuum bei
Mittel jedes Granulatkorns aus etwa 1000000 iso- 1800° C ausgeglüht.
In der nachstehenden Tabelle sind die Eigenschaften der aus dem Granulat hergestellten Matrix den
Eigenschaften der aus einem Graphitpulver gepreßten Matrix gegenübergestellt:
Graphitmatrix | TT |
Aus
Granulat |
Aus Preß
pulver |
Dichte (g/cm8) | J. | 1,76 | 1,65 |
Sp. el. Widerstand | π | 1,39 | 1,18 |
(Ohm-cm)· ΙΟ"3 | j. | 1,97 | 3,40 |
Biegefestigkeit | π | 160 | 300 |
(kg/cm*) | j. | 120 | 150 |
Wärmeleitfähigkeit | π | 0,16 | 0,18 |
bei 20° C (cal/cm sek 0C) | j. | 0,13 | 0,07 |
Lineare thermische | 2,15 | 1,6 | |
Ausdehnung (ΙΟ"8/0 C) | ... | 3,21 | 5,6 |
Anisotropiefaktor der | |||
thermischen Ausdehnung . | 1,49 | 3,5 | |
>s
ao
= Parallel zur Kornausrichtung.
= Senkrecht zur Kornausrichtung.
Die Tabelle zeigt deutlich, daß bei der Herstellung der Preßkörper aus Granulat alle Eigenschaften der as
Graphitmatrix hinsichtlich der Isotropie erheblich verbessert werden. Das geht am deutlichsten aus dem
Anisotropiefaktor der thermischen Ausdehnung hervor, der von 3,5 auf 1,49 verringert wird. Damit läßt
sich erfindungsgemäß sogar ein Naturgraphitpulver, dessen Vorteil in einer hohen Kristallinität besteht,
mit extrem ungünstigem plättchenförmigem Korn zu quasi isotropen und homogenen Zylindern oder Prismen verpressen.
2. Die Herstellung eines Blockelements 3S
Das Granulat wird wie unter 1. hergestellt. Beim Zerkleinern der Kugeln und anschließendem Absieben fällt etwa 30 Gewichtsprozent Unterkorn
(< 0,31 mm) an, welches wieder dem Preßpulver zugeführt und erneut zu Kugeln verpreßt wird. Aus dem
Granulat wird bei 70° C und einem Druck von etwa 30 kg/cm2 ein Zylinder mit 240 mm Durchmesser und
450 mm Höhe vorgepreßt. In das Zylinderinnere werden parallel zur Längsachse in hexagonaler An-Ordnung 19 Metallrohre mit 26 mm Durchmesser eingepreßt. Nach der Entfernung von 18 Rohren erhält
man Kanäle zur Brennstoffaufnahme. Die hier verwendeten Brennstoffteilchen sind Uran-Thorium-Oxid-Kerne von 50© pm Durchmesser, die mit
Pyrolytkohlenstoff und einer Saizduinkarbid-Zwischenschicht beschichtet sind.
Die beschichteten Teilchen werden in einer rotierenden Trommel nach Art eines Drageeverfahrens
mit Preßpulver so umhüllt, daß ihr Gewicht um den Faktor 1,8 ansteigt. Aus den umhüllten Brennstoffteilchen werden bei etwa 70° G und 30 kg/cm2 Zylinder mit 25,5 mm Durchmesser vorgepreßt. Nach;dem
Ausfüllen der 18 Kanäle mit Brennstörlzylindem wird der gesamte Block auf etwa 1500C erhitzt-und
bei einem Druck von etwa 60 kg/cm2 fertiggepreßt. Nach dem Pressen beträgt die Matrixdichte 1,8 g/cm*
bei einem 35%igen Volumenanteil der beschichteten Teilchen in den Brennstoffzonen. Anschließend werden einfachheitshalber um die Brennstoffsäulen in
hexagonaler Anordnung 54 Kühlkanäle ausgebohrt.
In der Abbildung ist ein derartiges Blockbrennelement schematisch im Längs- und Querschnitt dargestellt.
Das Blockbrennelement besteht aus einem hexagonalen Prisma 1 aus Graphit, das achtzehn Brennstoffzonen 2 aus einem Gemisch von Graphit und beschichteten Teilchen besitzt.
Weiterhin sind vierundfünfzig Kühlkanäle 3 und ein zentraler Ladekanal 4 vorgesehen.
Die Kühlkanäle können bei dem Pressen des Blockbrennelements gleichzeitig mitgepreßt werden,
damit im Blockinneren beim Verkoken ein unzulässiger Druckaufbau der Krackprodukte vermieden
wird. Hierzu werden entsprechende Metallstäbe eingepreßt und nach dem Pressen entfernt. Zum Verkoken des Binders wird das Brennelement im Stickstoffstrom auf 800° C ausgeglüht. Um die Dimensionsänderungen der brennstoffhaltigen mit der brennstofffreien Zone während des Verkokens miteinander
abzustimmen, wird der Kondensationsgrad bzw. das Molekulargewicht des zur Umhüllung verwendeten
Formaldehydharzes erhöht. Das wird durch geringe Zugabe von Hexamethylentetramin zum Binderharz
erzielt.
Parallel dazu werden unter gleichen Herstellbedingungen Zylinder mit einer Partikelbeladung von
35 Volumprozent in der Brennstoffzone gepreßt und nach abschließender Wärmebehandlung auf beschädigte Brennstoffteilchen untersucht. Die Graphitmatrix der Proben wird elektrolytisch zerlegt (Anodenoxydation) und das Elektrolyt (verdünnte Salpetersäure) auf freies Uran untersucht Die dabei gefundene Gesamturanmenge beträgt nur 13 Mikrogramm.
Das entspricht nur einem Drittel der Uranmenge eines einzelnen Brennstoff teücheas. Das Ergebnis zeigt damit deutlich, daß bei der erfindungsgemäßen Hersteilung die beschichteten Teilchen vollständig unbeschädigt bleiben.
Claims (4)
1. Verfahren zur Hen teilung von gepreßten Blockbrennelementen mit isotroper Struktur für
gasgekühJte Hochtemperatur-Leistungsreaktoren
durch Vorpressen eines Preßpulvers, bestehend aus einer Mischung von Naturgraphit und Binderharz,
Kunstgraphit und Binderharz oder einer Mischung der beiden Graphitarten nut Binderharz,
zusammen mit beschichteten Brennstoffteilchen und anschließende Wärmebehandlung des
Preßlings,- wobei die'beschichteten Brennstoff teilchen
vor dem Verpressen in einem Dragierverfahren mit dem Preßpulver umhüllt worden sind,
dadurch gekennzeichnet, daß zunächst die Mischung aus GraphitpiuVer und Binderharz
in an sich bekannter Weise bei hohem Druck in einer Gummiform isotrop zu Kugeln verpreßt
wird, daß diese Kugeln zu einem Granulat mit einem mittleren Korndurchmesser von etwa 1 mm
zermahlen werden und daß schließlich dieses Granulat zusammen mit den beschichteten und
umhüllten Brennstofiteilchen heiß bei niedrigem Druck zum Block verpreßt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Graphitpulver mit hoher
Kristallinität und einem mittleren Korndurchmesser von etwa 20 [tm verwendet wird.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß im Mittel jedes Granulatkorns
aus einigen hunderttausend isotrop angeordneten primären Graphitkörnern besteht.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3. dadurch gekennzeichnet, daß der Kondensationsgrad bzw. das Molekulargewicht des Binderharzes
in der brennstoffhaltigen gegenüber der brennstofffreien Zone um so viel erhöht wird, daß beim
Verkoken ein unterschiedliches Schrumpfungsund Dehnungsverhalten der beiden Zonen vermieden
wird.
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1976
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