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Die
Thoriumvorkommen sind weltweit relativ groß. Sie betragen gemäß der IAEANEA-Veröffentlichung ”Red Book” 4,5 Millionen
Tonnen und sind somit um etwa den Faktor 4 höher als die Uranvorkommen.
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Durch
die Bestrahlung mit thermischen Neutronen wird das Thorium-232 zum
Spaltstoff Uran-233 umgewandelt. Die hierfür erforderlichen Neutronen
werden durch die Spaltung von Uran-235 erzeugt. Das dabei gebildete
Uran-233 ist ein wertvoller Spaltstoff und zeichnet sich durch hohe η Werte aus
(Neutronenverfügbarkeit
bei der Spaltung gemäß 1).
Der Spaltstoffkreislauf ist flexibel. Anstelle von U-235 kann auch
Plutonium-239 oder waffenfähiges
Plutonium eingesetzt werden.
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Der
Einsatz von Thorium wird seit mehr als 50 Jahren weltweit untersucht
und in einer Reihe von Kernkraftwerken eingesetzt und getestet.
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In
der BRD wurde das Thorium in Form von beschichteten Teilchen aus
(U, Th)O2 in Hochtemperatur-Kugelhaufenreaktoren
AVR mit 15 MWe in Jülich
und THTR mit 300 MWe in Schmehausen eingesetzt. Außerdem wurde
die Eignung des Thoriums im Schwerwasser moderierten Reaktor untersucht
und in begrenztem Umfang in Bestrahlungstests erprobt.
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In
USA wurden folgende Kernkraftwerke gebaut und auf ihre Leistungsfähigkeit
getestet:
- – Molten
Salt Breeder Reactor (MSBR)
- – Leichtwasserreaktor
Shippingport
- – HT-Reactoren
Peach-Botton mit 40 MWe sowie Fort St. Vrain mit 300 MWe.
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Im
Rahmen der europäischen
Gemeinschaft OECD ist noch der in Winfrith, England, erstellte HT-Dragon-Reactor
mit 20 MWth zu erwähnen.
Durch den Einsatz von (U, Th)O2 beschichteten
Teilchen wurde eine relativ günstige
Konversionsrate von 0,8 erzielt. Die Ergebnisse sind beschrieben
in der Veröffentlichung
von
- (D1) L. R. Shepherd: HTR and the Dragon Reactor Experiment,
Journal
of B. N. E. S. July, 5, 1966.
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In
Frankreich konzentrierten sich die Arbeiten vorwiegend auf die theoretischen
Untersuchungen in HTR, MSBR und PWRs, wobei der Thorium/Plutonium
Zyklus im Vordergrund stand. Die Untersuchungen wurden vom Commissariat à I'Energie Atomique
(CEA) Nuclear Center Saclay und Nuclear Center Cadarache durchgeführt.
-
In
letzter Zeit werden die Thoriumaktivitäten in den Ländern Japan,
China und Indien intensiviert. Dazu zählt u. a. ein in Indien im
Entwicklungs-stadium befindliches Vorhaben, das Thorium Accelerator
Driven System (ADS). Die Übersicht
der Thoriumaktivitäten
ist dargestellt in dem
- (D2) KFA Bericht: Bilateral Seminars
of the International Bureau Program of Research and Development
an the Thorium Utilization;
PWRs Final Report (1979–1988).
-
Um
das Thorium in einem thermischen Kernreaktor wirtschaftlich zu nutzen
und möglicherweise
das Brüten
zu realisieren, steht aus heutiger Sicht der Druckwasser-Reaktor im Vordergrund.
Die Arbeiten werden von Thorium Power, LTD, vorangetrieben und koordiniert.
In das Vorhaben ist u. a. auch das russische Institut Kurchatov
eingebunden. Das Vorhaben wird von US-DOE (Department of Energy)
unterstützt.
Es ist vorgesehen, die Brennelemente in den bestehenden russischen
Druckwasser-Reaktor WER-1000 einzusetzen und in Bestrahlungstests
zu qualifizieren. Das vorgesehene Brennelement wird in der Fachliteratur
als Seed-Blanket Unit
(SBU) bezeichnet. Es besteht aus einem Bündel von Stäben mit hexagonalem Querschnitt.
Die Stäbe
enthalten in getrennter Anordnung Spalt- und Brutstoff. Die spaltstoffhaltigen
Stäbe (Seed-Rods)
sind im zentralen Bereich von UBS angeordnet und von brutstoffhaltigen
Stäben
(Blanket-Rods) umschlossen. Das Brennelement (SBU) ist grundsätzlich dem
Fachmann bekannt und beschrieben in der
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EP 1 154 440 A1 beschreibt
einen Kernreaktor, in dem Thorium als Brennstoff eingesetzt wird.
Die hexagonalen Brennelemente enthalten Brennstäbe mit Spaltstoff und Brennstäbe mit Brutstoff.
Der Spaltstoff liegt in Form von Oxidpartikeln innerhalb einer Zirkalloy-Matrix
vor. Der Brutstoff ist eine Mischung aus Th/Uran-Oxiden.
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WO 85/01826 A1 offenbart
einen thermischen Neutronen-Kernreaktor, der eine Seed-Region aus spaltbaren
Material und eine Blanket-Region aus Brutmaterial umfasst. Dieser
neue Spaltstoff-Brutstoff-Kern wird durch einen Nettofluß von thermischen
Neutronen aus der Seed-Region in die Blanket-Region charakterisiert.
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GB 933 500 A offenbart
ein nukleares Brennelement. Dieses nukleare Brennelement besteht
aus einer komprimierten Anhäufung
von Tabletten aus spaltbarem Material. Die Brennstäbe werden
durch Pressen eines mit beschichteten Partikeln gefüllten Hüllrohres
aus Zirkalloy gefertigt.
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In
FR 13 80 477 A und
FR 13 88 801 A werden
Rohre zum Wärmeaustausch
in Kernkraftwerken beschrieben. Die Wärmeübertragung wurde verbessert,
indem profilierte Hüllrohre
verwendet werden.
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US 4,459,338 A beschreibt
ein Verfahren zur Beschichtung von radioaktiven Abfallteilchen.
Die radioaktiven Abfallteilchen werden mit Siliciumcarbid direkt über eine
Verdampfungsanlage, in der Methylensilan bei 800 bis 1050°C thermisch
zersetzt wird, beschichtet.
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DE 30 29 427 A1 beschreibt
Behälter
für die
Endlagerung abgebrannter Kernbrennstoffe sowie ein Verfahren zur
Herstellung dieser Behälter.
Der Behälter
besteht aus einem Stahlbehälter
und einer mit Bohrungen versehene Graphitmatrix. Die Bohrungsflächen weisen
eine Hüllschicht
aus einem impermeablen und korrosionsfesten Werkstoff auf.
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DE 28 18 781 A1 offenbart
ein Verfahren zur Lagerung von verbrauchten radioaktiven Kernbrennstäben in einem
Schutzbehälter.
Dieser Schutzbehälter
kann dann an sicheren Orten gelagert werden.
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An
die Brennelemente werden hohe Anforderungen gestellt:
Sie müssen so
ausgelegt sein, dass sich eine sehr hohe Core-Leistungsdichte realisieren
lässt.
Der angestrebte Mittelwert liegt oberhalb von 100 W/cm3.
Folglich werden insbesondere die spaltstoffhaltigen Stäbe (Seed-Rods)
thermisch hoch belastet. Mit zunehmendem Abbrand steigt der Spaltgasdruck
im Stabinneren stark an. Trotz der gebildeten Spaltgase sind die
Stäbe so
auszulegen, dass bei hohem Abbrand und hoher Fluenz schneller Neutronen
die mechanische Integrität
der Stäbe
gewährleistet
ist. Um die Voraussetzungen zu schaffen, einen Konversionsfaktor
von mehr als 1 zu erzielen und somit mehr Spaltstoff zu erzeugen
als zu verbrauchen, wird ein differenziertes Verhältnis von
Moderator (Wasser) zu den Stäben
im ”Seed-Bereich” gegenüber dem
im ”Blanket-Bereich” angestrebt.
Es ist vorteilhaft, dass dieses Verhältnis im ”Seed-Bereich” wesentlich
höher als
im ”Blanket-Bereich” liegt.
-
Die
Verweilzeit der BE im Reaktor ist sehr lange und beträgt für die brutstoffhaltigen
Stäbe bis
zu 10 Jahre. Folglich wird insbesondere von den Stäben eine
Beständigkeit
bei hoher Dosis (Fluenz) schneller Neutronen und eine hohe Korrosionsbeständigkeit
gefordert. Mit zunehmendem U-235 Abbrand baut sich das aus Thorium
konvertierte U-233 und das aus U-238 gebildete P-239 in den Brutstäben auf.
Dadurch wird die Wärmeerzeugung
und die damit verbundene thermische Belastbarkeit der Brutstäbe schrittweise
erhöht.
Um trotz erhöhter
Belastbarkeit der Brutstäbe
eine unzulässige
Wechselwirkung zwischen den Tabletten und dem Hüllrohr (mechanical and chemical
cladding interaction) während
der gesamten Verweilzeit der BE im Reaktor auszuschließen, müssen die
Tabletten hohen Anforderungen bezüglich den Abmessungen, der
Dichte, der offenen und geschlossenen Porosität sowie der Stöchiometrie
genügen.
-
Aufgabe
der Erfindung ist es, ein Brennelement auszulegen und herzustellen,
das den o. g. Anforderungen genügt,
sich wirtschaftlich herstellen lässt
und zur Schließung
des Brennstoffkreislaufes geeignet ist, indem die erzeugten radioaktiven
Spaltprodukte sicher endgelagert werden können.
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Ferner
ist es die Aufgabe der Erfindung, in einem Brennelement, bestehend
aus einem Bündel
von Brennstäben,
den Spaltstoff Uran-235 oder Plutonium-239 und den Brutstoff Thorium
und Uran-238 getrennt voneinander in hexagonaler oder tetragonaler
Anordnung anzuordnen.
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Die
Aufgabe wird durch die in den Patentansprüchen beschriebenen Gegenstände gelöst.
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Die
Aufgabe wird insbesondere dadurch gelöst, dass die spaltstoffhaltigen
Stäbe (Seed-Rods)
als verbundgepresste Stäbe
vorliegen, die Stäbe
den Spaltstoff in Form von diskreten, in Zirkonmatrix eingebetteten beschichteten
Teilchen (Coated Particles) enthalten, die Teilchen im inneren Stabbereich
homogen verteilt sind, der innere spaltstoffhaltige Bereich mit
der äußeren spaltstofffreien
Zircaloyhülle übergangslos
verbunden ist, die äußere Oberfläche der
spaltstoffhaltigen Stäbe
durch Profilgebung vergrößert wird,
sowie die brutstoffhaltigen Stäbe
(Blanket-Rods) den Brutstoff in Form von Tabletten enthalten, die
Tabletten in den Hüllrohren
aus Zircaloy aufeinander gestapelt sind und der Brutstoff Uran/Thorium-Oxid
als Mischkristall-Verbindung vorliegt.
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Aufbauend
auf dem Know How, gewonnen bei der Herstellung von BE für Material-Test-Reaktoren (MTR),
Hochtemperatur-Reaktoren (HTR) und Leichtwasser-Reaktoren (LWR), wurde die Auslegung
und Herstellung des erfindungsgemäßen BE für Druckwasser-Reaktoren (DWR)
konzipiert. In Anlehnung an das 1228 MWe DWR-BE beträgt die Querschnittsfläche des
BE 993 cm2 und die Länge 480 cm. Die zentral angeordneten
91 spaltstoffhaltigen Stäbe
mit 11,2 mm Durchmesser sind in hexagonaler Anordnung von 126 brutstoffhaltigen
Stäben
mit 14 mm Durchmesser umschlossen.
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2 zeigt
den Querschnitt des BE und die Anordnung der Stäbe. Der Einfachheit halber
werden in 2 die Steuerstabführungsrohre
und die Absorberelemente nicht berücksichtigt. 3 zeigt
den verbundgepressten Stab und 4 die Oberflächenprofilgebung
des Stabes.
-
Die
diskreten Teilchen liegen als beschichtete Teilchen (Coated Particles)
vor. Die Coated Particles sind etwa 0,2 mm große, mit pyrolitischem Kohlenstoff
und Siliziumkarbid oder Zirkonkarbid mehrfach beschichtete Kügelchen
aus UO2 oder PuO2.
Die innere Pufferschicht aus porösem
Kohlenstoff ist so bemessen, dass die bei der Spaltung gebildeten
gasförmigen
Spaltprodukte innerhalb des einzelnen Partikels eingeschlossen werden,
ohne den Stab dabei auf unzulässigen
Druck zu belasten, wie beschrieben in der
-
Die
brutstoffhaltigen Stäbe
(Blanket-Rods) bestehen aus Zirkaloyhüllrohren und enthalten den
Brutstoff in Form von Tabletten aus (U, Th)O
2.
Die Tabletten sind in den Hüllrohren
aufeinander gestapelt. In der Tabelle 1 sind die Auslegungsdaten
des erfindungsgemäßen BE den
Daten des 1228 MWe DWR-BE gegenübergestellt.
Hervorzuheben ist die mit 1527,6 cm
2 hohe
spezifische Kühloberfläche der ”Seed-Rods”, der durch
Pressen hergestellte gute thermische Kontakt von Coated Particles
zur Zirkonmatrix, die gute Wärmeleitfähigkeit
der Matrix und der spaltfreie Verbund der Matrix mit dem Zircaloyhüllrohr (Cladding).
Folglich kann die Leistungsdichte im Seed-Bereich erheblich über den
Wert von 100 W/cm
3 angehoben werden. Tabelle
1: Gegenüberstellung
der Auslegungsdaten für
das erfindungsgemäße BE und
das 1228 MWe DWR-BE
| BE-Typ | 1228
MWe.DWR-BE | BE
gemäß der Erfindung |
| | | |
| Gesamtlänge (cm) | 480 | 480 |
| | | |
| Querschnitt | tetragonal | hexagonal |
| | | |
| Fläche (cm2) | 992 | 993 |
| | | |
| Anzahl
der Stäbe | | |
| Brennstoff | 256 | - |
| Spaltstoff | - | 91 |
| Brutstoff | - | 126 |
| | | |
| Stabdurchmesser
(mm) | | |
| Brennstoff | 11,2 | - |
| Spaltstoff | - | 11,2 |
| Brutstoff | - | 14 |
| | | |
| Querschnittsfläche für | | |
| Kühlwasser
(%) | | |
| Brennstoff | 75 | - |
| Spaltstoff | - | 78 |
| Brutstoff | - | 66 |
| | | |
| Spez
Kühloberfläche | | |
| der
Stäbe (cm2/Liter BE) | | |
| Brennstoff | 907,6 | - |
| Spaltstoff | - | 1527,6 |
| Brutstoff | - | 963,5 |
| | | |
| Moderator/Stabverhältnis | | |
| im
Bereich von | | |
| Brennstoff | 2,94 | - |
| Spaltstoff | - | 3,45 |
| Brutstoff | - | 1,97 |
-
Bedingt
durch die Möglichkeit,
die Leistungsdichte im Seed-Bereich bei relativ hohem Verhältnis von Moderator
zu Stab von 3,45 erheblich anzuheben, wird die Konversion von Thorium
zu Uran-233 begünstigt und
gleichzeitig die Bildung von Transuranisotopen, vor allem Actiniden
mit extrem hoher Halbwertzeit, unterdrückt. Demgegenüber wird
bei relativ niedrigem Verhältnis
Moderator zu Stab im Blanket-Bereich
von 1,97 die Dichte von epithermischen Neutronen angehoben, die
Bildung von unerwünschtem
Uranisotop U-234 gemindert und dabei die Konversion von U-238 zu Plutonium-239
verstärkt.
Durch die beiden Vorgänge,
das Thorium durch thermische Neutronen zu Uran-233 und das Uran-238
durch epithermische Neutronen zu Plutonium 239 zu konvertieren,
können
die Voraussetzungen geschaffen werden, den Konversionsfaktor von
1 zu überschreiten
und somit das Brüten
in einem thermischen Kernkraftwerk zu realisieren.
-
Die
Verweilzeit der spaltstoffhaltigen Stäbe im Reaktor beträgt ca. 3
Jahre. In dieser Zeit wird mehr als 80% des Spaltstoffes verbraucht.
Das erfindungsgemäße Brennelement
ist so konzipiert, dass die abgebrannten Stäbe im Brennelement gegen neue
Stäbe ausgetauscht
werden können.
-
Die
beiden Werkstoffe Graphit und SiC haben sich in Milliarden von Jahren
als chemisch stabil erwiesen.
-
Die
Verweilzeit der brutstoffhaltigen Stäbe ist wesentlich länger und
beträgt
bis zu 10 Jahre. Danach werden die BE aus dem Reaktor entnommen
und aufgearbeitet.
-
Beispiel:
-
Folgendes
Beispiel soll die Erfindung des Brennelementes und seine Herstellung
näher erläutern, ohne
die Erfindung dabei einzuschränken:
Die
verbundgepressten spaltstoffhaltigen Stäbe (Seed-Rods) lassen sich
nach dem Heiß-Strang-Pressverfahren
herstellen. Das Pressen erfolgt in 6 kontinuierlich miteinander
verbundenen Pressschritten. Dabei wird für je einen Pressschritt ein
aus Zircaloy vorgepresster Hohlzylinder mit vorgeformter profilierter
Außenfläche mit einem
homogenen Gemisch, bestehend aus granuliertem Zirconpulver und beschichteten
Teilchen, beladen und zu hantierfesten Zylindern vorgepresst. Die
beschichteten Teilchen sind sphärische
Kerne aus UO2 oder PuO2 von
ca. 0,2 mm Durchmesser. Die Teilchen werden mit Schichten aus Pyrokohlenstoff
und Siliziumkarbid mehrfach beschichtet, zunächst mit einer Pufferschicht
aus Pyrokohlenstoff (Dicke 150 μm,
Dichte 0,97 g/cm3), dann mit einer dichten
Pyrokohlenstoffschicht (Dicke 40 μm,
Dichte 1,91 g/cm3) und anschließend mit
einer SiC-Schicht (Dicke 35 μm,
Dichte 3,19 g/cm3). Um eine mögliche Beschädigung der
SiC-Schichten bei der Herstellung der gepressten Stäbe durch
Punktbelastung beim Strangpressen zu vermeiden, ist vorgesehen,
die Partikel mit einer Außenschicht
aus weichem Pyrokohlenstoff niedriger Dichte, analog der Pufferschicht,
zu versehen.
-
Die
Gewichtsverhältnisse
der einzelnen Komponenten und die Abmessungen der vorgepressten
Zylinder sind aufeinander so abgestimmt, dass diese für eine Teillänge des
Stabes von 80 cm den in 3 und 4 dargestellten
Anforderungen genügen.
Die einzelnen Zylinder (Stababschnitte) können im Hinblick auf die optimale
Reaktor-Kern-Auslegung
in der axialen Richtung des Stabes mit unterschiedlichem Spaltstoffgehalt
beladen werden. Die fertig assemblierten Zylinder werden in einer
Strangpresse im Vakuum bei einer Temperatur von ca. 1500°C aufeinanderfolgend
(sequenziell) zu Stäben
mit erforderlichen Abmessungen extrudiert. Nach der Bestrahlung
(EOL, End of Life) werden die abgebrannten Stäbe zu Stabteilen von ca. 80
cm Länge
zersägt
und in Blöcke
aus Graphit eingebunden. Das Verfahren zum Einbinden der Stäbe wurde
im Rahmen der Aktivitäten
zur Herstellung von gepressten HTR-Block-BE entwickelt.
-
Die
Ausnehmungen zur Aufnahme der Stabteile zeigt 6.
Zum Abführen
der Zerfallswärme
können
einige Ausnehmungen für
die natürliche
Konvektion unbesetzt bleiben.
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Zur
Fertigung der Brutstofftabletten wird zunächst das Pressgranulat nach
dem co-gefällten Gel-Fällungsverfahren
hergestellt. Hierzu wird eine Lösung
aus Uranil-Thorium-Nitrat
mit geringen Zusätzen
an Polyvinyl- und Tetrahydro-Furfurnil-Alkohol vertropft und mit
Ammoniak zu sphärischen
Amoniumdiuranat bzw. Thorium-Hydroxid-Teilchen
verfestigt. Nach dem Waschen, Trocknen, Kalzinieren und Reduzieren
wird ein rieselfähiges
Granulat mit einem mittleren Durchmesser von 0,8 mm und einer Teilchenporosität von etwa
50 Vol.% erzeugt. Zur Herstellung der angestrebten Porosität wird der
Gießlösung als
Suspension Termax Ruß mit
einer Teilchengröße von 0,3
bis 0,5 μm
untergemischt und beim Kalzinieren der Teilchen herausgebrannt. Das
dabei erzeugte Granulat zeichnet sich durch gute Homogenität der beiden
Komponenten Uran und Thorium, gute Rieselfähigkeit und weitgehend staubfreie
Handhabung aus. Das Verfahren ist grundsätzlich dem Fachmann bekannt
und beschrieben in der Veröffentlichung
von
- (D5) K.-H. Grosse et al.:
”Rotary Cascade Retort Furnace
for the Manufacture of HTR Fuel Element Kernels, 3rd International
Meeting an HTR Technology, October 2006, Johannesburg, RSA.
-
Aus
dem Granulat werden Tabletten-Grünlinge
bei Raumtemperatur und relativ mäßigem Druck
von 20 MN/m2 vorgepresst. Abschließend werden
die Tabletten-Grünlinge auf
die Enddimensionen nach dem Heißschlag-Verdichtungs-Verfahren
(HSV) fertig gestellt. Gemäß dem Verfahren
werden die Tabletten-Grünlinge
bei einer Aufheizgeschwindigkeit von 500°C/Minute auf Temperaturen zwischen
2000°C und
2400°C erhitzt
und in einem kalten Gesenk so schnell verdichtet und geformt, dass
kein nennenswerter Wärmeaustausch zwischen
der Tablette und dem Werkzeug stattfinden kann. Die Tablette verlässt das
Gesenk noch im plastischen Temperaturbereich, ist aber formstabil
genug, um die dynamische Beanspruchung des Ausstoßvorganges
unbeschädigt
zu überstehen.
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Wesentliches
Verfahrensmerkmal ist, dass die Wärme und der Druck weitgehend
entkoppelt sind und nur sehr kurze Zeit (ca. eine Millisekunde)
gemeinsam auf die Tablette einwirken. Das Verfahren ist grundsätzlich dem
Fachmann bekannt und beschrieben in der Veröffentlichung von
- (D6)
M. Hrovat et al.:
”Hot
Impact Densification: A New Method for Producing High Density Ceramic
Pellets with Close Shape Tolerances” Nuclear Technology, July,
1982, Vol. 58, Nr. 1, S63
-
Die
nach dem HSV-Verfahren hergestellten Tabletten zeichnen sich durch
vollständige
Mischkristallbildung von UO2/ThO2 aus. Folglich sind die Tabletten zu mehr
als 99,9% (bezogen auf Thorium) in Salpetersäure (HNO3)
löslich.
Die vollständige
Mischkristallbildung wurde röntgenografisch
nachgewiesen. Die Ergebnisse sind beschrieben in der Veröffentlichung
- (D7) M. Hrovat et al.:
”Das Heißschlagverdichten- Ein neues
Verfahren zur Herstellung keramischer Brennstofftabletten mit engen Formtoleranzen"
Journal of
Nuclear Materials, Volume 124, 1984.
-
Nach
der Bestrahlung lassen sich die brutstoffhaltigen Tabletten ohne
Einsatz von Flusssäure
(HF) nach dem Purex-Verfahren aufarbeiten.