DE19837989C2 - Verfahren zur Herstellung von Brennelementen, Absorberelementen und Brennstoffkörpern für Hochtemperaturreaktoren - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von weitgehend isotropen und dichtegradientfreien, kugelförmigen Brenn- und Absorberelementen sowie zylindrischen Brennstoffkörpern. Die letzten dienen als Einsätze für prismatische (stab- oder blockförmige) Brennelemente.

Für den Einsatz der Brenn- und Brutstoffe und des als abbrennbares Gift verwendete Neutronenabsorbermaterial in Hochtemperaturreaktoren hat es sich bewährt, diese Stoffe in Form von beschichteten Teilchen in eine geeignete binderhaltige Graphitmatrix durch Pressen einzubetten.

Die beschichten Teilchen sind 0,5 mm große Kügelchen, vorzugsweise aus Uranoxid, und zur Rückhaltung der während des Reaktorbetriebs entstehenden Spaltprodukte mit Pyrokohlenstoff und Siliziumcarbid mehrfach beschichtet. Das Herstellungsverfahren und das Bestrahlungsverhalten der Teilchen sind z. B. im KFA-Bericht, Nickel. H.: Entwicklung von beschichteten Brennstoffteilchen, Jül.-969-RW (Jun. 1973) und in Voice, E.: Silicon Carbide as a Fission Product Barrier in Nuclear Fuels, Mat. Res. Bull. 4, 331 (1996) beschrieben.

Als Brennstoff kann u. a. das zu etwa 10% angereicherte Uranisotop 235 und als Brutstoff Uran 238 dienen.

Die durch Pressen hergestellten Formkörper werden bei etwa 1900°C wärmebehandelt und haben dann ähnliche Eigenschaften wie die als Moderator und Reflektor in der üblichen Technologie hergestellten Elektrographite (KFA- Bericht, Hrovat, M., Nickel, H. und Koizlik, K.: Über die Entwicklung eines Matrixmaterials zur Herstellung gepreßter Brennelemente für Hochtemperaturreaktoren, Jül-969-RW, (Juni 1973).

Zur Herstellung von kugelförmigen Hochtemperaturreaktor-Brennelementen, bestehend aus einem partikelhaltigen Kern und einer brennstofffreien Schale, wurden Verfahren vorgeschlagen, bei denen in einem metallischen Preßwerkzeug zuerst die untere Hälfte der brennstofffreien Schale ausgeformt, dann der Kugelkern eingeformt und anschließend die obere Schalenhälfte aufgepreßt wird. Zylindrische Brennstoffkörper werden aus homogenen Brennstoffpartikel-Graphitmischungen in Stahlpreßgesenken hergestellt. Nach der Wärmebehandlung dienen diese als Voll- oder Hohlzylinder vorliegenden Brennstoffkörper als Brennstoffeinsätze, die in die Bohrungen der stab- oder blockförmigen Graphitbrennelemente eingefüllt werden.

Diese Preßverfahren in Stahlwekzeugen ergeben eine Vorzugsorientierung der Graphitmatrix des Preßkörpers relativ zur Preßachse. Die sich ergebende Anisotropie der Matrixeigenschaften führt zu einer verringerten Strahlenbeständigkeit. Außerdem läßt es sich nicht ausschließen, daß einzelne Schichten der Brennstoffteilchen von dem Preßwerkzeug beschädigt werden.

Beide Nachteile lassen sich vermeiden, wenn man anstelle des Gesenkpreßverfahrens in Stahlpreßwerkzeugen das quasiisostatische Preßverfahren anwendet, bei dem die Verdichtung in einer Gummiform erfolgt. Das Verfahren ist in Hrovat, M. und Spener, G.: Gepreßte Graphitbrennelemente für Hochtemperaturreaktoren, Ber. Dtsch. Keram. Ges., Vol. 43, 1966, Heft 3, Seiten 220-223, und Hermann, F. J. und Vygen, P.: Fortschritte bei der Entwicklung von Brennelementen für Hochtemperatur- Reaktoren vom Kugelhaufentyp, in Kerntechnik, 12. Jg., 1970, No. 4, Seiten 159-164, sowie in der DE-OS 16 46 783 beschrieben.

Um den Verformungsgrad der Gummiformen beim Pressen zu verringern und damit die Standzeit der Gummiformen zu erhöhen, wurde ein Verfahren bekannt, bei dem das Verdichten in Gummiformen in verschiedenen Preßschritten mit unterschiedlichem Druck erfolgt (US 39 12 798).

Bei quasiisostatischen Preßverfahren setzt sich die zylindrische Gummiform aus mehreren Teilchen zusammen.

Sie weist in ihrem Zentrum eine Höhlung auf, die mit dem Graphitpreßpulver- Brennstoffpartikelgemisch gefüllt wird. Die gefüllte Gummiform wird dann in einem zylindrischen Stahlgesenk mit Ober- und Unterstempel zusammengepreßt. Der in der Gummiform gebildete Preßkörper wird dann wärmebehandelt. Auf diese Weise lassen sich kugelförmige Brennelemente und zylindrische Brennstoffeinsätze oder mit Absorberpartikeln Absorberelemente herstellen, die isotrope Matrixeigenschaften haben und bei denen das Auftreten beschädigter Partikel ausgeschlossen ist.

Bei der Herstellung dieser Preßkörper nach dem oben genannten Verfahren in großer Stückzahl für Hochtemperatur-Leistungsreaktoren ergibt sich als Nachteil, daß die mit dem vollen Preßdruck von 200-300 MN/m² beanspruchten Gummiformen nur eine begrenzte Lebensdauer haben. Begrenzend auf die Lebensdauer wirkt einerseits der Verschleiß der hoch beanspruchten Gummiform durch Abnutzung und Formänderung der Kanten, an denen die zum Füllen und Entleeren der Form notwendigen Einzelteile zusammenstoßen, andererseits die relativ hohen Formänderungen der Aushöhlung der hoch beanspruchten Gummiform. Ursache für den Verschleiß ist die Verschmutzung der Stoßkanten durch Graphitstaub beim Füllen und Entlüften der Form. Selbst wenn man sehr volumen- und formbeständige Gummisorten verwendet, haben die hoch beanspruchten Formen nur eine Standzeit von 200 bis 500 Pressungen, falls hohe Ansprüche an die Maßgenauigkeit der Preßkörper gestellt werden. Für die Herstellung in großen Stückzahlen stellt daher die Reparatur und Neuherstellung von Preßformen einen deutlichen Kostenfaktor dar. Darüber hinaus ist mit dem Pressen nach diesem Verfahren der Preßvorgang mit einem zeitraubenden Entlüftungs- oder Evakuierungsschritt verbunden, da es nicht möglich ist, das lockere Preßpulver bis zum praktisch impermeablen, endverdichteten Preßkörper in einer Stufe zu verdichten, ohne die im Pulver enthaltene Luft größtenteils zu entfernen. Ohne dieses Entlüften, das je nach Größe der Preßlinge 2-3 Minuten Zeit erfordert, ist es mit den binderhaltigen Preßpulvern nicht möglich, rißfreie Preßkörper mit hoher Dichte zu erhalten, die auch bei der nachfolgenden Wärmebehandlung bei den üblichen Aufheizgeschwindigkeiten nicht aufgebläht werden bzw. reißen.

Um die Nachteile des Gummiformenverschleißes und des notwendigen Entlüftens beim Fertigpressen zu beheben, wurde vorgeschlagen, die Preßlinge nach kombiniertem Kalt-Warmpreßverfahren herzustellen. Dabei werden zunächst die Preßlinge in Gummiformen bei Raumtemperatur und niedrigem Druck von etwa 12 MN/m² vorgepreßt und anschließend in einem metallischen Preßwerkzeug im plastischen Temperaturbereich des Binderharzes bei etwa 120°C ebenfalls bei unverändertem Druck von 12 MN/m² auf Enddichte fertiggepreßt. Das Verfahren hat zwei Nachteile: Erhöhte Anisotropie der Preßlinge durch die uniaxiale Verdichtung im Stahlgesenk beim Fertigpressen und sehr lange Preßzyklen, bedingt durch das Aufheizen, Verdichten, vor allem aber Abkühlen und Ausstoßen der Preßlinge aus dem Gesenk. Das Verfahren ist in der US 42 71 101 beschrieben.

Es ist daher die Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zu entwickeln, mit dem kugelförmige Brenn- und Absorberelemente sowie zylindrische Brennstoffkörper isotrop und im Hinblick auf die Dichte der Graphitmatrix unter Ausschluß von Gummiformverschleiß und ohne die Schichten von Brennstoffteilchen zu beschädigen, in kurzen Preßzyklen (Taktzeiten) und somit wirtschaftlich hergestellt werden können.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der Preßvorgang in drei einzelne Preßschritte mit stufenweise höherer Verdichtung aufgeteilt wird, so daß bei dem jeweiligen Preßschritt eine bestimmte Verdichtung erfolgt, die so gewählt wird, daß ein spezifischer Evakuierungsvorgang im pulverförmigen Zustand des ersten und des zweiten Preßschrittes nicht erforderlich ist, und die beim Preßvorgang komprimierte Luft aus dem vorgepreßten porösen Preßling ohne Strukturschädigung entweichen kann.

Hierzu wird zunächst im ersten Preßschritt in einer Gummiform mit angepaßter Höhlung aus einem homogenen Gemisch von umhüllten, beschichteten Brennstoff- oder Absorberteilchen und binderhaltigem Graphitpreßpulver bei niedrigem Druck ein vorgeformter Kern vorgepreßt. Anschließend wird im zweiten Preßschritt in einer weiteren Gummiform mit angepaßter Höhlung der vorgeformte Kern in eine Schicht aus binderhaltigem Graphitpreßpulver eingebettet und bei etwas erhöhtem Druck zum porösen Preßkörper nachgepreßt.

Im dritten Preßschritt wird der nachgepreßte poröse Preßkörper in einer dritten Gummiform mit angepaßter Höhlung bei hohem Druck im Vakuum fertiggepreßt. Dabei wird bei anhaltendem Druck eine Graphitmatrixdichte von mehr als 95% der theoretischen Dichte erzielt.

Erfindungsgemäß ist der Preßvorgang, bei dem die letzte Formgebung erfolgt, in zwei Preßschritte aufgeteilt.

• 1. Vorpressen zum Formen des Preßkörpers in einer Gummiform bei niedrigem Preßdruck, wobei bei diesem Schritt ein handhabungsfester, aber noch poröser - d. h. luftdurchlässiger - Körper entsteht.
• 2. Fertigpressen zum Verdichten des vorgeformten Preßkörpers in einer Gummiform bei vollem Preßdruck zur Enddichte.

Somit besteht der Gesamtpreßvorgang aus 3 Stufen: Vorpressen des brennstoffhaltigen Kerns, Umschließen des Kerns mit einer brennstofffreien Schale bei niedrigem Druck und Fertigpressen des porösen Preßkörpers bei hohem Druck.

Diese Aufteilung des Preßvorgangs ergibt eine sehr gute Formkonstanz der Gummiform, weil in der Vorpreßstufe zwar große Verformungswege im Gummi auftreten, aber die stark verformte Vorpreßform keine hohe Druckbelastung auszuhalten braucht, und weil in der Fertigpreßstufe zwar eine hohe Druckbelastung auftritt, aber das Gummi nur wenig verformt wird. Außerdem wird das Auftreten der bisher beobachteten Verschleißstellen der hochbeanspruchten Gummiform verhindert, weil die vorgepreßten Formkörper keinen Graphitstaub mehr bilden und die Formenkanten völlig sauber bleiben. Daher halten sowohl die niedrig beanspruchten Vorpreßformen als auch die Fertigpreßformen mehrere tausend Preßvorgänge aus. Ein weiterer wesentlicher Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens ist eine erhebliche Abkürzung der Taktzeiten beim Pressen, da durch die Aufteilung des Preßschrittes in zwei Stufen die bisher notwendige Entlüftung und Evakuierung der mit dem Graphitpreßpulver gefüllten Form nunmehr entfällt. Gegebenenfalls wird statt dessen zu Beginn der Endpreßstufe in der Gummiform - nach Einlegendes porösen Preßkörpers und Einsetzen der Gummiform in das Stahlgesenk - vor dem Zusammenfahren der Preßstempel der Luftdruck durch Evakuieren gesenkt. Dabei ist eine Evakuierungszeit von nur etwa 5 Sekunden erforderlich.

Schließlich sind die Anforderungen an die Genauigkeit und Formkonstanz der erheblich kleineren Fertigpreßform geringer, da die Formgebung weitgehend in der Zwischenstufe erfolgt und die Fertigpreßform sich an den Vorpreßling anlegt, ohne seine Gestalt zu verändern.

Dieses Preßverfahren kann für die Fertigung hoher Stückzahlen voll automatisiert werden. Die erfindungsgemäße Verfahrensweise ergibt den Vorteil, daß man kurze Taktzeiten erhält und daß die automatische Preßanlage nur eine erheblich geringere Überwachung und Wartung erfordert und somit über wesentlich längere Zeit ein gleichmäßiges und formkonstantes Produkt hergestellt werden kann.

Außer Kugelbrennelementen mit partikelfreier Außenschale können nach der erfindungsgemäßen Verfahrensweise kugelförmige Absorberelemente hergestellt werden, die anstelle der beschichteten Brenn- und Brutstoffteilchen Neutronenabsorberpartikel mit oder ohne Beschichtung enthalten und die ebenfalls eine partikelfreie Außenschale aufweisen.

Ferner können auch zylindrische Brennstoffeinsätze mit homogener Verteilung der beschichteten Brenn- und Brutstoffteilchen in der Graphitmatrix, ohne oder mit partikelfreier Außenzone, hergestellt werden. Zum Erzielen einer guten Isotropie der gepreßten Graphitmatrix werden die Innen- und Außenabmessungen der Gummiform so aufeinander abgestimmt, daß das Preßgemisch in axialer und radialer Richtung gleich stark verdichtet wird und daß insgesamt ein möglichst exakter Zylinderkörper mit gleichmäßiger Schale entsteht. Zur Herstellung von hohlzylinderförmigen Brennstoffeinsätzen, die allseitig durch partikelfreie Außenzonen geschützt sind, wird vorzugsweise die Vorpreßform mit einer speziellen Füllvorrichtung zonenweise gefüllt und in einem Schritt der endgültige Körper vorgepreßt. Dieser wird dann erfindungsgemäß im anschließenden Fertigpreßschritt bei hohem Druck auf die Endpreßdichte gepreßt. Sollen diese Brennstoffeinsätze in Kühlgasbohrungen des prismatischen Brennelements direkt dem Reaktorkühlgas ausgesetzt werden, so erhalten sie vorzugsweise an der Außenmantelfläche axial laufende Abstandshalterrippen, um einen gleichmäßig breiten Kühlgasspalt rund um den Brennstoffeinsatz zu gewährleisten. Diese Rippen werden durch entsprechende Nuten an der Wand der Vorpreßform und Fertigpreßform mit aufgeformt bzw. aufgepreßt.

Die Verfahrensabläufe für die Herstellung der unterschiedlichen Preßkörper werden in folgenden Beispielen erläutert:

Beispiel 1

Zur Herstellung des Graphitpreßpulvers wurden ein nuklearreines Naturgraphitpulver und ein bei 3000°C graphitiertes Petrolkokspulver im Gewichtsverhältnis 4 : 1 sowie zusätzlich 20 Gew.-% in Methanol gelöstes Phenolformaldehydharz in einem Knetmischer homogenisiert, dann bei 105°C im Vakuum (P < 50 mbar) getrocknet und anschließend mit einer Hammermühle, Siebeinstellung 1 mm, gemahlen. Die Ausgangnskomponenten hatten folgende Eigenschaften:

• - Naturgraphit, Schüttdichte 0,4 g/cm³, Korndichte 2,26 g/cm³, BET- Oberfläche 2 m²/g, Kristallitgröße L_C = 1000 A, mittlerer Korndurchmesser 25 µm und Aschegehalt 150 ppm.
• - Graphitiertes Petrolkokspulver, Schüttdichte 0,65 g/cm³, Korndichte 2,2 g/cm³, BET-Oberfläche 1,2 m²/g, Kristallitgröße L_C = 60 nm, mittlerer Korndurchmesser 35 µm und Aschegehalt 10 ppm.
• - Phenolformaldehydharz, Molekulargewicht 650, Erweichungspunkt 101°C, pH-Wert = 6, Säurezahl = 7,5, freies Phenol 0,12 Gew.-%, Koksausbeute 52 Gew.-%, Löslichkeit in Methanol 99,97 Gew.-% und Aschegehalt 160 ppm.

Mit einem Teil des so hergestellten binderhaltigen Graphitpreßpulvers wurden die mit UO₂ beschichteten Brennstoffteilchen (coated particles) von etwa 0,9 mm Durchmesser in einer Drehtrommel nach einem Dragierverfahren unter Zusatz von kleinen Mengen Lösungsmittel umhüllt, bis die Teilchen eine etwa 0,2 mm dicke poröse Umhüllungsschicht aufwiesen.

Die beschichteten UO₂-Brennstoffteilchen hatten einen Kerndurchmesser von 0,5 mm und wurden zunächst mit einer Pufferschicht aus Pyrokohlenstoff (Dicke 92 µm, Dichte 0,97 g/cm³), dann mit einer dichten Pyrokohlenstoffschicht (Dicke 40 µm, Dichte 1,91 g/cm³) vierfach beschichtet. Die mit Preßpulver umhüllten beschichteten Teilchen (overcoated coated particles) wurden getrocknet und im Gewichtsverhältnis 1 : 1,54 portionsweise mit weiterem Graphitpreßpulver gemischt.

Eine Gemischportion von 130 g, die 29,3 g beschichtete Brennstoffteilchen enthielt, wurde in die erste Gummipreßform eingefüllt und diese in einem Stahlgesenk bei 5 MN/m² gepreßt. Bei einem Achsenverhältnis von 1 : 1,17 und einem Volumen von 154 cm³ der ellipsoidförmigen Aushöhlung der Gummiform entstand ein handhabbarer kugelförmiger Preßling von etwa 59 mm Durchmesser und einer Preßdichte von 1,2 g/cm³. Dieser Preßling wurde in einer zweiten Gummiform, deren Aushöhlung bei einem Volumen von 350 cm³ ein Achsenverhältnis von 1 : 1,14 aufwies, in eine Schicht von losem Graphitpreßpulver eingebettet. Nach Pressen der Form auf 15 MN/m² entstand eine handhabbare Kugel von etwa 68 mm Durchmesser, einem Gewicht von 230 g und einer Preßdichte von 1,4 g/cm³. Diese Kugel wurde in die dritte Gummiform eingesetzt, in die sie genau hineinpaßte. Die Form wurde dann in das Hochdruckpreßgesenk eingesetzt, in 5 Sekunden auf 0,15 bar evakuiert und dann bei hohem Druck von 250 MN/m² fertiggepreßt. Unter dem Volldruck von 250 MN/m² wurde eine Dichte der Graphitmatrix von 1,98 g/cm erzielt. Bei der gewählten Zusammensetzung des Graphitpreßpulvers entspricht diese Dichte dem Wert von 99% der theoretischen Dichte. Nach der Druckentlastung verringerte sich die Dichte der Graphitmatrix von 1,98 g/cm³ auf etwa 1,82 g/cm³. Der Preßling wurde zur Binderverkorkung in 18 Stunden auf 800°C erhitzt und dann im Vakuum (P < 10^-2 mbar) bei 1900°C geglüht.

Die Brennelementkugeln von ca. 61 mm Durchmesser wurden auf exakt 60,0 mm Durchmesser abgedreht. Sie hatten nun bei einer Graphitmatrixdichte von 1,74 g/cm³ einen partikelhaltigen Kern von etwa 50 mm Durchmesser und eine partikelfreie Schale von etwa 5 mm Dicke.

Zur Festigkeitsbestimmung wurden die Kugeln nach der Wärmebehandlung zwischen zwei Stahlplatten zerdrückt. Dabei wurde die Bruchlast ermittelt. Mit 24 kN parallel und 23 kN senkrecht zur Preßrichtung lagen beide Werte relativ hoch und stimmten gut überein. Die gute Übereinstimmung der Werte läßt auf ein isotropes Verhalten der Brennelementkugeln schließen.

Um ein zerstörungsfreies Einbetten der beschichteten Brennstoffteilchen in die Graphitmatrix durch Pressen bei hohem Druck nachzuweisen, wurden die Brennelementkugeln mit 14 g Uran (entsprechend 22.150 beschichtete Teilchen) elektrolytisch zerlegt. Die zerlegte Graphitmatrix wurde naß-chemisch auf freies, sich außerhalb der Beschichtung befindendes Uran untersucht. Mit 0,17 mg Uran entsprach der Wert nur etwa einem Viertel des Urangehalts von einem beschichteten Teilchen. Daraus ergibt sich für den Wert des Verhältnisses von freiem Uran zu gesamtem Uran ("Uran frei/Uran gesamt") nur 12 × 10^-6, was beweist, daß die Beschichtung der Teilchen nach dem erfindungsgemäßen Verfahren intakt blieb.

Beispiel 2

331 g beschichtete UO₂-Teilchen, die wie in Beispiel 1 beschrieben hergestellt wurden, wurden mit, 122 g des gleichen Graphitpreßpulvers gemischt, in eine Gummiform mit zylindrischer Aushöhlung eingefüllt und bei 5 MN/m² zu einem handhabbaren Preßkörper vorgepreßt. Dieser vorgepreßte Körper wurde in einer zweiten Gummiform mit einer gleichmäßigen Schicht von 105 g des gleichen Graphitpreßpulvers umhüllt und bei etwa 17 MN/m² nachgepreßt. Anschließend wurde der so hergestellte Preßling in einer dritten Gummiform bei vollem Druck von 250 MN/m² fertiggepreßt. Er hatte nach der anschließenden Wärmebehandlung bei 1900°C einen Durchmesser von 67 mm, eine Höhe von 62 mm und eine Dichte von 2,4 g/cm³, entsprechend einer Graphitmatrixdichte von 1,74 g/cm³ und einer brennstoffreien Schale von 3 mm. Die im Zylinderkern enthaltenen 219 g beschichteten Teilchen nahmen 35% des Kernvolumens ein. Analog der Brennelementkugeln wurde auch der Brennstoffkörper elektrolytisch zerlegt und auf freies Uran untersucht. Der ermittelte Wert "Uran frei/Uran gesamt" betrug 18 × 10^-6 und stimmt somit mit dem Wert für die Brennelementkugeln überein.

Claims (7)

1. Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Brenn- und Absorberelementen sowie zylindrischen Brennstoffkörpern als Einsätze für prismatische Brennelemente, bestehend aus einer Mischung von umhüllten Brennstoffteilchen und/oder Absorberteilchen und binderhaltigem Graphitpreßpulver, durch Pressen in einer aus Silikongummi bestehenden Form, die eine ellipsoidförmige oder zylinderförmige Höhlung aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß der Preßvorgang in drei Preßschritten mit stufenweise angehobener Verdichtung durchgeführt wird, wobei in der ersten Stufe das Gemisch aus Brennstoff- oder Absorberteilchen und Graphitpreßpulver im Druckbereich von 3 bis 7 MN/m² zu einem handhabbaren Kern vorgepreßt wird, der vorgepreßte Kern in einer zweiten Gummiform mit angepaßter Höhlung in eine Schicht des Graphitpreßpulvers eingebettet und in der zweiten Stufe bei erhöhtem Druck von 13 bis 17 MN/m² zu einem permeablen, luftdurchlässigen Preßkörper nachgepreßt wird, und anschließend der Preßkörper in einer weiteren Gummiform mit angepaßter Höhlung in der dritten Stufe bei hohem Druck von 200 bis 300 MN/m² auf die Enddichte fertiggepreßt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Preßdruck in der ersten Stufe 5 MN/m², in der zweiten Stufe 15 MN/m² und in der dritten Stufe 250 MN/m² beträgt.

3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß in der dritten Stufe beim Fertigpressen unter vollem Druck eine Graphitmatrixdichte von mehr als 95% der theoretischen Dichte entsteht.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß beim Einsatz von Graphitpreßpulver der Zusammensetzung von 64 Gew.-% Naturgraphitpulver, 16 Gew.-% graphitiertem Petrolkokspulver (Gewichtsverhältnis 4 : 1) und 20 Gew.-% Phenolformaldehydharz unter dem Volldruck von 250 MN/m² eine Graphitmatrixdichte von 1,92 g/cm³ bis 1,98 g/cm³, entsprechend 96% bis 99% der theoretischen Dichte, entsteht, und nach der Druckentlastung die Matrixdichte auf einen Wert von 1,78 g/cm³ bis 1,84 g/cm³ verringert wird.

5. Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Brenn- und Absorberelementen nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die ellipsoidförmigen Höhlungen der Gummiform in der ersten Preßstufe ein Achsenverhältnis von 1 : 1,17 und in der zweiten Preßstufe ein Achsenverhältnis von 1 : 1,14 aufweisen, wobei die Höhlung in der dritten Preßstufe mit dem Achsenverhältnis von 1 : 1 kugelförmig ist.

6. Verfahren zur Herstellung von Brennstoffkörpern als Einsätzen für prismatische Brennelemente nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die einzelnen Gummiformen jeweils eine derartige Höhlung aufweisen, daß in der ersten Vorpreßstufe ein weitgehend exakt zylindrischer Brennstoffkern entsteht, wobei die Außenabmessungen der Gummiform und die Abmessungen der Höhlung aufeinander abgestimmt sind, um in axialer und radialer Richtung eine gleich starke Verdichtung der Preßmischung zu erhalten, und daß auf dem Kern in der zweiten Preßstufe durch das Einbetten in das Graphitmatrixpulver und anschließendes Pressen eine gleichmäßige Schale ausgebildet wird, so daß insgesamt in der dritten Preßstufe ein zylindrischer Brennstoffkörper mit gleichmäßiger Schale entsteht.

7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die in der zweiten Preßstufe aufgepreßte Schale axial laufende Abstandshalterstege erhält, die durch entsprechende Nuten in der Innenwand der Gummiform mit aufgepreßt werden.