DE1939945A1 - Radioisotopenwaermequelle - Google Patents

Description

Anmelderin: United States Atomic Energy Commission Washington D. G."\ USA

Radioisotopenwärmequelle

Die Erfindung betrifft eine rädioisotopische Wärmequelle, insbesondere mit innerer Abschirmung und Brennstäben aus Thuliumoxid.

Die Verwendung von Radioisotopen als Wärmequelle ist an sich bekannt. Die jetzt mögliche bemannte Raum- und TiefSeefahrt längerer Dauer erfordert die Entwicklung einer leichten, zuverlässigen, reparatur- und störungsfreien Wärmequelle. Einige der in Frage kommenden Isotopen sind 106-Ru, 60-Co, 90-Sr, 144-Oe, 137-Cs und 170-Tm, die je nach der Verwendung besondere Vorzüge aufweisen. Zu berücksichtigende Merkmale sind z, B. Watt/g, Dichte, Leistungsdichte, Zugänglichkeit, Art der Bestrahlung, die erforderliche Abschirmung, Halbwertszeiten, Kosten, usw.

Bei der Bestrahlung von 169-Tm entsteht das zu Er zerfallende Radioisotop 170-Tm* Für viele Anwendungen ist das Oxid

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günstiger als das Metall und wird daher bevorzugt. Bei einer Halbwertszeit von etwa 4- Monaten, einer Dichte von B,5 g/cm*, einer Leistungsdichte von 1,2 Watt pro g von 90 Gew.36 169-Tm₂°3 ^¹* ^{10 Gew}-# 170-Tm₂O, sowie geringer erforderlicher Abschirmung erscheint lyO-TmoO, für bemannte Raumfahrten von 3 - 4 monatiger Dauer besonders günstig. Da Thulium einen sehr grossen Neutronenabsorptionsquerschnitt besitzt, absorbiert schon eine dünne Thuliumschicht eine grosse Neütronenmenge. Das ist wegen der entstehenden Neutronenfluss-Senkung im Reaktor und der geringen Eindringungstiefe der Neutronen in ein dickes Thuliumstück von Bedeutung. Das USA Patent 3,421,001 offenbart die Bestrahlung dünner Scheiben oder Plättchen aus Ta₂O,, die sodann zu Blöcken zusammengebaut werden und als Värmequelle dienen sollen· Für die obengenannte Verwendung sind diese Plättchen aber nicht geeignet.

Die Erfindung hat eine insbesondere für den Einsatz in der bemannten Raumfahrt oder im Unterwasser- bzw. Tiefseeeinsatz geeignete, weitgehend Störunge- und reparaturfreie radioisotopische Värmequelle mit leichter Austauschbarkeit der Brennelemente zur Aufgabe.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäss durch die Ausbildung als Stab mit einem Durchmesser von mehr als 1 mm, in dem das Radioisotop im wesentlichen gleichmässig verteilt ist, gelost.

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Iin Gegensatz zu Plättchen erfordert die Umhüllung des Brenn— stäbs lediglich zwei Sehwei-J&stellen'* Damit ist eine um etwa. , IO - έό-fach gfosseSre Störungsfrfeiheit¹ gegebenf ä\Ls\ bei der Verschweissung von 10 - 2Ö J^iätte'henzueifieffi Block* iltäbe sind auön weniger" ea.pfiitd.lich als. Plättchen und däner leichter zu vorarbeiten üöd eiEtzaibäii©fii Eine 1Ö - lö-fäche grosser re Zuveriässigkeit wird in der bemannten iaviM- Öder Tief see-, fährt bereits kritisch, zumal da wegen.der kürzen Halbwertszeit von 170-Tm der Brennstoff u* Ü· öfters äugetauscht werden muss* Wegen der erforderlichen Abschirmung können zusammengebaute Plättchen nur schwer ausgewechselt werden. Infolge der im Vergleich zu Stäben stärkeren Konzentration von 170-TiHpO, und dem intensiveren Strahlungsfeld muss die Abschirmung ferngesteuert entfernt werden und kann nicht von Hand mit Handschuhen oder einem ähnlichen Schutz betätigt werden. Das schliesst die Verwendung in der Raumfahrt oder der Tiefseefahrt aus. Demgegenüber können die herausgenommenen Stäbe zur Umwandlung von weiterem 169-TmpO, in 170-TmpO, erneut bestrahlt werden.

Vorteilhaft sind auch, die geringeren Bestrahlungskosten. Da die Abmessung, insbesondere die Dicke der Stäbe aus TmpO, im Gegensatz zu Plättchen beim Herausnehmen die gleiche Form hat wie bei der ursprünglichen Bestrahlung, ist die Aufbereitung einfach. Sagegen müssen die zusammengebauten Plättchen auseinandergenommen., bestrahlt und dann erneut zusammen

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gebaut werden. Der erforderliche Zeit- und Arbeitsaufwand sowie die nötige Abschirmung verteuern den Einsatz erheblich.

Trotz all dieser Nachteile von Plättchen bestand ein Vorurteil der Fachwelt gegen die Verwendung von Stäben. Es wurde bisher angenommen, dass ge nach der Strahlungsintensität nur die Oberfläche oder allenfalls eine Oberflächenschicht eines Brennstabs aktiviert werden könne, nicht dagegen der Stabkern. Für ein Material mit 90% der theoretischen Dichte wurde eine maximale Bestrahlungstiefe von 20 Mils angenommen, so dass Plättchen mit einer 40 Mils übersteigenden Dicke bisher nicht hergestellt wurden. Für technisch einsetzbare Leistungsdichten und vertretbare Brennstoffkosten ist aber eine gleichmassige Aktivierung des Brennstoffplättchens oder Brennstabs erforderlich. Da bei der Bestrahlung von 169-Tm ein Gleichgewichtszustand eintritt, in dem das anfallende 170-Tm dem zerfallenden Tm gleich ist, sind der Menge des durch Bestrahlung von 169-Tm mit einer gegebenen Neutronendichte erzeugbaren m 170-Tm Grenzen gesetzt. Ist die 169-Tm Quelle auf die Oberfläche oder eine Oberflächenschicht beschränkt, so ist die zur Umwandlung in 170-Tm verfügbare Menge an 169-Tm kleiner als bei einer gleichmässigen Aktivierung des gesamten Brennstabs. Sodann entstehen auch geringere Verluste an 169-Tm, die Leistungsdichte steigt und die Brennstoffkosten sinken.

Es ist zutreffend, dass mit bekannten Verfahren zur Bestrahlung von Stäben aus 169-TmpO, 170-Tm^O, nur an der Stabober-

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fläche entsteht. Überraschenderweise stellte' sich aber heraus, dass durch Bestrahlung mit thermischen und epithermischen Neutronen in geeignetem Verhältnis in einem wesentlich stärkeren Stab eine im wesentlichen gleichmässige Aktivierung erzielt werden kann. Epithermische Neutronen besitzen eine Energie von 0,683 - 60 OQO eV, während thermische Neutronen eine Energie unter 0,683 eV aufweisen. Da festgestellt wurde, dass Thulium einen kleineren Neutrbnenquerschnitt für epithermische als für thermische Neutronen besitzt, dringen bei gegebenem Neutronenfluss mehr epithermische Neutronen vor ihrer Absorption in eine bestimmte Schicht als thermische Neutronen. Da die Dicke des Thulium in erster Linie die Aktivierungsverteilung und den Neutronenfluss bestimmt, können Stäbe verschiedener Länge bestrahlt werden. Damit stehen erstmalig Brennstäbe aus 170-TnIoOi zur Verfügung *

Anhand der Zeichnungen sei die Erfindung näher erläutert. Es zeigen:

Die Figur 1 im Schnitt einen Teil der radioisotopischen Wärmequelle der Erfindung;

die Figur 2 ein Brennelement für die Wärmequelle der Figur 1 in vergrösserter Teilansicht JLa-Schnitt;

die Figuren 3 und 4 die Wärmequelle der Figur 1 im Schnitt entlang den Schnittlinien 3-3 bzw. 4-4 der Figur 1;

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die Figur 5 eine graphische Darstellung der mit zunehmenden. Durchmesser der Stäbe abnehmenden durchschnittlichen Aktivierung bei Bestrahlung mit-thermischen und epithermischen Neutronen;

die Figur 6 eine graphische Darstellung des Verhältnisses von Aktivierung und Bestrahlungstiefe eines Stabs aus 169-TmJD^ für verschiedene Neutronenflußspektren.

Die Figur 1 zeigt den Wärmeblock 10 mit den in Häufen oder

Gruppen 12 angeordneten und von einem Wärmeaustauschmittel 13 umgebenen Brennelementen 11, die zusammen mit dem Wärmeaustauschmittel in einem aus dem Hohlkörper 14 und der ihn abschliessenden Deckplatte 15 und Bodenplatte 16 bestehenden Gehäuse angebracht sind. Die U-förmigen Kühlmittelrohre 17 sind an beiden Enden an die in der Bodenplatte 16 angebrachten Sammelrohre 18 angeschlossen. Zwischen ihren Enden verlaufen die Kühlmittelrohre 1? teils nach oben durch das Wärmeaustausch· mittel 13 in der Nähe der Brennelement gruppen 12 bis zu einem Punkt in der Nähe der Deckplatte 15, von wo sie parallel zur Deckplatte und sodann nach unten zu den Sammelleitungen 18 hin verlaufen.

Die obere Deckplatte 15 ist an ihrem oberen Hand mit einem das Einlasskopf rohr 20 aufnehmenden Ringkanal 19 versehen. Hit dem Einlassrohr 20 und den im unteren Teil des Hohlkörpers 14-angebrachten Auslassrohr 22 sind die Zusatzkühlrohre 21 verbunden, die den Kühlmittelrohren 1? folgend vorwiegend

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parallel zu diesen verlaufen. Das Zusatzkühlmittel fliesst in das Einlasskopfrohr 20 über den Einlass 23 und ein ausserhalb vom Wärmeblock 10 zwischen dem Einlasskopf rohr 20 und dem Zusatzkühlmittel 23 liegendes Ventil 24-. Parallel zu dem Ventil 2A- und in Wärmekontakt mit dem Hohlkörper 14- oder dem Wärmeaustauschmittel 13 ist eine Schmelzsicherung 25 angebracht»

Die Deckplatte 15 und die Bodenplatte 16 sind am Hohlkörperumfang durch die Schrauben 2? und durch die Hohlkörpermitte durchsetzenden Schraubenbolzen 28, 29 EdLt den Flanschen 26 verbunden. Das rohrförmige Isoliermaterial 30 umgibt den Bolzen 29-

Entsprechend der Figur 4 besteht jedes Sammelrohr 18 in der Bodenplatte 16 aus einer in dieser vorgesehenen öffnung 31 ■" und drei in die öffnung mündenden Kanälen 32, deren jeder ein Kühlmittelrohr 1? aufnimmt. Jede öffnung 31 mündet in eine Reihe von Kollektorringen 33· Wie in den Figuren 1 und 3 gezeigt, ruht jede Brennelementgruppe 12 auf einer auf der Bodenplatte 14- befestigten, elliptischen und z. B. zehn Brennelemente 11 aufnehmenden Platte 34-· Die¹ Figur 3 zeigt die , räumliche Anordnung der Brennelementgruppen 12, der Kühlrohre 1? und der Zusatzkühlrohre 21. Die Brennelemente il sind durch die Deckplatte 15 bis zu den durch Bolzen 36 leicht abnehmbar gesicherten Stöpseln 35 geführt.

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Wie in der Figur 2 gezeigt, sitzen die Brennelemente in den Brennstoff rohren 37 auf den Platten 34. Mit dem oberen Ende jedes Brennstabs 38 ist ein Schaft 39 geringeren Durchmessers verbunden. Der mit einem Sch-litz 40 versehene Schaft ist gleitbar in eine Scheide 41 mit dem gleichen Durchmesser wie dem des Brennstabs 38 eingepasst. Die Scheide 41 besitzt einen in den Schlitz 40 gleitbar eingreifenden Rollstift 42, der die Scheide 41 mit dem Schaft 39 und dem Brennstab 38 verbindet. Ein Griff oder Knopf 43 ist oben auf der Scheide 41 angebracht und liegt in der Betriebsstellung des Brennelements 11 am Stöpsel 35 an· Eine Feder 44 drückt die Scheide 41 vom Brennstab 38 weg.

Der Wärmeblock 10 kann in der folgenden Weise zusammengebaut werden, wobei die Reihenfolge der Schritte aber nicht kritisch ist und vertauscht werden kann. 169-TnUO, in Tabletten- oder Pulverform wird in einer Hülse eingeschlossen, wobei das Pulver durch Vibration verdichtet wird. Dadurch entsteht der Brennstab 38 eines Brennelements 11. Das Hülsenmaterial besteht je nach der Betriebstemperatur und der erforderlichen Abschirmung aus Titan, Beryllium oder Zirkon. Da Zirkon starker radioaktiv wird als Titan, wird Titan immer dann gewählt, wenn eine leichtere Abschirmung gewünscht wird. Die Brennstäbe 38 werden in einem Bereich mit gut ausgeglichenem Verhältnis von thermischen und epithermischen Neutronen in den Kernreaktor eingeführt. Die Bestrahlungsdauer der Brennstäbe 38 hängt dabei vom Neutronenfeld, dem Stabdurchmesser, der Stabdichte

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■und der gewünschten Aktivierungshöhe ab. Langgestreckte Stäbe, z. B. mit einem Durchmesser von 0,171 χ 2,54- cm und einer Länge von 1,75 x 2,54- cm wurden im wesentlichen gleichmässig bestrahlt. .

Die Brennstäbe 37 werden in das Gehäuseteil 14 in der Gruppenanordnung 12 an den erforderlichen Stellen auf die Platten 3²K gesetzt. Die geometrische Form der Gruppen 12 ist dabei nicht kritisch und hängt von der Zahl der Brennelemente 11 und Kühlrohre 17 ab. Nach Einsetzen der Gruppen 12 werden die Kuhlrohre 17, die Zusatzkühlrohre 21 und die Auslasskopfleitung 22 in das Gehäuse eingesetzt. Die Wahl des Wärmeaustauschmittels 13 hängt von der Betriebstemperatur, dem erforderlichen Wärmeaustauschkoeffizienten, der Kompatibilität der Bauteile und den Abschirmungserfordernissen ab, und kann aus verschiedenem Material in fester oder flüssiger Phase oder in Pulverform, vorzugsweise z. B. WcäCrampulver bestehen. Für den Einsatz in der bemannten Raumfahrt liefert z. B. Wolfram bei gutem Wärmeaustausch und guter Kompatibilität eine hinreichend dichte Abschirmung. Verwendbar sind auch Mo₁ Na, Hg oder Gu, sofern die höhere Strahlungsaktivität und erforderliche stärkere Abschirmung vertretbar sind. Das Wolframpulver wird z. B. durch Vibration zu einer die oben erwähnten Bauteile umgebenden dichten Masse komprimiert.

Nunmehr wird das Einlasskopf rohr 20 mit den Zusatzkühlrohren verbunden und sodann die Deckplatte 15 und die Bodenplatte 16

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eingesetzt. Damit ist der Wärmeblock 10 mit Ausnahme der Brennelemente 11 fertig. Nicht gezeigt ist die an den Einlass 23 angeschlossene äussere Zusatzkünlmittelquelle, z. B. Wasser in einem Druckbehälter oder dergl. Nach der weiter unten erläuterten Bestrahlung erhält man die Brennstäbe 38 mit z. B.. in 169-Tm₂O₅ gleichmässig Verteilten 10 - 20 Gew.% 170-Tm₂O,. Diese werden jeweils mit einem geschlitzten Schaft 39» einer Scheide 41 und einer Feder 44 zu einem Brennelement 11 zusammengebaut. Die Brennelemente 11 werden in die Brennstoffrohre 37 gesteckt und durch Druck auf den Scheidenkopf die Feder 44 zusammengedrückt und die die Elemente 11 in den Rohren 37 haltenden Stöpsel 35 aufgesteckt. Damit ist der Wärmeblock 10 fertig und es wird ein Kuhlmittel, z. B. Wasser, Helium oder dergl. von einer nicht gezeigten Quelle über den Kollektorring 33 in die Kühlrohre 37 gespeist. Der Wärmeblock 10 ist im übrigen von einem nicht gezeigten Isoliermaterial umgeben.

Im Betrieb erzeugt der Zerfall des 170-Tm₂O, in den Brennelementen 11 Wärme. Diese wird durch die Brennstoff rohre 37 und das Wärmeaustauschmittel 13 an das die Kühlrohre 17 durchströmende Kühlmittel abgegeben. Das Kühlmittel fixesst nun durch einen der Kollektorringe 33 in einen nicht gezeigten Wärmeaustauscher, in dem ihm die Wärme entzogen wird. Anschliessend fliesst es durch einen anderen Kollektorring in die Kühlrohre zurück. Bei Verwendung des Wärmebloeks in Verbindung mit einer nach dem Stirlingkreislaufprinzip arbeitenden Kraftquelle wird ein gasformiges Kühlmittel bevorzugt.

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Zum Austausch oder Auswechseln eines Brennelements 11 wird . der Stöpsel 35 entfernt. Die Feder 44 druckt nun die Scheide 41 durch die Deckplatte 15, "bis der Rollstift am Ende des Schlitzes 40 anschlägt. Der Knopf 43 ragt nun genügend weit über die Scheide hinaus, so dass er leicht zugänglich ist.

Für den im einen oder anderen Fall erforderlichen Einsatz der Zusatzkühlung sind zwei Betätigungsarten möglich. Für den Normalbetrieb (kein Notfall), z. B. Inbetriebnahme des Reaktors, Abschaltung, Iieckprüfung etc. dient das äusserhalb vom Wärmeblock angebrachte Ventil 24. Für Notfälle, z. B.~ bei nicht programmiertem Temperaturanstieg, 1st die in Wärmekontakt mit dem Hohlkörper 14 oder dem Wärmeaustauschmittel 13 befindliche Schmelzsicherung 25 vorgesehen. Die Materialwahl der Sicherung hängt von dem zulässigen Temperaturepielraum ab. Die Parallelanordnung von Ventil 24 und Sicherung ermöglicht den Einsatz des Zusatzkühlmittels ohne Zerstörung der Sicherung.

Wie zuvor erwähnt, ist die Bestrahlung mit thermischen Neutronen allein für die Aktivierung eines Ihuliumoxidplättchens mit einer 1 mm übersteigenden Dicke nicht ausreichend. Daher müssen Stäbe mit einer 1 mm übersteigenden Dicke mit thermischen und epithermischen Neutronen in entsprechend ausgeglichenem Verhältnis bestrahlt werden* Die Figur 5 zeigt das Verhältnis von durchschnittlicher Neutronenaktivierung und dem Brennstabradius bei Bestrahlung von Thuliumoxid mit einem

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aus 1 χ 10 ITeutrpnen/cm Sek. thermischen Neutronen und 5,6 χ 10 ^ Neutronen/cm Sek. epithermischen Neutronen bestehenden Feld. Bei einem Brennstab mit einem Radius von 0,218 cm (0,171 inch Durchmesser) beträgt der Verlust der durchschnittlichen Aktivierung nur etwas mehr als 2%. Bei einem Stab mit einem Radius von 0,698 cm (0,55 inch Durchmesser) entsteht ein Verlust von 12,5%· Da umsomehr Wärme erzeugt wird, je höher die Aktivierung ist, bestimmt die Wärmeaustauschkennlinie des Wärmeblocks die zulässige Aktivierungshöhe der Brennstäbe. Die erfindungsgemäss hergestellten Brennstäbe mit einem Radius von 0,218 cm besitzen alle Vorzüge von Stäben im Vergleich zu Plättchen bei einem Verlust von nur wenig mehr als 2% der durchschnittlichen Aktivierung. Brennstäbe bis zu einem Durchmesser von 1,25 cm können in Wärmeblocks verwendet werden, je nach der spezifischen Auslegung des einzelnen Blocks.

Die Figur 6 zeigt das Verhältnis von Aktivierung und Neutronen--' eindringungstiefe und -energie in einem 169-Tm₂O, Stab. Die normalisierte Aktivierung ist das Verhältnis der örtlichen oder zusätzlichen Aktivierung zur Gesamtaktivierung. Das Verhältnis der Aktivierung an der Staboberfläche (theoretische Tiefe = O) wird mit 1 gleichgesetzt. Wäre nun die Aktivierung an einem beliebigen Punkt im Stab gleich der auf der Oberfläche, dann wäre die normalisierte Aktivierung stets 1. Wie zuvor erläutert, verhindert der grosse Querschnitt für thermische Neutronen aber eine absolut gleichmässige Aktivierung.

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Für, ein aus 5»6 χ 10 ^ Neutronen/cm Sek. epithermischen Neutronen und 1 χ 10 Neutronen/cm Sek. thermischen Neutronen bestehendes Feld zeigt die Kurve A einen von der Staboberfläche bis zum Stabkern im wesentlichen konstanten Anteil der epithermischen Neutronen an der Gesamtaktivierung.

Wie die Kurve B zeigt, sinkt der Anteil der thermischen Neutronen an der Gesamtaktivierung mit zunehmender TnuO-, Dicke. Die die Summe der Kiiven A und B darstellende Kurve D zusammen mit der eine Gesamtbestrahlung lediglich mit thermischen Neutronen zeigenden Kurve C beweist den Wert eines gut ausgeglichenen Neutronenspektrums.

Die Wärmequelle der Erfindung kann ohne Beeinträchtigung der Leistung in beliebiger Lage eingesetzt werden· Die Brennelemente 11 können wiederholt bestrahlt werden, da bei «jeder Bestrahlung nur etwa 10 - 20 % des 169-Tm₂O, umgewandelt werden* Das bei jeder Bestrahlung anfallende 171-T»₂°3 ^{isi; 30 geringi} dass es bei der Erläuterung der Erfindung vernachlässigt werden konnte.

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Claims (1)

1. Patentansprüche

   .J Radioisotopische Wärmequelle, in der ein Radioisotop von Thulium enthaltendes Thuliumoxid in einer Metallhülse mit hohem Schmelzpunkt eingeschlossen ist, gekennzeichnet durch die Ausbildung als Stab mit einem Durchmesser von mehr als 1 mm, in dem das Radioisotop im wesentlichen gleichmässig verteilt ist.

   _ 2» Radioisotopische Wärmequelle gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Hülse aus Beryllium, Titan oder Zirkon besteht.

   3. Verfahren zur Herstellung der radioisotopischen Wärmequelle gemäss Anspruch 1 oder 2, in dem 169-TmOO, in der Metallhülse nit Neutronen bestrahlt wird, dadurch gekennzeichnet, dass der Neutroneneinfluss einen grossen Anteil epithermischer Neutronen enthält.

   4. Verfahren geaäse Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Stabdurchmesser etwa 4,36 am beträgt und etwa 1/3 der Neutronen epithermische Neutronen sind.

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   5. Vorrichtung zur Erhitzung eines Kühlmittels durch eine ■ radioisotopische Wärmequelle, dadurch gekennzeichnet, dass ein Gehäuse mit einem Hohlkörper (14) und einer festen Deckplatte (15) "und Bodenplatte (16) mehrere Kühlrohre (17) enthält, die an beiden Enden mit den in der Bodenplatte angeordneten Sammelleitungen (18) verbunden sind und teils senkrecht, teils parallel zu der Deck- und Bodenplatte verlaufen, um die Kühlrohre im Abstand gruppenweise mehrere öenkrecht zu der Deck- und Bodenplatte und parallel zu einem Teil der Kühlrohre verlaufende Brennstoffrohre (37) angeordnet sind, die ihrerseits die herausnehmbaren Brennelemente (11) mit einem langgestreckten Stab aus radioaktivem Thulium von einem Durchmesser grosser als 1 mm aufnehmen, der Saum zwischen den Kühlrohren und den Brennstoffrohren mit einem Wärmeaustauschmittel (13) angefüllt ist, und ferner ein von den Kühlrohren getrenntes Zusatzkühlsystem (20, 21, 22, 23, 24) vorgesehen ist.

   6. "Vorrichtung gemäss Anspruch 5» dadurch gekennzeichnet, dass Wärmeaustauschmittel aus einem Metall, insbesondere aus Wolframpulver besteht.

   7. Vorrichtung gemäss Anspruch 5» dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoff rohre aus Titan, BeiyLlium oder Zirkon bestehen.

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