Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff für Kernreakto ren.
Beim Vorgang der Kernspaltung von beispiels weise U233-, U235-, Pu239- und Pu241-Atomen erfolgt die Spaltung oder der Zerfall der Kerne nach dem Einfang eines Neutrons. Dies erzeugt zwei oder meh rere Spaltprodukte von geringerem Atomgewicht und eine Anzahl Neutronen.
Die grosse kinetische Energie der Spaltprodukte wird rasch verbraucht und an die Umgebung in Form von Wärme abgegeben. Die Nutzerzeugung von Neu tronen beim Spaltereignis schafft die Basis für eine selbständige Spaltungskettenreaktion, bei welcher wenigstens ein solches Neutron die nachfolgende Spaltung hervorruft. Die verschiedenen Reaktoren typen umfassen alle eine Anordnung in Form von spaltbarem Material, welches dem Reaktor als Kern brennstoff zugeführt wird, wobei durch Wärmeaus tausch die Hitze abgeführt und die bei der Kern reaktion freiwerdenden Energiewerte gesteuert wer den. Das sich dabei nach und nach verbrauchende Material muss nach einer bestimmten Zeit ersetzt wer den.
Der Kernbrennstoffaustausch kann aber reduziert und in einigen Fällen ganz unterlassen werden, wenn dem Kernbrennstoff sogenanntes fruchtbares , das heisst in Spaltstoff umwandelbares Material, beispiels weise Th232 und U238 zugeführt wird. Durch Neu troneneinfang und doppeltem Betateilchen Zerfall verwandelt sich Th232 in<B>U</B> 233, welches durch ther mische Neutronen spaltbar ist. Auf die gleiche Weise ist U238 in Pu239 verwandelbar, welches ebenfalls durch thermische Neutronen spaltbar ist.
Die Gegenwart von solchem fruchtbaren Material im Kernbrennstoff erlaubt somit eine Verwandlung von nicht spalt- baren Atomen in spaltbare Atome, wodurch der Grad der Regeneration des Kernbrennstoffes gleich zeitig mit dem Verbrauch der ursprünglichen spalt baren Ladung geändert werden kann.
Es sind deshalb Brennelemente für Kernreakto ren erwünscht, welche fruchtbares und spaltbares Material aufweisen. Bei Schnellbrütern, bei welchen die Neutronen, welche die Spaltung hervorrufen, nicht wesentlich von ihrer Anfangsgeschwindigkeit ge bremst werden, ist ein Verhältnis von spaltbaren zu fruchtbaren Atomen von 1 zu 5 erwünscht. In ther mischen Reaktoren, wo die Spaltung durch Einfang von thermischen oder sehr langsamen Neutronen er folgt, ist ein Verhältnis von 1 zu 100 erwünscht. Ferner ist es erwünscht, die Reaktoren mit hoher spezifischer Leistung zu betreiben, wobei der Anteil von spaltbarem Material im Reaktorkern möglichst gering gehalten werden soll.
Dies bringt aber ander seits grosse Schwierigkeiten bei der Abführung der während der Reaktion freiwerdenden Wärme infolge der geringen thermischen Leitfähigkeit der meisten fruchtbaren Materialien, beispielsweise bei ThOZ oder U02. Bei hoher spezifischer Leistung besteht die Gefahr, dass der Schmelzpunkt der Kernbrennstoffe überschritten wird. Th02 schmilzt oberhalb<B>5100'F</B> und UOZ bei 4500 F. Die Probleme beim Entwurf von Brennstoffelementen, insbesondere in bezug auf die Wärmeabfuhr, sind deshalb erheblich.
Die bisherigen Bestrebungen, die genannten Schwierigkeiten zu überwinden, führten bisher zu keinem Erfolg. So wurde vorgeschlagen, einzelne Brennstoffelemente aus fruchtbarem und spaltbarem Material herzustellen. Hierbei wird aber nicht die grösste Leistungsfähigkeit bezüglich der wirksamen Wärmeübertragungsflächen erreicht. Zu Beginn des Betriebes steuern die Kernbrennstoffelemente aus fruchtbarem Material nur einen bedeutend geringe ren Teil der totalen Leistung bei als zu einem spä teren Zeitpunkt, wenn in den Elementen nach dem oben geschilderten Umwandlungsprozess spaltbares Material erzeugt wurde.
Es ist auch schon vorge schlagen worden, sehr dünne Brennstoffelemente her zustellen, um auf diese Weise die maximale innere Temperatur bei gegebener Leistungshöhe und Wärme übertragungswerten zu reduzieren. Diese Elemente sind aber sehr teuer, was zum Teil auf die sehr schwierige Herstellung und zum Teil auf die not wendige Umhüllung im Verhältnis zur Zunahme der Wärmeübertragungsflächen zurückzuführen ist.
Fer ner ist vorgeschlagen worden, in das Kernbrennstoff material Fäden aus starkleitendem Material einzu führen, was aber eine sehr schwierige Fabrikation bedingt, und wobei zudem auf Grund eines Sicher heitsvolumens an nicht spaltbarem oder nicht frucht barem Material die Menge von spaltbarem und frucht barem Material pro Einheitsvolumen reduziert wird.
Ein weiterer Vorschlag, die genannten Schwierig keiten zu überwinden, geht dahin, ringförmig be schichtete Brennstoffelemente zu verwenden. Hierbei wird die Ausgangsladung von spaltbarem Material zu einer Schicht angeordnet, welche an die Wärme übertragungsfläche angrenzt oder an die Flächen eines inneren Kernes aus fruchtbarem Material. Bei einer solchen Ausführungsform ist ein Stab aus U238 oder Th232 (fruchtbares Material) an seiner Aussen fläche mit einer bestimmten Schicht aus U233 U235 oder Pu23g (spaltbares Material) versehen. Die Dicke der spaltbaren Schicht ist von der Menge des frucht baren Materials im Stab und vom gewünschten Ver hältnis von spaltbarem und fruchtbarem Material ab hängig.
Wenn gewünscht, kann das fruchtbare Mate rial röhrenförmig sein, wobei eine zentrale Öffnung für den Kühlmittelfluss vorgesehen ist. Ferner kann eine Umhüllung vorgesehen sein, welche die Wärme- übertragungsflächen vor dem Einfluss des Kühlmittels schützt.
Die vorliegende Erfindung bezweckt nun die Schaffung eines Verfahrens, das eine Massenproduk tion solcher flächigen Presslinge erlaubt.
Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff in Form von flächigen Presslin- gen, welche aus Teilen mindestens zweier voneinan der verschiedener körniger Materialien bestehen, zeichnet sich dadurch aus, dass die Materialien in eine Pressform gefüllt werden, wobei während des Ein füllens die voneinander verschiedenen Materialien voneinander getrennt gehalten werden; und dass vor dem Pressen die Trennung aufgehoben wird, so dass während der Pressung eine Berührung zwischen den Materialien stattfindet.
Ferner betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens, welche sich da durch auszeichnet, dass diese eine Öffnung aufweist, in welche das Material eingefüllt und zusammenge presst wird, dass Trennmittel für die Trennung der voneinander verschiedenen Materialien während deren Einfüllung in die Öffnung vorgesehen sind, dass Mittel für die Entfernung der Trennmittel vor dem Pressen vorgesehen sind und dass die Vorrich tung Mittel zum Zusammenpressen des in die Öff nung eingefüllten Materials aufweist.
Das erfindungsgemässe Verfahren und die Vor richtung zur Durchführung des Verfahrens werden anhand der Zeichnung nachfolgend beispielsweise näher erläutert. Es zeigen: Fig. 1 eine Seitenansicht eines Reaktors, Fig. 2 einen Schnitt entlang der Linie II-lI durch den Reaktor gemäss Fig. 1, Fig. 3 einen Kernbrennstoffstab, Fig.4, 5 und 6 Querschnitte durch Kernbrenn- stoffstäbe und Fig.7,
8 und 9 Vorrichtungen zur Herstellung von Presslingen für Kernbrennstoffstäbe mit Quer schnitten gemäss den Fig.4, 5 und 6.
Der Kernreaktor gemäss Fig. 1 weist einen Reak torkern 10 auf, welcher aus mehreren parallelen Spaltstoffanordnungen 12 besteht. Die Spaltstoffan- ordnungen 12 weisen Moderator-Kühlmittelströ- mungskanäle und jede eine Anordnung stabförmiger Brennstoffelemente auf, welche in Fig. 3 gezeigt sind. Die Spaltstoffanordnungen 12 stützen sich untensei- tig auf einer Grundplatte 14 ab und sind an ihren oberen Enden durch ein Gitter 16 gehalten.
Der durch die Spaltstoffanordnungen 12 gebildete Reak torkern ist von einem Wärmeschild 22 umgeben und beide auf Konsolen 18 und 20 im Reaktorgefäss 24 befestigt. Einlauf 26 und Auslauf 28 sind für das Kühlmittel vorgesehen, welches den Kern 10 durch strömt. Ferner sind Steuerelemente 30 mit Antriebs vorrichtungen 32 vorgesehen, durch welche der Gang der Kernreaktion und demgemäss der Neutronenfluss und die Reaktorleistung steuerbar sind.
Gemäss Fig.2 weist jede Spaltstoffanordnung 12 einen Strömungskanal 34 auf, in welchem eine Mehr zahl paralleler, voneinander getrennte Spaltstoffele- mente oder -stäbe 36 angeordnet sind. Die kreuz förmigen Steuerelemente 30 wirken reziprok zwischen den angrenzenden Spaltstoffanordnungen.
Gemäss Fig.3 weist der Stab 36 eine Anzahl in Längsrichtung des Stabes ausgerichtete Formkörper 38 aus Spaltstoff auf, welche von einem Umhüllungs rohr 40 aus korrosionsfestem Material, beispielsweise Zirkonium, rostbeständigem Stahl oder dergleichen umgeben sind. Der Stab 36 weist an seinen Enden Verbindungsmittel 42 und 44 auf, welche die Befe stigung der Stäbe in der vorstehend beschriebenen Weise ermöglichen.
Gemäss Fig.4, welche einen Querschnitt durch den Spaltbrennstoffstab 36 zeigt, weist solch ein vom Umhüllungsrohr 40 umgebener Formkörper 38 einen Kernteil 46 auf, welcher aus fruchtbarem, das heisst in Spaltstoff umwandelbarem Material besteht. Die ses Material kann ThO., oder eine Mischung von Th02 und UOz sein. Der Kernteil 46 ist ringförmig von einer Füllschicht 48 umgeben, welche aus spalt barem Material besteht.
Dieses Material kann U0,; U308; Th02 und U02 oder Th02 und U308 sein. Ferner weist der Formkörper 38 eine zentrale Öff nung 50 auf. Das Verfahren sowie die Vorrichtung zur Herstellung solcher Formkörper 38 wird nach folgend anhand der Fig. 7 noch näher erläutert.
Gemäss Fig. 5, welche eine weitere Ausführungs form solch eines Formkörpers zeigt, besteht der Formkörper 39 aus einem geschlossenen Zylinder, dessen Kernteil 47 aus fruchtbarem Material von einer Schicht 49 aus spaltbarem Material umgeben ist. Dieser Formkörper 39 wird von einem Umhül lungsrohr 41 eingeschlossen. Das Verfahren sowie die Vorrichtung zur Herstellung solcher Formkörper 39 wird nachfolgend anhand der Fig. 8 noch näher be schrieben.
Fig.6 zeigt eine weitere Ausführungsform eines ringförmig beschichteten Spaltstoffbrennstabes im Schnitt, bei welchem eine innere und eine äussere Wärmeübertragungsfläche vorgesehen ist. Hierfür ist ein inneres Umhüllungsrohr 50 und ein äusseres Um hüllungsrohr 52 vorgesehen, zwischen welchen eben falls eine Mehrzahl Formkörper 54 geschichtet sind. Die Formkörper 54 weisen einen Kernteil 56 aus fruchtbarem Material sowie eine innere Füllschicht 58 und eine äussere Füllschicht 60 aus spaltbarem Material auf. Das Verfahren sowie die Vorrichtung zur Herstellung solcher Formkörper 54 wird nach folgend anhand der Fig. 9 noch näher beschrieben.
Die Vorrichtung nach Fig. 7 weist<I>eine</I> Form 70 mit einer Öffnung 72 auf, welche zur Aufnahme des zu verdichtenden körnigen oder pudrigen Materials für die Formkörper dient. Für das Zusammenpressen des Materials ist ein Druckkolben 74 vorgesehen, wobei ein Dorn 76 in der Form 70 angeordnet ist, durch welchen die durchbrochene Form der einzel nen Formkörper gemäss Fig.4 erzielbar ist.
Ferner ist in der Aufweitung 72 der Form 70 eine Hülse 78 vorgesehen, welche ein Füllen der Form mit körni gem oder pudrigem Material verschiedener Zusam mensetzungen für eventuell mehrlagige Formkörper erlaubt. Ferner ist ein Auswerfer 80 vorgesehen, wel cher nach dem Pressen der Formkörper deren Aus wurf aus der Form erlaubt.
Für die Herstellung der Formkörper wurde nun zunächst das fruchtbare Material in den ringförmi gen Raum 82 zwischen Dorn 76 und Hülse 78 ge bracht. Dieses Material kann pudriges Th02, natür liches oder angereichertes U02 oder eine Mischung von Th02 und U02 sein. Anschliessend wird dann in den ringförmigen Raum 84 zwischen der Wan dung der Form 70 und der Hülse 78 ein geeignetes, für die Ringfüllung gewünschtes spaltbares Material gebracht.
Dieses Material kann angereichertes U02 oder U.O8, Th02 und angereichertes U02 oder Th02 und angereichertes U308 sein. Sind die Materialien auf diese Weise in der Form untergebracht, wird die Hülse 78 aus der Form 70 herausgezogen, so dass die konzentrisch zueinander angeordneten Materialien sich in der gemeinsamen Randzone berühren. Darauf- hin wird der Druckkolben 74 in die Formöffnung 72 eingeführt, wobei dieser die Materialien zusam- menpresst. Wenn erwünscht, kann dabei gleichzeitig die Pressmasse erhitzt werden.
Nach dem Wiederaus fahren des Druckkolbens 74 aus der Formöffnung 72 wird der nach dem oben beschriebenen Verfahren hergestellte Pressling durch Aufwärtsbewegung des Auswerfers 80 aus der Form 70 ausgestossen.
Für die Erzielung hoher Produktionsziffern ist es möglich, die Hülse 78 automatisch aus der Form heraus in eine entsprechende Ausnehmung im Druck kolben 74 zu bewegen (nicht dargestellt). Bei der Herstellung der Formkörper können ferner puder bindende Mittel und Schmiermittel Verwendung fin den.
Für die Herstellung der Formkörper gemäss Fig. 5 ist in Fig. 8 eine weitere Ausführungsform der Vor richtung gezeigt, welche im wesentlichen der Vor richtung nach Fig.7 entspricht, wobei allerdings der Dorn 76 und die entsprechende Ausnehmung im Druckkolben 74 fehlen. Die Form 70 gemäss Fig. 8 weist einen Hohlraum 72, Auswerfer 81, Hülse 78 und Druckkolben 75 auf. Die Herstellung der Form körper erfolgt hierbei in der gleichen Weise, wie dies schon anhand der Vorrichtung gemäss Fig.7 be schrieben wurde.
Für die Herstellung der Formkörper nach Fig. 6 ist in Fig.9 eine weitere Ausführungsform der Vor richtung gezeigt, welche im wesentlichen der Vorrich tung nach Fig. 7 entspricht, nur dass hier zwei Hül sen 78a und 78b vorgesehen sind.
Die Herstellung der Formkörper erfolgt hierbei in der gleichen Weise, wie dies schon anhand der Vorrichtung gemäss Fig. 7 beschrieben wurde, nur dass die pudrigen fruchtbaren Materialien im ringförmigen Mittelraum 90 und die pudrigen spaltbaren Materialien im inneren Ring 94 und im äusseren Ring 92 eingebracht werden. Beide Hülsen 78a und 78b werden dann ebenfalls heraus gezogen, wobei entsprechende Ausnehmungen im Druckkolben 74 vorgesehen sein können zum Zweck, wie dies vorstehend bei der Vorrichtung gemäss Fig. 7 schon beschrieben wurde.
Das beschriebene Verfahren sowie die Vorrich tung zur Durchführung des Verfahrens ist aber nicht nur für die Herstellung von Formkörpern aus U (Uran)- und Th(Thorium)-Oxyden sondern auch zur Herstellung von ringförmig beschichteten Formkör pern aus Karbiden, Siliziden, Nitriden und Oxyden von Thorium, Uran und Plutonium geeignet.
Die gepressten Formkörper aus U-, Pu- und Th-Oxyden können bei den hierfür üblichen Temperaturen ge sintert werden, während bei U-, Pu- und Th-Kar- biden, Nitriden und -Siliziden die Anwendung be kannter Heisspressverfahren, bei welchen die Form und das pudrige Material während des Pressens, er hitzt werden, vorzuziehen ist. Selbstverständlich kön nen die Formkörper neben einem ringförmigen Quer schnitt auch Querschnitte anderer geometrischer For men aufweisen.