DE10253205B4

DE10253205B4 - Automatisiertes Produktionsverfahren zur Herstellung von kugelförmigen Graphit-, Brenn- und Absorberelementen für Hochtemperatur - Kernreaktoren (HTR)

Info

Publication number: DE10253205B4
Application number: DE10253205A
Authority: DE
Inventors: Milan Dr.-Ing. Hrovat; Rainer Dr. Schulten; Ferdinand Kraut
Original assignee: ALD Vacuum Technologies GmbH
Current assignee: ALD Vacuum Technologies GmbH
Priority date: 2002-11-15
Filing date: 2002-11-15
Publication date: 2005-09-15
Anticipated expiration: 2022-11-16
Also published as: WO2004047120A1; DE10253205A1

Abstract

Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Grafitbrennelementen für einen Hochtemperatur-Kernreaktor durch Pressen eines Gemisches aus umhüllten beschichteten Brennstoffteilchen und Grafitpresspulver, wobei die Brennelementkugel aus einem Kern und einer brennstofffreien Schale zusammengesetzt ist, bestehend aus folgenden Schritten:
– Bereitstellen der beschichteten Brennstoffteilchen als Vielfaches der pro Brennelement benötigten Menge und Aufteilen in Einzelportionen mittels zweier rotierender Zellenspeicher, von denen jeweils einer in einer Aufteilungsposition und einer in einer Zuteilungsposition für einen Vormischer steht,
– Zugabe von Grafitpresspulver über eine Dosierwaage,
– Vormischen,
– Abgabe des Gemischs in eine von mehreren, eine Silikongummiform mit ellipsoidförmiger Höhlung aufweisenden Positionen eines Schaltdrehtellers,
– Vorpressen des Kugelkerns,
– Abgabe des vorgepressten Kugelkerns an einen zweiten Schaltdrehteller mit der gleichen Anzahl von Positionen, wo der Kern zusammen mit der zugehörigen Schale zu einer Brennelement-Kugel nachgepresst wird,
– Fertigpressen der Brennelement-Kugel in einer Hochdruckpresse
wobei die einzelnen Fertigungsschritte in zeitlich...

Description

Die Erfindung betrifft ein Produktionsverfahren zur Herstellung von kugelförmigen Graphit-Brenn- oder Absorberelementen für Hochtemperatur-Kernreaktoren (HTR), bei dem die Verweilzeit aller Fertigungsschritte (Taktfrequenz bzw. Taktzeiten) synchron aufeinander abgestimmt ist und die Vorgänge selbsttätig ablaufen.
Das Brennelement der Hochtemperatur-Kugelhaufen-Reaktoren ist eine durch Pressen hergestellte Kugel aus Sondergraphit von 60 mm Durchmesser und besteht aus einem brennstoffhaltigen Kern von 50 mm Durchmesser, der von einer 5 mm dicken brennstofffreien Schale umschlossen ist. Der Kern der Brennelemente-Kugel ist mit der Schale übergangslos verbunden und bildet mit dieser eine Einheit. Der Sondergraphit wird in der Fachliteratur als "Graphit-Matrix" bezeichnet und ist hauptsächlich auf Naturgraphitbasis aufgebaut. Zur Herstellung von gepreßten HTR-Brennelementen wird vorzugsweise die Graphit-Matrix mit der Bezeichnung A 3 eingesetzt. Diese besteht zu 67,5 Gew. % aus feinkristallinem, nuklearreinen Naturgraphit, 22,5 Gew. % graphitiertem Petrolkoks und 10 Gew. % Binderkoks.

Die Optimierung des Herstellungsverfahrens und die Zusammensetzung der Matrix sind beschrieben in:
(D1) Hrovat, M., Nickel, H. und Koizlik, K.: Über die Entwicklung eines Matrixmaterials zur Herstellung gepreßter Brennelemente für Hochtemperaturreaktoren, KFA-Bericht, Jül.-969-RW, Juni 1973.

Der Brennstoff ist in Form von beschichteten Teilchen (coated particles) im Inneren des Kugelkerns in die Graphit-Matrix eingebettet und darin homogen verteilt.

Die beschichteten Teilchen sind etwa 0,5 mm große Kügelchen (Brennstoffkerne), vorzugsweise aus Uranoxid, und sind zur Rückhaltung der während des Reaktorbetriebes entstehenden Spaltprodukte mit Pyrokohlenstoff und Siliziumcarbid mehrfach beschichtet. Als Brennstoff kann u. a. das zu etwa 10 angereicherte Uran Isotop 235 und als Brutstoff Uran 238 dienen.

Das Herstellungsverfahren und das Bestrahlungsverhalten sind u. a. beschrieben in:
(D2) Aumüller, L., Balthesen, E., Ehlers, K., Hackstein, K.G., Hrovat, M., Liebmann, B., Röllig, K.: Fuel Elements for High Temperature Reactors – Production Experience and Irradiation Testing in the Federal Republic of Germany, 4. Genfer Konferenz Paper A/CONF. 49/A/385 May, 1971
(D3) Voice, E.: Silicon Carbides as a Fission Product Barrier in Nuclear Fuels, Mat. Res. Bull., 4,331, 1976
(D4) KFA-Bericht, Nickel, H.: Entwicklung von beschichteten Brennstoffteilchen, Jül.-687-RW, August 1970.

Zur Herstellung von kugelförmigen Brennelementen hat sich das Pressen in einer Gummiform, vorzugsweise aus Silikonkautschuk, als besonders vorteilhaft erwiesen. Die zylindrische Gummiform setzt sich aus mehreren Teilen zusammen und weist zur Aufnahme des Preßpulver-Brennstoffgemisches in ihrem Zentrum eine ellipsoidförmige Höhlung auf, die so bemessen ist, daß bereits bei einem Preßdruck oberhalb von 5 MPa eine Kugel entsteht. Die Gummiform wird in ein Stahlgesenk der Presse eingesetzt und mit Ober- und Unterstempel zusammengepreßt. Zur Herstellung einer Brennelemente-Kugel wird zunächst ein Gemisch von Graphitpreßpulver und beschichteten Teilchen zum Kugelkern vorgepreßt, dann der vorgepreßte Kugelkern in einer zweiten Gummiform mit Graphitpreßpulver umhüllt und im Vakuum auf Enddichte fertig gepreßt. Zum Verkoken des im Preßpulver enthaltenen Binders werden die Kugeln in Inertgasatmosphäre auf 800 °C erhitzt und abschließend im Vakuum bei ca. 1900 °C geglüht.

Das Verfahren ist beschrieben in:
(D5) Hrovat, M. und Spener, G.: Gepreßte Graphitkugelbrennelemente für Hochtemperaturreaktoren, Ber. Dtsch. Keram. Ges., vol. 43, 1966, Heft 3, S. 220 – 233,
(D6) Hrovat, M., Huschka, H., Mehner, A.-W., Warzawa, W.: Spherical Fuel Elements for Small and Medium Sized HTR, Nuclear Engineering and Design 109 (1988), S. 253 – 256
DE 1646783
DE 1909871 .

Um die Taktzeit bzw. die Preßfrequenz pro Kugel beim Fertigpressen anzuheben und den Verschleiß der Gummiformen zu verringern, ist außerdem ein Verfahren mit stufenweise angehobener Verdichtung (Drei-Takt- Pressverfahren) bekannt. Das Verfahren ist in der Patentschrift DE 19837989 C2 beschrieben.

Im Unterschied zu den nachstehend beschriebenen Verfahren, müssen bei allen vorbekannten Verfahren die einzelnen Fertigungsschritte, nämlich:

– Dosieren
– Füllen der Gummiformen zur Kugelkernherstellung
– Bedienen der Vorpresse
– Umhüllen des Kerns mit Graphitpreßpulver zum Aufpressen der brennstofffreien Schale
– Fertigpressen
– Rückführung und
– Zusammensetzung der Gummiformen

per Hand und somit mit erheblichem Personalaufwand durchgeführt werden. Folglich sind diese älteren Verfahren äußerst arbeitsintensiv und mit relativ hohen Herstellungskosten verbunden. Außerdem wirkt sich eine Reihe von erforderlichen Handgriffen sehr ungünstig auf die Gleichmäßigkeit der Brennelemente-Kugel-Qualität aus.

Es ist daher die Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zu entwickeln, bei dem die einzelnen Fertigungsschritte in einer selbsttätigen Arbeitsfolge ablaufen. Dadurch wird eine verbesserte Gleichmäßigkeit der Produktqualität erzielt, der Zeitaufwand bei der Herstellung der Brenn- oder Absorberelement-Kugeln deutlich verringert, verbunden mit einer erheblichen Senkung der Personalkosten.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein verfahren gemäß Anspruch 1 oder Anspruch 13 gelöst.

Die Fertigungsfrequenz pro Brennelemente-Kugel liegt zwischen 10 und 30 Sekunden.

Mit der Anlage lassen sich im Achtstundenbetrieb bis zu 2500 Brenn- oder Absorberelement- Kugeln herstellen. Zur Überwachung und Bedienung der Anlage ist nur 1 Mann erforderlich.

1 zeigt die gesamte Anordnung der Anlage im Grundriß

2 zeigt die zeitliche Folge zum Vorpressen des Kugelkerns

3 zeigt die zeitliche Folge zum Nachpressen der Brennelemente-Kugeln.

Ausgangsstoffe sind beschichtete Brennstoffteilchen, die zuvor mit einer etwa 0,2 mm dicken Schicht aus Graphitpreßpulver umhüllt werden ( DE 1909871 ). Zur Herstellung von Absorberelementen werden anstelle von Brennstoffteilchen Absorberteilchen eingesetzt.
Die umhüllten beschichteten Teilchen werden als Vielfaches der pro Kugel benötigten Menge bereitgestellt und in einem rotierenden Zellenspeicher in Einzelportionen aufgeteilt. Jede der 50 Zellen kann durch eine Bodenklappe einzeln entleert werden. Der Portionenteiler besteht aus zwei Zellenspeichern (1 und 2), von denen jeweils einer in der Aufteilungsposition (1), der andere in der Zuteilungsposition (2) steht (siehe 1, links oben). Das Portionen-Teilungsverfahren wird deshalb vorgenommen, weil es eine definierte Anzahl homogener Brennstoffteilchen liefert und eine hohe Summengenauigkeit ergibt. Das Graphitpreßpulver für den brennstoffhaltigen Kern wird mit einer Dosierwage (7) nach Gewicht zugegeben.
Umhüllte beschichtete Teilchen und Graphitpreßpulver fallen zusammen in einen rotierenden Vormischer (8), der bei Umkehr der Drehrichtung über eingebaute Schaufeln entleert wird (siehe 2, links oben).
Die Herstellung des partikelhaltigen Brennelementkerns erfolgt auf einem Schaltdrehteller (5) mit 8 Positionen (9 bis 16). In der Position 9 wird die Gummiform zum Füllen zusammengesetzt. Vom Vormischer (8) fällt das Pressgut in die Gummiform in Position 10. Die Gummiform besteht aus einem Unterteil (17) und Oberteil (18) und ist von einer Stahlform (19) umgeben. Die Stahlformen sind auf dem Schaltdrehteller zum Teil drehbar angebracht. In Positionen 11 bis 13 rotiert die Form langsam, dabei taucht gleichzeitig ein in die entgegengesetzte Richtung rotierender Quirl (20) in die Form ein und erzeugt eine homogene Verteilung der Brennstoffteilchen im Preßpulver.
In Positionen 11, 12 und 13 taucht der rotierende Quirl ein beziehungsweise auf und wird in Position 13 heraus geklappt. In Position 14 wird die Gummiform durch den an dem hydraulisch betätigten Oberstempel der Presse befestigten Gummideckel (21) geschlossen und das Preßgut bei einem Preßdruck zwischen 3 und 10 MPa zu einem hantierfähigen Brennstoffkern vorgepreßt. Die bestimmende Größe zur Festlegung des Pressdruckes ist die Volumenbeladung der beschichteten Brennstoffteilchen im Kugelkern. Der Unterstempel der Stahlform sitzt auf einer Ringfeder (22). Die Hubhöhe ist so bemessen, daß beim Zusammenpressen diese mit der Hubhöhe des Oberstempels übereinstimmt. Der Rahmen der Presse (siehe 1) ist U-förmig ausgebildet und umgreift den Schaltdrehteller mit den Matrizen. Nach dem Vorpressen wird das Formoberteil der Gummiform mit einem Saugluft-Heber abgenommen und in Position 9 zur Neufüllung der Form geschwenkt. Ein Polyp-Greifer (24) faßt den vorgepressten Kugelkern und hebt ihn an. Nachdem das Oberteil wieder in Position 9 zurück geschwenkt und aufgelegt ist, läuft die Gummiform zur Neufüllung in Position 10.
In den beiden ersten Positionen 25 und 26 eines zweiten synchron arbeitenden Schaltdrehtellers (6) mit ebenfalls 8 Positionen (25 bis 32) wurde inzwischen die untere Hälfte der brennstofffreien Schale eingeformt (siehe 3, Pos. 25 und 26). Der Polyp-Greifer schwenkt vom anderen Schaltdrehteller herüber und setzt den angehobenen Kugelkern ein (27). In Position 28 wird das Form-Oberteil mit einem Saugluft-Heber aufgelegt. Das Preßpulver für die obere Schalenhälfte wird in Position 29 unter Rotation eingefüllt. Die Presse in Position 30 trägt ebenfalls den Deckel zum Schließen der Form am Oberstempel. Der Preßdruck liegt im Bereich zwischen 10 und 30 MPa. In Position 31 hebt ein Saugluft-Heber das Form-Oberteil ab (er schwenkt es zurück zur Position 28 und legt es dort wieder auf). In Position 32 wird die vorgepreßte Kugel mit einem Saugluft-Greifer (33) entnommen und über eine geeignete Fördereinrichtung zur Hochdruckpresse (34) gebracht.
Die Hochdruckpresse mit einer Preßkraft von etwa 250 Tonnen besteht aus einem oberen und einem unteren Stempel sowie einer Stahlmatrize mit 10 cm Innendurchmesser, wobei die beiden Stempel hydraulisch angetrieben werden. An der Stirnfläche der Stempel sind Kugelkalotten aus Silikongummi mit einer lösbaren Knöpfverbindung befestigt. Die Gummikalotten sind so bemessen, daß bei einem Außendurchmesser von 10 cm und einer angepaßten Kugel-Höhlung die nachgepreßten Brennelemente-Kugeln von ca. 7 cm auf die Enddichte fertig gepreßt werden.
Im Gegensatz zu den bisher bekannten Verfahren erfolgt das automatisierte Pressen der Brenn- oder Absorberelement-Kugeln in zwei aufeinander folgenden Stufen, nämlich einer ersten Phase des Vor- und Nachpressens, der sich eine dritte Phase des Fertigpressens anschließt.
Hierdurch ergeben sich folgende Vorteile:
Kleine Pressen mit einer Preßkraft von nur ca. 7 Tonnen in der ersten Stufe und ca. 20 Tonnen in der zweiten Stufe lassen sich mit den Schaltdrehtellern einfach und sicher automatisieren. Die Gummiformen werden weniger beansprucht und zeigen kaum noch Verschleiß. Eingepreßte Luft kann nach dem Pressen wieder entweichen, da die vorverdichtete Brenn- oder Absorberelement- Kugel noch gasdurchlässig ist. Das Evakuieren in der Hochdruckpresse ist der taktbestimmende Zeitschritt. Es kann wesentlich schneller erfolgen, weil nicht mehr zu befürchten ist, daß loses Pulver mitgerissen wird. Bestenfalls kann das Evakuieren sogar ganz wegfallen. Die Hochdruck-Preßform ist einfacher aufgebaut. Sie besteht aus zwei gleichen Kugelkalotten, die an den Stempeln mit lösbaren Knöpfverbindungen befestigt sind. Die Standzeit der Formen wird auch länger, denn es kommt kein Pulver mehr in die Teilfugen, wo es Verschleiß bewirkt. Die bereits vorverdichteten Brenn- oder Absorberelement- Kugeln werden zwischen zwei Gummikalotten mit einem Außendurchmesser von nur 10 cm fertig gepreßt. Folglich ist eine geringere Preßkraft erforderlich, was den Aufbau der Hochdruckpresse vereinfacht. Die Verweilzeit (Taktzeit bzw. Taktfrequenz) aller Vorgänge ist synchron aufeinander abgestimmt und liegt zwischen 10 und 30 Sekunden. Dies hat den Vorteil, daß in einem 8 Stunden-Produktionsbetrieb bis zu 2500 Brennelemente-Kugeln hergestellt werden können. Zur Überwachung und Bedienung der erfindungsgemäßen Anlage ist nur noch 1 Mann erforderlich.
Zur näheren Erläuterung des Erfindungsgegenstands dient folgendes Beispiel:
Zwei homogenisierte Chargen von umhüllten beschichteten Teilchen mit einem Gewicht von je 1840 g werden mit einem aus zwei Zellenspeichern bestehenden, rotierenden Portionenteiler nacheinander in je 50 Portionen aufgeteilt. In Vorversuchen wurde die Genauigkeit der Portionenteilung mit ± 1,2 % ermittelt. Durch die Öffnung der Bodenklappe der Speicherzelle fallen nominell 36,8 g umhüllte beschichtete Teilchen in einen rotierenden Vormischer, dem durch Wiegen 87 g Graphitpreßpulver zugegeben wird. 36,8 g umhüllte beschichtete Teilchen enthalten 19,7 g beschichtete Teilchen bzw. 14.500 einzelne Teilchen, was einem UO₂ Gehalt von 10,2 g entspricht.
Das Vorpressen der brennstoffhaltigen Kugelkerne erfolgt auf dem ersten Schaltdrehteller mit 8 Positionen (s. 2), wobei die Gummiformen des Schaltdrehtellers einen Durchmesser von 13 cm und eine Gesamthöhe von 17 cm aufweisen. Bei einem Volumen der zentral angeordneten, ellipsoidförmigen Höhlung von 193 cm³ beträgt das Achsenverhältnis des Ellipsoids 1 : 1,17. Das Vorpressen erfolgt bei einem Druck von 5 MPa, wobei das Pressgut zu hantierfähigen Kugelkernen von 5,9 cm Durchmesser mit einer Dichte von 1,2 g/cm³ vorverdichtet wird. Anschließend werden die vorgepreßten Kugelkerne von einem Polyp-Greifer gefaßt und zum zweiten, synchron arbeitenden Schaltdrehteller (ebenfalls mit 8 Positionen) überführt (s. 3). Die Außenabmessungen der Gummiformen des zweiten Schaltdrehtellers stimmen mit den Abmessungen der Gummiformen des ersten Schaltdrehtellers überein. Bei etwas verringertem Achsenverhältnis des Ellipsoids von 1 : 1,14 beträgt das Volumen der Höhlung 350 cm³. Nach dem Einformen der Kugelkerne in das Preßpulver wird das Preßgut bei einem auf 15 MPa angehobenen Druck zu Brennelemente-Kugeln nachgepreßt, wobei die nachgepreßten Kugeln einen Durchmesser von 6,8 cm, eine Dichte von 1,4 g/cm³ und ein Gewicht von 225 g aufweisen.
Das Fertigpressen erfolgt im Vakuum bei P < 100 mbar, einem Preßdruck von 300 MPa und einer Preßfrequenz (Taktzeit) von 20 Sekunden. Durch dieses Verfahren erhält man Brennelemente-Kugeln mit einer Dichte von 1,86 g/cm³ und einem Durchmesser von 6,1 cm. Zum Verkoken des im Preßpulver enthaltenen Binders werden die Preßlinge in Stickstoffatmosphäre innerhalb 18 Stunden auf 800 °C erhitzt und abschließend im Vakuum (P < 10^–2 mbar) bei 1900 °C geglüht.
Zur Herstellung von Absorberelementen bleiben alle Fertigungsschritte unverändert, nur werden anstelle von beschichteten Brennelement-Teilchen, als sogenanntes abbrennbares Gift Neutronenabsorber-Materialien in Form von diskreten Teilchen eingesetzt.

Claims

Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Grafitbrennelementen für einen Hochtemperatur-Kernreaktor durch Pressen eines Gemisches aus umhüllten beschichteten Brennstoffteilchen und Grafitpresspulver, wobei die Brennelementkugel aus einem Kern und einer brennstofffreien Schale zusammengesetzt ist, bestehend aus folgenden Schritten: – Bereitstellen der beschichteten Brennstoffteilchen als Vielfaches der pro Brennelement benötigten Menge und Aufteilen in Einzelportionen mittels zweier rotierender Zellenspeicher, von denen jeweils einer in einer Aufteilungsposition und einer in einer Zuteilungsposition für einen Vormischer steht, – Zugabe von Grafitpresspulver über eine Dosierwaage, – Vormischen, – Abgabe des Gemischs in eine von mehreren, eine Silikongummiform mit ellipsoidförmiger Höhlung aufweisenden Positionen eines Schaltdrehtellers, – Vorpressen des Kugelkerns, – Abgabe des vorgepressten Kugelkerns an einen zweiten Schaltdrehteller mit der gleichen Anzahl von Positionen, wo der Kern zusammen mit der zugehörigen Schale zu einer Brennelement-Kugel nachgepresst wird, – Fertigpressen der Brennelement-Kugel in einer Hochdruckpresse wobei die einzelnen Fertigungsschritte in zeitlich aufeinander abgestimmten Taktzeiten synchron ablaufen.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß bei beiden Schaltdrehtellern je 8 Positionen kreisförmig angeordnet sind.
Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit beziehungsweise Taktfrequenz bei allen Stationen gleich ist und zwischen 10 und 30 Sekunden liegt.
Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit aller Stationen synchron aufeinander abgestimmt ist und 20 Sekunden beträgt.
Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Homogenisierung der umhüllten beschichteten Brennstoffteilchen und des Preßpulvers in den Gummiformen erfolgt.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß sich die gefüllten Gummiformen beim Mischen drehen und die eingetauchten Quirle in entgegengesetzter Richtung rotieren.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Preßpulver für die untere und obere Schalenhälfte unter Rotation der Gummiformen eingefüllt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem Vorpressen des Kugelkerns das Formoberteil mit einem Saugluft-Heber von Position 15 zu Position 9 zurück geschwenkt wird, und die Gummiform zur Neubefüllung zusammengesetzt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem Nachpressen der Brennelemente- ugel das Formoberteil mit einem Saugluft-Heber (Position 31) zum Einformen des vorgepressten Kugelkernes mit dem Graphitpresspulver zurück (Position 28) geschwenkt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß an den Stempel-Stirnflächen der Hochdruckpresse Kugelkalotten aus Silikongummi mit einer lösbaren Knöpfverbindung befestigt sind.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Außendurchmesser der Kugelkalotten zwischen 9,0 und 11,0 cm liegt.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Außendurchmesser der Kugelkalotten 10,0 cm beträgt.
Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Absorberelementen, dadurch gekennzeichnet, daß in einem Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12 anstelle von beschichteten Brennstoffteilchen Neutronenabsorber-Materialien in Form von diskreten Teilchen eingesetzt werden.